NO152842B - Utgangsmaterialer for fremstilling av terapeutisk aktive 9-hydrazono-pyrimido-(eller pyrrolo)-(1,2-a)-pyrimidinderivater - Google Patents
Utgangsmaterialer for fremstilling av terapeutisk aktive 9-hydrazono-pyrimido-(eller pyrrolo)-(1,2-a)-pyrimidinderivater Download PDFInfo
- Publication number
- NO152842B NO152842B NO791355A NO791355A NO152842B NO 152842 B NO152842 B NO 152842B NO 791355 A NO791355 A NO 791355A NO 791355 A NO791355 A NO 791355A NO 152842 B NO152842 B NO 152842B
- Authority
- NO
- Norway
- Prior art keywords
- methyl
- pyrimidine
- oxo
- pyrido
- tetrahydro
- Prior art date
Links
- 229940083082 pyrimidine derivative acting on arteriolar smooth muscle Drugs 0.000 title claims description 3
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title description 11
- 230000001225 therapeutic effect Effects 0.000 title 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims description 48
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims description 28
- 125000000217 alkyl group Chemical group 0.000 claims description 22
- 150000002431 hydrogen Chemical class 0.000 claims description 17
- -1 alkali metal carboxylate Chemical class 0.000 claims description 16
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 11
- 125000004453 alkoxycarbonyl group Chemical group 0.000 claims description 10
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 claims description 10
- 229910052783 alkali metal Inorganic materials 0.000 claims description 8
- 125000003178 carboxy group Chemical group [H]OC(*)=O 0.000 claims description 8
- 229910052736 halogen Inorganic materials 0.000 claims description 8
- 150000002367 halogens Chemical class 0.000 claims description 8
- 239000007858 starting material Substances 0.000 claims description 8
- 125000001997 phenyl group Chemical group [H]C1=C([H])C([H])=C(*)C([H])=C1[H] 0.000 claims description 7
- 125000003917 carbamoyl group Chemical group [H]N([H])C(*)=O 0.000 claims description 6
- 125000004093 cyano group Chemical group *C#N 0.000 claims description 6
- 125000001624 naphthyl group Chemical group 0.000 claims description 4
- 125000002668 chloroacetyl group Chemical group ClCC(=O)* 0.000 claims description 3
- 125000003545 alkoxy group Chemical group 0.000 claims description 2
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 claims description 2
- 150000003230 pyrimidines Chemical class 0.000 claims description 2
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 69
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 43
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 41
- UHOVQNZJYSORNB-UHFFFAOYSA-N Benzene Chemical compound C1=CC=CC=C1 UHOVQNZJYSORNB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 39
- YMWUJEATGCHHMB-UHFFFAOYSA-N Dichloromethane Chemical compound ClCCl YMWUJEATGCHHMB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 36
- RTZKZFJDLAIYFH-UHFFFAOYSA-N Diethyl ether Chemical compound CCOCC RTZKZFJDLAIYFH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 28
- 239000011541 reaction mixture Substances 0.000 description 26
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 24
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 21
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 20
- KWYUFKZDYYNOTN-UHFFFAOYSA-M Potassium hydroxide Chemical compound [OH-].[K+] KWYUFKZDYYNOTN-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 15
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 14
- 239000000155 melt Substances 0.000 description 14
- QGJOPFRUJISHPQ-UHFFFAOYSA-N Carbon disulfide Chemical compound S=C=S QGJOPFRUJISHPQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 12
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 10
- ZMXDDKWLCZADIW-UHFFFAOYSA-N N,N-Dimethylformamide Chemical compound CN(C)C=O ZMXDDKWLCZADIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 9
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 9
- 238000001953 recrystallisation Methods 0.000 description 9
- HEDRZPFGACZZDS-UHFFFAOYSA-N Chloroform Chemical compound ClC(Cl)Cl HEDRZPFGACZZDS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 8
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 8
- 239000012442 inert solvent Substances 0.000 description 7
- QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-N Acetic acid Chemical compound CC(O)=O QTBSBXVTEAMEQO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- WEVYAHXRMPXWCK-UHFFFAOYSA-N Acetonitrile Chemical compound CC#N WEVYAHXRMPXWCK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- OKKJLVBELUTLKV-UHFFFAOYSA-N Methanol Chemical compound OC OKKJLVBELUTLKV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- YGTJEHSIACTJBF-UHFFFAOYSA-M [Cl-].C[N+](Cl)(C)C=C1CCC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CN=C21 Chemical compound [Cl-].C[N+](Cl)(C)C=C1CCC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CN=C21 YGTJEHSIACTJBF-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 6
- 239000000047 product Substances 0.000 description 6
- 159000000000 sodium salts Chemical class 0.000 description 6
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M Chloride anion Chemical compound [Cl-] VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 5
- CZPWVGJYEJSRLH-UHFFFAOYSA-N Pyrimidine Chemical compound C1=CN=CN=C1 CZPWVGJYEJSRLH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- HSSAXQPNRNFSLU-UHFFFAOYSA-N ethyl 6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate Chemical compound C1CCC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CN=C21 HSSAXQPNRNFSLU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 239000000706 filtrate Substances 0.000 description 5
- 239000012948 isocyanate Substances 0.000 description 5
- 150000002513 isocyanates Chemical class 0.000 description 5
- 238000000034 method Methods 0.000 description 5
- CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N Acetone Chemical compound CC(C)=O CSCPPACGZOOCGX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N Ammonia Chemical compound N QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- UIIMBOGNXHQVGW-UHFFFAOYSA-M Sodium bicarbonate Chemical compound [Na+].OC([O-])=O UIIMBOGNXHQVGW-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 4
- FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M Sodium chloride Chemical compound [Na+].[Cl-] FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 4
- 239000002585 base Substances 0.000 description 4
- YDUVPWOMVCJCQR-UHFFFAOYSA-N ethyl 6-methyl-9-(methylcarbamothioyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate Chemical compound CNC(=S)C1CCC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CN=C21 YDUVPWOMVCJCQR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- TYJJADVDDVDEDZ-UHFFFAOYSA-M potassium hydrogencarbonate Chemical compound [K+].OC([O-])=O TYJJADVDDVDEDZ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 4
- WFDIJRYMOXRFFG-UHFFFAOYSA-N Acetic anhydride Chemical compound CC(=O)OC(C)=O WFDIJRYMOXRFFG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- XEKOWRVHYACXOJ-UHFFFAOYSA-N Ethyl acetate Chemical compound CCOC(C)=O XEKOWRVHYACXOJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- YXFVVABEGXRONW-UHFFFAOYSA-N Toluene Chemical compound CC1=CC=CC=C1 YXFVVABEGXRONW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- ZMANZCXQSJIPKH-UHFFFAOYSA-N Triethylamine Chemical compound CCN(CC)CC ZMANZCXQSJIPKH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000003513 alkali Substances 0.000 description 3
- 150000001412 amines Chemical class 0.000 description 3
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 3
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 3
- 239000012452 mother liquor Substances 0.000 description 3
- 125000004178 (C1-C4) alkyl group Chemical group 0.000 description 2
- VFMCUTPRJLZEEW-UHFFFAOYSA-N 4h-pyrido[1,2-a]pyrimidine Chemical class C1=CC=CN2CC=CN=C21 VFMCUTPRJLZEEW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- PAYRUJLWNCNPSJ-UHFFFAOYSA-N Aniline Chemical compound NC1=CC=CC=C1 PAYRUJLWNCNPSJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- NASUQMZXBLQRFN-UHFFFAOYSA-M C1(=CC=CC=C1)NC(=O)C=1CCC(N2C=1NC=C(C2=O)C(=O)[O-])C.[K+] Chemical compound C1(=CC=CC=C1)NC(=O)C=1CCC(N2C=1NC=C(C2=O)C(=O)[O-])C.[K+] NASUQMZXBLQRFN-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- PIICEJLVQHRZGT-UHFFFAOYSA-N Ethylenediamine Chemical compound NCCN PIICEJLVQHRZGT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M Ilexoside XXIX Chemical compound C[C@@H]1CC[C@@]2(CC[C@@]3(C(=CC[C@H]4[C@]3(CC[C@@H]5[C@@]4(CC[C@@H](C5(C)C)OS(=O)(=O)[O-])C)C)[C@@H]2[C@]1(C)O)C)C(=O)O[C@H]6[C@@H]([C@H]([C@@H]([C@H](O6)CO)O)O)O.[Na+] DGAQECJNVWCQMB-PUAWFVPOSA-M 0.000 description 2
- KFZMGEQAYNKOFK-UHFFFAOYSA-N Isopropanol Chemical compound CC(C)O KFZMGEQAYNKOFK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- LRHPLDYGYMQRHN-UHFFFAOYSA-N N-Butanol Chemical compound CCCCO LRHPLDYGYMQRHN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- KEAYESYHFKHZAL-UHFFFAOYSA-N Sodium Chemical compound [Na] KEAYESYHFKHZAL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- CDBYLPFSWZWCQE-UHFFFAOYSA-L Sodium Carbonate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-]C([O-])=O CDBYLPFSWZWCQE-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 2
- VMHLLURERBWHNL-UHFFFAOYSA-M Sodium acetate Chemical compound [Na+].CC([O-])=O VMHLLURERBWHNL-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- CACOENIBVCRPMA-UHFFFAOYSA-M [Cl-].C(#N)C1=CN=C2N(C1=O)C(CCC2=C[N+](C)(C)Cl)C Chemical compound [Cl-].C(#N)C1=CN=C2N(C1=O)C(CCC2=C[N+](C)(C)Cl)C CACOENIBVCRPMA-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- UAZVZPIRPOWWTQ-UHFFFAOYSA-M [Cl-].C(C)OC(=O)C1=CN=C2N(C1=O)C(CCC2=C[N+](C2=CC=CC=C2)(C)Cl)C Chemical compound [Cl-].C(C)OC(=O)C1=CN=C2N(C1=O)C(CCC2=C[N+](C2=CC=CC=C2)(C)Cl)C UAZVZPIRPOWWTQ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 2
- 230000001476 alcoholic effect Effects 0.000 description 2
- 229910001854 alkali hydroxide Inorganic materials 0.000 description 2
- 150000008044 alkali metal hydroxides Chemical class 0.000 description 2
- 239000002168 alkylating agent Substances 0.000 description 2
- 229940100198 alkylating agent Drugs 0.000 description 2
- 229910021529 ammonia Inorganic materials 0.000 description 2
- XCQLXAJNSDGPJH-UHFFFAOYSA-N carbonyl dichloride;dimethylazanium;chloride Chemical compound [Cl-].C[NH2+]C.ClC(Cl)=O XCQLXAJNSDGPJH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 2
- MVPPADPHJFYWMZ-UHFFFAOYSA-N chlorobenzene Chemical compound ClC1=CC=CC=C1 MVPPADPHJFYWMZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- VAYGXNSJCAHWJZ-UHFFFAOYSA-N dimethyl sulfate Chemical compound COS(=O)(=O)OC VAYGXNSJCAHWJZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- KCIDZIIHRGYJAE-YGFYJFDDSA-L dipotassium;[(2r,3r,4s,5r,6r)-3,4,5-trihydroxy-6-(hydroxymethyl)oxan-2-yl] phosphate Chemical class [K+].[K+].OC[C@H]1O[C@H](OP([O-])([O-])=O)[C@H](O)[C@@H](O)[C@H]1O KCIDZIIHRGYJAE-YGFYJFDDSA-L 0.000 description 2
- ODVSBVHWGLHKQI-UHFFFAOYSA-N ethyl 6-methyl-9-methylsulfanylcarbothioyl-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate Chemical compound C1CC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CNC2=C1C(=S)SC ODVSBVHWGLHKQI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- LIVZLLWAZIXODC-UHFFFAOYSA-N ethyl 9-(dimethylcarbamoyl)-6-methyl-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate Chemical compound C1CC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CNC2=C1C(=O)N(C)C LIVZLLWAZIXODC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 2
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 2
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 2
- RZXMPPFPUUCRFN-UHFFFAOYSA-N p-toluidine Chemical compound CC1=CC=C(N)C=C1 RZXMPPFPUUCRFN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- DGTNSSLYPYDJGL-UHFFFAOYSA-N phenyl isocyanate Chemical compound O=C=NC1=CC=CC=C1 DGTNSSLYPYDJGL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- BDERNNFJNOPAEC-UHFFFAOYSA-N propan-1-ol Chemical compound CCCO BDERNNFJNOPAEC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000001632 sodium acetate Substances 0.000 description 2
- 235000017281 sodium acetate Nutrition 0.000 description 2
- 229910000030 sodium bicarbonate Inorganic materials 0.000 description 2
- 235000017557 sodium bicarbonate Nutrition 0.000 description 2
- JHJLBTNAGRQEKS-UHFFFAOYSA-M sodium bromide Chemical compound [Na+].[Br-] JHJLBTNAGRQEKS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 239000011780 sodium chloride Substances 0.000 description 2
- 239000012312 sodium hydride Substances 0.000 description 2
- 229910000104 sodium hydride Inorganic materials 0.000 description 2
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M sodium hydroxide Inorganic materials [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 2
- 125000001424 substituent group Chemical group 0.000 description 2
- 229910052717 sulfur Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000000725 suspension Substances 0.000 description 2
- ISJBQSJDQZLCSF-UHFFFAOYSA-N (4-chlorophenyl)azanium;chloride Chemical compound [Cl-].[NH3+]C1=CC=C(Cl)C=C1 ISJBQSJDQZLCSF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 125000000229 (C1-C4)alkoxy group Chemical group 0.000 description 1
- PAAZPARNPHGIKF-UHFFFAOYSA-N 1,2-dibromoethane Chemical compound BrCCBr PAAZPARNPHGIKF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OHVLMTFVQDZYHP-UHFFFAOYSA-N 1-(2,4,6,7-tetrahydrotriazolo[4,5-c]pyridin-5-yl)-2-[4-[2-[[3-(trifluoromethoxy)phenyl]methylamino]pyrimidin-5-yl]piperazin-1-yl]ethanone Chemical compound N1N=NC=2CN(CCC=21)C(CN1CCN(CC1)C=1C=NC(=NC=1)NCC1=CC(=CC=C1)OC(F)(F)F)=O OHVLMTFVQDZYHP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- HMUNWXXNJPVALC-UHFFFAOYSA-N 1-[4-[2-(2,3-dihydro-1H-inden-2-ylamino)pyrimidin-5-yl]piperazin-1-yl]-2-(2,4,6,7-tetrahydrotriazolo[4,5-c]pyridin-5-yl)ethanone Chemical compound C1C(CC2=CC=CC=C12)NC1=NC=C(C=N1)N1CCN(CC1)C(CN1CC2=C(CC1)NN=N2)=O HMUNWXXNJPVALC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- WXERRQBKLOOJFC-UHFFFAOYSA-N 2,6-dimethyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxamide Chemical compound CC1=C(C(N)=O)C(=O)N2C(C)CCCC2=N1 WXERRQBKLOOJFC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- WSHFDURIZQEYOE-UHFFFAOYSA-N 2,6-dimethyl-4-oxo-9-n-phenyl-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3,9-dicarboxamide Chemical compound C=12NC(C)=C(C(N)=O)C(=O)N2C(C)CCC=1C(=O)NC1=CC=CC=C1 WSHFDURIZQEYOE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- LDXJRKWFNNFDSA-UHFFFAOYSA-N 2-(2,4,6,7-tetrahydrotriazolo[4,5-c]pyridin-5-yl)-1-[4-[2-[[3-(trifluoromethoxy)phenyl]methylamino]pyrimidin-5-yl]piperazin-1-yl]ethanone Chemical compound C1CN(CC2=NNN=C21)CC(=O)N3CCN(CC3)C4=CN=C(N=C4)NCC5=CC(=CC=C5)OC(F)(F)F LDXJRKWFNNFDSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- IHCCLXNEEPMSIO-UHFFFAOYSA-N 2-[4-[2-(2,3-dihydro-1H-inden-2-ylamino)pyrimidin-5-yl]piperidin-1-yl]-1-(2,4,6,7-tetrahydrotriazolo[4,5-c]pyridin-5-yl)ethanone Chemical compound C1C(CC2=CC=CC=C12)NC1=NC=C(C=N1)C1CCN(CC1)CC(=O)N1CC2=C(CC1)NN=N2 IHCCLXNEEPMSIO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- UZCHECSKPJLMDR-UHFFFAOYSA-N 2-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-9-carboxylic acid Chemical class C1CCC(C(O)=O)C2=NC(C)=CC(=O)N21 UZCHECSKPJLMDR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- KEHCBDONDHPQDV-UHFFFAOYSA-N 3-cyano-n,n,6-trimethyl-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-9-carboxamide Chemical compound N1C=C(C#N)C(=O)N2C(C)CCC(C(=O)N(C)C)=C21 KEHCBDONDHPQDV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OYNHUEPVQDSDGC-UHFFFAOYSA-N 3-o-ethyl 9-o-methyl 6-methyl-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3,9-dicarboxylate Chemical compound C1CC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CNC2=C1C(=O)OC OYNHUEPVQDSDGC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- QSNSCYSYFYORTR-UHFFFAOYSA-N 4-chloroaniline Chemical compound NC1=CC=C(Cl)C=C1 QSNSCYSYFYORTR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- DZXWMORFICYADZ-UHFFFAOYSA-N 4-oxo-7,8-dihydro-6h-pyrrolo[1,2-a]pyrimidine-3-carbonitrile Chemical compound O=C1C(C#N)=CN=C2CCCN12 DZXWMORFICYADZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- SOOUCPJOADTGKM-UHFFFAOYSA-N 6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carbonitrile Chemical compound C1=C(C#N)C(=O)N2C(C)CCCC2=N1 SOOUCPJOADTGKM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- KCXOTYBQDZYSBV-UHFFFAOYSA-N 6-methyl-4-oxo-9-(phenylcarbamoyl)-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylic acid Chemical compound C=12NC=C(C(O)=O)C(=O)N2C(C)CCC=1C(=O)NC1=CC=CC=C1 KCXOTYBQDZYSBV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- HCJOGZBBWGQKGC-UHFFFAOYSA-N 6-methyl-6,7,8,9-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidin-4-one Chemical compound C1=CC(=O)N2C(C)CCCC2=N1 HCJOGZBBWGQKGC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- HSYUQCPOONWDBD-UHFFFAOYSA-N 9-n,9-n,6-trimethyl-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3,9-dicarboxamide Chemical compound N1C=C(C(N)=O)C(=O)N2C(C)CCC(C(=O)N(C)C)=C21 HSYUQCPOONWDBD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N Calcium Chemical compound [Ca] OYPRJOBELJOOCE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- CTQNGGLPUBDAKN-UHFFFAOYSA-N O-Xylene Chemical compound CC1=CC=CC=C1C CTQNGGLPUBDAKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- PMZURENOXWZQFD-UHFFFAOYSA-L Sodium Sulfate Chemical compound [Na+].[Na+].[O-]S([O-])(=O)=O PMZURENOXWZQFD-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 1
- NINIDFKCEFEMDL-UHFFFAOYSA-N Sulfur Chemical compound [S] NINIDFKCEFEMDL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000005864 Sulphur Substances 0.000 description 1
- AOCKHZDPZQVRJH-UHFFFAOYSA-M [Cl-].C1=CC(=O)N2C(C)CCC(=C[N+](C)(C)Cl)C2=N1 Chemical compound [Cl-].C1=CC(=O)N2C(C)CCC(=C[N+](C)(C)Cl)C2=N1 AOCKHZDPZQVRJH-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 150000001298 alcohols Chemical class 0.000 description 1
- 229910000288 alkali metal carbonate Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000008041 alkali metal carbonates Chemical class 0.000 description 1
- 229910052784 alkaline earth metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 125000002947 alkylene group Chemical group 0.000 description 1
- 150000001413 amino acids Chemical class 0.000 description 1
- 238000007098 aminolysis reaction Methods 0.000 description 1
- 150000003863 ammonium salts Chemical class 0.000 description 1
- MMCPOSDMTGQNKG-UHFFFAOYSA-N anilinium chloride Chemical compound Cl.NC1=CC=CC=C1 MMCPOSDMTGQNKG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000003266 anti-allergic effect Effects 0.000 description 1
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052791 calcium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011575 calcium Substances 0.000 description 1
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000009903 catalytic hydrogenation reaction Methods 0.000 description 1
- 150000008280 chlorinated hydrocarbons Chemical class 0.000 description 1
- 239000004927 clay Substances 0.000 description 1
- 238000003776 cleavage reaction Methods 0.000 description 1
- 150000004985 diamines Chemical class 0.000 description 1
- FCNPSCPTVCTSEF-UHFFFAOYSA-N diethyl 6-methyl-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3,9-dicarboxylate Chemical compound N1C=C(C(=O)OCC)C(=O)N2C(C)CCC(C(=O)OCC)=C21 FCNPSCPTVCTSEF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- DWQYFLQFZQJSQH-UHFFFAOYSA-N ethyl 3-carbamoyl-6-methyl-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-9-carboxylate Chemical compound N1C=C(C(N)=O)C(=O)N2C(C)CCC(C(=O)OCC)=C21 DWQYFLQFZQJSQH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- YAJGTHMDPLXVAA-UHFFFAOYSA-N ethyl 4-oxo-8-(phenylcarbamoyl)-6,7-dihydro-1h-pyrrolo[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate Chemical compound C1CN2C(=O)C(C(=O)OCC)=CNC2=C1C(=O)NC1=CC=CC=C1 YAJGTHMDPLXVAA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- IEZSSFYCKQROMD-UHFFFAOYSA-N ethyl 6-methyl-4-oxo-9-(phenylcarbamothioyl)-6,7,8,9-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate Chemical compound C1CC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CN=C2C1C(=S)NC1=CC=CC=C1 IEZSSFYCKQROMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- SGEPZALALSRDAC-UHFFFAOYSA-N ethyl 6-methyl-4-oxo-9-(phenylcarbamoyl)-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate Chemical compound C1CC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CNC2=C1C(=O)NC1=CC=CC=C1 SGEPZALALSRDAC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- ZLYHSYOPYSDSHB-UHFFFAOYSA-N ethyl 6-methyl-4-oxopyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate Chemical compound C1=CC=C(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CN=C21 ZLYHSYOPYSDSHB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- INGCSLFYMKTWGN-UHFFFAOYSA-N ethyl 9-(1,3-dithiolan-2-ylidene)-6-methyl-4-oxo-7,8-dihydro-6h-pyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate Chemical compound C1CC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CN=C2C1=C1SCCS1 INGCSLFYMKTWGN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- GLHMPZYBDZIZMI-UHFFFAOYSA-N ethyl 9-(dimethylcarbamoyl)-6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-3-carboxylate;hydrochloride Chemical compound Cl.CN(C)C(=O)C1CCC(C)N2C(=O)C(C(=O)OCC)=CN=C21 GLHMPZYBDZIZMI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000001914 filtration Methods 0.000 description 1
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 1
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 1
- 150000002391 heterocyclic compounds Chemical class 0.000 description 1
- 125000005638 hydrazono group Chemical group 0.000 description 1
- 229930195733 hydrocarbon Natural products 0.000 description 1
- 150000002430 hydrocarbons Chemical class 0.000 description 1
- IXCSERBJSXMMFS-UHFFFAOYSA-N hydrogen chloride Substances Cl.Cl IXCSERBJSXMMFS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910000041 hydrogen chloride Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000007062 hydrolysis Effects 0.000 description 1
- 238000006460 hydrolysis reaction Methods 0.000 description 1
- JQKBUTDZZRGQDR-UHFFFAOYSA-N hydron;4-methylaniline;chloride Chemical compound Cl.CC1=CC=C(N)C=C1 JQKBUTDZZRGQDR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- HBEFVZMJESQFJR-UHFFFAOYSA-N isocyanatosulfanylbenzene Chemical compound O=C=NSC1=CC=CC=C1 HBEFVZMJESQFJR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000002955 isolation Methods 0.000 description 1
- 229960004592 isopropanol Drugs 0.000 description 1
- 150000002540 isothiocyanates Chemical class 0.000 description 1
- 159000000003 magnesium salts Chemical class 0.000 description 1
- MZVYSWVJXQYPOT-UHFFFAOYSA-N methylsulfanylimino(oxo)methane Chemical compound CSN=C=O MZVYSWVJXQYPOT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- RWLRDMNQUVRGCT-UHFFFAOYSA-N n,n,6-trimethyl-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-9-carboxamide Chemical compound N1C=CC(=O)N2C(C)CCC(C(=O)N(C)C)=C21 RWLRDMNQUVRGCT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- YAKVCUUYXOPPQI-UHFFFAOYSA-N n,n,6-trimethyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydropyrido[1,2-a]pyrimidine-9-carboxamide;hydrochloride Chemical compound Cl.C1=CC(=O)N2C(C)CCC(C(=O)N(C)C)C2=N1 YAKVCUUYXOPPQI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- HNHVTXYLRVGMHD-UHFFFAOYSA-N n-butyl isocyanate Chemical compound CCCCN=C=O HNHVTXYLRVGMHD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 1
- 239000003208 petroleum Substances 0.000 description 1
- 230000004526 pharmaceutical effect Effects 0.000 description 1
- 159000000001 potassium salts Chemical class 0.000 description 1
- 125000002924 primary amino group Chemical group [H]N([H])* 0.000 description 1
- AOJFQRQNPXYVLM-UHFFFAOYSA-N pyridin-1-ium;chloride Chemical compound [Cl-].C1=CC=[NH+]C=C1 AOJFQRQNPXYVLM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- JUJWROOIHBZHMG-UHFFFAOYSA-N pyridine Substances C1=CC=NC=C1 JUJWROOIHBZHMG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229920006395 saturated elastomer Polymers 0.000 description 1
- 230000007017 scission Effects 0.000 description 1
- 150000003335 secondary amines Chemical class 0.000 description 1
- 229910052708 sodium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011734 sodium Substances 0.000 description 1
- 229910000029 sodium carbonate Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052938 sodium sulfate Inorganic materials 0.000 description 1
- 235000011152 sodium sulphate Nutrition 0.000 description 1
- 150000003512 tertiary amines Chemical class 0.000 description 1
- 239000008096 xylene Substances 0.000 description 1
Landscapes
- Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
- Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
Description
Foreliggende oppfinnelse angår nye utgangsmaterialer for fremstilling av terapeutisk aktive 9-hydrazono-pyrimido-(eller pyrrolo)-[1,2-a]pyrimidinderivater.
Det er kjent at 2-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-9-carboxylsyrederivater kan fremstilles ved katalytisk hydrogenering av de tilsvarende umettede forbindelser. [J. Het. Chem. 13, 797 (1976)].
De nye utgangsmaterialer er kjennetegnet ved at de har generell formel:
hvori R og R betegner hydrogen eller C,_. alkyl, R 3betegner hydrogen, carboxy, alkalimetallcarboxylat,
C1-4 alkoxycarbonyl, carbamoyl eller cyano,
n er 0 eller 1, og
a) hvis R 7 betegner hydrogen, R 5 og R 6 danner en ytterligere binding, betegner R 4 gruppen bestående av
hvori x betegner halogen,
R Qbetegner hydrogen eller C, . alkyl,
R 9 betegner hydrogen, C1-4 alkyl, kloracetyl, fenyl som eventuelt er substituert med ett eller flere halogen,
C1-4 alkyl, C1-4 alkoxy eller C1-4 alkoxycarbonyl; eller nafthyl,
R<10> betegner C, . alkyl eller fenyl, og
11
R betegner C-^.^ alkyl, eller
b) hvis R<6> og R^ danner sammen en ytterligere binding, betegner R 4 og R 5 sammen en gruppe beståoende av
hvori R^, R^, R"*"0, R<1>^" og x har de ovenfor angitte betydninger,
og p er 2, eller
c) hvis R^ og R^ danner en ytterligere binding, og R^ betegner hydrogen, betegner R 4en gruppe bestående av
8 9
hvori R og R har de ovenfor angitte betydninger, og optisk aktive derivater og salter derav.
De nye utgangsmaterialer av generell formel I kan fremstilles ved følgende fremgangsmåter A, B og C: A. For fremstilling av en forbindelse av generell formel (I)
hvori R og R1 betegner hydrogen eller C, , alkyl,
3 14
R betegner hydrogen, carboxy, alkalimetallcarboxylat,
C^_4 alkoxycarbonyl, carbamoyl eller cyano,
n er 0 eller 1, og
a) hvis R^ betegner hydrogen, R^ og R^ danner sammen en ytterligere binding, betegner R 4 en gruppe bestående av
eller
hvori X betegner halogen,
R Q betegner hydrogen eller C, , alkyl,
R 9betegner hydrogen, C-^_4 alkyl, kloracetyl, fenyl som eventuelt er substituert med ett eller flere nalogen, C1-4 alkyl, C1-4 alkoxy eller C1-4 alkoxycarbonyl;
eller nafthyl,
R10 oetegner C alkyl eller fenyl, og
11
R betegner alkyl eller
6 7
b) hvis R og R sammen danner en ytterligere binding, betegner R og R^ sammen en gruppe bestående
av
hvori R^, R9, R"*"0, R^ og X har de ovenfor angitte betydninger, og
p er 2,
at en forbindelse av generell formel II
hvori R, R 1 , R 3 og n har de ovenfor angitte betydninger, omsettes med et dihalogeno-methylen-ammonium-halogenid av formel III
hvori X betegner halogen og R<10> og R"^ har de ovenfor angitte betydninger,
og, om ønsket,
- for fremstilling av en forbindelse av formel I
1 3
hvori R, R , R og n har de ovenfor angitte betyd-7 5 6
ninger, R betegner hydrogen, R og R danner sammen en ytterligere binding, og R 4 betegner en gruppe
at en således erholdt forbindelse omsettes med en
vannholdig alkohol, eller
- for fremstilling av en forbindelse av formel I hvori R, R 1 , R 3 og n har de ovenfor angitte betydninger,
6 7
R og R danner sammen en ytterligere binding, og
4 5
R og R sammen betegner en gruppe
hvori p har den ovenfor angitte betydning, at en således erholdt forbindelse omsettes med et diamin av generell formel HNH0-(CHo) -NH~„ hvori p har den ovenfor angitte betydning, fortrinnsvis i nærvær av et inert løsningsmiddel,
eller
- for fremstilling av en forbindelse av formel I hvori R, r\ R"^ og n har de ovenfor angitte betydninger,
7 5 6
R betegner hydrogen, R og R danner sammen en ytterligere binding, og R 4 betegner en gruppe hvori R g betegner C^_4 alkyl, at en således erholdt forbindelse omsttes med en alkohol i nærvær av et
alkalialkanoat, eller
- for fremstilling av en forbindelse av formel I hvori 1 3
R, R , R og n har de tidligere angitte betydninger, R^ betegner hydrogen, R^ og R^ betegner en gruppe
8 9 10 11 hvori R , R , R , R og X har de ovenfor angitte betydninger, at en således erholdt forbindelse omsettes med et primært eller sekundært amin av formel
8 9
hvori R og R har de ovenfor angitte betydninger,
i nærvær av et inert løsningsmiddel, eller
- for fremstilling av en forbindelse av formel I hvori 1 3
R, R , R og n har de ovenfor angitte betydninger,
6 7
R og R danner sammen en ytterligere binding, og
4 5
R og R betegner sammen en gruppe
hvori R^, R9, R"*-0 og R har de ovenfor angitte betydninger,
at en således erholdt forbindelse omsettes med et basisk reagens, fortrinnsvis med et alkalimetall-carbonat eller hydrocarbonat,
- for fremstilling av en forbindelse av formel I hvori 1 3
R, R , R og n har de ovenfor angitte betydninger,
6 7
R og R danner sammen en ytterligere binding, og
4 5
R og R danner sammen en gruppe av formel
hvori R''"0, R^ og X har de ovenfor angitte betydninger, at en således erholdt forbindelse omsettes med et tertiært amin i nærvær av et inert løsningsmiddel, fortrinnsvis en ether, eller - hydrolyse eller aminolyse av en forbindelse av formel I hvori R 3 er alkoxycarbonyl eller cyano, under dannelse av en tilsvarende forbindelse av formel I hvori R 3 er carboxy eller et alkalimetallsalt derav eller carbamoyl, eller - omdannelse av en base eller syre av formel I til et farmasøytisk akseptabelt salt derav. B. For fremstilling av en forbindelse av generell formel I
hvori R og R"*" betegner hydrogen eller C, _. alkyl,
R 3 betegner hydrogen, carboxy, alkalimetallcarboxylat, C^_4 alkoxycarbonyl, carbamoyl eller cyano,
n er 0 eller 1, og
7 5 6
a) hvis R betegner hydrogen, R og R danner sammen en ytterligere binding, betegner R 4 en gruppe
hvori R g betegner C^_4 alkyl, eller
b) hvis R 6 og R 7 danner sammen en ytterligere binding, 4 5
betegner R og R sammen en gruppe bestående av
hvori R g betegner hydrogen eller C^_4 alkyl, og p er 2,
og optisk aktive antipoder og salter derav,
at en forbindelse av generell formel II
hvori R, R 1 , R 3 og n er som ovenfor definert, omsettes med et carbondisulfid av formel fortrinnsvis i nærvær av alkaliioner, under dannelse av forbindelser av generell formel Ib) hvori R, r\ R"^ og n er som ovenfor definert, og M betegner et alkaliion, hvoretter, om ønsket, en forbindelse av formel Ib) omsettes med et alkylerings-middel eller et alkylendihalogenid av formel Hlg(CH9z ) P-Hig hvori Hig betegner halogen, og p er som ovenfor definert, under dannelse av en forbindelse av generell formel
13 9
hvori R, R , R , R , n og p er som ovenfor definert,
3 og/eller at en forbindelse av formel I hvori R er carboxy eller et alkalimetallsalt derav eller carbamoyl, hydrolyseres eller underkastes aminosyre, eller at en base eller syre av formel I omdannes til et farma-søytisk akseptabelt salt.
C. For fremstilling av en forbindelse av generell formel I
hvori R og R"*" betegner hydrogen eller C, . alkyl,
R 3 betegner hydrogen, carboxy, alkalimetallcarboxylat, C^_4 alkoxycarbonyl eller cyano,
n er 0 eller 1, og
7 5 6
a) hvis R betegner hydrogen, R og R danner sammen en ytterligere binding, betegner R 4 en gruppe bestående av
R hv9orbi etR eggnbeer theygnderor gheynd, rCog1-en 4 aellklyer l, Ck, lo- raaclkeytyll,, fenyl som eventuelt er substituert med ett eller flere halogen, C^_4 alkyl, C^_^ alkoxy eller C^_4 alkoxycarbonyl; eller nafthyl, eller
6 7
b) hvis R og R danner en ytterligere binding og R 5 betegner hydrogen, betegner R 4 en gruppe bestående
av
8 9 hvori R og R er som ovenfor definert, eller 6 7 c) hvis R og R danner sammen en ytterligere binding,
4 5
betegner R og R sammen en gruppe
8 9 hvori R og R er som ovenfor definert, og optisk aktive antipoder og salter derav, at en forbindelse av generell formel II hvori R, R 1 , R 3 og n er som ovenfor definert, omsettes med et isocyanat eller isothiocyanat av generell formel
hvori R 9 er som ovenfor definert og Y betegner oxygen eller svovel,
og, om ønsket, at en substituent R"^, R4, R^, R^, R^ omdannes til en annen R<4->, R<5->, R<6->, R<7->substituent, og/eller omdannes til et farmasøytisk akseptabelt salt eller frigis fra dets salt.
Ved utførelse av fremgangsmåte A tilsettes forbindelsen av generell formel II, eventuelt løst i et inert løsningsmiddel, til en løsning av dihalogen-methylen-ammonium-halogenider i et inert løsningsmiddel, og reaksjonsblandingen oppvarmes for å fullføre reaksjonen kvantitativt. Ved isolering av forbindelsen av generell formel Ia inntappes reaksjonsblandingen fortrinnsvis ved redusertM:rykk og residuet krystalliseres.
Som inerte løsningsmidler ved fremgangsmåte A . anvendes hydrocarboner, fortrinnsvis benzen, toluen, xylen, klorerte hydrocarboner, fortrinnsvis kloroform, diklormethan, klorbenzen osv. Reaksjonen utføres fortrinnsvis ved 0 - 108° C, i særdeles-het ved 10 - 120° C.
Den dannede forbindelse kan også uten iso-
lering omsettes for eksempel med et amin til en forbindelse av generell formel I.
Fremgangsmåtealternativ B. utføres fortrinnsvis ved at man til en alkoholisk løsning av forbindelsen av generell formel II og carbondisulfidet av formel IV under mild ytre avkjøling dråpevis tilsetter en alkoholgisk løsning av alkalihydroxyd, og at reaksjonsblandingen omrøres fortrinnsvis ved romtemperatur.
De under reaksjonen dannede forbindelser av generell formel Ib kan om ønsket isoleres ved fjerning av løsningsmidlet ved redusert trykk. Forbindelsene av generell formel Ib kan også uten isolering, for eksempel ved anvendelse av alkyleringsmidler overføres i forbindelser av generell formel I.
Som alkoholer kan anvendes methanol, ethanol, n- eller iso-propanol eller n-butanol. Som alkalihydroxyder kan anvendes natrium- eller kaliumhydroxyd. Reaksjonen utføres fortrinnsvis ved 0 - 120° C. Til 1 mol forbindelse av generell formel II kan det anvendes 1-5 mol carbondisulfid av formel IV.
Ved fremgangsmåtealternativ C. omsettes en forbindelse av generell formel II uten løsningsmiddel eller i nærvær av et inert løsningsmiddel med isocyanat av generell formel V. Såfremt man arbeider i nærvær av et løsningsmiddel utskilles den dannede forbindelse fra reaksjonsblandingen og kan fjernes ved filtrer-ing. Såfremt den dannede forbindelse ikke utskilles fra blandingen, kan reaksjonsblandingen inndampes ved redusert trykk,
og det erholdte residuum omkrystalliseres fra et egnet løsnings-middel. Når man arbeider uten løsningsmiddel, kan reaksjonsblandingen etter endt reaksjon, omkrystalliseres i et egnet løsningsmiddel. Reaksjonen utføres ved 0 - 250°C. Reaksjons-temperaturen avhenger av utgangsmaterialene.
Man anvender til hvert mol forbindelse av generell formel II 1-3 mol isocyanat av generell formel V.
De som utgangsmateriale anvendte heterosykliske forbindelser av generell formel II kan fremstilles som beskrevet i ungarsk patentskrift 156 119, 158 089, 162 384, 162 373, 166 577 og i nederlands patentsøknad 72 12286 mens forbindelsene av generell formel III, IV og V og de for fremstilling av disse'anvendte reagenser er handelsprodukter.
Forbindelsene av generell formel I kan på carboxylgrup-pen danne alkalimetallsalter, f.eks. natrium eller kaliumsalter, ammoniumsalter, jordalkalimetallsalter, f.eks. kalsium eller magnesiumsalter eller med salter med organiske aminer, f.eks. triethylamin.
Forbindelsene av generell formel I
anvendes som farmasøytiske utgangsmaterialer. Forbindelsene kan omsettes med aryldiazoniumsalter og overføres i pyrido[1,2-a]-pyrimidinderivater som i 9-stilling er substituert med hydrazono-gruppen, hvilken utviser en rekke farmasøytiske virkninger, f.eks. antiallergisk virkning.
Oppfinnelsen illustreres i de etterfølgende eksempler.
Eksempel 1
5,9 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetra-hydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin og 2,3 ml carbondisulfid ble løst i 35 ml ethanol og til løsningen ble dråpevis tilsatt en løsning av 2,8 g kaliumhydroxyd i 25 ml ethanol ved 25 - 30° C. Reaksjonsblandingen ble omrørt i 1 time ved romtemperatur og ble inndampet ved forminsket trykk. Det ble erholdt 9,8 g 3-ethoxycarbo-nyl-6-methyl-9-[(bis-tiolat)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-dikaliumsalt.
E ksempel 2
Til en løsning av 9,7 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(bis-tiolat)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]-pyrimidin-dikaliumsalt som ble fremstilt som beskrevet i eksempel 1, i 60 ml ethanol ble under avkjøling dråpevis tilsatt 4,7 ml dimethylsulfat, og reaksjonsblandingen ble omrørt i 1 time ved 40° C. De utskilte gule krystaller ble filtrert fra, vasket med vann og tørket. Det ble erholdt 7,1 g (86 %) 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(methylthio-thiocarbonyl)-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin, og produktet smeltet etter omkrystallisering fra benzen ved 198 - 199° C.
Analyse for formelen C^H^gN20gS2
beregnet: C 51,51 % H 5,56 % N 8,58 %
Funnet : C 51,70 % H 5,78 % N 8,48 %
Eksempel 3
Til en løsning av 9,7 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(bis-tiolat)-methylen)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]-pyrimidin-dikaliumsalt, fremstilt som beskrevet i eksempel 1, i 60 ml ethanol ble tilsatt 4,7 g ethylenbromid. Reaksjonsblandingen ble omrørt i 1 time ved 40° C, og det utskilte natriumbromid ble filtrert fra. Moderluten ble inndampet til halvparten, og de etter avkjøling utskilte krystaller ble filtrert og tørket. 3 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(1,3-dithiolan-2-yliden)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin ble erholdt, og produktet smeltet etter omkrystallisering fra ethanol ved 205 - 207°C.
Analyse C^H^N^S.,
Beregnet: C 53,23 % H 5,36 % N 8,27 %
Funnet: C 53,17 % H 5,41 % N 8,22 %
Eksempel 4
3,26 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(methylthio-thio-carbonyl) -4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin ble kokt i 20 ml eddiksyreanhydrid i 2 timer. Etter avkjøling ble de utskilte krystaller filtrert fra, vasket med benzen og tørket. Det ble erholdt 1,6 g (57,6 %) 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[4-(3-ethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin-9-yliden)-1,3-dithiethan-2-ylidn)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin som ble omkrystallisert fra dimethylformamid og som smeltet ved 315 - 318° C.
Analyse C^H^OgS;,
Beregnet: C 56,10 % H 5,07 % N 10,07 % S 11,52 %
Funnet : C 55,89 % H 4,98 % N 10,20 % S 10,80 %
Eksempel 5
Til en blanding av .16,3 g fosgen-N,N-dimethyl-immonium-klorid i 50 ml diklormethan ble under omrøring en løsning av 23,6 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin i 30 ml diklormethan dråpevis tilsatt, og blandingen ble omrørt i 3 timer. Løsningsmidlet ble destillert fra, og residuet ble krystallisert med ether. 35,2 g av sterkt hygroskopisk 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N,N-dimethyl-ammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]-pyrimidinklorid ble inndampet i vakuum.
Analyse C15<H>20N3°3C12
Beregnet: Cl.. , : 19,6 %
^ lonisk '
Funnet : Cl.. , : <1>9,4%
lonisk '
Eksempel 6
En løsning av 1,8 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N,N-dimethyl-ammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidinklorid og 5 mmol natriumacetat i 5 ml vannfri ethanol fikk stå i 24 timer ved romtemperatur, og det utskilte natriumklorid ble filtrert fra og filtratet ble inndampet. Residuet ble løst i vann og pH på løsningen ble innstilt til 7 ved tilsetning av natriumhydrogencarbonat. De utskilte krystaller ble filtrert, vasket med vann og tørket. 0,92 g (60 %) 3,9-diethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin ble erholdt, hvilket smelter ved 138 - 140° C.
Analyse ci5<H>20<N>2°5
Beregnet: C 58,43 % H 6,54 % N 9,09 %
Funnet : C 58,65 % H 6,53 % N 9,06 %
Eksempel 7
En løsning av 1,8 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N,N-dimethyl-ammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidinklorid og 5 mmol natriumacetat i 5 ml vannfri methanol fikk stå i 24 timer ved romtemperatur, og det utskilte natriumklorid ble filtrert fra og filtratet ble inndampet. Residuet ble løst i vann og pH på løsningen ble innstilt til 7
med natriumcarbonat. De utskilte krystaller ble filtrert fra, vasket med vann og tørket. 0,96 g (65 %) 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-methoxycarbonyl-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin ble erholdt som smelter ved 13 6 - 13 9° C.
Analyse: c^4<H>i8<N>2°5
Beregnet: C 57,14 % H 6,17 % N 9,52 %
Funnet : C 57,00 % H 6,25 % N 9,52 %
Eksempel 8- 13
Til en løsning av 3,65 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N,N-dimethylammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid i 15 ml vannfri diklormethan ble tilsatt 0,02 mol amin, og reaksjonsblandingen ble kokt i 1 time. Etter avkjøling ble det utskilte amin-hydroklorid filtrert fra. Filtratet ble inndampet. Det oljeaktige, krystalliserende residuum ble krystallisert med ether. De erholdte krystaller ble filtrert, vasket med ether og tørket. Produktet ble omkrystallisert fra vannfri ethanol. De erholdte produkter og karakteristika er angitt i etterfølgende tabell 1.
Eksempel 14
Til en vandig løsning av 4,2 g' 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(N-fenyl-N',N'-dimethyl-formamidinium)-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyridotl,2-a]pyrimidin-klorid ble en 20 W/V % kaliumcarbonatløsning tilsatt. De utskilte krystaller ble filtrert, vasket med vann og tørket. Det ble erholdt 3,4 g (89 %) 3- ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(N-fenyl-N',N'-dimethyl-formamidino)-4- oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin som etter omkrystallisering fra ethanol smelter ved 193 - 195° C.
Analyse: C2lH26N4C>3
Beregnet: C 65,98 % H 6,81 % N 14,65 %
Funnet : C 65,89 % H 6,79 % N 14,69 %
Eksempel 15
Til en blanding av 2 2,1 g fosgen-N-methyl-N-fenyl-immoniumklorid i 50 ml diklormethan ble dråpevis tilsatt til en løsning av 23,6 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetra-hydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin i 30 ml diklormethan, og reaksjons-balndingen ble kokt i 3 timer. Etter destillering av blandingen ble residuet krystallisert i ether. Det ble erholdt 41,2 g sterkt hygroskopisk 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N-methyl-N-fenyl-ammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a] - pyrimidin-klorid som ble tørket i vakuum.
Analyse: C2oH23N3<0>3Cl2
Beregnet: Cl.^.^: 8,36
Funnet : Cllonisk<s><8,>45%
Eksempel 16
Til en løsning av 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N-methyl-N-f enylammonio) -methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid i 20 ml vannfri diklormethan ble tilsatt 0,2 ml anilin, og reaksjonsblandingen ble kokt 1 time. Etter avkjøling ble det utskilte anilin-hydroklorid filtrert fra. Den diklormethan-holdige moderlut ble inndampet. Residuet ble krystallisert med ether. De utskilte krystaller ble filtrert, vasket med ether og tørket. Det ble erholdt 25,9 g (54 %) 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(N<1>,N-difenyl-N-methyl-formamidinium)-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid som etter omkrystallisering fra ethanol og under spaltning smelter ved 186 - 188° C.
Analyse: C2<gH>2<gN>403<Cl>
Beregnet: C 64,95 % H 6,04 % N 11,66 %
Funnet : C 64,76 % H 6,09 % N 11,26 %
Eksempel 17
Til en vandig løsning av 24 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9- (N,N'-difenyl-N-methyl-formamidinium)-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[l,2-a]pyridinium-klorid ble tilsatt en 20 W/V % kalium-carbonatløsning. De utskilte krystaller ble filtrert fra, vasket med vann og tørket. Det ble erholdt 16,7 g (75 %) 3-ethoxycarbo-nyl-6-methyl-9-(N,N'-difenyl-N-methyl-formamidino)-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin som etter omkrystallisering fra ethanol smelter ved 199 - 202° C.
Analyse C^h^N^
Beregnet: C 70,25 % H 6,31 % N 12,61 %
Funnet : C 69,97 % H 6,27 % N 12,42 %
Eksempel 18
Til en løsning av 21 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N-methyl-N-fenyl-ammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetra-hydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid i 20 ml vannfri diklormethan ble tilsatt 0,2 mol 4-kloranilin, og reaksjonsblandingen ble kokt 1 time. Etter avkjøling ble det utskilte 4-kloranilin-hydroklorid filtrert fra. Den diklormethan-holdige moderlut ble inndampet. Det erholdte 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[N-(4-klor-fenyl)-N'-fenyl-N'-methyl-formamidinium]-4-oxo-l,6,7,8-tetra-hydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid ble løst i vann og til løsningen ble tilsatt en 20 W/V % kaliumcarbonatløsning. De utskilte krystaller ble filtrert, vasket med vann og tørket. Det ble erholdt 13,5 g (55,5 %) 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[N-(4-klorfenyl)-N'-fenyl-N'-methylformamidino]-4-oxo-l,6,7,8-tetra-hydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin som etter omkrystallisering fra ethanol smelter ved 194 - 196° C.
Analyse C26H27<N>403C1
Beregnet: C 65,15 % H 5,65 % N 11,71 %
Funnet : C 64,85 % H 5,83 % N 11,66 %
Eksempel 19
Til en løsning av 21 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N-methyl-N-fenyl-ammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetra-hydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid i vannfri diklormethan ble tilsatt 0,2 mol 4-methyl-anilin, og reaksjonsblandingen ble kokt 1 1 time. Etter avkjøling ble det utskilte 4-methyl-anilin-hydroklorid filtrert fra. Diklormethan-filtratet ble inndampet. Det erholdte 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[N-(4-methyl-fenyl)-N'-fenyl-N'-methyl-formamidinium]-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin-klorid ble løst i vann. Den vandige løsning ble tilsatt en 20 W/V % kaliumcarbonatløsning. De utskilte krystaller ble filtrert, vasket med vann og tørket. Det ble erholdt 14,7 g (64 %) 3-ethoxycarbonyl-6-metyl-9-[N'-(4-methyl-fenyl)-N'-fenyl-N<1->methyl-formamidino]-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin og produktet smelter ved 161 - 163° C etter omkrystallisering fra ethanol.
Analyse C^H^N^O^
Beregnet: C 70,75 % H 6,56 % N 12,21 %
Funnet : C 70,35 % H 6,62 % N 11,91 %
Eksempel 20 - 23
I en løsning av 0,05 mol pyrido[1,2-a]pyrimidin-utgangsmateriale i diklormethan ble 0,055 mol isocyanat dråpevis tilsatt ved romtemperatur. Reaksjonsblandingen ble kokt i 10 timer og fikk stå i 2 dager ved romtemperatur, hvoretter løsnings-midlet ble destillert fra. Residuet ble krystallisert fra ethanol. De fremstilte forbindelser er angitt i etterfølgende tabell 2 .
Eksempel 22 - 26
En blanding av 23,6 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin og 0,1 mol isocyanat ble omrørt i 72 timer ved 40 - 50° C. Den dannede tykke viskøse reaksjonsblan-ding ble suspendert i 200 ml ethanol, filtrert og vasket med ethanol. (Såfremt reaksjonen ble gjennomført ved anvendelse av n-butyl-isocyanat ble denne utført ved 80 - 100° C).
De fremstilte forbindelser er angitt i tabell 3.
Eksempel 2 7
En løsning av 1,8 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N,N-dimethylammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid i 5 ml ethanol ble kokt i 30 minutter. Etter avkjøling ble de utskilte krystaller filtrert fra, vasket med ethanol og tørket. Det ble erholdt 1,08 g (63 %) 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(N,N-dimethylamino-carbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-hydroklorid som etter omkrystallisering fra ethanol smelter ved 166 - 168° C under spaltning.
Analyse C-^I^N-jC^Cl
Eksempel 28
3,26 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(methylthio-thiocar-bonyl) -4-oxo-l , 6 , 7 ,8-tetrahydro-4H-pyrido [1 ,a-2] pyrimidin og 0,6 g ethylendiamin ble kokt i 50 ml benzen i 10 timer. Etter avkjø-ling ble de utskilte gule krystaller filtrert fra, dekket med benzen og tørket. Det ble erholdt 1,9 g (62 %) 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(2-imidazoliden)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin som etter omkrystallisering fra dimethylformamid smelter ved 252 - 254° C.
Analyse ci5Hi8<N>4°3
Eksempel 29
1,0 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(2-imidazolidin)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin ble løst i 10 ml ethanol. Løsningen ble mettet med hydrogenkloridgass og inndampet. Residuet ble omkrystallisert fra en blanding av ether og ethanol. Det ble .erholdt 0,9 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(2-imidazolidin)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-bis-hydroklorid som smelter ved 190° C under spaltning.
Analyse C15<H>2Q<N>4<0>3C12
Eksempel 3 O
3,6 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-[(klor-N,N-dimethyl-ammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]-pyrimidin-klorid og 1,2 g ethylendiamin i 40 ml dimethylformamid ble omrørt ved 40° C, og de etter avkjøling utskilte krystaller ble filtrert fra, vasket med vann og tørket. Det ble erholdt 1,0 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(2-imidazolidin)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin som smelter ved 252 - 254° C.
Eksempel 3 1
En blanding av 2,0 g 3-amino-carbonyl-2,6-dimethyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin og 2,2 g fenylisocyanat ble oppvarmet til 80° C, og den erholdte løsning ble omrørt ved 50 - 6 0° C. Reaksjonsblandingen ble etter avkjøling behandlet med 30 ml ether, de utskilte krystaller ble løst i ethanol, filtrert og filtratet fikk krystallisere i kjøleskap hvoretter de utskilte krystaller ble filtrert fra, vasket med ethanol. Det ble erholdt 1,4 g 3-aminocarbonyl-9-(fenyl-amino-carbonyl)-2,6-dimethyl-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]-pyrimidin med sm.p. 187 - 188° C.
Analyse C18<H>20<N>4O3
Eksempel 3 2
1,6 g kaliumhydroxyd ble løst i 20 ml ethanol. Til den ethanoliske løsning av kaliumhydroxydet ble tilsatt en ethanolisk løsning av 3,6 g 3-ethoxycarbonyl-9-(fenyl-aminocarbonyl)-6-methyl-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin. Reaksjonsblandingen ble kokt i 30 timer, og de etter avkjøling ufkry-stalliserte krystaller ble filtrert fra, vasket med kloroform og tørket. Det ble erholdt 3,1 g kalium-9-(fenylamino-carbonyl)-6-methyl-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-3-carboxylat som smelter ved 276 - 280° C under spaltning.
Analyse Cl7<HlgN>3<0>4<K>
Eksempel 3 3
3,1 g kalium-9-(fenylamino-carbonyl)-6-methyl-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-3-carboxylat ble løst i 250 ml vann under oppvarming. pH på løsningen ble ved 40 - 50° C innstilt til 1 med 38 W/V % saltsyreløsning. De utskilte krystaller etter avkjøling ble filtrert fra, vasket med vann og tørket. Det ble erholdt 2,2 g krystaller som ble omkrystallisert fra acetonitril. Det ble erholdt 9-(fenyl-amino-carbonyl)-3-carboxy-6-methyl-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin med et utbytte på 25 %.
Analyse C]_7H^7N3°4
Eksempel 3 4
2 g 6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]-pyrimidin ble omsatt med fosgen-N,N-dimethyl-immoniumklorid som angitt i eksempel 5. Det ble erholdt et sterkt hygroskopisk 6-methyl-9[(klor-N,N-dimethyl-ammonio)-methylen]-4~oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid som ble tørket i vakuum.
Analyse <C>12<H>17<N>3<0>C12
Beregnet: Cl.. ,: 12,22 %
3 lonisk
Funnet : Cl.. , : 12,10 %
lonisk
Eksempel 3 5
6-methyl-9-[(klor-N,N-dimethyl-ammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid ble oppvarmet i ethanol i 3 0 minutter. Reaksjonsblandingen ble inndampet, og det erholdte 6-methyl-9-(N,N-dimethylamino-carbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-hydroklorid ble på vanlig måte overført til base. Basen ble krystallisert fra petrolether. Det ble erholdt 6-methyl-9-[(N,N-dimethylamino)-carbonyl]-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin.
Analyse C]_2H17N3°2
Eksempel 36
3-cyano-6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin som beskrevet i eksempel 5, ble omsatt med fosgen-N,N-dimethyl-immoniumklorid. Det ble erholdt sterkt hygroskopisk 3-cyano-6-methyl-9-[(klor-N,N-dimethyl-ammonio)-methylen]-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid.
Analyse <C>13<H>16<N>4<0>C12
Beregnet: Cl.. , : 10,70 %
3 lonisk
Funnet : Cl...: <10>,52%
lonisk
Eksempel 3 7
3-cyano-6-methyl-9-[(klor-N,N-dimethyl-ammonio)-methylen]-4-OXO-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-klorid ble behandlet som beskrevet i eksempel 29.
Den ethanoliske løsning ble inndampet og residuet ble krystallisert fra ethylacetat. Det ble erholdt 3-cyano-6-methyl-9-(N,N-dimethylamino-carbonyl)-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin, utbytte: 60 %.
Analyse ci3Hi6<N>4°2
Eksempel 38
3,4 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-8-(N,N-dimethylamino-carbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin-hydroklorid ble løst i 20 ml vann, og løsningen ble nøytralisert med en 5 W/V % natriumbicarbonatløsning. Reaksjonsblandingen ble utristet med kloroform. Kloroformløsningen ble tørket over natriumsulfat, filtrert og inndampet. Residuet ble omkrystallisert fra en blanding av ethanol og vann. Det ble erholdt 2,1 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(N,N-dimethylamino-carbonyl)-4-oxo-1,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin.
Analyse C, CH.-.,N,0.
J 15 21 3 4
E ksempel 39
3,07 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(N,N-dimethylamino-carbonyl)-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin ble løst i ethanol. Til den erholdte løsning ble tilsatt en 20 W/V % løsning av ammoniakk, og reaksjonsblandingen fikk stå i 3 dager i et lukket kar. De utskilte krystaller ble filtrert fra og vasket med ethanol. Det ble erholdt 1,18 g 3-aminocarbonyl-6-methyl-9-(N,N-dimethylamino-carbonyl)-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin med sm.p. 220° C.
Analyse C]_3Hi8N4°
Eksempel 40
3,6-diethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyridin[1,2-a]pyrimidin ble behandlet som beskrevet i eksempel 41 med ammoniakk i ethanol. Det ble erholdt 1,51 g 3-aminocarbo-nyl-9-ethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin som smelter ved 251° C.
Analyse ci3<H>i7<N>3°4
Eksempel 41
0,416 g 3-ethoxycarbonyl-4-oxo-4,6,7,8-tetrahydro-pyrrolo[1,a-a]pyrimidin ble løst i 4 ml benzen og til løsningen ble tilsatt 0,24 g fenylisocyanat. Reaksjonsblandingen fikk stå i 5 dager ved romtemperatur, og de utskilte krystaller ble filtrert og vasket med benzen. Det ble erholdt 0,50 g (76,5 %) 3-ethoxycarbonyl-8-(N-fenyl-amino-carbonyl)-4-oxo-l,4,6,7-tetrahyd-ro-pyrrolo[1,2-a]pyrimidin som smelter ved 240 - 241° C.
Analyse C]_7H]_7N3°4
Eksempel 4 2
Til en løsning av 0,8 g 3-cyano-4-oxo-4,6,7,8-tetra-hydro-pyrrolo[1,2-a]pyrimidin og 0,6 ml carbondisulfid i 10 ml ethanol ble dråpevis tilsatt en løsning av 0,6 g kaliumhydroxyd i 10 ral ethanol. Reaksjonsblandingen ble omrørt i 1 time ved romtemperatur, og inndampet under redusert trykk. Det ble erholdt et dikaliumsalt av 3-cyano-8-[(bis-tiolat)-methylen]-4-oxo-4,6,7,8-tetrahydro-pyrrolo[1,2-a]pyrimidin.
Eksempel 4 3
Et dikaliumsalt av cyano-9-[(bis-thiolat)-methylen]-4-oxo-4,6,7,8-tetrahydro-pyrrolo[1,2-a]pyrimidin, fremstilt som beskrevet i eksempel 44, ble løst i 20 ml ethanol og ble deretter tilsatt 1,25 g dimethylsulfat hvoretter reaksjonsblandingen ble omrørt i 1 time ved 40° C. De utskilte krystaller ble filtrert fra, vasket med ethanol. Det ble erholdt 0,46 g (36,5 %) 3-cyano-8-(methylthio-thiocarbonyl)-4-oxo-l,4,6,7-tetrahydro-pyrrolo-[1,2-a]pyrimidin som smelter ved 202 - 203° C.
Analyse C10HgN3O<S>2
Eksempel 44
0,66 g av en 80 %-ig oljeaktig natriumhydridsuspensjon ble tilsatt til 50 ml benzen, og deretter ble en løsning av 4,72
g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin i 15 ml benzen dråpevis tilsatt. Etter 30 minut-ters omrøring ble en løsning av 2,96 g methylthioisocyanat i 10 ml benzen tilsatt i løpet av 10 minutter ved en temperatur på 25 - 35° C. Reaksjonsblandingen ble omrørt i 2 timer og etter tilsetning av 80 ml ether utskiltes natriumsaltet av 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(methylamino-thiocarbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin i oljeaktig form. Løsningsmidlet ble dekantert fra, residuet ble revet med ether og tørket i vakuum i eksikator. På denne måte ble det erholdt 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(methylamino-thiocarbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin i form av natriumsaltet.
Eksempel 4 5
Det ifølge eksempel 46 fremstilte natriumsalt av 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(methylamino-thiocarbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin ble tilsatt 15 ml aceton og deretter 130 ml vann, og pH-verdien på den erholdte løsning ble stilt på 3 - 4 ved hjelp av eddiksyre. De utskilte krystaller ble filtrert fra, vasket med vann, tørket og omkrystallisert fra ethanol. Det ble erholdt 3,2 g (52 %) 3-ethoxycarbo-nyl-6-methyi-9-(methylamino-thiocarbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetra-hydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin med sm.p. 199 - 200° C.
Analyse C14HigN3<0>3<S:>
Eksempel 4 6
0,66 g av en 80 %-ig oljeaktig natriumhydridsuspensjon ble tilsatt til 50 ml benzen, og deretter ble en løsning av 4,72 g 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido-[1,2-a]pyrimidin i 15 ml benzen dråpevis tilsatt. Etter 30 minut-ters omrøring ble en løsning av 5,4 g fenylthioisocyanat i 10 ml benzen i løpet av 10 minutter og ved en temperatur på 25 - 35° C tilsatt. Reaksjonsblandingen ble omrørt i 2 timer, og etter tilsetning av 80 ml ether utskiltes natriumsaltet av 3-ethoxycarbo-nyl-6-methyl-9-(fenylamino-thiocarbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin i oljeaktig form. Løsningsmidlet ble dekantert fra, residuet ble revet med ether og tørket i vakuum-eksikator. På denne måte ble det erholdt natriumsaltet av 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(fenylamino-thiocarbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]pyrimidin med et utbytte på 6,1 g (76 %) .
Eksempel 4 7
Det i eksempel 48 fremstilte natriumsalt av 3-ethoxy-carbonyl-6-methyl-9-(fenylamino-thiocarbonyl)-4-oxo-6,7,8,9-tetrahydro-4PI-pyrido [1, 2-a] pyrimidin ble tilsatt 15 ml aceton og 130 ml vann, og pH-verdien på den erholdte løsning ble innstilt på 3 - 4 med eddiksyre. De utskilte krystaller ble filtrert, vasket med vann, tørket og omkrystallisert fra acetonitril.
Det ble erholdt 3,2 g (52 %) 3-ethoxycarbonyl-6-methyl-9-(fenyl-amino-thiocarbonyl ) -4-oxo-l,6,7,8-tetrahydro-4H-pyrido[1,2-a]-pyrimidin. Sm.p.: 173 - 175° C.
Analyse: CjgH^NUCKS:
Claims (1)
- Utgangsmaterialer for fremstilling av terapeutisk aktive 9-hydrazono-pyrimido-(eller pyrrolo)-[1,2-a]pyrimidinderivater, karakterisert ved at de har generell formel:hvori R og R betegner hydrogen eller C, . alkyl,R 3 betegner hydrogen, carboxy, alkalimetallcarboxylat, C-^_4 alkoxycarbonyl, carbamoyl eller cyano,n er 0 eller 1, og a) hvis R 7 betegner hydrogen, R 5 og R 6 danner en ytterligere binding, betegner R 4 gruppen bestående avhvori x betegner halogen,R gbetegner hydrogen eller C, . alkyl,R 9betegner hydrogen, C^_4 alkyl, kloracetyl, fenyl som eventuelt er substituert med ett eller flere halogen,C^_4 alkyl, C1-4 alkoxy eller C^_4 alkoxycarbonyl; eller nafthyl, R"*"0 betegner C,_. alkyl eller fenyl, og 11R betegner C^_^ alkyl, eller b) hvis R^ og R<7> danner sammen en ytterligere binding, betegner 4 5R og R sammen en gruppe bestående avhvori R^, R^, R10, R1"1* og x har de ovenfor angitte betydninger, og p er 2, eller 6 7 5 c) hvis R og R danner en ytterligere binding, og R betegner hydrogen, betegner R en gruppe bestående av 8 9hvori R og R har de ovenfor angitte betydninger, og optisk aktive derivater og salter derav.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
NO791355A NO152842C (no) | 1979-04-24 | 1979-04-24 | Utgangsmaterialer for fremstilling av terapeutisk aktive 9-hydrazono-pyrimido-(eller pyrrolo)-(1,2-a)-pyrimidinderivater. |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
NO791355A NO152842C (no) | 1979-04-24 | 1979-04-24 | Utgangsmaterialer for fremstilling av terapeutisk aktive 9-hydrazono-pyrimido-(eller pyrrolo)-(1,2-a)-pyrimidinderivater. |
Publications (3)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
NO791355L NO791355L (no) | 1980-10-27 |
NO152842B true NO152842B (no) | 1985-08-19 |
NO152842C NO152842C (no) | 1985-11-27 |
Family
ID=19884830
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
NO791355A NO152842C (no) | 1979-04-24 | 1979-04-24 | Utgangsmaterialer for fremstilling av terapeutisk aktive 9-hydrazono-pyrimido-(eller pyrrolo)-(1,2-a)-pyrimidinderivater. |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
NO (1) | NO152842C (no) |
-
1979
- 1979-04-24 NO NO791355A patent/NO152842C/no unknown
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
NO791355L (no) | 1980-10-27 |
NO152842C (no) | 1985-11-27 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
EP0260817B1 (en) | Quinazolinediones and pyridopyrimidinediones | |
SU1701111A3 (ru) | Способ получени пиразоло[3,4- @ ]пиримидинов | |
DE69530989T2 (de) | Neue pyrimidinderivate und verfahren zu ihrer herstellung | |
US4734418A (en) | Quinazoline compounds and antihypertensives | |
SU1657064A3 (ru) | Способ получени производных тетрагидро(фуро- или тиено)-[2,3-с]пиридина или их гидрохлоридов или четвертичных солей с метилйодидом | |
CA2036618C (en) | Fused thiophene derivatives, their production and use | |
US4244950A (en) | Derivatives of 4-amino-3-sulfonamido-pyridine, their preparation and use | |
US5512677A (en) | 3-substituted methyl-2,3-dihydroimidazo 1,2-c!quinazoline derivatives, the preparation and use thereof | |
CZ99693A3 (en) | Amino quinolone derivatives substituted by aryl or aromatic heterocyclic groups | |
NO870078L (no) | Diarylalkyl-substituerte alkylaminer, fremgangsmaate til deres fremstilling, deres anvendelse samt legemidler som inneholder dem. | |
US5110818A (en) | Anticonvulsive substituted-9-benzyl-9h-purines | |
JPS62198683A (ja) | 置換チエノイミダゾ−ル誘導体およびその製法 | |
NO151287B (no) | Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive 9-hydrazono-6,7,8,9-tetrahydro-4h-pyrido(1,2-a)-pyrimidinderivater | |
WO1993016076A1 (en) | 3-(1h^_-tetrazol-5-yl)-4h^_-pyrido[1,2-a^_]pyrimidine-4-ones, pharmaceutical compositions containing the same and the preparation thereof | |
NO135751B (no) | ||
EP0594883B1 (en) | Imidazo(1,2-c) quinazoline derivatives as antihypertensives and anti dysurics | |
HU196377B (en) | Process for production of 2-substituated-amin-5-acethilimidasoles | |
US4797403A (en) | Quinazolinediones and pyridopyrimidinediones | |
NO152842B (no) | Utgangsmaterialer for fremstilling av terapeutisk aktive 9-hydrazono-pyrimido-(eller pyrrolo)-(1,2-a)-pyrimidinderivater | |
NO824331L (no) | Fremgangsmaate ved fremstilling av 2-fenylimidazo(2,1-b)benzothiazolforbindelser | |
RU2147303C1 (ru) | Промежуточные продукты и способ получения солей нафтиридонкарбоновой кислоты | |
IE843118L (en) | Imidazoquinolines and related heterocyclics | |
SE434056B (sv) | 9-amino-pyrido(1,2-a)pyrimidin-derivat | |
CA1153371A (en) | Process for the preparation of 9-hydrazono- 6,7,8,9-tetrahydro-4h-pyro[1,2-alpyrimidine -4-one compounds, the salts and hydrates thereof, certain representatives of the compound prepared and pharmaceutical compositions containing them | |
CH641456A5 (de) | 4-oxo-tetrahydro-pyrido bzw. pyrrolo(1,2-a)pyrimidine und verfahren zur herstellung derselben. |