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TWI391658B - 時間歷程指示裝置、其配方及其形成方法 - Google Patents

時間歷程指示裝置、其配方及其形成方法 Download PDF

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TWI391658B
TWI391658B TW095145956A TW95145956A TWI391658B TW I391658 B TWI391658 B TW I391658B TW 095145956 A TW095145956 A TW 095145956A TW 95145956 A TW95145956 A TW 95145956A TW I391658 B TWI391658 B TW I391658B
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redox
type compound
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Wei Fang Su
Galagan Yulia
Sheng Hao Hsu
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Wei Fang Su
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Description

時間歷程指示裝置、其配方及其形成方法
本發明係關於一種指示裝置，特別是關於一種時間歷程指示裝置、其配方及其形成方法。
人們一般認為，只要食品仍在保存期限內，就應該是安全可食用的，但現實並非如此。例如：保存食品的環境溫度過高、食品長時間直接接觸空氣、﹍等，都有可能造成細菌大量繁殖或食物腐敗，而影響人體健康。為了保護消費者不誤食變質食品，眾多企業與學術機構競相投入研發能指示食品是否變質的新型包裝技術，例如：時間－溫度指示器(Time－Temperature indicator，TTI)，其功能在於藉由顏色改變指示產品(例如：食品)於倉儲、運輸、銷售過程中的溫度和時間變化，它可以指示產品由製造完成到消費者使用中間過程中的溫度變化和因溫度變化而引起的質量下降程度，進而保證產品的安全性。
目前已商業化的商品包含VITSAB、Life Lines、3MT M 、DeltaTrak、OnVuT M ﹍等，其工作原理有酵素催化、擴散機制(diffusion)、固態聚合反應(solid－state polymerization)﹍等，常有使用不便、價格昂貴缺點。有鑑於此，仍有必要發展新的時間歷程指示裝置，以符合使用方便、指示準確以及降低生產成本的需求。
鑒於上述之發明背景中，為了克服傳統技術的缺點，本發明提供一種新的時間歷程指示裝置、其配方及其形成方法。
本發明之一目的在於藉由氧化還原型化合物的還原態與氧化態兩者的色彩不同或是色階濃度不同，進而改變指示層的色彩或是色階濃度，以指示時間歷程。隨著呈現還原態的氧化還原型化合物接觸環境中氧氣的時間增加，呈現氧化態的氧化還原型化合物數量也隨之增加，藉此造成指示層的變化效果。
本發明之另一目的在於提供具有上述之氧化還原型化合物與光聚合單體或寡聚物的時間歷程指示配方，塗佈此配方於所需基材後，藉由一光照程序不僅可以聚合上述光聚合單體或寡聚物以固化成形，同時可以光照還原原本呈氧化態之該氧化還原型化合物，以形成還原態的該氧化還原型化合物。據此，本發明能符合經濟上的效益與產業上的利用性。
根據以上所述之目的，本發明揭示了一種時間歷程指示裝置，其包含一基材以及一形成於基材上的指示層。上述之指示層包含一高分子基質與一預先決定數量且呈現還原態的氧化還原型化合物(redox compound)，上述之氧化還原型化合物係分散於高分子基質中，氧化還原型化合物具有下列性質：呈現還原態的氧化還原型化合物與氧氣反應形成氧化態的氧化還原型化合物，且氧化還原型化合物的還原態與氧化態兩者的色彩不同或是色階濃度不同；隨著指示層中的呈現還原態的氧化還原型化合物接觸環境中氧氣的時間增加，呈現氧化態的氧化還原型化合物數量也隨之增加，藉此改變指示層的色彩或是色階濃度，並指示時間歷程。
本發明在此所探討的方向為一種時間歷程指示裝置及其形成方法。為了能徹底地瞭解本發明，將在下列的描述中提出詳盡的步驟及其組成。顯然地，本發明的施行並未限定於該領域之技藝者所熟習的特殊細節。另一方面，眾所周知的組成或步驟並未描述於細節中，以避免造成本發明不必要之限制。本發明的較佳實施例會詳細描述如下，然而除了這些詳細描述之外，本發明還可以廣泛地施行在其他的實施例中，且本發明的範圍不受限定，其以之後的專利範圍為準。
本發明之第一實施例揭露一種時間歷程指示裝置，其包含一基材以及一形成於基材上的指示層(indicating layer)，其中上述之基材包含下列族群中之一者：陶瓷、金屬、塑膠、紙類、織物﹍等。其次，上述之指示層包含一高分子基質(matrix)與一預先決定數量(predetermined amount)且呈現還原態的氧化還原型化合物(redox compound)，其係藉由照光處理由氧化態轉變為還原態，上述之氧化還原型化合物係分散於高分子基質中，氧化還原型化合物具有下列性質：呈現還原態的氧化還原型化合物與氧氣反應形成氧化態的氧化還原型化合物，且氧化還原型化合物的還原態與氧化態兩者的色彩(hue)不同或是色階濃度(color density)不同；隨著指示層中的呈現還原態的氧化還原型化合物接觸環境中氧氣的時間增加，呈現氧化態的氧化還原型化合物數量也隨之增加，藉此改變指示層的色彩(hue)或是色階濃度(color density)，並指示時間歷程。
於本實施例中，上述指示層之厚度小於或等於1000 μ m，其較佳值小於或等於300 μ m。此外，上述之高分子基質的較佳材質係為光聚合高分子，其包含下列族群中之一者：聚丙烯酸酯、環氧樹脂、聚碳酸酯、聚酯、聚胺酯、聚烯、聚矽氧烷。於本實施例之一較佳範例中，由於氧化還原型化合物的性質較親水，為了均勻分散氧化還原型化合物於高分子基質中，因此上述之高分子基質係藉由至少一種親水性單體聚合而成，或是藉由至少一種親水性單體與其它疏水性單體共聚而成。
於本實施例之另一較佳範例中，上述之高分子基質係為聚丙烯酸酯，且藉由一具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體與其他不含極性基團的丙烯酸酯單體聚合而成，其中，極性基團包含下列族群中之一者：羥基、醚基、胺基與酮基。上述之具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體包含下列族群中之一者：2－羥乙胺基丙烯酸酯(2－hydroxyethyl methacrylate，HEMA)、羥乙基丙稀酸脂(Hydroxyethyl Acrylate，HEA)、羥丙基丙稀酸脂(Hydroxypropyl Acrylate，HPA)、methoxy polyethylene glycol monoacrylate(MPEGMA)、methoxy polyethylene glycol monomethacrylate(MPEGMMA)。
其他不含羥基的丙烯酸酯單體依照所含雙鍵數目，又可分為具有單一雙鍵之丙烯酸酯單體具有複數個雙鍵之丙烯酸酯單體。上述具有單一雙鍵之丙烯酸酯單體包含下列族群中之一者或其任意組合：丙烯酸甲酯(Methylacrylate)、丙烯酸乙酯(Ethyl acrylate)、丙烯酸丁酯(Butylacrylate)、丙烯酸辛酯(Octyl acrylate)、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸二甲胺乙酯、苯乙烯(Styrene)與醋酸乙烯(Vinyl Acetate)、isobornyl methacrylate(IBMA)。上述具有複數個雙鍵之丙烯酸酯單體包含下列族群中之一者或其任意組合：乙二醇二甲基丙烯酸酯(ethylene glycol dimethacrylate，EGDMA)、1,3 butylene glycol dimethacrylate(BGDMA)、propoxylated(2)neopentyl glycol diacrylate(PONPGDA)、tricyclodecane dimethanol diacrylate(TCDDA)、hydroxypivalaldehyde modified trimethylolpropane diacrylate(HTPDA)、1,4－butane diol diacrylate(BDDA)、1,6－hexane diol diacrylate(HDDA)、hexanediol dimethacrylate(HDDMA)、neopentylglycol diacrylate(NPGDA)、trimethylolpropane triacrylate(TMPTA)、ethoxylated(15)trimethylolpropone triacrylate[EO( 1 5 ) TMPTA]、tris(2－hydroxy ethyl)isocyanurate triacrylate(TICTA)。
於本實施例中，上述之氧化還原型化合物之分子結構具有共軛結構，其可藉由照光處理由氧化態轉變為還原態，例如：quinone－imine化合物、triarylmethane化合物、anthraquineone化合物及indigo化合物﹍等。此外，上述之氧化還原型化合物包含下列族群中之一者：2,2’－dipyridin(complex with Ru),nitro－o－phenantroline(nitroferroin,complex with Fe2＋),1,10－phenantroline(ferroin,complex with Fe2＋),N－phenylantranyl acid(2－diphenylamin carboxylic acid),5,6－dimethyl－1,10－phenantrolin(complex with Fe2＋),2,2’－dipyridine(complex with Fe2＋),sodium(or barium)diphenylaminsulfonate,3,3’－dimetoxybenzidine(o－dianisidine),diphenylamine,diphenylbenzidine,n－ethoxychrysoidin,variamine blue,indiamine,2,6－dibromindophenol(2,6－dibromobenzol indophenol,Na－salt),2,6－dichlorindophenol(2,6－dichlorbenzol indophenol,Na－salt),o－cresolindophenol(Na－salt),toluylene blue,thionine(Lauth’s violet),thiazine blue,toluidine blue,tionol,methylene blue,indigo－5,5’,7,7’－tetrasulfo－acid,indigo－5,5’,7－threesulfo－acid,indigo－5,5’－disulfo－acid(indigo carmine),indigo－5－monosulfo－acid,phenosafranine,safranine T,neutral red。
參考第一A圖所示，於本實施例之又一較佳範例中，上述之時間歷程指示裝置包含一基材110、一形成於基材110上之指示層120以及一形成於指示層120上之保護層130，其中，保護層130之至少一部份係為透明，以便於由外界觀察指示層120的顏色變化。上述之保護層的材質係為半透明至透明高分子材質，例如：聚丙烯酸酯、環氧樹脂、聚碳酸酯(PC)、聚酯(如：PET)、聚胺酯、聚烯、聚矽氧烷(silicone)，較佳者，保護層材質係為光聚合高分子。設置保護層之目的除了避免外力損傷指示層，還具有調整氧氣通量的功能，藉此調整指示層的變色時間。
參考第一B圖所示，於本實施例之再一較佳範例中，上述之保護層130的透明部分130A外圍區域130B係為一特定顏色，特定顏色代表一預先決定之時間間隔，藉由比較特定顏色與指示層120的顏色以判斷時間歷程是否超過預先決定之時間間隔。
實際上使用時，本發明所提供之時間歷程指示裝置預先放置於一密閉空間內，藉由移除密閉空間外側的封條、外蓋、外包裝﹍等密閉物後，外界環境的氧氣才能夠接觸本發明所提供之時間歷程指示裝置，藉此開始進行計時的程序。如前所述，針對不同應用其所需的時間間隔也不同，可以根據一預先決定之時間間隔給定一特定顏色，藉由比較該特定顏色與該指示層的顏色以判斷時間歷程是否超過該預先決定之時間間隔。
本發明之第二實施例揭露一種時間歷程指示裝置的形成方法，首先提供至少一種光聚合單體或寡聚物，以及提供一預先決定數量(predetermined amount)且呈氧化態的氧化還原型化合物(redox compound)，其具有下列性質：呈現還原態的氧化還原型化合物與氧氣反應形成氧化態的氧化還原型化合物，且氧化還原型化合物的還原態與氧化態兩者的色彩(hue)不同或是色階濃度(color density)不同。其次，均勻混合一光起始劑、至少一種上述之光聚合單體或寡聚物與上述之預先決定數量的氧化還原型化合物，以形成一指示配方。接著，塗佈指示配方於一基材上以形成一中間層。然後，對中間層進行一光照程序以固化形成一指示層，並形成時間歷程指示裝置，其中，中間層所含的光起始劑與至少一種光聚合單體或寡聚物進行起始反應與聚合反應，且中間層所含的呈氧化態之氧化還原型化合物經光照還原，以形成還原態的氧化還原型化合物；隨著指示層中的呈現還原態的氧化還原型化合物接觸環境中氧氣的時間增加，呈現氧化態的氧化還原型化合物數量也隨之增加，藉此改變指示層的色彩(hue)或是色階濃度(color density)，並指示時間歷程。
於本實施例中，上述之光聚合單體或寡聚物可以為親水性單體或寡聚物，或是包含至少一種親水性單體或寡聚物，以及其它疏水性單體或寡聚物。於本實施例之一較佳範例中，上述之至少一種光聚合單體或寡聚物包含一具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體與其他不含極性基團的丙烯酸酯單體，其中，極性基團包含下列族群中之一者：羥基、醚基、胺基與酮基。此外，上述之具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體、其他不含羥基的丙烯酸酯單體、氧化還原型化合物、基材的選擇與第一實施例相同。
於本實施例的光照程序中，隨著中間層厚度增加，光線強度隨之衰減，當中間層厚度到達某一程度後，靠近下方(接近基材處)無法接收足夠的光強度，可能造成分佈於此處的氧化還原型化合物無法由氧化態轉變成還原態。因此，本實施例的中間層厚度需小於或等於1000 μ m，其較佳厚度小於或等於300 μ m，目的係為了確保大部分的氧化還原型化合物都能藉由光照程序轉變成還原態。
本發明之第三實施例揭露一種時間歷程指示配方，其包含一光起始劑、至少一種光聚合單體或寡聚物與一預先決定數量(predetermined amount)且呈氧化態的氧化還原型化合物(redox compound)，其中，該氧化還原型化合物具有下列性質：呈氧化態之該氧化還原型化合物可以經光照還原形成呈還原態的該氧化還原型化合物，呈現還原態的該氧化還原型化合物與氧氣反應形成氧化態的該氧化還原型化合物，且該氧化還原型化合物的還原態與氧化態兩者的色彩(hue)不同或是色階濃度(color density)不同。此外，上述之光聚合單體或寡聚物以及氧化還原型化合物的選擇如第一實施例所述。
第一範例
一種時間歷程指示配方如表一所示：
將表一之配方均勻攪拌10分鐘以形成一藍色溶液。接著，藉由一棒狀物沾取藍色溶液並形成一厚度100 μ m的藍色薄膜於一玻璃基材上。然後，於氮氣氣氛中藉由紫外線照射上述藍色薄膜10分鐘以轉變成一黃色薄膜，藉此形成時間歷程指示裝置。當此裝置開始接觸氧氣後即逐漸開始變色(黃色→藍色)，約4天後完全變色。
第二範例
操作流程與第一範例相同，但是調整配方成分中的Methylene Blue含量如表二中的樣品A、B、C、D，其裝置變色結果顯示於表二中。
表二
第三範例
操作流程與第一範例相同，但是調整配方成分中的HEMA與TCDDA的相對比例如表三所示。
參考第二圖所示，當TCDDA佔了70等分時，變色速度相當快速，約3天即完全變色；當HEMA與TCDDA(親水性與疏水性丙烯酸酯)兩者等分相同時，其完全變色時間約需4天；當HEMA提升至70等分時，其變色速度更慢，約6天還不會完全變色。
第四範例
操作流程與第一範例相同，但是以EO( 1 5 ) TMPTA置換配方成分中的TCDDA如表四所示，HEMA與EO( 1 5 ) TMPTA皆為親水性丙烯酸酯。
所製成之時間歷程指示裝置開始接觸氧氣數分鐘後即逐漸開始變色，約3小時後完全變色。
第五範例
與第四範例相似，以不同疏水性丙烯酸酯置換配方成分中的TCDDA如表五所示，其變色情形與時間顯示於表五中。
第六範例
操作流程與第一範例相同，但是調整配方成分中的薄膜厚度為：50,75,100,150,200,250與300 μ m。經UV光照射後，膜厚為50,75,100,150與200 μ m的薄膜顏色為黃色，較厚膜材(250與300 μ m)係為淡灰藍色，所有的膜材皆於4天後完全變色，且具有相同的最終顏色。
第七範例
將第一範例所製成之時間歷程指示裝置放置於不同濕度條件下：相對濕度44%,58%,76%,90%與99%，發現相對濕度並不會影響時間歷程指示裝置的變色情形。
第八範例
參考第三圖所示，將第一範例所製成之時間歷程指示裝置放置於不同溫度條件下：A(＋4℃)，B(＋20℃)，C(＋40℃)，可以發現A的完全變色時間約5天，B的完全變色時間約4天，C的完全變色時間約2天，隨著環境溫度升高，指示裝置的變色速度越快。此外，樣品A與樣品B的最終顏色相同，而樣品C的最終顏色係為較乾淨的藍色，推測原因為高溫下Methylene Blue在丙烯酸酯內的分散程度較佳。
第九範例
操作流程與第一範例相同，但改變指示層基質成分與保護層成分，保護層係藉由不同丙烯酸酯與4%的起始劑(Irgacure 651)所反應形成，其厚度為100 μ m，不同時間歷程指示裝置變色情形與時間顯示於表六中。
在上述本發明之實施例中，本發明藉由氧化還原型化合物的還原態與氧化態兩者的色彩不同或是色階濃度不同，進而改變指示層的色彩或是色階濃度，以指示時間歷程。隨著呈現還原態的氧化還原型化合物接觸環境中氧氣的時間增加，呈現氧化態的氧化還原型化合物數量也隨之增加，藉此造成指示層的變化效果。另一方面，本發明提供了具有上述之氧化還原型化合物與光聚合單體或寡聚物的時間歷程指示配方，塗佈此配方於所需基材後，藉由一光照程序不僅可以聚合上述光聚合單體或寡聚物以固化成形，同時可以光照還原原本呈氧化態之該氧化還原型化合物，以形成還原態的該氧化還原型化合物。據此，本發明能符合經濟上的效益與產業上的利用性。
顯然地，依照上面實施例中的描述，本發明可能有許多的修正與差異。因此需要在其附加的權利要求項之範圍內加以理解，除了上述詳細的描述外，本發明還可以廣泛地在其他的實施例中施行。上述僅為本發明之較佳實施例而已，並非用以限定本發明之申請專利範圍；凡其它未脫離本發明所揭示之精神下所完成的等效改變或修飾，均應包含在下述申請專利範圍內。
110．．．基材
120．．．指示層
130．．．保護層
130A．．．保護層的透明部分
130B．．．保護層透明部分的外圍區域
第一A圖係根據本發明之第一實施例中，時間歷程指示裝置之結構示意圖；第一B圖係根據本發明之第一實施例中，另一種時間歷程指示裝置之結構示意圖第二圖係根據本發明之第三範例中，具有不同相對比例HEMA與TCDDA的時間歷程指示裝置隨時間變化之變色結果；與第三圖係根據本發明之第八範例中，時間歷程指示裝置放置於不同溫度條件下之變色結果。
110．．．基材
120．．．指示層
130．．．保護層
130A．．．保護層的透明部分
130B．．．保護層透明部分的外圍區域

Claims (38)

  1. 一種時間歷程指示裝置，該時間歷程指示裝置包含：一基材；與一形成於該基材上的指示層(indicating layer)，該指示層包含一光起始劑、一高分子基質(matrix)與一預先決定數量(predetermined amount)且呈現還原態的氧化還原型化合物(redox compound)，該氧化還原型化合物係藉由照光處理由氧化態轉變為還原態，其中，該氧化還原型化合物係分散於該高分子基質中，該氧化還原型化合物具有下列性質：呈現還原態的該氧化還原型化合物與氧氣反應形成氧化態的該氧化還原型化合物，且該氧化還原型化合物的還原態與氧化態兩者的色彩(hue)不同或是色階濃度(color density)不同；隨著該指示層中的呈現還原態的該氧化還原型化合物接觸環境中氧氣的時間增加，呈現氧化態的該氧化還原型化合物數量也隨之增加，藉此改變該指示層的色彩(hue)或是色階濃度(color density)，並指示時間歷程。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之基材包含下列族群中之一者：陶瓷、金屬、塑膠、紙類、織物。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之指示層厚度小於或等於1000μm。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之指示層厚度小於或等於300μm。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之高分子基質係為光聚合高分子基質。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之高分子基質包含下列族群中之一者：聚丙烯酸酯、環氧樹脂、聚碳酸酯、聚酯、聚胺酯、聚烯、聚矽氧烷。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之高分子基質係藉由至少一種親水性單體聚合而成，或是藉由至少一種親水性單體與其它疏水性單體共聚而成。
  8. 如申請專利範圍第6項所述之時間歷程指示裝置，其中上述聚丙烯酸酯係為藉由一具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體與其他不含極性基團的丙烯酸酯單體聚合而成。
  9. 如申請專利範圍第8項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之極性基團包含下列族群中之一者：羥基、醚基、胺基與酮基。
  10. 如申請專利範圍第8項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體包含下列族群中之一者：2-羥乙胺基丙烯酸酯(2-hydroxyethyl methacrylate，HEMA)、羥乙基丙稀酸脂(Hydroxyethyl Acrylate，HEA)、羥丙基丙稀酸脂(Hydroxypropyl Acrylate，HPA)、methoxy polyethylene glycol monoacrylate(MPEGMA)、methoxy polyethylene glycol monomethacrylate(MPEGMMA)、丙烯酸甲酯(Methylacrylate)、丙烯酸乙酯(Ethyl acrylate)、丙烯酸丁酯(Butylacrylate)、丙烯酸辛酯(Octyl acrylate)、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸二甲胺乙酯、苯乙烯(Styrene)與醋酸乙烯(Vinyl Acetate)、isobornyl methacrylate(IBMA)、乙二醇二甲基丙烯酸酯(ethylene glycol dimethacrylate，EGDMA)、1,3 butylene glycol dimethacrylate(BGDMA)、propoxylated(2)neopentyl glycol diacrylate(PONPGDA)、tricyclodecane dimethanol diacrylate(TCDDA)、hydroxypivalaldehyde modified trimethylolpropane diacrylate(HTPDA)、1,4-butane diol diacrylate(BDDA)、1,6-hexane diol diacrylate(HDDA)、hexanediol dimethacrylate(HDDMA)、neopentylglycol diacrylate(NPGDA)、trimethylolpropane triacrylate(TMPTA)、ethoxylated(15)trimethylolpropone triacrylate[EO(15)TMPTA]、tris(2-hydroxy ethyl)isocyanurate triacrylate(TICTA)。
  11. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之氧化還原型化合物包含下列族群中之一者：quinone-imine化合物、triarylmethane化合物、anthraquineone化合物及indigo化合 物。
  12. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之氧化還原型化合物包含下列族群中之一者：2,2’-dipyridin(complex with Ru),nitro-o-phenantroline(nitroferroin,complex with Fe2+ ),1,10-phenantroline(ferroin,complex with Fe2+ ),N-phenylantranyl acid(2-diphenylamin carboxylic acid),5,6-dimethyl-1,10-phenantrolin(complex with Fe2+ ),2,2’-dipyridine(complex with Fe2+ ),sodium(or barium)diphenylaminsulfonate,3,3’-dimetoxybenzidine(o-dianisidine),diphenylamine,diphenylbenzidine,n-ethoxychrysoidin,variamine blue,indiamine,2,6-dibromindophenol(2,6-dibromobenzol indophenol,Na-salt),2,6-dichlorindophenol(2,6-dichlorbenzol indophenol,Na-salt),o-cresolindophenol(Na-salt),toluylene blue,thionine(Lauth’s violet),thiazine blue,toluidine blue,tionol,methylene blue,indigo-5,5’,7,7’-tetrasulfo-acid,indigo-5,5’,7-threesulfo-acid,indigo-5,5’-disulfo-acid(indigo carmine),indigo-5-monosulfo-acid,phenosafranine,safranine T,neutral red。
  13. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，更包含一形成於該指示層上之保護層，其中，該保護層之至少一部份係為透明，以便於由外界觀察指示層的顏色變化。
  14. 如申請專利範圍第13項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之保護層的透明部分外圍區域係為一特定顏色，該特定顏色代表一預先決定之時間間隔，藉由比較該特定顏色與該指示層的顏色以判斷時間歷程是否超過該預先決定之時間間隔。
  15. 如申請專利範圍第13項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之保護層材質係為光聚合高分子。
  16. 如申請專利範圍第13項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之保護層材質包含下列族群中之一者：聚丙烯酸酯、環氧樹脂、聚碳酸酯、聚酯、聚胺酯、聚烯、聚矽氧烷。
  17. 如申請專利範圍第1項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之光起始劑更包含2,2-二甲氧基-1,2-二苯基乙烷-1-酮(2,2-Dimethoxy-1,2-diphenylethan-1-one)。
  18. 一種時間歷程指示裝置的形成方法，該時間歷程指示裝置的形成方法包含：提供至少一種光聚合單體或寡聚物；提供一預先決定數量(predetermined amount)且呈氧化態的氧化還原型化合物(redox compound)，其中，該氧化還原型化合物具有下列性質：呈現還原態的該氧化還原型化合物與氧氣反應形成氧化態的該氧化還原型化合物，且該氧化還原型化合物的還原態與氧化態兩者的色彩(hue)不同或是色階濃度(color density)不同； 均勻混合一至少一種光起始劑、至少一種該光聚合單體或寡聚物與該預先決定數量的氧化還原型化合物，以形成一指示配方；塗佈該指示配方於一基材上以形成一中間層；與對該中間層進行一光照程序以固化形成一指示層，並形成該時間歷程指示裝置，其中，該中間層所含的該光起始劑與至少一種該光聚合單體或寡聚物進行起始反應與聚合反應，且該中間層所含的呈氧化態之該氧化還原型化合物經光照還原，以形成還原態的該氧化還原型化合物；隨著該指示層中的呈現還原態的該氧化還原型化合物接觸環境中氧氣的時間增加，呈現氧化態的該氧化還原型化合物數量也隨之增加，藉此改變該指示層的色彩(hue)或是色階濃度(color density)，並指示時間歷程。
  19. 如申請專利範圍第18項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之光聚合單體或寡聚物係為親水性單體或寡聚物。
  20. 如申請專利範圍第18項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之至少一種光聚合單體或寡聚物包含至少一種親水性單體或寡聚物，以及其它疏水性單體或寡聚物。
  21. 如申請專利範圍第18項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之至少一種光聚合單體或寡聚物包含一具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體與其他不含極性基團的丙烯酸酯 單體。
  22. 如申請專利範圍第21項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之極性基團包含下列族群中之一者：羥基、醚基、胺基與酮基。
  23. 如申請專利範圍第21項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體包含下列族群中之一者：2-羥乙胺基丙烯酸酯(2-hydroxyethyl methacrylate，HEMA)、羥乙基丙稀酸脂(Hydroxyethyl Acrylate，HEA)、羥丙基丙稀酸脂(Hydroxypropyl Acrylate，HPA)、methoxy polyethylene glycol monoacrylate(MPEGMA)、methoxy polyethylene glycol monomethacrylate(MPEGMMA)、丙烯酸甲酯(Methylacrylate)、丙烯酸乙酯(Ethyl acrylate)、丙烯酸丁酯(Butylacrylate)、丙烯酸辛酯(Octyl acrylate)、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸二甲胺乙酯、苯乙烯(Styrene)與醋酸乙烯(Vinyl Acetate)、isobornyl methacrylate(IBMA)、乙二醇二甲基丙烯酸酯(ethylene glycol dimethacrylate，EGDMA)、1,3 butylene glycol dimethacrylate(BGDMA)、propoxylated(2)neopentyl glycol diacrylate(PONPGDA)、tricyclodecane dimethanol diacrylate(TCDDA)、hydroxypivalaldehyde modified trimethylolpropane diacrylate(HTPDA)、1,4-butane diol diacrylate(BDDA)、1,6-hexane diol diacrylate(HDDA)、hexanediol dimethacrylate(HDDMA)、neopentylglycol diacrylate(NPGDA)、trimethylolpropane triacrylate(TMPTA)、ethoxylated(15)trimethylolpropone triacrylate[EO(15)TMPTA]、tris(2-hydroxy ethyl)isocyanurate triacrylate(TICTA)。
  24. 如申請專利範圍第18項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之氧化還原型化合物包含下列族群中之一者：quinone-imine化合物、triarylmethane化合物、anthraquineone化合物及indigo化合物。
  25. 如申請專利範圍第18項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之氧化還原型化合物包含下列族群中之一者：2,2’-dipyridin(complex with Ru),nitro-o-phenantroline(nitroferroin,complex with Fe2+ ),1,10-phenantroline(ferroin,complex with Fe2+ ),N-phenylantranyl acid(2-diphenylamin carboxylic acid),5,6-dimethyl-1,10-phenantrolin(complex with Fe2+ ),2,2’-dipyridine(complex with Fe2+ ),sodium(or barium)diphenylaminsulfonate,3,3’-dimetoxybenzidine(o-dianisidine),diphenylamine,diphenylbenzidine,n-ethoxychrysoidin,variamine blue,indiamine,2,6-dibromindophenol(2,6-dibromobenzol indophenol,Na-salt),2,6-dichlorindophenol(2,6-dichlorbenzol indophenol,Na-salt),o-cresolindophenol(Na-salt),toluylene blue,thionine(Lauth’s violet),thiazine blue,toluidine blue,tionol,methylene blue,indigo-5,5’,7,7’-tetrasulfo-acid,indigo-5,5’,7-threesulfo-acid,indigo-5,5’-disulfo-acid(indigo carmine),indigo-5-monosulfo-acid,phenosafranine,safranine T,neutral red。
  26. 如申請專利範圍第18項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之基材包含下列族群中之一者：陶瓷、金屬、塑膠、紙類、織物。
  27. 如申請專利範圍第18項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之中間層厚度小於或等於1000μm。
  28. 如申請專利範圍第18項所述之時間歷程指示裝置的形成方法，其中上述之中間層厚度小於或等於300μm。
  29. 如申請專利範圍第18項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之光起始劑更包含2,2-二甲氧基-1,2-二苯基乙烷-1-酮(2,2-Dimethoxy-1,2-diphenylethan-1-one)。
  30. 一種時間歷程指示配方，該時間歷程指示配方包含：至少一種光起始劑；至少一種光聚合單體或寡聚物；與一預先決定數量(predetermined amount)且呈氧化態的氧 化還原型化合物(redox compound)，其中，該氧化還原型化合物具有下列性質：呈氧化態之該氧化還原型化合物可以經光照還原形成呈還原態的該氧化還原型化合物，呈現還原態的該氧化還原型化合物與氧氣反應形成氧化態的該氧化還原型化合物，且該氧化還原型化合物的還原態與氧化態兩者的色彩(hue)不同或是色階濃度(color density)不同。
  31. 如申請專利範圍第30項所述之時間歷程指示配方，其中上述之光聚合單體或寡聚物係為親水性單體或寡聚物。
  32. 如申請專利範圍第30項所述之時間歷程指示配方，其中上述之至少一種光聚合單體或寡聚物包含至少一種親水性單體或寡聚物，以及其它疏水性單體或寡聚物。
  33. 如申請專利範圍第30項所述之時間歷程指示配方，其中上述之至少一種光聚合單體或寡聚物包含一具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體與其他不含極性基團的丙烯酸酯單體。
  34. 如申請專利範圍第33項所述之時間歷程指示配方，其中上述之極性基團包含下列族群中之一者：羥基、醚基、胺基與酮基。
  35. 如申請專利範圍第33項所述之時間歷程指示配方，其中上述之具有至少一個極性基團的丙烯酸酯單體包含下列族群中之一者：2-羥乙胺基丙烯酸酯(2-hydroxyethyl methacrylate，HEMA)、羥乙基丙稀酸脂(Hydroxyethyl Acrylate，HEA)、羥丙基丙稀酸脂(Hydroxypropyl Acrylate，HPA)、methoxy polyethylene glycol monoacrylate(MPEGMA)、methoxy polyethylene glycol monomethacrylate(MPEGMMA)、丙烯酸甲酯(Methylacrylate)、丙烯酸乙酯(Ethyl acrylate)、丙烯酸丁酯(Butylacrylate)、丙烯酸辛酯(Octyl acrylate)、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸二甲胺乙酯、苯乙烯(Styrene)與醋酸乙烯(Vinyl Acetate)、isobornyl methacrylate(IBMA)、乙二醇二甲基丙烯酸酯(ethylene glycol dimethacrylate，EGDMA)、1,3 butylene glycol dimethacrylate(BGDMA)、propoxylated(2)neopentyl glycol diacrylate(PONPGDA)、tricyclodecane dimethanol diacrylate(TCDDA)、hydroxypivalaldehyde modified trimethylolpropane diacrylate(HTPDA)、1,4-butane diol diacrylate(BDDA)、1,6-hexane diol diacrylate(HDDA)、hexanediol dimethacrylate(HDDMA)、neopentylglycol diacrylate(NPGDA)、trimethylolpropane triacrylate(TMPTA)、ethoxylated(15)trimethylolpropone triacrylate[EO(15)TMPTA]、tris(2-hydroxy ethyl)isocyanurate triacrylate(TICTA)。
  36. 如申請專利範圍第30項所述之時間歷程指示配方，其中上述之氧化還原型化合物包含下列族群中之一者：quinone-imine化合 物、triarylmethane化合物、anthraquineone化合物及indigo化合物。
  37. 如申請專利範圍第30項所述之時間歷程指示配方，其中上述之氧化還原型化合物包含下列族群中之一者：2,2’-dipyridin(complex with Ru),nitro-o-phenantroline(nitroferroin,complex with Fe2+ ),1,10-phenantroline(ferroin,complex with Fe2+ ),N-phenylantranyl acid(2-diphenylamin carboxylic acid),5,6-dimethyl-1,10-phenantrolin(complex with Fe2+ ),2,2’-dipyridine(complex with Fe2+ ),sodium(or barium)diphenylaminsulfonate,3,3’-dimetoxybenzidine(o-dianisidine),diphenylamine,diphenylbenzidine,n-ethoxychrysoidin,variamine blue,indiamine,2,6-dibromindophenol(2,6-dibromobenzol indophenol,Na-salt),2,6-dichlorindophenol(2,6-dichlorbenzol indophenol,Na-salt),o-cresolindophenol(Na-salt),toluylene blue,thionine(Lauth’s violet),thiazine blue,toluidine blue,tionol,methylene blue,indigo-5,5’,7,7’-tetrasulfo-acid,indigo-5,5’,7-threesulfo-acid,indigo-5,5’-disulfo-acid(indigo carmine),indigo-5-monosulfo-acid,phenosafranine,safranine T,neutral red。
  38. 如申請專利範圍第30項所述之時間歷程指示裝置，其中上述之光起始劑更包含2,2-二甲氧基-1,2-二苯基乙烷-1-酮 (2,2-Dimethoxy-1,2-diphenylethan-1-one)。
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