KR20240150864A - Psa 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치 및 방법 - Google Patents
Psa 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치 및 방법 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 이산화탄소를 포집하는 이산화탄소 포집부, PSA 테일 가스에 포함된 메탄과 상기 이산화탄소를 몰 비로 1:0.4 내지 1:0.6 비율로 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하는 이산화탄소 제거부, 상기 일산화탄소 및 상기 수소를 분리하여 각각 저장하는 유효가스 분리부를 포함하는, PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치를 제공한다.
또한 본 발명은 이산화탄소 포집부가 이산화탄소를 포집하는 단계, 이산화탄소 제거부가 PSA 테일 가스에 포함된 메탄과 상기 이산화탄소를 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하고 이산화탄소를 제거하는 단계 및 유효가스 분리부가 생산된 일산화탄소 및 수소를 분리하여 각각 저장하는 단계를 포함하는, PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 방법을 제공한다.
또한 본 발명은 이산화탄소 포집부가 이산화탄소를 포집하는 단계, 이산화탄소 제거부가 PSA 테일 가스에 포함된 메탄과 상기 이산화탄소를 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하고 이산화탄소를 제거하는 단계 및 유효가스 분리부가 생산된 일산화탄소 및 수소를 분리하여 각각 저장하는 단계를 포함하는, PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 방법을 제공한다.
Description
본 발명은 코크스 오븐 가스를 사용한 PSA공정 중 배출되는 테일 가스로부터 이산화탄소를 제거하는 장치 및 방법에 관한 것이다.
온실가스 감축의무를 부과한 교토의정서가 발효됨으로써 향후 온실가스 배출에 따른 범세계적 규제가 강화될 예정이므로 국내에서도 이에 대응하는 범 정부적 조치가 필요한 실정이다.
온실가스의 대표적인 예로써 이산화탄소가 있으며, 이산화탄소를 처리하기 위해서는 분리, 회수를 한 뒤 액화, 운반하여 지하(석유시추공 등)에 매립하는 기술이 알려져 있다. 그러나 우리나라에는 액화된 이산화탄소를 처리할 수 있는 석유 혹은 천연가스를 배태하는 지층이 많지 않기 때문에, 이러한 방법에 의하여 처리할 수 있는 이산화탄소의 양은 매우 한정적이며, 나머지는 해외로 이동시켜 처리해야 하는 등의 문제점이 있다. 또한 국내에서 이산화탄소를 전부 처리하기 위해서는 새로운 처리 부지를 찾기 위해 시추작업 등을 해야 하므로 막대한 비용과 시간이 소요된다.
이산화탄소를 제거하는 기술로는 이산화탄소를 메탄과 반응시켜 수소 및 일산화탄소 혼합물로 제조하는 방법(이하, '메탄의 건식 개질 반응)이 있다. 매장량이 풍부하여 천연가스 중 80%를 차지하고 있는 메탄은 이산화탄소와 반응하여 화학원료로 부가가치가 높은 합성가스를 얻을 수 있다는 점에서 활발한 연구의 대상이 되고 있다.
한편, COG(코크스 오븐 가스, coke oven gas)는 코크스를 생성할 때 나오는 부산물로써 수소 및 메탄 성분이 다량 함유되어, 열원으로 직접 사용하거나 기타 고부가 화합물 (수소, 합성 가스, 메탄올 등) 제조에 활용되고 있다.
다만, COG에 대한 압력 변동 흡착(Pressure Swing Adsorption, PSA)공정 후 배출된 테일 가스는 CH4 및 H2를 다량 포함하기 때문에 CO2를 건식 개질 시킬 수 있는 뛰어난 환원제임에도, 기존의 COG PSA 에서는 CH4(44%) 및 H2 (29%)를 다량 포함하고 있는 테일 가스를 재순환 하여 다시 분리 공정에 집어넣거나 CGL(continuous galvanizing line, 용융아연도금강판 생산공정)으로 보내 열원으로 활용할 뿐이며, 이 경우 CO2와 같은 온실 가스는 따로 포집하지 않는다면 그대로 배출되기 때문에, CO2 배출을 저감하는 데 한계가 있다.
본 발명은 산업통상자원부 및 에너지기술평가원의 연구개발지원사업으로 수행되었다(과제번호: 20214810100010).
이에 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 PSA 공정 중 배출된 테일 가스를 이용하여 제철 부생가스에 포함된 이산화탄소를 제거하는 장치 및 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 이산화탄소를 포집하는 이산화탄소 포집부, PSA 테일 가스에 포함된 메탄과 상기 이산화탄소를 몰 비로 1:0.4 내지 1:0.6 비율로 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하는 이산화탄소 제거부, 상기 일산화탄소 및 상기 수소를 분리하는 유효가스 분리부를 포함하는, PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치가 제공된다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따르면, 이산화탄소 포집부가 이산화탄소를 포집하는 단계, 이산화탄소 제거부가 PSA 테일 가스에 포함된 메탄과 상기 이산화탄소를 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하고 이산화탄소를 제거하는 단계 및 유효가스 분리부가 생산된 일산화탄소 및 수소를 분리하여 각각 저장하는 단계를 포함하는, PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 방법이 제공된다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 코크스 오븐 가스에 대한 PSA 공정 중 배출된 테일 가스에 포함된 메탄은 이산화탄소와의 반응에 의하여 높은 발열량을 갖는 CO 및 H2로 전환될 수 있다.
또한, 상기 반응에 의해 CO2가 제거되므로, 온실가스 배출을 저감할 수 있게 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치를 도시하는 구성도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 방법을 도시하는 순서도이다.
도 3은 도 2의 일부 단계를 도시하는 순서도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 방법을 도시하는 순서도이다.
도 3은 도 2의 일부 단계를 도시하는 순서도이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 형태들을 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시 형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시 형태로 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 발명의 실시형태는 당해 기술분야에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 도면에서 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위해 과장될 수 있다.
본 발명에서 "#"이 양의 정수인 "C#"란 용어는 #개 탄소 원자를 가진 모든 탄화수소를 나타내는 것이다. 따라서, "C8"란 용어는 8개의 탄소 원자를 가진 탄화수소 화합물을 나타내는 것이다. 또한, "C#-"란 용어는 #개 이하의 탄소 원자를 가진 모든 탄화수소 분자를 나타내는 것이다. 따라서, "C8-"란 용어는 8개 이하의 탄소 원자를 가진 탄화수소의 혼합물을 나타내는 것이다. 또한, "C#+"란 용어는 #개 이상의 탄소 원자를 가진 모든 탄화수소 분자를 나타내는 것이다. 따라서, 'C10+'란 용어는 10개 이상의 탄소 원자를 가진 탄화수소의 혼합물을 나타내는 것이다.
이하에서 사용되는 기술용어 및 과학용어를 포함하는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 일반적으로 이해하는 의미와 동일한 의미를 가진다. 사전에 정의된 용어들은 관련기술문헌과 현재 개시된 내용에 부합하는 의미를 가지는 것으로 추가 해석되고, 정의되지 않는 한 이상적이거나 매우 공식적인 의미로 해석되지 않는다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치의 구성도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치(10)는 이산화탄소 포집부(100); 이산화탄소 제거부(200); 유효가스 분리부(300)를 포함할 수 있다.
상기 PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치(10)는 일산화탄소 저장부(미도시) 및 수소 저장부(미도시)를 더 포함할 수 있다.
일 실시예에 있어서, 이산화탄소 포집부(100)는 이산화탄소를 포함하는 가스로부터 이산화탄소를 포집하여 고농도의 이산화탄소를 공급하는 수단으로써, 상기 이산화탄소 포집부(100)는 특별히 한정하지 않으며, 예를 들어, 흡수법, 흡착법, 막분리법 또는 심랭분리법을 사용하여 이산화탄소를 포집하는 장치 들 수 있다.
상기 이산화탄소를 함유하는 가스는 특별히 한정하지 않으며, 예를 들어, 제철 부생 가스를 들 수 있으며, 보다 구체적으로는 예를 들어, 코크스 오븐 가스(COG; Coke Oven Gas), 파이넥스 부생가스(FOG; Finex Off Gas), 파이넥스 테일가스(FTG; Finex Tail Gas), 고로가스(BFG; Blast Furnace Gas), 전로가스(LDG; Linz-Donawitz Converter Gas) 및 전기로 오프가스(Electric Furnace Off Gas)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있으며, 보다 구체적으로는 전로가스일 수 있다.
상기 이산화탄소 포집부(100)에 의해 포집된 이산화탄소는 순수한 이산화탄소일 수 있으나, 이에 한정하지 않으며, 후단 이산화탄소 제거부에서 메탄과 반응하여 일산화탄소 및 수소를 생성하는 반응을 수행할 수 있는 것이라면 이산화탄소 이외에 다른 성분을 포함하는 혼합가스일 수 있다. 예를 들어, 상기 이산화탄소 포집부의 이산화탄소는 이산화탄소 농도가 60부피% 이상인 혼합가스일 수 있으며, 보다 바람직하게는 65% 이상, 70% 이상, 80% 이상 또는 90% 이상의 혼합가스일 수 있다. 가장 바람직하게는 순수한 이산화탄소일 수 있다. 이하에서는 이산화탄소 함유가스라 한다.
상기 이산화탄소 포집부(100)에 포집된 이산화탄소 함유가스를 이산화탄소 제거부(200)로 공급할 수 있다. 상기 이산화탄소 제거부(200)로 공급된 이산화탄소를 메탄과 반응시켜 이산화탄소를 제거하며, 이로부터 일산화탄소 및 수소를 생산할 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 이산화탄소 제거부(200)에서 이산화탄소 제거는 하기 [식 1]을 만족할 수 있다.
[식 1]
또한, 일 실시예에 있어서, 상기 이산화탄소 제거부(200)에서 상기 이산화탄소의 제거에 메탄이 소모되며, 이로 인한 메탄의 제거는 하기 [식 2]를 만족할 수 있다.
[식 2]
나아가, 일 실시예에 있어서, 상기 이산화탄소 제거부(200)는 상기 메탄과 이산화탄소의 제거에 따라 일산화탄소와 수소가 생산되며, 이로 인한 일산화탄소와 수소의 생산은 하기 [식 3]을 만족할 수 있다.
[식 3]
상기 이산화탄소의 제거를 위해 상기 이산화탄소 제거부(200)에는 상기 이산화탄소와 함께 메탄을 함유하는 가스를 공급할 수 있다. 상기 메탄을 함유하는 가스로, 본 발명에서는 PSA 테일 가스를 사용할 수 있다. 상기 PSA 테일 가스는 메탄을 포함하는 것이라면 특별히 한정하지 않으며, 예를 들어, 수소를 분리하는 PSA(Pressure Swing Adsorption, 압력변동 흡착법) 설비(도 1에 도시되지 않음)로부터 수소를 회수한 후에 배출되는 메탄을 포함하는 PSA 테일 가스를 사용할 수 있다.
일 예로서, 상기 PSA 테일 가스는 코크스를 생성할 때 발생되는 부산물로서 수소 및 메탄을 다량 포함하는 COG(Cokes Oven Gas)로부터 수소를 PSA에 의해 수소를 분리한 후에 잔류하는 가스일 수 있다.
상기 COG로부터 메탄을 분리하여 천연합성가스로서 열원으로 직접 사용하거나 또는 메탄을 아래와 같은 반응에 의해 분해하여 수소 및 일산화탄소를 생산할 수 있다.
CH4 + O2 → 2H2 (4)
CH4 + H2O ↔ CO + 3H2 (5)
CH4 + CO2 ↔ CO + 2H2 (6)
CH4 + O2 → CO2 + 2H2 (7)
상기와 같이 COG로부터 유효가스를 분리 회수한 후에 잔류하는 잔류 가스는 PSA 테일 가스로서 배출된다. 그러나, 상기 PSA 테일 가스는 여전히 메탄을 다량 포함하고 있다.
일반적으로, 상기와 같이 COG에 대한 압력 변동 흡착(Pressure Swing Adsorption, PSA) 공정 후 배출되는 테일 가스는 PSA 공정으로 재순환시켜 다시 분리 공정에 투입하거나 또는 CGL(continuous galvanizing line, 용융아연도금강판 생산공정)으로 보내 열원으로 활용하였다.
그러나, 이 경우 CO2와 같은 온실 가스는 따로 포집하지 않는다면 그대로 배출되기 때문에, CO2 배출을 저감하는 데 한계가 있으며, 테일 가스 중에 포함된 메탄을 보다 고부가가치화하는 것이 바람직하다.
상기 메탄을 포함하는 PSA 테일 가스는 소정의 온도로 가열하여 이산화탄소 제거부(200)로 공급하여 테일가스 내의 메탄을 이산화탄소와 반응시켜 이산화탄소를 제거시킬 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 이산화탄소 제거부(200)에는 상기 메탄을 함유하는 PSA 테일 가스 및 이산화탄소 함유가스를 공급함에 있어서는 미리 정해진 온도로 가열하여 공급할 수 있다.
상기 PSA 테일 가스를 미리 가열함으로써 PSA 테일 가스 중에 포함된 C4- 가스를 활성화할 수 있고, 활성 상태로 유지된 PSA 테일 가스를 촉매의 존재 하에서 상기 이산화탄소와 반응시킴으로써 상기 식 3과 같이, 일산화탄소 및 수소를 보다 효과적으로 생산할 수 있다.
구체적으로, 상기 이산화탄소 제거부(200)에 공급되는 PSA 테일 가스 및 이산화탄소 함유가스는 소정 온도로 가열하여 PSA 테일 가스를 공급함으로써 PSA 테일 가스 중에 포함된 메탄이 우선 C4-탄화수소로 되고, 이어서 상기 C4-탄화수소가 이산화탄소의 이중결합을 공격하며, 이에 의해 식 (6)에 나타낸 바와 같이 일산화탄소와 수소를 생산할 수 있다.
상기 식 (6)으로부터 알 수 있는 바와 같이, 상기 반응에 의해서 하나의 이산화탄소와 하나의 메탄으로부터 2개의 이산화탄소가 생산되는데, 이때 생산되는 상기 일산화탄소는 각각 메탄에서 유래되는 탄소 및 이산화탄소에서 유래되는 탄소를 포함한다.
보다 바람직하게는, 상기 이산화탄소 제거부에 공급되는 이산화탄소 함유가스 및 PSA 테일 가스는 700 내지 1100℃의 온도로 가열하여 공급할 수 있으며, 보다 바람직하게는 900 내지 1050℃일 수 있고, 더욱 바람직하게는 990 내지 1010℃일 수 있다.
만일 온도가 700℃ 미만인 경우 반응열이 충분히 공급되지 않아 반응의 효율이 현저히 떨어질 수 있으며, 온도가 1100℃를 초과하는 경우 높은 온도에 의해 메탄이 열 분해되면서 과도한 탄소가 생성되고, 생성된 탄소가 촉매에 침적되어 촉매독으로 작용하여 이산화탄소의 이중결합을 공격하는 효율을 떨어뜨릴 수 있다.
필요에 따라서는 이산화탄소 제거부로 공급되는 PSA 테일 가스 공급관(미도시) 및 이산화탄소 함유가스 공급관(미도시)이나 또는 상기 이산화탄소 제거부 내에는 이산화탄소 함유가스 및/또는 PSA 테일가스를 가열하기 위한 가열수단(미도시)구비할 수 있다. 상기 가열수단은 유체를 가열하는데 통상적으로 사용되는 것이라면 본 발명에서도 적합하게 사용할 수 있는 것으로서, 특별히 한정하지 않는다.
일 실시예에 있어서, 이산화탄소 제거부(200)에서 메탄과 상기 이산화탄소의 반응은 촉매의 존재 하에 수행할 수 있는 것으로서, 상기 이산화탄소 제거부(200)는 촉매를 포함할 수 있다. 상기 촉매는 상기 식 (6)의 반응을 수행하는데 통상적으로 사용되는 것이라면 특별히 한정하지 않으며, 예를 들어, 백금, 류테늄, 로듐, 팔라듐, 코발트, 니켈 또는 구리를 활성성분으로 포함하는 촉매를 사용할 수 있다.
상기 이산화탄소 제거부(200)에 공급되는 PSA 테일 가스 및 이산화탄소 함유가스는 메탄 및 이산화탄소를 소정의 몰 비로 공급하는 것이 바람직하다. 구체적으로, 이산화탄소 제거부 내에 메탄과 이산화탄소가 1:0.4 내지 1:0.6의 몰 비를 갖도록 공급되는 것이 바람직하다.
상기 식 (6)으로부터 알 수 있는 바와 같이, 일반적으로 메탄과 이산화탄소는 1:1로 반응하지만 메탄이 과량으로 존재하는 상태에서는 메탄으로부터 C4- 탄화수소를 우선 생산할 수 있고, 이러한 C4- 탄화수소가 이산화탄소의 이중결합을 공격하여 일산화탄소를 보다 효과적으로 생산하는데 기여할 수 있으며, 이와 같은 효과를 위해 상기와 같은 몰 비로 이산화탄소와 메탄을 공급하는 것이 바람직하다.
상기 이산화탄소와 메탄의 반응에 의해 생산된 일산화탄소 및 수소를 포함하는 반응생성물을 포함하는 반응생성물 함유가스는 이산화탄소 제거부(200)로부터 배출된 후에 유효가스 분리부(300)로 공급된다.
상기 유효가스 분리부(300)로 공급되는 반응생성물 함유가스는 반응생성물인 일산화탄소 및 수소를 포함하고, 또한, 반응하지 않고 잔류하는 미반응 이산화탄소 및 메탄을 포함할 수 있다.
상기 유효가스 분리부(300)는 반응에 의해 생산된 일산화탄소 및 수소를 분리하여 회수하고, 잔부가스를 배출한다. 보다 바람직하게는, 상기 유효가스를 포함하는 반응생성물 함유 가스로부터 상기 일산화탄소 및 수소 제외한 잔부가스를 제거하여 합성가스를 얻을 수 있고, 필요에 따라서는 상기 일산화탄소와 수소를 각각 분리할 수 있다.
상기 유효가스를 분리한 후에 잔류하는 잔부가스 중에는 반응에 참여하지 않은 채 잔류하는 이산화탄소 및 메탄을 포함할 수 있으며, 따라서, 상기 잔부가스는 유효가스 분리부(300)에 의해 각각 분리 후 재순환 또는 저장될 수 있다.
일 예로서, 상기 잔부가스 중의 이산화탄소와 메탄을 분리할 수 있으며, 분리된 이산화탄소는 이산화탄소 포집부(100)로 재순환될 수 있으며, 상기 메탄은 상기 PSA 테일 가스와 함께 이산화탄소 제거부로 공급하여 이산화탄소 제거를 위한 반응에 참여시킬 수 있다.
일 실시예에 있어서, 상기 유효가스 분리부(300)에서 분리된 합성가스는 별도의 저장부에 저장할 수 있으며, 또한, 상기 이산화탄소 제거부(200)에서 생산된 상기 일산화탄소 및 상기 수소를 별도로 분리하여 일산화탄소 저장부(미도시) 및 수소 저장부(미도시)에 각각 저장할 수도 있다.
상기 일산화탄소 저장부 및 수소 저장부는 각각 일산화탄소와 수소를 안전하게 저장할 수 있는 구성이라면 특별히 한정하지 않는다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 방법을 도시하는 순서도이고, 도 3은 도 2의 이산화탄소 제거 단계를 보다 구체적으로 도시하는 순서도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 방법은 이산화탄소 포집부가 이산화탄소를 포집하는 단계(S100), 이산화탄소 제거부가 PSA 테일 가스에 포함된 메탄과 상기 이산화탄소를 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하고 이산화탄소를 제거하는 단계(S200) 및 유효가스 분리부가 생산된 일산화탄소 및 수소를 분리하여 각각 저장하는 단계 (S300)를 포함할 수 있다.
이산화탄소 포집 단계(S100)는 본 발명에서 제거하고자 하는 이산화탄소를 포집하는 단계로서, 도 2에 나타낸 바와 같이, 이산화탄소를 포함하는 이산화탄소 함유가스로부터 이산화탄소를 포집하고, 필요에 따라서는 고농도화할 수 있다. 상기 이산화탄소 함유가스는 상기한 바와 같은 제철부생가스를 사용할 수 있다.
상기 S200 단계는 상기 포집된 이산화탄소를 메탄과 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하는 단계이다.
일 실시예로서, 상기 S200 단계에서의 이산화탄소 제거는 다음 [식 1]을 만족할 수 있다.
[식 1]
또한, 일 실시예에 있어서, 상기 S200 단계에서는 이산화탄소 제거에 메탄이 소모되어 메탄이 함께 제거되며, 이에 따른 메탄 제거는 다음 [식 2]를 만족할 수 있다.
[식 2]
나아가, 일 실시예에 있어서, 상기 S200 단계에서의 상기와 같은 이산화탄소 및 메탄의 제거에 따라 일산화탄소와 수소가 생산되는데, 이때 상기 일산화탄소와 수소의 생산은 다음 [식 3]을 만족할 수 있다.
[식 3]
상기 메탄은 예를 들어, 수소 및 메탄을 다량 포함하는 COG로부터 PSA 법에 의해 수소를 회수하고 배출되는 PSA 테일 가스일 수 있다.
상기 PSA 테일 가스는 도 3에 나타낸 바와 같이, 상기 이산화탄소 함유가스와 함께 또는 별도로 소정의 온도로 미리 가열하여 C4- 탄화수소를 활성화시키고, 활성화 상태를 유지시킨 상태에서 공급하고(S210), 이에 의해 메탄과 이산화탄소를 반응시킴으로써(S220) 반응성을 향상시킬 수 있다.
상기 S300 단계에서는 생산된 일산화탄소 및 수소를 분리하여 저장할 수 있다.
상기 S300 단계에서는 상기 일산화탄소 및 수소를 일산화탄소 저장부(미도시) 및 수소 저장부(미도시)에 각각 저장할 수 있다. 또한, 상기 일산화탄소와 수소를 포함하는 합성가스로서 함께 저장할 수도 있다.
이상과 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치를 사용할 경우 활용 가치가 높은 수소 및 일산화탄소를 생산할 수 있고, 나아가 대기 오염의 문제를 줄일 수 있다.
<실시예>
이하, 본 발명의 실시예에 관하여 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시예로 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
제철 부생 가스로부터 포집된 이산화탄소를 대신하여 순수한 이산화탄소를 공급하였다(이산화탄소 포집).
이산화탄소 제거부(200)에서는 메탄 및 이산화탄소의 총 부피비가 1:1이 되도록 메탄 함유가스를 공급하고, 상기 메탄 및 이산화탄소를 촉매의 존재 하에 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하였다.
상기 이산화탄소와의 반응을 위해 사용된 상기 메탄 함유 가스는 코크스 오븐 가스(COG)에 대하여 압력 변동 흡착법(Pressure Swing Adsorption, PSA)을 수행한 후 배출된 것으로서, 다음과 같은 조성을 갖는 COG PSA 테일 가스를 사용하였다. CH4 35%, CO2 3.3%, CO 9.6%, H2 36.7%, N2 11.5%.
또한, 상기 메탄 함유 가스 및 상기 이산화탄소는 메탄과 이산화탄소의 몰 비가 1:1이 되도록 투입하였으며, 이산화탄소 제거부에 투입된 가스의 조성을 표 1에 나타내었다.
이때, 이산화탄소 제거 반응은 표 1에 나타낸 바와 같이, 이산화탄소 제거부 내의 온도를 700 내지 1100도의 온도 범위 내에서 조절하여 각각 수행하였다(이산화탄소 제거).
상기 이산화탄소 제거 반응의 결과로 생산된 일산화탄소 및 수소를 분리하였다(유효가스 분리).
각 온도 조건 하에서 이산화탄소 제거 반응이 수행된 후, 이산화탄소 제거부로부터 배출된 가스의 조성을 확인하고, 이로부터 메탄과 이산화탄소 전환율 및 반응 결과 생산된 수소/일산화탄소의 부피비를 계산하여 하기 표 1에 나타내었다.
| 온도 (℃) |
Input | Output | ||||||
| (CH 4 :CO 2 =1:1) | CH4 | CO2 | H2 | CO | CH4 전환율(%) | CO2 전환율(%) | H2/CO 부피비 | |
| 700 | CH 4 : 0.27422 CO 2 : 0.27422 H 2 : 0.28672 CO: 0.075 H 2 /CO(부피비): 3.8229333 |
0.05903 | 0.05903 | 0.48497 | 0.3321 | 78.473488 | 78.473488 | 1.4603132 |
| 800 | 0.01642 | 0.01642 | 0.52423 | 0.38301 | 94.012107 | 94.012107 | 1.368711 | |
| 900 | 0.005 | 0.005 | 0.53475 | 0.39665 | 98.176646 | 98.176646 | 1.3481659 | |
| 1000 | 0.00178 | 0.00178 | 0.53771 | 0.40049 | 99.350886 | 99.350886 | 1.3426303 | |
상기 표 1에서, Input 및 Output 가스 조성의 각 성분에 대한 함량을 각각 공급된 가스(Input) 및 반응 후 배출된 가스(Output)의 전체 부피를 1로 했을 때 각 성분이 차지하는 부피비로 나타낸 것이다. 상기 표 1을 참조하면, 1000℃에서 이산화탄소 제거 반응을 수행한 경우 99% 이상으로 가장 높은 CO2 전환율을 보이는 것을 확인하였다.
한편, 메탄과 이산화탄소가 1:1의 부피비로 공급된 경우 공급된 가스(Input) 중 CO2의 비는 0.27422이고, 반응온도가 1000℃일 때, 반응 후 배출된 가스(Output)중 CO2의 비는 0.00178인 것으로 측정되었다.
따라서, 메탄과 이산화탄소가 1:1의 부피비로 공급된 경우, CO2 전환율은 최고 99.350886%인 것을 확인하였다.
또한, 메탄과 이산화탄소가 1:1의 부피비로 공급된 경우, 생산된 수소/일산화탄소의 부피비는 1.3 내지 1.5인 것으로 측정되었다.
실시예 2
이산화탄소 제거부에 메탄 및 이산화탄소를 1:0.5의 부피비로 공급하고, 이산화탄소 제거부 내의 가스 조성을 하기 표 2에 나타낸 바와 같이 조절한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 이산화탄소 제거 반응을 수행하였다.
각 온도 조건 하에서 이산화탄소 제거 반응이 수행된 후, 이산화탄소 제거부로부터 배출된 가스의 조성을 확인하고, 이로부터 메탄과 이산화탄소 전환율 및 반응 결과 생산된 수소/일산화탄소의 부피비를 계산하여 하기 표 2에 나타내었다.
| 온도 (℃) |
Input | Output | ||||||
| CH 4 :CO 2 =1:0.5 | CH4 | CO2 | H2 | CO | CH4 전환율(%) | CO2 전환율(%) | H2/CO 부피비 | |
| 700 | CH 4 : 0.31938 CO 2 : 0.15469 H 2 : 0.28672 CO: 0.08735 H 2 /CO(부피비): 3.8230109 |
0.14615 | 0.01627 | 0.47476 | 0.2803 | 54.239464 | 89.48219 | 1.6937567 |
| 800 | 0.12722 | 0.00115 | 0.49015 | 0.30139 | 60.166573 | 99.256578 | 1.6262982 | |
| 900 | 0.1259 | 0.0000977 | 0.49121 | 0.30285 | 60.579874 | 99.936841 | 1.6219581 | |
| 1000 | 0.1258 | 0.0000121 | 0.4913 | 0.30297 | 60.611184 | 99.992178 | 1.6216127 | |
| 1100 | 0.1261 | 0.0000655 | 0.4911 | 0.30275 | 60.517252 | 99.957657 | 1.6221304 | |
상기 표 2에서, Input 및 Output 가스 조성의 각 성분에 대한 함량을 각각 공급된 가스(Input) 및 반응 후 배출된 가스(Output)의 전체 부피를 1로 했을 때 각 성분이 차지하는 부피비로 나타낸 것이다.상기 표 2를 참조하면, 1000℃에서 이산화탄소 제거 반응을 수행한 경우 99.99% 이상으로 가장 높은 CO2 전환율을 보이는 것을 확인하였다.
한편, 메탄과 이산화탄소가 1:0.5의 부피비로 공급된 경우, 공급된 가스(Input) 중 CO2의 비는 0.15469이고, 반응온도가 1000℃일 때, 반응 후 배출된 가스(Output) 중 CO2의 비는 0.0000121인 것으로 측정되었다.
따라서, 메탄과 이산화탄소가 1:0.5의 부피비로 공급되고 반응온도 1000℃에서 반응이 수행된 경우, 유효가스 분리부(300)는 상기 [식 1]을 만족시키는 상기 이산화탄소를 생산할 수 있음을 확인하였다.
또한, 메탄과 이산화탄소가 1:0.5의 부피비로 공급되고 반응온도 1000℃에서 반응이 수행된 경우, 상기 반응에 의해 생산된 수소/일산화탄소의 부피비는 1.6216127인 것으로 측정되었다.
따라서, 메탄과 이산화탄소가 1:0.5의 부피비로 공급되고 반응온도 1000℃에서 반응이 수행된 경우, 유효가스 분리부(300)는 상기 [식 3]을 만족시키는 상기 수소 및 일산화탄소를 생산할 수 있음을 확인하였다.
비교예 1
이산화탄소 제거부에 메탄 및 이산화탄소를 1:5.39의 부피비로 공급하고, 이산화탄소 제거부 내의 가스 조성을 하기 표 3에 나타낸 바와 같이 조절한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 이산화탄소 제거 반응을 수행하였다.
각 온도 조건 하에서 이산화탄소 제거 반응이 수행된 후, 이산화탄소 제거부로부터 배출된 가스의 조성을 확인하고, 이로부터 메탄과 이산화탄소 전환율 및 반응 결과 생산된 수소/일산화탄소의 부피비를 계산하여 하기 표 3에 나타내었다.
| 온도 (℃) |
Input | Output | ||||||
| (CH 4 :CO 2 =1:5.39) | CH4 | CO2 | H2 | CO | CH4 전환율(%) | CO2 전환율(%) | H2/CO 부피비 | |
| 700 | CH 4 : 0.095 CO 2 : 0.51185 H 2 : 0.23952 CO: 0.14701 H 2 /CO(부피비): 1.6292769 |
0.00371 | 0.35616 | 0.35654 | 0.27826 | 96.094737 | 30.417114 | 1.2813196 |
| 800 | 0.0002 | 0.35019 | 0.36102 | 0.28329 | 99.789474 | 31.583472 | 1.2743831 | |
| 900 | 0.0000167 | 0.34988 | 0.36126 | 0.28355 | 99.982421 | 31.644036 | 1.274061 | |
| 1000 | 0.00000206 | 0.34986 | 0.36127 | 0.28358 | 99.997832 | 31.647944 | 1.2739615 | |
상기 표 3에서, Input 및 Output 가스 조성의 각 성분에 대한 함량을 각각 공급된 가스(Input) 및 반응 후 배출된 가스(Output)의 전체 부피를 1로 했을 때 각 성분이 차지하는 부피비로 나타낸 것이다.상기 표 3을 참조하면, 1000℃에서 이산화탄소 제거 반응을 수행한 경우 가장 높은 CO2 전환율을 보이는 것을 확인하였다.
한편, 메탄과 이산화탄소가 1:5.39의 부피비로 공급된 경우, 공급된 가스(Input) 중 CO2의 비는 0.51185이고, 반응온도가 1000℃일 때, 반응 후 배출된 가스(Output) 중 CO2의 비는 0.34986인 것으로 측정되었다.
따라서, 메탄과 이산화탄소가 1:5.39의 부피비로 공급된 경우, 유효가스 분리부(300)가 생산한 이산화탄소는 상기 [식 1]을 만족하지 못하는 것을 확인하였다.
또한, 메탄과 이산화탄소가 1:5.39의 부피비로 공급된 경우, 생산된 수소/일산화탄소의 부피비는 1.3에 미치지 못하였다.
따라서, 메탄과 이산화탄소가 1:5.39의 부피비로 공급된 경우, 유효가스 분리부(300)는 상기 [식 3]을 만족시키는 상기 수소 및 일산화탄소를 생산할 수 없음을 확인하였다.
이상에서 본 발명의 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 자명할 것이다.
10: PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치
100: 이산화탄소 포집부
200: 이산화탄소 제거부
300: 유효가스 분리부
100: 이산화탄소 포집부
200: 이산화탄소 제거부
300: 유효가스 분리부
Claims (9)
- 이산화탄소를 포집하는 이산화탄소 포집부;
PSA 테일 가스에 포함된 메탄과 상기 이산화탄소를 몰 비로 1:0.4 내지 1:0.6 비율로 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하는 이산화탄소 제거부;
상기 일산화탄소 및 상기 수소를 분리하여 각각 저장하는 유효가스 분리부;
를 포함하는,
PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치. - 제1항에 있어서,
상기 유효가스 분리부는 상기 이산화탄소 제거부가 상기 일산화탄소 및 상기 수소를 생산하고 남은 잔부가스 중 메탄을 상기 이산화탄소 제거부로 재순환하고,
상기 잔부가스 중 이산화탄소를 상기 이산화탄소 포집부로 재순환하는 것을 특징으로 하는,
PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치. - 제1항에 있어서,
상기 이산화탄소 제거부는 하기 [식 1]을 만족시키는 상기 이산화탄소를 제거하는 것을 특징으로 하는,
PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치.
[식 1]
- 제1항에 있어서,
상기 이산화탄소 제거부는 하기 [식 2]을 만족시키는 상기 메탄을 제거하는 것을 특징으로 하는,
PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치.
[식 2]
- 제1항에 있어서,
상기 이산화탄소 제거부는 하기 [식 3]을 만족시키는 상기 일산화탄소 및 상기 수소를 생산하는 것을 특징으로 하는,
PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치.
[식 3]
- 제1항에 있어서,
상기 이산화탄소 제거부는 상기 메탄과 상기 이산화탄소를 촉매 존재 하에 990 내지 1,010℃에서 반응시키는 것을 특징으로 하는,
PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치. - 제1항에 있어서,
상기 이산화탄소 제거부는 상기 메탄을 미리 정해진 온도로 가열하여 C4- 활성 상태가 되도록 유지하고 상기 이산화탄소와 반응시켜 상기 일산화탄소 및 수소를 생산하는 것을 특징으로 하는,
PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치. - 제1항에 있어서,
상기 일산화탄소는 상기 메탄에서 유래되는 탄소를 포함하는 일산화탄소 및
상기 이산화탄소에서 유래되는 탄소를 포함하는 일산화탄소를 포함하는 것을 특징으로 하는,
PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 장치. - 이산화탄소 포집부가 이산화탄소를 포집하는 단계;
이산화탄소 제거부가 PSA 테일 가스에 포함된 메탄과 상기 이산화탄소를 반응시켜 일산화탄소 및 수소를 생산하고 이산화탄소를 제거하는 단계 및
유효가스 분리부가 생산된 일산화탄소 및 수소를 분리하여 각각 저장하는 단계를 포함하는,
PSA 테일 가스를 이용하여 이산화탄소를 제거하는 방법.
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| PA0109 | Patent application |
Patent event code: PA01091R01D Comment text: Patent Application Patent event date: 20230410 |
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