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KR20220084414A - 열전도성 시트 및 그 제조 방법 - Google Patents

열전도성 시트 및 그 제조 방법 Download PDF

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KR20220084414A
KR20220084414A KR1020227018497A KR20227018497A KR20220084414A KR 20220084414 A KR20220084414 A KR 20220084414A KR 1020227018497 A KR1020227018497 A KR 1020227018497A KR 20227018497 A KR20227018497 A KR 20227018497A KR 20220084414 A KR20220084414 A KR 20220084414A
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sheet
filler
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히로키 구도
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세키수이 폴리머텍 가부시키가이샤
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Abstract

발열체와 방열체의 사이에 장착할 때의 취급성이 양호하고, 또한 사용 시에 발열체 및 방열체 등의 변형을 억제 가능한 유연성을 구비하는 열전도성 시트를 제공하는 것을 과제로 한다. 오르가노폴리실록산의 경화체로 이루어지는 매트릭스, 및 장축이 두께 방향으로 배향하고 있는 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제를 함유하는 열전도성 시트로서, 하기 (1)식으로 나타내는 하중 특성(P)이 0.1∼0.7인 열전도성 시트이다.
하중 특성(P)=(F30-F20)/F10····(1)
(식(1)에 있어서, F10은 열전도성 시트의 10% 압축 시의 하중이고, F20은 열전도성 시트의 20% 압축 시의 하중이며, F30은 열전도성 시트의 30% 압축 시의 하중이다.)

Description

열전도성 시트 및 그 제조 방법
본 발명은, 열전도성 시트 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
컴퓨터, 자동차 부품, 휴대전화 등의 전자 기기에서는, 반도체 소자나 기계 부품 등의 발열체로부터 생기는 열을 방열하기 위하여 히트 싱크 등의 방열체가 일반적으로 이용된다. 방열체로의 열의 전열 효율을 높일 목적으로, 발열체와 방열체의 사이에는, 열전도성 시트가 배치되는 것이 알려져 있다.
열전도성 시트는, 전자 기기 내부에 배치시킬 때 압축하여 이용되는 것이 일반적이고, 높은 유연성이 요구된다. 따라서, 고무나 겔 등의 유연성이 높은 수지로 이루어지는 매트릭스에, 열전도성을 가지는 충전재가 배합되어 구성된다.
또한, 열전도성 시트는, 방열성을 높이는 여러 가지 시도가 이루어지고 있고, 예를 들면, 열전도성 충전제의 충전량을 높이는 방법이나, 탄소 섬유 등의 이방성을 가지는 충전재를 두께 방향으로 배향시키는 방법이 널리 알려져 있다(예를 들면 특허문헌 1, 2).
일본공개특허 특개2016-000506호 공보 국제공개 2016/208458호
상기한 바와 같이 이방성 충전제를 두께 방향으로 배향시키기 때문에 열전도성 시트는, 방열성이 높아지지만, 발열체 및 방열체의 사이에 압축하여 사용하기 때문에, 방열성 이외에도 다양한 물성이 우수한 것이 요망된다. 열전도성 시트는, 발열체와 방열체의 사이에 배치되고, 비교적 높은 압축률로 압축(고압축)되어 사용되기 때문에, 고압축 시에 딱딱한(유연성이 낮은) 경우에는, 발열체나 방열체, 또는 이들을 장착하는 박스체나 기판에 걸리는 하중이 커져, 전자 기기 내부의 각 부재에 변형을 생기게 해버리는 경우가 있다. 이 때문에, 고압축 시에는 유연성이 높은 것이 필요하다.
한편, 열전도성 시트의 유연성이 지나치게 높으면, 변형되기 쉬워지기 때문에, 발열체와 방열체의 사이에 장착하는 작업이 어려워져, 취급성이 악화한다. 열전도성 시트를 장착할 때는, 무압축의 상태로부터 압축하는 작업을 행하기 때문에, 저압축 시에 있어서, 유연성이 일정 정도 낮은 것을 필요로 한다. 즉, 유연성을 지나치게 높게 하면 취급성이 악화하고, 유연성이 낮으면 사용 시에 있어서의 발열체, 방열체 등의 변형이 발생해 버리기 때문에, 취급성 및 유연성은 트레이드오프의 관계가 되어, 양립하는 것이 어렵다고 인식되어 있다. 따라서, 취급성 및 고압축 시의 유연성을 양립하는 기술이 요망된다.
이상으로부터, 본 발명의 과제는, 두께 방향으로 배향하는 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 시트로서, 발열체와 방열체의 사이에 장착할 때의 취급성이 양호하고, 또한 고압축으로 사용할 때에 발열체 및 방열체 등의 변형을 억제 가능한 유연성을 구비하는 열전도성 시트를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명자는, 예의 검토의 결과, 오르가노폴리실록산의 경화체로 이루어지는 매트릭스, 및 장축이 두께 방향으로 배향하고 있는 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제를 함유하는 열전도성 시트로서, 일정한 하중 특성을 구비하는 열전도성 시트에 의해, 상기 과제를 해결할 수 있는 것을 발견하고, 본 발명을 완성시켰다.
본 발명은, 이하의 [1]∼[11]을 제공한다.
[1] 오르가노폴리실록산의 경화체로 이루어지는 매트릭스, 및 장축이 두께 방향으로 배향하고 있는 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제를 함유하는 열전도성 시트로서,
하기 (1)식으로 나타내는 하중 특성(P)이 0.1∼0.7인 열전도성 시트.
하중 특성(P)=(F30-F20)/F10····(1)
(식(1)에 있어서, F10은 열전도성 시트의 10% 압축 시의 하중이고, F20은 열전도성 시트의 20% 압축 시의 하중이고, F30은 열전도성 시트의 30% 압축 시의 하중이다.)
[2] 산화알루미늄의 함유량이 10체적% 이하인, 상기 [1]에 기재된 열전도성 시트.
[3] 상기 열전도성 충전제가, 알루미늄 및 수산화알루미늄 중 적어도 어느 것으로 이루어지는 특정 열전도성 충전제를 포함하는, 상기 [1] 또는 [2]에 기재된 열전도성 시트.
[4] 상기 알루미늄 및 수산화알루미늄 중 적어도 어느 것으로 이루어지는 특정 열전도성 충전제의 체적 충전율이, 상기 특정 열전도성 충전제 이외의 열전도성 충전제의 체적 충전율보다 큰, 상기 [3]에 기재된 열전도성 시트.
[5] 30% 압축했을 때의 하중(F30)이 5∼18N/□12㎜인, 상기 [1]∼[4] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[6] 10% 압축했을 때의 하중(F10)이 3.5∼10N/□12㎜인, 상기 [1]∼[5] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[7] 오르가노폴리실록산을 포함하는 실리콘 화합물, 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제, 및 휘발성 화합물을 함유하는 열전도성 조성물로 형성된 상기 [1]∼[6] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트.
[8] 상기 휘발성 화합물이 휘발성 실란 화합물인, 상기 [7]에 기재된 열전도성 시트.
[9] 상기 열전도성 조성물에 있어서의 실리콘 화합물과 휘발성 실란 화합물의 합계 체적에 대한 휘발성 실란 화합물의 체적이 15∼50체적%인, 상기 [8]에 기재된 열전도성 시트.
[10] 상기 [1]∼[9] 중 어느 것에 기재된 열전도성 시트의 제조 방법으로서, 오르가노폴리실록산을 포함하는 실리콘 화합물, 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제, 및 휘발성 화합물을 함유하는 열전도성 조성물을 조제하는 조제 공정(1)과, 상기 열전도성 조성물을 가열하고, 상기 오르가노폴리실록산을 경화하여, 상기 휘발성 화합물을 보지(保持)하고 있는 상태의 1차 경화체를 형성하는 경화 공정(2)과, 상기 1차 경화체를 슬라이스함으로써, 열전도성 충전제가 노출되는 표면을 구비하는 시트를 얻는 시트화 공정(3)과, 상기 시트화 공정(3)에 의해 얻어지는 시트에 포함되는 휘발성 화합물을 휘발하는 휘발 공정(4)을 구비하는, 열전도성 시트의 제조 방법.
[11] 상기 휘발성 화합물이, 휘발성 실란 화합물이고, 상기 휘발성 실란 화합물의 열중량 분석에서 2℃/분의 조건에서 승온했을 때의 중량 감소가 90%가 되는 온도를 T1로 했을 때, 상기 경화 공정(2)에 있어서의 가열 온도가, T1-50(℃) 이하인, 상기 [10]에 기재된 열전도성 시트의 제조 방법.
본 발명에 의하면, 취급성 및 고압축 시의 유연성을 양립한 열전도성 시트를 제공할 수 있다.
도 1은, 열전도성 시트의 압축 시의 하중을 측정하는 측정기를 설명하는 도이다.
도 2는, 열전도성 시트의 열전도율을 측정하는 측정기를 설명하는 도이다.
[열전도성 시트]
본 발명은, 오르가노폴리실록산의 경화체로 이루어지는 매트릭스, 및 장축이 두께 방향으로 배향하고 있는 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제를 함유하는 열전도성 시트로서, 하기 (1)식으로 나타내는 하중 특성(P)이 0.1∼0.7인 열전도성 시트이다.
하중 특성(P)=(F30-F20)/F10····(1)
(식(1)에 있어서, F10은 열전도성 시트의 10% 압축 시의 하중이고, F20은 열전도성 시트의 20% 압축 시의 하중이며, F30은 열전도성 시트의 30% 압축 시의 하중이다.)
또한, 본 명세서에 있어서, 열전도성 시트의 각 압축률에 있어서의 하중에 있어서, X% 압축이란, 열전도성 시트의 두께를 100%로 했을 때에, X%의 두께만큼 압축하는 것을 의미한다.
<하중 특성(P)>
본 발명의 열전도성 시트는, 식(1)로 나타내어지는 하중 특성(P)이 0.1∼0.7이다.
하중 특성(P)=(F30-F20)/F10····(1)
(식(1)에 있어서, F10은 열전도성 시트의 10% 압축 시의 하중이고, F20은 열전도성 시트의 20% 압축 시의 하중이며, F30은 열전도성 시트의 30% 압축 시의 하중이다.)
하중 특성(P)이 상기 범위로부터 벗어나면, 열전도성 시트의 취급성 및 유연성의 양립이 곤란해진다. 열전도성 시트의 취급성 및 유연성의 밸런스를 보다 향상시키는 관점에서, 하중 특성(P)은, 바람직하게는 0.1∼0.35이다.
하중 특성(P)을 특정 범위로 하는 것에 의해, 열전도성 시트의 취급성 및 유연성을 양립할 수 있는 이유에 관하여, 이하와 같이 추정된다.
식(1)의 분모(F10)는, F0(무압축의 상태에 있어서의 하중)이 0이기 때문에, F10-F0과 동의이다. 그 때문에 분모인 F10은, 열전도성 시트를 무압축(즉 F0)의 상태로부터, 10% 압축했을 때의 하중의 증가량을 의미한다. 또한, 식(1)의 분자(F30-F20)는, 20% 압축 시의 상태로부터, 30% 압축했을 때의 하중의 증가량을 의미한다.
즉, 상기 하중 특성(P)이 0.1∼0.7이 되는 경우는, 저압축 시(0∼10% 압축 시)에 있어서의 하중의 증가량보다, 고압축 시(20∼30% 압축 시)의 하중의 증가량이 낮은 것을 의미한다. 환언하면, 열전도성 시트의 압축률과 하중의 관계를 나타내는 그래프에 있어서, 저압축 시(0∼10% 압축 시)의 기울기보다, 고압축 시(20∼30% 압축 시)의 기울기 쪽이 작은 것을 의미한다. 저압축 시의 기울기는, 열전도성 시트를 발열체 및 방열체에 장착할 때의 취급성에 관계되며, 저압축 시의 기울기를 상대적으로 크게 하는 것에 의해, 취급성이 양호해진다고 생각할 수 있다. 한편, 고압축 시의 기울기는, 열전도성 시트를 발명체 및 방열체의 사이에 압축하여 사용할 때의 유연성에 관계된다고 생각할 수 있으며, 고압축 시의 기울기를 상대적으로 작게 하는 것에 의해, 사용 시의 유연성이 높아져, 발열체 및 방열체 등의 변형을 방지할 수 있다고 생각할 수 있다. 즉, 식(1)의 분모를 상대적으로 크게 하고, 분자를 상대적으로 작게 하여, 하중 특성(P)을 상기 범위로 하는 것에 의해, 취급성 및 유연성이 우수한 열전도성 시트가 얻어진다고 생각할 수 있다.
하중 특성(P)을 상기와 같이 조정하는 방법은 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면, 후술하는 바와 같이, 휘발성 화합물을 함유시킨 열전도성 조성물을 이용하여, 이방성 충전제가 두께 방향으로 배향한 열전도성 시트를 형성시키는 방법 등을 들 수 있다.
열전도성 시트의 취급성을 향상시키는 관점에서, F10은, 바람직하게는 3.5∼10N/□12㎜이고, 보다 바람직하게는 6∼9.5N/□12㎜이다.
열전도성 시트의 유연성을 향상시켜 발열체 및 방열체 등의 변형을 억제하는 관점에서, F30은, 바람직하게는 5∼18N/□12㎜이고, 보다 바람직하게는 6∼12N/□12㎜이다. 또한, 상기 □12㎜는, 1변의 길이가 12㎜인 정방형의 면적을 의미하고, 그 때문에 □12㎜는 144㎟와 동의이다.
F10, F20, 및 F30은, 실시예에 기재된 방법에 의해 측정된다.
<이소프로필알코올 침지 시에 있어서의 중량 증가>
본 발명의 열전도성 시트는, 이소프로필알코올 침지 시의 중량 증가율이 0.1∼1.0질량%인 것이 바람직하다. 중량 증가율이 상기 하한값 이상이면, 열전도성 시트의 유연성이 높아지고, 중량 증가율이 상기 상한값 이하이면, 취급성이 양호해진다. 이와 같은 관점에서, 열전도성 시트의 이소프로필알코올 침지 시의 중량 증가율은, 보다 바람직하게는 0.05∼1질량%이고, 더 바람직하게는 0.1∼0.5질량%이며, 더 바람직하게는 0.3∼0.5질량%이다.
열전도성 시트의 이소프로필알코올 침지 시의 중량 증가는, 침지 전의 열전도성 시트에 공극 등의 이소프로필알코올이 침투할 수 있는 부위가 일정 체적 존재하는 것을 의미하고, 이에 의해, 열전도성 시트의 취급성 및 유연성이 향상한다고 생각할 수 있다.
열전도성 시트의 이소프로필알코올 침지 시의 중량 증가율은, 시료(열전도성 시트)를 25℃의 이소프로필알코올에 3분간 침지한 후, 시료를 취출하여 표면의 용제를 닦아내고, 마른 상태의 시료의 중량을 침지 후의 시료의 중량으로 하여, 이하의 식에 의해 구해진다.
중량 증가율(%)=[(침지 후의 시료의 중량-침지 전의 시료의 중량)/침지 전의 시료의 중량]×100
<매트릭스>
본 발명의 열전도성 시트는, 오르가노폴리실록산의 경화체로 이루어지는 매트릭스를 함유한다. 매트릭스는, 열전도성 충전재를 보지하고, 열전도성 시트를 소정 형상으로 유지한다. 매트릭스는, 매트릭스의 전구체인 오르가노폴리실록산을 경화시킴으로써 형성된다. 상기 오르가노폴리실록산은, 경화하기 위한 반응성기를 가지고 있고, 통상은 액상이다. 본 명세서에 있어서 액상이란, 23℃, 1기압 하에서 액체인 것을 말한다.
오르가노폴리실록산으로서는, 예를 들면, 축합형의 오르가노폴리실록산, 및 부가 반응형의 오르가노폴리실록산을 들 수 있다. 오르가노폴리실록산은, 열전도성 충전재를 고충전하기 쉽고, 또한 촉매 등에 의해 경화 온도를 용이하게 조정할 수 있는 점에서, 부가 반응형의 오르가노폴리실록산을 포함하는 것이 바람직하다. 부가 반응형의 오르가노폴리실록산은, 열전도성 충전재를 고충전하기 쉽다는 관점에서, 알케닐기 함유 오르가노폴리실록산과 하이드로젠오르가노폴리실록산을 포함하는 것이 바람직하다.
열전도성 시트 전량에 대한 오르가노폴리실록산의 경화체의 양은, 바람직하게는 5∼50체적%이고, 보다 바람직하게는 10∼40체적%이며, 더 바람직하게는 15∼30체적%이다.
또한, 매트릭스는, 열전도성 시트의 유연성을 향상시키는 관점에서, 오일류를 포함해도 된다. 오일류로서는, 예를 들면, 파라핀 오일, 폴리α올레핀, 프로세스 오일 등의 탄화수소계 오일, 아크릴계 오일, 실리콘 오일, 알콕시실록산 등을 들 수 있고, 그 중에서도 실리콘 오일 또는 알콕시실록산이 바람직하며, 디메틸실리콘 오일이 보다 바람직하다.
열전도성 시트 전량에 대한 오일류의 양은, 바람직하게는 1∼50체적%이고, 보다 바람직하게는 3∼30체적%이며, 더 바람직하게는 5∼20체적%이다.
또한, 오일류의 함유량은, 오르가노폴리실록산의 경화체와 오일류의 합계 체적에 대하여, 바람직하게는 5∼60체적%이고, 보다 바람직하게는 10∼50체적%이며, 더 바람직하게는 20∼40체적%이다.
매트릭스에는, 상기 성분 이외에도, 본 발명의 효과를 저해하지 않는 범위에서 다양한 첨가제를 배합시켜도 된다. 첨가제로서는, 예를 들면, 분산제, 커플링제, 점착제, 난연제, 산화 방지제, 착색제, 침강 방지제, 가교 촉진제, 경화 촉진제 등을 들 수 있다.
<열전도성 충전제>
본 발명의 열전도성 시트는, 열전도성 충전제를 함유한다. 열전도성 충전제는, 상기한 매트릭스 중에서 분산되어 있고, 이에 의해 열전도성 시트의 방열성이 높아진다. 열전도성 충전제는, 이하에 설명하는 이방성 충전제를 함유한다.
(이방성 충전제)
본 발명의 열전도성 시트는, 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제를 함유한다. 이방성 충전제는, 그 장축이 열전도성 시트의 두께 방향으로 배향하고 있다. 이에 의해, 열전도성 시트의 방열성이 높아진다. 또한, 이와 같이 이방성 충전제의 장축이 열전도성 시트의 두께 방향으로 배향하는 것에 의해, 하중 특성(P)을 상기한 원하는 범위로 조정하기 쉬워져, 열전도성 시트의 취급성 및 유연성을 양호하게 할 수 있다.
이방성 충전제는, 상기와 같이 두께 방향으로 배향하는 것이지만, 장축 방향이 엄밀히 두께 방향에 평행일 필요는 없고, 장축 방향이 다소 두께 방향에 대하여 기울어 있어도 두께 방향으로 배향하는 것으로 한다. 구체적으로는, 장축 방향이 20° 미만 정도 기울어 있는 것도 두께 방향으로 배향하고 있는 이방성 충전제로 하고, 그와 같은 이방성 충전제가, 열전도성 시트에 있어서, 대부분이면(예를 들면, 전체 이방성 충전제의 수에 대하여 60% 초과, 바람직하게는 80% 초과), 두께 방향으로 배향하는 것으로 한다.
또한, 이방성 충전제의 배향 방향(각도)이나 배향하고 있는 이방성 충전제의 비율은, 열전도성 시트의 표면에 대하여 수직인 임의의 단면을 전자 현미경이나 광학 현미경으로 관찰하여, 임의의 이방성 충전제 100개의 배향 각도를 측정함으로써 어림할 수 있다.
이방성 충전제는, 배향이 가능한 열전도성 충전재이다. 이방성 충전제는, 섬유 재료 또는 편평 재료 등의 애스펙트비가 높은 것이고, 구체적으로는 애스펙트비가 2를 초과하는 것이며, 애스펙트비는 5 이상인 것이 바람직하다. 애스펙트비를 2보다 크게 함으로써, 이방성 충전제를 두께 방향으로 배향시키기 쉬워져, 열전도성 시트의 열전도성을 높이기 쉽다. 또한, 애스펙트비의 상한은, 특별히 한정되지 않지만, 실용적으로는 100이다.
또한, 애스펙트비란, 이방성 충전제가 섬유 재료인 경우는 섬유 길이/섬유의 직경을 의미하고, 이방성 충전제가 편평 재료인 경우에는 장축의 길이/단축의 길이를 의미한다.
열전도성 시트에 있어서의 이방성 충전제의 함유량은, 체적 기준의 충전율(체적 충전율)로 나타내면, 열전도성 시트 전량에 대하여, 바람직하게는 2∼40체적%이고, 보다 바람직하게는 5∼35체적%, 더 바람직하게는 8∼30체적%이다.
이방성 충전제의 함유량을 2체적% 이상으로 함으로써, 열전도성을 높이기 쉬워지고, 40체적% 이하로 함으로써, 후술하는 열전도성 조성물의 점도가 적절해지기 쉬워, 이방성 충전제의 배향성이 양호해진다.
이방성 충전제가 섬유 재료(섬유 형상 충전재라고도 함)일 때에는, 그 평균 섬유 길이가, 바람직하게는 5∼600㎛, 보다 바람직하게는 10∼400㎛, 더 바람직하게는 70∼300㎛이다. 평균 섬유 길이를 5㎛ 이상으로 하면, 열전도성 시트 내에 있어서, 이방성 충전제끼리가 적절히 접촉하여, 열의 전달 경로가 확보된다. 한편, 평균 섬유 길이를 600㎛ 이하로 하면, 이방성 충전제의 부피가 낮아져, 매트릭스 중에 고충전할 수 있게 된다.
또한, 이방성 충전제가 편평 재료(편평 형상 충전재라고도 함)일 때에는, 그 평균 장축 길이가 바람직하게는 5∼300㎛, 보다 바람직하게는 10∼200㎛, 더 바람직하게는 40∼135㎛이다.
평균 장축 길이를 5㎛ 이상으로 하면, 열전도성 시트 내부에 있어서, 이방성 충전제끼리가 적절히 접촉하여, 열의 전달 경로가 확보된다. 한편, 평균 장축 길이를 300㎛ 이하로 하면, 이방성 충전제의 부피가 낮아져, 매트릭스 중에 고충전할 수 있게 된다.
또한, 상기의 평균 섬유 길이나 섬유의 직경, 평균 장축 길이나 평균 단축 길이는, 이방성 충전제를 현미경으로 관찰하여 산출할 수 있다. 보다 구체적으로는, 예를 들면 전자 현미경이나 광학 현미경을 이용하여, 임의의 이방성 충전제 100개의 섬유 길이를 측정하여, 그 평균값(상가(相加) 평균값)을 평균 섬유 길이로 할 수 있다. 또한, 섬유의 직경, 평균 장축 길이, 및 평균 단축 길이에 관해서도 마찬가지로 구할 수 있다.
이방성 충전제를 열전도성 시트의 두께 방향으로 배향시키는 방법으로서는, 후술하는 자장 배향 제법, 유동 배향 제법 등 공지의 방법을 적용할 수 있다.
또한, 이방성 충전제는, 특별히 한정되지 않지만, 장축 방향을 따르는 열전도율이, 일반적으로 60W/m·K 이상이고, 바람직하게는 400W/m·K 이상이다. 이방성 충전제의 열전도율은, 그 상한은 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 2,000W/m·K 이하이다. 열전도율의 측정 방법은, 레이저 플래시법이다.
이방성 충전제는, 1종 단독으로 사용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다. 예를 들면, 이방성 충전제로서, 적어도 2개의 서로 상이한 평균 섬유 길이 또는 평균 장축 길이를 가지는 이방성 충전제를 사용해도 된다. 크기가 상이한 이방성 충전제를 사용하면, 상대적으로 큰 이방성 충전제의 사이에 작은 이방성 충전제가 인입하는 것에 의해, 이방성 충전제를 매트릭스 중에 고밀도로 충전할 수 있음과 함께, 열의 전도 효율을 높일 수 있다고 생각할 수 있다.
이방성 충전제는, 열전도성을 가지는 공지의 재료를 사용하면 되지만, 후술하는 바와 같이 자장 배향할 수 있도록, 반자성을 구비하는 것이 바람직하다.
이방성 충전제로서는, 상기한 애스펙트비를 만족하는 것이면 되지만, 섬유 재료 및 편평 재료 중 적어도 일방을 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 이방성 충전제는, 섬유 재료, 편평 재료 이외의 것을 포함해도 되지만, 섬유 재료 및 편평 재료 중 어느 일방만으로 이루어지는 것, 또는 섬유 재료 및 편평 재료의 양방을 포함하는 것이 바람직하고, 섬유 재료 및 편평 재료의 양방만으로 이루어지는 것이 보다 바람직하다.
이방성 충전제의 구체예로서는, 철, 구리, 은, 알루미늄, 스테인리스강 등으로 이루어지는 금속 섬유, 탄소 섬유 등의 섬유 재료나, 인편상(鱗片狀) 흑연이나 질화붕소 등의 편평 재료를 들 수 있다. 상기 섬유 재료 중에서는, 비중이 작고, 매트릭스 중으로의 분산성이 양호하기 때문에, 탄소 섬유가 바람직하고, 탄소 섬유 중에서도 흑연화 탄소 섬유가 바람직하다. 또한, 상기 편평 재료 중에서는 인편상 흑연이 바람직하다.
흑연화 탄소 섬유나 인편상 흑연은 열전도율이 높기 때문에, 그라파이트면이 소정 방향으로 정렬됨으로써 반자성을 구비한다.
(비이방성 충전제)
본 발명의 열전도성 시트에 함유되는 열전도성 충전제는, 상기한 이방성 충전제 이외에 비이방성 충전제를 포함하는 것이 바람직하다. 비이방성 충전제는, 그 애스펙트비가 2 이하이고, 1.5 이하인 것이 바람직하다. 비이방성 충전제를 이용함으로써, 열전도성 조성물의 점도 상승이 억제되어, 분산성이 양호해진다. 또한, 이방성 충전제끼리에서는, 예를 들면 섬유 길이가 커지면 이방성 충전제끼리의 접촉 면적을 높이기 어렵지만, 그 사이를 비이방성 충전제로 채움으로써, 전열 패스를 형성할 수 있어, 열전도율이 높은 열전도성 시트가 얻어진다.
비이방성 충전제의 구체예는, 예를 들면, 금속, 금속 산화물, 금속 질화물, 금속 수산화물, 탄소 재료, 금속 이외의 산화물, 질화물, 탄화물 등을 들 수 있다. 또한, 비이방성 충전제의 형상은, 구상(球狀), 부정형의 분말 등을 들 수 있다.
비이방성 충전제에 있어서, 금속으로서는, 알루미늄, 구리, 니켈 등, 금속 산화물로서는, 알루미나로 대표되는 산화알루미늄, 산화마그네슘, 산화아연 등, 금속 질화물로서는 질화알루미늄 등을 예시할 수 있다. 금속 수산화물로서는, 수산화알루미늄을 들 수 있다. 또한, 탄소 재료로서는 구상 흑연 등을 들 수 있다. 금속 이외의 산화물, 질화물, 탄화물로서는, 석영, 질화붕소, 탄화규소 등을 들 수 있다.
비이방성 충전재의 평균 입경은, 0.1∼70㎛인 것이 바람직하고, 0.5∼20㎛인 것이 보다 바람직하며, 1∼15㎛인 것이 더 바람직하다. 평균 입경을 70㎛ 이하로 함으로써, 이방성 충전재의 배향을 흩뜨리는 등의 문제가 생기기 어려워지고, 20㎛ 이하로 함으로써, 이방성 충전재의 배향을 거의 흩뜨리는 경우가 없어진다. 또한, 평균 입경을 0.1㎛ 이상으로 함으로써, 비이방성 충전재의 비표면적이 필요 이상으로 커지지 않고, 다량으로 배합해도 열전도성 조성물의 점도는 상승하기 어려워, 비이방성 충전재를 고충전하기 쉬워진다.
또한, 평균 입경이 20㎛∼70㎛의 범위의 비이방성 충전재를 포함하는 경우에는, 당해 평균 입경이 20∼70㎛인 비이방성 충전제의 전체 비이방성 충전재에서 차지하는 양은 5체적% 이하인 것이 바람직하다.
비이방성 충전재의 평균 입경은, 전자 현미경 등으로 관찰하여 측정할 수 있다. 구체적으로는, 전자 현미경이나 광학 현미경을 이용하여, 임의의 비이방성 충전재 50개의 입경을 측정하여, 그 평균값(상가 평균값)을 평균 입경으로 할 수 있다.
열전도성 시트 전량에 있어서의 비이방성 충전제의 체적 충전율은, 바람직하게는 10∼70체적%이고, 보다 바람직하게는 30∼60체적%이며, 더 바람직하게는 40∼60체적%이다.
상기한 중에서도, 열전도성 충전제는, 알루미늄 및 수산화알루미늄 중 적어도 어느 것으로 이루어지는 특정 열전도성 충전제를 포함하는 것이 바람직하다. 특정 열전도성 충전제를 포함하는 것에 의해, 하중 특성(P)을 상기한 범위로 조정하기 쉬워진다. 특정 열전도성 충전제는, 알루미늄으로 이루어지는 것이 보다 바람직하다.
하중 특성(P)을 원하는 값으로 조정하기 쉽게 하는 관점에서, 열전도성 시트 전량에 있어서의 특정 열전도성 충전제의 체적 충전율은, 특정 열전도성 충전제 이외의 열전도성 충전제의 체적 충전율보다 큰 것이 바람직하다. 특정 열전도성 충전제의 체적 충전율은, 바람직하게는 10∼70체적%이고, 보다 바람직하게는 30∼60체적%이며, 더 바람직하게는 40∼55체적%이다.
열전도성 충전제로서 수산화알루미늄을 이용하는 경우는, 평균 입경이 0.1㎛ 이상 5㎛ 이하의 소입경 수산화알루미늄과, 평균 입경이 5㎛ 초과 20㎛ 이하의 중입경 수산화알루미늄을 병용하는 것이 바람직하다. 이 경우, 소입경 수산화알루미늄과 중입경 수산화알루미늄의 체적비(소입경 수산화알루미늄/중입경 수산화알루미늄)는, 바람직하게는 0.05∼5이고, 보다 바람직하게는 0.1∼1이며, 더 바람직하게는 0.2∼0.5이다.
또한, 추가로 평균 입경이 20㎛ 초과 70㎛ 이하인 대입경 수산화알루미늄을 병용하는 것이 바람직하다. 이 경우, 대입경 수산화알루미늄의 전체 비이방성 충전재에서 차지하는 양을 5체적% 이하로 하는 것이 바람직하며, 이방성 충전재의 배향을 흩뜨리는 등의 문제가 생기게 하지 않아, 효과적으로 난연성을 높일 수 있다.
또한, 열전도성 시트의 하중 특성(P)을 상기한 원하는 값으로 조정하기 쉽게 하는 관점에서, 산화알루미늄의 함유량은 적은 편이 바람직하며, 구체적으로는, 열전도성 시트 전량에 대한 산화알루미늄의 체적 충전율은 10체적% 이하인 것이 바람직하고, 5체적% 이하인 것이 보다 바람직하며, 1체적% 이하인 것이 더 바람직하다.
또한, 열전도성 시트의 방열성 및 절연성을 양호하게 하는 관점에서, 산화알루미늄은 일정량 이상 함유하는 것이 바람직하며, 구체적으로는, 열전도성 시트 전량에 대한 산화알루미늄의 체적 충전율은 0.1체적% 이상인 것이 바람직하고, 0.3체적% 이상인 것이 보다 바람직하다.
(휘발성 화합물)
본 발명의 열전도성 시트는, 열전도성 조성물로 형성된다. 보다 구체적으로는, 열전도성 시트는, 오르가노폴리실록산을 포함하는 실리콘 화합물, 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제, 및 휘발성 화합물을 함유하는 열전도성 조성물로 형성되는 것이 바람직하다. 실리콘 화합물이란, 실록산 결합을 가지는 화합물이며, 본 발명에 있어서는, 상기한 오르가노폴리실록산, 및 필요에 따라 배합되는 실리콘 오일 등이 포함된다. 열전도성 충전제에 관해서는 상기 설명대로이며, 이방성 충전제를 포함하고, 추가로 필요에 따라 비이방성 충전제를 함유한다.
열전도성 조성물에, 휘발성 화합물을 함유시키는 것에 의해, 하중 특성(P)이 상기한 원하는 범위로 조정된 열전도성 시트를 얻기 쉬워진다. 예를 들면, 휘발성 화합물을 함유한 열전도성 조성물을 후술하는 제법을 적용하여, 열전도성 시트를 얻음으로써, 하중 특성(P)을 일정 범위로 조정하기 쉬워진다.
열전도성 조성물에 있어서, 실리콘 화합물과 휘발성 화합물의 합계 체적에 대한 휘발성 화합물의 체적은 10∼50체적%인 것이 바람직하고, 10∼40체적%인 것이 보다 바람직하며, 10∼34체적%인 것이 더 바람직하다.
본 명세서에 있어서 휘발성이란, 열중량 분석에서 2℃/분의 조건에서 승온했을 때의 중량 감소가 90%가 되는 온도(T1)가 70∼300℃의 범위에 있는 것, 및 비점(沸點)(1기압)이 60∼200℃의 범위에 있는 것 중 적어도 어느 성질을 구비하는 것을 의미한다. 여기서, 중량 감소가 90%가 되는 온도(T1)란, 열중량 분석 전의 시료의 중량을 100%로 하여, 그 중 90%의 중량이 감소하는 온도(즉, 측정 전의 중량의 10%가 되는 온도)를 의미한다.
휘발성 화합물로서는, 예를 들면, 휘발성 실란 화합물, 휘발성 용매 등을 들 수 있고, 그 중에서도 휘발성 실란 화합물이 바람직하다.
상기 휘발성 실란 화합물로서는, 예를 들면 알콕시실란 화합물을 들 수 있다. 알콕시실란 화합물은, 규소 원자(Si)가 가지는 4개의 결합 중, 1∼3개가 알콕시기와 결합하고, 잔여의 결합이 유기 치환기와 결합한 구조를 가지는 화합물이다. 알콕시실란 화합물이 가지는 알콕시기로서는, 예를 들면, 메톡시기, 에톡시기, 프로톡시기, 부톡시기, 펜톡시기, 및 헥사톡시기를 들 수 있다. 알콕시실란 화합물은, 이량체로서 함유되어 있어도 된다.
알콕시실란 화합물 중에서도, 입수 용이성의 관점에서, 메톡시기 또는 에톡시기를 가지는 알콕시실란 화합물이 바람직하다. 알콕시실란 화합물이 가지는 알콕시기의 수는, 무기물로서의 열전도성 충전재와의 친화성을 높인다는 관점에서, 3인 것이 바람직하다. 알콕시실란 화합물은, 트리메톡시실란 화합물 및 트리에톡시실란 화합물로부터 선택되는 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다.
알콕시실란 화합물이 가지는 유기 치환기에 포함되는 관능기로서는, 예를 들면, 아크릴로일기, 알킬기, 카르복실기, 비닐기, 메타크릴기, 방향족기, 아미노기, 이소시아네이트기, 이소시아누레이트기, 에폭시기, 히드록실기, 및 메르캅토기를 들 수 있다. 여기서, 상기 매트릭스의 전구체로서, 백금 촉매를 포함하는 부가 반응형의 오르가노폴리실록산을 이용하는 경우, 매트릭스를 형성하는 오르가노폴리실록산의 경화 반응에 영향을 주기 어려운 알콕시실란 화합물을 선택하여 이용하는 것이 바람직하다. 구체적으로는, 백금 촉매를 포함하는 부가 반응형의 오르가노폴리실록산을 이용하는 경우, 알콕시실란 화합물의 유기 치환기는, 아미노기, 이소시아네이트기, 이소시아누레이트기, 히드록실기, 또는 메르캅토기를 포함하지 않는 것이 바람직하다.
알콕시실란 화합물은, 열전도성 충전재의 분산성을 높임으로써, 열전도성 충전재를 고충전하기 쉬워지는 점에서, 규소 원자에 결합한 알킬기를 가지는 알킬알콕시실란 화합물, 즉, 유기 치환기로서 알킬기를 가지는 알콕시실란 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 규소 원자에 결합한 알킬기의 탄소수는, 4 이상인 것이 바람직하다. 또한, 규소 원자에 결합한 알킬기의 탄소수는, 알콕시실란 화합물 자체의 점도가 비교적 낮아, 열전도성 조성물의 점도를 낮게 억제한다는 관점에서, 16 이하인 것이 바람직하다.
알콕시실란 화합물은, 1종류 또는 2종류 이상을 사용할 수 있다. 알콕시실란 화합물의 구체예로서는, 알킬기 함유 알콕시실란 화합물, 비닐기 함유 알콕시실란 화합물, 아크릴로일기 함유 알콕시실란 화합물, 메타크릴기 함유 알콕시실란 화합물, 방향족기 함유 알콕시실란 화합물, 아미노기 함유 알콕시실란 화합물, 이소시아네이트기 함유 알콕시실란 화합물, 이소시아누레이트기 함유 알콕시실란 화합물, 에폭시기 함유 알콕시실란 화합물, 및 메르캅토기 함유 알콕시실란 화합물을 들 수 있다.
알킬기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, 메틸트리메톡시실란, 디메틸디메톡시실란, 트리메틸메톡시실란, 메틸트리에톡시실란, 디메틸디에톡시실란, 에틸트리메톡시실란, n-프로필트리메톡시실란, n-프로필트리에톡시실란, 이소부틸트리메톡시실란, 이소부틸트리에톡시실란, n-헥실트리메톡시실란, n-헥실트리에톡시실란, 시클로헥실메틸디메톡시실란, n-옥틸트리에톡시실란, 및 n-데실트리메톡시실란을 들 수 있다. 알킬기 함유 알콕시실란 화합물 중에서도, 이소부틸트리메톡시실란, 이소부틸트리에톡시실란, n-헥실트리메톡시실란, n-헥실트리에톡시실란, 시클로헥실메틸디메톡시실란, n-옥틸트리에톡시실란, 및 n-데실트리메톡시실란으로부터 선택되는 적어도 1종이 바람직하고, n-옥틸트리에톡시실란 및 n-데실트리메톡시실란으로부터 선택되는 적어도 1종이 보다 바람직하다.
비닐기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, 비닐트리메톡시실란, 및 비닐트리에톡시실란을 들 수 있다. 아크릴로일기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, 3-아크릴옥시프로필트리메톡시실란을 들 수 있다. 메타크릴기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, 3-메타크릴옥시프로필메틸디메톡시실란, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 및 3-메타크릴옥시프로필트리에톡시실란을 들 수 있다. 방향족기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, 페닐트리메톡시실란, 및 페닐트리에톡시실란을 들 수 있다. 아미노기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, 및 N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란을 들 수 있다. 이소시아네이트기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, 3-이소시아네이트프로필트리에톡시실란을 들 수 있다. 이소시아누레이트기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, 트리스-(트리메톡시실릴프로필)이소시아누레이트를 들 수 있다. 에폭시기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, 2-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3-글리시독시프로필메틸디메톡시실란, 3-글리시독시프로필트리메톡시실란, 및 3-글리시독시프로필트리에톡시실란을 들 수 있다. 메르캅토기 함유 알콕시실란 화합물로서는, 예를 들면, 3-메르캅토프로필트리메톡시실란을 들 수 있다.
또한, 상기 알콕시실란 화합물의 구체예는 일례이며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 휘발성 용매로서는, 비점(1기압)이 60∼200℃인 용매를 사용할 수 있고, 바람직하게는 비점이 100∼130℃인 용매를 사용할 수 있다. 또한, 휘발성 용매는, 오르가노폴리실록산의 경화 온도보다 10℃ 이상 높은 비점을 가지는 것이 바람직하고, 20℃ 이상 높은 비점을 가지는 것이 보다 바람직하다.
휘발성 용매의 종류는, 상기 요건을 만족하는 용매를 적절히 선택할 수 있지만, 예를 들면 톨루엔 등의 방향족 화합물을 사용하는 것이 바람직하다.
(열전도성 시트의 용도)
본 발명의 열전도성 시트는, 발열체와 방열체의 사이에 배치하여 이용된다. 열전도성 시트의 두께는, 예를 들면, 0.1㎜∼10㎜의 범위이다. 열전도성 시트는, 발열체와 방열체의 사이에서 두께 방향으로 압축된 상태로 배치되는 것이 바람직하다. 발열체로서는, 예를 들면, CPU 등의 반도체 소자나 기계 부품을 들 수 있다. 방열체로서는, 히트 싱크나 박스체를 들 수 있다.
본 발명의 열전도성 시트는, 상기한 대로, 하중 특성(P)이 일정 범위 내인 것에 의해, 발열체와 방열체의 사이에 장착할 때의 취급성이 양호하고, 또한 압축하여 사용할 때에, 발열체 및 방열체 등의 변형을 억제 가능하다.
또한 본 발명의 열전도성 시트는, 장축이 두께 방향으로 배향하고 있는 이방성 충전제를 함유하고 있다. 이에 의해, 열전도성 시트는, 두께 방향에 있어서, 예를 들면, 15W/m·K 이상, 바람직하게는 20W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 25W/m·K 이상의 높은 열전도율을 발휘하는 것이 가능해진다. 열전도성 시트의 열전도율은, 실시예에 기재된 방법으로 측정한 값이다.
[열전도성 시트의 제조 방법]
본 발명의 열전도성 시트의 제조 방법은 특별히 한정되지 않지만, 이하의 공정(1∼4)을 구비하는 열전도성 시트의 제조 방법인 것이 바람직하다.
오르가노폴리실록산을 포함하는 실리콘 화합물, 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제, 및 휘발성 화합물을 함유하는 열전도성 조성물을 조제하는 조제 공정(1)과,
상기 열전도성 조성물을 가열하고, 상기 오르가노폴리실록산을 경화하여, 상기 휘발성 화합물을 보지하고 있는 상태의 1차 경화체를 형성하는 경화 공정(2)과,
상기 1차 경화체를 슬라이스함으로써, 열전도성 충전제가 노출되는 표면을 구비하는 시트를 얻는, 시트화 공정(3)과,
상기 시트화 공정(3)으로부터 얻어지는 시트에 포함되는 휘발성 화합물을 휘발하는, 휘발 공정(4)을 구비하는, 열전도성 시트의 제조 방법.
<조제 공정(1)>
조제 공정(1)은, 오르가노폴리실록산을 포함하는 실리콘 화합물, 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제, 및 휘발성 화합물을 함유하는 열전도성 조성물을 조제하는 공정이다.
열전도성 조성물은, 오르가노폴리실록산을 포함하는 실리콘 화합물, 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전재, 및 휘발성 화합물을 소정량 혼합함으로써 얻어진다. 자세히 서술하면, 열전도성 조성물의 제조 방법은, 실리콘 화합물에 열전도성 충전재를 분산시키는 분산 공정과, 휘발성 화합물을 배합하는 배합 공정을 구비한다. 휘발성 화합물을 배합하는 배합 공정은, 분산 공정 전, 분산 공정 후, 분산 공정과 동시의 어느 타이밍에 행해도 된다. 또한, 열전도성 조성물에는, 필요에 따라 상기 첨가제를 배합해도 된다. 분산 공정 및 배합 공정에는, 주지의 교반기나 분산기를 이용할 수 있다.
열전도성 조성물에 있어서의 각 성분의 배합량은, 열전도성 시트를 형성했을 때에 상기 설명한 양이 되도록 적절히 조정하면 된다.
여기서, 열전도성 조성물에 배합한 휘발성 화합물은, 예를 들면, 열전도성 충전재의 표면에 결합함으로써, 표면 개질된 열전도성 충전재의 일부를 구성하는 경우가 있다. 또한, 열전도성 조성물에 배합한 휘발성 화합물은, 열전도성 조성물을 얻을 때에 휘발하는 경우가 있다. 이 때문에, 열전도성 조성물 중에 있어서의 휘발성 화합물의 함유량은, 제조 과정에 있어서, 휘발성 화합물과 그 밖의 화합물의 반응에 의해 소비되는 양이나 휘발에 의해 제거되는 양을 고려하여 조정하면 된다.
<경화 공정(2)>
경화 공정(2)은, 조제 공정(1)에 있어서 조제된 열전도성 조성물을 가열하고, 상기 오르가노폴리실록산을 경화하여, 상기 휘발성 화합물을 보지하고 있는 상태의 1차 경화체를 형성하는 공정이다.
열전도성 조성물을 가열함으로써 오르가노폴리실록산을 경화시킬 수 있지만, 가열 후에 형성되는 1차 경화체에 휘발성 화합물을 보지시키기 위해, 가열 시에 휘발성 화합물의 전부가 휘발하지 않도록 가열 온도 등의 조건을 설정할 필요가 있다.
가열 온도는, 휘발성 화합물의 종류에 따라 설정하는 것이 바람직하다. 휘발성 화합물이 휘발성 실란 화합물인 경우, 열중량 분석에서 2℃/분의 조건에서 승온했을 때의 중량 감소가 90%가 되는 온도를 T1(℃)로 했을 때, 가열 온도가, T1-50(℃) 이하인 것이 바람직하고, T1-100(℃) 이하인 것이 보다 바람직하다. 휘발성 화합물이 휘발성 용매인 경우, 휘발성 용매의 비점을 T2(℃)로 했을 때, 가열 온도가 T2-10(℃) 이하인 것이 바람직하고, T2-30(℃) 이하인 것이 보다 바람직하다.
또한, 휘발성 화합물의 휘발을 억제한다는 관점에서는 가열 온도는 낮을수록 좋고, 하한의 제한은 없다. 적절히 경화 시간(가열 시간)과의 균형으로 조건을 선택할 수 있고, 예를 들면 실온에서 경화시킬 수도 있다.
또한 가열 시간은, 바람직하게는 180분 이하, 보다 바람직하게는 120분 이하이다.
상기와 같이 가열 조건을 적절히 선택함으로써, 휘발성 화합물이 보지된 1차 경화체가 얻어진다.
경화 공정(2)에서 얻어지는 1차 경화체는, 열전도성 시트에 있어서 두께 방향이 되는 일방향을 따라, 이방성 충전제가 배향된 경화체이다. 이와 같은 1차 경화체는, 보다 구체적으로는 자장 배향 제법, 유동 배향 제법 등에 의해 얻을 수 있다.
(자장 배향 제법)
자장 배향 제법에서는, 열전도성 조성물을 금형 등의 내부에 주입한 다음에 자장에 두고, 이방성 충전제를 자장을 따라 배향시킨 후, 열전도성 조성물에 포함되는 오르가노폴리실록산을 경화시킴으로써 1차 경화체를 얻는다. 1차 경화체로서는 블록 형상인 것으로 하는 것이 바람직하다.
또한, 금형 내부에 있어서, 열전도성 조성물에 접촉하는 부분에는, 박리 필름을 배치해도 된다. 박리 필름은, 예를 들면, 박리성이 좋은 수지 필름이나, 편면이 박리제 등으로 박리 처리된 수지 필름이 사용된다. 박리 필름을 사용함으로써, 1차 경화체가 금형으로부터 이형하기 쉬워진다.
자장 배향 제법에 있어서, 자력선을 인가하기 위한 자력선 발생원으로서는, 초전도 자석, 영구 자석, 전자석 등을 들 수 있지만, 높은 자속 밀도의 자장을 발생할 수 있는 점에서 초전도 자석이 바람직하다. 이러한 자력선 발생원으로부터 발생하는 자장의 자속 밀도는, 바람직하게는 1∼30테슬라이다. 자속 밀도를 1테슬라 이상으로 하면, 탄소 재료 등의 상기한 이방성 충전제를 용이하게 배향시키는 것이 가능해진다. 또한, 30테슬라 이하로 함으로써, 실용적으로 제조하는 것이 가능해진다.
또한, 열전도성 조성물의 경화는, 가열에 의해 행하고, 가열 조건은 상기 설명한 대로이다.
(유동 배향 제법)
유동 배향 제법에서는, 열전도성 조성물에 전단력을 걸어, 면 방향으로 이방성 충전제가 배향된 예비적 시트를 제조하고, 이것을 복수매 적층하여 경화함으로써 적층 블록을 제조하여, 그 적층 블록을 1차 경화체로 하면 된다.
구체적으로는, 열전도성 조성물에 대하여 전단력을 부여하면서 평평하게 신장시켜 시트 형상(예비적 시트)으로 성형한다. 전단력을 거는 것에 의해, 이방성 충전제를 전단 방향으로 배향시킬 수 있다. 시트의 성형 수단으로서, 예를 들면, 바 코터나 독터 블레이드 등의 도포용 애플리케이터, 또는, 압출 성형이나 노즐로부터의 토출 등에 의해, 기재 필름 상에 열전도성 조성물을 도공하고, 그 후, 필요에 따라 휘발성 화합물, 당해 휘발성 화합물 이외의 저비점 용제 등을 포함하는 휘발 성분의 일부를 건조하거나, 혼합 조성물을 반경화시키면 된다.
예비적 시트의 두께는, 50∼250㎛ 정도로 하는 것이 바람직하다. 예비적 시트에 있어서, 이방성 충전제는 시트의 면 방향을 따르는 일방향으로 배향하고 있다. 구체적으로는, 이방성 충전제가 섬유 재료일 때에는 섬유축 방향이 도포 방향을 향하고, 이방성 충전제가 편평 재료일 때에는 장축이 도포 방향을 향하며, 단축이 시트면의 법선 방향을 향하도록 배향한다.
이어서, 예비적 시트를, 배향 방향이 동일해지도록 복수매 포개어 적층한 후, 가열하여 경화시키면서, 열 프레스 등에 의해 예비적 시트를 서로 접착시킴으로써 적층 블록을 형성하고, 그 적층 블록을 1차 경화체로 하면 된다. 가열 조건은 상기 설명한 대로이지만, 예비적 시트가 얇기 때문에, 휘발성 화합물의 휘발을 억제하기 위하여, 가열 조건 중에서도 낮은 온도 범위에서 경화하는 것이 바람직하다. 또한, 경화 시간도 바람직하게는 120분 이하, 더 바람직하게는 60분 이하, 특히 바람직하게는 30분 이하로 하는 것이 좋다.
<시트화 공정(3)>
시트화 공정(3)은, 1차 경화체를 슬라이스함으로써, 열전도성 충전제가 노출되는 표면을 구비하는 시트를 얻는 공정이다. 1차 경화체의 슬라이스는, 이방성 충전제가 배향하는 방향에 대하여 수직의 방향으로 행한다. 슬라이스는, 예를 들면 전단 칼날 등으로 행하면 된다. 1차 경화체는, 슬라이스에 의해, 절단면인 각 표면에 있어서 매트릭스로부터 이방성 충전제의 선단이 노출된다. 노출되는 이방성 재료는, 대부분이 두께 방향으로 배향한 것이 된다. 또한, 슬라이스에 의해 얻어진 시트에 있어서의 열전도성 충전제가 노출된 표면을 연마해도 된다.
<휘발 공정(4)>
휘발 공정(4)은, 시트화 공정(3)으로부터 얻어지는 시트에 포함되는 휘발성 화합물을 휘발하는 공정이다. 휘발성 화합물은, 시트를 휘발성 화합물이 휘발하는 온도 이상으로 가열함으로써 휘발시킬 수 있지만, 구체적으로는, 휘발성 화합물이 휘발성 실란 화합물인 경우에는, 열중량 분석에서 2℃/분의 조건에서 승온했을 때의 중량 감소가 90%가 되는 온도를 T1(℃)로 한 경우, T1-50℃ 이상의 온도로 가열하는 것이 바람직하고, T1-50℃ 이상이고 또한 T1+100℃ 이하의 온도로 가열하는 것이 보다 바람직하다. 또한, 휘발성 화합물이 휘발성 용매인 경우, 휘발성 용매의 비점을 T2(℃)로 한 경우, T2 이상의 온도로 가열하는 것이 바람직하고, T2 이상이고 또한 T2+100℃ 이하의 온도로 가열하는 것이 보다 바람직하다.
또한, 휘발 시간은, 바람직하게는 120분 이상, 보다 바람직하게는 300분 이상이다.
상기와 같이 휘발 조건을 적절히 선택함으로써, 휘발성 화합물의 대부분이 휘발한 시트가 얻어진다.
시트에 함유되는 휘발성 화합물을 휘발시킴으로써, 시트 내부에 있어서 휘발성 화합물이 존재하고 있던 부분에 공극이 형성되어, 공극을 가지는 열전도성 시트가 얻어진다. 이에 의해, 하중 특성(P)을 상기한 원하는 범위로 조정하기 쉬워져, 취급성 및 유연성이 우수한 열전도성 시트를 얻기 쉬워진다.
실시예
이하, 본 발명을 실시예에 의해 더 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들의 예에 의해 전혀 한정되는 것은 아니다.
본 실시예에서는, 이하의 방법에 의해 평가했다.
[하중 특성(P)]
열전도성 시트의 10% 압축 시의 하중(F10), 20% 압축 시의 하중(F20), 30% 압축 시의 하중(F30)을 도 1에 나타내는 측정기를 이용하여 측정했다.
(측정기)
도 1에 나타내는 바와 같이, 각 하중을 측정하는 측정기는, 제 1 구리제 블록(12) 및 제 2 구리제 블록(13)을 구비하고 있다. 제 1 구리제 블록(12)은, 측정기의 하부에 배치되고, 제 2 구리제 블록(13)은, 제 1 구리제 블록(12)의 상방에 배치되어 있다. 제 1 구리제 블록(12)의 상면은, 열전도성 시트의 시험편(S1)이 탑재되는 탑재면(P1)이고, 이 탑재면(P1)의 치수는, 12㎜×12㎜이다. 측정기는, 제 2 구리제 블록(13)에 접속된 실린더(16)를 더 구비하고 있다. 제 2 구리제 블록(13)은, 제 1 구리제 블록(12)의 탑재면(P1)에 탑재된 시험편(S1)을 실린더(16)의 가압 동작에 의해 압축하도록 구성되어 있다. 이 실린더(16)에 구비된 제 2 구리제 블록(13)의 가압면(P2)의 치수도 12㎜×12㎜이다.
(측정)
각 실시예, 비교예에서 얻어진 열전도성 시트로부터, 본 시험용으로 크기가 12㎜×12㎜이고 두께가 2㎜인 시험편(S1)을 제작하고, 제 1 구리제 블록(12)의 상면의 탑재면(P1)에 첩부(貼付)했다. 그 후, 실린더(16)를 가압 동작시켜 제 2 구리제 블록(13)에 의해 시험편을 소정의 압축률이 되도록 압축하여, F10, F20, 및 F30을 측정했다. 측정은 25℃에서 행했다. 얻어진 결과를 바탕으로, 식(1)에 기초하여 하중 특성(P)을 산출했다.
하중 특성(P)=(F30-F20)/F10····(1)
[열전도율]
열전도성 시트의 열전도율을, 열저항 측정기를 이용하여 ASTM D5470-06에 준거한 방법으로 측정했다.
(측정기)
도 2에 나타내는 바와 같이, 열저항 측정기는, 측면이 단열재(21)로 덮인 제 1 구리제 블록(22) 및 제 2 구리제 블록(23)을 구비하고 있다. 제 1 구리제 블록(22)은, 열저항 측정기의 하부에 배치되고, 제 2 구리제 블록(23)은, 제 1 구리제 블록(22)의 상방에 배치되어 있다. 제 1 구리제 블록(22)의 상면은, 열전도성 시트의 시험편(S2)이 탑재되는 탑재면(Q1)이고, 이 탑재면(Q1)의 치수는, 25.4㎜×25.4㎜이다. 열저항 측정기는, 제 1 구리제 블록(22)의 하면을 가열하는 히터(24)와, 제 2 구리제 블록(23)의 상면을 냉각하는 팬을 가지는 히트 싱크(25)를 더 구비하고 있다. 열저항 측정기는, 제 2 구리제 블록(23)에 접속된 실린더(26)를 더 구비하고 있다. 제 2 구리제 블록(23)은, 제 1 구리제 블록(22)의 탑재면(Q1)에 탑재된 시험편(S2)을 실린더(26)의 가압 동작에 의해 압축하도록 구성되어 있다.
(측정)
열전도율의 측정은, 먼저, 시험편(S2)(크기 25.4㎜×25.4㎜이고 두께가 2㎜)을 제 1 구리제 블록(22)과 제 2 구리제 블록(23)의 사이에 배치하고, 시험편(S2)을 두께 방향의 압축률이 20%가 되도록 압축했다. 다음에, 제 1 구리제 블록(22)의 탑재면(Q1)의 온도가 80℃가 되도록 히터(24)를 발열시켰다. 제 1 구리제 블록(22)의 탑재면(Q1)의 온도(온도 θj1)가 80℃의 정상(定常) 상태가 되도록 15분간 방치한 후, 제 2 구리제 블록(23)의 하면(Q2)(시험편(S2)에 접촉하고 있는 접촉면)의 온도(온도 θj0)를 측정했다. 또한, 이 때의 히터(24)의 발열량(발열량 Q), 및 시험편(S2)의 두께(두께 T)를 측정했다. 하기 식(2)로부터 산출한 시험편(S2)의 열저항의 값을 하기 식(3)에 대입함으로써 열전도율을 구했다.
열저항=(θj1-θj0)/Q···(2)
열전도율=T/열저항···(3)
[이소프로필알코올 침지 시에 있어서의 중량 증가율]
각 실시예, 비교예에서 얻어진 열전도성 시트(크기가 20㎜×20㎜이고 두께가 2㎜)를 시료로 했다. 이 시료를 25℃의 이소프로필알코올에 3분간 침지한 후, 시료를 취출하여 표면의 용제를 닦아내고, 마른 상태의 시료의 중량을 침지 후의 시료의 중량으로 하여, 이하의 식에 의해 중량 증가율을 구했다.
중량 증가율(%)=[(침지 후의 시료의 중량-침지 전의 시료의 중량)/침지 전의 시료의 중량]×100
[휘발성 실란 화합물의 T1]
휘발성 실란 화합물인 알콕시실란 화합물의 중량 감소가 90%가 되는 온도(T1)는, TG-DTA 장치(시마즈제작소제, 시차열·열중량 동시 측정 장치 「DTG-60」)에 의해 측정했다. 구체적으로는, 알콕시실란 화합물 20㎎을 계량하고, 질소 분위기 하에 있어서, 25∼300℃까지 2℃/분의 조건에서 승온하여, 중량 감소가 90%가 되는 온도(T1)를 측정했다.
[이방성 충전제의 배향 방향]
각 표에 있어서, 이방성 충전제의 장축이 열전도성 시트의 두께 방향으로 배향하고 있는 경우를 「두께」, 두께 방향에 대하여 수직으로 배향하고 있는 경우를 「수평」으로 표기했다.
[피착체의 변형]
발열체(발열체를 가지는 박스체) 및 방열체로 간주한 치수가 100㎜×100㎜이고 두께 2㎜인 스테인리스강제의 2매의 판을 준비했다. 계속해서, 2매의 판의 사이에, 각 실시예 및 비교예에서 제작한 두께 2㎜, 크기 12㎜×12㎜의 열전도성 시트를 1.4㎜의 두께가 되도록 압축하여 장착시켰다. 이 때, 상기 스테인리스강제판의 4모퉁이에서 각 변으로부터 5㎜의 위치에서, 두께 1.4㎜의 스페이서를 끼워 넣도록 나사 고정함으로써, 두께의 조정을 했다. 그리고 장착 후 10분간 방치한 후의 판의 상태를 목시하여, 피착체의 변형을 평가했다. 판의 변형이 거의 확인되지 않은 실시예 1의 평가를 「B」라고 하고, 실시예 1과 동일한 정도의 변형이면 「B」, 실시예 1보다 변형의 정도가 작은 경우를 「A」, 실시예 1보다 변형의 정도가 약간 큰 경우를 「C」, 실시예 1보다 변형의 정도가 크고 실용상 문제가 있는 경우를 「D」라고 평가했다.
[취급성]
박리 시트 상에 형성한 열전도성 시트를, 상기 100㎜×100㎜이고 두께 2㎜의 스테인리스강제의 2매의 판의 사이에 장착할 때의 작업성을 평가했다. 또한 작업성은, 열전도성 시트를 장착시킬 때의 시간을 기준으로 평가했다.
A·· 작업성이 극히 우수했다.
B·· 작업성이 우수했다.
C·· 작업성은 상기 B보다 떨어지지만, 양호했다.
D·· 작업성이 나빴다.
실시예 및 비교예에서 이용한 각 성분은 이하와 같다.
(오르가노폴리실록산)
주제(主劑)로서 알케닐기 함유 오르가노폴리실록산, 경화제로서 하이드로젠오르가노폴리실록산을 포함하는 부가 반응형 오르가노폴리실록산
(실리콘 오일)
디메틸실리콘 오일
(이방성 충전제)
탄소 섬유 A·· 평균 섬유 길이 200㎛
탄소 섬유 B·· 평균 섬유 길이 300㎛
탄소 섬유 C·· 평균 섬유 길이 100㎛
인편상 흑연·· 평균 장축 길이 100㎛
(비이방성 충전제)
알루미늄·· 평균 입자경 3㎛ 구상
수산화알루미늄 A·· 평균 입자경 1㎛ 부정형
수산화알루미늄 B·· 평균 입자경 10㎛ 부정형
산화알루미늄 A·· 평균 입자경 1㎛ 구상
산화알루미늄 B·· 평균 입자경 5㎛ 구상
산화알루미늄 C·· 평균 입자경 10㎛ 구상
탄화규소·· 평균 입자경 3㎛ 부정형
질화알루미늄·· 평균 입자경 3㎛ 부정형
(휘발성 화합물)
1. 휘발성 실란 화합물
n-데실트리메톡시실란·· 열중량 분석에서 2℃/분의 조건에서 승온했을 때의 중량 감소가 90%가 되는 온도(T1)는 187℃
n-옥틸트리에톡시실란·· 열중량 분석에서 2℃/분의 조건에서 승온했을 때의 중량 감소가 90%가 되는 온도(T1)는 178℃
2. 휘발성 용매
톨루엔·· 비점 111℃
(실시예 1)
부가 반응형 오르가노폴리실록산으로서, 알케닐기 함유 오르가노폴리실록산 100질량부 및 하이드로젠오르가노폴리실록산 10질량부, 실리콘 오일로서 디메틸실리콘 오일 30질량부, 이방성 충전재로서 탄소 섬유 A 170질량부, 탄소 섬유 B 20질량부, 탄소 섬유 C 30질량부, 및 인편상 흑연 30질량부, 비이방성 충전제로서 알루미늄 500질량부, 산화알루미늄 C 10질량부, 휘발성 화합물로서, n-데실트리메톡시실란 45질량부를 혼합하여, 열전도성 조성물을 조제했다.
계속해서, 소정 두께로 설정된 금형 내의 상하면에 박리 필름을 배치한 다음에, 상기 열전도성 조성물을 주입하고, 8테슬라의 자장을 두께 방향으로 인가하여 이방성 충전제를 두께 방향으로 배향한 후에, 80℃에서 120분간 가열함으로써 오르가노폴리실록산을 경화하여, 1차 경화체를 얻었다.
다음에, 전단 칼날을 이용하여, 1차 경화체를 두께 2㎜의 시트 형상으로 슬라이스하는 것에 의해, 이방성 충전제가 노출되어 있는 시트를 얻었다. 또한, 슬라이스는 이방성 충전제의 배향 방향에 대하여 수직으로 행했다.
계속해서, 상기 이방성 충전제가 노출되어 있는 시트를 150℃에서 120분 가열하여, 시트에 포함되어 있는 휘발성 화합물을 휘발시켜 열전도성 시트를 얻었다. 열전도성 시트의 양 표면을, 연마 입자의 입경이 10㎛인 연마지를 이용하여 10 왕복 연마하여, 양 표면을 연마하고, 이방성 충전제의 장축이 두께 방향으로 배향한 열전도성 시트를 얻었다.
(실시예 2)
실시예 1과 마찬가지로 열전도성 조성물을 조제했다. 다음에, 박리 필름 상에 바 코터로 상기 열전도성 조성물을 도포하여, 반경화시킴으로써, 코팅 방향으로 이방성 충전재가 배향하고 있는, 두께 500㎛의 예비적 시트를 얻었다.
계속해서, 예비적 시트를 25매 포개어 가열하면서 압축함으로써, 두께 10㎜의 적층 블록(1차 경화체)을 얻었다. 또한, 적층 블록을 얻을 때, 두께는 20% 압축했다. 그리고, 전단 칼날을 이용하여 적층 블록을 두께 2㎜로 슬라이스하는 것에 의해, 이방성 충전제가 노출되어 있는 시트를 얻었다. 또한, 슬라이스는 이방성 충전제의 배향 방향에 대하여 수직으로 행했다.
계속해서, 상기 이방성 충전제가 노출되어 있는 시트를 150℃에서 120분 가열하여, 시트에 포함되어 있는 휘발성 실란 화합물을 휘발시켜 열전도성 시트를 얻었다. 열전도성 시트의 양 표면을, 연마 입자의 입경이 10㎛인 연마지를 이용하여 10 왕복 연마하여, 양 표면을 연마하고, 이방성 충전제의 장축이 두께 방향으로 배향한 열전도성 시트를 얻었다.
(실시예 3, 7, 8, 10∼14, 16, 20∼21)
열전도성 조성물의 조성을 표 1 또는 2와 같이 변경한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여 이방성 충전제의 장축이 두께 방향으로 배향한 열전도성 시트를 얻었다.
(실시예 4∼6, 9, 15, 17∼19, 22)
열전도성 조성물의 조성을 표 1 또는 2와 같이 변경한 것 이외는, 실시예 2와 마찬가지로 하여, 이방성 충전제의 장축이 두께 방향으로 배향한 열전도성 시트를 얻었다.
(비교예 1)
표 3에 나타내는 바와 같이 휘발성 화합물을 포함하지 않는 열전도성 조성물을 이용한 것 이외에는, 실시예 2와 마찬가지로 하여 열전도성 시트를 얻었다.
(비교예 2)
표 3에 나타내는 바와 같이 휘발성 화합물을 포함하지 않는 열전도성 조성물을 조제했다. 그 후, 시트 형상의 캐비티를 가지는 금형에 주입하고, 8테슬라의 자장을 두께 방향으로 인가함으로써 이방성 충전제를 두께 방향으로 배향시켰다. 그 후, 80℃, 60분간의 조건에서 가열하고, 추가로 온도 150℃, 120분간의 조건에서 가열함으로써, 비교예 2의 열전도성 시트를 얻었다.
(비교예 3)
열전도성 조성물의 조성을 표 3과 같이 변경하여, 이방성 충전제를 포함하지 않는 조성으로 한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 열전도성 시트를 얻었다.
(비교예 4)
열전도성 조성물의 조성을 표 3과 같이 변경한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 1차 경화체를 얻었다. 다음에, 전단 칼날을 이용하여, 1차 경화체를 두께 2㎜의 시트 형상으로 슬라이스하고, 시트를 얻었다. 또한, 슬라이스는 이방성 충전제의 배향 방향에 대하여 수평으로 행했다.
계속해서, 상기 시트를 150℃에서 120분 가열하여, 시트에 포함되어 있는 휘발성 화합물을 휘발시켜 열전도성 시트를 얻었다. 열전도성 시트의 양 표면을, 연마 입자의 입경이 10㎛인 연마지를 이용하여 10 왕복 연마하여, 양 표면을 연마하고, 이방성 충전제의 장축이 두께 방향에 대하여 수직으로 배향한 열전도성 시트를 얻었다.
(비교예 5)
표 3에 나타내는 조성의 열전도성 조성물을 조제했다. 그 후, 시트 형상의 캐비티를 가지는 금형에 주입하여, 80℃, 60분간의 조건에서 가열하고, 추가로 온도 150℃, 120분간의 조건에서 가열함으로써, 비교예 5의 열전도성 시트를 얻었다.
(비교예 6)
열전도성 조성물의 조성을 표 3과 같이 변경한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지로 하여, 1차 경화체를 얻었다. 다음에, 전단 칼날을 이용하여, 1차 경화체를 두께 2㎜의 시트 형상으로 슬라이스 하고, 시트를 얻었다. 또한, 슬라이스는 이방성 충전제의 배향 방향에 대하여 수평으로 행했다.
계속해서, 상기 시트를 150℃에서 120분 가열하여, 시트에 포함되어 있는 휘발성 화합물을 휘발시켜 열전도성 시트를 얻었다. 열전도성 시트의 양 표면을, 연마 입자의 입경이 10㎛인 연마지를 이용하여 10 왕복 연마하여, 양 표면을 연마하고, 이방성 충전제의 장축이 두께 방향에 대하여 수직으로 배향한 열전도성 시트를 얻었다.
[표 1]
Figure pct00001
[표 2]
Figure pct00002
[표 3]
Figure pct00003
각 실시예의 열전도성 시트는, 장축이 시트의 두께 방향으로 배향하고 있는 이방성 충전제를 함유하고 있고, 하중 특성(P)이 0.1∼0.7을 만족하고 있다. 그 때문에, 취급성이 양호하고, 또한 피착체의 변형도 적고 유연성도 양호했다. 특히, 하중 특성(P)이 0.1∼0.35인 열전도성 시트는, 취급성이 「B」 이상의 평가로 되어 있어, 양 물성의 밸런스가 우수한 것을 알 수 있다.
또한, 열전도성 충전제로서 산화알루미늄을 많이(예를 들면, 5체적% 이상 또는 10체적% 이상) 사용하고 있는 열전도성 시트는, 하중 특성(P)의 값은 0.1∼0.7을 만족하지만, 적합한 범위로부터 버어나 버려, 상대적으로 취급성이 나빠져 있다.
이에 비해, 열전도성 충전제로서, 알루미늄 또는 수산화알루미늄을 이용한 경우에는, 취급성과 피착체의 변형(유연성)의 쌍방이 「B」 이상의 평가로 되어 있는 경우가 많고, 특히 알루미늄을 이용한 경우는, 양 물성이 「B」 이상의 평가가 되는 하중 특성(P)의 범위가 넓은 것을 알 수 있었다(실시예 1∼9).
이에 비하여, 비교예 1∼6의 열전도성 시트는 압축 특성이 본 발명에서 규정하는 범위 밖이 되어 있다. 그 때문에, 취급성 및 피착체의 변형(유연성)에 관한 평가 중 어느 것이 나쁜 결과로 되어 있다.
비교예 1∼3의 열전도성 시트는, 휘발성 화합물을 이용하지 않고 열전도성 시트를 제조하고 있고, 비교예 3∼6의 열전도성 시트는, 이방성 충전제를 포함하고 있지 않거나, 포함하고 있어도 열전도성 시트의 두께 방향으로 배향하고 있지 않기 때문에, 열전도성 시트가, 원하는 하중 특성(P)을 만족하는 구조를 가지고 있지 않다고 생각할 수 있다.
12 : 제 1 구리제 블록
13 : 제 2 구리제 블록
16 : 실린더
P1 : 탑재면
P2 : 가압면
S1 : 시험편
21 : 단열재
22 : 제 1 구리제 블록
23 : 제 2 구리제 블록
24 : 히터
25 : 히트 싱크
26 : 실린더
Q1 : 탑재면
Q2 : 제 2 구리제 블록의 하면
S2 : 시험편
θj0 : 제 2 구리제 블록의 온도
θj1 : 제 1 구리제 블록의 온도

Claims (11)

  1. 오르가노폴리실록산의 경화체로 이루어지는 매트릭스, 및 장축이 두께 방향으로 배향하고 있는 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제를 함유하는 열전도성 시트로서,
    하기 (1)식으로 나타내는 하중 특성(P)이 0.1∼0.7인 열전도성 시트.
    하중 특성(P)=(F30-F20)/F10····(1)
    (식(1)에 있어서, F10은 열전도성 시트의 10% 압축 시의 하중이고, F20은 열전도성 시트의 20% 압축 시의 하중이며, F30은 열전도성 시트의 30% 압축 시의 하중이다.)
  2. 제 1 항에 있어서,
    산화알루미늄의 함유량이 10체적% 이하인, 열전도성 시트.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 열전도성 충전제가, 알루미늄 및 수산화알루미늄 중 적어도 어느 것으로 이루어지는 특정 열전도성 충전제를 포함하는, 열전도성 시트.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 알루미늄 및 수산화알루미늄 중 적어도 어느 것으로 이루어지는 특정 열전도성 충전제의 체적 충전율이, 상기 특정 열전도성 충전제 이외의 열전도성 충전제의 체적 충전율보다 큰, 열전도성 시트.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    30% 압축했을 때의 하중(F30)이 5∼18N/□12㎜인, 열전도성 시트.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    10% 압축했을 때의 하중(F10)이 3.5∼10N/□12㎜인, 열전도성 시트.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    오르가노폴리실록산을 포함하는 실리콘 화합물, 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제, 및 휘발성 화합물을 함유하는 열전도성 조성물로 형성된 열전도성 시트.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 휘발성 화합물이 휘발성 실란 화합물인, 열전도성 시트.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 열전도성 조성물에 있어서의 실리콘 화합물과 휘발성 실란 화합물의 합계 체적에 대한 휘발성 실란 화합물의 체적이 15∼50체적%인, 열전도성 시트.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 기재된 열전도성 시트의 제조 방법으로서,
    오르가노폴리실록산을 포함하는 실리콘 화합물, 이방성 충전제를 포함하는 열전도성 충전제, 및 휘발성 화합물을 함유하는 열전도성 조성물을 조제하는 조제 공정(1)과,
    상기 열전도성 조성물을 가열하고, 상기 오르가노폴리실록산을 경화하여, 상기 휘발성 화합물을 보지하고 있는 상태의 1차 경화체를 형성하는 경화 공정(2)과,
    상기 1차 경화체를 슬라이스함으로써, 열전도성 충전제가 노출되는 표면을 구비하는 시트를 얻는 시트화 공정(3)과,
    상기 시트화 공정(3)에 의해 얻어지는 시트에 포함되는 휘발성 화합물을 휘발하는 휘발 공정(4)을 구비하는, 열전도성 시트의 제조 방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 휘발성 화합물이, 휘발성 실란 화합물이고, 상기 휘발성 실란 화합물의 열중량 분석에서 2℃/분의 조건에서 승온했을 때의 중량 감소가 90%가 되는 온도를 T1로 했을 때, 상기 경화 공정(2)에 있어서의 가열 온도가, T1-50(℃) 이하인, 열전도성 시트의 제조 방법.
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Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20130117752A (ko) * 2010-06-17 2013-10-28 데쿠세리아루즈 가부시키가이샤 열전도성 시트 및 그 제조 방법
JP2016000506A (ja) 2014-06-12 2016-01-07 国立研究開発法人産業技術総合研究所 厚み方向に高い熱伝導率を有する熱伝導性部材及び積層体
WO2017187940A1 (ja) * 2016-04-28 2017-11-02 ポリマテック・ジャパン株式会社 熱伝導性組成物、熱伝導性シート、および熱伝導性シートの製造方法
KR20180086432A (ko) * 2016-01-26 2018-07-31 데쿠세리아루즈 가부시키가이샤 열전도 시트, 열전도 시트의 제조 방법, 방열 부재 및 반도체 장치
WO2019004150A1 (ja) * 2017-06-27 2019-01-03 積水ポリマテック株式会社 熱伝導性シート

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH0721308Y2 (ja) * 1990-10-30 1995-05-17 信越化学工業株式会社 熱伝導性シート
US7229683B2 (en) * 2003-05-30 2007-06-12 3M Innovative Properties Company Thermal interface materials and method of making thermal interface materials
US7744991B2 (en) * 2003-05-30 2010-06-29 3M Innovative Properties Company Thermally conducting foam interface materials
US20050264998A1 (en) * 2004-05-25 2005-12-01 3M Innovative Properties Company Heat sink assembly
US20080019097A1 (en) * 2005-10-11 2008-01-24 General Electric Company Thermal transport structure
JP2012023335A (ja) * 2010-06-17 2012-02-02 Sony Chemical & Information Device Corp 熱伝導性シート及びその製造方法
JP6034562B2 (ja) * 2011-12-20 2016-11-30 デクセリアルズ株式会社 熱伝導性シート及び熱伝導性シートの製造方法
JP6202475B2 (ja) * 2014-06-27 2017-09-27 信越化学工業株式会社 熱伝導性複合シリコーンゴムシート
US10689556B2 (en) * 2015-05-28 2020-06-23 Sekisui Polymatch Co., Ltd. Thermally conductive sheet
WO2016208458A1 (ja) 2015-06-25 2016-12-29 ポリマテック・ジャパン株式会社 熱伝導性シート

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20130117752A (ko) * 2010-06-17 2013-10-28 데쿠세리아루즈 가부시키가이샤 열전도성 시트 및 그 제조 방법
JP2016000506A (ja) 2014-06-12 2016-01-07 国立研究開発法人産業技術総合研究所 厚み方向に高い熱伝導率を有する熱伝導性部材及び積層体
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WO2017187940A1 (ja) * 2016-04-28 2017-11-02 ポリマテック・ジャパン株式会社 熱伝導性組成物、熱伝導性シート、および熱伝導性シートの製造方法
WO2019004150A1 (ja) * 2017-06-27 2019-01-03 積水ポリマテック株式会社 熱伝導性シート
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