RU2340968C1 - Method of long-live radionuclide immobilisation - Google Patents
Method of long-live radionuclide immobilisation Download PDFInfo
- Publication number
- RU2340968C1 RU2340968C1 RU2007105656/06A RU2007105656A RU2340968C1 RU 2340968 C1 RU2340968 C1 RU 2340968C1 RU 2007105656/06 A RU2007105656/06 A RU 2007105656/06A RU 2007105656 A RU2007105656 A RU 2007105656A RU 2340968 C1 RU2340968 C1 RU 2340968C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- long
- ion
- radionuclide
- matrix
- ios
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 24
- 239000003456 ion exchange resin Substances 0.000 claims abstract description 38
- 229920003303 ion-exchange polymer Polymers 0.000 claims abstract description 38
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 claims abstract description 20
- 239000002131 composite material Substances 0.000 claims abstract description 12
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims abstract description 8
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 claims abstract description 4
- 238000003825 pressing Methods 0.000 claims abstract description 3
- 239000012815 thermoplastic material Substances 0.000 claims abstract description 3
- 239000007787 solid Substances 0.000 claims description 8
- 229920000049 Carbon (fiber) Polymers 0.000 claims description 6
- 238000003763 carbonization Methods 0.000 claims description 6
- VNWKTOKETHGBQD-UHFFFAOYSA-N methane Chemical compound C VNWKTOKETHGBQD-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 abstract description 14
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 abstract description 10
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 9
- 238000003860 storage Methods 0.000 abstract description 7
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 7
- 230000006378 damage Effects 0.000 abstract description 4
- NWUYHJFMYQTDRP-UHFFFAOYSA-N 1,2-bis(ethenyl)benzene;1-ethenyl-2-ethylbenzene;styrene Chemical compound C=CC1=CC=CC=C1.CCC1=CC=CC=C1C=C.C=CC1=CC=CC=C1C=C NWUYHJFMYQTDRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 3
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 2
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 abstract description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 2
- 230000008961 swelling Effects 0.000 abstract description 2
- 239000002699 waste material Substances 0.000 abstract description 2
- 239000004744 fabric Substances 0.000 abstract 1
- 230000002265 prevention Effects 0.000 abstract 1
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 description 12
- 239000004568 cement Substances 0.000 description 7
- 238000002386 leaching Methods 0.000 description 7
- 229920000642 polymer Polymers 0.000 description 7
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 description 6
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 5
- 239000010426 asphalt Substances 0.000 description 4
- 238000010304 firing Methods 0.000 description 4
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 description 3
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 3
- 239000002927 high level radioactive waste Substances 0.000 description 3
- 230000007774 longterm Effects 0.000 description 3
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 3
- -1 polyethylene Polymers 0.000 description 3
- 229920001169 thermoplastic Polymers 0.000 description 3
- 239000004416 thermosoftening plastic Substances 0.000 description 3
- 238000011282 treatment Methods 0.000 description 3
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- CREMABGTGYGIQB-UHFFFAOYSA-N carbon carbon Chemical compound C.C CREMABGTGYGIQB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000011203 carbon fibre reinforced carbon Substances 0.000 description 2
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 2
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 2
- 230000003100 immobilizing effect Effects 0.000 description 2
- 238000005470 impregnation Methods 0.000 description 2
- 239000010857 liquid radioactive waste Substances 0.000 description 2
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 2
- 229920006395 saturated elastomer Polymers 0.000 description 2
- 239000002594 sorbent Substances 0.000 description 2
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 description 2
- 238000009423 ventilation Methods 0.000 description 2
- HLBLWEWZXPIGSM-UHFFFAOYSA-N 4-Aminophenyl ether Chemical class C1=CC(N)=CC=C1OC1=CC=C(N)C=C1 HLBLWEWZXPIGSM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- VQVIHDPBMFABCQ-UHFFFAOYSA-N 5-(1,3-dioxo-2-benzofuran-5-carbonyl)-2-benzofuran-1,3-dione Chemical compound C1=C2C(=O)OC(=O)C2=CC(C(C=2C=C3C(=O)OC(=O)C3=CC=2)=O)=C1 VQVIHDPBMFABCQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- VGGSQFUCUMXWEO-UHFFFAOYSA-N Ethene Chemical compound C=C VGGSQFUCUMXWEO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000005977 Ethylene Substances 0.000 description 1
- 239000004264 Petrolatum Substances 0.000 description 1
- 239000004698 Polyethylene Substances 0.000 description 1
- 239000004642 Polyimide Substances 0.000 description 1
- 239000004743 Polypropylene Substances 0.000 description 1
- XTXRWKRVRITETP-UHFFFAOYSA-N Vinyl acetate Chemical compound CC(=O)OC=C XTXRWKRVRITETP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 1
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 1
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 description 1
- 125000004432 carbon atom Chemical group C* 0.000 description 1
- 229910010293 ceramic material Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000004927 clay Substances 0.000 description 1
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 description 1
- 229920001577 copolymer Polymers 0.000 description 1
- 238000005485 electric heating Methods 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 239000012530 fluid Substances 0.000 description 1
- 239000003673 groundwater Substances 0.000 description 1
- 238000005338 heat storage Methods 0.000 description 1
- 229920001903 high density polyethylene Polymers 0.000 description 1
- 239000004700 high-density polyethylene Substances 0.000 description 1
- 239000002440 industrial waste Substances 0.000 description 1
- 229910052500 inorganic mineral Inorganic materials 0.000 description 1
- XMBWDFGMSWQBCA-NJFSPNSNSA-N iodane Chemical compound [129IH] XMBWDFGMSWQBCA-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 1
- 238000002955 isolation Methods 0.000 description 1
- 239000004816 latex Substances 0.000 description 1
- 229920000126 latex Polymers 0.000 description 1
- 238000011068 loading method Methods 0.000 description 1
- 239000011707 mineral Substances 0.000 description 1
- 229940029985 mineral supplement Drugs 0.000 description 1
- 235000020786 mineral supplement Nutrition 0.000 description 1
- 238000006386 neutralization reaction Methods 0.000 description 1
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 1
- 238000009377 nuclear transmutation Methods 0.000 description 1
- 230000035699 permeability Effects 0.000 description 1
- 229940066842 petrolatum Drugs 0.000 description 1
- 235000019271 petrolatum Nutrition 0.000 description 1
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 1
- 239000004033 plastic Substances 0.000 description 1
- 229920003023 plastic Polymers 0.000 description 1
- 229920001467 poly(styrenesulfonates) Polymers 0.000 description 1
- 229920000573 polyethylene Polymers 0.000 description 1
- 229920001721 polyimide Polymers 0.000 description 1
- 229920005596 polymer binder Polymers 0.000 description 1
- 239000002491 polymer binding agent Substances 0.000 description 1
- 229920001155 polypropylene Polymers 0.000 description 1
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 1
- 239000000047 product Substances 0.000 description 1
- 238000005086 pumping Methods 0.000 description 1
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 1
- 238000005245 sintering Methods 0.000 description 1
- 239000007790 solid phase Substances 0.000 description 1
- 229910052713 technetium Inorganic materials 0.000 description 1
- GKLVYJBZJHMRIY-UHFFFAOYSA-N technetium atom Chemical compound [Tc] GKLVYJBZJHMRIY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000004876 x-ray fluorescence Methods 0.000 description 1
Landscapes
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к области переработки долгоживущих радиоактивных отходов (РАО), содержащих ионообменные смолы (ИОС) и фиксированные на них радионуклиды, в частности к области иммобилизации долгоживущих радионуклидов и отработанных ИОС в термически и химически устойчивой твердой матрице.The invention relates to the field of processing long-lived radioactive waste (RAW) containing ion-exchange resins (IOS) and radionuclides fixed on them, in particular to the field of immobilization of long-lived radionuclides and spent IOS in a thermally and chemically stable solid matrix.
Отработанные ионообменные смолы в больших количествах образуются при эксплуатации АЭС, где они используются в системе очистки /Очистка вод атомных электростанций. Кульский Л.А. и др. - Киев: Наукова думка, 1979, стр.67-79/ [1]. Кроме того, они используются в ряде операций выделения и очистки радионуклидов, в технологии переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) и радиоактивных отходов /Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС. Землянухин В.И. и др. - М.: Энергоатомиздат, 1985, стр.22.; Обезвреживания жидких радиоактивных отходов. Никифоров А.С. и др. М.: Энергоатомиздат, 1985, стр.27-29/ [2-3], а также в процессах получения индивидуальных радионуклидов различного назначения. Однако до настоящего времени не преодолены сложности, связанные с переработкой отработанных ИОС. Одним из способов их изоляции от окружающей среды является их фиксация в различные матрицы для длительного хранения. В настоящее время основными способами локализации радиоактивных ИОС является их включение в цементную, битумную (термопластичную), полимерную или керамическую матрицы. Однако недостатки этих вариантов связаны с разрушением использованных компаундов при контакте с водой и, как следствие, высокие скорости выщелачивания содержащихся в ИОС радионуклидов.Spent ion-exchange resins in large quantities are formed during the operation of nuclear power plants, where they are used in the water treatment / purification system of nuclear power plants. Kulsky L.A. et al. - Kiev: Naukova Dumka, 1979, pp. 67-79 / [1]. In addition, they are used in a number of operations for the separation and purification of radionuclides, in the technology for the processing of spent nuclear fuel (SNF) and radioactive waste / Radiochemical processing of nuclear fuel of nuclear power plants. Zemlyanukhin V.I. et al. - M .: Energoatomizdat, 1985, p. 22 .; Neutralization of liquid radioactive waste. Nikiforov A.S. et al. M: Energoatomizdat, 1985, pp. 27-29 / [2-3], as well as in the processes of obtaining individual radionuclides for various purposes. However, to date, the difficulties associated with the processing of spent IOS have not been overcome. One way to isolate them from the environment is to fix them in various matrices for long-term storage. Currently, the main ways of localizing radioactive IOS is their inclusion in a cement, bitumen (thermoplastic), polymer or ceramic matrix. However, the disadvantages of these options are associated with the destruction of the used compounds in contact with water and, as a result, the high leaching rates of radionuclides contained in the IOS.
Известен способ иммобилизации радиоактивных ИОС, в котором в качестве связующего использовали цемент /Способ включения радиоактивных ионообменных смол в быстротвердеющие цементы. - RU 2206933/ [4]. Радиоактивные ИОС смешивали с быстротвердеющим цементом, водой и сорбцоинной минеральной добавкой, в качестве которой использовали кембрийскую глину. Образовавшуюся цементную смесь заливали в емкости для дальнейшего хранения. Способ цементирования имеет ряд недостатков: невысокая степень включения ИОС (до 20 мас.%), что приводит к увеличению объема цементного компаунда, низкой механической прочности и достаточно большой скорости выщелачивания радионуклидов, содержащихся в ИОС.A known method of immobilization of radioactive IOS, in which cement was used as a binder / Method for incorporating radioactive ion-exchange resins into quick-hardening cements. - RU 2206933 / [4]. Radioactive IOS was mixed with quick-hardening cement, water, and a sorbzoin mineral supplement, which was used Cambrian clay. The resulting cement mixture was poured into containers for further storage. The cementing method has several disadvantages: a low degree of inclusion of IOS (up to 20 wt.%), Which leads to an increase in the volume of cement compound, low mechanical strength and a sufficiently high leaching rate of radionuclides contained in IOS.
Известен способ использования для иммобилизации радиоактивных ИОС полимерной термопластичной композиции, состоящей из петролатума, полиэтилена низкого давления (ПНД) и сополимера этилена с винилацетатом (СЭВА) /Способ иммобилизации радиоактивных отходов, образованных отработанными ионообменными смолами. SU 1752115/ [5]. Способ использования полученной полимерной матрицы имеет ряд недостатков, в частности при повышении температуры смешивания компонентов свыше 80°С требуются большие количества полимеров и ухудшается водостойкость компаунда. В то же время при использовании полимерных матриц с меньшим количеством ПНД и СЕВА происходит расслаивание компаунда, а при больших количествах этих компонентов композиция становится нетекучей. Использование компонентов с данными физико-химическими свойствами требует проведения процесса в узком температурном диапазоне.A known method of using for the immobilization of radioactive IOS of a polymer thermoplastic composition consisting of petrolatum, low pressure polyethylene (HDPE) and a copolymer of ethylene with vinyl acetate (SEVA) / Method of immobilization of radioactive waste formed by spent ion-exchange resins. SU 1752115 / [5]. The method of using the obtained polymer matrix has several disadvantages, in particular, when the temperature of mixing the components is higher than 80 ° C, large quantities of polymers are required and the water resistance of the compound is deteriorated. At the same time, when using polymer matrices with less PND and SEVA, the compound delaminates, and with large amounts of these components the composition becomes non-fluid. The use of components with these physicochemical properties requires a process in a narrow temperature range.
Известен также способ иммобилизации отработанных ИОС, содержащих РАО, в керамическую матрицу /Способ матричной иммобилизации промышленных отходов радиохимических и химико-металлургических производств. RU 2281573./ [6]. Данный способ включает пропитку керамического материала раствором РАО с промежуточным его вентилированием и сушкой и последующую высокотемпературную обработку - обжиг в электропечи при Т=1350-1500°С. Основным недостатком данного способа является его низкая технологичность, так как все операции, включая изготовление и обжиг керамики, ее пропитка, вентилирование и сушка, обработка растворами осадителей, повторная сушка и обжиг в электропечи, проводятся в различных местах с проведением каждый раз операций загрузки-выгрузки и транспортировки, что требует специальных мер, обеспечивающих промышленную безопасность. Кроме того, обжиг с применением электронагрева не позволяет путем твердофазного спекания химически «связать» большое количество РАО с минералами матрицы, что также снижает эффективность его применения.There is also a method of immobilizing spent IOS containing RAW into a ceramic matrix / Method of matrix immobilization of industrial waste from radiochemical and chemical metallurgical industries. RU 2281573./ [6]. This method involves the impregnation of ceramic material with a solution of radioactive waste with its intermediate ventilation and drying and subsequent high-temperature processing - firing in an electric furnace at T = 1350-1500 ° C. The main disadvantage of this method is its low manufacturability, since all operations, including the manufacture and firing of ceramics, its impregnation, ventilation and drying, treatment with precipitant solutions, re-drying and firing in an electric furnace, are carried out in various places each time loading and unloading and transportation, which requires special measures to ensure industrial safety. In addition, firing using electric heating does not allow chemically “bonding” a large amount of radioactive waste with matrix minerals by solid phase sintering, which also reduces the effectiveness of its use.
Наиболее близким техническим решением к предложенному является способ иммобилизации долгоживущих радионуклидов, основанный на использовании битум-полимерного связующего в качестве матрицы, которое смешивали с радиоактивными отходами при температуре 130-160°С /Способ переработки радиоактивных отходов путем включения их в битум. SU 2139966/ [7].The closest technical solution to the proposed one is the method of immobilization of long-lived radionuclides, based on the use of a bitumen-polymer binder as a matrix, which was mixed with radioactive waste at a temperature of 130-160 ° C / Method for processing radioactive waste by incorporating it into bitumen. SU 2139966 / [7].
В качестве полимерных добавок использовали атактический полипропилен и латекс СКС. Недостатком этого способа является то, что при битумировании ионообменных смол происходит вспучивание и разрушение компаундов под воздействием воды. Этот эффект приводит и к увеличению выщелачивания радионуклидов. Кроме того, высокая температура битумирования, обусловленная большой вязкостью системы битум-ионообменная смола, затрудняющей перемешивание и перекачку расплавленного компаунда по трубопроводу в хранилище, приводит к уносу летучих радионуклидов в парогазовую фазу, например I-131, что требует дополнительных затрат на газоочистку. Введение полимеров приводит к еще более высокой вязкости компаунда и затрудняет обращение с ним. Все это в совокупности приводит к недостаточной прочности матрицы, а значит, к недостаточной эффективности данного способа иммобилизации ИОС с РАО.Atactic polypropylene and SCS latex were used as polymer additives. The disadvantage of this method is that when bituminous ion-exchange resins are expanded, compounds undergo expansion and destruction under the influence of water. This effect also leads to an increase in the leaching of radionuclides. In addition, the high bitumen temperature, due to the high viscosity of the bitumen-ion exchange resin system, which complicates the mixing and pumping of the molten compound through the pipeline into the storage, leads to the entrainment of volatile radionuclides in the vapor-gas phase, for example, I-131, which requires additional gas cleaning costs. The introduction of polymers leads to an even higher viscosity of the compound and makes it difficult to handle. All this together leads to insufficient matrix strength, and hence to insufficient efficiency of this method of immobilizing IOS with radioactive waste.
Задачей изобретения является повышение водостойкости матрицы, предотвращение ее вспучивания и разрушения, снижение уноса легколетучих радионуклидов, повышение механической прочности, термической и химической устойчивости на всех стадиях обращения с долгоживущими РАО: от получения твердых матриц, их термической обработки, хранения и захоронения.The objective of the invention is to increase the water resistance of the matrix, prevent it from swelling and destruction, reduce the entrainment of volatile radionuclides, increase mechanical strength, thermal and chemical stability at all stages of the treatment of long-lived radwaste: from the production of solid matrices, their heat treatment, storage and disposal.
Поставленная задача достигается тем, что способ иммобилизации долгоживущих радионуклидов, основанный на их сорбции на ионообменных смолах (ИОС) и включении в твердую матрицу, предполагает, что включение ИОС, содержащих радионуклиды, в твердую матрицу осуществляют путем их смешивания с термопластичным материалом ИТА-31 в соотношении (2:1÷1:8) при Т=260-280°С, после чего добавляют углеродную ткань типа ЭЛУР в соотношении (20-50%), проводят прессование при Т=280-320°С и избыточном давлении и полученный композит нагревают до Т=600-650°С в инертной среде или под вакуумом, проводя карбонизацию полученного композита.The problem is achieved in that the method of immobilization of long-lived radionuclides, based on their sorption on ion-exchange resins (IOS) and inclusion in a solid matrix, suggests that the inclusion of IOS containing radionuclides in a solid matrix is carried out by mixing them with ITA-31 thermoplastic material in the ratio (2: 1 ÷ 1: 8) at T = 260-280 ° C, then add carbon fabric type ELUR in the ratio (20-50%), press at T = 280-320 ° C and overpressure and the resulting the composite is heated to T = 600-650 ° C in an inert medium or d vacuum, carrying out the carbonization of the resulting composite.
Новизна и неочевидность способа заключается в создании более твердых, прочных и стойких углерод-углеродных матриц, в которые иммобилизованы радионуклиды при проведении определенных операций. В литературе не обнаружена заявляемая совокупность признаков.The novelty and non-obviousness of the method lies in the creation of harder, stronger and more stable carbon-carbon matrices into which radionuclides are immobilized during certain operations. In the literature, the claimed combination of features is not found.
Сущность изобретения заключается в том, что приготовление термопластичной композиции (композит-1) осуществляют смешиванием связующего, состоящего из диангидрида 3,3',4,4'-бензофенонтетракарбоновой кислоты и тетраацетильного производного 4,4'-диаминодифенилового эфира при определенном массовом соотношении ИОС и связующего (2:1÷1:8) и температуре 260-280°С. Данное связующее известно под названием ИТА-31 и используется при производстве полиимидных углепластиков. Для повышения механической стойкости полученного композита-1 к нему добавляется углеродная ткань в соотношении от 30 до 60% от общей массы полученного продукта (композита-2) и проводится прессование композита-2 в интервале температур 280-320°С при избыточном давлении 0.1-1.0 атм., далее композит-2 подвергают термической обработке в инертной среде или под вакуумом при температуре 600-650°С, проводя его карбонизацию. Указанные соотношения связующего ИОС и ИТА-31 (2:1÷1:8) выбраны для обеспечения большей механической прочности получаемых композитов. Температурный интервал при смешивании связующего и ИОС выбран 260-280°С, так как в указанном интервале вязкость связующего позволяет получить хорошее смешивание указанных компонентов при различном соотношении связующего и ИОС. Прессование при избыточном давлении 0.1-1.0 атм. С добавлением углеродной ткани типа ЭЛУР позволяет получить композиты-2, обладающие модулем упругости и механической прочностью на сжатие, удовлетворяющие требованиям, предъявляемым к высокоактивным (ВАО) /ГОСТ Р 50926-96. Отходы высокоактивные отвержденные. Общие технические требования. - Издательство стандартов, 1996./ [8]. В результате проведения таких операций твердая матрица, куда включены РАО и ИОС, получается значительно более прочной.The essence of the invention lies in the fact that the preparation of a thermoplastic composition (composite-1) is carried out by mixing a binder consisting of 3,3 ', 4,4'-benzophenone tetracarboxylic acid dianhydride and a tetraacetyl derivative of 4,4'-diaminodiphenyl ether at a certain mass ratio of IOS and binder (2: 1 ÷ 1: 8) and a temperature of 260-280 ° C. This binder is known as ITA-31 and is used in the manufacture of polyimide carbon plastics. To increase the mechanical resistance of the obtained composite-1, carbon fabric is added to it in a ratio of 30 to 60% of the total mass of the obtained product (composite-2) and composite-2 is pressed in the temperature range 280-320 ° С at an overpressure of 0.1-1.0 atm., then composite-2 is subjected to heat treatment in an inert medium or under vacuum at a temperature of 600-650 ° C, conducting its carbonization. The indicated ratios of the binder IOS and ITA-31 (2: 1 ÷ 1: 8) are selected to provide greater mechanical strength of the resulting composites. The temperature range for mixing the binder and IOS is selected at 260-280 ° C, since in the specified range the viscosity of the binder allows to obtain good mixing of these components with different ratios of binder and IOS. Pressing with an excess pressure of 0.1-1.0 atm. With the addition of carbon fabric such as ELUR, it is possible to obtain composites-2 with elastic modulus and mechanical compressive strength, meeting the requirements for highly active (HLW) / GOST R 50926-96. Highly cured waste. General technical requirements. - Publishing house of standards, 1996./ [8]. As a result of such operations, the solid matrix, which includes RW and IOS, is much more durable.
Пример 1. Воздушно-сухую ионообменную смолу АВ-17, насыщенную йодом-129 до концентрации 50 мас.% от первоначальной массы сорбента, измеренной с помощью рентгенофлюоресцентного анализа (РФА), смешивают при Т=260°С со связующим ИТА-31 в соотношении 1:4, затем повышают температуру до 290-300°С и к полученному композиту-1 добавляют углеродную ткань. Полученный композит-2 прессуют при избыточном давлении 0.1-0.2 атм. Затем композит-2 нагревают в инертной среде (например, в среде аргона) до Т=600°С, проводя карбонизацию композита-2.Example 1. Air-dry ion-exchange resin AB-17, saturated with iodine-129 to a concentration of 50 wt.% Of the initial mass of the sorbent, measured using x-ray fluorescence analysis (XRD), is mixed at T = 260 ° C with a binder ITA-31 in the ratio 1: 4, then the temperature was raised to 290-300 ° C and carbon fabric was added to the resulting composite-1. The resulting composite-2 is pressed at a pressure of 0.1-0.2 atm. Then, composite-2 is heated in an inert medium (for example, in argon) to T = 600 ° C, carrying out the carbonization of composite-2.
Пример 2. Воздушно-сухую ионообменную смолу ВП-1АП, насыщенную технецием до концентрации 53% от первоначальной массы сорбента, измеренной с помощью РФА, смешивают при Т=270-280°С, со связующим ИТА-31 в соотношении 1:2, затем повышают температуру до 300-310°С, добавляют углеродную ткань и прессуют композит-2 при избыточном давлении 0.3-0.4 атм. Затем композит-2 нагревают под вакуумом около 10-3 мм рт.ст. до Т=620°С, проводя карбонизацию композита-2.Example 2. Air-dry ion-exchange resin VP-1AP, saturated with technetium to a concentration of 53% of the initial mass of the sorbent, measured using XRD, mixed at T = 270-280 ° C, with a binder ITA-31 in a ratio of 1: 2, then increase the temperature to 300-310 ° C, add carbon fabric and press composite-2 at an excess pressure of 0.3-0.4 atm. Then the composite-2 is heated under vacuum about 10 -3 mm RT.article to T = 620 ° C, conducting carbonization of composite-2.
В качестве примеров радиоактивных отходов использовали ионообменные смолы АВ-17, ВП-1АП, СФ-5, Амберлит ИРА-400 и Дауэкс 1×4, содержащие такие долгоживущие радионуклиды, как 129I, 99Tc и 241Am. Выделения указанных радионуклидов не происходило при нагревании использованных в примерах матриц до температур 550-650°С.As examples of radioactive waste, ion exchange resins AB-17, VP-1AP, SF-5, Amberlit IRA-400 and Dowex 1 × 4 containing long-lived radionuclides such as 129 I, 99 Tc and 241 Am were used. The isolation of these radionuclides did not occur when the matrices used in the examples were heated to temperatures of 550-650 ° C.
Полученные матрицы были испытаны на механическую прочность (табл.1 и табл.2). Из таблиц следует, что механическая прочность на сжатие составляет 0.54-1.11 кН/см2, модуль упругости заявляемых композитов составляет 5.1-9.0×103 кН/см2. Результаты изучения механической прочности получаемых после карбонизации твердых матриц свидетельствуют о том, что полученные показатели этих физико-механических параметров удовлетворяют требованиям ВАО, предъявляемым к матрицам, используемым для хранения и захоронения [8].The resulting matrices were tested for mechanical strength (table 1 and table 2). From the tables it follows that the mechanical compressive strength is 0.54-1.11 kN / cm 2 , the elastic modulus of the inventive composites is 5.1-9.0 × 10 3 kN / cm 2 . The results of studying the mechanical strength obtained after carbonization of solid matrices indicate that the obtained parameters of these physical and mechanical parameters satisfy the requirements of HLW for the matrices used for storage and disposal [8].
Кроме того, были испытаны водопроницаемость и химическая устойчивость, которая характеризуется скоростью выщелачивания исследованных радионуклидов. Показано, что скорости выщелачивания при использовании предложенного способа иммобилизации на 3-4 порядка ниже, чем скорость выщелачивания при использовании цементных и битумных компаундов. Определение и сравнение указанных параметров проводилось по ГОСТ Р 52126-2003. /Отходы радиоактивные. Определение химической устойчивости отвержденных высокоактивных отходов методом длительного выщелачивания./ [9].In addition, water permeability and chemical stability were tested, which is characterized by the leaching rate of the investigated radionuclides. It is shown that the leaching rate when using the proposed method of immobilization is 3-4 orders of magnitude lower than the leaching rate when using cement and bitumen compounds. The determination and comparison of these parameters was carried out according to GOST R 52126-2003. / Radioactive waste. Determination of the chemical stability of solidified high-level waste by the method of long-term leaching. / [9].
Использование предложенного изобретения позволяет создать экологически безопасный способ обращения с отработанными радиоактивными ионообменными смолами, как на стадии иммобилизации, когда отсутствует унос легколетучих радионуклидов, так и на стадии длительного хранения и захоронения, когда высокая водостойкость и химическая стойкость способствуют снижению выхода радионуклидов из композитов в грунтовые воды, а высокая термическая стойкость препятствует выходу долгоживущих радионуклидов в окружающую среду.Using the proposed invention allows you to create an environmentally safe way of handling spent radioactive ion-exchange resins, both at the stage of immobilization, when there is no entrainment of volatile radionuclides, and at the stage of long-term storage and disposal, when high water resistance and chemical resistance contribute to a decrease in the output of radionuclides from composites into groundwater , and high thermal stability prevents the release of long-lived radionuclides into the environment.
Наряду с этим предложенное изобретение позволяет проводить иммобилизацию радионуклидов, содержащихся в жидких радиоактивных отходах, путем их предварительной сорбции на ионообменных смолах и последующим включением ИОС, содержащих радионуклиды, в состав предлагаемых композитов, получая при этом надежную матрицу для дальнейшего хранения и захоронения.Along with this, the proposed invention allows the immobilization of radionuclides contained in liquid radioactive waste by preliminary sorption on ion-exchange resins and subsequent inclusion of IOS containing radionuclides in the composition of the proposed composites, while obtaining a reliable matrix for further storage and disposal.
Кроме того, полученная матрица (углерод-углеродный композит), состоящая практически из атомов углерода и иммобилизованных долгоживущих радионуклидов, может быть использована в качестве матричного материала при трансмутации долгоживущих радионуклидов в ядерных реакторах.In addition, the resulting matrix (carbon-carbon composite), consisting practically of carbon atoms and immobilized long-lived radionuclides, can be used as a matrix material for transmutation of long-lived radionuclides in nuclear reactors.
Claims (1)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2007105656/06A RU2340968C1 (en) | 2007-02-14 | 2007-02-14 | Method of long-live radionuclide immobilisation |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2007105656/06A RU2340968C1 (en) | 2007-02-14 | 2007-02-14 | Method of long-live radionuclide immobilisation |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2007105656A RU2007105656A (en) | 2008-08-20 |
| RU2340968C1 true RU2340968C1 (en) | 2008-12-10 |
Family
ID=39747683
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2007105656/06A RU2340968C1 (en) | 2007-02-14 | 2007-02-14 | Method of long-live radionuclide immobilisation |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2340968C1 (en) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2580949C1 (en) * | 2014-11-13 | 2016-04-10 | Российская Федерация в лице Государственной корпорации по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом") | Method for processing spent radioactive ion-exchange resins |
| RU2702096C1 (en) * | 2018-12-12 | 2019-10-04 | Акционерное общество "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" | Complex for immobilisation of radionuclides from liquid hlw |
| RU2741059C1 (en) * | 2020-09-25 | 2021-01-22 | Акционерное общество "Научно-исследовательский и конструкторский институт монтажной технологии - Атомстрой" (АО "НИКИМТ-Атомстрой") | Method of processing spent radioactive ion-exchange resins |
-
2007
- 2007-02-14 RU RU2007105656/06A patent/RU2340968C1/en not_active IP Right Cessation
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2580949C1 (en) * | 2014-11-13 | 2016-04-10 | Российская Федерация в лице Государственной корпорации по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом") | Method for processing spent radioactive ion-exchange resins |
| RU2702096C1 (en) * | 2018-12-12 | 2019-10-04 | Акционерное общество "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" | Complex for immobilisation of radionuclides from liquid hlw |
| RU2741059C1 (en) * | 2020-09-25 | 2021-01-22 | Акционерное общество "Научно-исследовательский и конструкторский институт монтажной технологии - Атомстрой" (АО "НИКИМТ-Атомстрой") | Method of processing spent radioactive ion-exchange resins |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| RU2007105656A (en) | 2008-08-20 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| RU2340968C1 (en) | Method of long-live radionuclide immobilisation | |
| US8828532B2 (en) | Polymer composite for extracting Cesium from nuclear waste and/or other inorganic wastes/solutions | |
| JP2008528428A (en) | COMPOSITE MATERIAL AND ITS MANUFACTURING METHOD AND USING METHOD | |
| CN107429152A (en) | Chemical heat-accumulating material and chemical heat-accumulating material formation composition | |
| Zeng et al. | Hydrolytically stable foamed HKUST-1@ CMC composites realize high-efficient separation of U (VI) | |
| CN104291762A (en) | Chemically bonded cementing agent for curing radioactive spent resin and curing method of chemically bonded cementing agent | |
| CN114931929A (en) | Iron-based sludge/plastic composite biochar adsorbing material, and preparation method and application thereof | |
| US3994822A (en) | Preparation for storage of fission products | |
| Khaskov et al. | Synthesis of carbon matrix with tunable carbide formation ability for reactive infiltration techniques | |
| JPH0448199B2 (en) | ||
| Hacıoğlu | Degradation of polycarbonate, bentonite, barite, carbon fiber and glass fiber filled polycarbonate via gamma irradiation and possible use of polycarbonate in radioactive waste management | |
| JP5955247B2 (en) | Method for removing radioactive cesium and hydrophilic resin composition for removing radioactive cesium | |
| RU2580949C1 (en) | Method for processing spent radioactive ion-exchange resins | |
| Shtrombakh et al. | Epoxy compounds for immobilizing radioactive wastes | |
| JP2023084411A (en) | WASTE FORMATION METHOD AND WASTE FORMATION SYSTEM | |
| KR101641281B1 (en) | Solidification agent for solidifying radioactive waste including alumina cement and solidifying method for radioactive waste using the same | |
| CN114283957B (en) | A method for treating radioactive waste ion exchange resin | |
| CN112225461B (en) | Preparation method of zircon-based borosilicate glass ceramics and application of radionuclide solidification | |
| RU2068208C1 (en) | Method for recovering radioactive ion-exchange resins | |
| CN117567302B (en) | Aromatic ether ketone modified polyether amine, preparation method thereof and epoxy resin cured product | |
| Plećasˇ et al. | Comparative leaching studies of 60CO from spent radioactive ion—Exchange resin incorporated in cement | |
| JP5955260B2 (en) | Method for removing radioactive iodine and radioactive cesium and hydrophilic resin composition for removing radioactive iodine and radioactive cesium | |
| JPS61205899A (en) | How to dispose of used ion exchange resin | |
| RU2830433C1 (en) | Method of processing radioactive wastes | |
| An et al. | A study on the pelletization and solidification of Cs-contaminated soil after soil washing |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20140215 |