KR20160119004A - 필러의 수직 정렬을 이용한 방열필름 및 그 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 고분자 방열 필름에 대한 것으로, 본 발명에 따른 방열 필름은 적은 부피비의 무기입자를 포함하는 고분자 매트릭스에 전압을 인가하여 무기입자들을 정렬하여 제조할 수 있다. 또한, 고분자 매트릭스에 탄소재 나노 입자를 첨가하여 무기입자 간 열 전도도를 더욱 높여준다. 그렇기 때문에 열 전도도가 높을 뿐만 아니라 기계적 물성이 뛰어나 플랙서블 및 웨어러블 디스플레이에 적용할 수 있다.
Description
본 발명은 고분자 내에 무기입자 배열을 조절하여 열 전도도를 증가시키는 방열 필름에 관한 것이다.
최근 전자 기기는 경량화, 박형화 및 소형화에 대한 요구가 커지고 있다. 이러한 전자 기기에 사용되는 전자소자는 고집적화 될수록 더욱 많은 열을 발생하게 된다. 발생된 열은 전자소자의 기능을 저하시킬 뿐만 아니라 주변 소자의 오작동, 기판 열화 등의 원인이 되고 있다. 따라서, 전자소자의 방출 열을 제어하는 기술에 대해 많은 관심과 연구가 이루어지고 있다. 특히, 고방열 기판 소재는, 전력 소모가 심하고 발열량이 높은 부품의 제작에 효과적으로 적용 가능하다.
일반적으로, 방열 소재로 탄소재료나 세라믹 소재 같은 고열전도성 필러와 고분자가 혼합된 고분자 복합소재가 주로 이용된다. 그러나 고분자 복합 재료의 열 전도도를 높이기 위해서는, 많은 양의 무기입자 필러를 요구한다. 그러나 필러로 사용되는 무기입자의 양이 증가하면, 가공 조건이 난해해지고 제품의 물리적 성질이 저하되는 문제점이 있다.
본 발명은 낮은 함량의 무기입자를 포함하는 고분자 매트릭스를 이용하여, 방열 필름의 열 전도도 저하 없이, 우수한 기계적 물성을 갖는 방열 필름을 제공하고자 한다.
본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름은,
고분자 매트릭스; 및
고분자 매트릭스의 두께 방향으로 배열된 무기입자를 포함하며,
열 전도도가 0.25 W/mK 이상인 것을 특징으로 한다.
또 다른 하나의 실시예에서,
무기입자가 분산된 자외선 경화형 고분자 용액에 전압을 인가하는 단계; 및
자외선을 조사하는 단계를 포함하는 방열 필름의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 방열 필름은 방열 필름의 열 전도도 저하 없이 우수한 기계적 물성을 구현할 수 있으며, 차세대 플랙서블 또는 웨어러블 디스플레이 등에 다양하게 적용 가능하다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름의 모식도이다.
도 2는 실시예 1에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 3은 실시예 2에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 4는 실시예 3에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 5는 실시예 4에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 6은 실시예 5에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 7은 실시예 6에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 8은 비교예 1에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 9는 비교예 2에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 10은 비교예 3에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 11은 실시예 7에 따른 방열 필름에 대한 옵티컬 마이크로미터 사진이다.
도 12는 실시예 8에 따른 방열 필름에 대한 옵티컬 마이크로미터 사진이다.
도 13은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름의 알루미늄 옥사이드의 함량에 따른 열확산도를 관측한 그래프이다.
도 14는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름의 알루미늄 옥사이드의 함량에 따른 열 전도도를 관측한 그래프이다.
도 15는 본 발명의 여러 개의 실시예에 따른 방열 필름에 5kV/cm 전압을 가하여 알루미늄 옥사이드 입자의 함량에 따른 열 전도도 그래프이다.
도 2는 실시예 1에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 3은 실시예 2에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 4는 실시예 3에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 5는 실시예 4에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 6은 실시예 5에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 7은 실시예 6에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 8은 비교예 1에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 9는 비교예 2에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 10은 비교예 3에 따른 방열 필름에 대한 SEM 사진이다.
도 11은 실시예 7에 따른 방열 필름에 대한 옵티컬 마이크로미터 사진이다.
도 12는 실시예 8에 따른 방열 필름에 대한 옵티컬 마이크로미터 사진이다.
도 13은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름의 알루미늄 옥사이드의 함량에 따른 열확산도를 관측한 그래프이다.
도 14는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름의 알루미늄 옥사이드의 함량에 따른 열 전도도를 관측한 그래프이다.
도 15는 본 발명의 여러 개의 실시예에 따른 방열 필름에 5kV/cm 전압을 가하여 알루미늄 옥사이드 입자의 함량에 따른 열 전도도 그래프이다.
본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름은,
고분자 매트릭스; 및
고분자 매트릭스의 두께 방향으로 배열된 무기입자를 포함하며,
또한, 상기 방열 필름은, 열 전도도가 0.25 W/mK 이상의 높은 열 전도도를 나타낸다. 보다 구체적으로, 상기 방열 필름은 0.3 W/mK 이상, 0.5 W/mK 이상, 또는 0.3 내지 1 W/mK 범위의 열 전도도를 구현할 수 있다. 본 발명에 따른 방열 필름은, 전압 인가 시, 고분자 매트릭스 내에 분산된 무기입자가 필름의 두께 방향으로 배열됨으로써, 향상된 열 전도도를 나타낸다. 또한, 상기 방열 필름은, 상대적으로 매우 낮은 전기 전도도를 나타낸다. 고분자 매트릭스 내에 분산된 무기입자는 열 전도도는 높지만, 전기 전도도는 매우 낮다는 특성이 있다. 이를 통해, 본 발명에 따른 방열 필름은 높은 열 전도도와 낮은 전기 전도도를 동시에 구현하게 된다.
상기 고분자 매트릭스는 전압을 인가한 후, 경화하는 과정을 거칠 수 있다. 상기 고분자 매트릭스는 광경화성 수지 혹은 열경화성 수지를 이용하여 형성 가능하다. 예를 들어, 상기 고분자 매트릭스는 자외선 경화형 수지를 이용하여 형성할 수 있다. 고분자 매트릭스를 형성하는 수지 용액을 제조하고, 무기입자가 분산된 상태에서 전압을 인가한 후, 자외선 램프로 경화시켜 방열 필름으로 제조할 수 있다.
상기 고분자 매트릭스(10)를 형성하는 고분자는 광경화성 수지로 폴리에스테르 아크릴레이트 수지, 에폭시 아크릴레이트 수지, 우레탄 아크릴레이트 수지, 폴리에테르 아크릴레이트 수지, 실리콘 아크릴레이트 수지 및 비닐에테르 수지 중 선택된 하나 이상의 수지를 포함한다.
상기 고분자 매트릭스(10)는 두 개의 전극의 사이에 폴리디메틸실록산(PDMS)으로 벽을 만들어 주입하고, 전극에 전류를 가하여 고분자 내 무기입자들을 정렬할 수 있다.
상기 전극은, 우수한 전기 전도도를 갖는 경우라면 제한 없이 사용 가능하며, 구체적으로는 광투과성을 갖는 소재를 사용할 수 있다. 예를 들어, 상기 전극은 ITO, IGO 및/또는 전도성 고분자 등을 이용하여 형성할 수 있다.
또한, 상기 전극은 패턴화된 형태일 수 있다. 패턴화된 전극을 이용함으로써, 전압 인가 시, 정렬되는 무기입자의 이동방향 내지 정렬된 형태를 제어할 수 있다. 예를 들어, 상부 및 하부 전극판에 형성된 패턴이 서로 평행한 경우에는, 무기입자의 배열 형태가 선형을 나타낸다. 반면, 상부 및 하판 전극에 형성된 패턴이 서로 수직인 상태에서 전압을 인가하면, 무기입자의 배열 형태가 격자 모양을 나타낸다.
본 발명에서는, 고분자 매트릭스 내에 분산된 무기입자의 함량을 낮은 수준으로 유지하면서도, 우수한 열 전도도를 발휘할 수 있다. 하나의 예로서, 고분자 매트릭스에 함유된 무기입자의 함량은, 고분자 매트릭스 100 부피부를 기준으로, 40 부피비 이하, 5 내지 40 부피비, 10 내지 35 부피비, 10 내지 25 부피비, 또는 15내지 30 부피비 범위일 수 있다. 본 발명에 따른 방열 필름은, 전압 인가를 통해, 무기입자가 필름의 두께 방향으로 배열된다. 따라서, 소량의 무기입자만으로도 우수한 열 전도도 구현이 가능하다.
또한, 상기 무기입자는 전압 인가에 의해 정렬할 수 있는 경우라면 특별히 제한되지 않는다. 구체적으로는, 상기 무기입자는 열 전도도가 높고, 전기 전도도는 낮은 경우가 바람직하다. 상기 무기입자는, 예를 들어, 알루미늄 옥사이드, 알루미늄 나이트라이드, 실리콘 카바이드, 실리콘 나이트라이드, 실리콘 옥사이드, 보론 나이트라이드 및 베릴륨 옥사이드로 이루어진 군으로부터 선택되는 1 종 이상을 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 방열 필름은, 탄소재 나노 입자를 더 포함할 수 있다. 상기 탄소재 나노 입자는, 무기입자와 함께 고분자 매트릭스 내에 분산된 구조이다. 상기 탄소재 나노 입자는, 전압 인가 시, 분자 매트릭스의 두께 방향으로 배열되는 무기입자 간의 접점 부위에 고밀도로 집적된다.
구체적으로, 무기입자 간의 접점 부위는, 2 개의 무기입자가 접하는 경우에, 무기입자 간의 접점을 기준으로, 접하는 무기입자들의 평균 지름 범위 내로 정의 가능하다.
또한, 무기입자의 접점 부위 내에 존재하는 탄소재 나노 입자의 비율은, 탄소재 나노 입자 전체 100 중량부를 기준으로, 60 중량부 이상, 70 내지 99 중량부, 혹은 80 내지 95 중량부 범위일 수 있다.
상기 탄소재 나노 입자는 무기입자 간의 열 전도도를 향상시킬 수 있는 경우라면 특별히 제한되지 않는다. 예를 들어, 상기 탄소재 나노 입자는 그래핀 플레이크, 탄소나노튜브(CNT) 및/또는 탄소리본 등을 사용할 수 있다.
또한, 탄소재 나노 입자의 크기는 0.01 내지 100 ㎛일 수 있다. 예를 들어, 탄소재 나노 입자의 크기는 0.01 내지 90㎛, 0.05 내지 80㎛, 또는 0.1 내지 60㎛일 수 있다. 상기 범위 내의 탄소재 나노 입자를 사용함으로써, 무기입자 간 열 전도도를 향상시킬 수 있다.
상기 탄소재 나노 입자는, 무기입자 간의 접전 부위에 배열되어 열 전도도를 높이는 역할을 한다. 탄소재 나노 입자는 열 전도도가 우수하지만, 동시에 높은 전기 전도도를 나타낸다. 따라서, 탄소재 나노 입자의 함량이 지나치게 높은 경우에는, 방열 필름의 전기 저항이 저하되어, 전기 전도성을 부여할 수 있다. 상기 탄소재 나노 입자의 함량은, 무기입자와 탄소재 나노 입자가 분산된 고분자 매트릭스 전체 100 중량부를 기준으로, 7 중량부 이하, 0.01 내지 5 중량부, 0.1 내지 1 중량부 범위일 수 있다.
또한, 본 발명은 앞서 설명한 방열 필름을 제조하는 방법을 제공한다.
하나의 실시예에서, 상기 방열 필름을 제조하는 방법은,
무기 입자가 분산된 자외선 경화형 고분자 용액에 전압을 인가하는 단계; 및
자외선을 조사하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 고분자 매트릭스(10)를 형성하는 고분자 용액의 종류는 광경화성 수지로 폴리에스테르 아크릴레이트, 에폭시 아크릴레이트, 우레탄 아크릴레이트, 폴리에테르 아크릴레이트, 실리콘 아크릴레이트 및 비닐에테르 중 선택된 하나 이상의 단량체을 포함한다.
인가되는 전압의 세기는, 방열 필름의 용도 혹은 원하는 물성에 따라 제어 가능하며, 예를 들어, 1 내지 10 kV/cm, 2 내지 8 kV/cm, 또는 3 내지 6 kV/cm 범위일 수 있다. 인가되는 전압의 세기를 상기 범위로 제어함으로써, 방열 필름의 열 방출효과를 높이고, 제조 공정의 효율을 향상시킬 수 있다.
자외선 경화형 고분자 용액은, UV 램프 조사와 같은 간단한 방법으로 고분자에 대한 경화를 수행할 수 있다. 특히, 고분자 매트릭스에 전압을 인가한 상태에서, 자외선 경화 공정을 함께 수행할 수 있다. 또한, 열 경화형 고분자 용액에 비해서, 경화 과정에서 필름의 변형이 작다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 고분자 방열 필름의 구조를 모식적으로 나타낸 것이다.
도 1을 참조하면, 고분자 매트릭스(10) 내에 무기입자(20)가 분산된 구조이며, 고분자 매트릭스(10)의 위아래에는 ITO 전극(31,32)이 배치된다. 또한, 필요에 따라 무기입자(20)가 분산된 고분자 매트릭스(10)의 측면은 폴리디메틸실록산(PDMS)가 측벽(40)을 형성할 수 있다.
고분자 매트릭스(10)에 무기입자(20)가 분산된 상태에서, ITO 전극(31,32)을 통해 전압을 인가하게 되면, 무기입자(20)가 필름의 두께 방향으로 정렬하게 된다. 정렬된 무기입자(20)를 통해서, 우수한 열 전도도를 구현할 수 있다.
무기입자(20)가 정렬된 상태에서 고분자 매트릭스(10)에, UV 램프 이용하여 자외선을 조사한다. 이를 통해, 무기입자(20)가 두께 방향으로 배열된 상태의 방열 필름을 제조할 수 있다.
이하 상기 서술한 내용을 바탕으로, 실시예와 도면을 참조하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 권리범위를 한정하려는 것은 아니다.
실시예 1: 방열 필름의 제조
ITO 기판을 이용하여 상부 및 하부 전극판을 제작하였다. 하부 전극판과 상부 전극판 사이에 폴리디메틸실록산(PDMS)을 이용하여 측벽을 형성한 후, 측벽 내에 알루미늄 옥사이드 입자 2.55%(v/v)를 포함하는 프리폴리머(DAYMAX 3094, DAYMAX사)를 주입하였다.
하부 전극판과 상부 전극판 사이에 3 kV/cm의 강도로 15분 동안 전압을 가한 후, 자외선 램프를 이용하여 고분자 매트릭스를 경화시켜 방열 필름을 제조하였다.
실시예 2: 방열 필름의 제조
5 kV/cm의 강도로 15분 동안 전압을 가하였다는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 방열 필름을 제조하였다.
실시예 3: 방열 필름의 제조
알루미늄 옥사이드 입자의 함량을 5.1%(v/v)로 조절한 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 방열 필름을 제조하였다.
실시예 4: 방열 필름의 제조
5 kV/cm의 강도로 15분 동안 전압을 가하였다는 점을 제외하고는, 실시예 3과 동일한 방법으로 방열 필름을 제조하였다.
실시예 5: 방열 필름의 제조
알루미늄 옥사이드 입자의 함량을 10.2%(v/v)로 조절한 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 방열 필름을 제조하였다.
실시예 6: 방열 필름의 제조
5 kV/cm의 강도로 15분 동안 전압을 가하였다는 점을 제외하고는, 실시예 5과 동일한 방법으로 방열 필름을 제조하였다.
실시예 7: 일자 무늬가 형성된 방열 필름의 제조
일 방향으로 패턴화된 하부 전극판과 상부 전극판을 제조하였다. 상기 하부 전극판과 상부 전극판은 ITO 기판이며, 포토리소그라피 공정을 통해 패턴화하였다.
제작된 하부 전극판과 상부 전극판의 패턴 라인이 서로 수평이 되도록 배열하였다. 하부 전극판과 상부 전극판 사이에 폴리디메틸실록산(PDMS)을 이용하여 측벽을 형성한 후, 측벽 내에 알루미늄 옥사이드 입자를 포함하는 프리폴리머(DAYMAX 3094, DAYMAX사)를 주입하였다.
하부 전극판과 상부 전극판 사이에 3 kV/cm의 강도로 15분 동안 전압을 가한 후, 자외선 램프를 이용하여 고분자 매트릭스를 경화시켜 방열 필름을 제조하였다.
실시예 8: 격자 무늬가 있는 방열 필름의 제조
제작된 하부 전극판과 상부 전극판의 패턴 라인이 서로 수직이 되도록 배열한 점을 제외하고는, 실시예 7과 동일한 방법으로 방열 필름을 제조하였다.
비교예 1: 방열필름의 제조
0 kV/cm의 강도로 15분 동안 전압을 가하였다는 점을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 방열 필름을 제조하였다.
비교예 2: 방열필름의 제조
0 kV/cm의 강도로 15분 동안 전압을 가하였다는 점을 제외하고는, 실시예 3과 동일한 방법으로 방열 필름을 제조하였다.
비교예 3: 방열필름의 제조
0 kV/cm의 강도로 15분 동안 전압을 가하였다는 점을 제외하고는, 실시예 5과 동일한 방법으로 방열 필름을 제조하였다.
실험예
1:
열확산도
측정
본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름에 대한 열확산도를 확인하기 위해, 일자 무늬가 있는 방열 필름에 각각 0, 3, 5kV/cm 전압을 가하여 무기입자의 부피비에 대한 열확산도를 측정한다. 이에 대한 모식도는 하기 도 5에 나타내었다.
도 13을 보면, 전압을 가하지 않았을 때는 열확산도 차이가 거의 없지만, 전압과 무기입자의 함량이 커질수록 열확산도가 증가하는 것을 확인할 수 있다.
실험예
2: 열 전도도 측정
본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름에 대한 열 전도도를 확인하기 위해, 일자 무늬가 있는 방열 필름에 각각 0, 3, 5kV/cm 전압을 가하여 무기입자 함량에 대한 열 전도도를 측정한다. 이에 대한 모식도는 하기 도 6에 나타내었다.
도 14를 보면, 전압을 가하지 않았을 때는 열 전도도 차이가 거의 없지만, 전압과 무기입자의 함량이 커질수록 열 전도도가 증가하는 것을 확인할 수 있다. 전압을 가하지 않았을 때보다 전압을 가했을 때가 최소 2배에서 4.5배정도 열 전도도가 커진 것을 확인할 수 있다.
또한, 실험적으로 얻은 데이터뿐 아니라 무기입자의 함량에 따른 Agari 모델링을 통해 계산한 값과 비교했을 때, 실험값과 계산 값이 근접한 수치를 나타내고 있다.
실험예
3: 각 패턴의 열 전도도 측정
본 발명의 하나의 실시예에 따른 방열 필름에 5kV/cm 전압을 가하여 알루미늄 옥사이드 입자의 함량에 따른 열 전도도를 측정한다.
도 15를 보면, 패턴이 있는 방열 필름은 패턴이 없는 방열 필름보다 획일적인 그래프를 보인다. 이는 패턴이 있는 전극의 경우, 전압을 가해주면 전기장이 균일하게 무기입자에 영향을 주어 무기입자의 움직임이 획일적이다 라는 것을 의미한다.
10: 무기입자 결합역할을 하는 고분자 매트릭스
20: 고분자 매트릭스 두께 방향으로 배열된 무기입자
31: 인듐 틴 옥사이드 상부 전극
32: 인듐 틴 옥사이드 하부 전극
40: 폴리디메틸실록산(PDMS) 벽
20: 고분자 매트릭스 두께 방향으로 배열된 무기입자
31: 인듐 틴 옥사이드 상부 전극
32: 인듐 틴 옥사이드 하부 전극
40: 폴리디메틸실록산(PDMS) 벽
Claims (6)
- 고분자 매트릭스; 및
고분자 매트릭스의 두께 방향으로 배열된 무기입자를 포함하며,
열 전도도가 0.25 W/mK 이상인 방열 필름. - 제 1 항에 있어서,
무기입자의 함량은, 고분자 매트릭스 100 부피부를 기준으로, 5 내지 40 부피비 범위인 것을 특징으로 하는 방열 필름. - 제 1 항에 있어서,
무기입자는 알루미늄 옥사이드, 알루미늄 나이트라이드, 실리콘 카바이드, 실리콘 나이트라이드, 실리콘 옥사이드, 보론 나이트라이드 및 베릴륨 옥사이드로 이루어진 군으로부터 선택되는 1 종 이상을 사용 가능한 방열 필름. - 제 1 항에 있어서,
고분자 매트릭스 내에 분산된 탄소재 나노 입자를 더 포함하는 방열 필름. - 제 4 항에 있어서,
탄소재 나노 입자는, 고분자 매트릭스의 두께 방향으로 배열되는 무기입자 간의 접점 부위에 고밀도로 집적되는 방열 필름. - 무기입자가 분산된 자외선 경화형 고분자 용액에 전압을 인가하는 단계; 및
자외선을 조사하는 단계를 포함하는 방열 필름의 제조방법.
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| KR1020160121460A KR20160119004A (ko) | 2016-09-22 | 2016-09-22 | 필러의 수직 정렬을 이용한 방열필름 및 그 제조방법 |
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| KR1020160121460A KR20160119004A (ko) | 2016-09-22 | 2016-09-22 | 필러의 수직 정렬을 이용한 방열필름 및 그 제조방법 |
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| KR1020150029230 Division | 2015-03-02 |
Publications (1)
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| KR20160119004A true KR20160119004A (ko) | 2016-10-12 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20210343971A1 (en) * | 2018-09-06 | 2021-11-04 | Sharp Kabushiki Kaisha | Display device |
| KR20230158696A (ko) * | 2022-05-12 | 2023-11-21 | 부산대학교 산학협력단 | 온도 구배에 따라 배향이 제어되는 방열 필러를 포함하는 고분자 복합재 및 이의 제조방법 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20050102208A (ko) | 2004-04-21 | 2005-10-26 | 일동화학 주식회사 | 아크릴계 방열 패드 |
| KR20140044112A (ko) | 2012-10-04 | 2014-04-14 | 도레이첨단소재 주식회사 | 고효율 방열접착재료 및 그의 제조방법 |
-
2016
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