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KR101657202B1 - Electrode lead wire member for nonaqueous batteries - Google Patents

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KR101657202B1
KR101657202B1 KR1020157007157A KR20157007157A KR101657202B1 KR 101657202 B1 KR101657202 B1 KR 101657202B1 KR 1020157007157 A KR1020157007157 A KR 1020157007157A KR 20157007157 A KR20157007157 A KR 20157007157A KR 101657202 B1 KR101657202 B1 KR 101657202B1
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쿠니히로 다케이
야스히로 가네다
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후지모리 고교 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명은 알루미늄 박과 수지 필름의 라미네이트 필름 적층체를 외장재로 사용하여 이루어지는 비수계 전지용 수납 용기로부터 인출되는 전극 리드선 부재(18)에 관한 것이다. 전극 리드선 부재(18)는 금속제 도출부(21)를 구비하고, 도출부(21) 위에는 불화 금속 또는 그 유도체와 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로 이루어지는 박막 코팅층(22)과, 실란트층(23)이 순서대로 적층된다. 실란트층(23)은 도출부(21)의 표면 위에 열접착되어 있고, 또한 적어도 실란트층(23)의 도출부(21)와의 계면측 부분에 에폭시 관능기를 갖는 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유한다.The present invention relates to an electrode lead wire member (18) drawn out from a storage container for a non-aqueous cell battery using a laminate film laminate of an aluminum foil and a resin film as a sheathing material. The electrode lead wire member 18 has a metal lead portion 21 on which a thin film coating layer 22 made of a resin containing a fluoride metal or a derivative thereof and a hydroxyl group or a copolymer resin thereof and a sealant layer 23 are stacked in this order. The sealant layer 23 is thermally adhered to the surface of the lead-out portion 21 and at least a portion of the sealant layer 23 at the interface with the lead-out portion 21 contains a thermo-adhesive polyolefin resin having an epoxy functional group.

Description

비수계 전지용 전극 리드선 부재{ELECTRODE LEAD WIRE MEMBER FOR NONAQUEOUS BATTERIES}ELECTRODE LEAD WIRE MEMBER FOR NONAQUEOUS BATTERIES FOR NON-

본 발명은 2차 전지인 리튬 이온 전지나 전기 이중층 커패시터(이하, 「커패시터」라고 한다) 등의, 전해액에 유기 전해질을 사용한 비수계(非水系) 전지용 전극 리드선 부재에 관한 것이다.The present invention relates to an electrode lead wire member for a non-aqueous (non-aqueous) battery using an organic electrolyte for an electrolytic solution, such as a lithium ion battery or an electric double layer capacitor (hereinafter referred to as "capacitor") as a secondary battery.

근래 세계적으로 환경 문제가 고조됨에 따라, 전기 자동차의 보급이나 풍력 발전·태양광 발전 등의 자연 에너지의 유효 활용이 과제가 되고 있다. 이에 수반하여, 이들 기술 분야에서는 전기 에너지를 저장하기 위한 축전지로서 리튬 이온 전지 등의 2차 전지나 커패시터가 주목 받고 있다. 또한, 전기 자동차 등에 사용되는 리튬 이온 전지를 수납하는 외장 용기에는, 알루미늄 박과 수지 필름을 적층한 전지 외장용 적층체를 사용하여 제작한 플랫 백(flat bag)이나, 드로잉(drawing) 성형 또는 장출(張出) 성형에 의한 성형 용기가 사용되어 박형 경량화가 도모되고 있다.In recent years, as environmental problems have increased worldwide, effective use of natural energy such as the diffusion of electric vehicles, wind power generation, and photovoltaic power generation has become a problem. Accordingly, in these technical fields, a secondary battery or a capacitor such as a lithium ion battery is attracting attention as a battery for storing electric energy. An external container for storing a lithium ion battery used in an electric vehicle or the like may be a flat bag manufactured by using a laminate for battery exterior lamination of an aluminum foil and a resin film, A molding container made by molding is used so that a thin and lightweight material is being produced.

그러나, 리튬 이온 전지의 전해액은 수분이나 광에 약하다는 성질을 갖고 있다. 이 때문에, 리튬 이온 전지용 외장 재료에는 폴리아미드나 폴리에스테르로 이루어지는 기재층과 알루미늄 박이 적층된, 방수성이나 차광성이 우수한 전지 외장용 적층체가 사용되고 있다.However, the electrolyte of a lithium ion battery has a property of being weak to moisture and light. For this reason, a laminate for battery exterior lamination, in which a base layer made of polyamide or polyester and an aluminum foil laminated and excellent in waterproof property and light shielding property is used as the exterior material for lithium ion batteries.

이러한 전지 외장용 적층체를 사용하여 제작된 수납 용기에 리튬 이온 전지를 수납하기 위해서는, 예를 들면 도 3a에 나타내는 바와 같은 재치 용기(30)를 사용한다. 즉, 미리 전지 외장용 적층체를 사용하여 오목부(31)를 갖는 트레이상의 형상을 드로잉 성형 등에 의해 성형하고, 그 트레이의 오목부(31)에 리튬 이온 전지(도시 생략) 및 전극(36) 등의 부속품을 수납한다. 이어서, 도 3b에 나타내는 바와 같이, 전지 외장용 적층체로 이루어지는 덮개재(33)를 위로부터 포개어 전지를 감싸고, 트레이의 플랜지부(32)와 덮개재(33)의 사방 측연부(34)를 히트 시일(heat seal)하여 전지를 밀폐한다. 이러한 트레이의 오목부(31)에 전지를 재치하는 방법에 의해 형성된 수납 용기(35)는 위로부터 전지를 수납할 수 있기 때문에, 생산성이 높다.In order to store the lithium ion battery in the storage container manufactured using such a laminate for battery external use, for example, a placement container 30 as shown in Fig. 3A is used. That is to say, a shape of the tray with the recess 31 is formed by drawing molding or the like in advance using the battery external laminate, and a lithium ion battery (not shown) and an electrode 36 Of the accessory. Next, as shown in Fig. 3B, the lid material 33, which is a laminate for battery exterior lamination, is overlaid from above to wrap the battery, and the flange portion 32 of the tray and the side edge portions 34 of the lid material 33 are heat- and heat sealed to seal the battery. The storage container 35 formed by the method of placing the battery on the concave portion 31 of such a tray can store the battery from above, so that the productivity is high.

상술한 도 3a에 나타낸 리튬 이온 전지의 재치 용기(30)에 있어서, 트레이의 깊이(이하, 트레이의 깊이를 「드로잉」이라고 하는 경우가 있다)는 종래 소형의 리튬 이온 전지에 있어서는 5∼6㎜ 정도이다. 그러나, 최근에는 전기 자동차용 등의 용도에서는 지금까지보다 대형의 전지용 수납 용기가 요구되고 있다. 대형 전지용 수납 용기를 제조하기 위해서는, 보다 깊은 드로잉의 트레이를 성형하지 않으면 안되어 기술적인 곤란성이 증가하고 있다.3A, the depth of the tray (hereinafter, the depth of the tray may be referred to as " drawing ") is 5 to 6 mm in the conventional small-sized lithium ion battery Respectively. In recent years, however, in applications such as electric vehicles, a storage container for a large-sized battery has been required. In order to manufacture a storage container for a large-sized battery, it is necessary to form a tray of a deeper drawing, and technical difficulties are increasing.

또한, 리튬 이온 전지의 내부에 수분이 침입한 경우, 전해액이 수분에 의해 분해되어 강산이 발생한다. 이 경우, 전지 외장용 적층체의 내측으로부터 발생한 강산이 침투하여, 그 결과로서 알루미늄 박이 강산에 의해 부식되어 열화될 가능성이 있다. 그 결과, 전해액의 액 누출이 발생하여 전지 성능이 저하될 뿐만 아니라, 리튬 이온 전지가 발화할 가능성이 있다.Further, when water penetrates into the interior of the lithium ion battery, the electrolytic solution is decomposed by moisture and a strong acid is generated. In this case, strong acid generated from the inside of the laminate for battery exterior penetrates, and as a result, there is a possibility that the aluminum foil is corroded by strong acid and is deteriorated. As a result, liquid leakage of the electrolyte occurs, which deteriorates battery performance, and there is a possibility that the lithium ion battery may ignite.

일본 공개특허공보 2000-357494호Japanese Patent Application Laid-Open No. 2000-357494

상기 전지 외장용 적층체를 구성하는 알루미늄 박이나 전극 리드선 부재의 표면층이 강산에 의해 부식되는 것을 방지하는 대책으로서, 특허문헌 1에는, 알루미늄 박의 표면에 크로메이트(chromate) 처리를 실시함으로써 피막을 형성하여 내부식성을 향상시키는 대책이 개시되어 있다. 그러나, 크로메이트 처리는 중금속인 크롬을 사용한다는 점에서 환경 대책의 관점에서 문제이며, 6가 크롬은 인체에 영향을 주는 유해 물질이기 때문에 사용할 수 없다. 이 때문에, 3가 크롬에 의한 크로메이트 처리액을 사용하고 있다. 또한, 크로메이트 처리 이외의 화성 처리에서는 내부식성을 향상시키는 효과가 낮다.As a countermeasure for preventing corrosion of the surface layer of the aluminum foil or the electrode lead wire constituting the laminate for battery external layer by strong acid, Patent Document 1 discloses a method of forming a film by performing a chromate treatment on the surface of an aluminum foil A countermeasure for improving corrosion resistance is disclosed. However, the chromate treatment is a problem from the standpoint of environmental countermeasure in that it uses chromium which is a heavy metal, and hexavalent chromium can not be used because it is a harmful substance that affects the human body. For this reason, a chromate treatment solution using trivalent chromium is used. Further, in the chemical treatment other than the chromate treatment, the effect of improving the corrosion resistance is low.

또한, 종래의 전극 리드선 부재에서는 양극과 음극의 양쪽 전극 중, 양극의 전극 부재인 알루미늄재는 내전해액성이 양호하나, 음극의 전극 부재인 구리판은 표층에 니켈 도금을 부여하고, 추가로 3가 크롬의 크로메이트 처리를 실시하여도 내전해액성이 낮다.In the conventional electrode lead wire member, the aluminum member, which is the electrode member of the positive electrode, of both electrodes of the positive electrode and the negative electrode has a good electrolytic solution property, but the copper plate, which is the electrode member of the negative electrode, gives nickel plating to the surface layer, The electrolytic solution resistance is low.

또한, 라미네이트 필름 적층체와 전극 부재의 봉지를 행하기 위해, 그 전극 부재의 일부에 라미네이트 필름 적층체의 실란트와 동일한 수지 종류의 수지 필름을 열접착시키고 있다. 그 때에는 금속과의 접착성을 갖는 수지 필름인, 예를 들면, 아이오노머나, 에틸렌과 아크릴산의 공중합 수지(EAA), 무수 말레산 그래프트 공중합의 폴리올레핀 수지 등의 수지 필름을 사용하고 있으나, 충분한 접착력으로 하기 위해서는 고온도로 장시간에 걸쳐 가열하는 것이 필요하여, 생산성이 낮다.To seal the laminate film laminate and the electrode member, a resin film of the same resin type as the sealant of the laminate film laminate is thermally adhered to a part of the electrode member. At this time, resin films such as ionomer, copolymer resin of ethylene and acrylic acid (EAA), and polyolefin resin of maleic anhydride graft copolymerization, which are resin films having adhesion to metals, are used, It is necessary to heat over a long time at a high temperature, resulting in low productivity.

본 발명은 상기 사정을 감안하여 행해진 것이며, 리튬 이온 전지의 전해액이 수분과 반응해 불산이 발생하여 부식성이 증대되어도, 그 악영향을 회피하여 리튬 이온 전지의 수명이 연장되도록, 내식성을 향상시킬 뿐 아니라 수분 배리어성이 높고, 또한 생산성이 높은 비수계 전지용 전극 리드선 부재를 제공하는 것을 목적으로 한다.The present invention has been made in view of the above circumstances, and it is an object of the present invention to provide a lithium ion battery which not only improves corrosion resistance so as to avoid the adverse effect and increase the lifetime of a lithium ion battery even if corrosivity increases due to the generation of hydrofluoric acid, An object of the present invention is to provide an electrode lead wire member for a non-aqueous cell having high moisture barrier property and high productivity.

본 발명은 전지용 수납 용기에 있어서, 외장재의 라미네이트 필름 적층체와 전극 리드선 부재가 접합되는 부분에, 사전에 라미네이트 필름 적층체의 실란트와 동일한 수지 종류의 수지 필름을 실란트층으로서 열접착시킨다. 그 실란트층은 다층 또는 단층으로 되어 있고, 또한 적어도 실란트층의 전극 리드선 부재와의 계면측 부분에 에폭시 관능기를 갖는 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유한다. 이 에폭시 관능기를 갖는 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유하는 실란트층이 있으면, 금속 리드선 부재와 열접착하는 속도가 빠르고, 생산성이 높음과 함께, 접착 강도가 높기 때문에, 수분에 대한 시일성을 높일 수 있다.A resin film of the same resin type as the sealant of the laminate film laminate is thermally adhered as a sealant layer to the portion where the laminate film laminate of the casing and the electrode lead wire member are bonded to each other in the battery housing container. The sealant layer is made of a multilayer or single layer, and at least a thermally adhesive polyolefin resin having an epoxy functional group at an interface side portion of the sealant layer with the electrode lead wire member is contained. If a sealant layer containing a thermally adhesive polyolefin resin having an epoxy functional group is present, the sealability against moisture can be increased because the speed of thermal bonding with the metal lead wire member is high, the productivity is high and the adhesive strength is high .

상기 과제를 해결하기 위해, 본 발명은 알루미늄 박과 수지 필름의 라미네이트 필름 적층체를 외장재로 사용하는 비수계 전지용 수납 용기로부터 인출되는 전극 리드선 부재로서, 금속제 도출부를 구비하고, 당해 도출부 위에는 불화 금속 또는 그 유도체와 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로 이루어지는 박막 코팅층과, 실란트층이 순서대로 적층되며, 상기 실란트층이 다층 또는 단층의 필름이고, 상기 도출부의 표면 위에 열접착되며, 또한 적어도 상기 실란트층의 상기 도출부와의 계면측 부분에 에폭시 관능기를 갖는 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유하는 전극 리드선 부재를 제공한다.In order to solve the above-described problems, the present invention is an electrode lead wire member drawn out from a storage container for a non-aqueous cell battery using a laminated film laminate of an aluminum foil and a resin film as a sheathing material and having a metal lead- Or a derivative thereof and a hydroxyl group-containing resin or a copolymer resin thereof, and a sealant layer are laminated in this order, the sealant layer is a multi-layer or single-layer film, thermally adhered to the surface of the lead- And an electrode lead wire member containing a thermally adhesive polyolefin resin having an epoxy functional group at an interface side portion of the sealant layer with the lead portion.

또한, 상기 불화 금속 또는 그 유도체는 상기 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지를 가교시키고, 또한 알루미늄의 표면을 부동태화하는 물질인 것이 바람직하다.It is preferable that the metal fluoride or the derivative thereof is a material which bridges the resin containing the hydroxyl group or the copolymer resin thereof and also passivates the surface of the aluminum.

또한, 상기 박막 코팅층이 상기 도출부의 표면에 인쇄에 의해 패턴 형상으로 형성되어 이루어지는 것이 바람직하다. 이로 인해, 전지 내부의 집전재와의 접합이나 직렬, 병렬 접합 부분에 내전해액 피막을 부착하지 않음으로써, 초음파 접합이나 저항 용접 접합 등의 접합시의 계면에 내전해액성 피막이 없기 때문에, 접속성이 양호해지는 메리트가 있다.It is also preferable that the thin film coating layer is formed in a pattern on the surface of the lead portion by printing. As a result, since the internal electrolyte film is not adhered to the internal current collecting material in the battery or to the series and parallel junction portions, there is no electrolyte-resistant film at the interface at the time of bonding such as ultrasonic bonding or resistance welding, There is an advantage of being good.

또한, 상기 도출부의 표면에 형성되어 있는 박막 코팅층이 열처리에 의해, 가교 또는 비정화됨으로써 내수화되는 것이 바람직하다.Further, it is preferable that the thin film coating layer formed on the surface of the lead portion is waterproofed by cross-linking or non-crosslinking by heat treatment.

또한, 상기 박막 코팅층과 상기 실란트층이 열접착으로 적층 후, 적어도 양자의 접착 강도가 10N/inch 이상이 될 때까지 열처리 혹은 실온 보관하여 형성되는 것이 바람직하다.It is also preferable that the thin film coating layer and the sealant layer are formed by laminating by thermal bonding and then heat-treated or stored at room temperature until the adhesive strength of at least both of them is 10 N / inch or more.

여기서, N/inch는 N/25.4㎜에 상당한다.Here, N / inch corresponds to N / 25.4 mm.

또한, 상기 실란트층의 두께가 50㎛ 이상 300㎛ 이하이고, 또한 상기 박막 코팅층의 두께가 0.01∼1.0㎛이며, 상기 박막 코팅층과 그 위에 적층된 상기 실란트층의 층간 박리 강도가 JIS C6471에 규정된 박리 측정 방법 A에 의해 측정하여, 10N/inch 이상인 것이 바람직하다.The thickness of the sealant layer is 50 占 퐉 or more and 300 占 퐉 or less and the thickness of the thin film coating layer is 0.01 to 1.0 占 퐉 and the interlayer peel strength of the thin film coating layer and the sealant layer stacked thereon is It is preferably 10 N / inch or more as measured by the peel measurement method A.

또한, 상기 전극 리드선 부재의 단면에서 본 양 단부가 눌려, 단면 중앙부보다 두께가 얇게 되어 있는 것이 바람직하다.It is preferable that both end portions viewed from the end surface of the electrode lead wire member are pressed to be thinner than the center portion of the end surface.

전극 리드선 부재의 불화 금속 또는 그 유도체와 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로 이루어지는 박막 코팅층이 열처리에 의해, 가교 또는 비정화됨으로써 내수화된다. 그 결과, 전극 리드선 부재의 단면에서 본 양 단부로부터 전해액이 침입하는 것을 억제할 수 있다.A thin film coating layer composed of a fluoride metal or derivative thereof and a resin containing a hydroxyl group or a copolymer resin of the electrode lead wire member is crosslinked or uncured by heat treatment to be water resistant. As a result, it is possible to suppress the penetration of the electrolytic solution from both end portions viewed from the end surface of the electrode lead wire member.

또한, 전극 리드선 부재의 단면에서 본 양 단부가 눌려, 단면 중앙부보다 두께가 얇게 되어 있으면, 전극 리드선 부재와 라미네이트 필름 적층체의 밀착이 양호해져 공극부가 적어지고, 전해액의 침입이 저감된다.When both end portions viewed from the end surface of the electrode lead wire member are pressed to be thinner than the center end surface of the electrode lead wire member, the electrode lead wire member and the laminate film laminate come in close contact with each other, thereby reducing the number of voids and reducing the penetration of the electrolyte solution.

도 1은 전지용 수납 용기의 일례를 나타내는 사시도이다.
도 2는 전지용 수납 용기에 사용되는 전지용 외장 적층체의 일례를 나타내는 개략 단면도이다.
도 3a는 리튬 이온 전지를 수납 용기에 수납하는 공정을 나타내는 사시도이다.
도 3b는 리튬 이온 전지를 수납 용기에 수납하는 공정을 나타내는 사시도이다.
도 4a는 본 발명에 따른 전극 리드선 부재의 일례를 나타내는 사시도이다.
도 4b는 도 4a의 S-S선을 따르는 단면도이다.
도 5는 본 발명에 따른 전극 리드선 부재의 일례를 나타내는 평면도이다.1 is a perspective view showing an example of a storage container for a battery.
2 is a schematic cross-sectional view showing an example of a laminate for a battery used in a battery housing container.
3A is a perspective view showing a process of housing a lithium ion battery in a storage container.
3B is a perspective view showing a process of storing the lithium ion battery in a storage container.
4A is a perspective view showing an example of the electrode lead wire member according to the present invention.
4B is a cross-sectional view along the SS line in Fig. 4A. Fig.
5 is a plan view showing an example of the electrode lead wire member according to the present invention.

본 발명에 따른 전극 리드선 부재를 전지 외장용 적층체를 사용하여 제조한 리튬 이온 전지용 수납 용기로부터 인출한 것을 예로 들어, 도 1 및 도 2를 참조하면서 설명한다.1 and 2, a description will be made of an example in which the electrode lead wire member according to the present invention is drawn out from a storage container for a lithium ion battery manufactured by using a battery external laminate.

도 1에 나타내는 바와 같이, 본 발명의 전극 리드선 부재(18) 및 리튬 이온 전지(17)는 전지 외장용 적층체(10)를 접어서 포개어 제작된 전지용 외장 용기(20)에 내포되어 있다.1, the electrode lead wire member 18 and the lithium ion battery 17 of the present invention are contained in a battery outer container 20 produced by folding and stacking a laminate body 10 for battery external use.

또한, 전지용 외장 용기(20)의 삼방 측연부(19)는 히트 시일하여 백 형상으로 제작된다. 전극 리드선 부재(18)는 도 1과 같이 전지용 외장 용기(20)로부터 인출되어 있다. 또한, 본 발명에 따른 전극 리드선 부재(18)를 사용하여 제조한 리튬 이온 전지의 전지용 수납 용기에 있어서의 수납 방법은 도 3a 및 b에 나타내었다.Further, the three-sided side edge portion 19 of the battery outer container 20 is heat-sealed to be formed into a bag-like shape. The electrode lead wire member 18 is drawn out from the battery outer container 20 as shown in Fig. 3A and 3B, the storage method of the battery storage container of the lithium ion battery manufactured using the electrode lead wire member 18 according to the present invention is shown.

라미네이트 필름 적층체로 이루어지는 전지 외장용 적층체(10)는, 도 2에 나타내는 바와 같이, 기재 수지 필름(11)과, 알루미늄 박(12)과, 실란트층(13)이 각각 접착제층(15, 16)을 개재하여 접착되어 있다.2, the base resin film 11, the aluminum foil 12 and the sealant layer 13 are laminated on the adhesive layers 15 and 16, respectively, as shown in Fig. 2, As shown in Fig.

도 4a 및 b에 나타내는 바와 같이, 전극 리드선 부재(18)는 알루미늄제의 도출부(21)를 구비하고, 당해 도출부(21)의 표면 위에 불화 금속 또는 그 유도체와 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로 이루어지는 박막 코팅층(22)과, 실란트층(23)이 순서대로 적층되어 있다.4A and 4B, the electrode lead wire member 18 is provided with a lead portion 21 made of aluminum, and a resin containing a metal fluoride or a derivative thereof and a hydroxyl group on the surface of the lead portion 21, A thin film coating layer 22 made of a copolymer resin, and a sealant layer 23 are laminated in this order.

박막 코팅층(22)의 형성에는 크로메이트 처리가 바람직하고, 그 중에서도 불화 금속 또는 그 유도체로 이루어지며, 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지를 주성분으로 하는 박막 코팅층을 가교시키고, 또한 알루미늄의 표면을 부동태화하는 물질이 함유된 액에 의한 처리가 바람직하다. 다만, 처리액에 불화 금속 또는 그 유도체가 포함되어 있지 않아도, 코팅층의 내식성은 향상된다. 박막 코팅층(22)은 상기 도출부(21)의 표면에 인쇄에 의해 패턴 형상으로 형성되어 있다. 상기 도출부(21)의 표면에 형성되어 있는 박막 코팅층(22)은 열처리에 의해, 가교 또는 비정화됨으로써 내수화되어 있다.In order to form the thin film coating layer 22, a chromate treatment is preferred, and a thin film coating layer composed mainly of a fluorinated metal or a derivative thereof and containing a hydroxyl group or its copolymer resin is crosslinked, Treatment with a liquid containing the substance to be released is preferred. However, the corrosion resistance of the coating layer is improved even if the treatment liquid does not contain a fluoride metal or a derivative thereof. The thin film coating layer 22 is formed in a pattern on the surface of the lead-out portion 21 by printing. The thin film coating layer 22 formed on the surface of the lead portion 21 is waterproofed by crosslinking or non-clearing by heat treatment.

전극 리드선 부재는, 일반적으로 양극은 알루미늄판, 음극은 구리판에 니켈 도금으로 피복한 금속이 사용된다. 전지 외장용 적층체(라미네이트 필름 적층체)(10)와 전극 리드선 부재(18)의 열접착을 용이하게 하기 위해서, 전극 리드선 부재(18)의 도출부(21)와 라미네이트 필름 적층체(10)의 접착 부분에는 미리 라미네이트 필름 적층체(10)의 실란트층(13)과 동일한 수지 종류의 수지 필름으로 이루어지는 실란트층(23)을 형성한다. 이 실란트층(23)은 단층 혹은 다층으로 되어 있고, 리드선 부재의 도출부(21)와의 계면측 면의 실란트층에는 에폭시기를 갖는 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유하는 실란트층이 적층되어 있다.As the electrode lead wire member, generally, an anode is an aluminum plate, and a cathode is a metal coated with a nickel plating on a copper plate. The lead portion 21 of the electrode lead wire member 18 and the laminate film laminate 10 of the electrode lead wire member 18 are bonded to each other in order to facilitate the thermal bonding of the battery external laminate (laminate film laminate) A sealant layer 23 made of a resin film of the same resin type as that of the sealant layer 13 of the laminate film laminate 10 is previously formed on the adhesive portion. The sealant layer 23 is a single layer or a multilayer and a sealant layer containing a thermally adhesive polyolefin resin having an epoxy group is laminated on the sealant layer on the side of the interface with the leading portion 21 of the lead wire member.

본 발명에 있어서는, 실란트층(23)이 단층인 경우에는, 그 전체가 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유한다. 실란트층(23)이 다층인 경우에는, 적어도 도출부(21) 또는 박막 코팅층(22)에 접하는 층이 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유하고 있으면 되고, 또한 다른 층에도 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유해도 된다. 실란트층(23)이 다층인 경우에는, 도출부(21) 또는 박막 코팅층(22)에 접하는 층 이외에는 통상의 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌 등의 에폭시기를 갖지 않는 폴리올레핀 수지나, 산변성 폴리올레핀 수지 등 다른 수지로 구성되어도 상관없다. 또한, 실란트층(23) 중에서 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유하는 층은 에폭시기를 갖는 열접착성 폴리올레핀 수지만으로 구성되어도 되고, 혹은 그것과 다른 수지의 혼합물, 컴파운드나 폴리머 알로이 등으로 할 수도 있다.In the present invention, when the sealant layer 23 is a single layer, the whole contains a thermoadhesive polyolefin resin. In the case where the sealant layer 23 has a multilayer structure, it is sufficient that at least the layer in contact with the lead-out portion 21 or the thin-film coating layer 22 contains a thermo-adhesive polyolefin resin and the other layer also contains a thermo-adhesive polyolefin resin do. In the case where the sealant layer 23 has a multilayer structure, other than a layer in contact with the lead-out portion 21 or the thin-film coating layer 22, a resin such as a polyolefin resin having no epoxy group such as polyethylene or polypropylene or an acid- . In the sealant layer 23, the layer containing the thermo-adhesive polyolefin resin may be composed of only a thermo-adhesive polyolefin resin having an epoxy group, or a mixture thereof, a compound, a polymer alloy or the like.

실란트층을 다층으로 하는 방법은 압출 라미네이트 공법에 의한 샌드 라미네이트 방법을 이용해도 되고, 실란트층을 필름화할 때 다층의 필름으로 하여 적층해도 된다.A multilayered sealant layer may be formed by a sand laminate method by an extrusion laminate method or may be laminated as a multilayer film when the sealant layer is formed into a film.

만약, 전극 리드선 부재의 표면에 내식성의 박막 코팅층을 형성시키지 않으면, 전해액의 침투에 의해, 전극 리드선 부재의 표면에서 수분과 전해액이 반응해 불산이 발생하여 전극 리드선 부재가 부식하고, 그 결과 전극 리드선 부재와 실란트층의 접착력이 저하되는 것이 우려된다. 따라서, 적어도 전극 리드선 부재의 내층측 표면에는 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로 이루어지는 박막 코팅층이 적층되는 것이 바람직하다. 또한, 전극 리드선 부재의 단면의 외주부 전체에, 박막 코팅층을 적층할 필요가 있다.If a corrosion-resistant thin-film coating layer is not formed on the surface of the electrode lead wire member, water and electrolyte react with each other on the surface of the electrode lead wire member due to penetration of the electrolytic solution to cause hydrofluoric acid to corrode the electrode lead wire member, The adhesion between the member and the sealant layer may be deteriorated. Therefore, it is preferable that a thin film coating layer composed of a resin containing a hydroxyl group or its copolymer resin is laminated on at least the inner layer side surface of the electrode lead wire member. Further, it is necessary to laminate the thin film coating layer on the entire outer peripheral portion of the cross section of the electrode lead wire member.

알루미늄제의 전극 리드선 부재에 대한 전해액에 의한 부식 열화를 방지하는 대책으로 종래 기술에서는 크로메이트 처리가 사용되고 있으나, 이 처리는 알루미늄제의 전극 리드선 부재와 비교하여, 구리/니켈 도금제의 전극 리드선 부재에 있어서는 효과가 적은 것도 알려져 있다. 그러나, 본 발명에 따른 전극 리드선 부재에 있어서는, 구리/니켈 도금제의 전극 리드선 부재에도 내전해액성의 효과가 있는 것이 판명되었다. 따라서, 종래의 크로메이트 처리에 의해 형성된 피막과, 본 발명에 따른 내식성의 박막 코팅층은 부식 방지의 메커니즘이 상이할 가능성이 있다.The chromate treatment is used in the prior art as a countermeasure for preventing the corrosion of the electrode lead wire member made of aluminum by the electrolytic solution. However, this treatment is applied to the electrode lead wire member made of copper / nickel plating It is also known that the effect is small. However, in the electrode lead wire member according to the present invention, it has been found that the electrode lead wire member made of copper / nickel plating has an effect of electrolytic solution resistance. Therefore, there is a possibility that the coating formed by the conventional chromate treatment and the corrosion-resistant thin coating layer according to the present invention are different from the mechanism of corrosion prevention.

도 5에 나타내는 바와 같이, 실란트층(23)을 양극과 음극의 쌍방에 걸치듯이 적층해도 된다. 이로 인해, 양극과 음극이 일체화한 전극 리드선 부재를 얻을 수 있다. 또한, 박막 코팅층(22)의 부식 방지 효과는 알루미늄판이나 니켈 도금 구리판 등 각종 금속판에 대해 얻을 수 있기 때문에, 박막 코팅층(22)을 양극과 음극의 쌍방의 도출부(21)에 형성하는 것이 바람직하다.As shown in Fig. 5, the sealant layer 23 may be laminated on both the positive electrode and the negative electrode. As a result, an electrode lead wire member in which the positive electrode and the negative electrode are integrated can be obtained. Since the corrosion preventive effect of the thin film coating layer 22 can be obtained for various metal plates such as an aluminum plate and a nickel plated copper plate, it is preferable to form the thin film coating layer 22 on both the lead portions 21 of the positive electrode and the negative electrode Do.

본 발명의 전극 리드선 부재에 실시되는 박막 코팅층(22)에 있어서, 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로는, 비닐에스테르계 모노머의 중합체 또는 그 공중합체를 비누화하여 얻어지는 수지를 대표적으로 들 수 있다. 비닐에스테르계 모노머로는, 포름산비닐, 초산비닐, 부티르산비닐 등의 지방산비닐에스테르나, 벤조산비닐 등의 방향족 비닐에스테르를 들 수 있다. 공중합시키는 다른 모노머로는, 에틸렌, 프로필렌, α-올레핀류, 아크릴산, 메타크릴산, 무수 말레인산 등의 불포화산류, 염화비닐이나 염화비닐리덴 등의 할로겐화비닐류 등을 들 수 있다. 시판품으로는 닛폰 고세이 가가쿠(주) 제조의 G폴리머 수지(상품명)를 들 수 있다.In the thin film coating layer 22 applied to the electrode lead wire member of the present invention, a resin containing a hydroxyl group or a copolymer resin thereof is a resin obtained by saponifying a polymer of a vinyl ester monomer or a copolymer thereof . Examples of the vinyl ester monomer include fatty acid vinyl esters such as vinyl formate, vinyl acetate and vinyl butyrate, and aromatic vinyl esters such as vinyl benzoate. Other monomers to be copolymerized include unsaturated acids such as ethylene, propylene, alpha -olefins, acrylic acid, methacrylic acid and maleic anhydride, and vinyl halides such as vinyl chloride and vinylidene chloride. A commercially available product is G Polymer Resin (trade name) manufactured by Nippon Gosei Kagaku Co., Ltd.

또한, 박막 코팅층(22)에는 크로메이트 처리액이 이용되고, 특히 성능이 좋은 것은 불화 금속 또는 그 유도체로 이루어지며, 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로 이루어지는 박막 코팅층(22)을 가교시키고, 또한 알루미늄 박의 표면을 부동태화하는 물질을 함유하는 것이 바람직하다. 불화 금속 또는 그 유도체는 부동태인 알루미늄의 불화물을 형성하는 F-이온을 포함하는 물질이고, 예를 들면 불화 크롬, 불화 철, 불화 지르코늄, 불화 티탄, 불화 하프늄, 지르콘 불화 수소산 및 그들의 염, 티탄 불화 수소산 및 그들의 염 등의 불화물을 들 수 있다.A chromate treatment liquid is used for the thin film coating layer 22. Particularly good performance is achieved by crosslinking the thin film coating layer 22 made of a metal fluoride or a derivative thereof or a resin containing the hydroxyl group or its copolymer resin, It is preferable to contain a substance that passivates the surface of the aluminum foil. The fluorinated metal or its derivative is a substance containing F - ions forming a fluoride of passive aluminum, and examples thereof include chromium fluoride, iron fluoride, zirconium fluoride, titanium fluoride, hafnium fluoride, zirconium hydrofluoric acid and salts thereof, And hydrofluoric acid and salts thereof.

이 전극 리드선 부재의 도출부(21)의 표층면에 박막 코팅층(22)을 형성하기 위해서는, 예를 들면, 수산기를 함유하는 폴리비닐알코올의 골격을 갖는 비결정 폴리머(닛폰 고세이 가가쿠(주) 제조, 상품명: G폴리머 수지)를 0.01∼1wt％, 및 불화 크롬(Ⅲ)을 0.02∼3wt％ 용해한 수용액을 사용하여, 건조 후의 두께가 0.01∼1㎛ 정도가 되도록 도포한 후, 추가로 오븐에서 가열 건조 및 소부(燒付) 접착 및 가교화를 행한다. 이 처리에 의해, 박막 코팅층(22)을 형성할 수 있다.In order to form the thin film coating layer 22 on the surface of the lead portion 21 of the electrode lead wire member, for example, an amorphous polymer having a skeleton of polyvinyl alcohol containing a hydroxyl group (manufactured by Nippon Gosei Kagaku Co., Ltd.) (G polymer resin) and 0.02 to 3 wt% of chromium (III) chloride in an amount of 0.01 to 1 mu m after drying, and further heating in an oven Followed by drying and baking adhesion and crosslinking. By this treatment, the thin film coating layer 22 can be formed.

이와 같이, 전극 리드선 부재의 표면에 박막 코팅층(22)이 적층되어 있으면, 박막 코팅층(22)의 내압 강도가 높아, 라미네이트 필름 적층체(10)의 실란트층(13)인 폴리프로필렌 수지층 또는 폴리에틸렌 수지층의 두께를 얇게 하여도 내압 강도를 유지할 수 있다. 이 때문에, 전극 리드선 부재의 엣지 부분(측연부)으로부터 리튬 이온 전지 내부로의 수분의 침입이 적어져, 리튬 이온 전지의 전해액의 경시 열화가 감소하므로 전지의 제품 수명을 연장시킬 수 있다.When the thin film coating layer 22 is laminated on the surface of the electrode lead wire member as described above, the pressure resistance of the thin film coating layer 22 is high, so that the polypropylene resin layer or the polyethylene layer as the sealant layer 13 of the laminate film laminate 10 The pressure resistance strength can be maintained even if the thickness of the resin layer is reduced. Therefore, the penetration of moisture from the edge portion (side edge portion) of the electrode lead wire member into the inside of the lithium ion battery is reduced, and deterioration with time of the electrolyte solution of the lithium ion battery is reduced, so that the product life of the battery can be prolonged.

또한, 미량의 수분이 전지 내부에 침입해 전해액과 수분이 반응하여 전해액이 분해됨으로써 불산이 발생한 경우에도, 전극 리드선 부재의 표층면에 적층된 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로 이루어지는 박막 코팅층(22)은 프리 볼륨이 적어 가스 배리어성이 높기 때문에, 불산이 실란트층(13)을 따라 외부로 확산되지 않는다. 또한, 미량의 불산이 전극 리드선 부재(18)의 도출부(21)인 알루미늄판의 표면에 접촉하여도, 알루미늄판의 표면에 형성되어 있는 부동태화막에 의해 전극 리드선 부재의 부식이 방지되고, 전극 리드선 부재(18)와 실란트층(13)의 층간 접착 강도가 유지되어 높은 내압 강도 보유가 유지되기 때문에, 전지의 액 누출 등의 문제도 발생하지 않는다.In addition, even when hydrofluoric acid is generated due to a small amount of moisture entering the inside of the battery and electrolytic solution reacting with water to generate electrolytic solution, a thin film coating layer 22 have low free volume and high gas barrier properties, hydrofluoric acid does not diffuse to the outside along the sealant layer 13. Even if a small amount of hydrofluoric acid is brought into contact with the surface of the aluminum plate as the lead portion 21 of the electrode lead wire member 18, corrosion of the electrode lead wire member is prevented by the passivated film formed on the surface of the aluminum plate, The interlaminar bond strength between the electrode lead wire member 18 and the sealant layer 13 is maintained and the high pressure-resistant strength retention is maintained, so that there is no problem such as leakage of the battery.

사전에 전극 리드선 부재에 열접착되는 실란트층(23)은 50∼300㎛의 두께가 바람직하고, 방수성을 고려하면 30∼150㎛의 두께가 가장 바람직하다. 전극 리드선 부재(18)의 도출부(21)의 두께가 200㎛ 이상이면, 전극 리드선 부재의 엣지에 스루홀이 생겨 전해액의 시일을 할 수 없는 경우가 있다. 이러한 경우에는 전극 리드선 부재의 엣지를 압궤 가공을 함으로써, 사전에 열접착하는 실란트층(23)의 두께를 얇게 하는 것이 가능해진다.The thickness of the sealant layer 23 to be thermally adhered to the electrode lead member in advance is preferably 50 to 300 mu m, and most preferably 30 to 150 mu m in consideration of the waterproofness. If the thickness of the leading portion 21 of the electrode lead wire member 18 is 200 占 퐉 or more, a through hole may be formed at the edge of the electrode lead wire member, and the electrolyte may not be sealed. In such a case, the thickness of the sealant layer 23 to be thermally adhered in advance can be made thinner by crushing the edge of the electrode lead wire member.

수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로 이루어지는 박막 코팅층(22)의 두께는 0.01∼1㎛가 바람직하고, 더욱 바람직하게는 0.1∼0.5㎛이며, 이러한 박막 코팅층의 두께이면, 방습성이나 접착 강도의 성능이 증가한다.The thickness of the thin film coating layer 22 made of a resin containing a hydroxyl group or a copolymer resin thereof is preferably 0.01 to 1 占 퐉, more preferably 0.1 to 0.5 占 퐉. If such a thin film coating layer is formed, .

박막 코팅층(22)은 인쇄에 의해, 전극 리드선 부재의 필요한 부분에 형성된다. 인쇄 방법으로는 잉크젯 방식, 디스펜서 방식, 스프레이 코트 방식 등 공지된 인쇄 방법을 이용하는 것이 가능하다. 본 발명에 사용할 수 있는 인쇄 방법은 임의이지만, 전극 리드선 부재의 표리의 표층뿐만 아니라, 전극 리드선 부재의 단면에서 본 엣지부도 인쇄할 필요가 있기 때문에, 잉크젯 방식과 디스펜서 방식이 바람직하다. 특히 디스펜서 방식에 있어서, 10㎜ 폭 정도로 좁게 폭을 갖게 하여 인쇄할 수 있는 도포 헤드를 사용하여 실험한 결과, 가장 적합한 방식이라는 것을 알 수 있었다.The thin film coating layer 22 is formed by printing on a necessary portion of the electrode lead wire member. As the printing method, it is possible to use a known printing method such as an ink jet method, a dispenser method, and a spray coat method. The printing method usable in the present invention is arbitrary. However, since it is necessary to print not only the front and back surfaces of the electrode lead wire member but also the edge portion seen from the end surface of the electrode lead wire member, the ink jet method and the dispenser method are preferable. Particularly in the dispenser method, an experiment using an application head capable of printing with a narrow width of about 10 mm width was found to be the most suitable method.

사전에 전극 리드선 부재에 열접착해 두는 실란트층(23)은 라미네이트 필름 적층체(10)의 실란트층(13)과 동일한 수지 종류의 수지 필름을 사용하는 것이 바람직하다. 예를 들면, 라미네이트 필름 적층체의 실란트층이 일반적으로 사용되고 있는 폴리에틸렌 필름인 경우에는, 무수 말레산 변성 폴리에틸렌 필름 혹은 글리시딜메타크릴레이트 등으로 변성된 폴리에틸렌 필름의 단층이어도 되고, 또는 이들 수지 필름과 폴리에틸렌 필름 및 그 공중합체로 이루어지는 수지 필름의 다층 필름이어도 된다. 또한, 라미네이트 필름 적층체의 실란트층이 폴리프로필렌 필름인 경우에는, 글리시딜메타크릴레이트 등으로 변성된 폴리에틸렌과 랜덤 코폴리머 폴리프로필렌의 폴리머 알로이로 제막한 단층 필름이거나, 혹은 이 단층 필름에 폴리프로필렌 필름을 적층한 다층 필름이어도 된다.It is preferable to use a resin film of the same resin type as the sealant layer 13 of the laminate film laminate 10 in order to heat-seal the electrode lead wire member in advance. For example, when the sealant layer of the laminate film laminate is a commonly used polyethylene film, it may be a single layer of a polyethylene film modified with maleic anhydride-modified polyethylene film or glycidyl methacrylate, And a multilayer film of a resin film comprising a polyethylene film and a copolymer thereof. When the sealant layer of the laminate film laminate is a polypropylene film, it may be a single-layer film formed of a polymer alloy of polyethylene and random copolymer polypropylene modified with glycidyl methacrylate or the like, Or a multilayer film in which a propylene film is laminated.

본 발명이 사용되는 비수계 전지로는, 2차 전지인 리튬 이온 전지나 전기 이중층 커패시터 등의 전해액에 유기 전해질을 사용한 것을 들 수 있다. 유기 전해질로는, 프로필렌카보네이트(PC), 디에틸카보네이트(DEC), 에틸렌카보네이트 등의 탄산에스테르류를 매질로 하는 것이 일반적이지만, 특별히 이에 한정되지 않는다.Examples of the non-aqueous battery used in the present invention include an organic electrolyte used for an electrolyte such as a lithium ion battery or an electric double layer capacitor which is a secondary battery. As the organic electrolyte, a carbonate is generally used as a medium, such as propylene carbonate (PC), diethyl carbonate (DEC), ethylene carbonate and the like, but not particularly limited thereto.

실시예Example

(측정 방법)(How to measure)

·전극 리드선 부재의 도출부와 실란트층의 접착 강도의 측정 방법: JIS C6471 「플렉시블 프린트 배선판용 동장(銅張) 적층판 시험 방법」에 규정된 측정 방법에 의해 측정하였다.Method for Measuring Adhesive Strength of Leaded-Out Parts of Electrode Lead Member and Sealant Layer: Measured by the measuring method specified in JIS C6471 "Test Method for Copper Clad Laminate for Flexible Printed Circuit Board".

·전해액 강도 유지율의 측정 방법: 전지 외장용 적층체를 사용하여 50×50㎜(히트 시일 폭이 5㎜)의 4방 백으로 제작하고, 그 안에 LiPF6을 1mol/리터 첨가한 PC/DEC 전해액에 순수를 0.5wt％ 첨가해 그것을 2㏄ 계량한 후, 충전하여 포장하였다. 이 4방 백 안에, 전극 리드선 부재의 일부에 박막 코팅층을 디스펜서 방식으로 인쇄하고, 그 박막 코팅층 위에 히트 시일에 의해 실란트층이 적층된 전극 리드선 부재를 넣고 60℃의 오븐에 100시간 보관 후, 전극 리드선 부재와 실란트층의 층간 접착 강도(k2)를 측정하였다.Measuring method of electrolyte strength retention ratio: A 4-chamber bag of 50 x 50 mm (heat seal width: 5 mm) was prepared using a battery external laminate, and a PC / DEC electrolytic solution containing LiPF 6 at 1 mol / Pure water was added in an amount of 0.5 wt% and weighed to 2 cc, filled and packed. A thin film coating layer was printed on a part of the electrode lead wire member in the dispenser method in this four-chamber bag, and an electrode lead wire member having a sealant layer laminated on the thin film coating layer by heat sealing was placed and kept in an oven at 60 DEG C for 100 hours. The interlaminar bond strength (k2) between the lead wire member and the sealant layer was measured.

여기에서, 사전에 측정하여 둔 전해액에 노출시키기 전의 전극 리드선 부재와 실란트층인 폴리에틸렌(PE) 필름의 층간 접착 강도(k1)와, 전해액에 노출시킨 후의 층간 접착 강도(k2)의 비율을 전해액 강도 유지율 K=(k2/k1)×100(％)으로 하였다.Here, the ratio of the interlayer adhesion strength (k1) of the electrode lead wire member and the polyethylene (PE) film as the sealant layer to the interlayer adhesion strength (k2) after exposure to the electrolytic solution before exposure to the electrolytic solution measured in advance is the electrolyte strength Retention rate K = (k2 / k1) x 100 (%).

(측정 장치)(Measuring device)

·접착 강도의 측정 장치로는 시마즈 세이사쿠쇼 제조, 형식: AUTOGRAPH　AGS-100A 인장 시험 장치를 이용하였다.As a measuring device of the adhesive strength, AUTOGRAPH AGS-100A tensile tester manufactured by Shimadzu Corporation was used.

(실시예 1)(Example 1)

리튬 전지용 전극 리드선 부재로서, 두께가 200㎛인 알루미늄판을 50㎜×60㎜의 치수로 절단한 알루미늄편을 사용하였다. 탈지 세정한 이 알루미늄편의 표면에 수산기를 함유하는 폴리비닐알코올의 골격을 갖는 비결정 폴리머(닛폰 고세이 가가쿠(주) 제조, 상품명: G폴리머 수지)를 1wt％, 및 불화 크롬(Ⅲ)을 2wt％ 용해한 수용액을 사용해 0.5㎛의 두께이고 10㎜ 폭형 디스펜서로 양면에 도포하고, 박막 코팅층을 적층한 후, 추가로 200℃의 오븐에서 가열 건조시켜 수지를 소부함과 동시에 가교화시켜, 실시예 1의 전극 리드선 부재를 얻었다. 이 때, 실시예 1의 전극 리드선 부재의 표리의 표층뿐만 아니라, 전극 리드선 부재의 양 단면에도 박막 코팅층이 도포되어 있는 것을 확인하였다.As an electrode lead wire member for a lithium battery, an aluminum piece having a thickness of 200 m and an aluminum plate cut into a size of 50 mm x 60 mm was used. 1% by weight of an amorphous polymer having a skeleton of polyvinyl alcohol containing hydroxyl groups (trade name: G-Polymer resin, manufactured by Nippon Gosei Kagaku Co., Ltd.) and 2% by weight of chromium (III) chloride on the surface of the aluminum- The coating solution was applied on both sides with a thickness of 0.5 탆 and a 10 mm wide dispenser using a dissolved aqueous solution to laminate the thin film coating layers and further heated and dried in an oven at 200 캜 to burn and crosslink the resin, An electrode lead wire member was obtained. At this time, it was confirmed that not only the surface layer of the front and back surfaces of the electrode lead wire member of Example 1 but also the thin film coating layer was coated on both end surfaces of the electrode lead wire member.

또한, 실시예 1의 전극 리드선 부재의 박막 코팅층 위에, 에폭시기 변성 폴리에틸렌 필름의 단층 필름(스미토모 화학(주) 제조, 상품명: 본드 퍼스트 수지를 필름 제막기로 100㎛의 두께로 제막한 필름을 사용)을 200℃×1초×0.2MPa 조건에서 히트 시일에 의해 양면 접합하고, 50℃의 열풍 오븐에 48시간 보관하였다. 이어서, 그 위에 나일론 필름 25㎛/우레탄 접착제 3㎛/알루미늄 박(두께 40㎛)/무수 말레산 변성 폴리에틸렌 필름(두께 50㎛)으로 이루어지는 두께가 118㎛인 알루미늄 라미네이트 필름을 히트 시일하여, 실시예 1의 전지 수납 용기의 일부분을 제작하였다.On the thin film coating layer of the electrode lead wire member of Example 1, a single layer film of an epoxy group-modified polyethylene film (trade name: Bond First Resin Co., Was bonded on both sides by heat sealing under the conditions of 200 占 폚 占 seconds 占 0.2 MPa and stored in a hot air oven at 50 占 폚 for 48 hours. Subsequently, an aluminum laminate film having a thickness of 118 占 퐉 consisting of a nylon film 25 占 퐉 / urethane adhesive 3 占 퐉 / aluminum foil (thickness 40 占 퐉) / maleic anhydride-modified polyethylene film (thickness 50 占 퐉) 1 < / RTI >

이 실시예 1의 전지 수납 용기의 일부분으로부터 접착 강도 측정용 시험편을 채취하고, 라미네이트 필름 적층체와 전극 리드선 부재의 접착 강도를 측정한 결과, 56N/inch의 접착 강도를 나타내었다.A test piece for measuring the bonding strength was taken from a part of the battery storage container of Example 1, and the bonding strength between the laminate film laminate and the electrode lead wire member was measured. As a result, the bonding strength was 56 N / inch.

또한, 실시예 1의 전지 수납 용기의 일부분에 대해 전해액 강도 유지율 K를 측정한 결과는 K=89％였다.Further, the electrolyte strength retention ratio K of the electrolyte storage container of Example 1 was measured to be K = 89%.

(실시예 2)(Example 2)

리튬 전지용 전극 리드선 부재로서, 두께가 200㎛인 구리판편(치수 50㎜×60㎜)의 표면에 니켈술파민산 도금을 1∼5㎛의 두께로 도금하고, 그 일부에 수산기를 함유하는 폴리비닐알코올의 골격을 갖는 비결정 폴리머(닛폰 고세이 가가쿠(주) 제조, 상품명: G폴리머 수지)를 1wt％, 및 불화 크롬(Ⅲ)을 3wt％ 용해한 수용액을 사용해 0.5㎛의 두께로 도포하고, 박막 코팅층을 적층한 후, 추가로 200℃의 오븐에서 가열 건조에 의해 수지를 소부하였다.As an electrode lead wire member for a lithium battery, nickel sulfamic acid plating was plated on a surface of a copper plate piece (dimension: 50 mm x 60 mm) having a thickness of 200 m to a thickness of 1 to 5 m, and a polyvinyl alcohol (G Polymer Resin, manufactured by Nippon Gosei Kagaku Co., Ltd.) and 3 wt% of chromium fluoride (III) in a thickness of 0.5 mu m to form a thin film coating layer After lamination, the resin was further baked by heating and drying in an oven at 200 캜.

또한, 그 전극 리드선 부재의 박막 코팅층 위에, 2층의 에폭시기 변성 폴리에틸렌 필름(품명/스미토모 화학 제조 본드 퍼스트와, 품명/랜덤 코폴리머 폴리프로필렌 수지를 6:4의 블렌드 비율로 혼련하여 폴리머 알로이화한 후, 필름 제막기로 100㎛로 제막한 필름을 사용)을 200℃×1초×0.2MPa의 히트 시일 조건에 의해 양면 열접착하고, 50℃의 열풍 오븐에 48시간 보관하였다. 실시예 1과 동일하게 하여 실시예 2의 전지 수납 용기의 일부분을 얻고, 라미네이트 필름 적층체와 전극 리드선 부재의 접착 강도를 측정한 결과, 54N/inch의 접착 강도를 나타내었다.A two-layer epoxy-modified polyethylene film (product name: Bond First manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., product name / random copolymer polypropylene resin) was kneaded at a blend ratio of 6: 4 to form a polymer alloy on the thin film coating layer of the electrode lead wire member , And a film formed into a film with a film thickness of 100 mu m) was heat-sealed on both sides by heat sealing conditions of 200 DEG C x 1 second x 0.2 MPa and stored in a hot air oven at 50 DEG C for 48 hours. A part of the battery storage container of Example 2 was obtained in the same manner as in Example 1, and the bonding strength between the laminate film laminate and the electrode lead wire member was measured. As a result, the bonding strength of 54 N / inch was shown.

또한, 실시예 2의 전지 수납 용기의 일부분에 대해 전해액 강도 유지율 K를 측정한 결과는 K=88％였다.Further, the electrolyte strength retention ratio K was measured for a part of the battery storage container of Example 2, where K = 88%.

(실시예 3)(Example 3)

리튬 전지용 전극 리드선 부재로서, 두께가 200㎛인 구리판편(치수 50㎜×60㎜)의 표면에 니켈술파민산 도금을 1∼5㎛의 두께로 도금하고, 그 일부에 수산기를 함유하는 폴리비닐알코올의 골격을 갖는 비결정 폴리머(닛폰 고세이 가가쿠(주) 제조, 상품명: G폴리머 수지)를 1wt％, 및 불화 크롬(Ⅲ)을 3wt％ 용해한 수용액을 사용해 0.5㎛의 두께로 도포하고, 박막 코팅층을 적층한 후, 추가로 200℃의 오븐에서 가열 건조에 의해 수지를 소부하였다.As an electrode lead wire member for a lithium battery, nickel sulfamic acid plating was plated on a surface of a copper plate piece (dimension: 50 mm x 60 mm) having a thickness of 200 m to a thickness of 1 to 5 m, and a polyvinyl alcohol (G Polymer Resin, manufactured by Nippon Gosei Kagaku Co., Ltd.) and 3 wt% of chromium fluoride (III) in a thickness of 0.5 mu m to form a thin film coating layer After lamination, the resin was further baked by heating and drying in an oven at 200 캜.

또한, 그 전극 리드선 부재의 박막 코팅층 위에, 2층의 에폭시기 변성 폴리프로필렌 필름(품명/미츠이 화학(주) 제조, 아드머 수지, 무수 말레산 변성 폴리프로필렌 수지에 수산기 함유 에폭시 화합물(품명/미츠비시 화학 에피코트 1001)을 1.5wt％ 블렌드 컴파운드하고, 폴리프로필렌 수지의 무수 말레산 관능기에 반응시켜 에폭시기를 도입한 폴리프로필렌 수지를 필름 제막기로 100㎛로 제막한 필름을 사용)을 200℃×1초×0.2MPa의 히트 시일 조건에 의해 양면 열접착하고, 50℃의 열풍 오븐에 48시간 보관하였다. 실시예 1과 동일하게 하여 실시예 3의 전지 수납 용기의 일부분을 얻고, 라미네이트 필름 적층체와 전극 리드선 부재의 접착 강도를 측정한 결과, 65N/inch의 접착 강도를 나타내었다.On the thin film coating layer of the electrode lead wire member, a two-layer epoxy-modified polypropylene film (product name / manufactured by Mitsui Chemicals Co., Ltd., Admer resin, a maleic anhydride-modified polypropylene resin with hydroxyl group-containing epoxy compound Epikote 1001) was blended with 1.5 wt% of a polypropylene resin having an epoxy group introduced thereinto in the presence of a maleic anhydride functional group of a polypropylene resin to form a film having a thickness of 100 mu m) Bonded on both sides by a heat sealing condition of 占 0.2 MPa and stored in a hot air oven at 50 占 폚 for 48 hours. A part of the battery storage container of Example 3 was obtained in the same manner as in Example 1, and the bonding strength between the laminate film laminate and the electrode lead wire member was measured. As a result, the bonding strength was 65 N / inch.

또한, 실시예 3의 전지 수납 용기의 일부분에 대해 전해액 강도 유지율 K를 측정한 결과는 K=105％였다.Further, the electrolyte strength retention ratio K of the electrolyte storage container of Example 3 was measured to be K = 105%.

(비교예 1)(Comparative Example 1)

알루미늄판에 박막 코팅층을 실시예 1과 동일하게 하여, 그 전극 리드선 부재의 박막 코팅층 위에, 무수 말레산 변성 폴리에틸렌 필름 단층(품명/미츠이 화학 제조 아드머 수지를 단층에서 필름 제막기로 100㎛로 제막한 필름을 사용)을 200℃×1초×0.2MPa의 히트 시일에 의해 양면 열접착하고, 50℃의 열풍 오븐에 48시간 보관하였다. 이것을 실시예 1과 동일한 방법으로, 비교예 1의 전극 리드선 부재 및 전지 수납 용기의 일부분을 얻고, 알루미늄 라미네이트 필름과 전극 리드선 부재의 접착 강도를 측정한 결과, 7N/inch의 낮은 접착 강도를 나타내었다. 또한, 비교예 1의 전지 수납 용기의 일부분에 대해 전해액 강도 유지율 K를 측정한 결과는 K=50％ 이하였다.A thin film coating layer on an aluminum plate was formed on the thin film coating layer of the electrode lead wire member in the same manner as in Example 1 except that a maleic anhydride-modified polyethylene film single layer (product name: Admir resin manufactured by Mitsui Chemicals Co., ) Was thermally adhered to both sides by heat sealing at 200 캜 x 1 sec x 0.2 MPa and stored in a hot air oven at 50 캜 for 48 hours. A part of the electrode lead wire member and the battery housing container of Comparative Example 1 were obtained in the same manner as in Example 1, and the bonding strength between the aluminum laminate film and the electrode lead wire member was measured. As a result, the bonding strength was as low as 7 N / inch . In addition, the result of measuring the electrolyte strength retention ratio K of a portion of the battery storage container of Comparative Example 1 was K = 50% or less.

(비교예 2)(Comparative Example 2)

리튬 전지용 전극 리드선 부재로서, 두께가 200㎛인 구리판편(치수 50㎜×60㎜)의 표면에 2∼5㎛ 정도의 술파민산니켈 도금을 실시하고, 그 일부에 수산기를 함유하는 폴리비닐알코올의 골격을 갖는 비결정 폴리머(닛폰 고세이 가가쿠(주) 제조, 상품명: G폴리머 수지)를 1wt％, 및 불화 크롬(Ⅲ)을 2wt％ 혼합한 도료를 사용하여 0.5㎛의 두께로 도포하고, 박막 코팅층을 적층한 후에 200℃의 오븐에서 가열 건조의 처리를 행한 후, 200℃×1초×0.2MPa의 히트 시일에 의해 양면 열접착하고, 50℃의 열풍 오븐에 48시간 보관하였다. 이것을 실시예 1과 동일하게 하여 비교예 2의 전극 리드선 부재 및 전지 수납 용기의 일부분을 얻었다.As an electrode lead wire member for a lithium battery, nickel sulfamate plating of about 2 to 5 탆 was applied to the surface of a copper plate piece (dimension: 50 mm × 60 mm) having a thickness of 200 μm, and a polyvinyl alcohol containing hydroxyl group Coating was carried out to a thickness of 0.5 mu m using a coating material obtained by mixing 1 wt% of an amorphous polymer having a skeleton (trade name: G Polymer Resin, manufactured by Nippon Gosei Kagaku Co., Ltd.) and 2 wt% of chromium (III) And then heat-dried in an oven at 200 ° C, heat-sealed on both sides by a heat seal at 200 ° C x 1 sec x 0.2 MPa, and stored in a hot air oven at 50 ° C for 48 hours. A portion of the electrode lead wire member and the battery housing container of Comparative Example 2 were obtained in the same manner as in Example 1.

비교예 2의 전극 리드선 부재 및 전지 수납 용기의 일부분에 대해 라미네이트 필름 적층체와 전극 리드선 부재의 접착 강도를 측정한 결과, 6N/inch의 접착 강도를 나타내었다. 또한, 비교예 2의 전지 수납 용기의 일부분에 대해 전해액 강도 유지율 K를 측정한 결과는 K=30％ 이하였다. 또한, 전해액 강도 유지율의 측정 후에는 전해액에 대한 노출 때문에, 전극 리드선 부재와 실란트층이 박리 현상(delamination)을 일으켰다.The bonding strength between the laminate film laminate and the electrode lead wire member of the electrode lead wire member and a part of the battery housing container of Comparative Example 2 was measured. As a result, the bonding strength of 6 N / inch was shown. In addition, the electrolyte strength retention ratio K was measured for a portion of the battery storage container of Comparative Example 2, where K = 30% or less. Further, after the measurement of the electrolyte strength retention ratio, the electrode lead wire member and the sealant layer caused delamination due to exposure to the electrolytic solution.

이상의 결과를 표 1에 나타낸다.Table 1 shows the above results.

Figure 112015027560077-pct00001
Figure 112015027560077-pct00001

실시예 1∼3에서는 수산기를 함유하는 폴리비닐알코올의 골격을 갖는 비결정 폴리머(닛폰 고세이 가가쿠(주) 제조, 상품명: G폴리머 수지)를 1wt％, 및 불화 크롬(Ⅲ)을 2wt％ 혼합한 도료를 사용해 전극 리드선 부재에 도포하고, 박막 코팅층을 적층한 후, 그 위에 에폭시기를 갖는 폴리올레핀 필름을 200℃×1초×0.2MPa의 히트 시일에 의해 양면에 열접착하여 50℃의 열풍 오븐에 48시간 보관함으로써, 전극 리드선 부재와 실란트층의 접착 강도가 50N/inch 이상이 되었다. 만약, 50℃의 열풍 오븐에 48시간 보관하지 않는 경우에는, 접착 강도는 10N/inch 이하이고, 접착 강도가 부족해진다. 또한, 실란트층을 열접착한 전극 리드선 부재만으로도 리튬 전지의 전해액에 대해서도 내성이 있고, 접착 강도도 높았다.In Examples 1 to 3, 1 wt% of an amorphous polymer having a skeleton of a hydroxyl group-containing polyvinyl alcohol (trade name: G Polymer Resin, manufactured by Nippon Gosei Chemical Co., Ltd.) and 2 wt% of chromium fluoride (III) The polyolefin film having an epoxy group was thermally adhered to both surfaces of the polyolefin film by heat sealing at 200 DEG C x 1 second x 0.2 MPa, followed by drying at 48 DEG C in a hot air oven at 50 DEG C, The adhesive strength between the electrode lead wire member and the sealant layer was 50 N / inch or more. If it is not stored in a hot air oven at 50 캜 for 48 hours, the adhesive strength is 10 N / inch or less, and the adhesive strength becomes insufficient. In addition, the electrode lead wire member having the sealant layer thermally adhered was also resistant to the electrolyte solution of the lithium battery, and the adhesion strength was also high.

리튬 이온 전지의 전해액이 수분과 반응해 불산이 발생하여 부식성이 증대되어도, 그 악영향을 회피하여 리튬 이온 전지의 수명이 연장되도록, 내식성을 향상시킬 뿐 아니라 수분 배리어성이 높고, 또한 생산성이 높은 비수계 전지용 전극 리드선 부재를 제공할 수 있다.Even when the electrolyte of the lithium ion battery reacts with water to generate hydrofluoric acid to increase the corrosion resistance, the corrosion resistance is improved so that the adverse effect is avoided and the life of the lithium ion battery is prolonged. In addition, An electrode lead wire member for a water-based battery can be provided.

10…전지 외장용 적층체, 11…기재 수지 필름, 12…알루미늄 박, 13…실란트층, 15, 16…접착제층, 17…리튬 이온 전지, 18…전극 리드선 부재, 19…측연부, 20…전지용 외장 용기, 21…도출부, 22…박막 코팅층, 23…실란트층, 30…전지용 재치 용기, 35…전지용 수납 용기.10 ... Stacking body for battery exterior, 11 ... Base resin film, 12 ... Aluminum foil, 13 ... The sealant layer, 15, 16 ... Adhesive layer, 17 ... Lithium ion battery, 18 ... Electrode lead wire member, 19 ... Side edge, 20 ... Battery external container, 21 ... The derivation part, 22 ... Thin film coating layer, 23 ... Sealant layer, 30 ... Battery container, 35 ... Storage compartment for batteries.

Claims (6)

알루미늄 박과 수지 필름의 라미네이트 필름 적층체를 외장재로 사용한 비수계 전지용 수납 용기로부터 인출되는 전극 리드선 부재로서,
금속제 도출부를 구비하고, 당해 도출부 위에는 불화 금속 또는 그 유도체와 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지로 이루어지는 박막 코팅층과, 실란트층이 순서대로 적층되며,
상기 박막 코팅층이 상기 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지의 가교 또는 비정화에 의해 내수화되어 있고, 상기 실란트층이 다층의 필름이고, 상기 도출부의 표면 위의 상기 박막 코팅층에 열접착되며, 또한 적어도 상기 실란트층의 상기 도출부와의 계면측 부분에 에폭시 관능기를 갖는 열접착성 폴리올레핀 수지를 함유하여 이루어지며, 상기 박막 코팅층과 그 위에 적층된 상기 실란트층과의 층간 박리 강도가 JIS C6471에 규정된 박리 측정 방법 A에 의해 측정하여, 10N/inch 이상인 전극 리드선 부재.An electrode lead wire member drawn out from a storage container for a non-aqueous battery using a laminate film laminate of an aluminum foil and a resin film as a sheath,
A thin film coating layer composed of a resin containing a fluoride metal or a derivative thereof and a hydroxyl group or a copolymer resin thereof and a sealant layer are stacked in this order on the lead portion,
Wherein the thin film coating layer is water-resistant by cross-linking or non-clearing the hydroxyl-containing resin or copolymer resin thereof, the sealant layer is a multi-layer film, thermally adhered to the thin film coating layer on the surface of the lead- Wherein at least an interface side portion of the sealant layer with the lead-out portion is provided with a thermally adhesive polyolefin resin having an epoxy functional group and the interlayer peel strength between the thin film coating layer and the sealant layer laminated thereon is determined in accordance with JIS C6471 , And the electrode lead wire member is 10 N / inch or more as measured by the peeling measurement method A. 제 1 항에 있어서,
상기 불화 금속 또는 그 유도체는 상기 수산기를 함유하는 수지 또는 그 공중합 수지를 가교시키고, 또한 알루미늄의 표면을 부동태화하는 물질인 전극 리드선 부재.The method according to claim 1,
Wherein the fluorinated metal or derivative thereof is a material that bridges the resin containing the hydroxyl group or the copolymer resin and further passivates the surface of the aluminum. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 박막 코팅층이 상기 도출부의 표면에 상기 박막 코팅층이 부착된 부분과, 상기 박막 코팅층이 부착되지 않은 부분을 갖고, 패턴 형상으로 형성되어 이루어지는 전극 리드선 부재.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein the thin film coating layer has a portion where the thin film coating layer is adhered to the surface of the lead portion and a portion where the thin film coating layer is not adhered and is formed in a pattern. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 실란트층의 두께가 50㎛ 이상 300㎛ 이하이고, 또한 상기 박막 코팅층의 두께가 0.01∼1.0㎛인 전극 리드선 부재.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein the thickness of the sealant layer is 50 占 퐉 or more and 300 占 퐉 or less, and the thickness of the thin film coating layer is 0.01 to 1.0 占 퐉. 삭제delete 삭제delete
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