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KR102742789B1 - 개선된 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 원통형 이차전지 - Google Patents

개선된 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 원통형 이차전지 Download PDF

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KR102742789B1
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Abstract

본 발명은 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 긴 시트 구조의 분리막이 권취되어 있는 젤리-롤형 전극조립체에 있어서,
각각의 양극 및 음극은 시트형 집전체의 일면 또는 양면에 무지부를 포함하도록 활물질층이 도포되어 있는 구조로 이루어져 있으며,
상기 시트형 집전체의 무지부에는 집전체로부터 돌출된 형태로 전극 탭들이 형성되어 있고,
상기 양극 및 음극 중 적어도 하나의 시트형 집전체의 무지부에는 무지부와 무지부 상의 전극 탭 일부를 덮는 형태로 다공성의 부직포 테이프가 부착되어 있는 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 원통형 이차전지에 관한 것이다.

Description

개선된 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 원통형 이차전지 {Improved Jelly-roll Type Electrode Assembly and Cylindrical Secondary Battery Employing the Same}
본 발명은 개선된 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 원통형 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다
또한, 전지케이스에 내장되는 상기 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형과, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막에 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형, 및 스택형의 단위 셀들을 긴 길이의 분리 필름으로 권취한 스택/폴딩형으로 대략 분류할 수 있다. 그 중 젤리-롤형 전극조립체는 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다. 이러한 젤리-롤형 전극조립체는 주로 원통형 전지와 각형 전지에 사용되고 있다.
그 중 젤리-롤형 전극조립체에 대해 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.
상기 젤리-롤형 전극조립체는, 양극, 음극, 및 분리막이 각각 한장의 스트립(Strip)으로 이루어져, 양극, 분리막, 음극의 순으로 배치되어, 젤리-롤(Jelly-Roll Type)으로 권취된다.
여기서, 양극 또는 음극의 전극 집전체 상에는 적어도 일면에 슬러리가 공급되는 슬릿다이가 전극 집전체의 상면을 일정하게 지나가면서 일정 두께의 활물질층이 형성된다.
이때, 슬릿다이에 공급되는 슬러리는 용매를 많이 포함하는 유동 상태이므로 건조과정을 통하여 슬러리의 용매가 휘발되고, 슬러리는 바인더의 작용으로 전극 집전체에 상당 강도로 부착된다.
한편, 상기 전극 집전체에 활물질층을 도포할 때 활물질층은 하나의 전극을 형성하는데 필요한만큼 도포되고, 활물질층 사이 또는 단부에는 전극 탭을 용접하는 등의 필요성에 의해 '무지부'라고 불리는 전극 활물질층이 코팅되지 않는 부분이 개재되어, 전극 집전체에는 활물질층과 함께 전극 탭이 형성되는 무지부가 마련된다.
이때, 전극 탭이 형성되는 무지부에는 절연성 테이프를 부착하여, 권취 과정 또는 전지의 반복적인 충방전시 팽창 및 수축 과정, 또는 외부 압력에 의해 발생할 수 있는 탭 또는 집전체와 대면 전극과의 단락을 방지한다.
도 1을 참조하면, 이러한 젤리-롤형 전극조립체를 형성하기 위한, 활물질층과 무지부를 포함하는 시트형 전극을 하나의 예로 도시하였다.
구체적으로, 전극(100)은, 시트형 집전체(110) 상에 슬러리가 하나의 전극을 형성하는데 필요한 만큼 도포되어 활물질층(120)을 형성하고, 활물질층 사이에는 전극 탭(140)을 부착하기 위한 무지부(130)가 형성된다.
상기에서 설명한 바와 같이, 이러한 무지부(130)에는 전극 탭(140)이 용접되고, 이러한 전극 탭(140)과 무지부(130)가 대면 전극과의 단락을 일으킬 수 있는 바, 전극 탭(140)의 일부와 무지부(130)을 덮는 형태로 절연성 테이프(150)가 부착된다.
한편, 젤리-롤형 전극조립체에서, 양극과 음극은 활물질층 도포 길이에 차이를 가지는 바, 절연성 테이프(150)은 양극과 음극 사이에 활물질층 도포 길이 차이에 따른 단락을 방지하기 위해 부착하고, 이때, 공정성의 이유로 활물질층(120)의 일부를 덮는 형태로 부착된다.
그러나, 이 경우 절연성 테이프가 활물질층의 일부를 가리게 되는 바, 활물질층의 반응 면적이 감소하고, 절연성 테이프가 부착되는 부분의 활물질은 아무 역할도 하지 못하는 사공간으로 작용하여 이 면적에 해당하는 만큼 전지의 용량이 감소하는 문제가 있다.
따라서, 상기의 문제점을 해결하여 전지의 용량을 확보할 수 있는 전지 구조에 대한 필요성이 높은 실정이다.
따라서, 본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명의 목적은, 집전체의 무지부와 전극 탭에 의한 대면 전극과 단락을 방지하는 동시에, 전지의 용량을 확보할 수 있는 구조의 전극조립체 및 이를 포함하는 원통형 전지를 제공하는 것이다.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는,
양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 긴 시트 구조의 분리막이 권취되어 있는 젤리-롤형 전극조립체에 있어서,
각각의 양극 및 음극은 시트형 집전체의 일면 또는 양면에 무지부를 포함하도록 활물질층이 도포되어 있는 구조로 이루어져 있으며,
상기 시트형 집전체의 무지부에는 집전체로부터 돌출된 형태로 전극 탭들이 형성되어 있고,
상기 양극 및 음극 중 적어도 하나의 시트형 집전체의 무지부에는 무지부와 무지부 상의 전극 탭 일부를 덮는 형태로 다공성의 부직포 테이프가 부착되어 있는 것을 특징으로 한다.
이때, 상기 다공성 부직포 테이프는, 상기에서 설명한 바와 같은 이유로, 무지부 뿐 아니라 무지부와 인접하는 활물질층의 일부를 덮는 형태로 부착될 수 있다.
그럼에도 불구하고, 본 발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체에서는 전극 탭 및 무지부를 대면 전극과의 단락으로부터 보호하는 보호 테이프가 다공성의 부직포 형태를 가짐으로써, 대면 전극과의 단락 방지는 물론, 기존의 절연성 테이프의 부착에 의해 가려졌던 활물질층의 일부도 리튬 이온의 이동이 가능한 활성 영역으로 작용하는 바, 전지 용량의 저하를 최소화할 수 있다.
상기 다공성 부직포 테이프가 활물질층의 일부를 덮을 때, 그 면적은, 활물질층 전체 면적의 0.5% 내지 10%, 상세하게는, 0.5% 이상일 수 있고, 5% 이하, 3% 이하, 또는 2% 이하일 수 있다.
양극과 음극의 단락을 방지하기 위한 테이프는, 양극과 음극에서 활물질층의 도포되는 길이의 차이에 인해 부착되고, 이때 공정성의 이유로 활물질층의 일부를 덮는 형태가 된다, 따라서, 활물질층을 덮는 면적은 공정 능력에 따라 달라질 수 있고, 가능한 활물질층을 덮지 않는 것이 용량 측면에서 바람직하므로 상기 범위 내일 수 있다.
또한 상기 다공성 부직포 테이프는, 시트형 집전체의 폭에 대응하는 크기로 부착될 수 있다.
본 명세서에서, 폭은 활물질층의 도포 방향 및 적층 방향의 수직한 방향으로의 크기를 의미한다. 이와 같이, 이후에서 설명하는 길이는, 활물질의 도포방향의 크기이며, 두께는 활물질의 적층 방향의 크기를 의미한다.
또한, 상기 '대응하는 크기'란 유사한 정도의 크기로, 동일하거나, 그보다 소정 작거나 큰 경우를 의미하며, 소정이란 그 방향의 크기의 5% 이내의 차이를 가지는 것을 의미한다.
따라서, 본 발명에 따른 다공성 부직포 테이프는 시트형 집전체의 폭과 동일하거나, 그보다 소정 크고 작은 경우를 포함하며, 상세하게는, 보다 대면전극과의 효과적인 단락 방지를 위해 동일하거나, 집전체 전체 폭의 5% 이내의 범위로 그보다 클 수 있다.
한편, 상기 다공성 부직포 테이프는, 실질적으로 단락 방지 역할을 담당하는 부분으로서 절연성 물질로 이루어진 다공성 기재와, 이의 일면에 코팅되어 용이하게 집전체에의 부착이 가능하도록 점착층을 포함하는 구조로 이루어질 수 있다.
여기서, 상기 점착층은, 상기 다공성 기재가 무지부와 무지부 상의 탭의 일부를 덮도록 부착되기만 하면 되므로, 전체적으로 다공성 기재의 일면에 코팅되어 있을 필요는 없다. 더욱이, 상기 점착층이 전체적으로 코팅되는 경우에는, 점착층에 의해 리튬 이온이 이동이 방해받는 바, 본 발명에 따라, 기존의 테이프에 의해 덮여지는 활물질층이 용량을 발현하지 못하는 비활성영역이 되는 것을 방지하기 위해 다공성 기재를 사용하는 실익이 없게 되므로, 가능한 상기 다공성 부직포 테이프에 의해 덮히는 활물질층을 가리지 않도록 형성되는 것이 바람직하다.
하나의 예로서, 상기 점착층은 시트형 집전체의 폭 방향으로 다공성 기재의 상단 및 하단에 각각 1 mm 내지 5 mm의 폭으로, 상세하게는, 2 mm 내지 4 mm로 코팅될 수 있다.
구체적으로, 상단에 1 mm 내지 5 mm의 폭으로, 그리고 하단에 1 mm 내지 5 mm의 폭으로 점착층이 형성되어 있을 수 있고, 여기서 상기 점착층은, 집전체의 길이 방향으로 전체적으로 코팅되어 있을 수 있고, 상기 폭을 가지며 일정한 모양으로 패턴 코팅되어 있을 수도 있다.
다만, 다공성 기재의 상단 및 하단은, 다공성 부직포 테이프가 집전체의 폭과 대응하는 크기를 가지는 바, 집전체를 기준으로도 상단 및 하단에 해당하므로, 이 부분은, 일부에만 점착층이 형성되는 다공성의 부직포 테이프가 전극과 분리막의 적층과정, 또는 권취과정 등에서 접히는 문제를 최소화 시킬 수 있도록 집전체에 전체적으로 견고하게 부착되면서도 활물질층의 영향이 가장 작은 부분이다. 따라서, 상단 및 하단에서는 길이 방향을 기준으로 전체적으로 코팅될 때, 본 발명이 의도하는 효과를 가장 효율적으로 달성할 수 있다.
한편, 상기 점착층은, 상기 상단 및 하단 외에, 상단 및 하단으로부터 이격된 부위에도 1 mm 내지 5 mm의 폭으로 코팅되어있을 수 있다.
상기 상단 및 하단으로부터 이격된 부위란, 상기 폭을 가지면서 상단 및 하단과 떨어져 있는 부위라면 한정되지 아니하나, 상세하게는, 전체적인 균형을 위해, 상단 및 하단의 중심축에 대응하는 부위일 수 있고, 여기서 대응은 그 중심축을 포함하여 소정의 폭을 가지는 것을 의미하고, 이때 소정의 폭은 상기에서 설명한 바와 같이 1 mm 내지 5 mm일 수 있다.
상기 점착층의 폭이 너무 좁은 경우, 다공성 기재의 점착력이 떨어질 수 있고, 너무 넓은 경우에는, 활물질층을 덮어 용량 저하가 있을 수 있는 바 바람직하지 않다.
한편, 상단과 하단의 중심축에 대응하는 부위는 집전체의 폭 방향을 기준으로 가운데에 해당하는 부위이므로, 권취 과정 등에서 접힘 현상의 발생이 거의 없고, 상단과 하단에서 견고하게 부착되는 경우라면, 다공성 기재와 집전체와의 부착에 크게 영향을 주지 않아도 되는 바, 용량의 저하를 최소화 시키기 위해서, 일정한 모양을 가지며 100㎛ 내지 10 mm의 간격, 상세하게는 1 mm 내지 5 mm으로 패턴 코팅될 수 있다.
더욱 상세하게는, 상기 패턴 코팅은 활물질층을 덮지 않는 부위, 즉, 무지부 상에 위치하는 다공성 기재 부분에만 형성될 수 있다.
이와 같이 다공성 기재의 일부에만 형성되는 점착층은 다공성 기재의 총 면적을 기준으로 1% 내지 20%의 면적으로 형성될 수 있고, 상세하게는3% 이상, 또는 5% 이상, 15% 이하, 10% 이하일 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 1% 미만의 면적으로 형성되는 경우에는 다공성 기재를 집전체에 견고히 부착하는 것이 불가하거나, 조그만 충격에도 쉽게 떨어지는 등의 문제로 단락 방지 효과를 발휘하기 어렵고, 20%를 초과하는 경우에는 그 만큼 가려지는 활물질층이 많아지는 바, 전지 용량 최소화의 효과를 달성할 수 없는 바, 바람직하지 않다.
상기 점착층은, 점착 성능을 가지면서, 전지 성능에 영향을 주지 않는 경우라면 한정되지 아니하고, 예를 들어, 아크릴레이트계 점착체, 실리콘계 점착체, 고무계 점착제 등이 사용될 수 있고, 상세하게는, 아크릴레이트계 점착제로 이루어질 수 있다.
상기 점착층의 형성 두께는 10 ㎛ 내지 100 ㎛일 수 있고, 상세하게는 20 ㎛이상, 또는 30 ㎛ 이상일 수 있고, 70 ㎛ 이하, 또는 50 ㎛ 이하일 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 너무 얇으면, 충분한 점착성능을 나타낼 수 없을 뿐 아니라, 점착층의 형성 자체가 어려우며, 너무 두꺼운 경우에는 점착층 자체가 저항으로서 작용할 수 있으며, 전지 성능에 불필요한 부분의 부피가 커지므로 바람직하지 않다.
한편, 상기 다공성 기재는 부직포로 제조될 수 있으며, 절연성을 가지는 물질이라면 한정되지 아니하나, 예를 들어, 충분한 절연성능을 나타내면서 비용이 저렴한 물질로서, 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP)과 같은 폴리올레핀, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 및 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT)로 이루어진 군에서 선택될 수 있으며, 상세하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트일 수 있다.
한편, 다공성 기재를 이루는 물질에 상관없이, 상기 다공성 기재는 활물질층 상에 덮인 경우에도 리튬 이온의 이동을 원활히 할 수 있어야 하는 바, 30% 내지 80%의 기공도를 가질 수 있고, 상세하게는, 40% 이상, 또는 50% 이상, 그리고, 70% 이하, 또는 60% 이하의 기공도를 가질 수 있으며, 평균 기공 직경은 1 ㎛ 내지 50 ㎛, 상세하게는 5 ㎛ 이상, 또는 10 ㎛ 이상 그리고, 40 ㎛ 이하, 또는 30 ㎛, 또는 20 ㎛이하일 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 기공도가 너무 작거나, 평균 기공 직경이 너무 작은 경우에는 리튬 이온의 이동이 원활하지 못해 전지 용량 저하의 최소화 효과를 달성할 수 없고, 반대의 경우에는 본 목적인 단락 방지 효과를 효과적으로 발휘할 수 없는 바, 바람직하지 않다.
상기 기공도는, 다공성 기재 sample의 크기와 무게 및 두께를 측정하여 그 측정치와 상기 다공성 기재에 사용한 고분자의 밀도를 적용하여 기공도를 계산할 수 있으며 기공의 평균 직경은 PMI(Porous Materials Inc)사의 Capillary flow porometer를 사용하여 측정될 수 있다.
또한, 상기 다공성 기재의 두께는 10 ㎛ 내지 200 ㎛일 수 있고, 상세하게는, 20 ㎛ 이상, 또는 30 ㎛ 이상, 또는 40 ㎛ 이상일 수 있고, 그리고, 150 ㎛ 이하, 또는 100 ㎛ 이하, 또는 70 ㎛ 이하일 수 있다.
상기 범위를 벗어나, 다공성 기재의 두께가 너무 얇으면 단락 방지 효과를 얻을 수 없고, 너무 두꺼운 경우에는 전극조립체의 전체적인 부피가 커질 뿐 아니라, 리튬 이온의 이동성이 저하되므로 바람직하지 않다.
한편, 상기 탭들이 형성되는 무지부의 형성 위치는 한정되지 아니하고, 양단 중 어느 하나일 수 있고, 활물질층 사이에 형성될 수도 있다.
다만, 활물질의 이온의 이동에 따라 발생하는 전자가 이동하는 통로인 탭은 활물질층 중간에 형성되어 있는 경우, 가장 저항이 낮고 효율적이다. 따라서, 상기 무지부는 집전체 상에 평면적으로 활물질층/무지부/활물질층의 구조를 가지도록 형성될 수 있다.
그리고, 상기 무지부에 형성되는 전극 탭들은, 그 개수에 한정되지 아니하고, 하나 이상, 상세하게는 둘 이상 형성될 수 있으며, 최대로는 적층되는 전극시트의 개수와 각각 동일하게 형성될 수도 있다.
이때, 상기 전극 탭들은 무지부에 용접으로 결합되어 있을 수 있다.
한편, 상기 젤리-롤형 전극조립체를 구성하는 기타 구성 요소에 대해 하기에서 상세히 설명한다.
상기 양극은, 양극 활물질, 바인더, 도전재 등을 포함하는 활물질층이 양극 집전체 상에 형성된다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 제조되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티타늄, 및 알루미늄이나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티타늄 또는 은으로 표면처리 한 것 중에서 선택되는 하나를 사용할 수 있고, 상세하게는 알루미늄이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은, 예를 들어, 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiV3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등으로 구성될 수 있으며, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 0.1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 0.1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌-부타디엔 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 음극은, 음극 활물질, 바인더, 도전재 등을 포함하는 활물질층이 음극 집전체 상에 형성된다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 마이크로미터의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막은 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
본 발명은 또한 상기와 같은 젤리-롤형 전극조립체를 포함하고 있는 것으로 구성된 원통형 이차전지를 제공한다.
일반적으로 젤리-롤형 전극조립체의 양극 집전체에 용접되어 있는 양극 탭은 캡 어셈블리에 용접되어 전지 상단의 돌출 단자에 연결되며, 음극 집전체에 용접되어 있는 음극 탭은 전지 케이스(원통 캔)의 하단에 용접되어 캔 자체가 음극 단자를 구성한다. 이와 같은 탑재가 이루어진 상태에서 전해액이 주입되고, 캔의 개방 상단을 밀봉하면 원통형 전지가 완성된다.
이러한 원통형 전지의 구체적인 구성은 당업계에 공지되어 있으므로, 그에 대한 설명은 본 명세서에서 생략한다.
상기 전해액은, 일반적으로 리튬염 함유 비수계 전해액을 사용하며, 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다. 비수 전해액으로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
이와 같은 본 발명에 따른 원통형 전지는, 디바이스의 전원으로 사용될 수 있으며, 상기 디바이스는, 예를 들어, 노트북 컴퓨터, 넷북, 태블릿 PC, 휴대폰, MP3, 웨어러블 전자기기, 파워 툴(power tool), 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV), 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter), 전기 골프 카트(electric golf cart), 또는 전력저장용 시스템일 수 있지만, 이들만으로 한정되지 않음은 물론이다.
이상의 설명과 같이, 본 발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체는, 상기 무지부와 무지부 상의 전극 탭의 일부를 덮는 형태의 절연성 테이프를, 다공성의 부직포 구조의 테이프로 구성함으로써, 대면 전극간의 단락을 방지하면서도, 다공성 부직포 테이프에 의해 덮힌 활물질층 역시 리튬(Li) 이온의 이동이 가능한 바, 이에 해당하는 전지 용량의 감소를 방지할 수 있는 바, 기존 구조의 전극조립체 대비 향상된 용량을 발휘할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 종래기술에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 제조를 위한 전극에 대한 부분 평면도이다;
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 제조를 위한 전극에 대한 부분 평면도이다;
도 3은 도 2의 다공성 부직포 테이프의 A를 기준으로 한 단면도이다;
도 4는 도 2의 다공성 부직포 테이프의 B를 기준으로 한 단면도이다;
도 5는 또 다른 형태의 다공성 부직포 테이프의 부분 평면도이다;
이하, 본 발명의 하나의 실시예에 따른 도면을 참조하여, 본 발명을 더욱 상세히 설명하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 2에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 이차전지의 젤리-롤형 전극조립체의 제조를 위한 하나의 전극의 일부 평면도가 모식적으로 도시되어 있다.
도 2를 참조하면, 전극(200)은, 시트형 집전체(210) 상에 활물질을 포함하는 슬러리가 도포되는 활물질층(220)과, 슬러리가 도포되지 않는 무지부(230)를 포함하고, 무지부(230) 상에는 시트형 집전체(210)로부터 돌출된 형태로 전극 탭(240)이 형성되어 있다.
그리고, 시트형 집전체(210)의 무지부(230)에는 무지부(230)와 무지부(230) 상의 전극 탭(240) 일부를 덮는 형태로, 시트형 집전체(210)의 폭에 대응하는 크기의 다공성의 부직포 테이프(250)이 부착되어 있다.
이때, 다공성 부직포 테이프(250)은 무지부(230) 뿐 아니라 무지부(230)와 인접하는 활물질층(220)의 일부를 덮는 형태로 부착되어 있으며, 그 면적(S1+S2)은, 활물질층(220) 전체 면적의 0.5% 내지 10% 이하일 수 있다.
한편, 도 3 및 도 4을 참조하면, 이러한 도 2의 다공성 부직포 테이프의 단면도가 도시되어 있다. 구체적으로, 도 3에는 도 2의 점선 A에 따른 단면도가 도시되어 있으며, 도 4에는 도 2의 점선 B에 따른 단면도가 도시되어 있다.
도 2와 함께 도 3 및 도 4를 참조하면, 다공성 부직포 테이프(250)은, 실질적으로 단락 방지 역할을 담당하는 부분으로서 절연성 물질로 이루어진 다공성 기재(251)과, 이의 일면에 코팅되어 용이하게 집전체에의 부착이 가능하도록 점착층(252)을 포함하는 구조로 이루어질 수 있다.
다공성 기재(251)는 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP)과 같은 폴리올레핀, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 및 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT)로 이루어진 군에서 선택되는 소재로서 부직포로 제조된다. 따라서, 다공성 기재(251)이 활물질층(220) 상에 덮인 경우에도 활물질층(220) 상의 리튬 이온 이동을 원활하게 할 수 있어 전지 용량 저하를 최소화할 수 있다.
점착층(252)은, 다공성 기재(251)이 무지부(230)와 무지부(230) 상의 전극 탭(240)의 일부를 덮도록 시트형 집전체(210)에 견고히 부착되도록 시트형 집전체(210)의 폭 방향으로 다공성 기재(251)의 상단 및 하단과, 이들로부터 이격된 부위인 중심부에 형성되어 있다.
이때, 상단, 하단, 중심부에 형성되는 점착층(252)의 폭(W1, W2, W3)은 각각 1 mm 내지 5 mm일 수 있다.
한편, 도 2와 도 3을 함께 참조하면, 다공성 기재(251)의 상단 및 하단은, 다공성의 부직포 테이프(250)이 전극과 분리막의 적층과정, 또는 권취과정 등에서 접히는 문제를 최소화 시킬 수 있도록 시트형 집전체(210)에 전체적으로 견고하게 부착되게 하면서도 활물질층(220)에의 영향이 가장 작은 부분이므로, 길이 방향을 기준으로 전체적으로 코팅되어 있다.
반면, 도 2와 도 4를 함께 참조하면, 상단 및 하단으로부터 이격된 부위는, 점착층(252)가 리튬 이온의 이동을 방해하는 것을 최소화하기 위해, 다공성 부직포 테이프(250)에 의해 덮히는 활물질층(220)을 가리지 않도록 일정한 다각형 모양으로 패턴 코팅되어 있다. 이때, 패턴의 간격(d)는 100㎛ 내지 10 mm일 수 있다.
여기서, 점착층(252)의 형성 두께(T)는 10 ㎛ 내지 100 ㎛일 수 있고, 다공성 기재(251)의 두께(t)는 10 ㎛ 내지 200 ㎛일 수 있다.
한편, 도 5에는 본 발명의 또 다른 형태의 다공성 부직포 테이프의 부분 평면도가 도시되어 있다.
도 5를 참조하면, 다공성 부직포 테이프(350)는 다공성 기재(351)의 상단 및 하단과 이격된 부위인 중심부에, 도 2와 달리 원형 모양의 점착층(352)를 포함한다.
이하에서는, 본 발명의 실시예를 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
양극 활물질(LiCoO2) 95 중량%, Super-P(도전재) 2.5 중량%, 및 PVDF(결착제) 2.5 중량% 조성의 양극 합제를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 슬러리를 제조한 후, 알루미늄 집전체 상에 코팅(100 ㎛)하여 양극 시트를 제조하였고, 집전체의 무지부 상에 알루미늄 탭을 하나 용접한 후, 하기 도 2와 같이 다공성 구조의 부직포 테이프(PET, 기공도: 50%, 평균기공직경: 20 ㎛, 두께: 100 ㎛)를 무지부와 탭 상에 부착(점착제: 아크릴레이트계, 두께: 25 ㎛)하였다.
음극 활물질(인조흑연) 90 중량%, Super-P(도전재) 5 중량%, 및 PVDF(결착제) 5 중량% 조성의 음극 합제를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 음극 슬러리를 제조한 후, 구리 집전체 상에 코팅(100 ㎛)하여 음극 시트를 제조하였고, 집전체의 무지부 상에 구리 탭을 하나 용접하였다.
<실시예 2>
알루미늄 탭과 구리 탭을 각각 2개씩 용접한 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 양극 시트 및 음극 시트를 제조하였다.
<비교예 1>
양극 활물질(LiCoO2) 95 중량%, Super-P(도전재) 2.5 중량%, 및 PVDF(결착제) 2.5 중량% 조성의 양극 합제를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 슬러리를 제조한 후, 알루미늄 집전체 상에 코팅(100 ㎛)하여 양극 시트를 제조하였고, 집전체의 무지부 상에 알루미늄 탭을 하나 용접한 후, 하기 도 1과 같이 절연성 테이프(PI재질, 대현사, 두께: 50㎛)를 무지부와 탭 상에 부착하였다.
음극 활물질(인조흑연) 90 중량%, Super-P(도전재) 5 중량%, 및 PVDF(결착제) 5 중량% 조성의 음극 합제를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 음극 슬러리를 제조한 후, 구리 집전체 상에 코팅(100 ㎛)하여 음극 시트를 제조하였고, 집전체의 무지부 상에 구리 탭을 하나 용접하였다.
<비교예 2>
알루미늄 탭과 구리 탭을 각각 2개씩 용접한 것을 제외하고는 비교예 1과 같이 양극 시트 및 음극 시트를 제조하였다.
<실험예 1>
상기 실시예 1, 2 및 비교예 1, 2에서 제조된 양극 시트와 음극 시트 사이에 분리막(폴리에틸렌, Celgard, 두께: 20㎛)을 개재하고 권취한 뒤 원통형 금속 캔에 내장하고, 에틸렌 카보네이트, 디메틸렌 카보네이트, 디에틸 카보네이트가 1: 2: 1로 혼합된 용매에 LiPF6가 1M로 녹아 있는 액체 전해액을 사용하여, 원통형 이차전지를 제조하였다.
제조된 이차전지들을 25℃에서 0.5C로 상한 전압을 4.3V로 각각 충전하고 다시 1.0C으로 하한 전압 2.5V까지 방전하여 용량을 측정하였고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
방전용량(mAh/cell)
실시예 1 3030
실시예 2 4054
비교예 1 3000
비교예 2 4000
상기 표 1을 참조하면, 본 발명에 따른 다공성 부직포 테이프를 사용한 경우, 같은 조건에서 기존의 절연성 테이프를 사용한 경우와 비교하여 약 1~1.5% 정도의 용량 증가율을 보이는 것을 확인할 수 있다. 이는 원통형 이차전지의 제한된 크기 내에서 최대한으로 용량을 증가시킨다는 측면에서 의미있는 수치라 할 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (18)

  1. 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 긴 시트 구조의 분리막이 권취되어 있는 젤리-롤형 전극조립체에 있어서,
    각각의 양극 및 음극은 시트형 집전체의 일면 또는 양면에 무지부를 포함하도록 활물질층이 도포되어 있는 구조로 이루어져 있으며,
    상기 무지부에는 상기 집전체로부터 돌출된 형태로 전극 탭들이 형성되어 있고,
    상기 양극 및 상기 음극 중 적어도 하나의 무지부에는 상기 무지부와 상기 전극 탭 일부를 덮는 형태로 다공성의 부직포 테이프가 부착되어 있고,
    상기 다공성 부직포 테이프는, 상기 무지부와 인접하는 활물질층의 일부를 덮는 형태로 부착되어 있으며,
    상기 다공성 부직포 테이프는, 상기 시트형 집전체에 상기 활물질층이 도포되는 면과 마주보는 방향을 향해 부착되는 젤리-롤형 전극조립체.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 부직포 테이프는, 활물질층 전체 면적의 0.5% 내지 10%를 덮는 크기로 부착되어 있는 젤리-롤형 전극조립체.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 부직포 테이프는, 시트형 집전체의 폭에 대응하는 크기로 부착되어 있는 젤리-롤형 전극조립체.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 부직포 테이프는, 다공성 기재의 일면에 점착층이 코팅되어 있는 구조로 이루어지고, 상기 점착층은, 시트형 집전체의 폭 방향으로 다공성 기재의 상단 및 하단에 각각 1 mm 내지 5 mm의 폭으로 코팅되어 있는 젤리-롤형 전극조립체.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 점착층은, 상단 및 하단에서 시트형 집전체의 길이방향으로 전체 코팅되어 있는 젤리-롤형 전극조립체.
  7. 제 5 항에 있어서, 상기 점착층은, 상단 및 하단으로부터 이격된 부위에 1 mm 내지 5 mm의 폭으로 코팅되어 있는 젤리-롤형 전극조립체.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 점착층은, 상단 및 하단으로부터 이격된 부위에는 일정한 모양을 가지며 100 ㎛ 내지 10 mm의 간격으로 패턴 코팅되어 있는 젤리-롤형 전극조립체.
  9. 제 5 항에 있어서, 상기 상단 및 하단으로부터 이격된 부위는 상단 및 하단의 중심축에 대응하는 부위인 젤리-롤형 전극조립체.
  10. 제 5 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 폴리에틸렌테레프탈레이트로 이루어진 젤리-롤형 전극조립체.
  11. 제 5 항에 있어서, 상기 다공성 기재는 30% 내지 80%의 기공도를 가지며, 평균 기공 직경은 1 ㎛ 내지 50 ㎛인 젤리-롤형 전극조립체.
  12. 제 5 항에 있어서, 상기 다공성 기재의 두께는 10 ㎛ 내지 200 ㎛인 젤리-롤형 전극조립체.
  13. 제 5 항에 있어서, 상기 점착층은 아크릴레이트계 점착제로 이루어진 젤리-롤형 전극조립체.
  14. 제 5 항에 있어서, 상기 점착층의 두께는 10 ㎛ 내지 100 ㎛인 젤리-롤형 전극조립체.
  15. 제 5 항에 있어서, 상기 점착층의 총 면적은 다공성 기재의 총 면적을 기준으로 1% 내지 20%인 젤리-롤형 전극조립체.
  16. 제 1 항에 있어서, 상기 무지부는 집전체 상에 평면적으로 활물질층/무지부/활물질층의 구조를 가지도록 형성되는 젤리-롤형 전극조립체.
  17. 제 1 항에 있어서, 상기 전극 탭들은 시트형 집전체의 무지부에 용접으로 결합되어 있는 젤리-롤형 전극조립체.
  18. 제 1 항, 제3 항 내지 제 17 항 중 어느 하나에 따른 전극조립체가 원통형의 금속전지케이스에 내장되어 있는 구조의 원통형 이차전지.
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