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KR101703558B1 - 알루미나와 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조 및 이를 사용한 방열구조물 - Google Patents

알루미나와 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조 및 이를 사용한 방열구조물 Download PDF

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KR101703558B1
KR101703558B1 KR1020140182293A KR20140182293A KR101703558B1 KR 101703558 B1 KR101703558 B1 KR 101703558B1 KR 1020140182293 A KR1020140182293 A KR 1020140182293A KR 20140182293 A KR20140182293 A KR 20140182293A KR 101703558 B1 KR101703558 B1 KR 101703558B1
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박성엽
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부산지역대학연합기술지주 주식회사
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Abstract

본 발명은 평균입도가 다른 알루미나 분말과 흑연분말을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물 및 이를 이용한 방열 구조물에 관한 것이다. 본 발명에 따른 열전도성 복합수지 조성물은 절연성이 낮은 고분자수지에 열전도성이 우수한 첨가제인 흑연분말과 알루미나 분말을 첨가하여 복합화한 것으로, 접착제의 용도로 사용할 경우 발열소자모듈과 금속의 계면에 존재하는 공기갭(air gap)을 줄여 효과적인 방열을 유도할 수 있을 뿐만 아니라, 오랜 기간이 흘러도 수축률이 적고, 응력하에서도 형상을 유지하여 방열구조물의 계면접합에 유용하게 활용할 수 있다. 또한, 기존의 알루미늄 소재 방열판을 대체할 수 있는 고분자복합소재 조성물로서 알루미늄 사용시에 비해 중량감소가 가능하고, 화학적 환경에서 내부식특성이 우수하고, 방열특성을 크게 향상시킬 수 있어 각종 열전도접착제, 열전도필름, 방열구조물 및 열전도 접착제의 용도로 활용할 수 있다.

Description

알루미나와 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조 및 이를 사용한 방열구조물{Alumina and graphite composite including a thermally conductive resin composition and dissipative products}
본 발명은 알루미나와 흑연을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조 및 이를 사용한 방열구조물에 관한 것이다.
에폭시 수지를 이용한 기술은 전자부품 분야에 많이 이용되어지고 있다. 금속과 세라믹이 접하는 면과 전자부품이 붙는 부위의 접촉 열저항을 낮게 하기 위하여 열전도성 그리스와 열전도성 접착제, 열전도 시트 등과 같은 복합고분자재료의 개발이 진행되고 있다. 열전도성 그리스는 열교환기 등과 같은 금속부품의 열전도를 돕고, 열전도성 접착제는 냉각핀과 본체인 금속의 접착에 주로 사용되며, 열전도 시트는 파워 트랜지스터와 기판과의 사이에 끼워져 방열을 촉진하는 분야에 이용되고 있다. 최근에는 노트북과 휴대전화 등의 전자제품들이 더욱 고집적화되고 있고 고출력 사양을 갖추어 가는 추세이며, 이와 함께 기판은 점점 소형화되고 있어, 기기의 동작 중 다량의 열이 발생하게 되는데, 이렇게 발생되는 열은 제품의 성능에 큰 영향을 미치고 있다. 따라서 점점 더 기기의 성능 안정성과 신뢰도 향상을 위해 첨단전자기기의 방열문제는 제품개발에 있어 중요한 이슈가 되고 있다.
이러한 전자제품의 방열소재로서 에폭시 수지 또는 아크릴 수지를 많이 이용하고 있는데, 특히 에폭시 수지는 방열접착제로 유용하게 개발될 수 있으며, 친환경적이면서도 고온에서도 일정하게 높은 접착력을 유지한다.
또한, 일반적인 금속은 습기나 공기에 의해 부식이 진행되는데, 이 또한 방열 특성에 상당한 영향을 미치게 된다. 하지만 에폭시 수지를 이용한 접착제는 발열소자모듈과 금속의 계면에 존재하는 공기갭(air gap)을 줄여 효과적인 열의 전달(방열)뿐만 아니라, 습기에 의한 부식 또한 방지 할 수 있고, 상온에서 접착압만으로도 고강도로 접착이 가능하다. 또한, 금속과 계면의 접착이 이루어지고 난 후 오랜 기간이 흘러도 수축률이 적고, 응력 하에서도 형상을 유지할 수 있다.
따라서 다양한 산업에서 매트릭스 수지로 사용되는 열경화성 수지 중 하나인 에폭시 수지는 그 우수한 물성으로 인해 다양한 범위에서 사용되고 있는데, 종래의 비스페놀 타입의 에폭시 수지인 비스페놀-A 계 에폭시 수지(diglycidyl ether of bisphenol-A, DGEBA) 및 비스페놀-F계 에폭시 수지(diglycidyl ether of bisphenol-F, DGEBF)는 상업적으로 제조되어 폭넓은 분야에 널리 사용되고 있다.
한편, 일반적인 에폭시 수지의 열전도율은 금속과 세라믹에 비하여 매우 낮다(0.15~0.3 W/mK). 이 때문에 고분자 메트릭스 내에 기체를 복합하여(발포체화하여) 단열재로서 각종 분야에 이용되어지고 있다. 하지만 전기전자소자분야를 중심으로 전기절연성, 내흡성, 가공성, 내부식성 등은 물론 열전도특성이 우수한 소재에 주목하면서 고분자복합소재의 고열전도특성에 많은 관심이 모아지고 있고 개발이 활발히 진행되고 있다.
그러나, 종래 개발된 이러한 수지들은 고유의 높은 취성 특성과 내후성 저하 등의 문제들로 인해 고성능 재료로의 이용에 제한을 받게 되어 구조재료로의 사용이 어려워 이러한 단점을 개선한 새로운 물성을 가진 에폭시 수지의 개발이 절실히 필요한 실정이다.
한국공개특허 10-2013-0122478
이에 본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위한 것으로, 고분자 수지의 낮은 열전도성을 개선할 수 있고, 금속이나 세라믹 소재와의 접착성이 우수한 새로운 열전도성 복합재료를 개발함으로써 본 발명을 완성하였다.
따라서 본 발명의 목적은 방열 구조물에 적용 가능한 열전도성 복합수지 조성물을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 열전도성 복합수지 조성물 제조방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 열전도성 복합수지 조성물을 유효성분으로 하는 방열 접착제 조성물을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 방열 접착제 조성물을 포함하는 방열 구조물을 제공하는 것이다.
상기와 같은 문제를 해결하기 위해 본 발명은, 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지; 경화제; 평균입도 5 내지 50㎛의 알루미나분말; 및 흑연분말을 유효성분으로 포함하는 열전도성 복합수지 조성물을 제공한다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 에폭시 수지는 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 페놀 노볼락형 에폭시 수지, 크레졸 노블락형 에폭시 수지, 알킬페놀 노볼락형 에폭시 수지, 비스페놀형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지, 트리글리시딜 이소시아네이트 에폭시 수지 및 비환식 에폭시 수지로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 아크릴 수지는 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, 및 헥실아크릴레이트의 중합체 또는 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 경화제는 벤질디메틸아민, 트리에탄올아민, 트리에틸렌테트라아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌아민, 디메틸아미노에탄올 및 트리(디메틸아미노메틸)페놀로 이루어진 군에서 선택될 수 있다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 고분자 수지 및 경화제는 고분자 수지 대 경화제가 6:1~10:1의 중량비로 함유되어 있을 수 있다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 알루미나분말은 평균입도 45㎛의 알루미나분말과 평균입도 7㎛의 알루미나분말을 6:4의 중량비로 혼합하여 사용하는 것일 수 있다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 흑연분말과 알루미나분말은 흑연분말 10~30중량% 대 알루미나분말 50~80중량%로 혼합하여 사용할 수 있다.
또한, 본 발명은, 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지에 평균입도 5 내지 50㎛의 알루미나분말; 및 흑연분말을 첨가하여 분산시키는 단계; 및 분산된 용액에 경화제 및 용매를 첨가하여 교반시킨 후, 경화시키는 단계를 포함하는, 열전도성 복합수지 조성물의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 에폭시 수지는 비스페놀 A 에피클로로히드린 에폭시 수지이고, 상기 경화제는 트리에틸렌테트라아민이며, 상기 용매는 메틸에틸케톤(MEK) 및 톨루엔(Toluene)을 사용하는 것일 수 있다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 아크릴 수지는 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, 및 헥실아크릴레이트의 중합체 또는 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 경화제는 벤질디메틸아민, 트리에탄올아민, 트리에틸렌테트라아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌아민, 디메틸아미노에탄올 및 트리(디메틸아미노메틸)페놀로 이루어진 군에서 선택될 수 있다.
또한, 본 발명은, 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지; 경화제; 평균입도 5 내지 50㎛의 알루미나분말; 및 흑연분말을 유효성분으로 포함하는 방열 접착제 조성물을 제공한다.
또한 본 발명은 상기 본 발명의 조성물이 도포되어 형성된 접착층을 포함하는 방열구조물을 제공한다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 방열구조물은 방열판, 방열 필름, 방열접착제, 방열그리스 및 방열테이프로 이루어진 군 중에서 선택되는 것일 수 있다.
본 발명은 절연성이 낮은 고분자수지에 열전도성이 우수한 첨가제인 흑연과 알루미나 분말을 첨가하여 복합화함으로써 열전도성이 개선된 열전도성 복합수지 조성물을 제조하였고, 이를 접착제의 용도로 사용할 경우 발열소자모듈과 금속의 계면에 존재하는 공기갭(air gap)을 줄여 효과적인 방열을 유도할 수 있을 뿐만 아니라, 오랜 기간이 흘러도 수축률이 적고, 응력하에서도 형상을 유지하여 방열구조물의 계면접합에 유용하게 활용할 수 있다. 또한, 기존의 알루미늄 소재 방열판을 대체할 수 있는 고분자복합소재 조성물로서 알루미늄 대비 30% 이상의 중량감소가 가능하고, 화학적 환경에서 내부식특성이 우수하고, 방열특성을 크게 향상시킬 수 있어 각종 열전도접착제, 열전도필름, 방열구조물 및 열전도 접착제의 용도로 활용할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일실시예에 따라 제조된 에폭시수지 복합재료 조성물들의 FE-SEM 이미지를 나타낸 것이다.
본 발명은 에폭시 수지 또는 아크릴 수지인 고분자 수지에 흑연 및 알루미나 분말을 첨가하여 열전도성이 개선된 열전도성 복합수지 조성물을 제조하는 기술과 이를 방열소재로 응용하는 방법에 관한 것이다.
에폭시 수지는 금속 접착성이 좋아 방열접착제로 개발이 유용하다. 기존의 접착제는 알루미늄과 같은 일반적인 금속에 대한 높은 초기 접착력에도 불구하고 습기와 뜨거운 환경에 노출하면 접착력이 다소 약해진다. 이에 비해 에폭시 접착제는 친환경적이면서도 고온에서도 일정하게 높은 접착력을 유지한다. 일반적인 금속은 습기나 공기에 의해 부식이 진행되는데, 이 또한 방열 특성에 상당한 영향을 미치게 된다.
하지만 에폭시 수지를 이용한 접착제는 발열소자모듈과 금속의 계면에 존재하는 air gap을 줄여 효과적인 열의 전달(방열)뿐만 아니라, 습기에 의한 부식 또한 방지 할 수 있다. 에폭시 수지는 상온에서 접착만으로도 고강도로 접착이 가능하며, 금속과 계면의 접착이 이루어지고 난 후 오랜 기간이 흘러도 수축률이 적고, 응력하에서도 형상을 유지한다.
본 발명은 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지; 경화제; 평균입도 5 내지 50㎛의 알루미나분말 및 흑연분말을 유효성분으로 포함하는 열전도성 복합수지 조성물이다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 에폭시 수지는 하나의 분자에 2개 이상의 에폭시기를 가지는 수지 중 하나의 분자당 평균 2개를 넘는 에폭시기를 가지는 에폭시 수지이다. 에폭시 수지는 전기 절연성, 내열성 그리고 화학적 안정성이 우수한 열경화수지이다.
바람직하게는, 에폭시 수지는 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 페놀 노볼락형 에폭시 수지, 크레졸 노볼락형 에폭시 수지, 알킬페놀 노볼락형 에폭시 수지, 비스페놀형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지, 트리글리시딜 이소시아네이트 및 비환식 에폭시 수지 등으로부터 선택되는 하나 이상의 에폭시 화합물이 사용될 수 있으며, 가장 바람직하게는 비스페놀-A형 수지를 사용할 수 있다.
상기 비스페놀 A타입 에폭시 수지, 및 비스페놀 F 타입 에폭시 수지 등 상기 에폭시 수지들은 메틸에틸케톤(MEK), 디메틸 포름 아마이드(DMF), 메틸셀로솔브(MCS), 카비톨아세테이트, 카비톨, PGMEA, PGME, 톨루엔, 자일렌, NMP, 2-메톡시 에탄올 등에서 선택된 하나 이상을 용매로써 혼합하여 용해하여 사용할 수 있다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 아크릴 수지는 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, 및 헥실아크릴레이트의 중합체 또는 공중합체를 사용할 수 있다.
본 발명에 있어서, 이용 가능한 고분자 수지 경화제는 특별히 한정되지 아니하며, 에폭시 조성물에서 통상적으로 사용되는 경화제라면 어떠한 것도 무관하다. 바람직하게는, 본 발명의 에폭시 수지 조성물의 제조에 사용할 수 있는 에폭시 수지 경화제는 아민계, 이미다졸계, 산무수물계 또는 이의 혼합물일 수 있다.
본 발명에서 사용가능한 아민계 경화제는 선형아민, 지방족 아민, 변형된 지방족 아민, 방향족 아민, 제2급 아민 및 제3급 아민 등을 포함하는데, 예를 들어, 벤질디메틸아민, 트리에탄올아민, 트리에틸렌 테트라민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌아민, 디메틸아미노에탄올, 트리(디메틸아미노메틸)페놀 등이 해당한다.
또한, 이미다졸계 경화제로는 이미디졸, 이소이미디졸, 2-메틸 이미디졸, 2-에틸-4-메틸이미디졸, 2,4-디메틸이미디졸, 부틸이미디졸, 2-헵타데센일-4-메틸이미디졸, 2-메틸이미디졸, 2-운데센일이미디졸, 1-비닐-2-메틸이미디졸,2-n-헵타데실이미디졸, 2-운데실이미디졸, 2-헵타데실이미디졸, 2-페닐이미디졸, 1-벤질-2-메틸이미디졸, 1-프로필-2-메틸이미디졸, 1-시아노에틸-2-메틸이미디졸, 1-시아노에틸-2-에틸-4-메틸이미디졸, 1-시아노에틸-2-운데실이미디졸, 1-시아노에틸 -2-페닐이미디졸, 1-구아나미노에틸-2-메틸이미디졸, 이미디졸과 메틸이미디졸의 부가생성물, 이미디졸과 트리멜리트산의 부가생성물, 2-n-헵타데실-4-메틸이미디졸, 페닐이미디졸, 벤질이미디졸, 2-메틸-4,5-디페닐이미디졸, 2,3,5-트리페닐이미디졸, 2-스티릴이미디졸, 1-(도데실 벤질)-2-메틸이미디졸, 2-(2-히드록실-4-t-부틸페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 2-(2-메톡시페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 2-(3-히드록시페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 2-(p-디메틸-아미노페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 2-(2-히드록시페닐)-4,5-디페닐이미디졸, 디(4,5-디페닐-2-이미디졸)-벤젠-1,4, 2-나프틸-4,5-디페닐이미디졸, 1-벤질-2-메틸이미디졸 및 2-p-메톡시스티릴이미디졸 등을 포함한다.
또한, 산무수물계 경화제로는 프탈릭 무수물, 말레익 무수물, 트리멜리틱 무수물, 파이로멜리틱 무수물, 헥사하이드로프탈릭 무수물, 테트라하이드로프탈릭 무수물, 메틸나딕 무수물, 나딕 무수물, 또는 메틸헥사하이드로프탈릭 무수물 등을 포함하며, 상기 산무수물계 경화제는 단독으로 사용되기 보다는 상기 경화제들을 촉매로서 혼합하여 사용되는 것이 바람직하다.
본 발명의 일 실시예에서 고분자 수지 및 경화제는 고분자 수지 대 경화제가 8:1의 중량비로 함유되어 있다.
또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 알루미나분말은 고분자 수지 대비 90%를 초과하여 함유하게 되면 복합 조성물의 기계적 특성이 현저히 저하되어 구조적 안정이 취약해진다. 또한 비중의 증가로 인하여 완제품의 중량 감소에 효과적이지 못한다. 따라서 바람직하게 알루미나분말은 고분자 수지 중량 대비 50~90중량%의 함량으로 함유하는 것이 좋다.
또한, 본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 흑연분말은 천연흑연 및 인조흑연을 단독, 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있다.
본 발명의 일실시예에 있어서, 상기 알루미나분말과 흑연분말은 고분자 수지, 경화제, 알루미나분말 및 흑연분말을 합한 총 중량을 기준으로 알루미나 분말과 흑연분말의 혼합물이 50~90중량%로 포함하게 하였고, 흑연분말과 알루미나분말의 함량비는 10 내지 30 : 50 내지 80 중량비의 범위에서 조절할 수 있으며, 가장 효과가 우수한 함량비로는 흑연분말은 30중량%와 알루미나분말 60중량%를 사용한 것이었다.
본 발명의 열전도성 복합 수지의 제조방법은 고분자 수지에 흑연분말 및 평균 입도 5 내지 50㎛의 알루미나분말을 첨가하여 분산시키는 단계; 및 분산된 용액에 경화제 및 용매를 첨가하여 교반시킨 후, 경화시키는 단계를 포함한다.
본 발명에서 사용할 수 있는 고분자 수지는 비스페놀 A 에피클로로히드린 에폭시 수지이고, 상기 경화제는 트리에틸렌테트라아민이며, 상기 용매는 메틸에틸케톤(MEK) 및 톨루엔(Toluene)을 사용하나 이에 제한되지는 않는다.
또한, 본 발명에서 사용할 수 있는 상기 용매는 메틸에틸케톤(MEK), 톨루엔(Toluene),디메틸 포름 아마이드(DMF), 메틸셀로솔브(MCS), 카비톨아세테이트, 카비톨, PGMEA, PGME, 톨루엔, 자일렌, NMP, 및 2-메톡시 에탄올로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상이며, 바람직하게는 MEK/톨루엔을 1/1내지 3/1의 v/v로 첨가할 수 있다.
또한, 고분자 수지; 경화제; 평균입도 5 내지 50㎛의 알루미나분말; 및 흑연분말을 유효성분으로 하는 본 발명의 조성물은 방열 접착제 조성물의 용도로 사용할 수 있는데, 상기 방열 접착제 조성물을 방열판의 계면 접합에 사용시 조성물의 높은 방사율 효과로 인해 방열판 표면으로 전달된 열이 대기 중으로 용이하게 방출될 수 있다.
상기 방열 접착제 조성물을 방열판에 도포할 경우 10 내지 100㎛의 두께로 도포할 수 있으며, 본 발명의 열전도성 복합수지 조성물 또는 방열 접착제 조성물을 방열구조물로 사용할 수 있는데 상기 방열구조물은 방열판, 방열 필름, 방열접착제, 방열그리스 및 방열테이프로 사용할 수가 있다.
이하, 실시예를 들어 본 발명에 대해서 더욱 상세하게 설명할 것이나, 하기의 실시예는 본 발명의 바람직한 실시예일 뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
에폭시수지 복합재료 조성물 제조
<1-1> 비스페놀 A 에피클로로히드린(Bisphenol A epichlorohydrin) 에폭시 수지 및 알루미나분말을 함유한 에폭시 수지조성물 제조
알루미나 파우더 10-60wt%를 Bisphenol A epichlrohydrin (MW ≥700 Struers Epofix) 8g에 24h 초음파 처리하여 고루 분산 시킨 후 mechanical stirrer를 이용하여 50℃ oil bath 내에서 24시간 교반 시켰다.
교반 시킨 반응물에 트리에틸테트라아민(Triethyltetramine; hardner Struers Epofix) 1g 첨가하여 기포가 생기지 않게 천천히 저어주었다. 이후 70℃ oven 내에서 2시간 동안 경화 시켜 알루미나 분말이 혼합된 에폭시 복합수지 조성물을 제조하였다.
또한, 이때 상기 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 에폭시 수지에 첨가되는 SiC 필러의 분산을 돕기 위해 필요에 따라 용매 (MEK(methyl ethyl ketone)/Toluene = 1/1 ~ 3/1 v/v)를 소량 첨가하였다.
이상에서 기술한 비스페놀 A 에피클로로히드린(Bisphenol A epichlorohydrin) 에폭시 수지 및 알루미나가 혼합된 에폭시 복합수지 조성물 제조를 위해 사용한 알루미나 분말의 각 함량은 하기 표 1에 기재하였다.
[표 1] 비스페놀 A 에피클로로히드린 에폭시 수지 및 알루미나분말 혼합된 에폭시 복합수지 조성물의 제조를 위한 각 성분 및 함량<(에폭시 + 경화제) = (8+1) g에 대한 알루미나분말의 혼합조성>
Figure 112014122650252-pat00001

상기 방법으로 제조된 복합수지 조성물의 경우 알루미나 분말을 90wt%를 초과하는 조성으로 첨가되는 경우, 복합수지 조성물의 기계적 물성과 접착력은 저하되어 경화 후의 구조적 안정성이 취약하게 되는 것으로 나타났고, 따라서 알루미나분말의 함량이 50% 이상으로 포함하게 될 경우 열전도도가 1.0 이상으로 효과가 유효한 것을 알 수 있었다.
<1-2> 비스페놀 A 에피클로로히드린(Bisphenol A epichlorohydrin) 에폭시 수지, 흑연분말 및 알루미나 분말을 함유한 에폭시 수지조성물 제조
비스페놀 A 에피클로로히드린(Bisphenol A epichlorohydrin) 에폭시 수지와 평균입도 45㎛를 갖는 알루미나 분말, 평균입도 7㎛을 갖는 알루미나 분말을 함유한 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 상기 실시예 1-1의 알루미나 분말 대신 평균입도 45㎛를 갖는 알루미나 분말, 평균입도 7㎛을 갖는 알루미나분말을 사용한 것을 제외하고 동일한 방법으로 수행하였으며 이때 알루미나 분말은 평균입도 45㎛를 갖는 분말과 평균입도 7㎛을 갖는 분말을 각각 6:4의 중량비로 혼합한 양으로 하기 표 2에 기재된 바와 같이 사용하였다.
또한, 이때 상기 에폭시 복합수지 조성물의 제조는 에폭시 수지에 첨가되는 SiC 필러의 분산을 돕기 위해 필요에 따라 용매 (MEK(methyl ethyl ketone)/Toluene = 1/1 ~ 3/1 v/v)를 소량 첨가하였다.
[표 2] 비스페놀 A 에피클로로히드린 에폭시 수지, 흑연분말 및 알루미나 분말이 혼합된 에폭시 복합수지 조성물의 제조를 위한 각 성분 및 함량 <(에폭시 + 경화제) = (8+1) g에 대한 흑연분말과 알루미나분말의 혼합조성>
Figure 112014122650252-pat00002

상기 제조한 제조예들에 대한 표면을 FE-SEM 촬영을 통해 관찰하였고, 그 결과를 도 1에 나타내었다.
분석 결과, 흑연과 알루미나의 혼합필러 조성의 사용으로 열전도특성은 크게 향상시키면서 해당 조성물의 전기절연특성은 양호한 수준으로 개선할 수 있다는 것으로 나타났고, 흑연분말과 알루미나의 혼합조성이 10(흑연)+80(알루미나) wt%~ 30(흑연)+50(알루미나) wt% 의 범위로 사용할 경우 열전도특성이 크게 향상되는 것으로 나타났다. 또한 도 1에는 본 발명에서 제조한 흑연과 알루미나의 혼합필러 조성 표면을 관찰한 사진을 나타낸 것이다.
이제까지 본 발명에 대하여 그 바람직한 실시예들을 중심으로 살펴보았다. 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 변형된 형태로 구현될 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 개시된 실시예들은 한정적인 관점이 아니라 설명적인 관점에서 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 전술한 설명이 아니라 특히 청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (14)

  1. 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지; 경화제; 평균입도 45㎛ 및 7㎛가 혼합된 알루미나분말; 및 흑연분말을 포함하는 열전도성 복합수지 조성물에 있어서,
    상기 평균입도 45㎛ 및 7㎛가 혼합된 알루미나분말은 평균입도 45㎛ : 평균입도 7㎛가 6:4의 중량비로 혼합되고,
    상기 열전도성 복합수지 조성물 총 중량에서 상기 흑연분말 30 중량% 및 상기 알루미나분말 60 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전도성 복합수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 에폭시 수지는 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지, 페놀 노볼락형 에폭시 수지, 크레졸 노블락형 에폭시 수지, 알킬페놀 노볼락형 에폭시 수지, 비스페놀형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 디사이클로펜타디엔형 에폭시 수지, 트리글리시딜 이소시아네이트 에폭시 수지 및 비환식 에폭시 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 열전도성 복합수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 아크릴 수지는 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, 및 헥실아크릴레이트의 중합체 또는 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 열전도성 복합수지 조성물.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 경화제는 벤질디메틸아민, 트리에탄올아민, 트리에틸렌테트라아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌아민, 디메틸아미노에탄올 및 트리(디메틸아미노메틸)페놀로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 열전도성 복합수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 고분자 수지 및 경화제는 고분자 수지 대 경화제가 6:1~10:1의 중량비로 함유되어 있는 것을 특징으로 하는 열전도성 복합수지 조성물.
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 아크릴 수지 또는 에폭시 수지인 고분자 수지에 평균입도 45㎛ 및 7㎛가 혼합된 알루미나분말; 및 흑연분말을 첨가하여 분산시키는 단계; 및
    분산된 용액에 경화제 및 용매를 첨가하여 교반시킨 후, 경화시키는 단계를 포함하는, 열전도성 복합수지 조성물의 제조방법에 있어서,
    상기 평균입도 45㎛ 및 7㎛가 혼합된 알루미나분말은 평균입도 45㎛ : 평균입도 7㎛가 6:4의 중량비로 혼합되고,
    상기 열전도성 복합수지 조성물 총 중량에서 상기 흑연분말 30 중량% 및 상기 알루미나분말 60 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 에폭시 수지는 비스페놀 A 에피클로로히드린 에폭시 수지이고, 상기 경화제는 트리에틸렌테트라아민이며, 상기 용매는 메틸에틸케톤(MEK) 및 톨루엔(Toluene)을 사용하는 것을 특징으로 하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조방법.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 아크릴 수지는 메틸아크릴레이트, 메틸메타크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, 및 헥실아크릴레이트의 중합체 또는 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조방법.
  11. 제 8항에 있어서,
    상기 경화제는 벤질디메틸아민, 트리에탄올아민, 트리에틸렌테트라아민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌아민, 디메틸아미노에탄올 및 트리(디메틸아미노메틸)페놀로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 열전도성 복합수지 조성물의 제조방법.
  12. 제1항의 열전도성 복합수지 조성물을 포함하는 방열 접착제 조성물.
  13. 제1항의 열전도성 복합수지 조성물이 도포되어 형성된 접착층을 포함하는 방열구조물.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 방열구조물은 방열판, 방열 필름, 방열접착제, 방열그리스 및 방열테이프로 이루어진 군 중에서 선택되는 것을 특징으로 하는 방열구조물.
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