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KR101937867B1 - 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름 및 이를 이용한 포장재 및 그 제조방법 - Google Patents

고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름 및 이를 이용한 포장재 및 그 제조방법 Download PDF

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KR101937867B1 KR1020180067621A KR20180067621A KR101937867B1 KR 101937867 B1 KR101937867 B1 KR 101937867B1 KR 1020180067621 A KR1020180067621 A KR 1020180067621A KR 20180067621 A KR20180067621 A KR 20180067621A KR 101937867 B1 KR101937867 B1 KR 101937867B1
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Abstract

본 발명은 고차단성의 기체 및 수분 베리어층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름 및 이를 이용한 포장재 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 생분해성 수지로 구성되는 베이스필름층과; 상기 베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성되어 우수한 배리어(barrier)성을 가지면서도 생분해 가능한 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름 및 이를 이용한 포장재 및 그 제조방법에 관한 것이다.

Description

고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름 및 이를 이용한 포장재 및 그 제조방법{Eco-friendly biodegradable multilayer film with gas and moisture barrier coating layer having high gas and moisture barrier properties and the packaging sheet and the method of manufacturing the same}
본 발명은 고차단성의 기체 및 수분 베리어층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름 및 이를 이용한 포장재 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 생분해성 수지로 구성되는 베이스필름층과; 상기 베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성되어 우수한 배리어(barrier)성을 가지면서도 생분해 가능한 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름 및 이를 이용한 포장재 및 그 제조방법에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 생분해성에 의한 퇴비화가 가능하도록, 생분해성 수지로 구성되는 베이스필름층과; 상기 베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층과; 상기 제2베리어 코팅층 상면에 코팅되는 생분해성 수지층;을 포함하여 구성되는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름 및 이를 이용한 포장재 및 그 제조방법에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, 생분해성 수지로 구성되는 베이스필름층과; 상기 베이스필름 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성되고, 상기 생분해성 수지로 구성되는 베이스필름층 하면에 코팅되는 생분해성 접착제층과; 상기 생분해성 접착제층 하면에 접착되는 종이층;을 포함하여 구성되는 포장재에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 생분해성 수지로 구성되는 베이스필름층과; 상기 베이스필름 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층과; 상기 제2베리어 코팅층 상면에 코팅되는 생분해성 수지층;을 포함하여 구성되고, 상기 생분해성 수지로 구성되는 베이스필름층 하면에 코팅되는 생분해성 접착제층과; 상기 생분해성 접착제층 하면에 접착되는 종이층;을 포함하여 구성되는 포장재에 관한 것이다.
일반적으로, 에틸렌비닐알코올(EVOH) 필름, 폴리비닐알코올(PVOH) 필름, 폴리비닐리덴클로라이드(PVDC) 필름, 폴리에틸렌(PE) 필름, 폴리프로필렌(PP) 필름, 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 필름 등의 열가소성 수지 필름은 기계적 강도가 우수하고 가공성이 좋아서 포장용 필름으로서 널리 이용되고 있다
그러나, 에틸렌비닐알코올(EVOH) 필름과 폴리비닐알코올(PVOH) 필름은 강한 극성기를 가지고 결합구조가 견고하여 산소 등의 가스에 대한 배리어성이 우수하나, 말단기에 OH기를 가지고 있어서 수분에 취약한 단점이 있다.
또한, 폴리비닐리덴클로라이드(PVDC) 필름은 산소와 수분에 대한 적절한 배리어성을 가지고 있으나, 환경 유해물질로 분류되어 사용에 많은 규제가 있으며, 무기물을 증착하여 배리어성을 부여하는 기술이 개발되고 있으나, 무기물로 인한 유연성(softness) 저하로 크랙이 발생함으로써 배리어성이 급격히 저하되는 단점이 있다.
또한, 폴리올레핀계인 폴리에틸렌(PE) 필름 또는 폴리프로필렌(PP) 필름은 비극성기를 가지고 있어 우수한 수분 차단성을 나타내나, 낮은 유리전이온도(Tg)에 의한 분자들의 미세 브라운 운동으로 인해 가스 배리어성이 상당히 불량하고, 화학적, 생물적안정성이 커서 분해가 되지 않는 문제점이 있다.
상기한 문제점을 해결하기 보완하기 위해, 폴리락트산(PLA)으로 대표되는 생분해 필름이 사용되고 있으나, 상기 폴리락트산계 필름은 환경 친화적이나, 수분이나 습기에 취약하고 투기도가 높아 포장용으로 사용하는 경우, 별도의 처리(예를 들면, 금속 증착, 타 필름과의 합지 등)가 요구된다.
즉, 폴리락트산 고유의 결정구조로 인하여, 저온 열접착성과 수분 배리어성이 불량하여 포장용으로 그 용도가 제한적이며, 열접착성을 주기 위해 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌으로 라미네이팅하여 실링성을 부여할 수 있으나, 친환경 차원에서 완전하게 생분해가 불가능하다는 문제점이 있다.
상기한 문제점들을 해결하기 위해 최근에는, 기체 배리어성이 우수한 친환경 생분해성 다층 필름들이 개발되었는데, 한국등록특허 10-1045869(2011년06월27일)에 결정성 폴리락트산계 중합체를 함유하는 기재층, 상기 기재층의 일면에 형성되고 D-락트산 함량이 4중량% 이상인 폴리락트산계 중합체를 함유하는 제1수지층, 및 상기 기재층의 다른 일면에 형성되고 지방족 또는 방향족 폴리에스터의 단독중합체 또는 공중합체를 함유하는 제2수지층을 포함하는 구성을 가지며, 전체 필름에 대한 폴리락트산계 중합체의 함량이 50 내지 99 중량%이고, 상기 제1수지층 및 제2수지층 중 적어도 한 층의 열접착강도가 500gf/inch 이상인, 다층 생분해성 폴리에스터 필름이 공지되어 있다.
그러나, 상기 다층 생분해성 폴리에스터 필름은 폴리락트산과 폴리글리코산 등의 생분해성 수지를 사용하기는 하나, 기체 및 수분의 차단성이 미흡하여 제2수지층에, 알루미늄 산화물, 규소 산화물, 알루미나 산화물 등이 증착된 형태로 사용하여야 하는 문제점이 있었다.
또한, 한국등록특허 10-1156600(2012년06월08일)에 용융온도(Tm)가 170 내지 220 ℃인 폴리비닐알콜(PVOH)로 이루어진 제1수지층; 및 상기 제1수지층의 양면에 위치하며 폴리락트산(PLA) 또는 용융온도가 205℃ 이하인 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET)로 이루어진 제2수지층을 포함하는, 다층 배리어 필름이 공지되어 있으나, 상기 특허는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET)로 이루어진 제2수지층을 포함하므로 완전하게 생분해가 불가능하다는 문제점이 있다.
또한, 한국등록특허 10-1775070(2017년08월30일)에 지방족 폴리카보네이트 수지를 포함하는 제1수지층과, 지방족 폴리에스테르계 수지를 포함하는 제2수지층이 3층이상 교대로 적층된 구조를 갖는 생분해성 배리어 필름에 있어서, 상기 생분해성 배리어 필름이 43층 내지 145층의 적층 구조를 갖고, 상기 생분해성 배리어 필름이 0 % 상대습도에서 800 cc/m2·day·atm 이하의 산소투과도를 가지며, 38 ℃ 및 100 % 상대습도에서 400 g/m2·day·atm 이하의 투습도를 갖는, 생분해성 배리어 필름이 공지되어 있다.
또한, 한국공개특허 10-2015-0082355(2015년07월15일)에 (i) 제1 폴리락타이드 20 내지 95 중량% 및 또다른 생분해성 고분자 5 내지 80 중량%를 포함하는 혼합물의 최내층, (ii) 제2 폴리락타이드를 함유하는 중간층, 및 (iii) 제3 폴리락타이드 20 내지 95 중량% 및 또다른 생분해성 고분자 5 내지 80 중량%를 포함하는 혼합물의 최외층을 포함하는 다층 코팅을 섬유 기재 위에 공압출하는 것을 포함하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법으로서, 상기 제2 폴리락타이드는 제1 및 제3 폴리락타이드의 용융지수 보다 낮은 용융지수를 갖는 것인, 생분해성 포장재료를 제조하는 방법이 공지되어 있다.
그러나, 상기 한국등록특허 10-1775070와 한국공개특허 10-2015-0082355는 생분해성 고분자층이 3개층 이상으로 적층되어야 만족할만한 기체차단성을 나타내므로 제조가 어렵고 3개층 이상으로 적층함에 따라 두께가 두꺼워지는 문제점이 있었다.
[특허문헌 001] 한국등록특허 10-1045869(2011년06월27일) [특허문헌 002] 한국등록특허 10-1156600(2012년06월08일) [특허문헌 003] 한국등록특허 10-1775070(2017년08월30일) [특허문헌 004] 한국공개특허 10-2015-0082355(2015년07월15일)
본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위하여, 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성되어 우수한 배리어(barrier)성을 가지면서도 생분해 가능한 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름을 제공하는 것을 해결하고자 하는 과제로 한다.
또한, 본 발명은 생분해성에 의한 퇴비화가 가능하도록, 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층과; 상기 제2베리어 코팅층 상면에 코팅되는 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 포함하여 구성되는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름을 제공하는 것을 해결하고자 하는 과제로 한다.
또한, 본 발명은, 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성되고, 상기 제1베이스필름층 하면에 코팅되는 생분해성 접착제층과; 상기 생분해성 접착제층 하면에 접착되는 종이층;을 포함하여 구성되는 포장재를 제공하는 것을 해결하고자 하는 과제로 한다.
또한, 본 발명은 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층과; 상기 제2베리어 코팅층 상면에 코팅되는 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 포함하여 구성되고, 상기 제1베이스필름층 하면에 코팅되는 생분해성 접착제층과; 상기 생분해성 접착제층 하면에 접착되는 종이층;을 포함하여 구성되는 포장재를 제공하는 것을 해결하고자 하는 과제로 한다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여, 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성되는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름을 과제의 해결수단으로 한다.
상기 제2베리어 코팅층 상면에는 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 더 포함하여 구성되는 것을 과제의 해결수단으로 한다.
또한, 본 발명은, 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층과; 상기 제1베이스필름층 하면에 코팅되는 생분해성 접착제층과; 상기 생분해성 접착제층 하면에 접착되는 종이층;을 포함하여 구성되는 포장재를 과제의 해결수단으로 한다.
상기 제2베리어 코팅층 상면에는 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 더 포함하여 구성되는 것을 과제의 해결수단으로 한다.
상기 제1베이스필름층 및 제2베이스필름층은 폴리락트산, 폴리카프로락톤, 폴리글리콜산, 폴리부틸렌석시네이트, 폴리부틸렌아디페이트, 폴리하이드록시부티레이트(polyhydroxybutyrate, PHB), 폴리-3-하이드록시발러레이트(poly-3-hydroxyvalerate, PBV), 폴리하이드록시부티레이트발러레이트(polyhydroxybutyrate valerate, PHBV), 폴리-3-하이드록시부티레이트-코-3-하이드록시발러레이트(poly-(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyvalerate), 폴리-3-하이드록시부티레이트-코-3-하이드록시헥사노에이트(poly-(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyhexanoate)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 생분해성 수지로 형성되는 것을 과제의 해결수단으로 한다.
상기 생분해성 접착제층은 폴리에틸렌카보네이트(PEC), 폴리프로필렌카보네이트(PPC)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 생분해성 수지로 형성되는 것을 과제의 해결수단으로 한다.
상기 제1베리어 코팅층은 콜로이드 실리카; 증류수; 에탄올; 질산 또는 암모니아수로부터 선택되는 pH조절제; 비닐트리클로로실란, 비닐트리(2-메톡시에톡시)실란, 비닐트리에톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐실란, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 2-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3-글리시딜옥시프로필메틸디에톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-머캅토프로필트리메톡시실란, 3-클로로프로필트리메톡시실란으로부터 선택되는 1종 이상의 실란커플링제; 습윤제; 레벨링제;를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성되는 것을 과제의 해결수단으로 한다.
상기 제2베리어 코팅층은 에틸렌비닐알코올(EVOH) 수지를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성되는 것을 과제의 해결수단으로 한다.
본 발명의 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름 및 이를 이용한 포장재는 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성되어 제1베리어 코팅층과 제2베리어 코팅층이 교대로 적층되어 폴리락트산수지 단독으로 이루어진 필름에 비해 현저히 개선된 배리어성을 나타내어 우수한 배리어(barrier)성을 가지면서도 생분해 가능하고 다양한 용도에 친환경적으로 사용될 수 있는 우수한 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 제1실시예에 따른 다층 필름을 나타내는 단면도
도 2는 본 발명의 제2실시예에 따른 다층 필름을 나타내는 단면도
도 3은 본 발명의 제1실시예에 따른 다층 필름을 이용한 포장재 단면도
도 4는 본 발명의 제2실시예에 따른 다층 필름을 이용한 포장재 단면도
도 5는 본 발명의 제1코팅액 제조를 나타내는 공정도
도 6은 본 발명의 제1코팅액 제조를 나타내는 공정도
본 발명은, 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성되는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름을 기술구성의 특징으로 한다.
상기 제2베리어 코팅층 상면에는 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 더 포함하여 구성되는 것을 기술구성의 특징으로 한다.
또한, 본 발명은, 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층과; 상기 제1베이스필름층 하면에 코팅되는 생분해성 접착제층과; 상기 생분해성 접착제층 하면에 접착되는 종이층;을 포함하여 구성되는 포장재를 기술구성의 특징으로 한다.
상기 제2베리어 코팅층 상면에는 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 더 포함하여 구성되는 것을 기술구성의 특징으로 한다.
상기 제1베이스필름층 및 제2베이스필름층은 폴리락트산, 폴리카프로락톤, 폴리글리콜산, 폴리부틸렌석시네이트, 폴리부틸렌아디페이트, 폴리하이드록시부티레이트(polyhydroxybutyrate, PHB), 폴리-3-하이드록시발러레이트(poly-3-hydroxyvalerate, PBV), 폴리하이드록시부티레이트발러레이트(polyhydroxybutyrate valerate, PHBV), 폴리-3-하이드록시부티레이트-코-3-하이드록시발러레이트(poly-(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyvalerate), 폴리-3-하이드록시부티레이트-코-3-하이드록시헥사노에이트(poly-(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyhexanoate)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 생분해성 수지로 형성되는 것을 기술구성의 특징으로 한다.
상기 생분해성 접착제층은 폴리에틸렌카보네이트(PEC), 폴리프로필렌카보네이트(PPC)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 지방족 폴리카보네이트 생분해성 수지로 형성되는 것을 기술구성의 특징으로 한다.
상기 제1베리어 코팅층은 콜로이드 실리카; 증류수; 에탄올; 질산 또는 암모니아수로부터 선택되는 pH조절제; 비닐트리클로로실란, 비닐트리(2-메톡시에톡시)실란, 비닐트리에톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐실란, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 2-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3-글리시딜옥시프로필메틸디에톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-머캅토프로필트리메톡시실란, 3-클로로프로필트리메톡시실란으로부터 선택되는 1종 이상의 실란커플링제; 습윤제; 레벨링제;를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성되는 것을 기술구성의 특징으로 한다.
상기 제2베리어 코팅층은 에틸렌비닐알코올(EVOH) 수지를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성되는 것을 기술구성의 특징으로 한다.
이하에서는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예 및 도면을 통하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며, 여기에서 설명하는 실시예 및 도면에 한정되지 않는다.
먼저, 제1실시예로써, [도 1]을 참조하여 설명하면, 본 발명의 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름은 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성된다.
이때, 제2실시예로써, [도 2]를 참조하면, 상기 제2베리어 코팅층 상면에는 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 더 포함하여 구성될 수 있다.
또한, 제1실시예의 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름을 이용한 포장재는, [도 3]을 참조하면, 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층과; 상기 제1베이스필름층 하면에 코팅되는 생분해성 접착제층과; 상기 생분해성 접착제층 하면에 접착되는 종이층;을 포함하여 구성된다.
이때, [도 4]에 나타난 바와 같이, 제2실시예의 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름을 이용한 포장재는, 상기 제2베리어 코팅층 상면에 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 더 포함하여 구성될 수 있다.
본 발명에서, 상기 제1베이스필름층 및 제2베이스필름층은 폴리락트산, 폴리카프로락톤, 폴리글리콜산, 폴리부틸렌석시네이트, 폴리부틸렌아디페이트, 폴리하이드록시부티레이트(polyhydroxybutyrate, PHB), 폴리-3-하이드록시발러레이트(poly-3-hydroxyvalerate, PBV), 폴리하이드록시부티레이트발러레이트(polyhydroxybutyrate valerate, PHBV), 폴리-3-하이드록시부티레이트-코-3-하이드록시발러레이트(poly-(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyvalerate), 폴리-3-하이드록시부티레이트-코-3-하이드록시헥사노에이트(poly-(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyhexanoate)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 생분해성 수지로 형성된다.
상기 생분해성 수지는 자연적 호기성(퇴비화) 및 혐기성(매립) 환경에서 분해될 수 있는 수지를 의미하며, 수지의 생분해는 미생물이 수지를 동화할 수 있는 화합물이나 또는 환경에 덜 해로운 부식토-같은 물질로 대사할 때 일어난다. 특히, 상기 생분해 수지들은 지방족 폴리에스테르로서 가수분해될 수 있는 에스테르 결합 때문에 생분해될 수 있다.
또한, 상기 생분해성 접착제층은 폴리에틸렌카보네이트(PEC), 폴리프로필렌카보네이트(PPC)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 지방족 폴리카보네이트 생분해성 수지로 형성되는 것이다.
일반적으로 방향족 폴리카보네이트는 유독 물질인 비스페놀A(bisphenolA)와 포스겐(phosgene)을 사용하여 제조되기 때문에 제조과정에서부터 매우 위험한 반면, 폴리에틸렌카보네이트(PEC), 폴리프로필렌카보네이트(PPC)과 같은 지방족 폴리카보네이트는 이산화탄소를 활용하므로 대기로 배출되는 이산화탄소의 저감에 기여한다는 장점도 있다.
또한, 방향족 폴리카보네이트는 자연 분해가 일어나지 않고 소각 시 환경 유해 물질을 배출하나, 지방족 폴리카보네이트는 소각 시에도 이산화탄소와 물로 분해가 가능하다.
한편, 본 발명의 상기 제1베리어 코팅층은 콜로이드 실리카; 증류수; 에탄올; 질산 또는 암모니아수로부터 선택되는 pH조절제; 비닐트리클로로실란, 비닐트리(2-메톡시에톡시)실란, 비닐트리에톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐실란, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 2-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3-글리시딜옥시프로필메틸디에톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-머캅토프로필트리메톡시실란, 3-클로로프로필트리메톡시실란으로부터 선택되는 1종 이상의 실란커플링제; 습윤제; 레벨링제;를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성된다.
상기 제1베리어 코팅층을 형성하기 위한 코팅용액 제조과정을 살펴 보면, [도 5]에 도시한 바와 같이, 실리카 전구체로서 콜로이드 실리카를 가수분해용매로서 증류수 및 에탄올과 비닐트리클로로실란, 비닐트리(2-메톡시에톡시)실란, 비닐트리에톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐실란, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 2-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3-글리시딜옥시프로필메틸디에톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-머캅토프로필트리메톡시실란, 3-클로로프로필트리메톡시실란으로부터 선택되는 1종 이상의 실란커플링제를 투입하여 실란혼합물을 형성하고, 여기에 질산 또는 암모니아수로부터 선택되는 pH조절제와 가수분해촉매를 첨가하고, 습윤제와 레벨링제를 첨가하여 균질 교반하여 제조한다.
증류수와 에탄올에 안정하게 분산된 나노 입자의 콜로이드 실리카(Colloidal silica, CS)는 상기에 열거된 3 또는 4가의 알콕시 실란들과 졸-겔 반응으로 유리질에 가까운 유-무기 혼성 복합재료의 합성이 가능하다. 이러한 복합재료들은 코팅막의 경도, 내후성, 후막 코팅성, 내열성 등이 우수하고 투명하여 표면 개질 및 보호용의 코팅제 또는 바인더 소재로 이용될 수 있다.
특히, 상기 제1베리어 코팅층을 형성하기 위한 코팅용액은 제1베이스필름층의 생분해성 수지의 비결성부분과 수지표면의 기공을 치밀화하여 가스차단성을 향상시키게 된다.
아울러, 상기 제2베리어 코팅층은 에틸렌비닐알코올(EVOH) 수지를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성된다.
상기 에틸렌비닐알코올(EVOH)은 에틸렌과 비닐알코올을 공중합하여 얻는 열가소성 수지로, 가스를 차단하는 성질, 내약품성, 표면광택성이 뛰어나고 강성이 매우 크며, 에틸렌 함량은 일반적으로 25 내지 60 mol%이다.
상기 제2베리어 코팅층은 기체차단성을 향상시킬 뿐만 아니라, 방오, 방습효과도 발휘하는 효과도 있다.
[본 발명의 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름의 제조]
용융온도가 160 ℃인 폴리락트산 수지(Nature Works LLC, 4032D)를 제1베이스필름층의 수지로 사용하였다. 폴리락트산 수지는 열풍건조기로 110 ℃에서 3시간 건조하여 수분을 제거한 후, 온도가 220 ℃인 압출기로 용융 압출하여 제1베이스필름층을 형성하였다.
콜로이드 실리카(SS-Sol 30E, S-CHEMTECH Co.)와 증류수 및 에탄올(EtOH, 99.5%, Samchun Chemical)을 1:1:1 (30 g: 30 g: 30 g) 중량비로 혼합하고, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란을 투입한 후, 그 혼합액을 1 hr 동안 교반하였다. 그 후 암모니아수(28%, Samchun Chemical)를 첨가하여 용액의 pH를 조절한 후, 가수분해촉매를 첨가하고, 습윤제와 레벨링제를 첨가하여 균질 교반하여 코팅용액을 제조한 후, 상기 제1베이스필름층 상면에 코팅하고 경화하여 제1베리어 코팅층을 형성하였다.
다음, 에틸렌비닐알코올(EVOH) 수지를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 쿠라레이 EVAL 유럽 (Kuraray EVAL Europe) EVOH 수지용액을 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅하고 경화하여 제2베리어 코팅층을 형성하였다.
[비교예 1]
상기 [실시예 1]에서 에틸렌비닐알코올(EVOH) 수지 코팅용액으로 코팅된 제2베리어 코팅층을 제외하고는 [실시예 1]과 동일하게 다층필름을 제조하였다.
상기 [실시예 1] 및 [비교예 1]에 따라 제조된 다층 필름에 대한 물성 측정 및 성능 평가를 다음과 같은 방법으로 실시한 후, 그 결과를 [표 1]에 나타내었다
(1) 산소투과도
ASTM D3985의 표준 측정법에 따라, 투기도 측정기(OX-TRAM 2/21, MOCON사, 미국)를 사용하여 0 % 상대습도에서의 산소투과도(cc/m2·day·atm)를 측정하였다.
(2) 투습도
다층 필름이 수분에 닿도록 투습도 측정기(PERMATRAN-W Model 3/33)에 장착하고, 38 ℃ 및 100 % 상대습도에서의 투습도(g/㎡·day·atm)를 측정하였다.
(3) 헤이즈
헤이즈미터(SEP-H, Nihon Semitsu Kogaku사, 일본)로 C-광원을 사용하여 헤이즈(%)를 측정하였다.
(4) 생분해율
KS M3100-1(2003)에 의해 180일간 측정한 생분해도 값의 표준 물질과의 비를 하기 수학식 1에 따라 계산하였다.
[수학식 1]
생분해율 (%) = (시료의 생분해도) / (표준 물질의 생분해도) × 100
산소투과도 투습도 헤이즈 생분해율
실시예 1 210 220 3 88
비교예 1 650 350 1 90
상기 [표 1]에 나타난 바와 같이, 본 발명의 제1베리어 코팅층과 제2베리어 코팅층을 형성하는 경우 단일 베리어 코팅층을 형성하는 경우 보다 기체 및 수분차단효과가 월등히 우수함을 알 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예 및 도면들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예 및 도면에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호 범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (8)

  1. 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층;을 포함하여 구성되되,
    상기 제1베리어 코팅층은 콜로이드 실리카; 증류수; 에탄올; 질산 또는 암모니아수로부터 선택되는 pH조절제; 비닐트리클로로실란, 비닐트리(2-메톡시에톡시)실란, 비닐트리에톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐실란, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 2-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3-글리시딜옥시프로필메틸디에톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-머캅토프로필트리메톡시실란, 3-클로로프로필트리메톡시실란으로부터 선택되는 1종 이상의 실란커플링제; 습윤제; 레벨링제;를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성되고,
    상기 제2베리어 코팅층은 에틸렌비닐알코올(EVOH) 수지를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성되는 것을 특징으로 하는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제2베리어 코팅층 상면에는 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 더 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름
  3. 생분해성 수지로 구성되는 제1베이스필름층과; 상기 제1베이스필름층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제1베리어 코팅층과; 상기 제1베리어 코팅층 상면에 코팅되는 기체 및 수분 차단 제2베리어 코팅층과; 상기 제1베이스필름층 하면에 코팅되는 생분해성 접착제층과; 상기 생분해성 접착제층 하면에 접착되는 종이층;을 포함하여 구성되되,
    상기 제1베리어 코팅층은 콜로이드 실리카; 증류수; 에탄올; 질산 또는 암모니아수로부터 선택되는 pH조절제; 비닐트리클로로실란, 비닐트리(2-메톡시에톡시)실란, 비닐트리에톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐실란, 3-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, 2-(3,4-에폭시시클로헥실)에틸트리메톡시실란, 3-글리시딜옥시프로필메틸디에톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필트리메톡시실란, N-2-(아미노에틸)-3-아미노프로필메틸디메톡시실란, 3-아미노프로필트리에톡시실란, N-페닐-3-아미노프로필트리메톡시실란, 3-머캅토프로필트리메톡시실란, 3-클로로프로필트리메톡시실란으로부터 선택되는 1종 이상의 실란커플링제; 습윤제; 레벨링제;를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성되고,
    상기 제2베리어 코팅층은 에틸렌비닐알코올(EVOH) 수지를 포함하여 조성되는 코팅용액으로 코팅, 경화되어 형성되는 것을 특징으로 하는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름을 이용한 포장재
  4. 제3항에 있어서,
    상기 제2베리어 코팅층 상면에는 생분해성 수지로 구성되는 제2베이스필름층;을 더 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름을 이용한 포장재
  5. 제2항에 있어서,
    상기 제1베이스필름층 및 제2베이스필름층은 폴리락트산, 폴리카프로락톤, 폴리글리콜산, 폴리부틸렌석시네이트, 폴리부틸렌아디페이트, 폴리하이드록시부티레이트(polyhydroxybutyrate, PHB), 폴리-3-하이드록시발러레이트(poly-3-hydroxyvalerate, PBV), 폴리하이드록시부티레이트발러레이트(polyhydroxybutyrate valerate, PHBV), 폴리-3-하이드록시부티레이트-코-3-하이드록시발러레이트(poly-(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyvalerate), 폴리-3-하이드록시부티레이트-코-3-하이드록시헥사노에이트(poly-(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyhexanoate)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 생분해성 수지로 형성되는 것을 특징으로 하는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름
  6. 제3항에 있어서,
    상기 생분해성 접착제층은 폴리에틸렌카보네이트(PEC), 폴리프로필렌카보네이트(PPC)로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 지방족 폴리카보네이트 생분해성 수지로 형성되는 것을 것을 특징으로 하는 고차단성의 기체 및 수분 베리어 코팅층을 가지는 친환경 생분해성 다층 필름을 이용한 포장재
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