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KR101414092B1 - 단차가 형성된 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 포함하는 이차전지, 전지팩 및 디바이스, 상기 전극 조립체 제조방법 - Google Patents

단차가 형성된 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 포함하는 이차전지, 전지팩 및 디바이스, 상기 전극 조립체 제조방법 Download PDF

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KR101414092B1
KR101414092B1 KR1020130028331A KR20130028331A KR101414092B1 KR 101414092 B1 KR101414092 B1 KR 101414092B1 KR 1020130028331 A KR1020130028331 A KR 1020130028331A KR 20130028331 A KR20130028331 A KR 20130028331A KR 101414092 B1 KR101414092 B1 KR 101414092B1
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electrode
electrode assembly
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separation membrane
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KR1020130028331A
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권성진
김동명
김기웅
안순호
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주식회사 엘지화학
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Abstract

본 발명은 제1 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛이 적층된 제1 전극 적층체, 상기 제1 면적보다 작은 제2 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛이 적층된 제2 전극 적층체, 및 상기 제1 전극 적층체 및 제2 전극 적층체가 평면에 대하여 수직 방향으로 적층되며, 상기 제1 전극 적층체와 제2 전극 적층체의 면적 차에 의해 단차가 형성된 단차부를 포함하는 전극 조립체로서, 상기 전극 조립체는 세로 방향에 대하여 가로 방향으로의 길이가 긴 장방형의 분리막에 의해 상기 전극 유닛이 권취되어 형성되되, 상기 장방형의 분리막은 적어도 일부가 상기 전극 조립체의 단차부를 덮도록 권취되며, 상기 단차부와 동일한 형상의 단차가 형성된 전극 조립체를 제공하고자 한다.

Description

단차가 형성된 전극 조립체, 상기 전극 조립체를 포함하는 이차전지, 전지팩 및 디바이스, 상기 전극 조립체 제조방법{Stepwise Electrode Assembly, Secondary Battery, Battery Pack and Devide comprising the Stepwise Electrode Assembly, and Method for preparing the Stepwise Electrode Assembly}
본 발명은 스택 앤 폴딩 타입에 의해 조립된 단차를 갖는 전극 조립체에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 단차부에 형성된 분리막 형상이 전극 조립체의 단차부와 동일한 형상을 갖는 전극 조립체 및 그 제조방법에 관한 것이다.
또한, 상기 전극 조립체를 포함하는 이차전지, 전지팩 및 디바이스에 관한 것이다.
일반적으로 단차를 갖는 전극 조립체는 도 1과 같은 구조를 갖는다. 이와 같은 단차를 갖는 전극 조립체(1)는 양면에 최외각 전극으로 양극(11) 또는 음극(13)이 배치되고 있다.
상기와 같은 단차를 갖는 전극 조립체는 일방향으로 긴 분리막 상에 서로 면적차를 갖는 음극 또는 양극의 전극을 일정한 순서로 배열하거나 또는 도 2에 나타낸 바와 같이 음극 또는 양극이 분리막을 경계로 적층되어 형성된 면적이 상이한 유닛셀을 일정한 순서로 배열한 후, 상기 분리막을 상기 전극 또는 유닛셀 단위로 폴딩함으로써 전극 조립체가 얻어진다. 이때, 상기 분리막은 팽팽하게 당겨져 각 전극 또는 유닛셀의 전극 면에 평탄하고 긴밀하게 밀착시켜 기존에 적층된 전극 적층체를 감싸면서 상기 전극 적층체의 상면 또는 하면에 연속적으로 다음 전극 또는 유닛셀을 적층하게 된다.
따라서, 대면적 전극과 소면적 전극 간의 면적차에 의해 단차가 형성되는 단차부에는 도 3에 나타낸 바와 같이, 전극 적층체가 적층되어 형성되는 측면에 밀착되지 않고, 경사면을 이루어 기존에 적층된 전극 적층체를 감싸게 된다.
이에 의해 전극 조립체의 조립시 각 층간의 단차부에는 상기 분리막에 의하여 텐션(tension)이 발생되며, 이러한 분리막 텐션은 전지 케이스 내에 삽입시 전극 조립체의 삽입성을 저하시킨다. 또한, 가압 공정시 분리막의 텐션에 의해, 도 4에 나타낸 바와 같이 하단부의 대면적 전극이 휘어지는 벤딩(bending)을 유발하여 전극 조립체의 형상 불량을 초래할 수 있다. 따라서, 스택 앤 폴딩 타입에 의해 조립된 전극 조립체에 있어서, 상기와 같은 분리막 텐션은 해소될 필요가 있다.
본 발명은 스택 앤 폴딩 타입에 의해 조립된 전극 조립체에 있어서 분리막에 의해 형성된 각 층간의 텐션이 해소된 전극 조립체를 제공하고자 한다.
또한, 본 발명은 상기 분리막 텐션이 해소된 전극 조립체를 포함하는 이차 전지, 전지 팩 및 디바이스를 제공하고자 한다.
나아가, 본 발명은 상기와 전극 조립체에 있어서 텐션을 해소하는 방법을 제공하고자 한다.
본 발명은 텐션이 해소된 단차를 갖는 전극 조립체를 제공하고자 하는 것으로서, 제1 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛이 적층된 제1 전극 적층체, 상기 제1 면적보다 작은 제2 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛이 적층된 제2 전극 적층체, 및 상기 제1 전극 적층체 및 제2 전극 적층체가 평면에 대하여 수직 방향으로 적층되며, 상기 제1 전극 적층체와 제2 전극 적층체의 면적 차에 의해 단차가 형성된 단차부를 포함하는 전극 조립체로서, 상기 전극 조립체는 세로 방향에 대하여 가로 방향으로의 길이가 긴 장방형의 분리막에 의해 상기 전극 유닛이 권취되어 형성되되, 상기 장방형의 분리막은 적어도 일부가 상기 전극 조립체의 단차부를 덮도록 권취되며, 상기 단차부와 동일한 형상의 단차가 형성된 전극 조립체를 제공한다.
상기 전극 조립체의 단차부를 덮는 분리막은 상기 전극 유닛을 권취하여 전극 적층체 내부에 위치하는 장방형의 분리막 두께의 90% 이하의 두께를 가질 수 있으며, 절단되어 있을 수 있다.
상기 제2 전극 적층체는 제2 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛 상에 평면에 대하여 수직 방향으로 제2 면적보다 작은 면적을 갖는 전극 유닛이 1 이상 적층된 전극 적층체를 포함하며, 1 이상의 단차를 갖는 전극 적층체일 수 있다.
이때, 상기 전극 유닛은 단일 전극; 적어도 하나의 양극, 적어도 하나의 음극, 적어도 하나의 분리막을 포함하는 적어도 하나 이상의 단위셀; 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상으로 이루어질 수 있으며, 이때, 상기 단위셀은 젤리-롤형, 스택형, 라미네이션 앤 스택형 및 스택 앤 폴딩형 단위셀로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것일 수 있으며, 상기 단위셀은 최외각 양면에 배치되는 2개의 전극의 극성이 서로 동일하거나, 상이할 수 있다.
한편, 본 발명의 상기 전극 유닛들은 적어도 하나 이상의 전극탭을 구비할 수 있으며, 이때, 상기 전극탭들은 동일한 극성의 전극끼리 전기적으로 연결된다. 이때, 상기 전극탭들은 그 크기가 동일할 수도 있고, 전극 유닛의 면적에 따라 서로 상이한 크기를 가질 수도 있다.
본 발명의 전극 조립체는 상기 제1 전극 적층체의 최상단 전극이 음극인 것이 바람직하며, 상기 제1 전극 적층체와 제2 전극 적층체는 서로 상이한 전극이 대면하여 적층된 것이 바람직하다.
본 발명은 또한, 세로 방향에 대하여 가로 방향으로의 길이가 긴 장방형의 분리막 상에 제1 전극 적층체를 형성하는 제1 면적을 갖는 적어도 하나의 제1 전극 유닛 및 제2 전극 적층체를 형성하는 제2 면적을 갖는 적어도 하나의 제2 전극 유닛을 배열하고, 상기 장방형의 분리막을 상기 각 전극 유닛 단위로 일 방향으로 권취하여 제1 전극 적층체의 일면에 제2 전극 적층체가 적층되되, 각 전극 적층체 간의 면적차에 의해 단차를 갖는 전극 조립체를 조립하는 전극 조립체 조립단계;
상기 장방형의 분리막이 경유하며, 상기 단차가 형성된 전극조립체의 일 측단면에 위치하는 각각의 상기 제2 전극 유닛 말단부와 상기 제1 전극 적층체 최상단의 제1 전극 유닛 말단부 사이에 상기 장방형의 분리막의 경유에 의해 형성된 경사면의 상기 장방형의 분리막을 연신 또는 절단하여 상기 경사면의 텐션을 해소하는 단계를 포함하는 전극 조립체 제조방법을 제공한다.
상기 연신은 상기 경사면을 형성하는 장방형의 분리막을 가열 및 가압하여 수행할 수 있으며, 이때, 상기 연신은 80-100℃의 온도범위에서 수행하는 것이 바람직하다.
나아가, 상기 연신은 80-100℃의 온도를 갖는 지그로 상기 경사면을 형성하는 장방형의 분리막을 가압하여 수행할 수 있다. 이때, 상기 지그는 상기 전극 조립체의 단차부와 동일한 형상을 갖는 것을 사용하는 것이 바람직하다.
한편, 상기 절단은 나이프, 레이저, 열선에 의해 수행할 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 본 발명의 전극 조립체를 포함하는 이차 전지를 제공한다. 상기 전극 조립체는 전지 케이스에 내장되어 있는 것일 수 있으며, 이때, 상기 전지 케이스는 파우치형 케이스일 수 있다. 또한, 상기 이차 전지는 리튬이온 이차 전지 또는 리튬이온 폴리머 이차 전지일 수 있다.
나아가, 본 발명은 상기 이차 전지를 2 이상 포함하는 전지팩을 제공한다.
한편, 본 발명은 상기 이차 전지를 하나 이상 포함하는 디바이스를 제공하며, 상기 디바이스는 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 스마트 패드, 넷북, LEV(Light Electronic Vehicle), 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력저장장치일 수 있다.
본 발명에 따르면, 단차를 갖는 전극 조립체에 있어서, 스택 앤 폴딩에 의해 단차를 갖는 전극 조립체를 조립하는 경우, 분리막에 의해 발생된 각 층간의 텐션을 해소할 수 있어, 전지 케이스 내에 삽입시 전극 조립체의 삽입성을 향상시킬 수 있고, 또 가압 공정시 하단 전극 적층체의 벤딩을 억제할 수 있어, 전극 조립체의 외관 불량을 해소할 수 있다.
도 1은 단차를 갖는 전극 조립체를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 2는 스택 앤 폴딩에 의해 단차를 갖는 전극 조립체를 조립하는 경우, 장방형의 분리막 상에 전극 유닛을 배열한 전극 유닛의 전개도의 일 예이다.
도 3은 스택 앤 폴딩에 의해 조립된 전극 조립체에 있어서, 분리막에 의한 텐션이 발생된 개념도를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 4는 분리막 텐션에 의해 전극 적층체가 벤딩된 형상을 개략적으로 나타낸 개념도이다.
도 5 및 도 6은 본 발명의 일예에 따른 지그 프레스에 의해 분리막의 텐션을 해소하는 방법을 개략적으로 나타낸 개념도 및 이에 의해 단차가 형성된 분리막을 포함하는 전극 조립체를 개략적으로 나타내는 단면도이다.
도 7 및 도 8은 분리막 절단에 의해 단차가 형성된 분리막을 포함하는 전극 조립체를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 9는 단차를 갖는 전극 조립체에 있어서, 분리막이 경사면을 형성한 단차부를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 10 내지 도 12는 본 발명의 라미네이션 앤 스택형 단위셀의 구현예들을 보여주는 도면이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 형태들을 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시 형태로 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 발명의 실시형태는 당해 기술분야에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 도면에서 요소들의 형상 및 크기 등은 보다 명확한 설명을 위해 과장될 수 있다.
본 발명의 전극 조립체는 제1 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛이 적층된 제1 전극 적층체 및 상기 제1 면적보다 작은 제2 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛이 적층된 제2 전극 적층체를 포함하며, 상기 제1 및 제2 전극 적층체가 평면에 대하여 수직 방향으로 적층되어 도 1에 나타낸 바와 같은 단차를 형성한다. 이때 상기 단차의 수는 특별히 제한되지 않으며, 도 1, 도 5 및 도 7에 나타난 바와 같이 3층으로 구성될 수도 있고, 도 6 및 도 8에 나타난 바와 같이 2층으로 구성되어도 무방하다. 또한, 도시되어 있지는 않으나, 4층 이상의 구성을 가질 수 있음은 물론이다.
한편, 본 발명에 있어서, 상기 각각의 전극 유닛들은 음극 또는 양극과 같은 단일 전극; 적어도 하나의 음극, 적어도 하나의 양극 및 적어도 하나의 분리막을 포함하는 적어도 하나 이상의 단위셀; 또는 이들의 조합으로 이루어질 수 있다.
이때, 상기 '단위셀'이라는 용어는 적어도 하나의 음극, 적어도 하나의 양극 및 적어도 하나의 분리막을 포함하는 전극 적층체를 모두 포함하는 개념으로, 단위셀에서의 음극, 양극 및 분리막의 적층 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 본 발명에 있어서, 상기 '단위셀'이라는 용어는, 시트형 음극 및 시트형 양극을 분리막 필름을 이용하여 격막한 후, 나선형으로 감아서 제조되는 젤리-롤 방식으로 제조된 전극 적층체; 적어도 하나 이상의 음극, 적어도 하나 이상의 분리막, 적어도 하나 이상의 양극을 순차적으로 적층하여 제조되는 스택 방식으로 제조된 전극 적층체; 또는 단일 전극 및/또는 적어도 하나 이상의 양극, 분리막, 음극들이 적층된 전극 적층체들을 길이가 긴 시트형 분리 필름 상에 배치한 다음 폴딩하는 스택 앤 폴딩 방식으로 제조되는 전극 적층체들을 모두 포함하는 개념으로 이해되어야 할 것이다.
한편, 본 발명에 있어서, 상기 단위셀들은 양극/분리막/음극/분리막/양극의 구조 또는 음극/분리막/양극/분리막/음극의 구조 등과 같이 단위셀의 최외각의 양면에 배치되는 전극들이 동일한 극성을 갖는 것일 수도 있고, 양극/분리막/음극 또는 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극과 같이 단위셀의 최외각의 양면에 배치되는 전극들이 반대의 극성을 갖는 것일 수도 있다.
한편, 본 발명에 있어서, 상기 스택 방식으로 제조된 전극 적층체는, 양극, 분리막, 음극을 하나씩 순차적으로 적층하는 전통적인 방식으로 제조되는 것뿐 아니라, 하나 이상의 양극, 하나 이상의 음극 및 하나 이상의 분리막을 라미네이션(lamination)하여 전극 단위체를 형성한 다음, 이 전극 단위체들을 적층(stacking)하는 방식(이하 '라미네이션 앤 스택 방식'으로 지칭됨)으로 제조된 전극 적층체를 포함하는 개념으로 이해되어야 할 것이다.
한편, 상기 라미네이션 앤 스택 방식으로 전극 적층체를 제조할 경우, 상기 전극 단위체는 하나 이상의 양극, 하나 이상의 음극 및 하나 이상의 분리막을 포함하는 것이면 되고, 그 구성이 특별히 제한되는 것은 아니다.
그러나, 공정의 간편성 및 경제성의 관점에서, 라미네이션 앤 스택 방식으로 전극 적층체를 제조할 경우에는 전극 단위체는 제1전극/분리막/제2전극/분리막 또는 분리막/제1전극/분리막/제2전극으로 이루어진 기본 구조를 포함하도록 구성되는 것이 바람직하다. 이때, 상기 제1전극과 제2전극의 서로 다른 극성을 갖는 전극으로, 양극 또는 음극일 수 있으며, 상기 전극 단위체는 하나 또는 복수개의 기본 구조를 포함할 수 있다.
한편, 상기 라미네이션 앤 스택 방식의 전극 적층체는 상기한 기본 구조를 포함하는 전극 단위체만으로 구성되어도 되고, 상기 기본 구조를 갖는 전극 단위체와 다른 구조의 전극 구조체를 조합하여 사용하여도 무방하다.
도 10 내지 도 12에는 라미네이션 앤 스택 방식으로 제조된 전극 적층체들의 다양한 예들이 개시되어 있다.
도 10에는 분리막(60)/음극(50)/분리막(60)/양극(40)의 기본구조를 갖는 전극 단위체들(710)로 이루어진 라미네이션 앤 스택 방식의 전극 적층체가 도시되어 있다. 도 10에는 기본 구조가 분리막/음극/분리막/양극으로 개시되어 있으나, 양극과 음극의 위치를 바꿔 분리막/양극/분리막/음극의 기본 구조로 형성하여도 무방하다. 한편, 도 10에 도시된 바와 같이, 전극 단위체의 기본 구조가 분리막/음극/분리막/양극인 경우에는 전극 적층체의 최외각에 분리막 없이 양극이 노출되게 되므로, 이러한 기본 구조를 사용하는 경우에는 최외각에 노출되는 양극은 노출되는 면에는 활물질이 코팅되지 않는 단면 코팅 양극을 사용하는 것이 용량 등을 고려한 전극 설계 시 바람직할 수도 있다. 한편, 도 10에는 전극 단위체들이 하나의 기본 구조를 갖는 것으로 개시되어 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 기본 구조가 2개 이상 반복하여 적층되어 있는 것을 하나의 전극 단위체로 사용할 수도 있다.
도 11에는 분리막(60)/음극(50)/분리막(60)/양극(40)의 기본구조를 갖는 전극 단위체(810)들과 분리막(60)/음극(50)/분리막(60)구조로 이루어진 전극 구조체가 적층(stacking)되어 이루어진 전극 적층체가 도시되어 있다. 도 11과 같이, 단위셀의 최외각면에 분리막(60)/음극(40)/분리막(60)구조로 이루어진 전극 구조체를 적층할 경우, 양극(50)이 외부로 노출되는 것을 방지할 수 있을 뿐 아니라, 전기 용량을 높일 수 있다는 장점이 있다. 이와 유사하게, 전극 단위체의 최외각에 음극이 위치하는 배열의 경우에는, 그 상부에 분리막/양극/분리막 구조로 이루어진 전극 구조체를 적층할 수 있으며, 이 경우, 음극의 용량을 최대한 사용할 수 있다는 점에서 장점이 있다.
도 12에는 음극(50)/분리막(60)/양극(40)/분리막(60)의 기본구조를 갖는 전극 단위체(810')들과 음극(50)/분리막(60)/양극(40)/분리막(60)/음극(50)의 구조를 갖는 전극 구조체(820')가 적층(stacking)되어 이루어진 전극 적층체가 도시되어 있다. 도 12와 같이, 전극 적층체의 최외각면에 음극(50)/분리막(60)/양극(40)/분리막(60)/음극(50)의 구조를 갖는 전극 구조체(820')를 적층할 경우, 양극이 외부로 노출하는 것을 방지할 수 있을 뿐 아니라, 전기 용량도 높일 수 있다는 장점이 있다.
도 11 및 도 12에 예시된 바와 같이, 라미네이션 앤 스택 방식으로 제조된 전극 적층체들은 상기한 기본 구조를 갖는 전극 단위체들과 함께, 단일 전극, 분리막 또는 상기한 전극 단위체들과 배열 및 구성이 상이한 단위셀들을 조합하여 사용할 수 있다. 특히, 기본 구조를 갖는 전극 단위체들을 적층하였을 때, 외부로 양극이 노출되는 것을 방지하기 위한 측면 및/또는 전지 용량의 향상 측면에서 전극 적층체의 최외각 일면 및/또는 양면에 단일 전극, 단면 코팅 전극, 분리막 또는 상기한 전극 단위체들과 배열 및 구성이 상이한 단위셀들을 배치할 수 있다. 한편, 도 11 및 12에는 전극 적층체의 상부에 다른 구조의 전극 구조체가 적층되어 있는 것으로 도시되어 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 필요에 따라 전극 적층체의 하부에 다른 구조의 전극 구조체가 적층될 수도 있고, 상부와 하부에 모두 다른 구조의 전극 구조체가 적층될 수도 있다.
한편, 본 발명에 있어서, 상기 '스택 앤 폴딩'이라는 용어는, 길이가 긴 시트형 분리 필름 상에 단일 전극 및/또는 적어도 하나 이상의 양극, 분리막, 음극들이 적층된 전극 적층체들을 배치한 다음 폴딩하는 방식을 통칭하는 것으로, 폴딩 방식은 특별히 제한되지 않으며, 당해 기술 분야에 잘 알려진 다양한 폴딩 방식, 예를 들면, 시트형 분리 필름을 지그재그 형태로 접는 방식(Z-폴딩형 또는 병풍형으로 지칭됨), 시트형 분리 필름의 일면에 적어도 하나 이상의 음극과 양극을 분리막을 개재하여 적층시킨 전극 적층체들을 배치한 다음 감아서 마는 방식, 또는 시트형 분리 필름의 양면에 단일 전극들을 교대로 배치한 다음 시트형 분리 필름을 감아서 마는 방식 등과 같은 다양한 폴딩 방식들을 모두 포괄하는 개념으로 이해되어야 한다. 본 명세서에서는 편의상 젤리-롤 방식으로 제조된 단위셀을 젤리-롤형 단위셀로, 스택 방식으로 제조된 단위셀을 스택형 단위셀로, 스택 앤 폴딩 방식으로 제조된 단위셀을 스택 앤 폴딩형 단위셀로 지칭하기로 한다.
본 발명의 전극 조립체는 제1 전극 적층체 및 상기 제1 전극 적층체 상에 제2 전극 적층체를 적층함으로써 형성된다. 이때, 상기한 바와 같이 제1 전극 적층체는 제1 면적을 갖는 전극 유닛에 의해 형성되며, 제2 전극 적층체는 상기 제1 면적보다는 작은 제2 면적을 갖는 전극 유닛에 의해 형성되는 것으로서, 각 전극 적층체를 구성하는 전극 간에는 면적차를 가지며, 상기 면적 차에 의해 단차가 형성되어, 단차부를 포함한다.
상기 제2 전극 적층체는 동일한 면적의 전극 유닛이 적층됨으로써 단차를 갖지 않는 것일 수 있으나, 제2 면적보다 작은 면적을 갖는 전극 적층체가 1 이상 적층되어 1 이상의 단차를 갖는 전극 적층체일 수 있다. 이때, 상기 제2 전극 적층체 상에 적층되는 전극 적층체는 평면에 대하여 수직 방향으로 순차적으로 면적이 작아지는 구조를 갖는 전극 적층체일 수 있다.
상기 전극 적층체는 음극과 양극이 분리막을 경계로 서로 교대로 적층되어 형성된다. 한편, 각 전극 적층체간의 적층에 의해 단차를 형성하는 경계부에 있어서도 음극와 양극이 대면하도록 적층되는 것이 바람직하다. 이와 같이 서로 다른 전극이 대면함으로써 단차가 형성되는 경계부에서도 전지 용량 발현을 도모할 수 있어, 전지 용량 증대 효과를 얻을 수 있다. 이때, 보다 바람직하게는, 단차를 형성하는 경계부에 있어서, 면적이 큰 제1 면적을 갖는 제1 전극 적층체의 최외각 전극으로서, 상대적으로 면적이 작은 제2 면적을 갖는 제2 전극 적층체와 대면하는 전극은 음극이 배치인 것이 바람직하다. 양극이 제1 전극 적층체의 최외각 전극으로 배치되는 경우에는 전지의 충방전 중에 양극 활물질의 리튬이 석출되어 전지 안전성을 해할 우려가 있다. 따라서, 단차를 갖는 경계부에서 음극과 양극이 대면하는 경우, 면적이 큰 전극이 음극이 배치되도록 하는 것이 바람직하다.
본 발명의 전극 조립체는 스택 앤 폴딩 타입에 의해 조립되는 것으로서, 도 2에 나타낸 바와 같이, 세로 방향에 대하여 가로 방향으로의 길이가 긴 장방형의 분리막 상에 권취에 의해 단차를 갖는 전극 조립체가 얻어질 수 있도록 전극 유닛을 배열하고, 상기 장방형의 분리막을 상기 전극 유닛 별로 권취함으로써 전극 조립체를 형성할 수 있다.
상기 장방형의 분리막의 재질은 특별하게 한정하는 것이 아니며, 본 발명 분야에서 분리막으로 통상적으로 사용되는 것이라면 본 발명에서도 적합하게 사용될 수 있다. 예를 들면, 미세 다공 구조를 가지는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 조합에 의해 제조되는 다층 필름이나, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌 옥사이드, 폴리아크릴로니트릴 또는 폴리비닐리덴 플루오라이드 헥사플루오로프로필렌 공중합체와 같은 고체 고분자 전해질용 또는 겔형 고분자 전해질용 고분자 필름을 사용할 수 있다.
상기와 같은 장방형의 분리막을 사용하여 스택 앤 폴딩에 의해 전극 조립체를 조립하는 경우, 장방형의 분리막 상에 제1 전극 적층체를 형성하는 제1 면적을 갖는 적어도 하나의 제1 전극 유닛 및 제2 전극 적층체를 형성하는 제2 면적을 갖는 적어도 하나의 제2 전극 유닛을 배열하고, 상기 배열된 각 전극 유닛들을 상기 분리막으로 감싸면서 일방향으로 폴딩하여 권취한다. 상기 장방형의 분리막은 전극 유닛을 이미 형성된 전극 적층체의 일면에 대면시키면서 전극 적층체의 외부를 감싸게 된다. 이때, 각 전극 유닛은 상기 장방형의 분리막을 경계로 서로 대면하게 되며, 이에 의해 각각의 전극 유닛이 적층되어 이미 형성된 전극 적층체의 일면에 하나의 전극 유닛이 적층되고, 이어서 또 다른 전극 유닛이 전극 적층체의 반대면에 적층된다.
이에 의해, 상기 장방형의 분리막은 제1 면적을 갖는 전극 적층체가 적층된 제1 전극 적층체와 제2 면적을 갖는 전극 적층체가 적층된 제2 전극 적층체 간의 면적차에 단차가 형성된 단차부도 감싸게 되어, 단차를 갖는 전극 조립체가 형성된다. 이때, 상기 전극 조립체의 단차가 형성되는 일측단면을 경유하는 장방형의 분리막은 도 3에 나타낸 바와 같이, 제2 전극 적층체의 각 전극 유닛과 제1 전극 적층체의 최상단 전극 유닛 사이에서 경사면을 형성하게 된다. 상기 경사면은 전극 조립체의 조립시 각 전극 유닛을 대면하도록 하면서 분리막이 각 전극 유닛의 면에 평탄하고, 긴밀하게 밀착되도록 하기 위해 분리막에 텐션을 가하여 권취함으로써 나타나는 것으로서, 단차가 형성되는 단차부에서는 각 전극 유닛의 적층에 의한 단차를 그대로 나타내지 않는다.
이와 같은 단차부에서 나타나는 분리막의 텐션은 전지 케이스에 전극 조립체를 삽입하는 경우 삽입성을 저하시키며, 텐션으로 인해 전극 조립체 하단부의 층에 벤딩을 유발하여, 전극 조립체의 외관 불량을 초래할 수 있다. 따라서, 이와 같은 경사면은 텐션을 없애 해소하는 것이 바람직하다. 상기 경사면의 해소는 분리막의 재질에 따라 달라질 수 있으나, 장방형 분리막을 연신하거나 절단함으로써 수행할 수 있다.
상기 연신 또는 절단은 도 5 내지 도 8에 나타낸 바와 같이, 제2 전극 유닛의 말단부와 상기 제1 전극 적층체 최상단의 제1 전극 유닛 말단부 사이, 즉, 장방형의 분리막이 경유하며, 상기 단차가 형성된 전극조립체의 일 측단면에 위치하는 제2 전극 유닛의 말단부와 상기 제1 전극 적층체 최상단의 제1 전극 유닛 말단부 사이에 형성된 경사면의 상기 장방형의 분리막을 연신 또는 절단하여 상기 경사면의 텐션을 해소할 수 있다.
상기 장방형의 분리막을 연신하여 상기 단차부의 형상과 동일한 형상으로 변형 내지 성형함으로써 전극 조립체와 동일하게 단차를 형성할 수 있다. 상기 연신은 장방형 분리막을 가열하면서 압력을 가함으로써 수행할 수 있다. 이때, 상기 가열은 분리막의 재질에 따라 상이할 수 있으나, 80 내지 100℃의 온도 범위에서 행하는 것이 바람직하다. 예를 들어, 도 4에 나타낸 바와 같이, 상기 온도 범위로 가열된 지그를 사용하여 분리막을 가압함으로써 연신할 수 있다. 이때, 상기 지그는 상기 전극 조립체의 단차부와 동일한 형상의 단차가 형성된 것을 사용하는 것이 바람직하다. 이와 같은 가열 및 연신에 의해 상기 단차부와 동일한 형상으로 분리막에 단차를 형성함으로써 경사면의 텐션을 제거할 수 있다.
상기와 같은 가열 및 가압에 의해 연신된 부분의 분리막은 상기 연신에 의해 두께가 감소하게 된다. 연신되는 정도는 단차부의 고도차에 따라 달라질 수 있으며, 이에 따라 분리막의 두께의 감소 정도도 달라질 수 있다. 따라서, 특별히 한정하는 것은 아니지만, 연신되지 않는 부분, 예를 들어, 전극 유닛을 폴딩하여 전극 적층체 내에 위치하는 부분의 분리막 두께에 비하여 90% 이하일 수 있다. 이하에 나타내는 바와 같이, 상기와 같은 가열 가압에 의해 분리막이 연신 한계를 넘어 파단될 수도 있으며, 이 경우, 파단된 부분의 분리막 두께는 연신되지 않은 분리막 두께에 대하여 0%일 수도 있다.
한편, 상기 경사면의 해소는 장방형의 분리막의 연신에 따라 파단될 수도 있으나, 의도적으로 절단할 수도 있다. 즉, 텐션에 의해 경사면을 형성하는 장방형의 분리막을 단차부에서 절단함으로써 텐션을 해소할 수 있다. 통상 분리막은 매우 얇은 두께를 갖는 것으로서, 텐션이 해소됨으로 인해, 전극 조립체의 단차부의 각면에 밀착하게 되며, 이에 의해 분리막은 전극 조립체의 단차부 형상을 구현할 수 있다.
상기 절단은 특별히 한정하는 것은 아니며, 다양한 방법에 의해 수행될 수 있다. 이에 한정하는 것은 아니나, 예를 들면, 나이프로 커팅하거나, 레이저 또는 열선 등의 수단에 의해 절단할 수 있다. 또한, 절단하고자 하는 위치의 분리막에 파단선을 형성하고, 분리막을 가압하거나 또는 가열하면서 가압하여 상기 파단선에서 분리막의 절단을 유도할 수 있다. 이와 같이 분리막이 절단됨으로써 단차부에 경사면을 형성하는 분리막은 텐션이 해소되어 도 7 및 도 8에 나타낸 바와 같이 전극 조립체의 각면에 밀착하게 되며, 이에 의해 전극 조립체의 단차가 외부로 구현될 수 있다.
이때, 상기 절단 위치는 특별히 한정하지 않는다. 상기 단차부는 전극 조립체의 단면으로 보면, 도 5 및 도 6에 나타낸 바와 같이, 제1 전극 적층체의 최외각 면으로서, 제2 전극 적층체와 대면하지 않고, 외부로 노출되는 면의 수평선(a), 제2 면적 전극 유닛의 적층에 의한 제2 전극 적층체의 측단면 수직선(b)을 가지며, 상기 수평선(a)과 수직선(b)이 직각을 이루고, 상기 직각에 대한 변으로서 상기 분리막의 경사면의 빗변(c)을 나타나는 직각 삼각형을 형성한다. 따라서, 상기 경사면(c)을 원하는 위치에서 절단할 수 있다. 이와 같이 절단함으로써 텐션이 가해진 분리막은 텐션이 해소되어, 절단된 분리막 c1은 수평선(a)에 밀착하게 되며, 분리막 c2는 수직선(b)에 밀착하게 된다. 이때, 절단된 분리막 c1 또는 c2의 길이가 밀착되는 a 또는 b의 길이보다 큰 경우(c1>a 또는 c2>b)에는 분리막이 접힐 수 있다. 따라서 절단된 분리막의 길이, 즉, c1 또는 c2의 길이가 상기 수평선(a) 또는 수직선(b)의 길이보다 크기 않도록 절단되는 것이 보다 바람직하다. 즉, c1≤a 또는 c2≤b의 관계를 만족하도록 절단할 수 있다.
이와 같은 본 발명에 의해 전극 조립체 제조 중에 분리막에 의해 면적차를 갖는 전극 유닛의 적층에 의해 형성되는 단차를 그대로 구현할 수 있는 전극 조립체를 얻을 수 있으며, 또한, 분리막의 텐션에 의해 전지 케이스에 수납시 수납 곤란성을 해소할 수 있고, 또한, 도 4와 같은 하단 전극 적층체의 벤딩을 방지할 수 있다.
한편, 본 발명의 전극 조립체에 있어서, 상기 전극 유닛들은 적어도 하나 이상의 전극탭을 구비할 수 있다. 전극 유닛이 단일 전극으로 구성될 경우에는 하나의 전극탭만 구비하며, 단위셀을 포함하여 구성될 경우에는 음극 전극탭과 양극 전극탭을 모두 구비하는 것이 일반적이다. 상기 전극탭들은 동일한 극성의 전극끼리 전기적으로 연결된다. 한편, 본 발명에 있어서, 상기 전극탭들의 면적이나 배열 위치 등은 특별히 한정되지 않는다. 또한, 전극탭 보호 또는 전극탭을 외부로 더 많이 노출시키기 위한 목적으로 상기 전극탭 부분에 테이핑(Taping)이 수행될 수도 있다.
한편, 본 발명에 있어서, 각각의 전극 유닛에 구비되는 전극탭들은 그 면적이 서로 동일하거나, 상이할 수 있다. 종래에는 전극 조립체에 포함되는 전극 유닛들의 면적이 동일하였으므로 동일한 면적의 전극탭을 사용하는 것이 일반적이었으나, 본 발명의 경우, 면적이 상이한 두 종류 이상의 전극 유닛을 포함하므로, 전극 유닛마다 최적화된 전극탭의 크기가 다를 수 있다. 따라서, 본 발명의 전극 조립체에 있어서는 전극 유닛의 면적에 따라 각기 다른 면적을 갖는 전극탭을 선택하는 것이 전기 용량을 최대화하는데 보다 유리할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 상기 전극탭들은 다양한 위치에 배치될 수 있으며, 예를 들면, 동일한 극성의 전극탭들의 일부 또는 전부가 중첩되도록 배치될 수 있다. 종래의 전극 조립체들의 경우, 전지 케이스 삽입 후 전극 탭들의 전기적 연결을 용이하게 하기 위해서는, 동일한 극성의 전극탭들이 전부 중첩되도록 배치하는 것이 일반적이었다. 다만 이 경우, 전극 적층수가 많아질 경우 전극탭의 두께가 두꺼워지면서 전극탭간의 접합성이 떨어지는 문제점이 발생할 수 있다. 전극탭들의 전부 중첩되게 배치하지 않고 일부만 중첩되게 배치할 경우, 상기와 같은 문제점을 상당 부분 감소시킬 수 있을 것이다.
특히, 본 발명의 전극 조립체와 같이, 면적이 상이한 두 종류 이상의 전극 유닛을 사용하는 경우라면, 전극 유닛의 면적에 따라 면적이 상이한 전극탭을 사용하고, 이들 전극탭들이 일부만 중첩되도록 배열함으로써, 전기 용량을 극대화하면서, 전극탭의 접합성도 향상시킬 수 있다.
본 발명에서 제공하는 전극 조립체를 사용함으로써 리튬이온 이차 전지 또는 리튬이온 폴리머 이차 전지의 전지 셀을 제조할 수 있다. 상기 전극 조립체는 전지 케이스에 내장될 수 있으며, 상기 전지 케이스는 파우치형일 수 있다. 이때, 상기 전지 케이스는 상기 내부에 수납되는 전극 조립체의 형상에 따라 파우치 포밍 공정 중에 미리 단차부가 형성되어 있는 것이 바람직하다.
한편, 상기 파우치형 케이스는 라미네이트 시트로 이루어질 수 있으며, 이때 상기 라미네이트 시트는 최외각을 이루는 외측 수지층, 물질의 관통을 방지하는 차단성 금속층, 밀봉을 위한 내측 수지층으로 이루어질 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 전지 케이스는 전극 조립체의 전극 유닛들의 전기 단자들을 전기적으로 연결하기 위한 전극 리드가 외부로 노출된 구조로 형성되는 것이 바람직하며, 도시되지는 않았으나, 상기 전극 리드의 상하면에는 전극 리드를 보호하기 위한 절연 필름이 부착될 수 있다.
또한, 상기 전지 케이스는, 본 발명의 전극 조립체의 형상에 대응하는 형상으로 형성될 수 있으며, 이러한 전지케이스의 형상은 전지케이스 자체를 변형하여 형성하는 방식으로 형성될 수 있다. 이때, 전지케이스의 형상 및 크기가 전극 조립체의 형상 및 크기가 완전히 일치해야 하는 것은 아니며, 전극 조립체의 밀림현상으로 인한 내부 단락을 방지할 수 있는 정도의 형상 및 크기이면 무방하다. 한편, 본 발명의 전지 케이스의 형상이 이에 한정되는 것은 아니며, 필요에 따라 다양한 형상 및 크기의 전지 케이스가 사용될 수 있다.
나아가, 본 발명의 전극 조립체를 포함하는 전지셀을 2 이상 포함하는 전지팩을 얻을 수 있으며, 또한, 상기 전지셀을 하나 이상 포함하는 디바이스를 얻을 수 있다. 상기 디바이스는 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 스마트 패드, 넷북, LEV(Light Electronic Vehicle), 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력저장장치일 수 있다.
1: 전극 조립체
5: 전극 적층체
7: 전극 유닛
10: 단차부
20: 장방형의 분리막
30: 지그
40 : 양극
50 : 음극
60 : 분리막
710, 810, 810' : 전극 단위체
820, 820' : 전극 구조체
a: 수평선
b: 수직선
c: 경사면(빗변)

Claims (26)

  1. 제1 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛이 적층된 제1 전극 적층체,
    상기 제1 면적보다 작은 제2 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛이 적층된 제2 전극 적층체, 및
    상기 제1 전극 적층체 및 제2 전극 적층체가 평면에 대하여 수직 방향으로 적층되며, 상기 제1 전극 적층체와 제2 전극 적층체의 면적 차에 의해 단차가 형성된 단차부를 포함하는 전극 조립체로서,
    상기 전극 조립체는 세로 방향에 대하여 가로 방향으로의 길이가 긴 장방형의 분리막에 의해 상기 전극 유닛이 권취되어 형성되되, 상기 장방형의 분리막은 적어도 일부가 상기 전극 조립체의 단차부를 덮도록 권취되며, 상기 단차부와 동일한 형상의 단차가 형성된 전극 조립체.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 전극 조립체의 단차부를 덮는 분리막은 상기 전극 유닛을 권취하여 전극 적층체 내부에 위치하는 장방형의 분리막 두께의 90% 이하의 두께를 갖는 것인 전극 조립체.
  3. 제 2항에 있어서, 상기 전극 조립체의 단차부를 덮는 분리막은 절단되어 있는 것인 전극 조립체.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 제2 전극 적층체는 제2 면적을 갖는 적어도 하나의 전극 유닛 상에 평면에 대하여 수직 방향으로 제2 면적보다 작은 면적을 갖는 전극 유닛이 1 이상 적층된 전극 적층체를 포함하며, 1 이상의 단차를 갖는 전극 적층체인 전극 조립체.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 전극 유닛은 단일 전극; 적어도 하나의 양극, 적어도 하나의 음극, 적어도 하나의 분리막을 포함하는 적어도 하나 이상의 단위셀; 또는 이들의 조합을 포함하는 전극 조립체.
  6. 제5항에 있어서, 상기 단위셀은 젤리-롤형, 스택형, 라미네이션 앤 스택형 및 스택 앤 폴딩형 단위셀로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것인 전극 조립체.
  7. 제5항에 있어서, 상기 단위셀은 최외각 양면에 배치되는 전극의 극성이 동일한 것인 전극 조립체.
  8. 제5항에 있어서, 상기 단위셀은 최외각 양면에 배치되는 전극의 극성이 상이한 것인 전극 조립체.
  9. 제 1항에 있어서, 상기 제1 전극 적층체의 최상단 전극이 음극인 전극 조립체.
  10. 제 1항에 있어서, 상기 제1 전극 적층체와 제2 전극 적층체는 서로 상이한 전극이 대면하여 적층된 것인 전극 조립체.
  11. 제1항에 있어서, 상기 전극 조립체는 2층으로 이루어지는 전극 조립체.
  12. 제1항에 있어서, 상기 전극 조립체는 3층 이상으로 이루어지는 전극 조립체.
  13. 세로 방향에 대하여 가로 방향으로의 길이가 긴 장방형의 분리막 상에 제1 전극 적층체를 형성하는 제1 면적을 갖는 적어도 하나의 제1 전극 유닛 및 제2 전극 적층체를 형성하는 제2 면적을 갖는 적어도 하나의 제2 전극 유닛을 배열하고, 상기 장방형의 분리막을 상기 각 전극 유닛 단위로 일 방향으로 권취하여 제1 전극 적층체의 일면에 제2 전극 적층체가 적층되되, 각 전극 적층체 간의 면적차에 의해 단차를 갖는 전극 조립체를 조립하는 전극 조립체 조립단계;
    상기 장방형의 분리막이 경유하며, 상기 단차가 형성된 전극조립체의 일 측단면에 위치하는 각각의 상기 제2 전극 유닛 말단부와 상기 제1 전극 적층체 최상단의 제1 전극 유닛 말단부 사이에 상기 장방형의 분리막의 경유에 의해 형성된 경사면의 상기 장방형의 분리막을 연신 또는 절단하여 상기 경사면의 텐션을 해소하는 단계를 포함하는 전극 조립체 제조방법.
  14. 제 13항에 있어서, 상기 연신은 상기 경사면을 형성하는 장방형의 분리막을 가열 가압하여 수행하는 것인 전극 조립체 제조방법.
  15. 제 13항에 있어서, 상기 연신은 80-100℃의 온도범위에서 수행되는 것인 전극 조립체 제조방법.
  16. 제 13항에 있어서, 상기 연신은 80-100℃의 온도를 갖는 지그로 상기 경사면을 형성하는 장 방형의 분리막을 가압하여 수행하는 것인 전극 조립체 제조방법.
  17. 제 16항에 있어서, 상기 지그는 상기 전극 조립체의 단차부와 동일한 형상을 갖는 것인 전극 조립체 제조방법.
  18. 제 13항에 있어서, 상기 절단은 나이프, 레이저, 열선에 의해 수행되는 것인 전극 조립체 제조방법.
  19. 제 1항 내지 제12항 중 어느 한 항의 전극 조립체를 포함하는 이차 전지.
  20. 제 19항에 있어서, 상기 전극 조립체는 전지 케이스에 내장되어 있는 이차 전지.
  21. 제 19항에 있어서, 상기 전지 케이스는 상기 전극 조립체의 단차 형상과 동일한 단차부가 형성된 것인 이차전지.
  22. 제 19항에 있어서, 상기 전지 케이스는 파우치형 케이스인 이차 전지.
  23. 제 19항에 있어서, 상기 이차 전지는 리튬이온 이차 전지 또는 리튬이온 폴리머 이차 전지인 이차 전지.
  24. 제 19항의 이차 전지를 2 이상 포함하는 전지팩.
  25. 제 19항의 이차 전지를 하나 이상 포함하는 디바이스.
  26. 제 25항에 있어서, 상기 디바이스는 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 스마트 패드, 넷북, LEV(Light Electronic Vehicle), 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력저장장치인 디바이스.
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