KR101743136B1 - Secondary battery with decreased internal resistance and method of making the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 음극 집전체와 동일 소재로 형성된 음극 리드를 포함하고, 상기 음극 리드가 전지 외장재에 직접 융착되도록 함으로써 전지 내부 저항이 감소되도록 한 이차전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 고출력, 고율 특성의 효과도 갖게 된다.The present invention relates to a secondary battery including a negative electrode lead formed of the same material as that of the negative electrode collector and allowing the negative electrode lead to be directly fused to the battery casing, thereby reducing the internal resistance of the battery. Effect.
Description
본 발명은 내부 저항이 감소된 이차전지 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a secondary battery with reduced internal resistance and a method of manufacturing the same.
이차전지는 전지 외장재의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다. 그 중 원통형 전지는 상대적으로 용량이 크고 구조적으로 안정하다는 장점을 갖는다.The secondary battery is classified into a cylindrical battery and a prismatic battery in which an electrode assembly is embedded in a cylindrical or rectangular metal can according to the shape of the battery casing, and a pouch-type battery in which an electrode assembly is embedded in a pouch-shaped casing of an aluminum laminate sheet . Among them, the cylindrical battery has an advantage that it is relatively large in capacity and structurally stable.
전지 외장재에 내장되는 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리롤형과, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막이 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형, 및 젤리롤형과 스택형의 복합 구조인 스택/폴딩형으로 분류된다. 그 중 젤리롤형 전극조립체는 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점으로 인해 널리 사용되고 있다.An electrode assembly embedded in a battery exterior material is a charge / dischargeable power generation device composed of a laminate structure of a positive electrode / separator / negative electrode. The electrode assembly is composed of a jelly roll type in which a separator is interposed between a positive electrode and a negative electrode coated with an active material, A stacked type in which a plurality of positive electrodes and negative electrodes of a stacked structure are stacked in a state in which a separator is interposed, and a stacked / folded type stacked structure of a jelly roll type and a stacked type. Among them, the jelly roll type electrode assembly is widely used because of its ease of manufacture and high energy density per weight.
젤리롤형 전극조립체는 양극 활물질이 알루미늄 호일 등에 도포되어 있는 양극집전체와 음극 활물질이 구리 호일 등에 도포되어 있는 음극집전체 사이에 분리막을 개재한 후 둥글게 권취하여 제조하게 된다. The jelly roll type electrode assembly is manufactured by winding a positive electrode current collector coated with a positive electrode active material on an aluminum foil or the like and a negative electrode current collector coated with a negative electrode active material on a copper foil or the like after winding the separator through a separator.
일반적으로, 젤리롤형 전극조립체를 포함하는 종래의 원통형 이차전지는 양극과 음극의 활물질이 도포되어 있지 않은 무지부에 외부 케이스와의 전기적 접촉을 위해 일정한 두께와 폭을 갖는 리드를 부착하게 된다. 이 때, 양극집전체의 양극 호일은 양극 단자인 권심에 접속되고, 음극집전체의 권취 말단은 전지 외장재에 접속되고 음극에 부착된 리드가 전지 외장재의 하단에 접속된다. 그런데, 이차 전지의 제조시 상기 리드는 전극 집전체에 일일이 용접한 후에 각각을 전지 외장재에 또 다시 용접(lead assay welding)해야 하기 때문에 제조 공정이 복잡해지고 이에 따라 생산 수율도 저하되며, 상기 전극 조립체의 권취 횟수도 제한되게 하는 요인이다. 즉, 리드 자체가 소정 두께를 가지고 있기 때문에 수납되는 전극 조립체의 권취 횟수가 줄어들게 되고, 이에 따라 이차 전지의 용량이 감소된다. 더욱이, 전극 리드가 집전체와 다른 재질의 금속으로 제조되는 경우에는 전지 내부 저항을 증가시키는 문제도 있다.
2. Description of the Related Art In general, a conventional cylindrical secondary battery including a jelly roll type electrode assembly attaches a lead having a certain thickness and width to an unoccupied portion to which an anode and a cathode active material are not applied, for electrical contact with an outer case. At this time, the positive electrode foil of the positive electrode current collector is connected to the winding, which is a positive terminal, the winding end of the negative electrode current collector is connected to the battery casing, and the lead attached to the negative battery is connected to the lower end of the battery casing. However, in manufacturing the secondary battery, the leads must be individually welded to the electrode collector and then to be subjected to lead assay welding again, so that the manufacturing process is complicated and the production yield is lowered, The number of windings of the wind turbine is also limited. That is, since the lead itself has a predetermined thickness, the number of times of winding of the electrode assembly to be housed is reduced, thereby reducing the capacity of the secondary battery. Further, when the electrode lead is made of a metal different from the current collector, there is a problem of increasing the internal resistance of the battery.
본 발명은 전술한 문제점을 해결하기 위해 착안된 것으로, 음극 집전체와 다른 재질의 금속이 리드로 사용되어 전지 내부 저항이 증가하는 문제점을 해소하고, 용접의 용이성도 확보하고자 한다.
SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and it is an object of the present invention to solve the problem of increasing the internal resistance of a battery by using a metal of a material different from that of the negative electrode current collector.
본 발명의 일 양태에 따르면, 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체가 젤리롤 상태로 전지 외장재에 내장되는 이차 전지에 있어서, 음극 집전체가 길이 방향으로 복수개의 스트립(strip) 형태의 활물질 무지부를 포함하고, 상기 스트립이 젤리롤 전극조립체의 음극 리드로 사용되며, 상기 음극 리드 각각은 차등적인 길이를 가지며, 상기 차등적인 길이는 젤리롤 중심부에서 외곽부 방향으로 길어지도록 형성될 수 있다.According to an aspect of the present invention, there is provided a secondary battery in which an electrode assembly having a separator interposed between an anode and a cathode is embedded in a cell casing in a jelly roll state, the anode current collector having a plurality of strip- Each of the negative electrode leads has a differential length and the differential length can be formed to be longer in the direction from the center of the jellyroll to the outer side of the jelly roll electrode assembly .
상기 음극 리드는 전지 외장재에 직접 융착될 수 있다.The negative electrode lead may be directly fused to the battery casing.
상기 음극 리드는 권취된 음극 집전체의 매 턴(turn)마다 형성될 수 있다.The negative electrode lead may be formed every turn of the wound negative electrode current collector.
상기 음극 리드 중 젤리롤 전극조립체의 최외곽부에 있는 음극 리드는 보다 넓은 폭을 가질 수 있으며, 또한, 음극 집전체에 연결된 부분에서 보다 넓은 변을 갖고 대향된 변에서 보다 짧은 변을 갖는 사다리형으로 형성될 수 있다.The negative electrode lead in the outermost portion of the jelly roll electrode assembly of the negative electrode lead may have a wider width and may have a wider shape at a portion connected to the negative electrode collector and a ladder- As shown in FIG.
상기 음극 리드는 젤리롤 전극조립체의 중심에서 최외각부로 갈수록 점층적으로 넓어지는 폭을 가질 수 있다.The negative electrode lead may have a width that widens gradually from the center of the jellyroll electrode assembly toward the outermost portion.
젤리롤 전극조립체의 최외곽부에 형성된 음극 리드가 절곡되어 전지 외장부에 융착되고, 이 때, 중심부 음극 리드도 전지 외장부에 융착될 수 있다.The negative electrode lead formed at the outermost portion of the jelly roll electrode assembly is bent and fused to the battery shell portion. At this time, the central negative electrode lead can also be fused to the battery shell portion.
본 발명의 다른 양태에 의하면, 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 젤리롤 전극조립체가 전지 외장재에 내장되는 이차전지의 제조방법에 있어서, 음극 집전체가 길이 방향으로 복수개의 스트립(strip) 형태의 활물질 무지부를 포함하도록 음극 집전체를 제조하는 단계; 상기 음극 집전체 중 활물질 무지부를 제외한 영역에 음극 활물질을 로딩하여 건조시켜서 음극을 제조하는 단계; 상기로부터 제조된 음극을 분리막 및 양극과 적층시켜 권취시키는 단계; 및 상기 권취된 전극 조립체에서 음극 리드들을 권심 방향으로 절곡시키고, 전극조립체를 전지 외장재에 수납시킨 후에, 절곡된 음극 리드들을 전지 외장재에 융착시키는 단계를 포함하는 이차전지의 제조방법이 제공된다.
According to another aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing a secondary battery in which a jellyroll electrode assembly having a separator interposed between a positive electrode and a negative electrode is embedded in a battery outer casing. The negative electrode collector includes a plurality of strips Preparing an anode current collector to include an active material uncoated portion of the anode current collector; Loading the negative electrode active material in an area of the negative electrode collector excluding the non-active material part, and drying the negative electrode active material to manufacture a negative electrode; Stacking the negative electrode prepared above with a separator and an anode and winding the same; And bending the negative electrode leads in the winding direction of the wound electrode assembly, winding the negative electrode leads in the battery casing after the electrode assembly is housed in the battery casing, and fusing the bent negative electrode leads to the battery casing.
본 발명에 의하면, 음극 집전체와 음극 리드가 동일한 소재로 형성되어 전지 외장재에 융착됨으로써 전지 내부 저항이 감소되고, 그 결과, 고출력, 고율 특성이 가능하게 되는 효과를 갖는다.
According to the present invention, the negative electrode current collector and the negative electrode lead are formed of the same material and are fused to the battery casing, thereby reducing the internal resistance of the battery. As a result, high output and high rate characteristics are possible.
도 1a는 본 발명의 일 양태에 따른 음극의 권취전 모식도이다.
도 1b는 본 발명의 다른 양태에 따른 음극의 권취전 모식도이다.
도 1c는 본 발명의 또 다른 양태에 따른 음극의 권취전 모식도이다.
도 1d는 본 발명의 또 다른 양태에 따른 음극의 권취전 모식도이다.
도 1e는 본 발명의 또 다른 양태에 따른 음극의 권취전 모식도이다.
도 2a는 본 발명의 일 양태에 따른 전극조립체가 젤리롤 형태로 권취된 후의 모식도이다.
도 2b는 본 발명의 일 양태에 따른 젤리롤 전극조립체에서 음극 리드가 절곡된 상태를나타내는 모식도이다.1A is a schematic view of a negative electrode according to an embodiment of the present invention before winding.
1B is a schematic view of a negative electrode according to another embodiment of the present invention before winding.
1C is a schematic view of a negative electrode according to another embodiment of the present invention before winding.
1D is a schematic view of a negative electrode according to another embodiment of the present invention before winding.
1E is a schematic view of a negative electrode according to another embodiment of the present invention before winding.
2A is a schematic view of an electrode assembly according to an embodiment of the present invention after being wound in the form of a jelly roll.
FIG. 2B is a schematic view illustrating a state in which a negative electrode lead is bent in a jellyroll electrode assembly according to an embodiment of the present invention. FIG.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 도면이나 실시예에 기재된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail. Prior to this, terms and words used in the present specification and claims should not be construed as limited to ordinary or dictionary terms, and the inventor should appropriately interpret the concepts of the terms appropriately It should be interpreted in accordance with the meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention based on the principle that it can be defined. Accordingly, the drawings described in the present specification or the constitutions described in the embodiments are merely the most preferred embodiments of the present invention and are not intended to represent all of the technical ideas of the present invention. Therefore, various equivalents It should be understood that water and variations may be present.
본 발명의 이차전지는 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체가 권취되어 젤리롤 상태로 전지 외장재에 내장되어 있는 것으로, 음극 집전체의 길이 방향으로 음극 집전체로부터 연장되어 있는 복수개의 스트립(strip) 형태의 음극 활물질 무지부를 포함하는 것을 특징으로 한다.The secondary battery of the present invention has an electrode assembly in which a separator is interposed between an anode and a cathode, and is wound in a jelly roll state and embedded in a battery casing. The secondary battery includes a plurality of strips extending from the anode current collector in the longitudinal direction of the anode current collector, and a negative electrode active material uncoated portion in the form of a strip.
본원 명세서에서 '무지부' 또는 '활물질 무지부'는 활물질이 도포(적용, 코팅)되어 있지 않은 집전체 부분을 의미한다.In the present specification, the 'plain portion' or the 'blank portion of the active material' refers to a portion of the collector where the active material is not coated (applied, coated).
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 이차전지를 설명한다.Hereinafter, a secondary battery of the present invention will be described with reference to the drawings.
도 1a 내지 도 1e는 본 발명에 따라 제작된 음극(1)을 권취(winding)하기 전의 양태를 나타낸 것이고, 도 2a는 본 발명에 따른 음극(1)을 포함하는 전극조립체의 권취후 양태를 나타낸 것이며, 도 2b는 본 발명에 따른 권취된 전극조립체에서 음극 리드가 절곡된 상태를 나타낸 것이다.Figs. 1A to 1E show an embodiment before winding a
본 발명의 일 양태에 따르면, 음극 집전체(2)의 길이 방향으로 음극 집전체(2)로부터 연장된 복수개의 스트립 형태의 리드(3)가 형성되어 있으며, 이들 부분에는 활물질이 도포되어 있지 않으므로 활물질 무지부에 해당한다. 음극 집전체(2)는 길이방향의 양 말단에도 양극 활물질이 코팅되지 않은 무지부를 포함할 수 있다.According to one aspect of the present invention, a plurality of strip-
음극 집전체(2)로는 스테인레스 강, 알루미늄, 티탄, 은, 팔라듐, 니켈, 구리; 또는 스테인레스 강의 표면에 티탄, 은, 팔라듐, 니켈, 구리로 표면 처리된 것 등을 사용할 수 있다. 복수개의 스트립 형태의 리드(3)는 음극 집전체와 일체형으로 제작되므로, 당연히 음극 집전체(2)와 동일한 재질로 형성된다. Examples of the anode
음극 리드(3)는 음극 집전체(2)의 길이방향 일부에 걸쳐 형성될 수도 있으나, 도 1에 도시된 바와 같이, 음극 집전체(2)의 전장에 걸쳐 형성될 수 있다. The
상기 복수개의 스트립 형태의 음극 리드(3)를 구성하는 스트립 각각은 권취 최외곽부에 존재하는 음극 리드가 가장 긴 길이를 갖고, 권심에 가장 근접하게 존재하는 음극 리드가 가장 짧은 길이를 갖도록 설계된다. 이는, 불필요한 음극 리드 부분을 최소화함으로써 내부 저항을 감소시키기 위함이다. 상기 스트립의 길이는 구체적인 전지 구조를 고려하여 결정될 수 있다. Each of the strips constituting the plurality of strip-shaped negative electrode leads (3) is designed so that the negative electrode leads existing in the outermost winding portion have the longest length and the negative electrode leads located closest to the winding core have the shortest length . This is to reduce internal resistance by minimizing unwanted negative electrode lead portions. The length of the strip may be determined in consideration of the specific cell structure.
또한, 상기 복수개의 스트립 형태의 음극 리드(3)는 음극과 양극 사이에 분리막을 개재한 후에 권취되는 경우, 권취된 젤리롤 형태의 전극조립체의 매 턴(turn)마다 형성되어 있을 수 있으며, 바람직하게는 전극조립체의 매 턴(turn)마다 1개씩 배치되도록 형성될 수 있다. The plurality of strip-shaped negative electrode leads 3 may be formed every turn of the wound electrode assembly in the form of a wound jelly roll when the separator is interposed between the negative electrode and the positive electrode. May be formed to be arranged one by one for each turn of the electrode assembly.
전극조립체의 권취후에 음극 리드(3)가 도 2a 및 도 2b에 도시된 바와 같이 배치될 수 있도록 음극 리드(3)의 설계시에 최종 제품인 전지 크기 등을 고려하여 음극 리드(3)의 피치(pitch)를 설계함으로써 음극 리드(3)가 도 2a 및 도 2b에 도시된 바와 같이 일렬로 배치될 수 있다. 예컨대, 각각의 음극 리드(3)를 구성하는 스트립이 동일한 간격으로 혹은 상이한 간격으로, 예컨대, 2~7 mm 또는 5mm의 간격을 갖도록 설계될 수 있다. 그러나, 실제 공정에서는 권취 후의 음극 리드가 정확하게 일렬로 배치되기 어려운 경우가 있다. The design of the
이러한 점을 보완하기 위한 양태로, 본 발명의 일 양태에 따르면, 음극 리드(3) 중 최외곽부에 형성된 음극 리드가 다른 음극 리드에 비해 보다 넓은 폭을 갖도록 설계될 수 있다. 이에 의해, 최외곽부 음극 리드 내에 존재하며 보다 얇은 폭으로 형성된 음극 리드가 정확하게 일렬로 배치되지 않더라도, 보다 넓은 폭을 갖는 최외곽부 음극 리드(3', 3", 3"', 3"")가 보다 얇은 폭으로 형성된 음극 리드들을 감쌀 수 있게 되므로, 이로써 음극 리드가 전극 외장재에 용이하게 용접될 수 있다(도 1b 내지 도 d 참조). 특히, 보다 넓은 폭을 갖는 최외곽부 음극 리드(3", 3"")가 사다리형으로 설계되는 경우, 내부 저항의 불필요한 증가는 방지하면서 용접의 용이성도 확보할 수 있는 이점을 갖는다(도 1c와 도 1e 참조).According to an aspect of the present invention, the negative electrode lead formed on the outermost portion of the
또한, 복수개의 스트립은 음극 리드가 젤리롤 중심부에서 외곽부 방향으로 길어지도록 형성되고 최외곽부 음극 리드를 제외한 음극 리드가 동일한 폭을 갖도록 설계될 수 있으나(도 1b와 도 1c), 용접의 용이성을 위해 최외곽부 방향의 스트립으로 갈수록 스트립의 폭이 점층적으로 증가하도록 설계될 수도 있다(도 1d와 도 1e).The plurality of strips may be designed such that the negative electrode leads are elongated from the central portion of the jellyroll to the outer side and the negative electrode leads other than the outermost negative electrode lead have the same width (Figures 1B and 1C) The width of the strip may gradually increase from the outermost strip toward the outermost strip (Figs. 1D and 1E).
전술한 바와 같이, 음극 리드(3)는 권심 쪽에 형성된 리드가 가장 짧고, 권취 말단 부분에 위치한 리드가 가장 길도록 설계 제작된다. 그 결과, 전극조립체를 제작하여 전지 외장재에 수납한 후에 음극 리드를 전지 외장재에 융착시킬 때 최장 길이를 갖는 리드가 절곡되어 전지 외장재에 융착되는 부분이 최단 길이를 갖는 리드가 절곡되어 전지 외장재에 융착되는 부분까지 연장되어 있을 수 있다(도 2b 참조).As described above, the
음극 리드가 전지 외장재에 직접 융착되는 구조로 인해, 음극 리드를 음극 집전체에 융착시키는 별도의 공정이 필요하지 않게 된다. 이로 인해, 통상 음극 집전체와 다른 금속 재질로 이루어지는 음극 리드가 사용되지 않으므로 전지 내부 저항의 증가도 발생하지 않게 된다. A separate process of fusing the negative electrode lead to the negative electrode collector is not required because of the structure in which the negative electrode lead is directly fused to the battery casing. As a result, the negative electrode lead made of a metal material different from that of the negative electrode current collector is not used, so that the internal resistance of the battery does not increase.
음극 리드(3)의 폭은 도 2b에 도시된 바와 같이 절곡이 가능하여야 하고 리드 총 단면적이 최대 통전 전류치를 만족시키도록 설계 제작한다. The width of the
음극 리드(3)가 융착되는 전지 외장재는 알루미늄, 스테인리스 스틸, 또는 니켈 도금 연강으로부터 제조될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The battery outer casing to which the
음극 리드와 전지 외장재의 융착은 당업계에서 통상적으로 사용되는 방법에 의해 실시될 수 있으며, 예컨대, 레이저 용접, 초음파 용접을 비롯한 통상적인 용접 방법에 의할 수 있다. Fusing of the negative electrode lead and the battery exterior material can be carried out by a method commonly used in the art, for example, a conventional welding method including laser welding and ultrasonic welding.
전술한 바와 같이 제조된 음극 집전체 중 리드부 및 소정의 무지부를 제외한 영역에 음극활물질을 로딩한다. 음극활물질 입자는 탄소질 재료; Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni, Fe, Ti, Co, Mn 및 이들의 산화물로 이루어진 군으로부터 선택된 활물질을 사용할 수 있으며, 본 발명에서 음극활물질의 종류가 이에 한정되는 것은 아니다.The negative electrode active material is loaded into the region of the negative electrode current collector manufactured as described above except for the lead portion and the predetermined non-coated portion. The negative electrode active material particles include carbonaceous material; An active material selected from the group consisting of Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni, Fe, Ti, Co, Mn and oxides thereof may be used. no.
음극 바인더는 음극활물질 입자들을 서로 결합시키고, 음극 활물질층의 집전체에 대한 접착력을 부여하는 역할을 수행하며, 예를 들면 폴리비닐리덴 플루오라이드-헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌(polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트 (polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트 (polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴 (polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트 (cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트 프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스 (cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan), 스티렌-부타디엔 고무 (styrene-butadiene rubber) 및 카르복실 메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose) 등을 사용할 수 있으나, 특별히 이에 한정되는 것은 아니다.The negative electrode binder serves to bind the negative electrode active material particles to each other and to give an adhesive force to the current collector of the negative electrode active material layer. For example, polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene, But are not limited to, polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, polymethylmethacrylate, polybutylacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone ), Polyvinylacetate, polyethylene-co-vinyl acetate, polyethylene oxide, polyarylate, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, acetate butyrate), cellulose acetate pro But are not limited to, cellulose acetate propionate, cyanoethylpullulan, cyanoethylpolyvinylalcohol, cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullulan, styrene Styrene-butadiene rubber, carboxyl methyl cellulose, and the like may be used, but the present invention is not limited thereto.
본 발명의 일 양태에 따른 이차전지는 상기와 같은 음극을 포함하는 전극조립체로부터 형성된다. 즉, 음극과 양극 사이에 분리막을 개재시켜 전극조립체를 제조한 후 젤리롤 형태로 권취하여 전지 외장재에 수납시키고, 이어서 전해질을 주액하여 제조될 수 있다.A secondary battery according to an embodiment of the present invention is formed from an electrode assembly including the cathode. That is, an electrode assembly may be manufactured by interposing a separator between a cathode and an anode, and then wound in a jelly roll form to be housed in a battery outer shell, followed by electrolyte injection.
본 발명의 일 양태에 따른 이차전지는 리튬이차전지일 수 있다.The secondary battery according to an embodiment of the present invention may be a lithium secondary battery.
상기 양극은 양극 활물질, 도전제 및 결착제를 포함하는 양극 합제를 용매를 사용하여 슬러리로 만들고, 이를 집전체에 일정량 도포하고, 건조, 프레스 및 성형하여 제조한다. 경우에 따라서는, 충진제 등을 양극 합제에 더 첨가할 수도 있다.The positive electrode is prepared by making a positive electrode mixture containing a positive electrode active material, a conductive agent and a binder into a slurry by using a solvent, applying a predetermined amount to the current collector, and drying, pressing and molding. In some cases, a filler or the like may be further added to the positive electrode mixture.
상기 양극 활물질로는 리튬 이온의 흡장 및 방출이 가능한 리튬 전이금속 산화물이 사용된다. 그러한 리튬 전이금속 산화물로는, 다음의 것으로 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있다.As the positive electrode active material, a lithium transition metal oxide capable of intercalating and deintercalating lithium ions is used. Examples of such a lithium transition metal oxide include, but are not limited to, a layered compound such as lithium cobalt oxide (LiCoO 2 ), lithium nickel oxide (LiNiO 2 ), or a compound substituted with one or more transition metals ; Lithium manganese oxides such as Li 1 + x Mn 2 -x O 4 (where x is 0 to 0.33), LiMnO 3 , LiMn 2 O 3 , LiMnO 2 and the like; Lithium copper oxide (Li 2 CuO 2 ); Vanadium oxides such as LiV 3 O 8 , LiFe 3 O 4 , V 2 O 5 and Cu 2 V 2 O 7 ; A Ni-site type lithium nickel oxide expressed by the formula LiNi 1-x M x O 2 (where M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B or Ga and x = 0.01 to 0.3); Formula LiMn 2-x M x O 2 ( where, M = Co, Ni, Fe , Cr, and Zn, or Ta, x = 0.01 ~ 0.1 Im) or Li 2 Mn 3 MO 8 (where, M = Fe, Co, Ni, Cu, or Zn); LiMn 2 O 4 in which a part of Li in the formula is substituted with an alkaline earth metal ion; Disulfide compounds; Fe 2 (MoO 4 ) 3 , and the like.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 합제의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.The cathode current collector generally has a thickness of 3 to 500 mu m. Such a positive electrode current collector is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical change in the battery, and may be formed of a material such as stainless steel, aluminum, nickel, titanium, sintered carbon, or a surface of aluminum or stainless steel Treated with carbon, nickel, titanium, silver or the like may be used. The current collector may have fine irregularities on the surface thereof to increase the adhesive force of the positive electrode mixture, and various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, and a nonwoven fabric are possible.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다.The separation membrane is interposed between the anode and the cathode, and an insulating thin film having high ion permeability and mechanical strength is used.
분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.The pore diameter of the separator is generally 0.01 to 10 mu m and the thickness is generally 5 to 300 mu m. Such separation membranes include, for example, olefinic polymers such as polypropylene, which are chemically resistant and hydrophobic; A sheet or a nonwoven fabric made of glass fiber, polyethylene or the like can be used, but the present invention is not limited thereto. When a solid electrolyte such as a polymer is used as an electrolyte, the solid electrolyte may also serve as a separation membrane.
상기 비수계 전해질은 비수계 전해액과 리튬으로 이루어져 있다. 비수계 전해액으로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.The non-aqueous electrolyte is composed of a non-aqueous electrolyte and lithium. As the non-aqueous liquid electrolyte, a non-aqueous electrolyte, a solid electrolyte, an inorganic solid electrolyte and the like are used.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.Examples of the nonaqueous electrolytic solution include N-methyl-2-pyrrolidinone, propylene carbonate, ethylene carbonate, butylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, But are not limited to, lactone, 1,2-dimethoxyethane, tetrahydroxyfuran, 2-methyltetrahydrofuran, dimethylsulfoxide, 1,3-dioxolane, formamide, dimethylformamide, Nitrile, nitromethane, methyl formate, methyl acetate, phosphoric acid triester, trimethoxymethane, dioxolane derivatives, sulfolane, methyl sulfolane, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, propylene carbonate derivatives , Tetrahydrofuran derivatives, ether, methyl pyrophosphate, ethyl propionate and the like can be used.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.Examples of the organic solid electrolyte include a polymer electrolyte such as a polyethylene derivative, a polyethylene oxide derivative, a polypropylene oxide derivative, a phosphate ester polymer, an agitation lysine, a polyester sulfide, a polyvinyl alcohol, a polyvinylidene fluoride, Polymers containing ionic dissociation groups, and the like can be used.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.Examples of the inorganic solid electrolyte include Li 3 N, LiI, Li 5 NI 2 , Li 3 N-LiI-LiOH, LiSiO 4 , LiSiO 4 -LiI-LiOH, Li 2 SiS 3 , Li 4 SiO 4 , Nitrides, halides and sulfates of Li such as Li 4 SiO 4 -LiI-LiOH and Li 3 PO 4 -Li 2 S-SiS 2 can be used.
리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2) 3NLi, 클로로 보란 리튬, 저급지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.The lithium salt is a substance which is easily dissolved in the non-aqueous electrolyte. For example, LiCl, LiBr, LiI, LiClO 4 , LiBF 4 , LiB 10 Cl 10 , LiPF 6 , LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 CO 2 , LiAsF 6 , LiSbF 6 , LiAlCl 4 , CH 3 SO 3 Li, CF 3 SO 3 Li, (CF 3 SO 2 ) 3 NLi, chloroborane lithium, lower aliphatic carboxylate lithium, lithium tetraphenylborate, .
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올 아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.For the purpose of improving charge / discharge characteristics, flame retardancy, etc., non-aqueous electrolytes may be used in the form of, for example, pyridine, triethylphosphite, triethanolamine, cyclic ether, ethylenediamine, glyme, N, N-substituted imidazolidine, ethylene glycol dialkyl ether, ammonium salt, pyrrole, 2-methoxyethanol, aluminum trichloride, etc. are added It is possible. In some cases, a halogen-containing solvent such as carbon tetrachloride or ethylene trifluoride may be further added to impart nonflammability, or a carbon dioxide gas may be further added to improve high-temperature storage characteristics.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
Those skilled in the art will appreciate that various modifications, additions and substitutions are possible, without departing from the scope and spirit of the invention as disclosed in the accompanying claims.
1: 음극
2: 음극 집전체
3: 복수개의 스트립 형태의 음극 활물질 무지부 또는 음극 리드
3', 3", 3"', 3"": 최외각부 음극 리드
4: 음극 활물질층
5: 양극
6: 분리막
7: 양극 탭1: cathode
2: cathode collector
3: Negative electrode active material in the form of strips
3 ', 3 ", 3"', 3 "": Outermost cathode lead
4: Negative electrode active material layer
5: anode
6: Membrane
7:
Claims (8)
음극 집전체가 길이 방향으로 복수개의 스트립(strip) 형태의 활물질 무지부를 포함하고, 상기 스트립 형태의 활물질 무지부가 젤리롤 전극조립체의 음극 리드로 사용되며, 상기 음극 리드는 젤리롤 중심부에서 외곽부 방향으로 길어지도록 차등적인 길이를 갖도록 형성되고, 권취된 음극 집전체의 매 턴(turn)마다 형성되어 있으며, 최외곽부 음극 리드를 제외한 음극 리드가 동일한 폭을 갖되 최외곽부 음극 리드는 보다 넓은 폭을 갖는 음극 집전체를 제조하는 단계;
상기 음극 집전체 중 활물질 무지부를 제외한 영역에 음극 활물질을 로딩하여 건조시켜서 음극을 제조하는 단계;
상기로부터 제조된 음극을 분리막 및 양극과 적층시켜 권취시키는 단계; 및
상기 권취된 전극 조립체에서 음극 리드를 권심 방향으로 절곡시키고, 전극조립체를 전지 외장재에 수납시킨 후에, 절곡된 음극 리드를 전지 외장재에 융착시키는 단계;를 포함하는 이차전지의 제조방법.
A method for manufacturing a secondary battery in which a jelly roll electrode assembly having a separator interposed between an anode and a cathode is embedded in a battery exterior material,
Wherein the negative electrode collector includes a plurality of uncoated active material uncoated portions in the longitudinal direction and the strip type active material uncoated portion is used as a negative electrode lead of the jelly roll electrode assembly, And the negative electrode leads except for the outermost negative electrode leads have the same width while the outermost negative electrode leads are formed to have a wider width A negative electrode current collector having a negative electrode current collector;
Loading the negative electrode active material in an area of the negative electrode collector excluding the non-active material part, and drying the negative electrode active material to manufacture a negative electrode;
Stacking the negative electrode prepared above with a separator and an anode and winding the same; And
Bending the negative electrode lead in the core direction in the wound electrode assembly and fusing the bent negative electrode lead to the battery casing after the electrode assembly is housed in the battery casing.
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