[go: up one dir, main page]

RU2103065C1 - Method of preparing catalyst for hydrofining oil stock - Google Patents

Method of preparing catalyst for hydrofining oil stock Download PDF

Info

Publication number
RU2103065C1
RU2103065C1 RU96119545/04A RU96119545A RU2103065C1 RU 2103065 C1 RU2103065 C1 RU 2103065C1 RU 96119545/04 A RU96119545/04 A RU 96119545/04A RU 96119545 A RU96119545 A RU 96119545A RU 2103065 C1 RU2103065 C1 RU 2103065C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
solution
cobalt
catalyst
ammonium
hydrogen peroxide
Prior art date
Application number
RU96119545/04A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU96119545A (en
Inventor
Е.С. Чванова
А.П. Асеева
В.В. Карельский
К.Н. Ирисова
В.К. Смирнов
Original Assignee
Малое внедренческое предприятие "Алкалит"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Малое внедренческое предприятие "Алкалит" filed Critical Малое внедренческое предприятие "Алкалит"
Priority to RU96119545/04A priority Critical patent/RU2103065C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2103065C1 publication Critical patent/RU2103065C1/en
Publication of RU96119545A publication Critical patent/RU96119545A/en

Links

Images

Landscapes

  • Catalysts (AREA)
  • Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)

Abstract

FIELD: petroleum processing. SUBSTANCE: aluminum hydroxide catalyst is impregnated by solution containing molybdenum, phosphorus, and cobalt or nickel compounds, which solution is prepared from ammonium paramolybdate, phosphoric acid and hydrogen peroxide with Mo/P atomic ratio 2.5 and hydrogen peroxide/Mo molar no higher than 0.4 followed by addition of ammonium peroxomolybdophosphate with general formula [P2Mo5O23-x(O2)x](NH4)6, where x=2 or 2, cobalt or nickel nitrate, pH of solution being maintained within the range 1.0-2.6 and Ni(Co)/Mo/P atomic ratio being (0.8-1.8):(1.1-2.5):1. EFFECT: increased catalytic activity in respect to hydrogenolysis of nitrogen-containing compounds in oil stock. 2 tbl

Description

Изобретение относится к области нефтепереработки и нефтехимии, в частности к способам получения катализаторов для гидроочистки нефтяного сырья. The invention relates to the field of oil refining and petrochemicals, in particular to methods for producing catalysts for hydrotreating petroleum feedstocks.

Известен способ получения катализаторов гидроочистки нефтяного сырья путем введения в носитель соединений молибдена и кобальта или никеля в виде аммиачного раствора с последующей сушкой и прокалкой (SU, авт. св. N 1397077, кл. B 01 J 37/02, 1988). A known method of producing catalysts for hydrotreating petroleum feedstock by introducing molybdenum and cobalt or nickel compounds into the carrier in the form of an ammonia solution, followed by drying and calcination (SU, ed. St. N 1397077, class B 01 J 37/02, 1988).

Известен также способ приготовления катализатора гидроочистки путем введения раствора молибдата аммония в присутствии борной кислоты и перекиси водорода и аммиачного раствора нитрата никеля с последующей сушкой и прокалкой (SU, авт. св. N 1734818, кл. B 01 J 37/02, 1992). There is also a method of preparing a hydrotreating catalyst by introducing a solution of ammonium molybdate in the presence of boric acid and hydrogen peroxide and an ammonia solution of nickel nitrate, followed by drying and calcination (SU, ed. St. N 1734818, class B 01 J 37/02, 1992).

Недостатком известных способов является низкая активность получающегося катализатора при гидроочистке азотсодержащих средних и тяжелых дистиллятных нефтяных фракций. Это является следствием образования на поверхности носителя грубодисперсных окисных фаз молибдена и никеля, которые затем при переходе в рабочую сульфидную фазу осерняются лишь частично, снижая эффективность активных компонентов. A disadvantage of the known methods is the low activity of the resulting catalyst during hydrotreating of nitrogen-containing medium and heavy distillate oil fractions. This is a consequence of the formation of coarsely dispersed oxide phases of molybdenum and nickel on the surface of the carrier, which then, upon transition to the working sulfide phase, are only partially sulfurized, reducing the effectiveness of the active components.

Кроме того, использование носителя в окисной форме приводит к уменьшению удельной поверхности за счет закрытия тонких пор крупнокристаллической оксидной фазой, а также практически не дает возможности регулировать распределение пор по размерам. In addition, the use of a carrier in oxide form leads to a decrease in the specific surface area due to the closure of thin pores by the coarse-grained oxide phase, and also makes it practically impossible to control the pore size distribution.

Наиболее близким решением по технической сущности и достигаемому эффекту является способ получения катализатора гидроочистки нефтяных фракций путем введения в носитель активных компонентов из пропиточного раствора, приготовленного смешением водных растворов 1) молибдата аммония и этилендиамина или моноэтаноламина, или фосфорной кислоты, 2) нитрата кобальта, 3) цирконийсодержащего соединения, с последующим созреванием при температуре окружающей среды, сушкой при 120oC в течение ночи и прокаливанием в течение 4 ч при 500oC (FR, заявка, N 2688149, кл. B 01 J 37/02, 1992).The closest solution to the technical nature and the achieved effect is a method for producing a catalyst for hydrotreating oil fractions by introducing into the carrier the active components from an impregnating solution prepared by mixing aqueous solutions of 1) ammonium molybdate and ethylene diamine or monoethanolamine, or phosphoric acid, 2) cobalt nitrate, 3) zirconium compounds, followed by maturation at ambient temperature, drying at 120 o C overnight and calcining for 4 hours at 500 o C (FR, application, N 2688149, l. B 01 J 37/02, 1992).

Недостатком данного способа является получение катализатора с невысокой деазотирующей активностью в процессах гидроочистки средних и тяжелых дистиллятных нефтяных фракций. The disadvantage of this method is to obtain a catalyst with a low deazotizing activity in the hydrotreatment processes of medium and heavy distillate oil fractions.

Недостатком данного способа является также его сложность, заключающаяся в введении активных компонентов путем набрызгивания пропиточного раствора на гранулы прокаленного носителя, после чего необходимо проведение практически нерегулируемой стадии созревания при температуре окружающей среды. The disadvantage of this method is its complexity, which consists in introducing the active components by spraying the impregnating solution onto the granules of the calcined carrier, after which it is necessary to carry out a practically unregulated maturation stage at ambient temperature.

Кроме того, включение в сырьевую базу катализатора цирконийсодержащего жидкого продукта фирмы Magnesium Electron Ltd неизвестного состава ограничивает возможности производства катализатора по данному способу. In addition, the inclusion of an unknown composition of a zirconium-containing liquid product of Magnesium Electron Ltd of unknown composition in the feed base of the catalyst limits the possibility of producing a catalyst by this method.

Целью предлагаемого технического решения является получение катализатора с повышенной активностью по отношению к гидрогенолизу C-N связей в составе азотсодержащих ароматических соединений, которые преобладают в средних и тяжелых дистиллятных нефтяных фракциях. The aim of the proposed technical solution is to obtain a catalyst with increased activity with respect to the hydrogenolysis of C-N bonds in the composition of nitrogen-containing aromatic compounds that prevail in medium and heavy distillate oil fractions.

Указанная цель достигается тем, что в способе получения катализатора гидроочистки путем введения в носитель раствора, содержащего соединения молибдена и кобальта, или никеля, с последующей сушкой и прокалкой, в качестве соединений молибдена используют пероксомолибдофосфаты аммония состава [P2Mo5O23-x(O2)x] (NH4)6 (x=1,2) при общем соотношении в растворе в пересчете на г-экв Ni(Co):Mo:P=(0,8-1,8):(1,1-2,5):1 и pH 1,0-2,6.This goal is achieved by the fact that in the method for producing a hydrotreating catalyst by introducing into the carrier a solution containing molybdenum and cobalt or nickel compounds, followed by drying and calcining, ammonium peroxomolybdophosphates of the composition [P 2 Mo 5 O 23-x ( O 2 ) x ] (NH 4 ) 6 (x = 1.2) with a total ratio in solution in terms of g-equiv Ni (Co): Mo: P = (0.8-1.8) :( 1, 1-2.5): 1 and pH 1.0-2.6.

Фосфомолибденовые пероксокомплексы образуются в процессе приготовления пропиточного раствора в результате взаимодействия парамолибдата аммония, пероксида водорода и фосфорной кислоты при соотношении Mo:P<2,5 г-экв/г-экв и H2O2: Mo<0,4 моль/г-экв (Вольнов И.И. Пероксокомплексы хрома, молибдена, вольфрама, М., Наука, 1989, с.56-80).Phosphomolybdenum peroxo complexes are formed during the preparation of an impregnating solution as a result of the interaction of ammonium paramolybdate, hydrogen peroxide and phosphoric acid at a ratio of Mo: P <2.5 g-equiv / g-equiv and H 2 O 2 : Mo <0.4 mol / g- equiv (Volnov I.I. Peroxocomplexes of chromium, molybdenum, tungsten, M., Nauka, 1989, pp. 56-80).

Сопоставительный анализ с прототипом показывает, что предлагаемое техническое решение отличается от прототипа тем, что пропиточный раствор предлагаемое состава содержит молибден в составе гетерополикомплексов, в которых он координирован с фосфатными группами, и никель (кобальт) азотнокислый в таком соотношении в результате которого на поверхности носителя образуются высокодисперсные и легковосстанавливаемые и легко осернящиеся активные фазы, что создает благоприятные условия для взаимодействия активных центров с азотсодержащими молекулами. Comparative analysis with the prototype shows that the proposed technical solution differs from the prototype in that the impregnating solution of the proposed composition contains molybdenum in heteropolycomplexes in which it is coordinated with phosphate groups, and nickel (cobalt) nitrate in such a ratio as a result of which highly dispersed and easily reducible and easily souring active phases, which creates favorable conditions for the interaction of active centers with nitrogen-containing olekulami.

Прадлагаемое соотношение компонентов и pH раствора создают оптимальную кислотность среды, что способствует сохранению высокой удельной поверхности катализатора, что очень важно для обеспечения глубокого деазотирования нефтяного сырья. The proposed ratio of components and the pH of the solution creates the optimum acidity of the medium, which helps to maintain a high specific surface area of the catalyst, which is very important to ensure deep decontamination of crude oil.

Способ получения катализатора согласно предлагаемому техническому решению осуществляют следующим образом. A method of producing a catalyst according to the proposed technical solution is as follows.

Приготовление пропиточного раствора. Preparation of impregnation solution.

В воде, нагретой до температуры 50 - 60oC, растворяют парамолибдат аммония, затем добавляют 30%-ный раствор пероксида водорода и перемешивают 20 - 30 мин, затем вносят 85%-ную фосфорную кислоту и перемешивают 20 - 30 мин. В полученный раствор пероксомолибдофосфатов аммония 3 - 4 порциями вносят никель (кобальт) азотнокислый при непрерывном перемешивании, после внесения последней порции перемешивают 15 - 20 мин до полного растворения. Приготовленный таким образом раствор вводят в гидроксид алюминия, гомогенизируют массу в течение 1 - 2 ч при 70 - 85oC, фильтруют, формируют, сушат 4 ч при 120oC и прокаливают при 480 - 500oC в течение 6 - 8 ч.Ammonium paramolybdate is dissolved in water heated to a temperature of 50-60 ° C, then a 30% solution of hydrogen peroxide is added and stirred for 20-30 minutes, then 85% phosphoric acid is added and mixed for 20-30 minutes. Nickel (cobalt) nitrate is added to the resulting ammonium peroxomolybdophosphate solution in 3-4 portions with continuous stirring; after the last portion is added, it is stirred for 15-20 minutes until complete dissolution. The solution thus prepared is introduced into aluminum hydroxide, the mass is homogenized for 1 - 2 hours at 70 - 85 o C, filtered, formed, dried for 4 hours at 120 o C and calcined at 480 - 500 o C for 6 - 8 hours

Активность катализаторов определяют в процессе гидроочистки прямогонного дизельного топлива (фракция 180 - 360oC) на пилотной установке с объемом реактора 50 см3 при 380oC, давлении водорода 20 атм, объемной скорости 6 ч-1, отношении водород:сырье 500 нм33. Содержание серы в сырье 1,0 мас.% и азота 120 ppm.The activity of the catalysts is determined in the process of hydrotreating straight-run diesel fuel (fraction 180 - 360 o C) in a pilot installation with a reactor volume of 50 cm 3 at 380 o C, a hydrogen pressure of 20 atm, a space velocity of 6 h -1 , the ratio of hydrogen: feedstock 500 nm 3 / m 3 . The sulfur content in the feed is 1.0 wt.% And nitrogen is 120 ppm.

Ниже приведены примеры реализации предлагаемого технического решения. Below are examples of the implementation of the proposed technical solution.

Пример 1. В 58 мл нагретой до температуры 53oС воды растворяют 22,1 г парамолибдата аммония, затем последовательно вносят 4,9 мл 30%-ного раствора пероксида водорода и 8,4 г 85%-ной фосфорной кислоты. В полученный раствор пероксомолибдофосфата аммония вводят 23,3 г нитрата кобальта и перемешивают до полного растворения. Раствор имеет pH 2,6.Example 1. In 58 ml of water heated to a temperature of 53 ° C., 22.1 g of ammonium paramolybdate are dissolved, then 4.9 ml of a 30% solution of hydrogen peroxide and 8.4 g of 85% phosphoric acid are successively added. 23.3 g of cobalt nitrate are added to the resulting ammonium peroxomolybdophosphate solution and mixed until completely dissolved. The solution has a pH of 2.6.

Приготовленный таким образом раствор вводят в 500 г гидроксида алюминия (ППП800oC = 80 мас.%) и гомогенизируют в течение 1 ч. при 70oC. Суспензию фильтруют, а полученную пасту с pH 5,2 формуют в гранулы с диаметром 2,0 мм, сушат при 120oC в течение 4 ч и прокаливают при 500oC в течение 6 ч.The solution thus prepared is introduced into 500 g of aluminum hydroxide (PPP800 ° C = 80 wt.%) And homogenized for 1 hour at 70 ° C. The suspension is filtered, and the resulting paste with a pH of 5.2 is formed into granules with a diameter of 2, 0 mm, dried at 120 ° C. for 4 hours and calcined at 500 ° C. for 6 hours.

Состав катализатора, мас.%:
MoO3 - 14,1
CoO - 4,5
P2O5 - 4,0
Al2O3 - Остальное.
The composition of the catalyst, wt.%:
MoO 3 - 14.1
CoO - 4.5
P 2 O 5 - 4.0
Al 2 O 3 - The rest.

Активность катализатора оценивалась по остаточному содержанию серы и азота в гидрогенизате через 2 ч после выхода на стабильный режим. The activity of the catalyst was evaluated by the residual content of sulfur and nitrogen in the hydrogenate 2 hours after reaching a stable mode.

Содержание серы 0,045 мас.%
Содержание азота 9 ppm.
Sulfur content 0.045 wt.%
The nitrogen content is 9 ppm.

Пример 2 - 7. Выполняют все операции по примеру 1, но при различных соотношениях компонентов. Example 2 - 7. Perform all operations in example 1, but with different ratios of components.

Сведения о количествах вводимых компонентов и активности катализаторов приведены в табл. 1 и 2. Information on the quantities of introduced components and the activity of the catalysts are given in table. 1 and 2.

Пример 8 (сопоставительный). Для сравнения был приготовлен алюмоникельмолибденциркониевый катализатор по способу, описанному в прототипе. Example 8 (comparative). For comparison, an aluminum-nickel-molybdenzirconium catalyst was prepared according to the method described in the prototype.

Данные по химическому составу и активности катализатора приведены в табл. 2. Data on the chemical composition and activity of the catalyst are given in table. 2.

Рассмотрение результатов определения активности катализаторов, приготовленных по предлагаемому способу показало высокую активность в процессе гидродеазотирования дизельного топлива при одновременно высокой активности в процессе гидрообессеривания по сравнению с катализатором прототипа. При этом прочность катализатора по предлагаемому техническому решению не уступает прочности катализатора-прототипа, а удельная поверхность значительно превосходит. Consideration of the results of determining the activity of the catalysts prepared by the proposed method showed high activity in the process of hydrodetriding of diesel fuel while simultaneously high activity in the process of hydrodesulfurization compared with the catalyst of the prototype. Moreover, the strength of the catalyst according to the proposed technical solution is not inferior to the strength of the prototype catalyst, and the specific surface area significantly exceeds.

Claims (1)

Способ получения катализатора для гидроочистки нефтяного сырья путем введения в носитель активных компонентов из раствора, содержащего соединения молибдена, фосфора и кобальта или никеля с последующей сушкой и прокалкой, отличающийся тем, что вначале раствор готовят из парамолибдата аммония, фосфорной кислоты и пероксида водорода при соотношении Мо Р не более 2,5 г-экв. /г-экв. и Н2О2 Мо не более 0,4 моль/г-экв. затем в полученный раствор пероксомолибдофосфата аммония состава
2Мо5О23-x(O2)x] (NH4)6,
где х 1 или 2,
вводят нитрат кобальта или никеля при поддержании pН раствора 1,0 2,6 при общем соотношении в растворе в пересчете на г-экв. Ni(Со) Мо Р 0,8 - 1,8 1,1 2,5 1.
A method of producing a catalyst for hydrotreating petroleum feeds by introducing active components into the carrier from a solution containing molybdenum, phosphorus and cobalt or nickel compounds, followed by drying and calcining, characterized in that the solution is first prepared from ammonium paramolybdate, phosphoric acid and hydrogen peroxide in the ratio of Mo P not more than 2.5 g-equiv. / g-eq. and H 2 O 2 Mo not more than 0.4 mol / g-equiv. then into the resulting solution of ammonium peroxomolybdophosphate composition
[P 2 Mo 5 O 23-x (O 2 ) x ] (NH 4 ) 6 ,
where x 1 or 2,
cobalt or nickel nitrate is introduced while maintaining a pH of 1.0 to 2.6 with a total ratio in solution in terms of g-eq. Ni (Co) Mo P 0.8 - 1.8 1.1 2.5 1.
RU96119545/04A 1996-09-30 1996-09-30 Method of preparing catalyst for hydrofining oil stock RU2103065C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU96119545/04A RU2103065C1 (en) 1996-09-30 1996-09-30 Method of preparing catalyst for hydrofining oil stock

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU96119545/04A RU2103065C1 (en) 1996-09-30 1996-09-30 Method of preparing catalyst for hydrofining oil stock

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2103065C1 true RU2103065C1 (en) 1998-01-27
RU96119545A RU96119545A (en) 1998-04-10

Family

ID=20186112

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU96119545/04A RU2103065C1 (en) 1996-09-30 1996-09-30 Method of preparing catalyst for hydrofining oil stock

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2103065C1 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2569682C2 (en) * 2012-11-14 2015-11-27 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования Самарский государственный технический университет Composition and method for preparation of carrier and catalyst of deep hydrofining of hydrocarbon stock
RU2573561C2 (en) * 2014-01-29 2016-01-20 федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Самарский государственный технический университет" Hydrodesulphurisation catalyst, method for its preparation and process of deep hydropurification of hydrocarbon raw material

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1397077A1 (en) * 1986-03-24 1988-05-23 Куйбышевский политехнический институт им.В.В.Куйбышева Method of preparing catalyst for hydrocleaning petroleum raw material
SU1734818A1 (en) * 1990-08-21 1992-05-23 Новокуйбышевский филиал Всесоюзного научно-исследовательского института органического синтеза Method of preparing catalyst for hydrorefining benzol- toluene-xylene fraction of pyrocondensates
FR2688149B1 (en) * 1992-03-06 1994-04-29 Total Raffinage Distribution NEW AQUEOUS SOLUTION FOR IMPREGNATION OF CATALYST SUPPORTS, CATALYSTS PREPARED FROM THIS SOLUTION AND APPLICATIONS OF THESE CATALYSTS.

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1397077A1 (en) * 1986-03-24 1988-05-23 Куйбышевский политехнический институт им.В.В.Куйбышева Method of preparing catalyst for hydrocleaning petroleum raw material
SU1734818A1 (en) * 1990-08-21 1992-05-23 Новокуйбышевский филиал Всесоюзного научно-исследовательского института органического синтеза Method of preparing catalyst for hydrorefining benzol- toluene-xylene fraction of pyrocondensates
FR2688149B1 (en) * 1992-03-06 1994-04-29 Total Raffinage Distribution NEW AQUEOUS SOLUTION FOR IMPREGNATION OF CATALYST SUPPORTS, CATALYSTS PREPARED FROM THIS SOLUTION AND APPLICATIONS OF THESE CATALYSTS.

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
4. Вольнов И.И. Пероксокомплексы хрома, молибдена, вольфрама. - М.: Наука, 1989, с.56-80. *

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2569682C2 (en) * 2012-11-14 2015-11-27 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования Самарский государственный технический университет Composition and method for preparation of carrier and catalyst of deep hydrofining of hydrocarbon stock
RU2573561C2 (en) * 2014-01-29 2016-01-20 федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Самарский государственный технический университет" Hydrodesulphurisation catalyst, method for its preparation and process of deep hydropurification of hydrocarbon raw material

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1240978A (en) Process for preparing supported hydroconversion catalysts and catalysts thus prepared
AU689894B2 (en) High activity catalysts
US8394262B2 (en) Hydrodemetallization and hydrodesulphurization catalysts, and use in a single formulation in a concatenated process
KR101751923B1 (en) Hydrodesulfurization catalyst and preparing method thereof
US6037300A (en) Catalyst containing boron and silicon and its use for hydrotreating hydrocarbon feeds
EP0181035A2 (en) Preparation of high activity silica-supported hydrotreating catalysts and catalysts thus prepared
EP1599285A1 (en) Catalyst composition, its preparation and use
US4574120A (en) Method for preparing high activity silica supported hydrotreating catalysts
CA1129839A (en) Hydrotreating a hydrocarbon stream to remove nitrogen and sulfur
US4548920A (en) Hydrodenitrification catalyst
US4665048A (en) Catalyst suitable for hydrotreating
GB2051120A (en) Catalyst for the selective desulphurization of olefinic cuts
CA2428983C (en) A new aluminum trihydroxide phase and catalysts made therefrom
US3965041A (en) Process for metal sulfide catalyst preparation
RU2103065C1 (en) Method of preparing catalyst for hydrofining oil stock
US6689712B1 (en) Process for producing hydrofining catalyst
CA1304348C (en) Process for preparing hydrotreating catalysts from hydrogels
US4716140A (en) Hydrotreating catalysts prepared from hydrogels
US5032253A (en) Preparation of titanium-zirconium-vanadium mixed oxides and its application on fuel oil hydrodesulfurization and hydrodenitrogenation
JPH11319567A (en) Hydrodesulfurization catalyst
US4504589A (en) Hydrodenitrification catalyst and a method for improving the activity of the catalyst
US4717698A (en) Hydrotreating catalysts prepared from hydrogels
US5130285A (en) Preparation of catalyst for use in fuel oil hydrodesulfurization and hydrodenitrogenation and catalyst made by the preparation
EP0113381A1 (en) Process for simultaneous desulfurization and dewaxing of petroleum oils and catalysts therefor
EP0266011B2 (en) Process for the preparation of hydrotreating catalysts form hydrogels

Legal Events

Date Code Title Description
QB4A Licence on use of patent

Effective date: 20050425

QZ4A Changes in the licence of a patent

Effective date: 20010319

QB4A Licence on use of patent

Free format text: LICENCE

Effective date: 20070609

MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20141001