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KR101628562B1 - 리튬공기전지용 양극 - Google Patents

리튬공기전지용 양극 Download PDF

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Abstract

본 발명은 리튬공기전지용 양극에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전해질이 유입되는 부분에 기공 크기가 작고 조밀한 제1 다공성 기재가 위치하고, 그 위에 기공 크기가 큰 제2 다공성 기재를 적층하여 양극을 제조함으로써 모세관 현상에 의해 전해액 함습 준위가 높아지면서 전해질 함습력이 향상되어 전지의 방전용량을 증대시킬 수 있는 리튬공기전지용 양극에 관한 것이다.

Description

리튬공기전지용 양극{ANODE FOR LITHIUM AIR BATTERY}
본 발명은 리튬공기전지용 양극에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전해질이 유입되는 부분에 기공 크기가 작고 조밀한 제1 다공성 기재가 위치하고, 그 위에 기공 크기가 큰 제2 다공성 기재를 적층하여 양극을 제조함으로써 모세관 현상에 의해 전해질 함습력이 향상되어 전지의 방전용량을 증대시킬 수 있는 리튬공기전지용 양극에 관한 것이다.
리튬공기전지의 양극(고체)에서는 산소(기체)가 발생하고, 리튬이온(Li+, 액체 전해질 내 존재) 전자의 전기화학반응이 이루어진다. 이러한 기체, 액체, 고체의 3상(phase) 반응이 일어남으로써 나타나는 문제로 기체인 산소와 액상 내에서 반응물질인 리튬이온(Li+)의 이동도 차이가 발생하여 배터리 성능에 영향을 줄 수 있다. 즉, Li+의 경우 전해액의 함침 영역만 이동이 가능하고, 그 외 부분은 이동하지 못하기 때문에 배터리 성능이 저하될 수 있다. 또한 공기전지용 전해액은 휘발이 잘 되지 않도록 점도가 높은 전해질만을 사용하므로 전극 전체 함습이 어려운 현실이다.
종래 한국등록특허 제1394273호에서는 매크로 기공과 나노 기공이 동시에 존재하고, 상기 매크로 기공의 연결에 의해 수직형의 개방 채널이 형성된 스펀지 구조를 갖는 다공성 박막을 포함하는 금속 산화물 연료전지용 양극에 관해 개시되어 있으나, 공정 단계가 복잡하고 비용이 많이 드는 문제가 있다.
따라서 전해질이 전극 끝부분까지 함습되도록 전해질의 함습도를 극대화하여 전지 용량을 향상시키기 위한 연구가 필요하다.
상기와 같은 문제 해결을 위하여, 본 발명은 전해질이 기공 크기가 서로 다른 다공성 기재를 차례로 적층하여 양극을 제조함으로써 모세관 현상에 의해 전해액 함습 준위가 높아지면서 전해질 함습력이 향상되어 전지의 방전용량을 증대시킬 수 있다는 사실을 알게 되어 발명을 완성하였다.
따라서 본 발명의 목적은 전해질 함습력이 향상되어 전지의 방전용량을 증대시킬 수 있는 리튬공기전지용 양극을 제공하는데 있다.
본 발명은 평균 직경이 100~200 ㎛인 기공을 갖는 제1 다공성 기재; 상기 제1 다공성 기재 상에 적층된 평균 직경이 300~400 ㎛인 기공을 갖는 제2 다공성 기재; 및 상기 제1 및 제2 다공성 기재 상에 코팅된 코팅재;를 포함하고, 상기 제1 다공성 기재는 전해질이 유입되는 부분에 위치하고, 상기 제2 다공성 기재는 공기가 유입되는 부분에 위치하는 것을 특징으로 하는 리튬공기전지용 양극을 제공한다.
본 발명에 따른 리튬공기전지용 양극은 전해질이 유입되는 부분에 기공 크기가 작고 조밀한 제1 다공성 기재가 위치하고, 그 위에 기공 크기가 큰 제2 다공성 기재를 적층하여 양극을 제조함으로써 모세관 현상에 의해 전해액 함습 준위가 높아지면서 전해질 함습력이 향상되어 전지의 방전용량을 증대시킬 수 있다.
도 1은 종래 리튬공기전지용 양극(a)과 본 발명에 따른 리튬공기전지용 양극(b)의 리튬이온 함유 전해액의 함습 영역을 개략적으로 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명에 따른 비교예 1,2 및 실시예에서 제조된 양극의 방전용량을 나타낸 그래프이다.
이하에서는 본 발명을 하나의 실시예로 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명의 리튬공기전지용 양극은 평균 직경이 100~200 ㎛인 기공을 갖는 제1 다공성 기재; 상기 제1 다공성 기재 상에 적층된 평균 직경이 300~400 ㎛인 기공을 갖는 제2 다공성 기재; 및 상기 제1 및 제2 다공성 기재 상에 코팅된 코팅재;를 포함하고, 상기 제1 다공성 기재는 전해질이 유입되는 부분에 위치하고, 상기 제2 다공성 기재는 공기가 유입되는 부분에 위치하는 것을 특징으로 한다.
상기 리튬공기전지용 양극은 기공크기가 서로 다른 다공성 기재를 양극상에 함께 적용함으로써 리튬이온 함유 전해액의 함습도를 극대화하여 리튬이온의 이동도를 높이고 전지의 방전용량을 향상시킬 수 있다.
도 1은 종래 리튬공기전지용 양극(a)과 본 발명에 따른 리튬공기전지용 양극(b)의 리튬이온 함유 전해액의 함습 영역을 개략적으로 나타낸 모식도이다. 상기 도 1에서 확인할 수 있듯이, 상기 도 1의 (a)는 리튬이온 함유 전해액이 양극의 끝부분만 함습되어 함습 영역이 좁은 종래의 양극을 보여주고 있다. 반면에 상기 도 1의 (b)는 리튬이온 함유 전해액이 양극의 산소 기체와 만나는 반대쪽 끝부분까지 함습되어 함습 영역이 넓은 본 발명의 양극을 보여준다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 제1 다공성 기재는 전해질이 유입되는 부분에 위치하고, 상기 제2 다공성 기재는 공기가 유입되는 부분에 위치한다. 구체적으로 전해질이 유입되는 부분에 기공 크기가 상기 제2 다공성 기재 보다 작고 비교적 조밀한 제1 다공성 기재가 위치하고, 그 위에 기공크기가 큰 상기 제2 다공성 기재를 적층함으로써 모세관 현상으로 인해 전해액 함습 준위를 높일 수 있다. 이러한 높은 함습 준위는 전해질 내 리튬이온의 이동도를 향상시켜 전지의 방전용량을 극대화할 수 있다.
이러한 기공 크기가 다른 상기 제1 및 제2 다공성 기재에서 상기 평균 직경이 100~200 ㎛인 기공을 갖는 제1 다공성 기재는 평균 직경이 100 ㎛ 보다 작으면 전해액 함습이 적게 될 수 있고, 200 ㎛ 보다 크면 제2 다공성 기재의 기공과 크기 차이가 적어 모세관 현상 효과가 적어질 수 있다. 바람직하게는 상기 제1 다공성 기재는 평균 직경이 150~170 ㎛인 기공일 수 있다. 또한 상기 평균 직경이 300~400 ㎛인 기공을 갖는 제2 다공성 기재는 평균 직경이 300 ㎛ 보다 작으면 제1 다공성 기재의 기공과 크기 차이가 적어 모세관 현상 효과가 적어질 수 있고, 400 ㎛ 보다 크면 리튬과 산소가 반응할 수 있는 면적이 감소하여 전체 용량이 감소될 수 있다. 바람직하게는 상기 제2 다공성 기재는 평균 직경이 350~370 ㎛인 기공일 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 제1 및 제2 다공성 기재 사이에 평균 직경이 상기 제1 다공성 기재 보다 크고, 상기 제2 다공성 기재 보다 작은 기공을 갖는 제3 다공성 기재가 추가로 적층될 수 있다. 상기 제3 다공성 기재는 상기 제1 및 제2 다공성 기재 사이에 적층되어 모세관 현상으로 인한 전해액의 함습 영역을 보다 확대시킬 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 제1 및 제2 다공성 기재는 탄소로 이루어진 것을 사용할 수 있다. 상기 제1 및 제2 다공성 기재는 다공성을 지닌 구조체 중에서 무게가 적어 에너지밀도에 유리한 탄소를 함유한 재질을 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 제1 다공성 기재는 두께가 100 내지 250 ㎛이다. 구체적으로 상기 두께가 100 ㎛ 보다 얇으면 반응할 유효 면적이 감소하고, 제2 다공성 기재와 결합 후 모세관 현상 효과가 미비할 할 수 있고, 250 ㎛ 보다 두꺼우면 전해질 함습이 충분히 되지 않아 반응물질 간 이동이 어려워지고 결과적으로 용량이 감소될 수 있다. 바람직하게는 130 내지 200 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 제2 다공성 기재는 두께가 100 내지 250 ㎛이다. 구체적으로 상기 두께가 100 ㎛ 보다 얇으면 반응할 유효 면적이 감소하고, 제1 다공성 기재와 결합 후 모세관 현상 효과가 미비할 수 있고, 250 ㎛ 보다 두꺼우면 전해질 함습이 충분히 되지 않아 반응물질 간 이동이 어려워지고 결과적으로 용량이 감소될 수 있다. 바람직하게는 130 내지 200 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 코팅재는 전도성 및 반응면적 증가를 위한 탄소 구조체 위 코팅할 수 있는데, 바람직하게는 KB, Super C 및 Denka으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 탄소 재질인 것을 사용할 수 있다.
본 발명의 바람직한 구현예에 따르면, 상기 코팅재는 코팅 로딩량이 1.5 내지 4.5 mg/㎠이다. 구체적으로 상기 코팅 양이 1.5 mg/㎠ 보다 적으면 유효 반응면적이 충분하지 않아 용량이 감소할 수 있고, 4.5 mg/㎠ 보다 많으면 기공을 막아 유효 반응면적이 감소되어 용량 및 수명이 저하될 수 있다. 바람직하게는 2.5 내지 3.5 mg/㎠ 의 로딩량으로 코팅될 수 있다.
따라서 본 발명에 따른 리튬공기전지용 양극은 전해질이 유입되는 부분에 기공 크기가 작고 조밀한 제1 다공성 기재가 위치하고, 그 위에 기공 크기가 큰 제2 다공성 기재를 적층하여 양극을 제조함으로써 모세관 현상에 의해 전해액 함습 준위가 높아지면서 전해질 함습력이 향상되어 전지의 방전용량을 증대시킬 수 있다.
이하 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 구체적으로 설명하겠는 바, 본 발명이 다음 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예
평균 직경이 150~170 ㎛인 기공을 갖는 탄소로 이루어진 제1 다공성 기재 상에 평균 직경이 350~370 ㎛인 기공을 갖는 탄소로 이루어진 제2 다공성 기재를 이용하여 각각 200 ㎛, 200 ㎛ 두께로 적층하였다. 그 다음 상기 제1 및 제2 다공성 기재를 KB 탄소재를 2.5 mg/㎠의 코팅 로딩량으로 코팅시켜 리튬공기전지용 양극을 제조하였다.
비교예 1
평균 직경이 150~170 ㎛인 기공을 갖는 탄소로 이루어진 두께 400 ㎛ 다공성 기재만을 이용한 것을 제외하고, 상기 실시예와 동일한 방법으로 실시하여 리튬공기전지용 양극을 제조하였다.
비교예 2
평균 직경이 350~370 ㎛인 기공을 갖는 탄소로 이루어진 두께 400 ㎛ 다공성 기재만을 이용한 것을 제외하고, 상기 실시예와 동일한 방법으로 실시하여 리튬공기전지용 양극을 제조하였다.
실험예
상기 실시예 및 비교예 1, 2에서 제조된 양극의 충방전 특성을 확인하기 위하여, 제조된 양극을 리튬공기전지에 적용한 후 배터리 충방전기를 이용하여 1회 방전용량을 측정하였다. 그 결과는 도 2에 나타내었다.
도 2는 상기 비교예 1,2 및 실시예에서 제조된 양극의 방전용량을 나타낸 그래프이다. 상기 기공 크기가 조밀하고 작은 평균 직경이 150~170 ㎛의 기공을 갖는 비교예 1과 평균 직경이 350~370 ㎛의 기공을 갖는 비교예 2의 경우 1회 방전 용량이 각각 1032 mAh/g, 1604 mAh/g로 낮은 용량을 나타내었다.
반면에 평균 직경이 150~170 ㎛의 기공과 350~370 ㎛의 기공의 다공성 기재를 동시에 포함하는 실시예의 경우 2565 mAh/g로 높은 방전용량을 나타내었다. 이는 상기 비교예 1의 전극과 대비하여 방전용량이 149 % 증가하였으며, 상기 비교예 2의 전극과 대비하여 60 % 증가한 것을 확인할 수 있었다.
따라서 상기 실시예에서 제조된 리튬공기전지용 양극은 전해질이 유입되는 부분에 기공 크기가 작고 조밀한 제1 다공성 기재가 위치하고, 그 위에 기공 크기가 큰 제2 다공성 기재를 적층하여 양극을 제조함으로써 모세관 현상에 의해 전해액 함습 준위가 높아지면서 전해질 함습력이 향상되어 전지의 방전용량을 증대시킬 수 있는 효과가 있는 것을 확인하였다.

Claims (7)

  1. 평균 직경이 150~170 ㎛인 기공을 갖는 제1 다공성 기재;
    상기 제1 다공성 기재 상에 적층된 평균 직경이 350~370 ㎛인 기공을 갖는 제2 다공성 기재; 및
    상기 제1 및 제2 다공성 기재 상에 코팅된 코팅재;
    를 포함하고,
    상기 제1 다공성 기재는 전해질이 유입되는 부분에 위치하고, 상기 제2 다공성 기재는 공기가 유입되는 부분에 위치하는 것을 특징으로 하는 리튬공기전지용 양극.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1 및 제2 다공성 기재 사이에 평균 직경이 상기 제1 다공성 기재 보다 크고, 상기 제2 다공성 기재 보다 작은 기공을 갖는 제3 다공성 기재가 추가로 적층되는 것을 특징으로 하는 리튬공기전지용 양극.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1 및 제2 다공성 기재는 탄소로 이루어진 것을 특징으로 하는 리튬공기전지용 양극.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제1 다공성 기재는 두께가 100 내지 250 ㎛인 것을 특징으로 하는 리튬공기전지용 양극.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제2 다공성 기재는 두께가 100 내지 250 ㎛인 것을 특징으로 하는 리튬공기전지용 양극.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 코팅재는 KB, Super C 및 Denka로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 탄소 재질인 것을 특징으로 하는 리튬공기전지용 양극.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 코팅재는 코팅 로딩량이 1.5 내지 4.5 mg/㎠ 인 것을 특징으로 하는 리튬공기전지용 양극.
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