KR20140103086A - 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 분리막의 수축률을 감소시킬 수 있는 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 안전성이 향상된 전극 조립체는: (a) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 1종의 기본 단위체가 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 배치된 구조를 가지는 단위체 스택부를 구비하고, 상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지고, 상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성되고, 상기 분리막은 가장자리가 상기 전극과 분리막의 외측으로 노출되도록 상기 전극보다 더 큰 사이즈를 가지며, 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이루거나 상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이룰 수 있다.

Description

안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법{Electrode assembly with improved stability and manufacturing method thereof}

본 발명은 안정성이 향상된 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 분리막의 수축률을 감소시킬 수 있는 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법에 관한 것이다.

본 출원은 2013년 2월 15일에 출원된 한국특허출원 제10-2013-0016512호에 기초한 우선권을 주장하며, 해당 출원의 명세서 및 도면에 개시된 모든 내용은 본 출원에 원용된다.

이차전지는 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV), 병렬형 하이브리드 전기자동차(PHEV) 등의 동력원으로서도 주목 받고 있는데, 자동차 등과 같은 중대형 디바이스에는 고출력, 대용량의 필요성으로 인해, 다수의 전지셀들을 전기적으로 연결한 중대형 전지모듈이 사용된다.

그런데, 중대형 전지모듈은 가능하면 작은 크기와 중량으로 제조되는 것이 바람직하므로, 높은 집적도로 충적될 수 있고 용량 대비 중량이 작은 각형 전지, 파우치형 전지 등이 중대형 전지모듈의 전지셀로서 주로 제작되고 있다.

일반적으로 전극 조립체는 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는바, 대표적으로는, 긴 시트 형의 양극들과 음극들을 긴 시트 형의 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극 조립체, 소정 크기의 단위로 절단한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극 조립체로 구분된다. 바람직하게는 스택형 구조와 스택/폴딩형 구조를 들 수 있다.

상기 스택형 구조는 당업계에 널리 공지되어 있으므로, 본 명세서에서 그에 대한 설명은 생략한다. 상기 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체에 대한 자세한 내용은 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-0082058호, 제2001-0082059호 및 제2001-0082060호에 개시되어 있다.

도 1을 참조하면, 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체(1)는 양극, 분리막, 음극이 차례로 적층된 단위셀(1a, 1b, 2, 3, 4)이 복수 개 중첩되어 있고, 각각의 중첩부에는 분리막 시트(5)가 개재되어 있다. 분리막 시트(5)는 단위셀을 감쌀 수 있는 길이를 갖고, 단위셀(1a)로부터 시작되어 외각의 단위셀(4)까지 연속하여 각각의 단위셀을 감싸면서 단위셀들의 중첩부에 개재되어 있다.

분리막 시트(5)의 말단부는 열융착하거나 접착 테이프(6) 등을 붙여서 마무리한다. 이러한 스택/폴딩형 전극 조립체는 예를 들어, 긴 길이의 분리막 시트(5) 상에 단위셀(1a, 1b, 2, 3, 4)을 배열하고 분리막 시트(5)의 일단부에서 시작하여 순차적으로 권취함으로써 제조된다. 그러나 이러한 구조에서 중심부의 단위셀(1a, 1b, 2)와 외각부의 단위셀(3, 4) 사이에는 온도 구배가 일어나 방열효율이 상이하게 되는바, 장시간 사용하는 경우 수명이 짧아지게 되는 문제가 있다.

일반적으로, 단위셀에 구비된 분리막은 주로 폴리머 재질로 형성되며, 열에 의하여 수축되는 성질을 가진다. 그리고, 전극 조립체 또는 이를 포함하는 이차전지는 안정성을 평가하기 위하여 과충전 테스트와 핫박스(hot box test)를 거치게 된다. 이러한 테스트 시에 일부 불량 전극 조립체 또는 이를 포함하는 이차전지에서 발화가 일어나는 경우가 있다. 그리고, 발화는, 열로 인하여 분리막이 수축되고, 이로 인해 양극과 음극이 맞닿아 발생하는 단락(short)에 기인한다.

한편, 안정성 평가를 위한 테스트를 통과하여 시중에 판매된 이차전지라도, 사용중 외부로부터 가해지는 열, 또는 이차전지의 내부에서 발생하는 열로 인해 분리막이 수축되고, 상술한 것과 같이 단락이 발생할 수 있는 위험이 있다.

이러한 현상을 방지하기 위하여, 전극보다 더 큰 사이즈의 분리막이 전극 조립체에 적용된다.

그러나, 상기 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체(1)의 경우, 분리막의 가장자리는 전극과 부착되지 않은 상태로 유지되며, 통상적으로는 분리막의 가장자리에 대한 특별한 처리 없이 일련의 이차전지 제조공정이 계속 수행되기 때문에, 과충전, 과열 등에 의하여 단락이 발생할 위험성이 높다. 그리고, 스택형 구조의 전극 조립체도 분리막의 가장자리에 대한 특별한 처리가 없는 것은 마찬가지이므로, 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체(1)와 동일하게 단락이 발생할 위험성이 높다.

따라서, 스택/폴딩형 구조의 전극 조립체(1) 및 스택형 전극 조립체 모두, 양극과 음극 사이의 단락을 확실하게 방지하기 위해서는 분리막을 전극보다 상당히 크게 제조해야 하며, 이로 인해 결국 이차전지의 부피는 늘어나게 된다.

또한, 분리막이 필요 이상으로 많이 사용되기 때문에 이차전지의 제조단가가 상승하는 문제가 있다.

본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위해 착상된 것으로서, 종래기술과 동일한 크기 또는 다소 작은 크기의 분리막을 사용하고도, 내부단락의 위험성을 낮출 수 있는, 안정성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.

본 발명의 또 다른 목적은 이차전지의 제조단가를 줄일 수 있는 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공하는 것에 있다.

본 발명의 또 다른 목적은 한가지 종류의 바이셀만으로도 전극 조립체를 제조하는 것이 가능한 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공하는 것에 있다.

상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 안정성이 향상된 안전성이 향상된 전극 조립체는, (a) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 1종의 기본 단위체가 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 배치된 구조를 가지는 단위체 스택부를 구비하고, 상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지고, 상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성되고, 상기 분리막은 가장자리가 상기 전극과 분리막의 외측으로 노출되도록 상기 전극보다 더 큰 사이즈를 가지며, 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이루거나 상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이룰 수 있다.

또한, 상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 바람직한 일예에 따른 안정성이 향상된 안전성이 향상된 전극 조립체의 제조방법은, 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10); 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부를 형성하는 단계(S20); 및 상기 S10단계 및 S20단계가 수행된 상기 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 상기 S10단계 및 S20단계가 수행된 상기 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S22);를 포함하며, 상기 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지고, 상기 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성될 수 있다.

또한, 상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 바람직한 다른 예에 따른 안정성이 향상된 안전성이 향상된 전극 조립체의 제조방법은, 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10); 상기 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 상기 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S14); 및 상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부를 형성하는 단계(S30);를 포함하며, 상기 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지고, 상기 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성될 수 있다.

본 발명에 따르면 다음과 같은 효과가 있다.

첫째, 종래기술과 동일한 크기 또는 다소 작은 크기의 분리막을 사용하고도, 내부단락의 위험성을 낮출 수 있는, 안정성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공할 수 있다.

둘째, 이차전지의 제조단가를 줄일 수 있는 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공할 수 있다.

셋째, 한가지 종류의 바이셀만으로도 전극 조립체를 제조하는 것이 가능한 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법을 제공할 수 있다.

본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술된 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되지 않아야 한다.
도 1은 종래의 전극 조립체의 폴딩 구조 개념적으로 도시한 단면도
도 2는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제1 구조를 도시하고 있는 측면도
도 3은 본 발명에 따른 기본 단위체의 제2 구조를 도시하고 있는 측면도
도 4는 도 2의 기본 단위체의 적층으로 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 5는 본 발명에 따른 기본 단위체의 제3 구조를 도시하고 있는 측면도
도 6은 본 발명에 따른 기본 단위체의 제4 구조를 도시하고 있는 측면도
도 7은 도 5의 기본 단위체와 도 6의 기본 단위체의 적층으로 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 8은 본 발명에 따른 기본 단위체를 제조하는 공정을 도시하고 있는 공정도
도 9는 다른 크기를 가지는 기본 단위체가 적층되어 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 사시도
도 10은 도 9의 단위체 스택부를 도시하고 있는 측면도
도 11은 다른 기하학적 형상을 가지는 기본 단위체가 적층되어 형성되는 단위체 스택부를 도시하고 있는 사시도
도 12는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제1 구조를 도시하고 있는 측면도
도 13은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제2 구조를 도시하고 있는 측면도
도 14는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제3 구조를 도시하고 있는 측면도
도 15는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제4 구조를 도시하고 있는 측면도
도 16은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제5 구조를 도시하고 있는 측면도
도 17은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제6 구조를 도시하고 있는 측면도
도 18은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제7 구조를 도시하고 있는 측면도
도 19는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제8 구조를 도시하고 있는 측면도
도 20은 본 발명에 따른 기본 단위체와 제1 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제9 구조를 도시하고 있는 측면도
도 21은 본 발명에 따른 기본 단위체, 제1 보조 단위체 및 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제10 구조를 도시하고 있는 측면도
도 22는 본 발명에 따른 기본 단위체와 제2 보조 단위체를 포함한 단위체 스택부의 제11 구조를 도시하고 있는 측면도
도 23은 도 2에 도시된 기본 단위체의 제1 구조의 상부에 분리막을 적층한 상태를 나타낸 단면도
도 24는 도 2에 도시된 기본 단위체의 제1 구조를 두 번 적층하고, 최상층을 이루고 있는 전극 상에 분리막을 적층한 상태를 나타낸 단면도
도 25는 도 23에서 분리막 가장자리가 부착되어 씰링부가 형성된 단위체 스택부를 나타낸 단면도
도 26은 도 23에서 분리막의 가장자리가 부착되어 씰링부가 형성된 단위체 스택부를 나타낸 단면도

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 안전성이 향상된 전극 조립체 및 그 제조방법에 대하여 상세히 설명하기로 한다.

본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과하고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.

도면에서 각 구성요소 또는 그 구성요소를 이루는 특정 부분의 크기는 설명의 편의 및 명확성을 위하여 과장되거나 생략되거나 또는 개략적으로 도시되었다. 따라서, 각 구성요소의 크기는 실제크기를 전적으로 반영하는 것은 아니다. 관련된 공지기능 혹은 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우, 그러한 설명은 생략하도록 한다.

본 발명에 따른 전극 조립체는 기본 단위체를 반복적으로 또는 정해진 순서에 따라 적층한 구조나, 반복적으로 또는 정해진 순서에 따라 적층된 기본 단위체에 보조 단위체를 더 적층한 구조를 갖는 단위체 스택부를 포함하며, 전극보다 더 큰 사이즈를 갖는 분리막의 가장자리를 기본 단위체마다 부착하여 씰링부를 형성하거나, 기본 단위체를 반복적으로 또는 정해진 순서에 따라 적층한 구조를 갖는 단위체 스택부에 존재하는 모든 분리막의 가장자리를 한꺼번에 부착하여 씰링부를 형성할 수 있다.

기본 단위체의 구조와, 기본 단위체에 적층될 수 있는 보조 단위체와, 복수 층 적층된 기본 단위체를 갖는 단위체 스택부의 구조는 다양하게 구현될 수 있으므로, 먼저, 이 구조들에 대하여 설명하도록 하고, 기본 단위체 자체에서 씰링부를 형성하거나 단위체 스택부에서 한꺼번에 씰링부를 형성하는 것에 대해서는 차후에 설명하기로 한다.

단위체 스택부

본 발명에서 단위체 스택부는 1종의 기본 단위체가 반복적으로 적층된 구조를 가지거나, 또는 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라, 예를 들어 교호적으로 적층된 구조를 가진다. 이에 이하에서 우선 기본 단위체에 대해 살펴본다.

[기본 단위체의 구조]

본 발명에 따른 전극 조립체에서 기본 단위체는 전극과 분리막이 교대로 배치되어 형성된다. 이때 전극과 분리막은 같은 수만큼 배치된다. 예를 들어, 도 2에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체(110a)는 2개의 전극(111, 113)과 2개의 분리막(112, 114)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 양극과 음극은 당연히 분리막을 통해 서로 마주 볼 수 있다. 기본 단위체가 이와 같이 형성되면, 기본 단위체의 일측 말단에 전극(도 2과 2에서 도면부호 111의 전극 참조)이 위치하게 되고, 기본 단위체의 타측 말단에 분리막(도 2과 2에서 도면부호 114의 분리막 참조)이 위치하게 된다.

본 발명에 따른 전극 조립체는 기본 단위체의 적층만으로 단위체 스택부(즉, 전극 조립체)를 형성할 수 있다는 점에 기본적인 특징이 있다. 즉, 본 발명은 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하여, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 형성할 수 있다는 점에 기본적인 특징이 있다. 이와 같은 특징을 구현하기 위해 기본 단위체는 이하와 같은 구조를 가질 수 있다.

첫째로, 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 보다 구체적으로 기본 단위체(110a, 110b)는 도 2에서 도시하고 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성되거나, 또는 도 3에서 도시하고 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 하측에서 상측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이와 같은 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제1 기본 단위체라 한다. 이때 제1 전극(111)과 제2 전극(113)은 서로 반대되는 전극이다. 예를 들어, 제1 전극(111)이 양극이면 제2 전극(113)은 음극이다.

이와 같이 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 기본 단위체가 형성되면, 도 4에서 도시하고 있는 것과 같이 1종의 기본 단위체(110a)를 반복적으로 적층하는 것만으로도 단위체 스택부(100a)를 형성할 수 있다. 여기서 기본 단위체는 이와 같은 4층 구조 이외에도 8층 구조나 12층 구조를 가질 수 있다. 즉, 기본 단위체는 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가질 수 있다. 예를 들어, 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수도 있다.

둘째로, 기본 단위체는, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극 및 제1 분리막이 차례로 적층되어 형성되거나, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 전자의 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제2 기본 단위체라 하고, 후자의 구조를 가지는 기본 단위체를 이하에서 제3 기본 단위체라 한다.

보다 구체적으로 제2 기본 단위체(110c)는 도 5에 도시되어 있는 것과 같이 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113), 제2 분리막(114), 제1 전극(111) 및 제1 분리막(112)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 제3 기본 단위체(110d)는 도 6에 도시되어 있는 것과 같이 제2 전극(113), 제2 분리막(114), 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 상측에서 하측으로 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이와 반대로 하측에서 상측으로 차례로 적층되어 형성될 수도 있다.

제2 기본 단위체(110c)와 제3 기본 단위체(110d)를 하나씩만 적층하면 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성된다. 따라서 제2 기본 단위체(110c)와 제3 기본 단위체(110d)를 하나씩 교대로 계속 적층하면, 도 7에서 도시하고 있는 것과 같이 제2 및 제3 기본 단위체의 적층만으로도 단위체 스택부(100b)를 형성할 수 있다. 참고로, 3종의 기본 단위체가 준비된다면, 예를 들어 1번 기본 단위체, 2번 기본 단위체, 3번 기본 단위체, 다시 1번 기본 단위체, 2번 기본 단위체, 3번 기본 단위체의 순으로, 즉 정해진 순서에 따라 기본 단위체를 적층하여 단위체 스택부를 형성할 수 있다.

이와 같이 본 발명에서 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가진다. 또한 본 발명에서 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조가 형성된다. 예를 들어, 전술한 제1 기본 단위체는 4층 구조를 가지고, 전술한 제2 기본 단위체와 제3 기본 단위체를 각각 1개씩 총 2개를 적층하면 4층 구조가 반복적으로 적층된 12층 구조가 형성된다.

따라서 본 발명에서 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 또는 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하면, 단지 적층만으로도 단위체 스택부(즉, 전극 조립체)를 형성할 수 있다.

본 발명에서 단위체 스택부는 기본 단위체가 기본 단위체 단위로 적층되어 형성된다. 즉, 먼저 기본 단위체를 제작한 다음에 이를 반복적으로 또는 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제작한다. 이와 같이 본 발명은 기본 단위체의 적층만으로 단위체 스택부를 형성할 수 있다. 따라서 본 발명은 기본 단위체를 매우 정밀하게 정렬시킬 수 있다. 기본 단위체가 정밀하게 정렬되면 전극과 분리막도 단위체 스택부에서 정밀하게 정렬될 수 있다. 또한 본 발명은 단위체 스택부(전극 조립체)의 생산성을 매우 향상시킬 수 있다. 공정이 매우 단순해지기 때문이다.

[기본 단위체의 제조]

도 8을 참조하여 대표적으로 제1 기본 단위체를 제조하는 공정에 대해 살펴본다. 먼저 제1 전극 재료(121), 제1 분리막 재료(122), 제2 전극 재료(123) 및 제2 분리막 재료(124)를 준비한다. 여기서 제1 분리막 재료(122)와 제2 분리막 재료(124)는 서로 동일한 재료일 수 있다. 그런 다음 제1 전극 재료(121)를 커터(C₁)를 통해 소정 크기로 절단하고, 제2 전극 재료(123)도 커터(C₂)를 통해 소정 크기로 절단한다. 그런 다음 제1 전극 재료(121)를 제1 분리막 재료(122)에 적층하고, 제2 전극 재료(123)를 제2 분리막 재료(124)에 적층한다.

그런 다음 라미네이터(L₁, L₂)에서 전극 재료와 분리막 재료를 서로 접착시키는 것이 바람직하다. 이와 같은 접착으로 전극과 분리막이 일체로 결합된 기본 단위체가 제조될 수 있다. 결합의 방법은 다양할 수 있다. 라미네이터(L₁, L₂)는 접착을 위해 재료에 압력을 가하거나 압력과 열을 가한다. 이와 같은 접착은 단위체 스택부를 제조할 때 기본 단위체의 적층을 보다 용이하게 한다. 또한 이와 같은 접착은 기본 단위체의 정렬에도 유리하다. 이와 같은 접착 후에 제1 분리막 재료(122)와 제2 분리막 재료(124)를 커터(C₃)를 통해 소정 크기로 절단하면, 기본 단위체(110a)가 제조될 수 있다.

이와 같이 기본 단위체에서 전극은 인접한 분리막에 접착될 수 있다. 또는 분리막이 전극에 접착된다고 볼 수도 있다. 이때 전극은 분리막을 바라보는 면에서 전체적으로 분리막에 접착되는 것이 바람직하다. 이와 같으면 전극이 안정적으로 분리막에 고정될 수 있기 때문이다. 통상적으로 전극은 분리막보다 작다.

이를 위해 접착제를 분리막에 도포할 수 있다. 그러나 이와 같이 접착제를 이용하려면 접착제를 접착면에 걸쳐 매시(mesh) 형태나 도트(dot) 형태로 도포할 필요가 있다. 접착제를 접착면의 전체에 빈틈없이 도포한다면, 리튬 이온과 같은 반응 이온이 분리막을 통과할 수 없기 때문이다. 따라서 접착제를 이용하면, 전극을 전체적으로 (즉, 접착면의 전체에 걸쳐서) 분리막에 접착시킬 수는 있다 하더라도 전체적으로 빈틈없이 접착시키기는 어렵다.

또는 접착력을 가지는 코팅층을 구비하는 분리막을 통해 전체적으로 전극을 분리막에 접착시킬 수 있다. 보다 상술한다. 분리막은 폴리올레핀 계열의 분리막 기재와 같은 다공성의 분리막 기재, 및 분리막 기재의 일면 또는 양면에 전체적으로 코팅되는 다공성의 코팅층을 포함할 수 있다. 이때 코팅층은 무기물 입자들과 무기물 입자들을 서로 연결 및 고정하는 바인더 고분자의 혼합물로 형성될 수 있다.

여기서 무기물 입자는 분리막의 열적 안정성을 향상시킬 수 있다. 즉, 무기물 입자는 고온에서 분리막이 수축되는 것을 방지할 수 있다. 그리고 바인더 고분자는 무기물 입자를 고정시켜 분리막의 기계적 안정성도 향상시킬 수 있다. 또한 바인더 고분자는 전극을 분리막에 접착시킬 수 있다. 바인더 고분자는 코팅층에 전체적으로 분포하므로, 전술한 접착제와 다르게 접착면의 전체에서 빈틈없이 접착이 일어날 수 있다. 따라서 이와 같은 분리막을 이용하면 전극을 보다 안정적으로 분리막에 고정 시킬 수 있다. 이와 같은 접착을 강화하기 위해 전술한 라미네이터를 이용할 수 있다.

그런데 무기물 입자들은 충전 구조(densely packed structure)를 이루어 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨(interstitial volumes)을 형성할 수 있다. 이때 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨에 의해 코팅층에는 기공 구조가 형성될 수 있다. 이러한 기공 구조로 인해 분리막에 코팅층이 형성되어 있더라도 리튬 이온이 분리막을 양호하게 통과할 수 있다. 참고로 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨은 위치에 따라 바인더 고분자에 의해 막혀 있을 수도 있다.

여기서 충전 구조는 유리병에 자갈이 담겨 있는 것과 같은 구조로 설명될 수 있다. 따라서 무기물 입자들이 충전 구조를 이루면, 코팅층에서 국부적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨이 형성되는 것이 아니라, 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨이 형성된다. 이에 따라 무기물 입자의 크기가 증가하면 인터스티셜 볼륨에 의한 기공의 크기도 함께 증가한다. 이와 같은 충전 구조로 인해 분리막의 전체면에서 리튬 이온이 원활하게 분리막을 통과할 수 있다.

한편, 단위체 스택부에서 기본 단위체도 기본 단위체끼리 서로 접착될 수 있다. 예를 들어, 도 2에서 제2 분리막(114)의 하면에 접착제가 도포된다거나 전술한 코팅층이 코팅된다면, 제2 분리막(114)의 하면에 다른 기본 단위체가 접착될 수 있다.

이때 기본 단위체에서 전극과 분리막간의 접착력은 단위체 스택부에서 기본 단위체간의 접착력보다 클 수 있다. 물론 기본 단위체간의 접착력은 없을 수도 있다. 이와 같으면 전극 조립체(단위체 스택부)를 분리할 때 접착력의 차이로 인해 기본 단위체 단위로 분리될 가능성이 높다. 참고로, 접착력은 박리력으로 표현할 수도 있다. 예를 들어, 전극과 분리막간의 접착력은 전극과 분리막을 서로 떼어낼 때 필요한 힘으로 표현할 수도 있다. 이와 같이 단위체 스택부 내에서 기본 단위체는 인접한 기본 단위체와 결합되지 않거나, 또는 기본 단위체 내에서 전극과 분리막이 서로 결합된 결합력과 다른 결합력으로 인접한 기본 단위체와 결합될 수 있다.

참고로, 분리막이 전술한 코팅층을 포함할 경우 분리막에 대한 초음파 융착은 바람직하지 않다. 분리막은 통상적으로 전극보다 크다. 이에 따라 제1 분리막(112)의 말단과 제2 분리막(114)의 말단을 초음파 융착으로 서로 결합시키려는 시도가 있을 수 있다. 그런데 초음파 융착은 혼으로 대상을 직접 가압할 필요가 있다. 그러나 혼으로 분리막의 말단을 직접 가압하면, 접착력을 가지는 코팅층으로 인해 분리막에 혼이 들러붙을 수 있다. 이로 인해 장치의 고장이 초래될 수 있다.

[기본 단위체의 변형]

지금까지 서로 같은 크기를 가지는 기본 단위체만을 설명했다. 그러나 기본 단위체는 서로 다른 크기를 가질 수도 있다. 서로 다른 크기를 가지는 기본 단위체를 적층하면 단위체 스택부를 다양한 형상으로 제조할 수 있다. 여기서 기본 단위체의 크기는 분리막의 크기를 기준으로 설명한다. 통상적으로 분리막이 전극보다 크기 때문이다.

도 9와 도 10을 참조하여 보다 상술하면, 기본 단위체는 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉠 수 있다(도 10의 도면부호 1101a, 1102a, 1103a 참조). 이와 같은 기본 단위체들을 크기에 따라 적층하면, 복수 단의 구조를 가지는 단위체 스택부(100c)가 형성될 수 있다. 도 9와 도 10은 3개의 그룹으로 나뉘는 기본 단위체들(1101a, 1102a, 1103a)이 서로 같은 크기의 기본 단위체끼리 적층되어 3개의 단을 형성한 예를 도시하고 있다. 참고로, 한 개의 그룹에 속하는 기본 단위체들이 2개 이상의 단을 형성해도 무방하다.

그런데 이처럼 복수 단을 형성하는 경우, 기본 단위체는 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조, 즉 제1 기본 단위체의 구조를 가지는 것이 가장 바람직하다. (본 명세서에서 기본 단위체들이 서로 적층 구조가 동일하면 서로 크기가 다르더라도 1종의 기본 단위체에 속하는 것으로 본다.)

이에 대해 상술하면, 1개의 단에서 양극과 음극은 서로 같은 수만큼 적층되는 것이 바람직하다. 그리고 단과 단의 사이에서 서로 반대되는 전극이 분리막을 통해 서로 대향하는 것이 바람직하다. 그런데 예를 들어 제2 및 제3 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 2종의 기본 단위체가 필요하게 된다.

그러나 도 10에 도시되어 있는 것과 같이 제1 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 1종의 기본 단위체만 필요하게 된다. 따라서 기본 단위체가 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지면, 복수 단을 형성하더라도 기본 단위체의 가짓수를 줄일 수 있다.

또한 예를 들어 제2 및 제3 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 2종의 기본 단위체를 적어도 1개씩 적층할 필요가 있으므로, 1개의 단은 최소 12층의 구조를 가지게 된다. 그러나 제1 기본 단위체의 경우 위와 같이 1개의 단을 형성하기 위해 1종의 기본 단위체만 적층하면 되므로, 1개의 단은 최소 4층의 구조를 가지게 된다. 따라서 기본 단위체가 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지면, 복수 단을 형성할 때 각 단의 두께를 매우 용이하게 조절할 수 있다.

한편, 기본 단위체는 서로 다른 크기를 가질 수도 있을 뿐만 아니라, 서로 다른 기하학적 형상을 가질 수도 있다. 예를 들어, 도 11에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체들은 크기뿐만 아니라, 모서리 형상에 있어 차이가 있을 수 있고, 천공 유무에 있어 차이가 있을 수 있다. 보다 구체적으로 도 11에서 도시하고 있는 것과 같이, 3개의 그룹으로 나뉘는 기본 단위체들이 서로 같은 기하학적 형상의 기본 단위체끼리 적층되어 3개의 단을 형성할 수도 있다. 이를 위해 기본 단위체는 적어도 2개의 그룹(각 그룹은 서로 다른 기하학적 형상을 가짐)으로 나뉠 수 있다. 이때도 동일하게 기본 단위체는 전술한 4층 구조나 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조, 즉 제1 기본 단위체의 구조를 가지는 것이 가장 바람직하다. (본 명세서에서 기본 단위체들이 서로 적층 구조가 동일하면 서로 기하학적 형상이 다르더라도 1종의 기본 단위체에 속하는 것으로 본다.)

[보조 단위체]

단위체 스택부는 제1 보조 단위체와 제2 보조 단위체 중의 적어도 어느 하나를 더 포함할 수 있다. 먼저 제1 보조 단위체에 대해 살펴본다. 본 발명에서 기본 단위체는 일측 말단에 전극이 위치하고 타측 말단에 분리막이 위치한다. 따라서 기본 단위체를 순차적으로 적층하면, 단위체 스택부의 가장 위쪽이나 가장 아래쪽에 전극(도 12에서 도면부호 116의 전극 참조, 이하 '말단 전극'이라 한다)이 위치하게 된다. 제1 보조 단위체는 이와 같은 말단 전극에 추가적으로 적층된다.

보다 구체적으로 말단 전극(116)이 양극이면, 제1 보조 단위체(130a)는 도 12에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 전극(116)으로부터 차례로, 즉 말단 전극(116)으로부터 외측으로 분리막(114), 음극(113), 분리막(112) 및 양극(111)이 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 말단 전극(116)이 음극이면, 제1 보조 단위체(130b)는 도 13에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 전극(116)으로부터 차례로, 즉 말단 전극(116)으로부터 외측으로 분리막(114) 및 양극(113)이 순차적으로 적층 되어 형성될 수 있다.

단위체 스택부(100d, 100e)는 도 12과 도 13에 도시되어 있는 것과 같이, 제1 보조 단위체(130a, 130b)를 통해 말단 전극 측의 가장 외측에 양극을 위치시킬 수 있다. 이때 가장 외측에 위치하는 양극, 즉 제1 보조 단위체의 양극은 집전체의 양면 중에 기본 단위체를 바라보는 일면(도 12을 기준으로 아래쪽을 바라보는 일면)에만 활물질층이 코팅되는 것이 바람직하다. 이와 같이 활물질층이 코팅되면, 말단 전극 측의 가장 외측에 활물질층이 위치하지 않게 되므로, 활물질층이 낭비되는 것을 방지할 수 있다. 참고로, 양극은 (예를 들어) 리튬 이온을 방출하는 구성이므로 가장 외측에 양극을 위치시키면 전지 용량에 있어 유리하다.

다음으로 제2 보조 단위체에 대해 살펴본다. 제2 보조 단위체는 기본적으로 제1 보조 단위체와 동일한 역할을 수행한다. 보다 상술한다. 본 발명에서 기본 단위체는 일측 말단에 전극이 위치하고 타측 말단에 분리막이 위치한다. 따라서 기본 단위체를 순차적으로 적층하면, 단위체 스택부의 가장 위쪽이나 가장 아래쪽에 분리막(도 14에서 도면부호 117의 분리막 참조, 이하 '말단 분리막'이라 한다)이 위치하게 된다. 제2 보조 단위체는 이와 같은 말단 분리막에 추가적으로 적층된다.

보다 구체적으로 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 양극이면, 제2 보조 단위체(140a)는 도 14에서 도시하고 있는 것과 같이, 말단 분리막(117)으로부터 차례로 음극(111), 분리막(112) 및 양극(113)이 적층되어 형성될 수 있다. 또한 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 음극이면, 제2 보조 단위체(140b)는 도 15에서 도시하고 있는 것과 같이 양극(111)으로 형성될 수 있다.

단위체 스택부(100f, 100g)는 도 14과 도 15에 도시되어 있는 것과 같이, 제2 보조 단위체(140a, 140b)를 통해 말단 분리막 측의 가장 외측에 양극을 위치시킬 수 있다. 이때 가장 외측에 위치하는 양극, 즉 제2 보조 단위체의 양극도 제1 보조 단위체의 양극과 동일하게, 집전체의 양면 중에 기본 단위체를 바라보는 일면(도 14을 기준으로 위쪽을 바라보는 일면)에만 활물질층이 코팅되는 것이 바람직하다.

그런데 제1 보조 단위체와 제2 보조 단위체는 전술한 구조와 다른 구조를 가질 수도 있다. 먼저 제1 보조 단위체에 대해 살펴본다. 도 16에서 도시하고 있는 것과 같이 말단 전극(116)이 양극이면, 제1 보조 단위체(130c)는 분리막(114) 및 음극(113)이 말단 전극(116)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 또한 도 17에 도시되어 있는 것과 같이 말단 전극(116)이 음극이면, 제1 보조 단위체(130d)는 분리막(114), 양극(113), 분리막(112) 및 음극(111)이 말단 전극(116)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다.

단위체 스택부(100h, 100i)는 도 16와 도 17에 도시되어 있는 것과 같이, 제1 보조 단위체(130c, 130d)를 통해 말단 전극 측의 가장 외측에 음극을 위치시킬 수 있다.

다음으로 제2 보조 단위체에 대해 살펴본다. 도 18에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 양극이면, 제2 보조 단위체(140c)는 음극(111)으로 형성될 수 있다. 또한 도 19에서 도시하고 있는 것과 같이, 기본 단위체에서 말단 분리막(117)에 접한 전극(113)이 음극이면, 제2 보조 단위체(140d)는 양극(111), 분리막(112) 및 음극(13)이 말단 분리막(117)으로부터 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 단위체 스택부(100j, 100k)는 도 18과 도 19에 도시되어 있는 것과 같이, 제2 보조 단위체(140c, 140d)를 통해 말단 분리막 측의 가장 외측에 음극을 위치시킬 수 있다.

참고로, 음극은 전위차로 인해 전지 케이스(예를 들어, 파우치형 케이스)의 알루미늄층과 반응을 일으킬 수 있다. 따라서 음극은 분리막을 통해 전지 케이스로부터 절연되는 것이 바람직하다. 이를 위해 도 16 내지 도 19에서 제1 및 제2 보조 단위체는 음극의 외측에 분리막을 더 포함할 수도 있다. 예를 들어, 도 16의 제1 보조 단위체(130c)와 대비하여 도 20의 제1 보조 단위체(130e)는 가장 외측에 분리막(112)을 더 포함할 수도 있다. 참고로, 보조 단위체가 분리막을 포함하면 보조 단위체를 기본 단위체에 정렬할 때 보다 용이하다.

한편, 도 21에서 도시하고 있는 것과 같이 단위체 스택부(100m)를 형성할 수도 있다. 기본 단위체(110b)는 하측에서 상측으로 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 차례로 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 전극(111)은 양극일 수 있고 제2 전극(113)은 음극일 수 있다.

그리고 제1 보조 단위체(130f)는 분리막(114), 음극(113), 분리막(112) 및 양극(111)이 말단 전극(116)으로부터 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 보조 단위체(130f)의 양극(111)은 집전체의 양면 중에 기본 단위체(110b)를 바라보는 일면에만 활물질층이 형성될 수 있다.

또한 제2 보조 단위체(140e)는 말단 분리막(117)으로부터 순차적으로 양극(111, 제1 양극), 분리막(112), 음극(113), 분리막(114) 및 양극(118, 제2 양극)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제2 보조 단위체(140e)의 양극 중 가장 외측에 위치한 양극(118, 제2 양극)은 집전체의 양면 중에 기본 단위체(110b)를 바라보는 일면에만 활물질층이 형성될 수 있다.

마지막으로 도 22에서 도시하고 있는 것과 같이 단위체 스택부(100n)를 형성할 수도 있다. 기본 단위체(110e)는 상측에서 하측으로 제1 전극(111), 제1 분리막(112), 제2 전극(113) 및 제2 분리막(114)이 적층되어 형성될 수 있다. 이때 제1 전극(111)은 음극일 수 있고 제2 전극(113)은 양극일 수 있다. 그리고 제2 보조 단위체(140f)는 음극(111), 분리막(112), 양극(113), 분리막(114) 및 음극(119)이 말단 분리막(117)으로부터 순차적으로 적층되어 형성될 수 있다.

지금까지, 기본 단위체의 구조와, 기본 단위체에 적층될 수 있는 보조 단위체와, 복수 층 적층된 기본 단위체를 갖는 단위체 스택부의 구조에 대하여 살펴 보았으므로, 편의상 도 2에 도시된 제1 기본 단위체를 예로 들어 기본 단위체 자체에서 씰링부(A)를 형성하거나 단위체 스택부에서 한꺼번에 씰링부(A)를 형성하여 최종적으로 단위체 스택부(전극 조립체)를 제조하는 것에 대하여 설명하도록 한다.

전극 조립체는, 단위체 스택부 자체 또는 단위체 스택부의 둘레에 고정용 테이프를 감은 것에 해당할 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 전극 조립체는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체가 반복적으로 적층된 구조를 가지거나, 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 적층된 구조를 가지는 단위체 스택부를 구비한다.

도 23은 도 2에 도시된 기본 단위체의 제1 구조의 상부에 분리막을 적층한 상태를 나타낸 단면도이고, 도 24는 도 2에 도시된 기본 단위체의 제1 구조를 두 번 적층하고, 최상층을 이루고 있는 전극 상에 분리막을 적층한 상태를 나타낸 단면도이다.

도 23 및 도 24에 도시된 것과 같이, 단위체 스택부의 최상층을 이루고 있는 전극 상에는 분리막(S)이 추가로 적층되어, 최상층 전극의 상면과 최하층 전극의 하면이 분리막으로 덮이게 된다. 한편 도 23 및 도 24에 도시된 단위체 스택부의 상하를 뒤집었을 때를 기준으로 하면, 단위체 스택부의 최하층을 이루고 있는 전극 상에 추가로 분리막(S)이 적층된다고 볼 수 있다.

도 23 또는 도 24의 상태에서 서로 인접한 분리막들의 가장자리를 서로 맞닿게 하여 가열 및 가압하면 분리막들의 가장자리끼리 서로 부착되며, 이로 인해, 도 25 및 도 26에 도시된 씰링부(A)가 형성된다.

한편, 전극 조립체를 제조할 때는 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 부착하여 씰링부(A)를 형성할 수도 있고, 이와는 달리 기본 단위체를 적층하여(물론, 보조 단위체도 함께 적층할 수 있다) 단위체 스택부를 형성한 후 단위체 스택부 전체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 부착하여 씰링부(A)를 형성할 수도 있다.

이하에서는, 본 발명에 따른 전극 조립체의 제조방법의 일예에 대하여 더욱 자세하게 설명하도록 한다.

먼저 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10)를 수행한다.

다음으로, 하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부(A)를 형성하는 단계(S20)를 수행한다.

다음으로, S10단계 및 S20단계가 수행된 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, S10단계 및 S20단계가 수행된 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S22)를 수행한다.

이와 같이, S10단계, S20단계, S22단계를 차례로 수행하면 기본 단위체마다 분리막들의 가장자리가 씰링부(A)를 이루도록 만든 후, 이와 같은 기본 단위체들을 적층한 구조를 갖는 단위체 스택부(전극 조립체)를 제조할 수 있다.

본 발명에 따른 전극 조립체의 제조방법의 다른 예는, 먼저 S10단계가 수행되는 것은 상기 일예와 동일하나, 그 다음으로 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S14)를 수행하고, 그 다음으로 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부(A)를 형성하는 단계(S30)를 수행한다.

이와 같이 S10단계, S14단계, S30단계를 차례로 수행하면 기본 단위체들에 구비된 분리막들의 가장자리를 씰링부(A)로 만들지 않은 상태에서 먼저 기본 단위체들을 적층하여 단위체 스택부를 만들고, 단위체 스택부에 포함된 모든 분리막들의 가장자리를 한꺼번에 씰링부(A)로 형성하게 된다.

도 4에 도시된 것과 같이 제1 기본 단위체를 적층하여 단위체 스택부를 제조한다는 가정 하에, 도 4의 최상측에 위치한 제1 기본 단위체의 최상측 전극에 추가적인 분리막(S)을 적층하는 단계를 수행하면, 최상면과 최하면이 모두 분리막이 되는 단위체 스택부를 제조할 수 있다.

한편, S20단계 또는 S30단계에서 씰링부(A)를 형성하기 위하여, 서로 인접한 분리막들 가장자리에 가해지는 열과 압력은 각각 50℃~100℃와 10gf/㎠~20gf/㎠인 것이 바람직하다. 또한, S20단계 또는 S30단계는 단지 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 3~5초간 열과 압력을 가하는 것에 의하여 이루어질 수도 있으며, 이것만으로도 씰링부(A)가 충분히 형성될 수 있다.

따라서, 씰링부(A)를 형성하는 단계(S20, S30)로 인하여 전극 조립체의 제조시간이 유의미하게 상승하지는 않는다.

양극 및 음극을 분리막에 부착하는 데에는 약 100Kgf/㎠의 압력이 필요하나, 씰링부(A)를 형성하기 위하여 분리막들의 가장자리에 가해지는 압력은 상술한 것과 같이 10gf/㎠~20gf/㎠이면 충분하다. 따라서, 양극 및 음극을 분리막에 부착하는 압력보다 훨씬 낮은 압력으로도 씰링부(A)를 형성할 수 있다.

이하에서는, 본 발명에 전극 조립체의 효과를 검증하기 위하여 수행한 실험에 대하여 설명하기로 한다.

<비교예>

분리막의 가장자리가 겹쳐져 있지 않은 경우로서, 150℃에서 30분간 가열한 결과, 20~24%의 수축률을 보이는 것으로 확인되었다.

<실험예1>

분리막의 가장자리가 겹쳐져 있기는 하나, 분리막의 가장자리끼리 서로 부착되지 않아서 씰링부(A)가 형성되지는 않은 경우에 해당하며, 150℃에서 30분간 가열한 결과, 16~18%의 수축률을 보이는 것으로 확인되었다.

<실험예2>

분리막의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부(A)를 이루는 경우에 해당하며, 150℃에서 30분간 가열한 결과, 9~12%의 수축률을 보이는 것으로 확인되었다.

실험예1과 비교예를 비교하면, 분리막의 가장자리가 서로 접촉하지 않은 채 별개로 양극 및 음극 사이에 적층되어 있는 것에 비하여, 분리막의 가장자리가 겹쳐있는 상태에서 분리막의 수축률이 줄어든다는 것을 알 수 있다.

또한, 실험예2와 실험예1를 비교하면, 분리막의 가장자리가 단순히 2겹으로 겹쳐있는 상태에 비하여, 분리막의 가장자리가 겹쳐질 뿐만 아니라 서로 부착되어 씰링된 상태에서는 분리막의 수축률이 더욱 줄어든다는 것을 확인할 수 있다.

결국, 본 발명에 따른 전극 조립체는, 분리막이 겹쳐있는 것으로 인한 수축률 감소효과와, 분리막이 서로 부착된 것으로 인한 수축률 감소효과가 더해져 분리막의 수축률이 매우 줄어드는 효과가 있다.

따라서, 본 발명의 경우, 양극과 음극이 서로 단락 될 위험이 낮으며, 따라서, 종래기술에 비하여 전극 조립체의 안정성이 향상된다는 장점이 있다. 또한, 종래기술과 동일한 크기 또는 다소 작은 크기의 분리막을 사용하더라도 종래기술보다 안정성이 향상된 전극 조립체를 제조할 수 있다.

그리고, 종래기술과 동등한 정도의 안정성을 갖는 전극 조립체를 제조하기 위하여 필요한 분리막의 면적은 종래기술보다 작기 때문에, 이차전지의 부피를 줄일 수 있다.

게다가, 종래기술에 비하여 좁은 면적의 분리막을 사용할 수 있기 때문에 전극 조립체의 제조단가를 줄일 수 있다는 효과가 있다.

이상에서 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.

100a ~ 100n: 단위체 스택부 110a ~ 110e: 기본 단위체
111: 제1 전극 112: 제1 분리막
113: 제2 전극 114: 제2 분리막
116: 말단 전극 117: 말단 분리막
121: 제1 전극 재료 122: 제1 분리막 재료
123: 제2 전극 재료 124: 제2 분리막 재료
130a ~ 130f: 제1 보조 단위체 140a ~ 140f: 제2 보조 단위체
A : 씰링부

Claims (32)

1. (a) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 1종의 기본 단위체가 반복적으로 배치된 구조나, 또는 (b) 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 배치되어 일체로 결합된 2종 이상의 기본 단위체가 정해진 순서에 따라 배치된 구조를 가지는 단위체 스택부를 구비하고,
   상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 배치된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지고,
   상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 배치하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조가 형성되고,
   상기 분리막은 가장자리가 상기 전극과 분리막의 외측으로 노출되도록 상기 전극보다 더 큰 사이즈를 가지며,
   하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이루거나 상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리가 서로 부착되어 씰링부를 이루는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
2. 청구항 1에 있어서,
   상기 단위체 스택부의 최상층 또는 최하층을 이루고 있는 전극 상에 추가로 적층된 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
3. 청구항 1에 있어서,
   상기 씰링부는 서로 인접한 상기 분리막들의 가장자리를 서로 맞닿게 하여 가열 및 가압하는 것에 의하여 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
4. 청구항 3에 있어서,
   상기 씰링부를 형성하기 위하여 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 열과 압력이 가해지는 시간은 3~5초인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
5. 청구항 3에 있어서,
   상기 씰링부를 형성하기 위하여 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 가해지는 압력은, 각각의 기본 단위체 내에서 상기 전극을 상기 분리막에 부착하는 압력보다 낮은 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
6. 청구항 1에 있어서,
   상기 단위체 스택부 내에서 상기 기본 단위체는 인접한 기본 단위체와 결합되지 않거나, 또는 상기 기본 단위체 내에서 상기 전극과 상기 분리막이 서로 결합된 결합력과 다른 결합력으로 인접한 기본 단위체와 결합되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
7. 청구항 1에 있어서,
   상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 배치된 구조를 가지는 제1 기본 단위체를 포함하며,
   상기 단위체 스택부는 상기 제1 기본 단위체가 반복적으로 배치된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
8. 청구항 1에 있어서,
   상기 (b)의 2종 이상의 기본 단위체는,
   제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극 및 제1 분리막이 차례로 배치되어 일체로 결합된 제2 기본 단위체와,
   제2 전극, 제2 분리막, 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 차례로 배치되어 일체로 결합된 제3 기본 단위체를 포함하며,
   상기 단위체 스택부는 상기 제2 기본 단위체와 상기 제3 기본 단위체가 교호적으로 배치된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
9. 청구항 1에 있어서,
   상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 복수 개로 마련되어 서로 다른 크기를 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘며,
   상기 단위체 스택부는 상기 (a)의 1종의 기본 단위체들이 크기에 따라 적층되어 복수 단을 형성한 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
10. 청구항 1에 있어서,
    상기 (a)의 1종의 기본 단위체는 복수 개로 마련되어 서로 다른 기하학적 형상을 가지는 적어도 2개의 그룹으로 나뉘며,
    상기 단위체 스택부는 상기 (a)의 1종의 기본 단위체들이 기하학적 형상에 따라 적층되어 복수 단을 형성한 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
11. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극은 각각의 기본 단위체 내에서 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
12. 청구항 11에 있어서,
    상기 전극은 상기 인접한 분리막을 바라보는 면에서 전체적으로 상기 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
13. 청구항 11에 있어서,
    상기 전극과 상기 분리막간의 접착은, 상기 전극과 상기 인접한 분리막에 압력을 가하는 것에 의한 접착, 또는 상기 전극과 상기 인접한 분리막에 압력과 열을 가하는 것에 의한 접착인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
14. 청구항 11에 있어서,
    상기 기본 단위체 내에서 상기 전극과 상기 인접한 분리막간의 접착력은 상기 단위체 스택부 내에서 상기 기본 단위체간의 접착력보다 큰 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
15. 청구항 11에 있어서,
    상기 분리막은 다공성의 분리막 기재, 및 상기 분리막 기재의 일면 또는 양면에 전체적으로 코팅되는 다공성의 코팅층을 포함하고,
    상기 코팅층은 무기물 입자들과 상기 무기물 입자들을 서로 연결 및 고정하는 바인더 고분자의 혼합물로 형성되며,
    상기 전극은 상기 코팅층에 의해 상기 인접한 분리막에 접착되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
16. 청구항 15에 있어서,
    상기 무기물 입자들은 충전 구조(densely packed structure)를 이루어 상기 코팅층에서 전체적으로 무기물 입자들간의 인터스티셜 볼륨(interstitial volumes)을 형성하고, 상기 무기물 입자들이 한정하는 인터스티셜 볼륨에 의해 상기 코팅층에 기공 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
17. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 전극인 말단 전극에 적층되는 제1 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 말단 전극이 양극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막, 음극, 분리막 및 양극이 적층되어 형성되고,
    상기 말단 전극이 음극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막 및 양극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
18. 청구항 17에 있어서,
    상기 제1 보조 단위체의 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
19. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 음극, 분리막 및 양극이 적층되어 형성되고,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 양극으로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
20. 청구항 19에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체의 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
21. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 전극인 말단 전극에 적층되는 제1 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 말단 전극이 양극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막 및 음극이 적층되어 형성되고,
    상기 말단 전극이 음극일 때 상기 제1 보조 단위체는 상기 말단 전극으로부터 차례로 분리막, 양극, 분리막 및 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
22. 청구항 21에 있어서,
    상기 제1 보조 단위체는 상기 음극의 외측에 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
23. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 음극으로 형성되고,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 양극, 분리막 및 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
24. 청구항 23에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체는 상기 음극의 외측에 분리막을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
25. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 음극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 제1 양극, 분리막, 음극, 분리막 및 제2 양극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
26. 청구항 25에 있어서,
    상기 제2 보조 단위체의 제2 양극은,
    집전체; 및
    상기 집전체의 양면 중에 상기 기본 단위체를 바라보는 일면에만 코팅되는 활물질을 구비하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
27. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위체 스택부는 가장 위쪽 또는 가장 아래쪽에 위치하는 분리막인 말단 분리막에 적층되는 제2 보조 단위체를 더 포함하며,
    상기 기본 단위체에서 상기 말단 분리막에 접한 전극이 양극일 때 상기 제2 보조 단위체는 상기 말단 분리막으로부터 차례로 제1 음극, 분리막, 양극, 분리막 및 제2 음극이 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
28. 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10);
    하나의 기본 단위체에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부를 형성하는 단계(S20); 및
    상기 S10단계 및 S20단계가 수행된 상기 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 상기 S10단계 및 S20단계가 수행된 상기 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S22);를 포함하며,
    상기 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지고,
    상기 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
29. 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 1종의 기본 단위체나, 또는 서로 동일한 개수의 전극과 분리막이 교대로 적층된 구조를 가지는 2종 이상의 기본 단위체를 제조하는 단계(S10);
    상기 1종의 기본 단위체를 반복적으로 적층하거나, 상기 2종 이상의 기본 단위체를 정해진 순서에 따라 적층하여 단위체 스택부를 제조하는 단계(S14); 및
    상기 단위체 스택부에 포함된 분리막들의 가장자리를 서로 맞댄 채로 열과 압력을 가하여 씰링부를 형성하는 단계(S30);를 포함하며,
    상기 1종의 기본 단위체는 제1 전극, 제1 분리막, 제2 전극 및 제2 분리막이 순차적으로 적층된 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조를 가지고,
    상기 2종 이상의 기본 단위체를 각각 1개씩 정해진 순서에 따라 적층하면, 상기 4층 구조나 상기 4층 구조가 반복적으로 적층된 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
30. 제28항에 있어서,
    상기 S20단계는 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 50℃~100℃의 열과, 10gf/㎠~20gf/㎠의 압력을 가하는 것에 의하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법
31. 제28항에 있어서,
    상기 S20단계는 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 3~5초간 열과 압력을 가하는 것에 의하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
32. 제28항에 있어서,
    상기 S20단계에서 서로 인접한 분리막들의 가장자리에 가해지는 압력은, 상기 양극 및 음극을 상기 분리막들에 부착하는 압력보다 낮은 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.

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