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KR101820038B1 - 투명전극 및 이를 포함하는 유기 전자소자 - Google Patents

투명전극 및 이를 포함하는 유기 전자소자 Download PDF

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KR101820038B1
KR101820038B1 KR1020140129546A KR20140129546A KR101820038B1 KR 101820038 B1 KR101820038 B1 KR 101820038B1 KR 1020140129546 A KR1020140129546 A KR 1020140129546A KR 20140129546 A KR20140129546 A KR 20140129546A KR 101820038 B1 KR101820038 B1 KR 101820038B1
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organic
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주문규
김종석
이재인
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엘지디스플레이 주식회사
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Abstract

본 명세서는 투명전극 및 이를 포함하는 유기 전자소자를 제공한다.

Description

투명전극 및 이를 포함하는 유기 전자소자{TRANSPARENT ELECTRODE AND ORGANIC ELECTRONIC DEVICE COMPRISING THE SAME}
본 명세서는 2013년 9월 30일에 한국특허청에 제출된 한국 특허 출원 제 10-2013-0116369 호의 출원일의 이익을 주장하며, 그 내용 전부는 본 명세서에 포함된다.
본 명세서는 투명전극 및 이를 포함하는 유기 전자소자에 관한 것이다.
첨단 정보기술산업과 함께 신재생 에너지산업이 급부상하면서 전기 전도성과 광투과성을 동시에 갖춘 투명전극에 관한 관심이 높아지고 있다. 유기 전자소자에서의 투명전극은 얇은 투명기판으로 빛이 투과해야 되고, 동시에 전기 전도성도 우수해야 한다.
투명전극 소재로는 얇은 막 형태로 제조된 투명 전도성 산화물(Transparent Conducting Oxide: TCO)이 대표적이다. 투명 전도성 산화물은 가시광선 영역에서의 높은 광학적 투과도(85% 이상)와 비교적 낮은 비저항(1×10-3 Ω㎝)을 동시에 갖는 산화물계의 축퇴된(degenerate) 반도체 전극을 총칭하는 것으로, 면저항 크기에 따라 정전기 방지막, 전자파 차폐 등의 기능성 박막과 평판 디스플레이, 태양전지, 터치패널, 투명 트랜지스터, 플렉시블 광전소자, 투명 광전소자 등의 핵심 전극 재료로 사용되고 있다.
다만, 투명 전도성 산화물을 소재로 하여 제조된 투명전극은 은, 알루미늄 등의 통상적으로 전극에 사용되는 금속(~ 10-8 Ω㎝)에 비하여 전기 전도도가 낮아, 발광면적이 넓어질수록 면저항 면저항 증가에 기인한 성능 저하문제가 있다. 또한, TCO로 가장 많이 사용되는 인듐주석산화물 (Indium tin oxide, ITO)의 경우 상부 전극으로 사용 시, 공정 특성상, 하부 유기물층에 손상을 유발 하며 취성(脆性, brittleness)이 커 굽힘에 취약하다. 이는 소자의 수명저하 및 구동전압 상승의 주요 원인으로 작용하며, 따라서 기존 공정과 호환이 되면서, 높은 가시광 투과도, 낮은 비저항 및 취성을 갖는 전극의 개발이 필요하다.
C. W. Tang, S. A. Vanslyke and C. H. Chen, J. Appl. Phys 1989, 65, 3610
본 명세서가 해결하고자 하는 과제는 투명전극 및 이를 포함하는 유기 전자소자를 제공하는 것이다.
본 명세서의 일 구현상태는 제1 유기물층; 상기 제1 유기물층 상에 접하여 구비된 제1 금속층; 상기 제1 금속층 상에 구비된 제2 유기물층 또는 제1 무기물층;을 포함하는 전도성 단위를 1 이상 포함하고,
상기 제1 유기물층 및 상기 제2 유기물층은 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 것인 투명전극을 제공한다.
[화학식 1]
Figure 112014092162795-pat00001
상기 R1 내지 R6는 각각 수소; 할로겐기; 니트릴기(-CN); 니트로기(-NO2); 술포닐기(-SO2R); 술폭사이드기(-SOR); 술폰아미드기(-SO2NR2); 술포네이트기(-SO3R); 트리플루오로메틸기(-CF3); 에스테르기(-COOR); 아미드기(-CONHR 또는 -CONRR'); 치환 또는 비치환의 직쇄 또는 분지쇄의 C1 내지 C12의 알콕시기; 치환 또는 비치환의 직쇄 또는 분지쇄 C1 내지 C12의 알킬기; 치환 또는 비치환의 직쇄 또는 분지쇄 C2 내지 C12의 알케닐기; 치환 또는 비치환의 방향족 또는 비방향족의 이형고리기; 치환 또는 비치환의 아릴기; 치환 또는 비치환의 모노- 또는 디-아릴아민기; 및 치환 또는 비치환의 아랄킬아민기으로 구성된 군에서 선택되며,
상기 R 및 R'는 각각 치환 또는 비치환의 C1 내지 C60의 알킬기; 치환 또는 비치환의 아릴기; 및 치환 또는 비치환의 5 내지 7원 이형고리기로 이루어진 군에서 선택된다.
또한, 본 명세서의 일 구현상태는 상기 투명전극을 포함하는 유기 전자소자를 제공한다.
본 명세서의 투명 전극은 높은 전기 전도도를 가진다.
또한, 본 명세서의 투명전극은 높은 광투과도를 가진다.
또한, 본 명세서의 투명전극은 대면적화가 가능하다.
또한, 본 명세서의 투명전극은 유기 전자소자에 포함되는 경우, 유기 전자소자의 수명을 개선하여 소자의 안정성을 높일 수 있다.
또한, 본 명세서의 투명전극은 유기 전자소자에 포함되는 경우, 유기 전자소자의 효율을 향상시킬 수 있다.
도 1 내지 도 6은 본 명세서의 일 실시상태에 따른 투명전극의 구조를 도시한 것이다.
도 7 및 도 8은 본 명세서의 제1 유기물층 상에 제1 금속층을 형성한 경우의 TEM 이미지이다.
도 9 내지 도 12는 금속층을 형성하는 경우의 뭉침현상에 대한 SEM(Scanning Electron Microscope) 이미지이다.
도 13 및 도 14는 본 명세서의 일 구현예에 따른 투명전극을 포함하는 노말구조의 유기 발광소자를 도시한 것이다.
도 15는 본 명세서의 실시예 4 및 실시예 5에 따른 유기발광소자의 J-V 특성 데이터를 나타낸 것이다.
도 16은 상기 실시예 4 및 실시예 5에 따른 유기 발광소자의 상부, 하부 및 상하부의 전류밀도에 따른 발광 효율을 나타낸 것이다.
이하, 본 명세서에 대하여 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서의 일 구현상태는 제1 유기물층; 상기 제1 유기물층 상에 접하여 구비된 제1 금속층; 상기 제1 금속층 상에 구비된 제2 유기물층 또는 제1 무기물층;을 포함하는 전도성 단위를 1 이상 포함하고,
상기 제1 유기물층 및 상기 제2 유기물층은 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 것인 투명전극을 제공한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 화학식 1의 R1 내지 R6은 모두 니트릴기(-CN)일 수 있다.
또한, 본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 화학식 1로 표시되는 화합물은 하기 화학식 1-1 내지 1-6 중 어느 하나일 수 있다.
[화학식 1-1]
Figure 112014092162795-pat00002
[화학식 1-2]
Figure 112014092162795-pat00003
[화학식 1-3]
Figure 112014092162795-pat00004
[화학식 1-4]
Figure 112014092162795-pat00005
[화학식 1-5]
Figure 112014092162795-pat00006
[화학식 1-6]
Figure 112014092162795-pat00007
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제1 금속층은 일함수가 2 eV 이상 6 eV 이하인 금속 및 이들 중 2 이상의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 일함수가 2 eV 이상 6 eV 이하인 금속은 Au, Ag, Al, Ca, Mg, Yb, Sm, Cs, Ba, Li, Rb, Cu, Sn 또는 Pt일 수 있다.
구체적으로, 본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제1 금속층은 Ag으로 이루어진 금속층일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제1 금속층은 상기 제1 유기물층과의 상호작용에 의한 표면 에너지 저하가 가능하다. 구체적으로, 상기 제1 금속층은 제1 유기물층과의 표면 에너지가 감소되어, 상기 제1 유기물층 상에서 뭉침 현상이 억제될 수 있다. 그러므로, 본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제1 금속층은 얇은 금속층으로 형성하는 경우, 안정한 투명전극을 구성할 수 있다. 구체적으로, 본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제1 유기물층은 상기 제1 금속층의 시드층(seed layer)일 수 있다.
금속을 증착하여 금속층을 형성하는 경우, 금속입자의 뭉침현상이 발생하여 금속층의 면저항 값이 높아져 전기 전도도가 낮아질 수 있다. 구체적으로, 유리와 같은 기판 상에 금속을 증착하여 하부전극을 형성하는 경우, 금속의 뭉침현상으로 인하여 전기 전도도가 낮아져 전극으로서의 기능이 떨어진다. 나아가, 금속의 뭉침현상으로 인하여 낮은 광투과도를 가지게 된다. 하지만, 본 명세서의 상기 제1 유기물층에 금속 입자를 증착하여 제1 금속층을 형성하는 경우, 상기 제1 유기물층이 시드층의 역할을 하므로 두 물질사이 계면의 에너지를 낮추어 제1 금속층의 금속 입자의 뭉침현상이 나타나지 않는다. 구체적으로, 본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 제1 유기물층에 제1 금속층의 재료로서 Ag를 증착하는 경우, Ag입자의 뭉침현상이 나타나지 않는다. 그러므로, 본 명세서의 상기 투명전극은 상기 제1 금속층의 금속이 고르게 퍼져 끊김없는 모폴로지를 유지할 수 있으므로, 높은 전기 전도도 및 낮은 면저항을 가질 수 있으며, 나아가, 높은 광투과도도 가질 수 있다.
도 7은 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 제1 유기물층을 20 nm 두께로 형성한 후, 제1 금속층으로서 Ag를 5 nm 두께로 증착한 것의 SEM 이미지이다.
도 8은 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 제1 유기물층을 20 nm 두께로 형성한 후, 제1 금속층으로서 Ag를 10 nm 두께로 증착한 것의 SEM 이미지이다.
도 9는 제1 유기물층이 아닌, 하기 화학식 2로 표시되는 화합물로 형성된 유기물층을 20 nm 두께로 형성한 후, Ag를 5 nm 두께로 증착한 것의 SEM 이미지이다.
도 10은 제1 유기물층이 아닌 하기 화학식 2로 표시되는 화합물로 형성된 유기물층을 20 nm 두께로 형성한 후, Ag를 10 nm 두께로 증착한 것의 SEM 이미지이다.
[화학식 2]
Figure 112014092162795-pat00008
도 11은 유리 기판에 Ag를 5 nm 두께로 증착한 것의 SEM 이미지이다.
도 12는 유리 기판에 Ag를 10 nm 두께로 증착한 것의 SEM 이미지이다.
상기 도 7 및 도 8에서 알 수 있듯이, 본 명세서의 상기 제1 유기물층 상에 금속을 도핑하는 경우에는 금속의 뭉침현상이 발생하지 않으며, 금속층의 금속이 고르게 분포한다,
이에 반하여, 도 9 내지 도 12에서 알 수 있듯이, 유리 기판 또는 상기 제1 유기물층 외의 유기물층에 금속층을 증착하여 형성하는 경우에는 금속의 뭉침 현상이 발생한다. 도 10의 경우, 금속층의 중간 중간 패인 부분이 존재하고, 표면의 거칠기가 심한 것을 알 수 있으며, 이는 금속층의 성막 자체가 불량한 것임을 의미한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제1 무기물층은 ITO; IZO; IZTO; ATO; AZO; GZO; FTO; ZTO; ZnO; FZO; IGZO; WO3; ZrO3; V2O7; MoO3; 또는 ReO3를 포함할 수 있다. 구체적으로, 본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제1 무기물층은 ITO 또는 IZO로 이루어진 무기물층일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 투명전극은 상기 전도성 단위가 1개인 것일 수 있다.
도 1 내지 도 6는 본 명세서의 일 구현예에 따른 투명전극을 도시한 것이다. 구체적으로, 도 1은 투명전극으로서, 제1 유기물층(101) 상에 제1 금속층(201)이 구비되고, 제1 금속층(201) 상에 제2 유기물층(301)이 구비된 투명전극을 도시한 것이다. 또한, 도 2는 제1 유기물층(101) 상에 제1 금속층(201)이 구비되고, 제1 금속층(201) 상에 제1 무기물층(401)이 구비된 투명전극을 도시한 것이다.
또한, 본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 투명전극은 상기 전도성 단위가 2 이상 순차적으로 적층되어 구비된 것일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제1 유기물층의 두께는 5 nm 이상 50 nm 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 유기물층의 두께는 20 nm 이상 40 nm 이하일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제1 금속층의 두께는 1nm 이상 20 nm 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 금속층의 두께는 2 nm 이상 15 nm 이하일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제2 유기물층 또는 제1 무기물층의 두께는 10 nm 이상 200 nm 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 제2 유기물층의 두께는 10 nm 이상 30 nm 이하일 수 있다. 또한, 상기 제1 무기물층의 두께는 10 nm 이상 30 nm 이하일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 투명전극은 상기 전도성 단위 상에 제3 유기물층; 제2 금속층; 및 제2 무기물층으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상이 더 구비된 것일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제3 유기물층은 상기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제2 금속층은 일함수가 2 eV 이상 6 eV 이하인 금속 및 이들 중 2 이상의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 일함수가 2 eV 이상 6 eV 이하인 금속은 Au, Ag, Al, Ca, Mg, Yb, Sm, Cs, Ba, Li, Rb, Cu, Sn 또는 Pt일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제2 금속층은 일함수가 2 eV 이상 6 eV 이하인 증착 가능한 금속 및 이의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 제2 무기물층은 ITO; IZO; IZTO; ATO; AZO; GZO; FTO; ZTO; ZnO; FZO; IGZO; WO3; ZrO3; V2O7; MoO3; 또는 ReO3를 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 제2 무기물층은 ITO 또는 IZO로 이루어진 무기물층일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 투명전극은 상기 제2 유기물층 또는 제1 무기물층 상에 상기 제2 금속층이 구비된 것일 수 있다.
도 3 및 도 4는 본 명세서의 일 구현예에 따른 제1 유기물층(101) 상에 제1 금속층(201)이 구비되고, 제1 금속층(201) 상에 제2 유기물층(301)이 구비된 전도성 단위 상에 제2 금속층(501)이 구비된 투명전극을 도시한 것이다.
도 5 및 도 6은 본 명세서의 일 구현예에 따른 제1 유기물층(101) 상에 제1 금속층(201)이 구비되고, 제1 금속층(201) 상에 제1 무기물층(401)이 구비된 전도성 단위 상에 제2 금속층(501)이 구비된 투명전극을 도시한 것이다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 투명전극은 상기 유기물층 또는 제1 무기물층 상에 상기 제2 금속층이 구비되고, 상기 제2 금속층 상에 상기 제3 유기물층 또는 상기 제2 무기물층이 구비된 것일 수 있다.
도 4는 본 명세서의 일 구현예에 따른 제1 유기물층(101) 상에 제1 금속층(201)이 구비되고, 제1 금속층(201) 상에 제2 유기물층(301)이 구비된 전도성 단위 상에 제2 금속층(501)이 구비되고, 상기 제2 금속층(501) 상에 제3 유기물층(601)이 구비된 투명전극을 도시한 것이다.
도 5는 본 명세서의 일 구현예에 따른 제1 유기물층(101) 상에 제1 금속층(201)이 구비되고, 제1 금속층(201) 상에 제1 무기물층(401)이 구비된 전도성 단위 상에 제2 금속층(501)이 구비되고, 상기 제2 금속층 상에 제2 무기물층(701)이 구비된 투명전극을 도시한 것이다.
도 6은 본 명세서의 일 구현예에 따른 제1 유기물층(101) 상에 제1 금속층(201)이 구비되고, 제1 금속층(201) 상에 제1 무기물층(401)이 구비된 전도성 단위 상에 제2 금속층(501)이 구비되고, 상기 제2 금속층(501) 상에 제3 유기물층(601)이 구비된 투명전극을 도시한 것이다.
본 명세서의 일 구현상태는 상기 투명전극을 포함하는 유기 전자소자를 제공한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 하부전극; 상기 하부전극에 대향하여 구비된 상부전극; 및 상기 하부전극과 상기 상부전극 사이에 구비된 유기물층을 포함하고, 상기 상부전극은 상기 투명전극일 수 있다.
또한, 본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 하부전극; 상기 하부전극에 대향하여 구비된 상부전극; 및 상기 하부전극과 상기 상부전극 사이에 구비된 유기물층을 포함하고, 상기 상부전극 및 상기 하부전극은 상기 투명전극일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 상기 투명전극을 상부전극으로 이용할 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 상기 투명전극을 상부전극 및 하부전극으로 이용할 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 노말(normal) 구조, 역(inverted) 구조 또는 텐덤(tandem) 구조일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 노말(normal) 구조에서, 상기 상부전극은 캐소드일 수 있으며, 상기 하부전극은 애노드일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 역(inverted) 구조에서, 상기 상부전극은 애노드일 수 있으며, 상기 하부전극은 캐소드일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 유기 발광소자일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 하부전극; 상기 하부전극에 대향하여 구비된 상부전극; 및 상기 하부전극과 상기 상부전극 사이에 구비되고 발광층을 포함하는 1층 이상의 유기물층을 포함하는 유기 발광소자일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 발광소자의 유기물층은 발광층과 정공수송층, 정공차단층, 전자차단층, 전자수송층 및 전자 주입층으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상을 더 포함한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 발광소자의 유기물층은 발광층을 포함한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 발광소자의 발광층은 호스트와 도펀트를 포함한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 발광소자의 유기물층은 전자 수송과 발광을 동시에 하는 층을 포함한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 발광소자의 유기물층은 발광과 전자 수송 및/또는 전자 주입을 동시에 하는 층을 포함한다.
상기 유기 발광소자가 복수개의 유기물층을 포함하는 경우, 상기 유기물층은 동일한 물질 또는 다른 물질로 형성될 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 유기 태양전지일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 하부전극; 상기 하부전극에 대향하여 구비된 상부전극; 및 상기 하부전극과 상기 상부전극 사이에 구비되고 광활성층을 포함하는 1층 이상의 유기물층을 포함하는 유기 태양전지일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 태양전지의 유기물층은 광활성층을 포함한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 태양전지의 유기물층은 광활성층과 전자 주개(electron donor) 및 전자 받개(electron acceptor)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 더 포함한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 태양전지의 유기물층은 광활성층으로서 전자 주개 및/또는 전자 받개를 동시에 가지는 층일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 태양전지가 외부 광원으로부터 광자를 받으면 전자 주개와 전자 받개 사이에서 전자와 정공이 발생한다. 발생된 정공은 전자 도너층을 통하여 애노드로 수송된다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 태양전지의 유기물층은 2종 이상의 물질을 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 유기 태양전지는 부가적인 유기물층을 더 포함한다. 상기 유기 태양전지는 여러 가지 기능을 동시에 갖는 유기물을 사용하여 유기물층의 수를 감소시킬 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 유기 트랜지스터일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 소스, 드레인, 게이트 및 1층 이상의 유기물층을 포함하는 것인 유기 트랜지스터를 제공한다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 소스, 드레인, 게이트 및 1층 이상의 유기물층을 포함하는 유기 트랜지스터일 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 트랜지스터는 절연층을 더 포함할 수 있다. 상기 절연층은 기판과 게이트 위에 위치할 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 하부전극; 상기 하부전극에 대향하여 구비된 상부전극; 및 상기 하부전극과 상기 상부전극 사이에 구비된 유기물층을 포함하고, 상기 상부전극은 상기 투명전극이고, 상기 상부전극 중 제1 유기물층이 하부전극과 가깝게 구비될 수 있다.
또한, 본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 유기 전자소자는 하부전극; 상기 하부전극에 대향하여 구비된 상부전극; 및 상기 하부전극과 상기 상부전극 사이에 구비된 유기물층을 포함하고, 상기 상부전극 및 상기 하부전극은 상기 투명전극이고, 상기 상부전극 중 제1 유기물층이 하부전극과 가깝게 구비되고, 상기 하부전극 중 제2 유기물층 또는 제1 금속층이 상부전극과 가깝게 구비될 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 투명전극이 상부전극 및 하부전극으로 유기 전자소자에 구비되는 경우, 상기 상부전극의 제1 유기물층이 하부전극 방향으로 구비되고, 상기 하부 전극의 제2 유기물층 또는 제1 금속층이 상부전극 방향으로 구비될 수 있다.
도 13 및 도 14는 본 명세서의 일 구현예에 따른 투명전극을 포함하는 노말구조의 유기 발광소자를 도시한 것이다.
도 13 및 도 14에서, Anode는 애노드를 의미하고, HIL은 정공주입층을 의미하며, HTL은 정공수송층을 의미하며, EML은 발광층을 의미하고, ETL은 전자수송층을 의미한다. 다만, 본 명세서는 이에 한정되는 것은 아니며, 상기 전극을 제외한 각 층은 제외될 수도 있으며, 별도의 층이 추가될 수도 있다.
도 13 및 도 14에서 알 수 있듯이, 상기 투명전극이 유기 전자소자에서 상부전극으로 구비되는 경우, 제1 유기물층은 하부전극과 가깝게 구비되는 것을 알 수 있다. 나아가, 상기 투명전극이 하부전극으로 구비되는 경우, 제2 유기물층이 상부전극 과 가깝게 구비되는 것을 알 수 있다. 마찬가지로, 전도성 단위가 제1 무기물층을 포함하는 경우, 하부전극에서 제1 무기물층은 상부전극과 가깝게 구비될 수 있다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 투명전극은 낮은 면저항 값, 즉 높은 전기 전도도를 가진다.
본 명세서의 일구현예에 따르면, 상기 투명전극의 2 Ω/□ 이상 100 Ω/□ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 투명전극의 면저항 값은 5 Ω/□ 이상 80 Ω/□ 이하일 수 있다.
본 명세서의 상기 투명전극은 낮은 면저항 값으로 인하여, 과도한 전압을 인가하지 않더라도, 유기 전자소자를 정상적으로 구동할 수 있다. 그러므로, 상기 투명전극을 구비하는 경우, 유기 전자소자의 수명을 늘릴 수 있는 장점이 있다. 즉, 유기 전자소자의 안정성을 개선할 수 있다.
또한, 본 명세서의 상기 투명전극은 낮은 면저항 값을 갖는 동시에, 높은 광투과도를 가진다.
본 명세서의 일 구현예에 따르면, 상기 투명전극의 광투과도는 40 % 이상 80 % 이하일 수 있다.
본 명세서의 상기 면저항 값 및 광투과도는 700 ㎛ 두께의 소다라임 글래스(sodalime glass) 상에 전극을 형성한 후, 상기 전극을 1000 ㎛ 두께의 소다라임 글래스(sodalime glass)로 봉지(encapsulation)하여 면저항을 측정하고, 광투과도는 550 nm의 파장의 빛이 투과하는 정도를 측정한다.
상부전극으로서 무기물층만으로 전극을 증착 공정을 이용하여 형성하는 경우, 불량률이 높은 단점이 있다. 구체적으로, 스퍼터링 방법에 의하여 ITO 또는 IZO를 상부전극으로 형성하는 경우, 상부전극은 스퍼터 데미지를 입게되어 전극으로 사용될 수 없는 비율이 높다. 이에 반하여, 본 명세서의 상기 투명전극은 상기 제1 무기물층을 스퍼터링 방법으로 증착하는 경우에도 손상 없이 증착이 가능하다. 이는 제1 금속층이 스퍼터 데미지를 방지하는 역할을 할 수 있기 때문이다.
일반적으로 사용하는 Mg:Ag 또는 Ca:Ag을 이용한 상부전극의 경우, 높은 면저항 값으로 인하여 대면적의 전극을 형성하기 곤란하다. 즉, Mg:Ag 또는 Ca:Ag의 상부전극은 Mg 및 Ca의 전기적 안정성이 Ag에 의하여 보장이 되어야 하나, 상부전극으로 사용시 전체 금속층의 두께는 20 ㎚ 이내로 얇으므로 Ca 및 Mg 등의 낮은 일함수를 갖는 금속의 산화안정성을 확보하기 곤란하다. 이는 표면의 면저항을 증가시키거나 전하주입특성의 저하 원인이 된다. 또한, 시드층(seed layer)에 의한 표면에너지 저하 특성이 없으면 Ag 등이 뭉침으로 인하여 위의 특성이 가속화되고, Ag 클러스터(cluster)에 의한 표면 플라즈몬 공명 (surface Plasmon resonance, SPR)에 의한 가시광 흡수효과도 증가하게 되어 투과도가 감소하는 문제가 있다. 이에 반하여 본 명세서의 상기 투명전극은 전술한 바와 같이 금속층의 뭉침 현상이 거의 발생하지 않으며, 낮은 면저항 값 및 높은 광투과도에 의하여 대면적의 상부전극으로 구현이 가능하다.
이하, 본 명세서를 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 명세서에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 명세서의 범위가 아래에서 상술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되지 않는다. 본 명세서의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 명세서를 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
<실시예 1> - 면저항 및 광투과도
700 ㎛ 두께의 소다라임 글래스(sodalime glass) 상에, 30 nm 두께의 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 제1 유기물층, 5 nm 두께의 Ag로 이루어진 제1 금속층, 및 20 nm 두께의 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 제2 유기물층을 순차적으로 적층하여 투명전극을 형성하였다. 상기 투명전극 상에 700 ㎛ 두께의 소다라임 글래스(sodalime glass)로 봉지(encapsulation)하여 면저항을 측정하였고, 광투과도는 550 nm의 파장의 빛이 투과하는 정도를 측정하였다.
실시예 1에서 측정된 투명전극의 면저항은 75 Ω/□이었으며, 광투과도는 63 % 였다.
<실시예 2> - 면저항 및 광투과도
700 ㎛ 두께의 소다라임 글래스(sodalime glass) 상에, 30 nm 두께의 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 제1 유기물층, 7 nm 두께의 Ag로 이루어진 제1 금속층, 및 20 nm 두께의 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 제2 유기물층을 순차적으로 적층하여 투명전극을 형성하였다. 상기 투명전극 상에 700 ㎛ 두께의 소다라임 글래스(sodalime glass)로 봉지(encapsulation)하여 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
실시예 2에서 측정된 투명전극의 면저항은 20 Ω/□이었으며, 광투과도는 65 % 였다.
<실시예 3> - 면저항 및 광투과도
700 ㎛ 두께의 소다라임 글래스(sodalime glass) 상에, 30 nm 두께의 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 제1 유기물층, 10 nm 두께의 Ag로 이루어진 제1 금속층, 및 20 nm 두께의 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 제2 유기물층을 순차적으로 적층하여 투명전극을 형성하였다. 상기 투명전극 상에 700 ㎛ 두께의 소다라임 글래스(sodalime glass)로 봉지(encapsulation)하여 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
실시예 3에서 측정된 투명전극의 면저항은 8 Ω/□이었으며, 광투과도는 59 % 였다.
<비교예 1> - 면저항 및 광투과도
투명전극으로서, Ag를 5 nm 두께로 투명전극을 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
비교예 1에서 측정된 투명전극의 면저항은 측정이 불가하였으며, 광투과도는 36 % 였다.
도 11에서는 상기 비교예 1에 따라 제조된 전극의 TEM 이미지를 나타내었다.
<비교예 2> - 면저항 및 광투과도
투명전극으로서, Ag를 10 nm 두께로 투명전극을 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
비교예 2에서 측정된 투명전극의 면저항은 200 Ω/□ 였으며, 광투과도는 27 % 였다.
도 12에서는 상기 비교예 2에 따라 제조된 전극의 TEM 이미지를 나타내었다.
<비교예 3> - 면저항 및 광투과도
투명전극으로서, Ag를 20 nm 두께로 투명전극을 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
비교예 3에서 측정된 투명전극의 면저항은 2 Ω/□ 였으며, 광투과도는 23 % 였다.
<비교예 4> - 면저항 및 광투과도
투명전극으로서, IZO를 100 nm 두께로 투명전극을 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
비교예 4에서 측정된 투명전극의 면저항은 43 Ω/□ 였으며, 광투과도는 75 % 였다.
<비교예 5> - 면저항 및 광투과도
투명전극으로서, IZO를 200 nm 두께로 투명전극을 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
비교예 5에서 측정된 투명전극의 면저항은 21 Ω/□ 였으며, 광투과도는 66 % 였다.
<비교예 6> - 면저항 및 광투과도
투명전극으로서, Ag로 이루어진 5 nm의 금속층 및 상기 화학식 2로 표시되는 화합물로 이루어진 20 nm의 유기물층을 순차적으로 적층하여 투명전극을 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
비교예 6에서 측정된 투명전극의 면저항은 170 Ω/□ 였으며, 광투과도는 37 % 였다.
도 9에서는 상기 비교예 6에 따라 제조된 전극의 TEM 이미지를 나타내었다.
<비교예 7> - 면저항 및 광투과도
투명전극으로서, Ag로 이루어진 7 nm의 금속층 및 상기 화학식 2로 표시되는 화합물로 이루어진 20 nm의 유기물층을 순차적으로 적층하여 투명전극을 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
비교예 7에서 측정된 투명전극의 면저항은 100 Ω/□ 였으며, 광투과도는 41 % 였다.
<비교예 8> - 면저항 및 광투과도
투명전극으로서, Ag로 이루어진 10 nm의 금속층 및 상기 화학식 2로 표시되는 화합물로 이루어진 20 nm의 유기물층을 순차적으로 적층하여 투명전극을 형성한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 면저항 및 광투과도를 측정하였다.
비교예 8에서 측정된 투명전극의 면저항은 70 Ω/□ 였으며, 광투과도는 41 % 였다.
도 10에서는 상기 비교예 8에 따라 제조된 전극의 TEM 이미지를 나타내었다.
<실시예 4> - 유기 전자소자의 상부전극
기판, 하부전극으로 ITO, 정공주입층, 정공수송층, 발광층, 전자수송층을 순차적으로 적층하고, 상기 전자수송층 상에 상부전극으로서 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 20 nm 의 제1 유기물층, Ag로 이루어진 15 nm의 제1 금속층 및 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 30 nm의 제2 유기물층이 순차적으로 적층된 투명전극을 적층한 유기 발광소자를 제조하였다.
<실시예 5> - 유기 전자소자의 상부전극
기판, 하부전극으로 ITO, 정공주입층, 정공수송층, 발광층, 전자수송층을 순차적으로 적층하고, 상기 전자수송층 상에 상부전극으로서 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 20 nm 의 제1 유기물층, Ag로 이루어진 15 nm의 제1 금속층 및 상기 화학식 1-1로 표시되는 화합물로 이루어진 100 nm의 제2 유기물층이 순차적으로 적층된 투명전극을 적층한 유기 발광소자를 제조하였다.
상기 실시예 4 및 실시예 5에 따른 유기 발광소자의 J-V 특성 데이터를 도 15에 나타내었다.
또한, 도 16은 상기 실시예 4 및 실시예 5에 따른 유기 발광소자의 상부, 하부 및 상하부의 전류밀도에 따른 발광 효율을 나타낸 것이다.
101, 102: 제1 유기물층
201, 202: 제1 금속층
301, 302: 제2 유기물층
401: 제1 무기물층
501: 제2 금속층
601: 제3 유기물층
701: 제2 무기물층

Claims (28)

  1. 제1 유기물층; 상기 제1 유기물층 상에 접하여 구비된 제1 금속층; 상기 제1 금속층 상에 구비된 제2 유기물층 또는 제1 무기물층;을 포함하는 전도성 단위를 1 이상 포함하고,
    상기 제1 금속층의 두께는 1nm 이상 20 nm 이하이고,
    상기 제1 유기물층 및 상기 제2 유기물층은 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 것인 투명전극:
    [화학식 1]
    Figure 112017067063880-pat00009

    상기 R1 내지 R6는 각각 수소; 할로겐기; 니트릴기(-CN); 니트로기(-NO2); 술포닐기(-SO2R); 술폭사이드기(-SOR); 술폰아미드기(-SO2NR2); 술포네이트기(-SO3R); 트리플루오로메틸기(-CF3); 에스테르기(-COOR); 아미드기(-CONHR 또는 -CONRR'); 치환 또는 비치환의 직쇄 또는 분지쇄의 C1 내지 C12의 알콕시기; 치환 또는 비치환의 직쇄 또는 분지쇄 C1 내지 C12의 알킬기; 치환 또는 비치환의 직쇄 또는 분지쇄 C2 내지 C12의 알케닐기; 치환 또는 비치환의 방향족 또는 비방향족의 이형고리기; 치환 또는 비치환의 아릴기; 치환 또는 비치환의 모노- 또는 디-아릴아민기; 및 치환 또는 비치환의 아랄킬아민기으로 구성된 군에서 선택되며,
    상기 R 및 R'는 각각 치환 또는 비치환의 C1 내지 C60의 알킬기; 치환 또는 비치환의 아릴기; 및 치환 또는 비치환의 5 내지 7원 이형고리기로 이루어진 군에서 선택된다.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 R1 내지 R6은 모두 니트릴기(-CN)인 것인 투명전극.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 화학식 1로 표시되는 화합물은 하기 화학식 1-1 내지 1-6 중 어느 하나인 것인 투명전극:
    [화학식 1-1]
    Figure 112014092162795-pat00010

    [화학식 1-2]
    Figure 112014092162795-pat00011

    [화학식 1-3]
    Figure 112014092162795-pat00012

    [화학식 1-4]
    Figure 112014092162795-pat00013

    [화학식 1-5]
    Figure 112014092162795-pat00014

    [화학식 1-6]
    Figure 112014092162795-pat00015
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 금속층은 일함수가 2 eV 이상 6 eV 이하인 금속 및 이들 중 2 이상의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함하는 것인 투명전극.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 일함수가 2 eV 이상 6 eV 이하인 금속은 Au, Ag, Al, Ca, Mg, Yb, Sm, Cs, Ba, Li, Rb, Cu, Sn 또는 Pt인 것인 투명전극.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 금속층은 Ag으로 이루어진 것인 투명전극.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 무기물층은 ITO; IZO; IZTO; ATO; AZO; GZO; FTO; ZTO; ZnO; FZO; IGZO; WO3; ZrO3; V2O7; MoO3; 또는 ReO3를 포함하는 것인 투명전극.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 금속층은 상기 제1 유기물층의 입자 배열과 동일한 형상으로 금속 입자가 배열되는 것인 투명전극.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 전도성 단위는 1개인 것인 투명전극.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 전도성 단위는 2 이상 순차적으로 적층되어 구비된 것인 투명전극.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 제1 유기물층의 두께는 5 nm 이상 50 nm 이하인 것인 투명전극.
  12. 삭제
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 제2 유기물층 또는 제1 무기물층의 두께는 10 nm 이상 200 nm 이하인 것인 투명전극.
  14. 청구항 1에 있어서,
    상기 전도성 단위 상에 제3 유기물층; 제2 금속층; 및 제2 무기물층으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상이 더 구비된 것인 투명전극.
  15. 청구항 14에 있어서,
    상기 제3 유기물층은 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함하는 것인 투명전극:
    [화학식 1]
    Figure 112014092162795-pat00016

    상기 R1 내지 R6는 각각 수소; 할로겐기; 니트릴기(-CN); 니트로기(-NO2); 술포닐기(-SO2R); 술폭사이드기(-SOR); 술폰아미드기(-SO2NR2); 술포네이트기(-SO3R); 트리플루오로메틸기(-CF3); 에스테르기(-COOR); 아미드기(-CONHR 또는 -CONRR'); 치환 또는 비치환의 직쇄 또는 분지쇄의 C1 내지 C12의 알콕시기; 치환 또는 비치환의 직쇄 또는 분지쇄 C1 내지 C12의 알킬기; 치환 또는 비치환의 직쇄 또는 분지쇄 C2 내지 C12의 알케닐기; 치환 또는 비치환의 방향족 또는 비방향족의 이형고리기; 치환 또는 비치환의 아릴기; 치환 또는 비치환의 모노- 또는 디-아릴아민기; 및 치환 또는 비치환의 아랄킬아민기으로 구성된 군에서 선택되며,
    상기 R 및 R'는 각각 치환 또는 비치환의 C1 내지 C60의 알킬기; 치환 또는 비치환의 아릴기; 및 치환 또는 비치환의 5 내지 7원 이형고리기로 이루어진 군에서 선택된다.
  16. 청구항 14에 있어서,
    상기 제2 금속층은 일함수가 2 eV 이상 6 eV 이하인 금속 및 이들 중 2 이상의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함하는 것인 투명전극.
  17. 청구항 16에 있어서,
    상기 일함수가 2 eV 이상 6 eV 이하인 금속은 Au, Ag, Al, Ca, Mg, Yb, Sm, Cs, Ba, Li, Rb, Cu, Sn 또는 Pt인 것인 투명전극.
  18. 청구항 14에 있어서,
    상기 제2 무기물층은 ITO; IZO; IZTO; ATO; AZO; GZO; FTO; ZTO; ZnO; FZO; IGZO; WO3; ZrO3; V2O7; MoO3; 또는 ReO3를 포함하는 것인 투명전극.
  19. 청구항 14에 있어서,
    상기 제2 유기물층 또는 제1 무기물층 상에 상기 제2 금속층이 구비된 것인 투명전극.
  20. 청구항 14에 있어서,
    상기 제2 유기물층 또는 제1 무기물층 상에 상기 제2 금속층이 구비되고,
    상기 제2 금속층 상에 상기 제3 유기물층 또는 상기 제2 무기물층이 구비되는 것인 투명전극.
  21. 청구항 1에 있어서,
    상기 투명전극의 면저항 값은 2 Ω/□ 이상 100 Ω/□ 이하인 것인 투명전극.
  22. 청구항 1에 있어서,
    상기 투명전극의 광투과도는 40 % 이상 80 % 이하인 것인 투명전극.
  23. 청구항 1 내지 11 및 13 내지 22 중 어느 한 항의 투명전극을 포함하는 유기 전자소자.
  24. 청구항 23에 있어서,
    상기 유기 전자소자는 유기 발광소자, 유기 태양전지, 또는 유기 트랜지스터인 것인 유기 전자소자.
  25. 청구항 23에 있어서,
    상기 유기 전자소자는 하부전극; 상기 하부전극에 대향하여 구비된 상부전극; 및 상기 하부전극과 상기 상부전극 사이에 구비된 유기물층을 포함하고,
    상기 상부전극은 상기 투명전극인 것인 유기 전자소자.
  26. 청구항 23에 있어서,
    상기 유기 전자소자는 하부전극; 상기 하부전극에 대향하여 구비된 상부전극; 및 상기 하부전극과 상기 상부전극 사이에 구비된 유기물층을 포함하고,
    상기 상부전극 및 상기 하부전극은 상기 투명전극인 것인 유기 전자소자.
  27. 청구항 25에 있어서,
    상기 상부전극 중 제1 유기물층이 하부전극과 가깝게 구비된 것인 유기 전자소자.
  28. 청구항 26에 있어서,
    상기 상부전극 중 제1 유기물층이 하부전극과 가깝게 구비되고,
    상기 하부전극 중 제2 유기물층 또는 제1 금속층이 상부전극과 가깝게 구비된 것인 유기 전자소자.
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