KR20030065557A - 스텍 단일체 반응기 및 공정 - Google Patents

Abstract

본 발명은 허니컴 배열의 구조화된 단일체 촉매(12e∼h)를 이용하여 기-액상의 공급 스트림을 처리하는 방법 및 장치에 관한 것이다. 여기서 상기 촉매(12e∼h)는 오프셋 채널을 갖는 허니컴 스텍으로 배열되며, 얻어지는 채널은 반응기(10)의 촉매 효율을 현저히 증가시키기 위해, 조절 및 제한된 와류가 도입되고, 상기 채널들을 통과하는 공급 스트림 분이 혼합되는 상기 스텍 내에서 인접 허니컴들 사이에 단층된다.

Description

스텍 단일체 반응기 및 공정{Stacked Monolith Reactor and Process}

본 발명은 기-액상의 화학 반응 혼합물의 화학공정을 위한 방법 및 장치에 관한 것이며, 좀 더 구체적으로는 상기 혼합물의 처리를 위해 단일체 허니컴 배열의 촉매 섹션으로부터 조립된 구조화된 허니컴을 결합시킨 화학 반응기 및 공정에 관한 것이다.

3-상(기상-액상-촉매)의 반응에 있어서 액상의 화학 반응물 스트림의 처리를 위해 허니컴과 같은 구조화된 촉매 사용의 중요성은 증가하고 있다. 상기 기술을 고려한 몇몇의 응용품들은 상기 촉매를 통해 기-액상의 병행류를 포함한다. 병행류에서 기-액상의 2-상 공급 스트림은 동일한 방향으로 병행하여 허니컴 촉매를 통과한다. 상기 공정을 수행하는데 있어서, 단일체 구조에서 높은 질량 전달율을 갖는 유동상태를 지속시키는 것이 바람직하다.

화학공정용 반응기에서 구조화된 촉매 사용의 일 실시예는 유럽 특허출원 제EP 0 226 306호의 공개 공보에 개시되어 있다. 상기 출원에는 다양한 화학 원료의 처리가 가능한 응용품을 갖는 허니컴 촉매의 연동 배열을 사용하는 화학 반응기용 패킹 디자인이 기술되어 있다.

상기 특허에서 기술된 연동 촉매 배열은 허니컴 촉매의 블럭 사이에서 약간의 상대적 유동을 허용하는 반면, 반응기를 통한 촉매-자유 경로는 피하도록 디자인된다. 촉매 유동은 사용시 반응기 내에서 생기는 온도 차이로 인해 상기 허니컴 및 반응 용기에서 크기 변화가 생기기 때문에 발생된다.

상기 특허에서 기술된 방법에 있어서, 평행 허니컴 채널을 통과하는 독립적이고 규칙적인 액상의 흐름은 반응물의 분포를 고정시키고 촉매 이용을 최대화하기 때문에 다수의 화학 반응을 위해 바람직한 것으로 고려되었다. 그러나, 다량의 와류 반응물 흐름에서 이점을 얻을 수 있는 다른 화학 반응들이 있다. 이와 같이, 미국 특허 제5,514,347호는 사용시 허니컴의 채널 사이에서 화학 반응물의 와류 및 교환을 증가시키기 위해 설계된 복합 벽 배열의 허니컴 구조물을 개시하였다.

그러나, 복합 허니컴 배열의 한가지 단점은 비용이 많이 든다는 것이다. 따라서, 반응물을 적절히 혼합하는 방법을 개선시키기 위한 저렴한 디자인 또는 방법이 수많은 화학 처리의 적용을 위해 관심이 집중될 것이다. 상기 디자인 또는 방법은, 예를들어, 베드의 다른 섹션들에서 이용 중에 적은 양의 흐름 및 촉매 수행으로, 촉매 베드의 일부 섹션을 통과하는 빠른 공급 스트림 흐름을 야기시키는 바람직하지 못한 공급 스트림의 분열을 방지하기 위해, 상기 촉매 베드 내의 반응물 재분포의 확장이 어느 정도 조절된다면, 특히 유용할 것이다.

발명의 요약

본 발명은 허니컴 형상의 구조화된 촉매를 사용하는 화학 반응기의 디자인 및 공정을 제공한다. 반응기의 전환 효율 개선에 상당히 효과적임이 발견된 상기 구조화된 촉매는 조절된 반응물의 공급 스트림을 재분포시키기 위해 배열된다. 상기 반응기는 다양한 적용을 위해 사용될 수 있지만, 고상 허니컴 촉매에 의해 기-액상의 공급 스트림의 병행 처리를 포함하는 3-상의 반응을 수행하기에 구체적으로 유용하다.

본 발명은 반응기를 통과하는 상기 허니컴 채널에 있어서, "패쇄" 채널의 불연속성을 제공하기 위해 허니컴 촉매의 패킹을 배열하는 것은 촉매의 겉보기 활성을 증가시킨다는 발견의 일부에 기초한다. 패쇄된 채널의 불연속성은 예를들어, 공급 스트림의 무작위 혼합을 촉진시키기 위해 일반적인 촉매 반응기 내의 개방 챔버 또는 공간에서 발생되는 채널이 없거나 유도되지 않은 흐름이 실질적으로 없는 불연속성이다.

본 발명의 목적을 위한 적절한 채널의 불연속성은 그들의 채널이 정렬되지 않게하기 위해, 실질적으로 동일한 셀 밀도를 갖는 촉매 허니컴에 인접한 흐름-연결 블럭을 회전시키거나 변위시킴으로써 제공된다. 회전 또는 오프셋의 정도는 채널의 분할, 즉 상부 스트림 블럭에서 채널을 나가는 반응물이 채널로 흐름-연결되는 하부 스트림 블럭에서 두개 이상의 인접 채널 사이에 세분되고 재분포되는 흐름 패턴을 제공하기에 충분할 것이다.

이러한 흐름 패턴은, 채널의 불연속성이 없거나 또는 일반적인 혼합 섹션은 있지만 부가된 촉매 활성에 대해 증가된 비용이 없는 동일 용적의 촉매에 의해 제공된 것 보다 현저히 높은 겉보기 촉매 활성을 나타낸다. 이러한 접근은 채널의 배열을 보장하기 위한 부가적인 조치에 대한 비용이 전혀 들지 않는다는 장점이 더욱 있다. 실제로, 베드 내에서 허니컴의 방향은 거의 무작위적일 수 있으며, 이는 본 발명의 효과가 상부 스트림과 하부 스트림 사이에 잘못 배열된 채널의 정확도에 의한 것이 아니기 때문이다.

따라서, 본 발명의 첫번째 목적은 기-액상 공급 스트림을 허니컴 배열의 구조화된 단일체 촉매로 처리하기 위한 개선된 화학 반응기를 제공하는데 있다. 구조화된 단일체 촉매 베드를 격납하기에 적절한 반응 용기 및 반응물 공급 스트림의 처리공정이 우선적으로 제공된다. 상기 반응기에는 실질적으로 접촉되거나, 그렇지 않으면 서로 간의 말단과 말단이 흐름 연결되어 배치된 적어도 하나의 제1촉매 섹션과 제2촉매 섹션을 포함하는 구조화된 허니컴 촉매의 두개 이상의 섹션이 포함된다.

각각의 제1 및 제2촉매 섹션은 촉매로 활성된 벽 표면의 확장을 갖는 채널 벽으로 둘러싸인 복수의 평행 개방-말단 허니컴 채널 사이에서 입구 말단 및 출구 말단을 갖게될 것이다. 상기 채널의 두 섹션은 반응용기의 입구로부터 출구를 향하여 일반적으로 흐르는 공급 스트림 흐름의 방향에서 공통 흐름 축을 따라 배향된다.

요구된 조절된 공급 스트림의 와류 및 혼합을 얻득하기 위해, 채널의 제1 및 제2촉매 섹션은 서로로부터 축이 아닌 측면으로 오프셋된다. 오프셋은 예를들어, 제1촉매 섹션 내의 적어도 대부분의 상기 채널들이 제2촉매 섹션의 입구 말단에서 적어도 하나의 채널벽 섹션 및 적어도 두개의 인접 채널 입구 위에 있는 제1촉매 섹션 내의 채널 출구 말단에서 개방되거나 비워지도록, 어떠한 회전각에서 공통적인 흐름 축에 대해 허니컴 중의 하나를 회전시킴으로써 달성된다. 이와 유사한 결과는 허니컴 중의 하나를 흐름 축에 대해 가로방향에서 다른 것들에 대해 측면으로재배치시킴으로써 달성될 수 있다.

회전 또는 측면의 허니컴 채널의 재배치로, 위와 같이 제공된 채널의 오프셋은 제2촉매 섹션 내의 두개 이상의 인접 채널 위에 비워지는 제1촉매 섹션 내의 채널을 초래할 것이다. 그러나, 모든 경우에 있어서, 제1촉매 섹션 내의 채널로부터 분리된 공급 스트림이 제2촉매 섹션 내의 제한된 일련의 인접 채널로만 흐르게하기 위해 부득이하게 상기 허니컴들 사이의 접촉 관계가 요구된다. 상기 방법에 있어서, 예를들어 일반적인 촉매 베드에서 제공된 혼합 챔버 내에서 발생하는, 무유도 흐름 및 무조절 공급 스트림의 혼합은 전적으로 피해진다.

본 발명의 두번째 목적은, 고상의 구조화된 단일체 허니컴 배열을 이용하여 기-액상의 두가지 형태의 공급 스트림 처리를 위한 개선된 방법을 제공하는데 있다. 상기 방법은 전술된 바와 같이 기-액상 공급 스트림의 좀 더 효과적인 처리를 위해 두개 이상의 허니컴 섹션을 갖는 반응기를 이용한다.

개선된 방법을 수행하기 위해 상기 반응기를 이용하는데 있어서, 반응기 내의 촉매 베드를 통과하는 기-액상의 공급 스트림은 제1촉매 섹션의 입구 말단을 지나 반응기 내의 복수의 허니컴 채널로 이송되며, 이러한 단계는 공급 스트림이 복수의 채널을 통과하는 복수의 공급 스트림 분(portion)으로 분리되도록 한다.

그 다음, 이러한 공급 스트림 분의 각각은 제1촉매 섹션을 통과함으로써 채널의 촉매를 함유한 채널벽에 대해 반응하게 되며, 적어도 부분적으로 반응된 공급 스트림 분으로서 채널의 출구 말단으로부터 배출된다.

제1허니컴 섹션의 채널로부터 배출된 공급 스트림 분은 일반적인 혼합부에서와 같이 모아져서 조합되지 않고 직접 상기 제2촉매 섹션 내로 전달된다. 이러한 점에서, 전술한 바와 같이 제1허니컴부와 제2허니컴부 사이에 제공된 측면 채널 오프셋 때문에, 제2촉매 섹션으로 비워지는 적어도 대부분의 공급 스트림 분은 좀더 작게 분리되어 세분된 공급 스트림 분이 될 것이다. 허니컴의 섹션들이 직접적인 접촉 내에 있는 한, 이러한 분리는 제2섹션의 채널 벽을 형성하는 하나 이상의 웹 부분 위에서 각각의 공급 스트림 분이 충돌함으로써 일어나게 될 것이다. 이후, 세분된 공급 스트림 분은 다른 상부 스트림 채널로부터의 세분된 공급 스트림과 함께 채널의 채널 벽에 대한 반응을 위해 제2허니컴 섹션의 채널로 통과한다.

전술된 설명으로부터 명확한 것은, 제1촉매 섹션으로부터 제2촉매 섹션으로 흐르는 반응 혼합물이 허니컴의 공통 흐름 축을 가로지르는 방향으로 반응물의 어떠한 큰 질량의 전달 없이 제2섹션 내로 운반될 것이라는 것이다. 즉, 제2허니컴 섹션의 입구 표면에서 세분되는 각 공급 스트림 분이 제2촉매 섹션 내의 소수로 모아진 일련의 채널(일반적으로 두개, 세개 또는 네개의 인접 채널)로만 흘러들도록 고려되기 때문에, 오직 제한되고 조절된 수준의 와류 및 측면 혼합만이 발생될 것이다.

제2촉매 섹션을 통과하여 그 안에서 반응된 후에, 반응된 공급 스트림은 촉매 베드를 통과하여 재순환을 위해 모여진 스트림 내로 융합되거나, 반응기로부터 배출될 수 있다. 바람직하다면, 축의 흐름 배열에서, 모여진 스트림은 배출되기 전에 반응기의 하부 스트림 섹션에서 다른 처리 단계를 거쳐 더욱 가공될 수 있다.

전술된 바와 같이 수행된 촉매적 전환 공정은 경제적이면서 대단히 효과적이다. 상기 공정의 중요한 장점은 촉매 반응기의 효율을 증가시키시 위해 와류 및 혼합 효과의 수준이 반응기 내의 허니컴 촉매 스테이지들 사이에서 개별 흐름 분포 또는 혼합의 요구없이 획득된다는 점이다. 따라서, 상기 섹션들이 전술된 바와 같이 흐름이 연결된 관계로 배열된다면, 제1허니컴 섹션으로 도입된 반응물의 우수한 최초 분포는 뒤따르는 촉매 섹션의 전체 구간 끝까지 유지될 수 있다.

본 발명은 도면을 참조하여 더욱 이해될수 있다:

도 1 및 2는 종래 기술에 따른 반응기 내에 허니컴 촉매를 위치시키기 위한 배열을 개략적으로 나타낸 도면이고;

도 3 및 4는 본 발명에 따라 개선된 반응 효율을 제공하는 하나의 허니컴 촉매 배열을 개략적으로 나타낸 도면이며;

도 5는 본 발명에 따라 개선된 반응 효율을 제공하는 제2허니컴 촉매 배열을 개략적으로 나타낸 도면이고;

도 6 및 7은 촉매 활성시 허니컴 촉매 배열의 효과를 설명하는 그래프이며;

도 8 및 9는 본 발명에 따라 개선된 반응 효율을 제공하는 추가적인 허니컴 촉매 배열을 개략적으로 나타낸 도면이다.

허니컴 단일체를 사용하는 화학 반응기 기술은 뱅행류의 기-액상 흐름 처리에 대한 구제적인 관심에서 출발하며, 반응물의 공급 스트림의 기상 및 액상 성분은 반응기 코어 내의 촉매 베드를 통과하는 동일한 방향으로 운반된다. 병행류의관리는 반응기를 위쪽 또는 아래쪽으로 통과하던지 간에, 단일체 구조에서 높은 질량 전달율을 유도하는 유동상태에서 일반적으로 수행된다. 사용되는 반응기는 재순환 또는 배치-형의 반응기, 또는 좀 더 일반적으로는 처리용 화학 공급 스트림이 반응기로 운반되어 촉매 베드를 통과하는 축 흐름 경로를 따라 운반되고, 반응기로부터 배출되거나 또는 더욱 처리되기 위해 하부 스트림 반응기 스테이지를 통과하여 처리되는 축 흐름 반응기일 수 있다.

일반적으로 테일러 흐름(Taylor flow)으로 언급되는 유동상태는 가장 높은 질량 전달율을 제공하기 위한 것으로 이해되어 왔다. 이는 액상 슬러그(slug)와 같은 크기 및 허니컴 채널의 직경과 같은 크기에서 동일한 등급으로 배열되는 기포에 의해 분리된 액상 슬러그의 유기적인 배열에서 허니컴의 채널을 통해 기상 및 액상이 처리되는 유동 상태이다.

가장 높은 질량 전달 효과, 및 그로 인한 가장 많은 생산량은 테일러 흐름에서 분열를 피하도록 제안될 것은 당연한 것이다. 이에 반해, 반응기 엔클로저 내에서 다른 경로로 배열된 동일 용적의 허니컴 촉매를 사용하여 수행된 촉매 테스트의 결과는 몇몇의 분열은 유익하며 그로 인해 다른 허니컴 배열들이 좀 더 효율적일 수 있다는 것을 입증한다.

상기 결과는 고정된 용적의 허니컴 촉매 패킹이 통합 또는 비분열된 촉매 베드의 형태에서 먼저 테스트되고, 이후에 동일한 반응기 엔클로저에서 동일한 촉매의 다양한 물리적 재배열에서 테스트되는, 전환 흐름의 이론에 의해 설명될 수 있다. 상기 테스트를 수행하기 위한 적절한 허니컴은 허니컴 단면적의 400 스퀘어cell/inch²(62 cell/cm²)의 채널 밀도를 갖는 세라믹 허니컴 지지체를 포함한다. 상기 허니컴의 셀은 두께가 0.006 inch(0.15 mm)인 채널벽에 둘러싸이고, 상기 채널벽은 알루미나 워시코트(washcoat)위에 균일하게 분산된 니켈 촉매를 제공한다.

상기 허니컴 촉매의 다양한 물리적인 재배열의 유효성의 비교는 다수의 재배열 각각에 대해 반응물의 전활율을 측정함으로써 가능하다. 이러한 목적을 위해, 촉매와 접촉시키는 과정에서 에틸벤젠, 톨루엔, 및 미반응 스티렌을 포함하는 생성물 스트림으로 전환되기 위해, 톨루엔 담체에서 스티렌 용액으로 이루어진 단일의 반응물 공급 스트림이 사용될 수 있다.

상기 반응에 대한 높은 질량 전달 효율을 얻기 위해, 기-액상의 반응물 공급 스트림은 허니컴의 채널 내에서 테일러 흐름을 전개시키고 유지시키기 위해 계획된 속도에서 병행 하향류 형식으로 반응기를 통과한다. 상기 흐름 속도는 촉매의 동일한 조성에 대해 테스트 흐름의 나머지까지 유지되고 변하지 않는다.

도 1 및 2는 비교 분석이 되는 종래의 허니컴 촉매 배열의 예를 개략적으로 묘사한 것이다. 도 1은 허니컴 촉매(12)의 단일 구간이 강철 반응기 엔클로저(14) 내에 위치되는 화학 반응기의 일부 단면을 나타낸 것이다. 상기 배열에서 촉매(12)는 단일의 비분열된 촉매 베드를 제공한다.

도 2는 도 1에 나타낸 바와 같은 단일 허니컴이 상부 스트림 촉매 섹션(12a) 및 하부 스트림 촉매 섹션(12b)의 두개의 대략적으로 동일한 구간으로 세분되는 제2 반응기 테스트 배열을 설명한다. 도 2의 배열에서, 촉매 섹션(12a 및 12b)의병합된 구간은 촉매의 용적이 변하지 않고 남아있도록 도 1의 단일 허니컴 섹션의 구간과 같다. 그러나, 도 2의 상기 두개의 섹션은 엔클로저(14) 내에서 일정 간격을 유지함으로써 또는 챔버(16)에 의해 분리된다.

도 2에서 챔버(14)와 같은 간격의 유지는 화학 반응기용으로 당업계에서 일반적인 혼합 챔버를 형성한다. 상기 챔버는 하부 스트림 촉매 또는 반응기의 다른 처리 섹션에서 더욱 가공하기 전에 도입되어 공급 스트림 반응물 및 불완전한 생산물의 연장 혼합 및 재분포를 촉진시키기 위해 일반적으로 제공된다.

도 3은 본 발명에 따라 제조된 촉매 배열을 계략적으로 설명한 것이며, 도 2내의 섹션(12a 및 12b)과 같은 크기인 두개의 촉매 섹션(12c 및 12d)은 또 다른 하나와 접촉은 하지만 회전하여 오프셋 관계로 배열된다. 상기 배열에 있어서, 하부 허니컴 촉매 섹션(12d)의 사각 허니컴 채널은 일직선으로 정렬되지 않고, 대신 상부 섹션(12c)의 사각 채널로부터 오프셋되기 위해, 하부 허니컴 촉매 섹션(12d)은 허니컴을 통과하는 공통 흐름 축(F)에 대해 약 45°의 각도로 회전된다.

촉매 섹션 12c에 대해 촉매 섹션 12d의 축 회전으로 생긴 채널의 오프셋의 특성은 도 4에 개략적으로 설명된다. 도 4는 도 3에서 반응기(10)를 통과하는 단면(4-4)의 개략도를 나타낸 것이다. 하부 허니컴 섹션(12d)의 채널 위치는 상부 허니컴 섹션(12c)의 채널 위치 아래에 투시형태로 나타내었다.

도 4를 통해 알 수 있는 바와 같이, 도 3의 촉매 배열에 의해 제공된 조절된 채널 오프셋의 결과로 섹션 12c의 채널로부터 섹션 12d로 비워지는 대부분의 하행 반응물 스트림 분이 섹션 12d의 채널 벽에 의해 두개 이상의 좀 더 작은 스트림으로 분리되어 독립된다. 상기 좀 더 작은 스트림은 하부 스트림 섹션(12d) 내의 두개 이상의 인접 채널로 도입되며, 이때, 좀 더 작은 스트림과 다른 분리된 분으로부터 좀 더 작은 스트림의 제한된 재결합이 발생된다.

전술된 바와 같이, 흐름 스트림의 분리 및 재조합은 반응물 스트림 분이 촉매의 섹션들 사이의 경계를 통과하기 때문에, 반응물 스트림 내의 적은 와류를 만들고, 반응물 스트림 분 사이에서 제한된 혼합으로 국부적인 재분포를 초래한다. 섹션 12c의 채널 내의 테일러 흐름은 전위 과정에서 상부 스트림으로부터 하부 스트림 허니컴으로 분열될 것이지만, 이후 하부 스트림 섹션(12d)에서 복위될 수 있다. 하부 스트림 테일러 흐름의 복위은 공급 스트림 속도 및 공급 스트림 내의 액상에 대한 기상의 비율이 이행 중에 변하지 않고, 일부 채널의 부족 및 촉매 섹션 사이에서의 접촉 관계에 의해 보호된 것으로 인해 과도한 공급 스트림을 야기시킬 수 있는 대량 공급 스트림의 재분포 때문에 유리하다.

도 5는 도 3의 것의 기능과 유사한 허니컴 배열을 병합시킨 반응기 섹션(20)을 계략적으로 설명하지만, 도 3의 두개의 허니컴 섹션 각각은 단지 회전적으로 허니컴 촉매(12e-12h)를 오프셋하여, 네번의 접촉이 있는 스텍 촉매 베드를 형성하기 위해 더욱 분리되고 회전된다. 촉매 섹션 12e의 회전각 0°로부터 각 촉매 섹션의 회전 각은 각 섹션 12f, 12g 및 12h에 나타내었다. 또한, 촉매의 총 용적은 도 1-3의 촉매로부터 변하지 않고 유지되지만, 도 5의 촉매 베드 내의 반응물 스트림의 전이적인 분할(transitional splitting) 및 재분포는 촉매 스텍의 탑에서 바닥까지 3배 이상의 흐름 경로를 발생시킨다.

도 3 및 5의 허니컴 촉매 베드를 통해 수행된 상기 공정에서 발생하는 조절된 스트림의 분할 및 재분포의 예기치 않은 효과는 촉매 베드의 효과적인 활성의 감소라기 보다는 오히려 증가이다. 도 6은 도 1, 3 및 5와 같이 배열된, 니켈 촉매 베드가 지지된-허니컴을 통해, 톨루엔 담체에서 스티렌으로부터 에틸렌벤젠으로의 전환에 대해 상대적인 촉매활성을 비교한 막대 그래프이다. 도 1에서 설명한 바와 같이 동일한 허니컴 디자인의 단일 촉매 베드의 활성에 대해 테스트된 베드의 촉매활성의 비율로 표현된 각 베드의 상대적인 활성은 상기 그래프의 세로축에 나타내었으고, 사용된 촉매 베드의 수는 상기 그래프의 가로축에 나타내었다.

도 6을 통해 입증된 바와 같이, 촉매의 주어진 용적의 겉보기 활성은 그래프로서 적용된 1개에서 4개의 촉매 섹션 이상으로 증가한 섹션 수의 증가와 함께 증가한다. 이러한 구체적인 반응에 대해, 단일의 촉매 섹션이 두개의 오프셋 촉매 섹션으로 분리되는 경우에 활성의 증가는 25% 이상이며, 활성의 증가는 더 많은 섹션을 갖을수록 더욱 증가한다.

도 6에서 보고된 바와 같은 활성의 증가는 도 2에서 나타낸 바와 같은 일반적인 개방 혼합 챔버를 병합한 허니컴 촉매 베드에서 실현될 수 있는 것으로는 보여지지는 않는다. 도 7은 도 1에 나타낸 바와 같은 단일의 촉매 베드 (1)과, 동일 용적의 촉매를 병합하였으나 도 2에 나타낸 것과 같은 일반적인 혼합 챔버에 의해 나뉘어진 제2촉매 베드 (2)에 대한 대표적인 스티렌/에틸렌벤젠의 전환 활성을 비교한 막대 그래프를 나타낸 것이다. 또한, 상기 막대 그래프에는 동일한 용적이지만 도 3에서 설명한 바와 같이 두개의 접촉 섹션으로 분리된 촉매 베드 (3)에 관한비교도 포함되어 있다. 상기 촉매 베드 (3)의 허니컴 섹션은 서로 45°회전한 오프셋이며, 섹션 사이에 제공된 혼합 챔버는 없다. 도 7의 세로축은 각각의 대표적인 촉매에 대해 분류된 막대 1, 2 및 3의 높이에 의해 나타나는, 테스트된 세개의 촉매 베드의 효과적인 촉매 활성(k)을 비교하기 위한 척도를 제공한다. 도 7의 데이타로부터 명확히 알 수 있는 점은, 인접 베드 섹션 사이의 일반적인 혼합 챔버를 병합한 촉매 베드 (2)의 효과적인 촉매 활성은 단일 허니컴 촉매 베드인 촉매 베드 (1)의 활성과 실질적으로 같다는 것이다. 이와 대조적으로, 두개의 섹션이 접촉하지만 채널이 오프셋된, 분리된 동일한 용적의 촉매를 포함하는 촉매 베드 (3)의 효과적인 활성은 베드 1 또는 2의 활성 보다 대략 25% 더 높다.

본 발명의 구제척인 효과를 제공하는 중요한 요인은 전술된 채널 오프셋이 반응기의 촉매 베드에 걸쳐서 압력 강하의 현저한 증가없이 제공될 수 있다는 점이다. 이러한 결론은 광범위한 기상 및 액상의 흐름 비율의 범위를 통해, 단일 허니컴 베드 및 채널 오프셋 허니컴 베드 모두에서 발생될 수 있는 등-압력 강하 맵(map)의 주의깊은 대조에 기초한다. 상기 등-압력 데이타는 단일 촉매 베드의 섹션을 또 다른 하나로부터 45°회전 오프셋을 갖는 두개의 채널-오프셋 섹션으로 병합시키기 위해 압력 강하의 증가가 거의 없음을 보여준다.

본 발명에 따라 제공된 개선된 촉매 활성 및 반응기 수행은 사용된 채널 오프셋의 구체적인 형태에 상당히 의존하도록 기대되지 않는다. 예정된 채널의 크기, 형태 또는 인접 촉매 섹션 사이와 같은 공간의 차이로 발생되는 오프셋 뿐만 아니라 회전 및 측면 오프셋은 동일한 효과가 기대된다.

도 8 및 9는 도 4에 나타낸 선택적으로 회전 오프셋으로서 사용될 수 있는 오프셋의 대표적인 실시예를 제공한다. 도 8은 두개의 섹션이 있는 허니컴 스택 내의 전이 영역의 계략적인 단면을 나타내는 것으로, 상기 스텍의 하부 허니컴의 사각 채널은(투시형태로 나타냄) 상부 허니컴 섹션의 사각 채널의 왼쪽 측면으로 오프셋된다. 도 9는 두개의 섹션이 있는 스택 전이의 계략적인 횡단면도로서, 상기 채널의 오프셋은 하부 허니컴(투시형태로 나타냄)의 사각 채널의 벽이 상부 허니컴의 삼각 채널 출구를 횡단함으로써 발생된다. 물론 이러한 설명은 사용될 수 있는 사각 및 삼각의 채널 형태 대신에 육각형, 사인형, 임의적인 형태 또는 어떠한 다양한 다른 형태로 사용될 수 있는 다양한 채널의 오프셋 및 채널 형태를 대표한다.

전술한 바와 같이, 병행류 흐름을 위한 반응기 베드 내의 인접 채널-오프셋 촉매 섹션의 가장 경제적인 배열은 직접적인 접촉 배열이다. 그러한 배열은 하드웨어를 설치하는 특별한 허니컴을 요구하지 않으며, 반응기 작동 상태가 극도의 기계적인 떨림, 또는 촉매 섹션에 대한 상대적인 움직임 및 용인할 수 없는 마멸 또는 다른 물리적 손상을 초래하기에 충분한 높은 반응물 흐름 압력을 포함하지 않는다면 언제든지 사용될 수 있다.

허니컴 촉매 섹션 사이의 직접적인 물리적 접촉이 사용될 수 없는 곳에 응용을 위해, 다른 흐름이 연결된 배열이 사용될 수 있다. 본 발명의 목적을 위해, 다른 흐름이 연결된 배열은, 섹션들 사이에 바람직한 채널 오프셋을 꾸준히 유지시키는 동안, 예를들어 그들 사이에 마멸을 최소화시키기 위하여, 채널 분리 층 및 코팅이 인접 허니컴 사이에 위치하는 배열을 포함한다. 적절한 채널 분리기는 하나의허니컴 채널 출구 형태를 맞추기에 적합하고, 정렬되거나 관통될 수 있는 화학적으로 내구성이 있는 유기적 또는 물질적으로 형성된 또는 코팅, 웨이퍼(wafer) 또는 가스켓(gasket)을 포함할 수 있으며, 그들에 의해 채널 오프셋 또는 공급 스트림 분리 및 재분포에 영향을 끼치지 않고 그들의 허니컴 채널을 간단히 확장시킬 수 있다.

전술한 설명 및 실시예는 본 발명의 구체적인 설명 및 실시와 다양한 화학 반응기 디자인 및 공정에 대한 광범위한 적용을 설명하고 있지만, 이러한 설명은 단지 개괄적으로 설명하기 위함이다. 따라서, 당업자는 여기에 첨부된 청구항의 범위 내에서 구체적으로 기술된 디자인 및 공정에 대해 다수의 수정 및 변형을 이룰 수 있음은 명백하다.

Claims (9)

1. 화학 공급 스트림(stream)을 처리하기 위한 촉매 베드(bed)의 격납용 반응용기;

   적어도 제1촉매 섹션 및 상기 제1촉매 섹션과 말단과 말단이 흐름이 연결되도록 배치되는 제2촉매 섹션을 포함하며, 상기 반응용기 내에 배치된 둘 이상의 섹션을 갖는 구조화된 하니컴 촉매를 포함하는 촉매 베드;

   각각의 입구 말단, 출구 말단, 및 상기 입구 말단에서 출구 말단까지 확장된 촉매활성 벽표면을 갖는 채널벽에 의해 둘러싸인 복수의 평행 개방-말단 허니컴 채널을 갖으며, 상기 촉매 베드를 통과하는 공급 스트림 흐름의 공통 흐름 축에 따라 배향되는 제1 및 제2촉매 섹션; 및

   상기 제1촉매 섹션 내의 적어도 대부분의 채널이, 적어도 하나의 채널벽 시그먼트 위에 출구 말단 개구부 및 상기 제2촉매 섹션의 입구 말단에서 적어도 두개의 인접 채널 개구부를 갖도록, 상기 제1촉매 섹션 내의 채널로부터 오프셋(offset)되는 상기 제2촉매 섹션 내의 채널;

   을 포함하는 것을 특징으로 하는 허니컴 배열의 구조화된 단일체 촉매를 갖는 기-액상의 공급 스트림 처리용 촉매 반응기.
2. 제1항에 있어서, 상기 제1촉매 섹션은 상기 제2촉매 섹션의 채널과 실질적으로 동일한 채널 크기 및 채널 횡단면 형상의 채널을 포함하는 것을 특징으로 하는촉매 반응기.
3. 제1항에 있어서, 상기 제1촉매 섹션은 채널 크기, 채널 황단면 형상, 또는 이 두가지 모두에서 상기 제2촉매 섹션의 채널과 다른 채널을 포함하는 것을 특징으로 하는 촉매 반응기.
4. 제1항에 있어서, 상기 제2촉매 섹션의 채널은 상기 제1촉매 섹션의 채널로부터 회전하여 오프셋되는 것을 특징으로 하는 촉매 반응기.
5. 제1항에 있어서, 상기 제2촉매 섹션의 채널은 상기 제1촉매 섹션의 체널로부터 측면으로 오프셋되는 것을 특징으로 하는 촉매 반응기.
6. 제1항에 있어서, 상기 두개의 허니컴 촉매 섹션 사이에 채널 분리기가 위치되는 것을 특징으로 하는 촉매 반응기.
7. 구조화된 허니컴 촉매의 적어도 제1 및 제2 섹션을 함유하고, 각 섹션은 복수의 평행하고 개방된 말단의 허니컴 채널을 포함하며, 상기 채널은 채널의 입구 말단에서 출구 말단까지 확장된 촉매를 함유하는 채널벽에 의해 둘러싸이고, 상기 두 섹션의 채널들은 반응기를 통과하는 공통 흐름 축에 평행하도록 놓이며, 각각의 촉매 섹션은 서로 말단과 말단이 흐름 연결되도록 배열되는, 반응 용기에 공급 스트림을 도입시키는 단계;

   상기 공급 스트림을 복수의 공급 스트림 분(portion)으로서 상기 입구 말단을 지나 촉매 제1 섹션의 복수의 허니컴 채널을 통과하도록 향하게 하는 단계;

   상기 복수의 공급 스트림 분을 상기 촉매 제1 섹션의 촉매- 함유 채널벽에 대해 반응시키고, 채널의 출구 말단으로부터 반응된 공급 스트림 분을 배출시키는 단계;

   적어도 대부분의 상기 공급 스트림 분을 세분된 공급 스트림 분으로 세분시키고, 각 공급 스트림 분에 대해서, 세분된 공급 스트림 분을 제2촉매 섹션 내의 일련의 적어도 두개의 평행한 인접 채널로 향하게 하는 단계;

   상기 세분된 공급 스트림 분을 제2촉매 섹션의 촉매를 함유하는 벽에 대해 반응시키는 단계; 및

   상기 반응된 세분 공급 스트림 분을 제2촉매 섹션으로부터 배출시키는 단계;

   를 포함하는 것을 특징으로 하는 허니컴 배열의 구조화된 단일체 촉매로 기-액상 공급 스트림을 처리하는 방법.
8. 제7항에 있어서, 상기 공급 스트림 분은 제2촉매 섹션의 채널벽에 의해 상기 제2촉매 섹션의 입구 표면에서 2 내지 4개의 세분된 공급 스트림 분으로 세분되는 것을 특징으로 하는 방법.
9. 제7항에 있어서, 상기 공급 스트림은 병행 하향류 방식으로 반응기를 통과하는 것을 특징으로 하는 방법.