KR20060127087A - 방사선 검출장치 - Google Patents
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Abstract
발광 효율이 높고, 감쇠 시간이 짧은 형광성분을 가지고, 또한 그 발광 파장이 가시광역, 또는 그것에 보다 가까운 곳에 있는 신틸레이터 결정, 및 그것을 이용한 높은 시간분해능을 가지는 방사선 검출장치를 제공한다.
신틸레이터 결정으로서, 염화바륨(BaCl2)을 이용한다. 신틸레이터로서 염화바륨 결정을 이용하고, 신틸레이터로부터의 수광에 광전자 증배관을 이용한 방사선 검출장치로서, 상기 신틸레이터로부터의 발광으로서 파장이 250∼350nm인 광을 이용하고, 상기 신틸레이터를 저습도 분위기에 두는 것을 특징으로 하는 방사선 검출장치이다.
Description
본 발명은, 방사선, 특히 감마선의 검출장치에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 시간분해능이 극히 빠른 감마선 검출장치에 관한 것이다.
종래의 감마선 검출기, 특히 양전자 소멸 감마선(0.511MeV)의 수명측정(Positron Annihilation Lifetime;PAL)에 있어서는, 지금까지 반드시 충분한 시간분해능이 얻어진다고는 말할 수 없었다. 실제의 응용에 있어서 시간분해능은 대단히 중요하다. 예컨대, 의료에 있어서 PET(Positron Emission Tomography:양전자 단층촬영)의 시간분해능이 향상함으로써, 시간정보로부터 양전자의 위치의 검출 정밀도가 상승하고, 그 결과, 측정 시간의 단축ㆍ선원강도의 저감 등이 초래되고, 피험자의 부담 저감으로 이어진다. 또한 재료과학에 있어서는, 양전자의 수명측정은 격자결함의 검출에 이용되고 있으므로, 시간분해능의 향상은 검출 감도의 향상으로 이어진다.
이와 같은 감마선 검출기의 시간분해능을 향상시키기 위해서는, 종래보다도 감쇠시간이 짧은 형광성분을 가지는 신틸레이터 결정이 불가결하지만, 지금까지 실용화되어 있는 신틸레이터 결정의 대부분은, 발광 양자수율이 크지만 형광의 감쇠 시 정수가 수백 나노초로 느린 것(Nal(Tl), Csl(Tl), Csl(Tl), Csl(Na), BGO, CdWO4 등), 또는 감쇠시 정수가 수 나노초 내지 30나노초 정도로 빠르지만 발광 양자수율이 작은 것(CsF, CeF3, CsI, 유기신틸레이터 등)이다.
실용화되어 있는 신틸레이터 중에서는 불화바륨(BaF2)만이 유일하게 서브나노초의 감쇠시 정수(600피코초)를 가지고 있지만(비특허문헌 1), 그 빠른 형광성분의 파장은 225nm로 매우 짧고, 고가의 자외용 검출기를 이용하지 않으면 안되는 등, 그 취급은 대단히 어렵다.
한편, BaCl2에 관해서 X선 조사후의 규소광 수명이 측정된 적은 있었지만 (비특허문헌 2), 방사선 측정 분야에 있어서는 고속이고 또한 발광량이 큰 재료가 요구되어 왔기 때문에, 또한 이 재료에는 조해성이 있어 사용이 곤란했기 때문에, 신틸레이터의 재료로서는 거의 검토가 행해지지 않았다.
또한, 본 발명자들은, 이상적인 신틸레이터를 찾아내기 위해서, 높은 발광 강도와 짧은 감쇠시 정수를 더불어 가지고, 또한 저렴한 검출기를 사용할 수 있는 가시광역에서 발광하는 재료의 연구를 행하였다(비특허문헌 3, 특허문헌 1, 일본국 특원 2003-106277).
특허문헌 1 : 일본국특개 2003-215251
비특허문헌 1 : M. Laval et al., Nucl. Instm. Meth., 206(1983) 169
비특허문헌 2 : S. E. Derenzo et al., IEEE Nuclear Science Symposium Conference Record 91CH3100-5, vol.1, pp.143-147, 1991
비특허문헌 3 : H. Saito et a1., Nuclear Instruments and Methods in Physics
Research A487(2002) 612-617
발명의 개시
발명이 해결하고자 하는 과제
본 발명의 목적은, 발광 효율이 높고, 감쇠 시간이 짧은 형광성분을 가지고, 또한 그 발광 파장이 가시광역, 또는 그것에 보다 가까운 곳에 있는 신틸레이터 결정, 및 그것을 이용한 높은 시간분해능을 갖는 방사선 검출장치를 제공하는 것이다.
과제를 해결하기 위한 수단
신틸레이터 결정으로서, 염화바륨(BaCl2)을 이용한다.
즉, 본 발명은, 신틸레이터로서 염화바륨(BaCl2) 결정을 이용하고, 신틸레이터로부터의 수광에 광전자 증배관을 이용한 방사선 검출장치로서, 상기 신틸레이터 로부터의 발광으로서 파장이 250~350nm인 광을 이용하고, 상기 신틸레이터를 저온도 분위기에 두는 것을 특징으로 하는 방사선 검출장치이다. 이 신틸레이터 결정은 냉각되는 것이 바람직하다.
발명을 실시하기
위한 최선의 형태
본 발명의 신틸레이터 결정을 제조하는 방법으로서, 대형의 단결정을 제작할 수 있는 수직 브리지먼법이 적절하다. 이것은, 결정의 원료를 넣은 세로길이의 도가니를, 소정의 온도구배를 갖는 세로형 화로(결정 성장로) 중에서 천천히 강하시키고, 도가니내의 용액의 하단으로부터 고착화시켜서 결정을 얻을 수 있다.
염화바륨(BaCl2)은, 물에 녹기 쉽고(36g/100gH2O at 20℃), 융점 962℃, 단사정계, 923℃에서 상전이하여 입방결정으로 된다. 통상 이수화물로서 알려져 있고, 121℃에서 무수물로 된다. 따라서, 가능한 한 함수가 적은 것이 바람직하다.
염화바륨(BaCl2) 결정은 조해성이 있기 때문에, 이 신틸레이터를 저습도 분위기에 둘 필요가 있다. 저습도 분위기로 하기 위해서는, 예컨대, 이 결정을 밀폐환경에 두고 진공으로 유지하거나, 또는 그곳을 질소나 희가스 등의 불활성 가스로 충만시키거나, 또는 불활성 가스를 플로우시켜도 좋다. 또한, 단시간의 측정의 경우에는, 단지 그 근방에 흡습제를 두는 것 만으로도 좋다.
염화바륨(BaCl2) 결정은 방사선, 특히 감마선을 조사하면 파장 300nm 근방, 즉 250~350nm의 광을 방사하기 때문에, 이 반사광을 수광하기 위해서 광전자 증배관을 이용한다.
광전자 증배관은, 광을 전자로 변환하기 위한 광전면과, 그 전자를 증폭하는 증폭부로 구성된다. MCP 내장 광전자 증배관을 이용해도 좋다. MCP(마이크로 채널 플레이트)는, 유리에 미세한 구멍(채널)이 비어 있는 소자이며, 이 양면에 전압(수kV)을 걸면, 음전위의 측으로부터 입사한 전자가 채널의 벽에 부딪치면서 2차 전자를 방출하여 증폭된다. MCP 내장 광전자 증배관은, 이와 같은 소자를 내장하는 것에 의해, 싱글 폰트의 검출을 가능하게 하고, 응답 시간을 고속으로 한 광전자 증배관이다. 이와 같은 MCP 내장 광전자 증배관은 시판되고 있고, 예컨대, 하마마쯔호토닉스 주식회사로부터 R3809U 시리즈나 R5916U 시리즈로서 입수가능하다.
또한 BaCl2로부터의 발광량은, 냉각을 행하므로써 증가한다. 그 때문에 결정을 냉각하는 것에 의해, 새로운 시간분해능의 향상을 기대할 수 있다.
BaCl2의 고속 발광 성분은, 파장 300nm 근방에 나타난다. BaF2 신틸레이터 에서는 그 빠른 발광 성분이 225nm로 매우 짧고, 사용하는 광전자 증배관은, 창재에 고가의 UV유리나 합성 석영을 사용한 것이 아니면 안되지만, 300nm이면 보다 일반적으로 이용되고 있는 붕규산 유리에서도 사용이 가능하다. 또한, 광전면 재료에서도, 225nm 부근에서도 감도가 높은 것은 한정되어 있지만, 300nm이면 근자외~가시역에서 잘 사용되고, 고감도ㆍ저암전류의 바이알칼리를 이용한 광전자 증배관을 사용하는 것이 가능하다. 그 때문에 BaCl2는, BaF2에 비해서 사용가능한 광전자 증배관의 종류가 많다. 또한 BaF2 정도가 아니라 하여도, 충분히 짧은 감쇠시 정수를 가지기 때문에, 이것을 이용하므로써 높은 시간분해능을 갖는 방사선 검출장치의 실현을 기대할 수 있다.
본 발명의 방사선 검출장치는, 상기의 염화바륨 결정과 광전자 증배관 이외에, 이들 부품을 결합하여, 방사선을 검출하기 위해서 적당히 필요한 스펙을 갖는 장치를 조합시켜 이용해도 좋다. 예컨대, 염화바륨 결정과 MCP 내장 광전자 증배관에 디지털 오실로스코프를 조합시키거나, 이 디지털 오실로스코프를 외부 트리거 회로에서 동작시키도록 구성해도 좋다. 더욱이, 검출된 파형의 처리를 위해 적절하게 공지의 장치를 이용할 수 있다.
종래는 동시계수법을 이용한 방사선 시간계측에는, 콘스탄트 프랙션 디스크리미네이터(CFD), 시간 1진폭 변환회로(TAC), 멀티채널 애널라이저(MCA)를 이용하고 있었지만, 본 발명에서는 상기의 장치 대신에, 광전자 증배관으로부터 출력되는 파형을 고속의 디지털 오실로스코프에서 보존ㆍ수치화하고, 퍼스널 컴퓨터로 전송해서 시간차이의 해석을 행한다. 이것은, 우리들이 개발한 수법이다(비특허문헌 1). 이것에 의해, 매우 높은 시간분해능의 측정이 가능하게 된다.
이 방사선 검출장치의 측정 대상은, 양전자 소멸 감마선이 바람직하고, 선원은 PET에 사용되는 것으로서, C-11, N-13, O-15, F-18, 양전자 수명측정에 사용되는 것으로서, Na-22, Ge-68 등을 들 수 있다.
도 1은 실시예에서 이용한 측정장치의 배치를 나타내는 도면이다.
도 2는 실시예1의 측정 결과를 나타내는 도면이다. 가로축은 채널 수(시간)를 나타내고, 세로축은 카운트 수를 나타낸다.
도 3은 BaCl2 신틸레이터와 BaF2 신틸레이터의 측정 파형이 일어서는 시간을 비교를 나타내는 도면이다.
도 4는 BaCl2 신틸레이터의 냉각 측정의 모양을 나타내는 도면이다. 구리 블록은 액체질소를 이용해서 냉각하지만, 결정 근방에 설치한 온도 센서에 의해 히터 를 컨트롤하고, 소정의 온도로 유지한다.
도 5는 실시예 3의 측정 결과를 나타내는 도면이다.
도 6은 비교예 1의 측정 결과를 나타내는 도면이다.
이하, 실시예로 본 발명을 예증하지만 본 발명을 한정하는 것을 의도하는 것은 아니다.
제조예
1
염화바륨(BaCl2) 결정을 이하의 순서로 작성했다.
내경 60mm의 카본로에 BaCl2(Aldrich제, 순도 99.999％, 성분비 Ba:Cl=1:2, 결정구조 입방정계, 비중 3.096, 굴절율 1.646)를 850g 넣고, 화로에 세트한다. 로터리 펌프와 오일 확산 펌프를 이용해서 화로내를 진공상태로 한다(진공도:~10-5Pa). 이것을 히터로 가열하여 저온건조(120℃, 24시간)한다.
이 화로를 온도승온 프로그램을 따라서 970℃까지 승온후, 24시간 유지한다. 도가니를 내림 속도 0.3mm/h로, 105mm 끌어내린다(약 350시간). 실온까지 냉각하고(96시간), 서서히 냉각후, 취출하고, 성형ㆍ연마한다.
이와 같이 하여 얻은 BaCl2 결정을, 실리콘 그리스(grease)를 이용해서 직접 광전자배증관(하마마쯔호토닉스 H3378)의 수광면에 붙이고, 방사선 검출장치로 했다. BaCl2에는 알루미늄제 반사판을 덮어서 발광을 효율 좋게 광전자 증배관으로 유 도하도록 했다. 또한 측정은 단시간이었으므로, BaCl2 근방에 흡습제를 두었다.
한편, 비교를 위해 신틸레이터 결정에 불화바륨(응용광연공업주식회사)을 이용한 동일한 방사선 검출장치를 준비했다.
이들 신틸레이터 결정인 BaCl2는 10mm각의 입방체, BaF2는 직경 30mm, 두께 10mm의 원주상이었다.
실시예
1
도 1에 나타낸 측정계에 있어서, 한쪽의 방사선 검출장치에 신틸레이터 결정으로서 염화바륨(BaCl2) 결정을 이용한 것을 이용하고, 또 한쪽에는 불화바륨을 이용한 것을 이용했다.
선원으로서 68Ge를 이용하여, 양전자 소멸 감마선(0.511MeV)의 시간차 측정을 행하였다. 광전자 증배관으로부터의 출력은 2개로 나누어지고, 한쪽을 고속인 디지털 오실로스코프(LeCroy WavePro 7100)에 직접 입력하고, 또 한쪽을 파고식별 기, 및 코우인시던스 회로에 입력하고, 오실로스코프 헤트리거를 걸었다. 측정 데이터는 퍼스널컴퓨터에 받아들이고, 해석을 행하였다.
도 2에 본 장치에서 행한 양전자소멸 감마선의 시간차 측정의 결과를 나타낸다. 이 도면으로부터, 시간차 측정의 시간분해능(그래프의 반치전폭)은 205ps이었다.
실시예
2
다음에, 실시예 1의 측정 결과로부터, BaCl2 신틸레이터와 BaF2 신틸레이터 의 측정 파형이 일어나는 시간을 비교했다. 그 결과를 도 3에 나타낸다.
BaF2에서는 900~1300ps의 사이에 분포하지만, BaCl2에서는 이것보다 약간 늦은 1000~1600ps의 사이에 분포하는 것을 알았다. 이와 같이, BaCl2는 BaF2에 육박하는 시간응답성을 갖는 신틸레이터 결정인 것을 알 수 있다.
실시예
3
다음에, BaCl2 신틸레이터를 냉각하고, 실시예 1과 동일한 측정을 행하였다. 도 4는 그 결정의 냉각의 모양을 나타낸다. BaCl2 결정은 실시예 1과 동일한 10mm각의 입방체에서, 광전자 증배관의 관면에 실리콘 그리스를 이용해서 직접 첩부하고, 그 반대측의 면에 결정을 냉각하기 위한 구리 블록을 접촉시켰다. 결정과 구리 블록의 사이에도 실리콘 그리스를 도포했다. 결정과 접촉하는 부분의 구리 블록은, 결정에 입사하는 감마선의 감쇠를 최소로 하기 위해서, 할 수 있는 한 얇게할 필요가 있다. 여기에서는 0.5mm로 했다. 또한 결정이 결로(結露)하는 것을 방지하기 위해서, 결정의 주위를 진공으로 했다. 이 장치에서, BaCl2 결정을 -100℃까지 냉각하고, 측정을 행하였다. 도 5는 그 측정 결과이다. 그래프로부터, 시간분해능은 198ps까지 향상했다.
비교예
1
상기 실시예 1과의 비교를 위해, 2개의 신틸레이터 양쪽에 BaF2를 이용해서 동일한 실험을 행하였다. BaF 신틸레이터는 모두 직경 30mm, 두께 10mm의 원주상인 것이다. 얻어진 결과를 도 6에 나타낸다. 이 그래프로부터, 시간분해능은 174ps이었다.
이상과 같이, BaCl2 신틸레이터와 디지털 오실로스코프를 조합시킨 시간차 측정을 행하면, 실용화되어 있는 기존의 신틸레이터 중에서 가장 빠른 감쇠 정수를 갖는 BaF2와 동일한 정도의 시간분해능을 얻는 것이 가능해서, 양전자 수명측정 등, 고시간 분해능이 필요한 방사선 계측에도 충분히 이용이 가능하다.
Claims (3)
- 신틸레이터로서 염화바륨(BaCl2) 결정을 이용하고, 신틸레이터로부터의 수광에 광전자 증배관을 이용한 방사선 검출장치로서, 상기 신틸레이터로부터의 발광으로서 파장이 250~350nm인 광을 이용하고, 상기 신틸레이터를 저습도 분위기에 두는 것을 특징으로 하는 방사선 검출장치.
- 제 1항에 있어서, 상기 신틸레이터 결정이 냉각된 방사선 검출기.
- 제 1항 또는 제 2항에 있어서, 감마선 검출을 위한 방사선 검출장치.
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