TWI852600B - 動植物萃取物之製造方法、及萃取物 - Google Patents

Abstract

本發明之課題在於利用以往的水蒸氣蒸餾法的天然動植物萃取物，雖然可以給飲食品帶來自然感，但是在賦予獨特的香氣、以微量的添加帶來具強烈的香氣上並不夠充分。

本發明之解決手段係一種動植物萃取物之製造方法，其包含以下的步驟(A)~(D)：步驟(A)：將動植物原料進行水蒸氣蒸餾，得到餾出液的步驟，步驟(B)：使前述步驟(A)所得之餾出液的pH成為8.0以上的步驟，步驟(C)：將前述步驟(B)所得之pH8.0以上的餾出液進行冷凍的步驟，步驟(D)：將前述步驟(C)所冷凍之餾出液進行解凍的步驟。

可藉由將利用本發明之製造方法所得之動植物萃取物摻合至飲食品，而對飲食品賦予獨特的香味。尤其，可藉由將利用本發明之製造方法所得之綠茶萃取物微量添加至綠茶飲料，而提供具有新鮮沖泡的茶類所具有之柔和且飽滿的青香(green odor)之茶飲料。

Description

動植物萃取物之製造方法、及萃取物

本發明係關於動植物萃取物之製造方法、及藉由前述製造方法所得之動植物萃取物、以及添加前述製造方法所得之動植物萃取物的飲食品之製造方法。

水蒸氣蒸餾法自古已知為得到天然動植物之香氣成分的方法，除了用於精油的採集、天然物的香氣分析等外，還應用於香氣優良之動植物萃取物之製造方法。

作為使用水蒸氣蒸餾法的動植物萃取物之製法，例如已知有如以下的製法。

例如，一種水蒸氣蒸餾咖啡香味(coffee flavor)之製備方法，其特徵為在將咖啡香味進行水蒸氣蒸餾的方法中，將包含香味的冷凝水進行分餾採集，並利用富含香氣成分之酸味少的餾分(專利文獻1)；一種茶類香味之製造方法，其特徵為使將茶類進行水蒸氣蒸餾所得之餾出液與茶葉接觸，並去除該餾出液中的加熱蒸餾臭味(專利文獻2)；一種嗜好飲料用萃取物之製造方法，其特徵為將嗜好飲料原料進行熱水提取而回收提取液之後，將提取殘渣進行水蒸氣提取而回收餾出液，並混合前述提取液與餾出液(專利文獻3)；一種新穎的香味，其含有將嗜好飲料用原料進行水蒸氣蒸餾所得之香味(A)、與將嗜好飲料用原料供給至氣-液逆流接觸裝置所得之香味(B)，且香味(A)的每1質量份以0.01～100質量份的範圍內含有香味(B)(專利文獻4)；一種特徵為摻合了餾出液之密封容器裝綠茶飲料，該餾出液係將為山茶科的常綠喬木之茶(學名：Camellia sinensis (L) O. Kuntze)的生葉摘採後，進行冷凍處理，並將冷凍的茶葉進行水蒸氣蒸餾而得(專利文獻5)；一種咖啡萃取物之製造方法，其特徵為藉由以下(1)～(5)的步驟來進行製造：(1)將烘焙咖啡豆在0～30℃的溫度範圍進行低溫提取，得到低溫提取液的步驟，(2)將(1)的步驟所得之低溫提取液在0～30℃的溫度範圍進行保存的步驟，(3)將(1)的提取殘渣進行水蒸氣蒸餾提取，得到水蒸氣蒸餾提取液的步驟，(4)將藉由(2)的步驟而在0～30℃的溫度範圍保存的低溫提取液、與(3)的步驟所得之水蒸氣蒸餾提取液進行混合，得到咖啡萃取物的步驟(專利文獻6)；一種香氣成分之保存方法，其包含：對經烘焙且粉碎的咖啡豆應用水蒸氣蒸餾法或氣-液逆流接觸提取法，而回收包含烘焙咖啡豆的香氣成分之水溶液的步驟，在包含前述香氣成分的水溶液中，添加鹼性物質而將其pH調整至6.6～10以將二氧化碳氣體離子化的步驟，將經pH調整之包含香氣成分的水溶液收容至容器的步驟，及將收容有前述水溶液的容器在-10～-50℃溫度進行冷凍保存的步驟(專利文獻7)。

另一方面，在天然萃取物或水蒸氣蒸餾法以外，已知特定的含硫化合物作為添加至飲食品的香氣化合物為有用的，例如有提案一種藉由在綠茶飲料中，添加4-巰基-4-甲基戊-2-酮作為香料化合物，而提供具有現泡茶所具有之柔和且飽滿的青香(green odor)之茶飲料的方法(專利文獻8)。此外，已知在已知天然的綠茶中也含有微量的4-巰基-4-甲基戊-2-酮(非專利文獻1)。 [先前技術文獻] [專利文獻]

[專利文獻1]日本特開平2-203750號公報 [專利文獻2]日本特開平8-116882號公報 [專利文獻3]日本特開2000-135059號公報 [專利文獻4]日本特開2003-33137號公報 [專利文獻5]日本特開2005-160416號公報 [專利文獻6]日本特許第6146915號公報 [專利文獻7]日本特許第5374020號公報 [專利文獻8]日本特開2000-342179號公報 [非專利文獻]

[非專利文獻1]Influence of Manufacturing Conditions and Crop Season on the Formation of 4-Mercapto-4-methyl-2-pentanone in Japanese Green Tea (Sen-cha) (J. Agric. Food Chem. 2005, 53, 13, 5390-5396)

[發明欲解決之課題]

然而利用前述以往的水蒸氣蒸餾法的天然動植物萃取物，雖然可以給飲食品帶來自然感，但是在賦予獨特的香氣、以微量的添加帶來具強烈的香氣上不夠充分。

本發明雖然是利用水蒸氣蒸餾法的天然動植物萃取物之製法，但提供具有與用以往的水蒸氣蒸餾法所得之香氣在品質上有顯著不同的香味之萃取物。 [用以解決課題之手段]

本發明者們針對包含來自綠茶原料之藉由水蒸氣蒸餾所得之餾出液(天然香氣回收物)的綠茶萃取物，進行深入研究。其結果，令人驚訝地發現：使綠茶葉的水蒸氣蒸餾餾出液不含有所謂的萃取物份(來自綠茶葉或綠茶葉的水蒸氣蒸餾殘渣之藉由水等的溶媒所得之水性提取液)，而以僅為餾出液的狀態冷凍(冷凍前的pH9.2)並進行解凍的時候，香氣的質會顯著變化，且將其添加至飲料中的時候，可以再現現泡茶所具有之柔和且飽滿的青香。又，發現藉由前述冷凍-解凍操作，解凍後的水蒸氣蒸餾餾出液中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮與冷凍前相比顯著增加，而完成了本發明。

於是，本發明提供以下者。 [1]一種綠茶萃取物之製造方法，其包含以下的步驟(A)～(D)：

步驟(A)：將綠茶進行水蒸氣蒸餾，得到餾出液的步驟， 步驟(B)：使前述步驟(A)所得之餾出液的pH成為8.0以上的步驟， 步驟(C)：將前述步驟(B)所得之pH8.0以上的餾出液進行冷凍的步驟， 步驟(D)：將前述步驟(C)所冷凍之餾出液進行解凍的步驟。 [2]一種綠茶萃取物，係未添加4-巰基-4-甲基戊-2-酮之綠茶萃取物，當測定綠茶萃取物中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮時，其滿足下式。 ((綠茶萃取物的產量(質量))/(作為提取原料所使用的綠茶葉量(質量)))×綠茶萃取物中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含有比例(質量基準)=1×10 ^-8～5×10 ^-5[3]一種綠茶萃取物，係未添加4-巰基-4-甲基戊-2-酮之綠茶萃取物，當以GC/MS分析綠茶萃取物的香氣成分，由GC/MS的分析結果繪製層析圖時，其滿足下式。 (檢測到的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值(m/z=132)的面積值)/(檢測到的芳樟醇之峰值(總離子)的面積值)=1×10 ^-5～5×10 ^-2[4]一種容器裝綠茶飲料，其含有如[2]或[3]記載之綠茶萃取物。 [5]一種綠茶風味飲食品，其含有如[2]或[3]記載之綠茶萃取物。 [6]一種動植物萃取物之製造方法，其包含以下的步驟(A)～(D)。 步驟(A)：將動植物原料進行水蒸氣蒸餾，得到餾出液的步驟， 步驟(B)：使前述步驟(A)所得之餾出液的pH成為8.0以上的步驟， 步驟(C)：將前述步驟(B)所得之pH8.0以上的餾出液進行冷凍的步驟， 步驟(D)：將前述步驟(C)所冷凍之餾出液進行解凍的步驟。 [7]如[6]記載之動植物萃取物之製造方法，其中在前述步驟(C)的冷凍中，冷凍至餾出液全體的99%以上成為冷凍狀態為止。 [8]如[6]記載之動植物萃取物之製造方法，其中在前述步驟(C)的冷凍中，餾出液全體的99%以上成為冷凍狀態為止所需的時間為30分鐘以上。 [9]如[6]記載之動植物萃取物之製造方法，其中在前述步驟(C)中，前述步驟(B)所得之冷凍前的餾出液中的來自前述步驟(A)所得之餾出液以外的可溶性固體成分濃度為1.0質量%以下。 [10]如[6]記載之動植物萃取物之製造方法，其中前述步驟(A)的水蒸氣蒸餾為選自常壓水蒸氣蒸餾、減壓水蒸氣蒸餾、加壓水蒸氣蒸餾及旋轉薄膜式水蒸氣蒸餾(SCC)之1種或2種以上。 [11]如[6]記載之動植物萃取物之製造方法，其中在步驟(D)之後，進一步包含以下的步驟(E)。 步驟(E)：在前述步驟(D)所得之解凍液中，添加與前述步驟(A)中使用者為同一種類的動植物原料之溶媒提取萃取物份的步驟。 [12]如[11]記載之動植物萃取物之製造方法，其中前述動植物原料的溶媒提取萃取物份係將得到水蒸氣蒸餾餾出液之後及/或得到之前的動植物原料以水系溶媒進行提取所得之萃取物份。 [13]如[12]記載之動植物原料萃取物之製造方法，其包含加熱殺菌步驟。 [14]如[6]～[13]中任一項記載之動植物萃取物之製造方法，其中前述動植物原料為咖啡或茶類。 [15]一種飲食品之製造方法，其包含將由如[6]～[13]中任一項記載之製造方法所得之動植物萃取物添加至飲食品的步驟。 [16]一種香料組成物之製造方法，其包含將由如[6]～[13]中任一項記載之製造方法所得之動植物萃取物添加至香料組成物的步驟。 [17]一種飲食品之製造方法，其包含將由[16]記載之製造方法所得之香料組成物添加至飲食品的步驟。 [發明之效果]

可藉由將本發明的動植物萃取物摻合至飲食品，而對飲食品賦予獨特的香味。尤其，本發明的綠茶萃取物，係在直接聞到其氣味時為具有如伴隨著些許水果感之強烈青香的茶香，但可藉由將其微量添加至綠茶飲料、綠茶食品等，而提供具有現泡茶所具有之柔和且飽滿的青香之茶飲料、茶食品。

[用以實施發明的形態]

(動植物原料) 本發明中可使用的動植物原料，只要為可供水蒸氣蒸餾者，則可以使用任何原料。例如，就動物原料而言，可列舉畜肉類(牛、豬、雞、羊、馬等的肌肉、脂肪、內臟等)、魚貝類(海水魚、淡水魚、白肉魚、紅肉魚、烏賊、章魚、貝類、蝦、螃蟹等)、及此等之加熱調理品等。又，就植物原料而言，可列舉例如：茶類(綠茶、抹茶、碾茶、紅茶、烏龍茶、後發酵茶、麥茶、玄米茶、草本茶等)、烘焙咖啡豆、草藥/香料類(薰衣草、紫蘇、茉莉、荷蘭芹、鼠尾草、牛至、佛手柑、啤酒花、香蜂花、洋甘菊、迷迭香、百里香、薄荷、香旱芹、黑胡椒、白胡椒、小茴香、辣椒、花椒等)、水果(蘋果、草莓、葡萄、蜜柑、柳橙、檸檬、鳳梨、奇異果等)、蔬菜(大白菜、包心菜、蘿蔔、洋蔥、番茄等)、堅果類(白芝麻、黑芝麻、核桃、栗子、腰果、澳洲胡桃、花生等)。此等之中特佳為咖啡、茶類。

前述動植物原料可以生的狀態使用，但亦可藉由烘焙、焙焼等的加熱處理，而增強或是改善香氣而使用。

前述動植物原料亦可視需要而進行粉碎，使其成為0.1mm～10mm左右、較佳為1mm～5mm左右的粒徑，並進行藉由蒸餾之香氣回收率的改善。

(步驟(A)：將動植物原料進行水蒸氣蒸餾，得到餾出液的步驟) 水蒸氣蒸餾，係在向原料吹入水蒸氣之際，於原料中所含之揮發性物質的蒸氣壓(分壓)與從外部加入之水蒸氣的蒸氣壓(分壓)之和成為與周圍的壓力(常壓水蒸氣蒸餾的情形為大氣壓)同等以上時，揮發性成分與水蒸氣一起被蒸餾而餾出的現象，可藉由將與水蒸氣一起餾出的揮發性成分進行冷卻，而以餾出液得到包含揮發性成分(一般而言為所謂的香氣成分)的水溶液。

就水蒸氣蒸餾法而言，可採用例如常壓水蒸氣蒸餾法、加壓水蒸氣蒸餾法、減壓水蒸氣蒸餾法等，還可採用：將動植物原料填充至管柱而直接吹入蒸氣的方法；將動植物原料填充至管柱後，以少量的水濕潤動植物原料後吹入蒸氣的方法；將動植物原料與水混合作成懸浮液，並向填充有該懸浮液的釜中吹入水蒸氣的方法；使用SCC(亦稱為「旋轉錐柱(Spinning Cone Column)」，「氣-液逆流接觸蒸餾」)裝置的水蒸氣蒸餾等。

例如，使用利用管柱之水蒸氣蒸餾的方法，可藉由從已進料原料之水蒸氣蒸餾釜的底部吹入水蒸氣，且以連接於上部的餾出側之冷卻器將餾出蒸氣進行冷卻，而以冷凝物收集包含香氣的餾出液。可視需要而藉由在該香氣收集裝置之前端連接使用冷媒(乾冰-乙醇、乾冰-丙酮、液態氮等)的冷凝捕集器，而亦確實地收集更低沸點的香氣成分。又，於水蒸氣蒸餾之際，若在氮氣等惰性氣體及/或維他命C等抗氧化劑的存在下進行蒸餾，則可有效地防止原料及/或香氣成分之因加熱所致的劣化。水蒸氣蒸餾中，在蒸餾的初期香氣會大量餾出，然後香氣的餾出逐漸變少。要在何時結束蒸餾可參考幾次的結果並考慮經濟性等來決定。餾出液的採集量，係相對於原料1質量份而為0.1質量份～10質量份，較佳為0.2質量份～5質量份左右，更佳為0.5質量份～2質量份，可得到Bx0～5°左右的餾出液。

使用SCC裝置的方法中，可採用例如將原料粉碎物(1～3mm左右)與水混合，作成漿液，而使用例如日本特公平7-22646號公報記載之裝置進行蒸餾的方法。若具體說明使用此裝置而回收香氣的手段，則可例示：在具有旋轉圓錐與固定圓錐交替組合之構造的氣-液逆流接觸提取裝置的旋轉圓錐上，使液狀或糊狀的嗜好性飲料用原料從上部流下的同時，使蒸氣從下部上升，而將該原料中本來存在的香氣成分回收的方法。就此氣-液逆流接觸提取裝置的操作條件而言，可根據該裝置的處理能力、原料的種類及濃度、香氣的強度等而任意選擇。原料漿液中的原料與水的比率，若原料為會成為具有流動性之狀態的量，則可採用任意的比率，但可例示大約相對於原料1質量份而水5倍量～30倍量。

餾出液的採集量，係相對於動植物原料1質量份為0.1質量份～10質量份，較佳為0.2質量份～5質量份左右，更佳為0.5質量份～2質量份，可得到Bx0～5°左右的餾出液。

(步驟(B)：使前述步驟(A)所得之餾出液的pH成為8.0以上的步驟) 接著，前述步驟(A)所得之餾出液，係使pH成為8.0以上。藉此，而之後的冷凍及解凍之步驟中的餾出液中所含之各成分的反應性提高。

就餾出液的pH而言，若pH為8.0以上則沒有特別限定，但就下限而言，可例示8.0、8.2、8.4、8.6、8.8、9.0、9.2、9.4、9.6、9.8、10.0等，又就上限而言亦沒有特別限定，但可例示14.0、13.5、13.0、12.5、12.0等。又，此等餾出液之pH的範圍可例示：通常為8.0～14.0，較佳為8.4～13.0，更佳為8.8～12.0，進一步較佳為9.2～11.0。

餾出液的pH可藉由可食性的鹼性物質來調整，但在前述步驟(A)所得之餾出液已為pH8.0以上的情形，則沒有藉由鹼性物質的添加來進行調整的必要。因此，步驟(B)亦包含確認前述步驟(A)所得之餾出液的pH為8.0以上，且什麼都不添加的情形。就可食性的鹼性物質而言，可例示碳酸氫鈉、氫氧化鈉、氫氧化鉀等。例如，使用碳酸氫鈉的情形，碳酸氫鈉往前述餾出液的添加量，係相對於餾出液1質量份，可列舉0.001質量份～0.05質量份，較佳為0.002質量份～0.01質量份。

又，例如，如動植物原料為咖啡的情形，烘焙中產生的二氧化碳可能會被包含在原料中。在這樣的原料中，該二氧化碳會藉由水蒸氣蒸餾而餾出並包含在餾出液中，其結果餾出液中存在碳酸氫離子與氫離子，可能因該氫離子而pH會降低。這樣的情形，亦可將餾出液藉由脫氣或氮氣鼓泡等的處理，而以碳酸氣體的形式排出餾出液中的二氧化碳，然後直接或視需要而進行前述pH調整，使pH成為8.0以上。

(步驟(C)：將前述步驟(B)所得之pH8.0以上的餾出液進行冷凍的步驟) 本發明中，將前述步驟(B)所得之pH8.0以上的餾出液進行冷凍。此冷凍係進行至前述餾出液幾乎全體成為冷凍狀態為止，通常進行至餾出液全體的99%以上、較佳為99.5%以上、更佳為99.8%以上、進一步較佳為99.9%以上成為冷凍狀態為止。又，此冷凍較佳為：如冷凍狀態係從與冷媒接觸的部分，逐漸地往未與冷媒接觸的部分進行之冷凍方法。認為藉由採用這樣的冷凍方法，而作為雜質之不包含揮發性成分的水(冰)會結晶化，且在未冷凍的部分中則揮發性化合物會濃縮，而藉由在該經濃縮之反應前的基質之高濃度部分產生的化學反應，達成本發明的效果。

本發明中之這樣的現象並不受任何理論拘束，但推測是由於在鹼性條件下，餾出液中的硫化氫、甲硫醇、乙硫醇等揮發性含硫化合物與其他揮發性成分進行反應而產生的。

就用以使這樣的現象產生的冷凍方法而言，可例示：在容器中填充指定量的前述餾出液，而以容器單位進行冷凍的方法；與連續性地進行冷凍的方法。

以容器單位進行冷凍的情形，時間的條件成為重要的因素，作為餾出液幾乎全體達冷凍為止的時間，而需要30分鐘以上、較佳為1小時以上、更佳為2小時以上、進一步較佳為5小時以上來進行。在短時間內就結束冷凍的情形，前述之未冷凍之部分中的揮發性化合物的濃縮會難以進行。就前述餾出液往容器的填充量而言，並沒有特別限定，但假設30g左右(填充在盎司瓶)～200kg(填充在鼓形油桶)，如適當選擇適合此等容器尺寸的冷凍溫度即可。

這樣的冷凍的溫度亦取決於前述餾出液往容器的填充量，但若低於0℃就會冷凍，可例示：通常為-5℃以下，較佳為-10℃以下，更佳為-15℃以下，進一步較佳為-20℃以下。另一方面，若考慮到產生如前述的部分冷凍濃縮，則冷凍溫度過低的情形，無論是全體或一部分，在會大量一瞬間冷凍的條件下，有反應無法充分進行的可能性。因此，可例示：大致為-100℃以上，較佳為-80℃以上，更佳為-60℃，進一步較佳為-45℃以上，特佳為-30℃以上。

另一方面，在如使餾出液一邊流動一邊連續性地進行冷凍的情形，較佳為：一邊使被冷卻的部分產生部分性之冰的純粹的結晶，而一邊進行至最終餾出液全體的99%以上冷凍為止的條件。若為這樣的條件，則無論時間如何，都可達成本發明的目的。

又，在前述(C)的冷凍步驟中，為了達成本發明的目的，而較佳為：冷凍前的餾出液為不包含該動植物原料的溶媒提取萃取物份、或其他可溶性(主要為水溶性)固體成分等源自餾出液之成分以外的溶質者。又，在含有的情形，較佳為盡可能為少量。如前所述，本發明中的香氣變化的現象推測是藉由在經冷凍濃縮的濃縮部分中，於鹼性條件下，餾出液中的硫化氫、甲硫醇、乙硫醇等的揮發性含硫化合物與其他的揮發性成分進行反應而產生的，但若餾出液中包含該動植物原料的溶媒提取萃取物份、或其他的可溶性(水溶性)固體成分，則因該等而餾出液中的硫化氫、甲硫醇、乙硫醇等的揮發性含硫化合物、或其他的揮發性成分的濃度不會充分升高，化學反應難以進行。又，該動植物原料的溶媒提取萃取物份也會阻礙前述化學反應。

餾出液中的該動植物原料的溶媒提取萃取物份、或其他的可溶性(水溶性)固體成分，在餾出液中通常為1.0%以下，較佳為0.5%以下，更佳為0.2%以下，進一步較佳為0.1%以下。

又，在餾出液全體的幾乎全體冷凍後到進行下一個解凍步驟(D)為止的溫度與時間，若包含餾出液全體的幾乎全體維持冷凍狀態，且化學反應充分進行的條件，則不需要長時間，再者，並無特別限定，但就保存溫度而言，可例示：一般為0℃～-100℃，較佳為-5℃～-80℃，更佳為-10℃～-60℃，進一步較佳為-15℃～-45℃，最佳為-20℃～-30℃。又，就保存時間而言，可例示：餾出液全體的幾乎全體冷凍後，一般為30分鐘～168小時，較佳為1小時～100小時，更佳為2小時～48小時。

(步驟(D)：將前述步驟(C)所冷凍之餾出液進行解凍的步驟) 前述步驟(C)所冷凍之餾出液接著進行解凍。解凍方法沒有特別限定，可進行在冷藏庫內的解凍(例如5℃～10℃左右)、常溫解凍(例如15～30℃)、加熱解凍(例如40℃～100℃)的任一者。解凍時間受容器尺寸與解凍溫度左右，但可例示：一般為1分鐘～1週，較佳為5分鐘～48小時，更佳為10分鐘～3天，進一步較佳為15分鐘～24小時，最佳為30分鐘～12小時。解凍亦可將容器內的溶液全體完全解凍，但若考慮到冰的純粹結晶集中在中心部，則也可在全體的一部分經解凍的狀態下，採集溶液的一部分。

如此進行，而經由前述步驟(A)～步驟(D)所得之解凍液，係具有與冷凍前的餾出液顯著不同的獨特香氣。例如，動植物原料為綠茶的情形，相對於冷凍前的餾出液為伴隨有海苔香氣、海岸香氣(磯香)之新鮮的柔和綠茶香，而解凍後的餾出液則在直接聞到的狀態下，會感覺使人聯想到青草熱氣的強烈青香、與如水果般的甘甜香氣。然而，於將解凍後的餾出液稀釋成100～100000倍左右的情形，則成為一種會使人感覺到現泡綠茶所具有之柔和且飽滿，並伴隨著些許水果香之青香的香氣。

(步驟(E)：在前述步驟(D)所得之解凍液中，添加該動植物原料的溶媒提取萃取物份的步驟) 本發明中，亦可將前述解凍液直接作為賦予飲食品的香味之目的的摻合用原料，但若在經過前述步驟(A)～步驟(D)後，則在前述解凍後的餾出液中添加該動植物原料的溶媒提取萃取物份、或其他的可溶性(水溶性)固體成分，並不影響解凍後之餾出液的香氣特性，反而是藉由添加此等會提高之後的本發明品的安定性，因此較佳。

用於添加的較佳成分，一般而言為該動植物原料的水性溶媒提取萃取物。該動植物原料的溶媒提取萃取物可以如以下地進行而得到。

經水蒸氣蒸餾之後及/或之前的動植物原料，係接著使用水、含水乙醇、甘油、甘油水溶液等的水性溶媒進行提取。較佳的溶媒為水。亦可以在該提取時及/或提取後實施酵素處理。亦即，酵素處理可在提取之際同時進行，亦可在一旦進行提取後進行。再者，亦可組合此等之方法進行。

若具體表示將使用管柱的水蒸氣蒸餾後的殘渣後一旦進行水提取然後進行酵素處理之情形的提取萃取物之製造方法，則例如可藉由下述方法得到：上述水蒸氣蒸餾後的動植物原料每1重量份添加1～100重量份的水，在靜置或是攪拌條件下，於室溫～約100℃，因應使用溫度而進行約2分鐘～約5小時提取，於冷卻後，藉由以離心分離、壓搾、過濾等其本身已知的方法進行固液分離，而去除不溶物。又，例如可藉由下述而得到：將殘渣原料填充至玻璃或不鏽鋼等適宜材質的管柱中，從該管柱的上部或是下部，使用定量泵等流入室溫～約100℃的熱水，進行管柱提取。該管柱提取可根據需要串聯連接多個管柱來進行。

又，藉由氣-液逆流接觸提取法回收香氣的情形，由於殘渣已成為包含提取液的漿液狀，因此可藉由下述而得到提取液：將殘渣中的固體成分以離心分離、壓搾、過濾等其本身已知的方法進行固液分離，藉以去除不溶物。

亦可採用如上所述地在酵素處理之前採集提取液的方法，但本發明中，亦可在包含水蒸氣蒸餾後的動植物原料的狀態下進行酵素處理。由於在包含水蒸氣蒸餾後的動植物原料的狀態下進行酵素處理，因此藉由酵素分解而可溶性固體成分增加，且提升作為來自動植物原料的萃取物全體之可溶性固體成分產率亦成為可能。

使用的酵素可以使用對應於動植物原料者，例如動植物原料若為動物原料，則可例示蛋白酶、脂肪酶等，若為植物原料，則可例示纖維素酶、果膠酶、半纖維素酶、澱粉酶、單寧酸酶、蛋白酶、脂肪酶等。又，原料為咖啡的情形，可特別例示聚甘露醣酶，若為茶類，則可特別例示單寧酸酶等作為較佳的酵素。

酵素處理液係藉由加熱等而使酵素失活，包含漿液的情形可以進行固液分離、過濾，而得到提取液。

前述水溶性溶媒的提取液或酵素處理液可接著因應需要而進行濃縮。就濃縮方法而言，例如可藉由採用減壓濃縮、逆浸透膜(RO膜)濃縮、冷凍濃縮等適當的濃縮手段進行濃縮，而得到水溶性溶媒的提取液或酵素處理提取液的濃縮物。濃縮液的濃度以下述範圍內為適宜，一般而言為Bx3°～50°，較佳為10°～40°。

前述動植物原料的溶媒提取萃取物份(水溶性溶媒的提取液或酵素處理液、或是此等之濃縮液)，可與前述步驟(D)所解凍的餾出液混合。混合的比率沒有特別限定，但動植物原料的溶媒提取萃取物份相對於前述之解凍後的餾出液之摻合量，會因使用的原料等而不同，沒有特別限制，但例如，對前述餾出液每1質量份，可將動植物原料的溶媒提取萃取物份設為下述的範圍內，通常為0.005～100質量份，較佳為0.01～50質量份，更佳為0.1～20質量份，進一步較佳為0.5～10質量份。

(加熱殺菌) 本發明的動植物萃取物，係可在前述步驟之任一階段進行加熱殺菌以製成微生物穩定的萃取物。進行加熱殺菌的階段，若非妨礙本發明目的之藉由冷凍的化學反應者，則可在任一階段進行。就較佳之處而言，可列舉：製備動植物原料的溶媒提取萃取物份之步驟的中途階段及最終階段；以及將前述動植物原料的溶媒提取萃取物份與前述步驟(D)所解凍之餾出液進行混合之後。

加熱殺菌可以分批式、板式之任一者進行，若為分批式，則就溫度而言，通常為80℃～110℃，較佳為85℃～105℃，更佳為90℃～100℃，而時間可例示：通常為30秒～60分鐘，較佳為1分鐘～30分鐘，更佳為2分鐘～15分鐘。又，板式中就溫度而言，通常為80℃～140℃，較佳為85℃～135℃，更佳為90℃～130℃，時間可例示：通常為10秒～5分鐘，較佳為20秒～3分鐘，更佳為30秒～2分鐘。

如此進行而得之本發明的動植物萃取物，可冷卻後填充至容器，也可以趁熱填充至容器冷卻且進一步進行冷凍而保存。又，因在該階段之冷凍所致的香氣變化少。就其理由而言，推斷為：前述步驟(A)～(D)中化學反應充分進行；藉由步驟(E)而添加的動植物原料的溶媒提取萃取物份阻礙前述化學反應；參與反應的基質濃度被動植物原料的溶媒提取萃取物份所稀釋；pH下降等。

(動植物原料的具體例～綠茶) 若列舉本發明中的前述動植物原料之較佳具體例，則可例示茶類，其中特別可列舉綠茶、以及一番茶。對於一番茶進行步驟(A)的水蒸氣蒸餾，所得之餾出液的pH，係多為即使不進行pH調整亦大致成為9左右的情形。推斷是因為鹼性的揮發性成分較多。如此進行而得之水蒸氣蒸餾餾出液的香氣，具有伴隨著海岸之香氣的輕柔香氣。

若將如此進行而得之一番茶的前述餾出液藉由前述步驟(C)中詳述的條件進行冷凍後解凍，則香氣會顯著變化，成為具有如伴隨著些許水果感之強烈青香的茶香。分析該氣味的成分後，已判明：作為特徵的成分而大量含有以4-巰基-4-甲基戊-2-酮為主體的含硫化合物。另一方面，冷凍前的餾出液中僅含有極微量的4-巰基-4-甲基戊-2-酮。如根據非專利文獻1，則茶葉中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮在較多者為0.14ppb。然而，已判明：藉由本發明的動植物萃取物之製造方法所得之綠茶萃取物，即使不從外部添加4-巰基-4-甲基戊-2-酮，藉由將綠茶、尤其是一番茶的水蒸氣蒸餾餾出液進行前述(A)～(D)的步驟，而4-巰基-4-甲基戊-2-酮大量生成，其量會增加至冷凍前之餾出液的數千～數萬倍。因此，於以綠茶作為原料的情形，可藉由將綠茶中一般所含有的化合物且在本發明的冷凍-解凍步驟中變動少的化合物作為指標，設定該指標化合物的含量與4-巰基-4-甲基戊-2-酮之比率的範圍，而特定出以綠茶作為原料的本發明品。就適合這樣的設定之前述指標化合物而言，可例示芳樟醇、吲哚、順-3-己烯醇、己醇、氧化芳樟醇、異丁醛、香葉醇、己醇、辛醇、苯甲醇、反-2-壬烯醇、β-紫羅蘭酮等。此中之中，較佳可例示芳樟醇。

(香氣分析) 香氣分析可使用適當的GC管柱及裝置、GC/MS裝置，使用適當的SPME等來進行。

定量可從GC/MS的分析結果繪製層析圖，使用檢測到的峰值的面積值，或是用絶對校準曲線法、標準添加法或內部標準法來進行。

(4-巰基-4-甲基戊-2-酮) 藉由本發明的方法而以綠茶作為原料之本發明品的4-巰基-4-甲基戊-2-酮的量，在從GC/MS的分析結果繪製以m/z=132提取的離子層析圖，且使用檢測到的峰值的面積，以標準添加法進行的情形，為以下的範圍。

作為((綠茶萃取物的產量(質量))/(作為提取原料所使用的綠茶葉量(質量)))×綠茶萃取物中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含有比例(質量基準)，通常為1×10 ^-8以上，較佳為5×10 ^-8以上，更佳為2×10 ^-7以上，進一步較佳為5×10 ^-7以上。又，就上限而言，並沒有特別限定的必要，但大致通常可設定為5×10 ^-5以下、3×10 ^-5以下、2×10 ^-5以下、1×10 ^-5以下、5×10 ^-4以下、4×10 ^-4以下等。上限與下限的範圍，係可任意組合此等，但可例示例如1×10 ^-8～5×10 ^-5的範圍。

又，作為動植物原料而以綠茶為原料之本發明品的動植物萃取物(綠茶萃取物)中之4-巰基-4-甲基戊-2-酮的量，會因來自原料茶葉之本發明品的產率而變動，但以與前述同樣的分析方法進行定量的情形，為以下的範圍。

作為((綠茶萃取物的產量(質量))/(作為提取原料所使用的綠茶葉量(質量)))×綠茶萃取物中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含有比例(質量基準)，通常為1×10 ^-8以上，較佳為5×10 ^-8以上，更佳為2×10 ^-7以上，進一步較佳為5×10 ^-7以上。又，就上限而言，並沒有特別限定的必要，但大致通常可設定為5×10 ^-5以下、3×10 ^-5以下、2×10 ^-5以下、1×10 ^-5以下、5×10 ^-4以下、4×10 ^-4以下等。上限與下限的範圍，係可任意組合此等，可例示例如1×10 ^-8～5×10 ^-5的範圍。

又，作為動植物原料而以綠茶為原料之本發明品中之4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含量，亦可以綠茶中一般所含有的揮發性化合物之芳樟醇作為指標。此情形，從GC/MS的分析結果繪製以m/z=132(4-巰基-4-甲基戊-2-酮)及用總離子(芳樟醇)提取的離子層析圖，且使用檢測到的峰值的面積，而作為(檢測到的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值(m/z=132)的面積值)/(檢測到的芳樟醇之峰值(總離子)的面積值)，通常可設定為1×10 ^-5以上、2×10 ^-5以上、5×10 ^-5以上、1×10 ^-4以上等。又，就上限而言，並沒有特別限定的必要，但大致通常可設定為5×10 ^-2以下、3×10 ^-2以下、2×10 ^-2以下、1×10 ^-2以下、5×10 ^-3以下、3×10 ^-3以下等。上限與下限的範圍，係可任意組合此等，可例示例如1×10 ^-5～5×10 ^-2的範圍。

(香料組成物) 如此進行而得之本發明的動植物萃取物(以下，有稱為本案動植物萃取物的情形)，亦可添加至飲食品以賦予獨特的風味，亦可使用來作為香料組成物(以下，有稱為本案香料組成物的情形)的材料。本發明之一實施形態的本案香料組成物，係包含指定量的本案動植物萃取物，且以賦予香味為目的而可摻合至各種飲食品等者。如根據本案香料組成物，則例如可以對香料組成物賦予自然感、果汁感、水潤度、豐盈感、熟成感、完熟感、華麗感、新鮮感、香氣感(香ばしさ)、苦味、辛辣感、醇厚感、或豐盈感等的香味，可改善摻合有本案香料組成物之各種飲食品的香味。

本案香料組成物中的本案動植物萃取物的濃度可因應香料組成物的摻合對象而任意決定。作為該濃度的例子，可列舉下述之範圍內，即相對於本案香料組成物的全體質量而為0.1ppt～10%，較佳為1ppb～1%，更佳為0.1ppm～0.1%。

又，本案香料組成物除了本案動植物萃取物以外，還可進一步包含其他任意的化合物或成分。作為該種化合物或成分的例子，可例示各種類的香料化合物或香料組成物、油溶性色素類、維他命類、功能性物質、魚肉萃取物類、畜肉萃取物類、植物萃取物類、酵母萃取物類、動植物蛋白質類、動植物蛋白分解物類、澱粉、糊精、糖類、胺基酸類、核酸類、有機酸類、溶劑等。例如，可列舉「日本特許廳公報，周知-慣用技術集(香料)第II部食品用香料，平成12年1月14日發行」、「日本的食品香料化合物的使用實際情況調査」(平成12年度厚生科學研究報告書，日本香料工業會，平成13年3月發行)、及「合成香料 化學與商品知識」(2016年12月20日增補新版發行，合成香料編集委員會編集，化學工業日報社)中記載的天然精油、天然香料、合成香料等。

作為合成香料化合物的具體例，就烴化合物而言，可列舉α-蒎烯、β-蒎烯、γ-萜品烯、月桂烯、莰烯、檸檬烯等的單萜烯、瓦倫烯、雪松烯、石竹烯、長葉烯等的倍半萜、1,3,5-十一碳三烯等。

就醇化合物而言，可列舉丁醇、戊醇、3-辛醇、己醇等的飽和醇、(Z)-3-己烯-1-醇、異戊烯醇、2,6-壬二烯醇等的不飽和醇、芳樟醇、香葉醇、香茅醇、四氫香葉烯醇、菌綠烯醇、橙花三級醇、雪松醇、α-松香醇、萜品烯-4-醇、冰片等的萜烯醇、苯甲醇、苯乙醇、肉桂醇等的芳香族醇。

就醛化合物而言，可列舉乙醛、己醇、辛醛、癸醛、羥基香茅醛等的飽和醛、(E)-2-己烯醛、2,4-辛二醛等的不飽和醛、香茅醛、檸檬醛、桃金孃烯醛、紫蘇醛等的萜烯醛、苯甲醛、肉桂醛、香草醛、乙基香草醛、向日花香醛、p-甲苯醛等的芳香族醛。

就酮化合物而言，可列舉2-庚酮、2-十一酮、1-辛烯-3-酮、3-羥-2-丁酮、6-甲基-5-庚烯-2-酮(甲基庚烯酮)等的飽和及不飽和酮、丁二酮、2,3-戊二酮、麥芽酚、乙基麥芽酚、環烯、2,5-二甲基-4-羥基-3(2H)-呋喃酮等的二酮及羥基酮、香芹酮、薄荷酮、諾卡酮等的萜烯酮、α-紫羅蘭酮、β-紫羅蘭酮、β-大馬酮等的來自萜烯分解物的酮、覆盆子酮等的芳香族酮。

就呋喃或醚化合物而言，可列舉糠醇、糠醛、氧化玫瑰、氧化芳樟醇、薄荷呋喃、茶香螺酮、對烯丙大茴香醚、紫丁香酚、1,8-桉醚等。

就酯化合物而言，可列舉乙酸乙酯、乙酸異戊酯、乙酸辛酯、丁酸乙酯、異丁酸乙酯、丁酸異戊酯、2-甲基丁酸乙酯、異戊酸乙酯、異丁酸2-甲基丁酯、己酸乙酯、己酸烯丙酯、庚酸乙酯、辛酸乙酯、異戊酸異戊酯、壬酸乙酯等的脂肪族酯、乙酸芳樟酯、乙酸香葉草酯、乙酸薰衣草酯、乙酸萜品酯、乙酸橙花酯等的萜烯醇酯、乙酸苄酯、水楊酸甲酯、桂皮酸甲酯、丙酸肉桂酯、苯甲酸乙酯、異戊酸肉桂酯、3-甲基-2-苯基縮水甘油酸乙酯等的芳香族酯。

就內酯化合物而言，可列舉γ-癸內酯、γ-十二內酯、δ-癸內酯、δ-十二內酯等的飽和內酯、7-癸烯-4-內酯、2-癸烯-5-內酯等的不飽和內酯。

就酸化合物而言，可列舉乙酸、丁酸、異戊酸、己酸、辛酸、硬脂酸、油酸、亞油酸、次亞麻油酸等的飽和/不飽和脂肪酸。

就含氮化合物而言，可列舉吲哚、3-甲基吲哚、吡啶、烷基取代吡、鄰胺苯甲酸甲酯、三甲基吡等。

就含硫化合物而言，可列舉甲硫醇、二甲基硫醚、二甲基二硫醚、異硫氰酸烯丙酯、3-甲基-2-丁烯-1-硫醇、3-甲基-2-丁硫醇、3-甲基-1-丁硫醇、2-甲基-1-丁硫醇、3-巰基己醇、4-巰基-4-甲基-2-戊酮、乙酸3-巰基己基、對薄荷-8-硫醇-3-酮及糠基硫醇等。

就天然精油而言，可列舉甜橙、苦橙、苦橙葉、檸檬、佛手柑、桔子、橙花、胡椒薄荷、綠薄荷、薰衣草、洋甘菊、迷迭香、桉樹、鼠尾草、羅勒、玫瑰、風信子、紫丁香、天竺葵、茉莉花、依蘭(香水樹)、大茴香、丁香、薑、肉荳蔻、小荳蔻、杉樹、柏樹、香根草、廣藿香、勞丹脂等。

就各種動植物萃取物而言，可列舉草藥或香料的萃取物、咖啡、綠茶、紅茶、或烏龍茶的萃取物、或乳或乳加工品及此等之脂肪酶或蛋白酶等的各種酵素分解物等。

本案香料組成物，可將本案動植物萃取物藉由公知的方法而摻合於適當的溶媒或分散媒中來製備。

就本案香料組成物的形態而言，較佳為將本案動植物萃取物、或其他成分溶解於水溶性或油溶性的溶媒而成的溶液、乳化製劑、粉末製劑、或其他固體製劑(固體脂等)等。

就水溶性溶媒而言，可例示例如乙醇、甲醇、丙酮、四氫呋喃、乙腈、2-丙醇、甲基乙基酮、甘油、丙二醇、二丙二醇等。此等之中，從使用於飲食品的觀點來看，特佳為乙醇或甘油。就油溶性溶媒而言，可例示植物性油脂、動物性油脂、精製油脂類(可列舉例如中鏈脂肪酸甘油三酸酯等的加工油脂、或甘油三乙酸酯、甘油三丙酸酯等的短鏈脂肪酸甘油三酸酯。)、各種精油、檸檬酸三乙酯等。

又，為了製成乳化製劑，可將本案動植物萃取物或本案香料組成物與水溶性溶媒及乳化劑一起乳化而得到。就本案動植物萃取物或本案香料組成物的乳化方法而言，並沒有特別限制，可藉由使用以往迄今飲食品等中所使用的各種乳化劑，例如脂肪酸單甘油酯、脂肪酸二甘油酯、脂肪酸甘油三酸酯、丙二醇脂肪酸酯、蔗糖脂肪酸酯、聚甘油脂肪酸酯、卵磷脂、變性澱粉、山梨醇酐脂肪酸酯、皂樹萃取物、阿拉伯膠、黃芪膠、瓜爾膠、刺梧桐膠、黃原膠、果膠、海藻酸及其鹽類、卡拉膠、明膠、酪蛋白皂樹皂苷、或酪蛋白鈉等的乳化劑，並使用均質混合機、膠磨機、旋轉圓盤型均質機、高壓均質機等進行乳化處理，而得到安定性優異的乳化液。此等乳化劑的使用量並沒有嚴格限制，可因應使用的乳化劑種類等而在廣泛的範圍內變更，通常相對於本案動植物萃取物1質量份，以約0.01～約100質量份、較佳為約0.1～約50質量份的範圍內為適當。又，為了使乳化安定，乳化液中除了水以外，例如，還可摻合甘油、丙二醇、山梨糖醇、麥芽糖醇、蔗糖、葡萄糖、海藻糖、糖液、還原糖漿等的多元醇類之1種或2種以上之混合物。

又，如此進行而得之乳化液，如希望則可以藉由乾燥而製成粉末製劑。在進行粉末化時，亦可進一步因應需要而適當摻合阿拉伯膠、海藻糖、糊精、砂糖、乳糖、葡萄糖、糖漿、還原糖漿等的糖類。此等的使用量可因應粉末製劑所期望的特性等而適當地選擇。

如此進行而得之本案動植物萃取物或本案香料組成物，可藉由以有效量摻合至飲食品中，而改善例如飲食品的自然感、果汁感、水潤度、豐盈感、熟成感、完熟感、華麗感、新鮮感、香氣感、苦味、辛辣感、醇厚感、或豐盈感等的香味。

尤其，在前述動植物原料為綠茶的情形，可藉由將摻合有本案綠茶萃取物或本案綠茶萃取物之香料組成物微量添加至綠茶飲料、綠茶食品等中，而提供具有現泡茶所具有之柔和且飽滿的青香之茶飲料、茶食品。

(飲食品) 可摻合本案動植物萃取物或本案香料組成物的飲食品沒有特別限定，但作為例子，可列舉具有以下風味之1種以上的飲食品：檸檬、柳橙、葡萄柚、萊姆、橘子、蜜柑、青檸、酸橘、八朔柑、伊予柑、柚子、台灣香檬、金柑等的各種柑橘風味；草莓、藍莓、覆盆子、蘋果、櫻桃、李子、杏、桃子、鳳梨、香蕉、甜瓜、芒果、木瓜、奇異果、梨、葡萄、麝香葡萄、巨峰葡萄等多種水果口味；牛奶、優格、奶油等的乳風味；香草風味；綠茶、紅茶、烏龍茶、草本茶等的各種茶風味；咖啡風味；可樂風味；可可豆風味；可可風味；綠薄荷、胡椒薄荷等的各種薄荷風味；肉桂、洋甘菊、小荳蔻、香旱芹、小茴香、丁香、胡椒、芫荽、花椒、紫蘇、薑、八角、百里香、辣椒、肉荳蔻、羅勒、馬鬱蘭、迷迭香、月桂、大蒜、芥末等的各種香料或草藥風味；杏仁、腰果、核桃等的各種堅果風味；葡萄酒、白蘭地、威士忌、蘭姆酒、琴酒、利口酒、清酒、燒酒、啤酒等各種酒類風味；洋蔥、芹菜、胡蘿蔔、蕃茄、小黃瓜等蔬菜風味；雞肉、鴨肉、豬肉、牛肉、羊肉、馬肉等的各種畜肉風味；鮪魚等的紅肉魚、鯖魚、鯛魚、鮭魚、竹莢魚等的白肉魚、香魚、鱒魚、鯉魚等的淡水魚、海螺、蛤蜊、海瓜子、蜆仔等的貝類、蝦、螃蟹等的各種甲殼類、海帶芽、昆布等的各種海藻類、等的各種魚貝或海藻風味；米、大麥、小麥、麥芽等的麥類等的各種穀物風味；牛油、雞油、豬油等的畜肉的油脂的或各種魚類油等的各種油脂風味等。

就更具體的飲食品例子而言，可舉出：仙貝、小米果(あられ)、米花糖、麻糬類、包子、外郎糕(ういろう)、豆餡類、羊羹、水羊羹、洋菜凍(錦玉)、果凍、蜂蜜蛋糕、糖球、餅乾(biscuit)、脆餅(cracker)、洋芋片、曲奇(cookie)、派、布丁、摻糖奶油(butter cream)、卡士達奶油(custard cream)、泡芙、鬆餅(waffle)、海綿蛋糕、甜甜圈、巧克力、口香糖、牛奶糖(caramel)、糖果、花生醬等的醬類等的點心類；麵包、烏龍麵、拉麵、中式麵條、壽司、什錦飯、炒飯、香料飯(pilaf)、餃子皮、燒賣皮、什錦燒(お好み焼き)、章魚燒(たこ焼き)等麵包類、麵類、米飯類；米糠醬菜、梅干、福神醬菜、米麴醃白蘿蔔醬菜(べったら漬け)、薄切蕪菁片醬菜(千枚漬け)、薤、味噌醬菜、鹹蘿蔔醬菜(たくあん漬け)、以及此等醬菜的調味基料(素)等醬菜類；鯖魚、沙丁魚、秋刀魚、鮭魚、鮪魚、鰹魚、鯨魚、鰈魚、玉筋魚、香魚等魚類、魷魚(スルメイカ)、長槍烏賊、花枝(紋甲イカ)、螢烏賊等魷魚類、正章魚、短爪章魚等章魚類、明蝦、牡丹蝦、日本龍蝦、黑虎蝦等蝦類、鱈場蟹、雪蟹、梭子蟹、毛蟹等蟹類、海瓜子、蛤蜊、扇貝、牡蠣、淡菜等貝類等魚貝類；罐頭、燉魚、佃煮、肉泥、魚漿製品(竹輪、魚板、炸魚板(揚げ蒲鉾)、蟹肉棒(カニ足蒲鉾)等)、油炸物、天婦羅等魚貝類的加工飲食品類；雞肉、豬肉、牛肉、羊肉、馬肉等畜肉類；咖哩、西式燉菜(シチュー)、燉牛肉、日式牛肉燴飯(ハヤシライス)醬、蕃茄肉醬(ミートソース)、麻婆豆腐、漢堡肉餅、餃子、鍋飯的調味基料、湯類(玉米湯、蕃茄湯、清肉湯等)、肉丸子、燉肉塊(角煮)、畜肉罐頭等使用了畜肉的加工飲食品類；小瓶裝食鹽(桌上塩)、調味鹽、醬油、粉末醬油、味噌、味噌粉、酒醪、發酵調味料(ひしお)、日式香鬆(ふりかけ)、茶泡飯的調味基料、人造奶油、美奶滋、沙拉醬(ドレッシング)、食醋、三料調和醋(三杯酢)、粉末壽司醋、中餐的調味基料、天婦羅沾汁(天つゆ)、麵類沾汁(めんつゆ)(海帶高湯或鰹魚高湯等)、醬汁(中濃醬汁(中濃ソース)、蕃茄醬汁等)、蕃茄醬、烤肉醬、咖哩醬(カレールー)、西式燉菜的調味基料、湯的調味基料、高湯的調味基料(海帶高湯或鰹魚高湯等)、複合調味料、味醂風調味料(新みりん)、炸雞粉、章魚燒粉等混合粉等調味料類、添加了此等調味料類的動物性或植物性高湯風味飲食品；起司、優格、奶油等乳製品；啤酒酵母、麵包酵母等各種酵母、乳酸菌等各種微生物發酵品；蔬菜的燴煮、筑前煮、關東煮、火鍋類等燴煮類；外賣便當的配料和配菜類；蘋果、葡萄、柑橘類(葡萄柚、柳橙、檸檬等)等水果的果汁飲料和含果汁的清涼飲料、水果的果肉飲料和含果粒的水果飲料；蕃茄、青椒、芹菜、瓜、苦瓜、胡蘿蔔、馬鈴薯、蘆筍、蕨菜、紫萁等蔬菜、和包含此等蔬菜類的蔬菜系飲料、蔬菜湯等的含蔬菜飲食品；咖啡、可可、綠茶、紅茶、烏龍茶、清涼飲料、可樂飲料、碳酸飲料(柑橘香味等各種香味的汽水等)、乳酸菌飲料等嗜好飲料品；含有生藥或草藥的飲料；可樂飲料、果汁飲料、乳飲料、包括無酒精啤酒和所謂「第三啤酒」等的啤酒味飲料、運動飲料、蜂蜜飲料、維生素補充飲料、礦物質補充飲料、營養飲料、滋養飲料、乳酸菌飲料等功能性飲料；各種酒類(啤酒風味、梅酒風味、含碳酸燒酒(チューハイ)風味等)風味的酒精味飲料等無酒精嗜好飲料類；葡萄酒、燒酒(燒酎)、泡盛、清酒、啤酒、含碳酸燒酒、雞尾酒飲料、發泡酒、水果酒、藥味酒、所謂「第三啤酒」等的其他釀造酒(發泡性)或利口酒(發泡性)等、或包含此等的酒飲料類等。

本案動植物萃取物或本案香料組成物對於飲食品的添加量，可以因應飲食品的香味或所希望的效果的程度等而任意決定。

作為該添加量的濃度的例子，若為飲食品，則可列舉下述的範圍內，即相對於飲食品的全體質量，而作為本案動植物萃取物或本案香料組成物的濃度為0.001ppt～0.1%，較佳為1ppt～100ppm，更佳為1ppb～100ppm。更具體而言，將下限值設為0.001ppt、0.01ppt、0.1ppt、1ppt、10ppt、100ppt、1ppb、10ppb、100ppb、1ppm、10ppm、100ppm之任一者，將上限值設為0.1%、100ppm、10ppm、1ppm、100ppb、10ppb、1ppb、100ppt、10ppt、1ppt、0.1ppt、0.01ppt之任一者，而可列舉此等下限值及上限值的任意組合的範圍內，但不限定於此等。作為較佳的濃度的例子，可因應飲食品的風味特性而從下述範圍來選擇，即相對於飲食品的全體質量，而作為本案動植物萃取物或本案香料組成物的濃度為100ppt～100ppb、100ppt～1ppm、1ppb～100ppb、1ppb～1ppm、10ppb～1ppm、10ppb～100ppb、100ppb～10ppm、1ppm～100ppm，但不限定於此等。

以下，藉由實施例來更具體地描述本發明，但本發明的本質在於前述開示的技術思想，不因實施例而受到任何限定。 [實施例]

(實施例1) 將靜岡縣產的一番茶(藪北(Yabukita)品種，淺蒸)600g填充至3L管柱中，從管柱上部均勻地撒上將L-抗壞血酸鈉1.2g溶解在軟水180g而成之水溶液，使茶葉濕潤。將管柱內部用氮氣取代後，由管柱下部吹入混合了氮氣的水蒸氣，將由管柱上部所得之包含茶的揮發性成分的水蒸氣藉由冷卻管(自來水冷卻，約20℃)冷凝，歷時約20分鐘，而得到包含茶的揮發性成分的餾出液300g(對茶葉50%)。所得之餾出液的pH為9.2。

將餾出液各一半(150g)分裝至300ml的褐色瓶中，將頂部空間用氮氣取代後，將其中一者保存在冷藏庫(5℃)(比較品1)，另一者保存在冷凍庫(-20℃)。保存在冷凍庫者從在冷凍庫保存後約30分鐘開始冷凍，以約3小時而幾乎完全冷凍。將各別從保存開始時起在前述狀態下保存約20小時，然後在室溫(23℃)下放置。冷凍品在約2小時完全解凍，而得到冷凍-解凍品(本發明品1：pH9.2)。

將兩者各別用水稀釋至0.1%，並進行感官評價。各別之香氣的概要如下。

比較品1(冷藏保存品)：伴隨有海苔香氣、海岸香氣之新鮮的柔和綠茶香 本發明品1(冷凍-解凍品)：具有伴隨著熱帶的水果感之強烈青香的綠茶香 藉由以下的方法針對各別之樣品進行香氣分析。

將試料液(比較品1、本發明品1)1g各自直接、或是於各試料中各別添加1ppb、10ppb、100ppb或1000ppb的4-巰基-4-甲基戊-2-酮的標準品，而進行分析。 分析條件 ・裝置 氣相層析裝置：7890B GC System Agilent Technologies公司製 MSD裝置：5977B MSD Agilent Technologies公司製 ・管柱 InertCap WAX 0.25mmφ×30m(膜厚0.25μm)GL Sciences公司製 ・SPME纖維 50/30μm DVB/CAR/PDMS StableFlex/SS(2cm) Merck公司製(Supelco：註冊商標) ・試料量：1g ・小瓶容量：20ml ・試料的平衡化條件：在60℃攪拌30分鐘 ・SPME的提取條件：在60℃靜置30分鐘 ・入口溫度：250℃ ・溫度條件：在40℃保持8分鐘後，以4℃/min上升至180℃，接著以3℃/min上升至230℃，在230℃保持10分鐘 ・載送氣體：He(恆壓) ・注入法：不分流 ・流量：1.2ml/min 此外，GC/MS的分析結果係繪製層析圖，4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值係使用m/z=132，芳樟醇之峰值係使用總離子，將各別之面積值係用於定量。

(分析結果) 藉由GC/MS確認了冷凍-解凍品中含有大量的4-巰基-4-甲基戊-2-酮。

又，利用標準添加法所得之4-巰基-4-甲基戊-2-酮在前述試料中的含量如下。

比較品1：0.25ppb 本發明品1：495.9ppb 又，本發明品1(未添加作為標準品的4-巰基-4-甲基戊-2-酮者)的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值面積值為9.9×10 ⁴，芳樟醇的面積值為3.9×10 ⁸，比較品1的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值面積值為49.9，芳樟醇的面積值為3.9×10 ⁸。

由以上的結果可確認：本發明品1與比較品1相比，含有(生成)約2千倍的4-巰基-4-甲基戊-2-酮。

又，本發明品1由於從作為原料之綠茶葉600g得到300g的本發明品1，因此((綠茶萃取物的產量(質量))/(作為提取原料所使用的綠茶葉量(質量)))×綠茶萃取物中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含有比例(質量基準)為2.5×10 ^-7。

相對於此，比較品1中((綠茶萃取物的產量(質量))/(作為提取原料所使用的綠茶葉量(質量)))×綠茶萃取物中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含有比例(質量基準)為1.75×10 ^-10。

又，本發明品1的(檢測到的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值(m/z=132)的面積值)/(檢測到的芳樟醇之峰值(總離子)的面積值)為2.5×10 ^-4。

相對於此，比較品1中，(檢測到的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值(m/z=132)的面積值)/(檢測到的芳樟醇之峰值(總離子)的面積值)為1.25×10 ^-7。

(實施例2) 首先，藉由與前述實施例1相同的操作，得到本發明品1、比較品1。接著，由管柱上部以流速60ml/分鐘送入40℃溫水(抗壞血酸鈉0.05%水溶液)4800g，並由管柱底部抽出Bx3°的提取液3000g。將所抽出的提取液冷卻至20℃，以3000rpm進行離心分離10分鐘，去除沉澱物，得到水提取萃取物(參考品1，Bx3.0°，pH5.6)。

將本發明品1與參考品1各自以各150g進行混合，在90℃殺菌10分鐘後，冷卻至20℃，進行填充，得到綠茶萃取物(本發明品2)(Bx1.6°，pH6.7)。又，將比較品1與參考品1各自以各150g進行混合，在90℃殺菌10分鐘後，冷卻至20℃，進行填充，得到綠茶萃取物(比較品2)(Bx1.6°，pH6.7)。

對於比較品2及本發明品2，也用前述分析方法來測定4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含量。其結果如下所示。 比較品2：0.11ppb 本發明品2：245.9ppb 如上所示，於比較品2及本發明品2各別確認到與被認為是來自比較品1及本發明品1的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之計算量大致相同程度的含量，顯示4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含量不易由於在餾出液中添加綠茶的水提取萃取物或加熱殺菌而受到影響。

又，對於比較品2及本發明品2，也用前述分析方法，測定(檢測到的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值(m/z=132)的面積值)/(檢測到的芳樟醇之峰值(總離子)的面積值)。其結果如下所示。

比較品2的(檢測到的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值(m/z=132)的面積值)/(檢測到的芳樟醇之峰值(總離子)的面積值)=5.5×10 ^-8本發明品2的(檢測到的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值(m/z=132)的面積值)/(檢測到的芳樟醇之峰值(總離子)的面積值)=1.1×10 ^-4

如上所示，於比較品2及本發明品2各別確認到與被認為是來自比較品1及本發明品1的(檢測到的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值(m/z=132)的面積值)/(檢測到的芳樟醇之峰值(總離子)的面積值)大致相同程度的值，顯示芳樟醇或4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含量不易由於在餾出液中添加綠茶的水提取萃取物或加熱殺菌而受到影響。

(比較例1) 再次製備300g的比較品2(pH6.7)，以各150g分成2份，將其中一者使用1%氫氧化鉀水溶液調至pH9.5。將各別放入300ml褐色瓶中，將頂部空間用氮氣取代後，保存在冷凍庫(-20℃)。保存在冷凍庫者從在冷凍庫保存後約30分鐘開始冷凍，以約3小時而幾乎完全冷凍。將各別從保存開始時起在前述狀態下保存約20小時，然後在室溫(23℃)下放置。凍結品在約2小時完全解凍。將在pH6.7進行冷凍-解凍者作為比較品3，將在pH9.5進行冷凍-解凍者作為比較品4。

將此等比較品3及比較品4與前述同樣地，針對於4-巰基-4-甲基戊-2-酮及芳樟醇進行分析。將其結果示於表1。

[表1]

	冷凍前的pH	MMP濃度 (ppb)	((綠茶萃取物的產量(質量))/(作為提取原料所使用的綠茶葉量(質量)))×綠茶萃取物中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含有比例 (質量基準)	峰值面積比 (MMP/ 芳樟醇)
比較品3	5.7	0.16	1.6×10 -10	1.3×10 -7
比較品4	9.5	0.18	1.8×10 -10	1.4×10 -7

MMP：4-巰基-4-甲基戊-2-酮

在含有綠茶的水提取萃取物份的狀態下，即使進行冷凍-解凍，在pH6.7、pH9.5之任一者的情形都沒有觀察到4-巰基-4-甲基戊-2-酮的增加。

(實施例3) 將九州產一番茶(藪北品種，中蒸)1000g填充至3L管柱中，進行與實施例1同樣的操作。從管柱上部均勻地撒上將L-抗壞血酸鈉2.0g溶解在軟水300g而成之水溶液，使茶葉濕潤。將管柱內部用氮氣取代後，由管柱下部吹入混合了氮氣的水蒸氣，將由管柱上部所得之包含茶的揮發性成分的水蒸氣藉由冷卻管(自來水冷卻，約20℃)冷凝，歷時約20分鐘，而得到包含茶的揮發性成分的餾出液500g(對茶葉50%)。所得之餾出液的pH為7.6。

將餾出液以各100g分裝到4個300ml褐色瓶中，進行以下的分類保存。 比較品5：將頂部空間用氮氣取代後，於冷凍庫(-20℃)保存 比較品6：將頂部空間用氮氣取代後，於冷藏庫(5℃)保存 比較品7：使用抗壞血酸粉末調至pH6.5，將頂部空間用氮氣取代後，於冷凍庫(-20℃)保存 本發明品3：使用0.1%氫氧化鉀水溶液，調至pH9.5並將頂部空間用氮氣取代後，於冷凍庫(-20℃)保存

保存在冷凍庫的樣品從在冷凍庫保存後約30分鐘開始冷凍，以約3小時而幾乎完全冷凍。將各別從保存開始時起在前述狀態下保存約20小時，然後在室溫(23℃)下放置。冷凍品在約2小時完全解凍，而得到冷凍-解凍品(比較品6、比較品7及本發明品3)。

將此等本發明品3、比較品5～比較品7與前述同樣地，針對於4-巰基-4-甲基戊-2-酮及芳樟醇進行分析。將其結果示於表2。

[表2]

	冷凍前的pH	MMP濃度 (ppb)	((綠茶萃取物的產量(質量))/ (作為提取原料所使用的 綠茶葉量(質量)))×綠茶萃取物中的 4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含有比例 (質量基準)	峰值面積比 (MMP/ 芳樟醇)
本發明品3	9.5	442	1:2.2×10 -7	3.7×10 -4
比較品5	7.6	9.2	1:4.6×10 -9	7.7×10 -6
比較品6	7.6(冷藏保存)	0.22	1:1.1×10 -10	8.0×10 -7
比較品7	6.5	0.28	1:1.4×10 -10	1.0×10 -6

MMP：4-巰基-4-甲基戊-2-酮

如表2所示，即使是在pH7.6進行冷凍-解凍(比較品5)，亦觀察到與未冷凍品相比而4-巰基-4-甲基戊-2-酮增加的現象，但在pH6.5則即使進行冷凍-解凍，4-巰基-4-甲基戊-2-酮也幾乎不會增加(比較品7)。另一方面，將pH設為9.5而進行冷凍的情形，與在pH7.6進行冷凍的情形相比，結果4-巰基-4-甲基戊-2-酮更增加了40倍以上。

(實施例4) 在加熱至80℃的離子交換水20kg中投入靜岡縣產綠茶(一番茶，深蒸)1kg，緩慢地攪拌5分鐘後，使用40目的金屬網，分離茶葉，將分離液冷卻至20℃，得到提取液14kg，加入抗壞血酸鈉7.0g(500ppm)，用No.2濾紙(ADVANTEC公司製：保留粒徑5μ)過濾，得到綠茶飲料用原液(綠茶飲料原液的分析值；Bx：2.22°，pH：6.4，單寧含量(酒石酸鐵法)：0.44%，胺基酸含量：0.071%)。將其分裝，用離子交換水稀釋成10倍(質量比)，製備將本發明品2或比較品2各別以表2記載之濃度添加在該稀釋液中而成者，以137℃加熱殺菌30秒鐘後，冷卻至88℃，填充至500ml寶特瓶中，保持2分鐘後，冷卻至室溫(25℃)，作成寶特瓶裝綠茶飲料。各別之綠茶飲料係以茶類萃取物無添加品作為對照組，由10名的小組成員評價。評價基準在將無添加品設為5點情形，針對現泡感、青香感、飽滿度、甘甜度、水果感、海苔香氣，評為非常好：10點、好：8點、略好：6點、稍差：4點、差：2點、非常差為0點。將其結果示於表3。

[表3]

	添加濃度	現泡感	青香感	甘甜度	飽滿度	水果感	海苔香氣
無添加		5	5	5	5	5	5
本發明品2	1ppm	8.2	8.3	7.7	7.8	6.4	5.5
10ppm	8.4	8.5	8.2	8	7	5.8
100ppm	8.5	8.8	8.3	8	7.2	6.1
比較品2	1ppm	5	5	5	5	5	5
10ppm	5.6	5.3	5.4	5.2	5.3	5.4
100ppm	6.8	5.8	5.8	5.8	6	6.8

如表3所示，本發明品2係以對於綠茶飲料僅1ppm～10ppm這樣微量的添加量(相當於4-巰基-4-甲基戊-2-酮0.00025ppb～0.0025ppb)，而使綠茶大幅增加伴隨有些許水果感的現泡感、青香感、甘甜度、飽滿度。另一方面，比較品2的結果為：以1ppm的添加量則與無添加幾乎沒有變化，添加10ppm左右則觀察到一點點的效果，藉由添加100ppm左右而效果變得明確。因此，本發明品(本發明品2)即使以遠低於以往的芳香萃取物(比較品2)的濃度也發揮效果，可以說在風味特性上有特色且同時在成本方面也為有利的。

無

無。

無。

Claims (17)

1. 一種綠茶萃取物之製造方法，其包含以下的步驟(A)~(D)：步驟(A)：將綠茶進行水蒸氣蒸餾，得到餾出液的步驟，步驟(B)：使該步驟(A)所得之餾出液的pH成為8.0以上的步驟，步驟(C)：將該步驟(B)所得之pH8.0以上的餾出液進行冷凍的步驟，步驟(D)：將該步驟(C)所冷凍之餾出液進行解凍的步驟。
2. 一種綠茶萃取物，係以如請求項1之綠茶萃取物之製造方法所得到的未添加4-巰基-4-甲基戊-2-酮之綠茶萃取物，當測定綠茶萃取物中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮時，其滿足下式：((綠茶萃取物的產量(質量))/(作為提取原料所使用的綠茶葉量(質量)))×綠茶萃取物中的4-巰基-4-甲基戊-2-酮的含有比例(質量基準)=1×10^-8~5×10^-5。
3. 一種綠茶萃取物，係以如請求項1之綠茶萃取物之製造方法所得到的未添加4-巰基-4-甲基戊-2-酮之綠茶萃取物，當以GC/MS分析綠茶萃取物的香氣成分，由GC/MS的分析結果繪製層析圖時，其滿足下式：(檢測到的4-巰基-4-甲基戊-2-酮之峰值(m/z=132)的面積值)/(檢測到的芳樟醇之峰值(總離子)的面積值)=1×10^-5~5×10^-2。
4. 一種容器裝綠茶飲料，其含有如請求項2或3之綠茶萃取物。
5. 一種綠茶風味飲食品，其含有如請求項2或3之綠茶萃取物。
6. 一種動植物萃取物之製造方法，其包含以下的步驟(A)~(D)：步驟(A)：將動植物原料進行水蒸氣蒸餾，得到餾出液的步驟，步驟(B)：使該步驟(A)所得之餾出液的pH成為8.0以上的步驟，步驟(C)：將該步驟(B)所得之pH8.0以上的餾出液進行冷凍的步驟，步驟(D)：將該步驟(C)所冷凍之餾出液進行解凍的步驟。
7. 如請求項6之動植物萃取物之製造方法，其中在該步驟(C)的冷凍中，冷凍至餾出液全體的99%以上成為冷凍狀態為止。
8. 如請求項6之動植物萃取物之製造方法，其中在該步驟(C)的冷凍中，餾出液全體的99%以上成為冷凍狀態為止所需的時間為30分鐘以上。
9. 如請求項6之動植物萃取物之製造方法，其中在該步驟(C)中，該步驟(B)所得之冷凍前的餾出液中的來自該步驟(A)所得之餾出液以外的可溶性固體成分濃度為1.0質量%以下。
10. 如請求項6之動植物萃取物之製造方法，其中該步驟(A)的水蒸氣蒸餾為選自常壓水蒸氣蒸餾、減壓水蒸氣蒸餾、加壓水蒸氣蒸餾及旋轉薄膜式水蒸氣蒸餾(SCC)之1種或2種以上。
11. 如請求項6之動植物萃取物之製造方法，其中在步驟(D)之後，進一步包含以下的步驟(E)，步驟(E)：在該步驟(D)所得之解凍液中，添加與該步驟(A)中使用者為同一種類的動植物原料之溶媒提取萃取物份的步驟。
12. 如請求項11之動植物萃取物之製造方法，其中該動植物原料的溶媒提取萃取物份係將得到水蒸氣蒸餾餾出液之後及/或得到之前的動植物原料以水系溶媒進行提取所得之萃取物份。
13. 如請求項12之動植物原料萃取物之製造方法，其包含加熱殺菌步驟。
14. 如請求項6至13中任一項之動植物萃取物之製造方法，其中該動植物原料為咖啡或茶類。
15. 一種飲食品之製造方法，其包含將由如請求項6至13中任一項之製造方法所得之動植物萃取物添加至飲食品的步驟。
16. 一種香料組成物之製造方法，其包含將由如請求項6至13中任一項之製造方法所得之動植物萃取物添加至香料組成物的步驟。
17. 一種飲食品之製造方法，其包含將由如請求項16之製造方法所得之香料組成物添加至飲食品的步驟。