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KR101146681B1 - 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법 - Google Patents

고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법 Download PDF

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KR101146681B1
KR101146681B1 KR1020100009068A KR20100009068A KR101146681B1 KR 101146681 B1 KR101146681 B1 KR 101146681B1 KR 1020100009068 A KR1020100009068 A KR 1020100009068A KR 20100009068 A KR20100009068 A KR 20100009068A KR 101146681 B1 KR101146681 B1 KR 101146681B1
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fuel cell
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oxide fuel
electrolyte layer
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Abstract

본 발명은 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게 경사부가 형성된 연료극을 이용하여 하측 면을 제외한 전 영역 또는 금속지지체의 상면 영역까지 얇은 전해질층을 용이하게 형성할 수 있어 실링성을 향상할 수 있으며, 제조 효율을 높일 수 있는 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법에 관한 것이다.

Description

고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법{SOLID OXIDE FUEL CELL AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게 경사부가 형성된 연료극을 이용하여 하측 면을 제외한 전 영역 또는 금속지지체의 상면 영역까지 얇은 전해질층을 용이하게 형성할 수 있어 실링성을 향상할 수 있으며, 제조 효율을 높일 수 있는 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
연료전지(Fuel Cell)는 산화에 의해서 생기는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 전지로, 수소, 산소와 같이 지구상에 풍부하게 존재하는 물질로부터 전기 에너지를 발생시키는 새로운 친환경적 미래형 에너지 기술이다.
연료전지는 공기극(Cathode)에 산소가 공급되고 연료극(Anode)에 수소가 공급되어 물의 전기분해 역반응 형태로 전기화학반응이 진행되어 전기, 열, 및 물이 발생되어 공해를 유발하지 않으면서도 고효율로 전기에너지를 생산한다.
이와 같은 연료전지는 종래 열기관에서 한계로 작용하는 카르노 순환(Carnot Cycle)의 제한으로부터 자유롭기 때문에 40% 이상의 효율을 올릴 수 있으며, 상술한 바와 같이 배출되는 물질이 물뿐이므로 공해의 우려가 없으며, 종래 열기관과는 달리 기계적으로 운동하는 부분이 불필요하기 때문에 소형화가 가능하고 소음이 없는 등 다양한 장점을 가지고 있다. 따라서 연료전지에 관련된 각종 기술 및 연구가 활발하게 진행되고 있다.
연료전지는 그 전해질 종류에 따라 인산 연료전지(PAFC, Phosphoric Acid Fuel Cell), 용융 탄산염 연료전지(MCFC, Molten Carbonate Fuel Cell), 고체산화물 연료전지(SOFC, Solid Oxide Fuel Cell), 고분자 전해질 연료전지(PEMFC, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell), 메탄올 연료전지(DMFC, Direct Methanol Fuel Cell), 알칼리 연료전지(AFC, Alkaline Fuel Cell) 등 여섯 가지 종류 정도가 실용화되었거나 계획 중에 있다. 각 연료전지들의 특징을 하기의 표에 정리하였다.
구분 PAFC MCFC SOFC PEMFC DMFC AFC
전해질 인산 탄산리튬/
탄산칼륨		 지르코니아/
세리아계열		 수소이온
교환막		 수소이온
교환막		 수산화칼륨
이온전도체 수소이온 탄산이온 산소이온 수소이온 수소이온 수소이온
작동온도(℃) 200 650 500~1000 < 100 < 100 < 100
연료 수소 수소,
일산화탄소		 수소,탄화수소,일산화탄소 수소 메탄올 수소
연료원료 도시가스,LPG 도시가스,
LPG, 석탄		 도시가스,
LPG, 수소		 메탄올,
메탄휘발유,
수소		 메탄올 수소
효율(%) 40 45 45 45 30 40
출력범위(W) 100-5000 1000-1000000 100-100000 1-10000 1-100 1-100
주요용도 분산발전형 대규모발전 소?중?대규모발전 수송용
동력원		 휴대용전원 우주선용
전원
개발단계 실증-실용화 시험-실증 시험-실증 시험-실증 시험-실증 우주선적용
상기 표에서 알 수 있듯이 각각의 연료전지들은 그 출력범위 및 사용용도 등이 다양하여 목적에 따라 알맞은 연료전지를 선택할 수 있으며, 이 중에서도 상기 고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC)는 상대적으로 전해질의 위치제어가 쉽고, 전해질의 위치가 고정되어 있어서 전해질 고갈의 위험성이 없으며, 부식성이 약하여 소재의 수명이 길다는 장점으로 인하여 분산 발전용, 상업용 및 가정용으로서 각광을 받고 있다.
상기 고체산화물 연료전지의 작동원리를 나타낸 개념도로, 공기극에 산소가 공급되고, 연료극에 수소가 공급되는 경우, 이때의 반응은 하기의 식을 따른다.
Figure 112010006767528-pat00001
고체산화물 연료전지는 통상 전해질로서 YSZ(yttria-stabilized zirconia), 연료극으로는 Ni-YSZ 도성 합금(cermet), 공기극으로는 페로브스카이트 재질(perovskite material)을 사용하며, 이동 이온(mobile ion)으로는 산소이온을 사용한다.
도 1은 종래의 고체산화물 연료전지(1)에 따른 개략도로, 전해질층(11), 상기 전해질층(11)의 양측 면에 형성되는 연료극(12) 및 공기극(13)을 포함하는 단전지(10); 상기 단전지(10)의 양측 면에 구비되는 집전부재(20); 및 내부에 상기 단전지(10) 및 집전부재(20)가 포함되도록 구비되는 분리판(30a, 30b)을 포함하여 형성된다.
상기 분리판(30a, 30b)은 상기 단전지(10) 및 집전부재(20)를 지지함과 동시에 공급통로(31a, 31b)가 형성되어 연료가스 및 공기(산소)를 공급한다.
한편, 상기 고체산화물 연료전지(1)는 상기 연료가스 및 공기가 정해진 경로를 통해서만 이동되어야 하는데, 상기 연료가스 및 공기가 섞이거나 밖으로 누출될 경우에 전지 성능이 급격히 저하되므로 상당히 높은 수준의 밀봉 기술이 요구된다.
그런데, 종래의 고체산화물 연료전지(1)는 일반적으로 상기 분리판(30a, 30b)간의 접합 및, 단전지(10)와 분리판의 접합(도 1에서는 단전지(10)의 공기극(13)이 형성된 측이 밀봉재(40)를 이용하여 상측 분리판(30b)에 접합된 예를 도시하였다.)에 통상 유리재료 기반의 밀봉재(40)가 이용된다.
그러나 상기 유리재료 기반의 밀봉재(40)는 외부 충격에 의해 깨지기 쉬워 요구되는 충분한 강도를 갖기 어려우며, 반복적인 온도 변화에 의해 변형이 쉽게 유발되어 충분한 실링능력을 기대하기 어려운 문제점이 있어 고체산화물 연료전지(1) 성능 저하의 주된 원인이 된다.
또한, 상기 집전부재(20)는 상기 단전지(10)와 분리판(30a, 30b) 사이에 배치되어 전기적 성능을 향상시키는 구성으로, 금속합금 또는 귀금속으로 이루어진 메쉬형태로 이루어지며, 상기 단전지(10)로 상기 연료가스 및 공기가 균일하게 공급되도록 하지만, 상기 메쉬타입의 집전부재(20)가 구비됨으로써 실링이 더욱 어려워지며 집전 효율이 저하되는 문제점이 있다.
본 발명은 상술한 바와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 경사부가 형성된 연료극을 이용하여 하측 면을 제외한 전 영역 또는 금속지지체의 상면 영역까지 얇은 전해질층을 용이하게 형성할 수 있어 실링성을 향상할 수 있으며, 제조 효율을 높일 수 있는 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 목적은 금속지지체와 단위셀의 결합 시, 단위셀과 금속지지체에 각각 제1접합재와 제2접합재를 도포한 후 소결 접합되도록 함으로써 구조적인 강도를 크게 향상할 수 있는 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 고체산화물 연료전지용 단위셀(130)은 둘레부가 하부 외측 방향으로 경사지게 형성된 경사부(132)를 포함하는 연료극(131); 및 상기 연료극(131)의 상측에 형성되는 전해질층(133)을 포함하는 것을 특징으로 한다.
이 때, 상기 고체산화물 연료전지용 단위셀(130)은 상기 전해질층(133)이 상기 연료극(131)의 경사부(132)에 연장되어 상기 연료극(131)의 하측을 제외한 전면을 감싸도록 형성되는 것을 특징으로 한다.
한편, 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000)는 상술한 바와 같은 특징을 가지는 고체산화물 연료전지용 단위셀(130); 상기 단위셀(130)의 전해질층(133) 상측 면에 형성되는 공기극(141); 상기 연료극(131)의 하측에 접합재에 의해 소결 접합되는 금속지지체(150); 공기 또는 연료가 유동되는 유로(111, 121)가 형성되는 제1분리판(110) 및 제2분리판(120);을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 고체산화물 연료전지(1000)는 상기 전해질층(133)이 상기 금속지지체(150)의 상측 면까지 연장되도록 형성되는 것을 특징으로 한다.
또, 상기 고체산화물 연료전지(1000)는 복수회 적층되어 스택형으로 제조되는 것을 특징으로 한다.
한편, 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법은 둘레부가 하부 외측 방향으로 경사지게 형성된 경사부(132)를 포함하는 연료극(131)을 제조하는 연료극(131) 제조 단계(S110); 상기 연료극(131)의 하면과 금속지지체(150)를 접합하는 금속지지체(150) 고정 단계(S120); 접합된 연료극(131) 및 금속지지체(150)의 상측 면에 전해질층(133)을 형성하는 전해질층(133) 형성 단계(S130); 상기 전해질층(133)의 상측에 공기극(141)을 형성하는 공기극(141) 형성 단계(S140); 및 조립 단계(S150); 를 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 금속지지체(150) 고정 단계(S120)는 상기 연료극(131)과 금속지지체(150)가 접합재를 이용하여 소결 접합되는 것을 특징으로 하며, 이 때, 상기 금속지지체(150) 고정 단계(S120)는 금속지지체(150)의 일측에 제1접합재(171)를 도포하는 제1접합재(171) 도포 단계(S121); 건조 단계(S122); 상기 연료극(131)의 일측에 제2접합재(172)를 도포하는 제2접합재(172) 도포 단계(S123); 상기 금속지지체(150)의 제1접합재(171)가 형성된 측과, 상기 연료극(131)의 제2접합재(172)가 형성된 측을 서로 밀착한 후, 소결하는 소결 접합 단계(S124); 를 포함하는 것을 특징으로 한다.
한편, 본 발명의 다른 고체산화물(1000) 연료전지 제조 방법은 둘레부가 하부 외측 방향으로 경사지게 형성된 경사부(132)를 포함하는 연료극(131)을 제조하는 연료극(131) 제조 단계(S210); 상기 연료극(131)의 하면을 제외한 전 영역에 제1전해질층(133a)를 형성하는 제1전해질층(133a) 형성 단계(S220); 상기 제1전해질층(133a)이 형성된 연료극(131)의 하면과 금속지지체(150)를 접합하는 금속지지체(150) 고정 단계(S230); 상기 금속지지체(150)의 연료극(131)이 접합되지 않은 주변부에 상기 제1전해질층(133a)에 연속되게 제2전해질층(133b)를 형성하는 제2전해질층(133b) 형성 단계(S240); 상기 제1전해질층(133a)의 상측에 공기극(141)을 형성하는 공기극(141) 형성 단계(S250); 및 조립 단계(S260); 를 포함하는 것을 특징으로 한다.
이에 따라, 본 발명의 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법은 경사부가 형성된 연료극을 이용하여 하측 면을 제외한 전 영역 또는 금속지지체의 상면 영역까지 얇은 전해질층을 용이하게 형성할 수 있어 실링성을 향상할 수 있으며, 제조 효율을 높일 수 있는 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀, 이를 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조 방법은 금속지지체와 단위셀의 결합 시, 단위셀과 금속지지체에 각각 제1접합재와 제2접합재를 도포한 후 소결 접합되도록 함으로써 구조적인 강도를 크게 향상할 수 있는 장점이 있다.
도 1은 종래의 고체산화물 연료전지에 따른 개략도.
도 2 및 도 3은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지용 단위셀의 사시도 및 단면도.
도 4는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지용 단위셀의 다른 단면도.
도 5는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 개략도.
도 6은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 단위셀 및 금속지지체 형태를 나타낸 단면도.
도 7은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지 제조 방법의 단계도.
도 8 및 도 9는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지 제조 방법의 금속지지체 고정 단계를 나타낸 도면 및 단계도.
도 10은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지 제조 방법의 다른 단계도.
도 11은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지 제조 방법의 금속지지체 고정 단계를 나타낸 도면.
도 12는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지 제조 방법의 제2전해질층 형성 단계를 나타낸 도면.
도 13은 본 발명 및 종래의 단위셀을 비교한 개략도.
이하, 상술한 바와 같은 특징을 가지는 본 발명의 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀(130), 이를 포함하는 고체산화물 연료전지(1000) 및 그 제조 방법을 첨부된 도면을 참조로 상세히 설명한다.
도 2 및 도 3은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지용 단위셀(130)의 사시도 및 단면도이고, 도 4는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지용 단위셀(130)의 다른 단면도이며, 도 5는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지(1000)의 개략도이고, 도 6은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지(1000)의 단위셀(130) 및 금속지지체(150) 형태를 나타낸 단면도이며, 도 7은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법의 단계도이고, 도 8 및 도 9는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법의 금속지지체(150) 고정 단계(S120)를 나타낸 도면 및 단계도이다.
본 발명의 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지(1000) 단위셀(130)은 고체산화물 연료전지(1000)를 구성하는 일부 구성품으로서, 연료극(131) 및 전해질층(133)을 포함하여 형성된다.
이 때, 상기 연료극(131)은 둘레부가 하부 외측방향으로 경사지게 형성되는 경사부(132)가 형성된다.
상기 전해질층(133)은 상기 연료극(131)의 상측 면에 형성되는 부분으로서, 상기 연료극(131)의 상측 영역 및 경사부(132) 영역까지 연장되어 상기 연료극(131)의 하측을 제외한 전면을 감싸도록 형성되는 것이 바람직하다.
상기 연료극(131)은 연료가 이동될 수 있도록 내부에 기공이 형성된 재질로 형성됨에 따라 공급되는 연료가 연료극(131)의 둘레부분을 따라 외부로 누설될 가능성이 있으므로, 본 발명의 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지(1000) 단위셀(130)은 상기 전해질층(133)이 상기 연료극(131)의 하측 면을 제외한 전체 면(상측 및 둘레부분-경사부(132))에 형성되도록 한다.
상기 연료극(131)의 경사부(132)는 전해질층(133) 형성과정에서 상기 경사부(132) 영역에 전해질층(133) 형성 입자가 용이하게 코팅되도록 함으로써 전해질층(133)의 형성이 용이하도록 한다.
또한, 상기 전해질층(133)은 두께(t)가 증가될수록 그 저항이 증가되므로 연료전지(1000)의 성능을 높이기 위해서는 얇게 형성되는 것이 바람직한데, 상기 전해질층(133)의 두께(t)가 얇게 형성되는 경우에, 상기 연료극(131)의 측면부와 둘레부분의 모서리 부분의 전해질층(133)이 파괴되기 쉬우며, 상기 영역을 통해 연료가 누설될 수 있다.
이에 따라, 본 발명의 밀봉 성능을 높인 고체산화물 연료전지용 단위셀(130)은 상기 연료극(131)의 둘레부에 경사부(132)가 형성되어 연료극(131)의 상측 면과 측면부의 형성 각도를 크게 함으로써 전해질층(133)의 형성이 용이하도록 한다.
상기 연료극(131)의 경사부(132)는 상기 도 3에 도시한 바와 같이, 연료극(131)의 상측 면과 둘레부가 특정 경사각을 갖도록 형성될 수도 있으며, 도 4에 도시한 바와 같이, 완만한 곡선부를 형성하도록 형성될 수 있다.
한편, 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000)는 도 5에 도시한 바와 같이, 단위셀(130); 공기극(141); 금속지지체(150); 제1분리판(110) 및 제2분리판(120)을 포함하여 형성된다.
상기 단위셀(130)은 상술한 바와 같은 특징을 갖도록 형성된다.
상기 공기극(141)은 상기 단위셀(130)의 전해질층(133) 상측 면에 형성되는 구성이다.
상기 금속지지체(150)는 상기 단위셀(130)의 연료극(131) 하측에 구비되며, 접합재에 의해 연료극(131)과 소결 접합된다.
상기 금속지지체(150)는 상기 단위셀(130)을 지지하여 내구성을 높이며, 연료전지(1000)의 집전효율을 높일 수 있도록 하는 구성으로서, 내부에 연료가 유동될 수 있는 중공부(151)가 복수개 형성된다.
상기 금속지지체(150)는 접합 및 조립(적층) 과정 중에 변형되지 않는 정도의 기계적 강도 및 내열성을 가지며, 전도성이 있는 금속, 금속 합금 등이 이용가능하다.
상기 제1분리판(110) 및 제2분리판(120)은 각각 금속지지체(150) 및 공기극(141) 측에서 서로 접합되는 구성으로서, 내부에 연료 또는 공기가 유동되는 유로(111, 121)가 형성된다.
상기 유로(111, 121)는 상기 금속지지체(150)의 중공부(151)와 함께 다양한 형태를 갖도록 형성될 수 있다.
도 6은 본 발명에 따른 전해질층(133)이 형성되는 영역을 나타낸 도면으로서, 도 6 (a)는 상기 전해질층(133)이 상기 연료극(131)과 금속지지체(150)의 접합 후에, 접합된 하측 면을 제외한 상기 연료극(131)의 전체 영역에 전해질층(133)이 형성된 예를 나타내었다.
상기 도 6 (b)는 상기 도 6 (a)에 도시한 형태와 동일하되, 상기 전해질층(133)이 상기 금속지지체(150)의 상측 면 전체까지 연장되도록 형성되어 연료의 누설을 완벽하게 차단하도록 한 예를 도시하였다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000)는 전해질층(133)이 파괴되는 영역 없이 고르게 전해질층(133)을 형성할 수 있으며, 연료극(131)의 상측 영역뿐만 아니라, 연료극(131)의 둘레부분(경사부(132) 형성 영역) 또는 연료극(131)의 둘레부분과 금속지지체(150)의 상측 영역까지 연장 형성되어 실링성을 높이며, 이에 따라 연료전지(1000)의 에너지 생산 효율을 향상할 수 있는 장점이 있다.
본 발명의 고체산화물 연료전지(1000)는 상기 금속지지체(150)와 제1분리판(110) 사이에 제1집전부재(161) 또는 상기 공기극(141)과 제2분리판(120) 사이에 제2집전부재(162)가 더 구비되어 집전효율을 높일 수 있도록 할 수 있다.
상기 집전부재(161, 162)는 각각 연료 및 공기의 공급 통로 상에 배치되어 전기적 성능을 향상시키는 구성으로, 금속합금 또는 귀금속으로 이루어진 메쉬형태로 이루어지며, 상기 연료가스 및 공기가 균일하게 공급되도록 한다.
도 5에서는 상기 제1집전부재(161) 및 제2집전부재(162)가 모두 형성된 예를 도시하였다.
또한, 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000)는 복수회 적층되어 스택형으로 제조가능하다.
아래에서는 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법을 설명한다.
본 발명의 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법은 연료극(131) 제조 단계(S110); 금속지지체(150) 고정 단계(S120); 전해질층(133) 형성 단계(S130); 공기극(141) 형성 단계(S140); 및 조립 단계(S150); 를 포함한다.
상기 연료극(131) 제조 단계(S110)는 둘레부가 하부 외측 방향으로 경사지게 형성된 경사부(132)를 포함하는 연료극(131)을 제조하는 단계이다.
상기 금속지지체(150) 고정 단계(S120)는 상기 연료극(131)의 하면과 금속지지체(150)를 접합하는 단계로서, 접합재를 이용하여 소결 접합하는 방법이 이용될 수 있으며, 이 외에도 물질적 혹은 화학적인 다른 접합 방법을 이용하여 결합될 수도 있다.
상기 금속지지체(150)와 연료극(131)은 서로 다른 성질을 갖는 재질로서, 상기 금속지지체(150)는 금속의 성질을 가지며, 상기 연료극(131)은 세라믹의 특성에 보다 가까워 상기 연료극(131)과 금속지지체(150)의 접합력이 저하될 수 있다.
본 발명의 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법은 상기 도 9에 도시한 바와 같이, 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 상기 금속지지체(150) 고정 단계(S120)가 제1접합재(171) 도포 단계(S121), 건조 단계(S122), 제2접합재(172) 도포 단계(S123) 및 소결 접합 단계(S124)를 포함하여 수행되도록 한다.
상기 제1접합재(171) 도포 단계(S121)는 상기 금속지지체(150)의 일측에 제1접합재(171)를 도포하는 단계로서, 상기 제1접합재(171)는 금속분말, 연료극(131) 구성 물질 및 첨가제(기공형성제, 솔벤트, 바인더, 가소제, 분산제)를 포함하여 구성되며, 상기 금속분말의 함량이 연료극(131) 구성 물질의 함량보다 많게 형성되는 것이 바람직하다.
상기 금속분말은 AISI410, Fe-Cr-Ni 계의 것이 이용될 수 있으며, 상기 연료극(131) 구성 물질은 8YSZ, NiO, Ce계 전해질물질이 이용될 수 있으며, 이 외에도 다양하게 형성될 수 있다.
상기 건조 단계(S122)는 상기 제1접합재(171)가 도포된 금속지지체(150)를 건조하는 단계이며, 상온에서 건조된다.
상기 제2접합재(172) 도포 단계(S123)는 제1접합재(171)가 형성된 금속지지체(150)와 연료극(131)을 접합하기 위한 제2접합재(172)를 연료극(131)의 일측에 도포하는 단계로서, 상기 제2접합재(172)는 상기 제1접합재(171)와 같이, 금속분말, 연료극(131) 구성 물질 및 첨가제(기공형성제, 솔벤트, 바인더, 가소제, 분산제)를 포함하여 구성되나, 상기 연료극(131) 구성 물질의 함량이 상기 금속 분말의 함량보다 많게 형성되는 것이 바람직하다.
이 때, 상기 금속지지체(150) 및 연료극(131)의 형성 두께에 따라 상기 제1접합재(171) 및 제2접합재(172)의 도포 두께 정도는 조절될 수 있다.
즉, 상기 제1접합재(171)는 상기 제2접합재(172)에 의한 연료극(131)과 금속지지체(150)의 접합이 용이하도록 하는 구성으로서, 상기 소결 접합 단계(S124)를 통해 상기 금속지지체(150)와 연료극(131)은 최종적으로 서로 접합된다.
상기 소결 접합 단계(S124)는 상기 도 8에 도시한 바와 같이, 상기 제2접합재(172) 도포 단계(S123) 이후에, 상기 제2접합재(172)가 건조되기 이전에 상기 금속지지체(150)의 제1접합재(171)가 도포되어 건조된 측과 상기 연료극(131)의 제2접합재(172)가 형성된 측을 서로 밀착하고, 1300~1450℃의 온도로 2~10시간 동안 비활성가스 분위기에서 소결을 진행한다.
본 발명의 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법은 상기 연료극(131)과 금속지지체(150)가 접합재를 이용하여 소결 접합됨으로써 집전 효율을 보다 향상할 수 있으며, 밀봉 성능을 향상할 수 있고, 전체 내구성 및 기계적 강도를 보다 높일 수 있는 장점이 있다.
상기 전해질층(133) 형성 단계(S130)는 접합된 연료극(131) 및 금속지지체(150)의 상측 면에 전해질층(133)을 형성하는 단계이다.
이 때, 상기 전해질층(133)이 형성되는 영역은 연료극(131)의 상측 면, 연료극(131)의 경사부(132)가 형성된 둘레부 및 금속지지체(150)와 연료극(131)이 접합되는 영역까지 형성되거나(도 6 (a) 참조, 상기 부분을 포함하며, 금속지지체(150)의 나머지 상면 영역까지 연장(도 6 (b))되도록 형성될 수 있다.
상기 공기극(141) 형성 단계(S140)는 상기 전해질층(133)의 상측에 공기극(141)을 형성하는 단계이다.
상기 조립 단계(S150)는 제조된 공기극(141), 단위셀(130)(연료극(131), 전해질층(133)) 및 금속지지체(150)와 제1분리판(110), 제2분리판(120)을 조립하여 고체산화물 연료전지(1000)의 제조를 완료하는 단계이다.
이 때, 상기 조립 단계(S150)에서, 상기 금속지지체(150)와 제1분리판(110) 사이에 제1집전부재(161)가, 상기 공기극(141)과 제2분리판(120) 사이에 제2집전부재(162)가 더 구비될 수 있다.
본 발명의 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법은 상술한 방법과는 다른 방법으로 제조 가능하며, 연료극(131) 제조 단계(S210); 제1전해질층(133a) 형성 단계(S220); 금속지지체(150) 고정 단계(S230); 제2전해질층(133b) 형성 단계(S240); 공기극(141) 형성 단계(S250); 및 조립 단계(S260); 를 포함하여 형성될 수 있다.
도 10은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법의 다른 단계도이고, 도 11은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법의 금속지지체(150) 고정 단계를 나타낸 도면이며, 도 12는 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법의 제2전해질층(133b) 형성 단계(S240)를 나타낸 도면이다.
도 10을 참조로, 상기 연료극(131) 제조 단계(S210)는 둘레부가 하부 외측 방향으로 경사지게 형성된 경사부(132)를 포함하는 연료극(131)을 제조하는 단계이다.
상기 제1전해질층(133a) 형성 단계(S220)는 상기 연료극(131)의 하면을 제외한 전 영역에 제1전해질층(133a)를 형성하는 단계로서, 금속지지체(150)와 고정되는 연료극(131)의 하면을 제외하고, 연료극(131)의 경사부(132)를 포함하여 전체 영역에 제1전해질층(133a)을 형성하는 단계이다.
상기 금속지지체(150) 고정 단계(S230)는 상기 제1전해질층(133a)이 형성된 연료극(131)의 하면과 금속지지체(150)를 접합하는 단계로서, 상기 도 9에 도시한, 상기 금속지지체(150) 고정 단계(S120)와 마찬가지로, 제1접합재(171) 도포 단계(S121), 건조 단계(S122), 제2접합재(172) 도포 단계(S123) 및 소결 접합 단계(S124)를 포함하여 수행될 수 있다. (도 11 참조)
상기 제2전해질층(133b) 형성 단계(S240)는 상기 도 12에 도시한 바와 같이, 상기 금속지지체(150)의 연료극(131)이 접합되지 않은 주변부에 상기 제1전해질층(133a)에 연속되게 제2전해질층(133b)를 형성하는 제2전해질층(133b) 형성 단계(S240)이다.
상기 제2전해질층(133b)는 상기 제1전해질층(133a)와 함께 전해질층(133)을 형성하는 부분으로서, 최종 형태는 도 6 (b)와 동일하게 형성된다.
상기 공기극(141) 형성 단계(S250)는 상기 제1전해질층(133a)의 상측에 공기극(141)을 형성하는 단계이며, 이후에 조립 단계(S260)가 수행된다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법은 연료극(131)에 경사부(132)가 형성됨으로써 전해질층(133)의 파괴 없이 얇은 두께의 전해질층(133)을 고르게 형성할 수 있으며, 금속지지체(150)와 단위셀(130)의 접합 부분에 밀봉재에 의한 별도의 실링 처리가 필요치 않으면서도, 전해질층(133)을 형성하는 공정을 이용하여 연료극(131)의 둘레부, 연료극(131)과 금속지지체(150)의 접합 영역, 금속지지체(150)의 나머지 상측 영역까지 전해질층(133)이 연장될 수 있어 밀봉 성능을 보다 향상할 수 있는 장점이 있다.
특히, 본 발명의 단위셀(100)은 도 13에 도시한 바와 같이, 상기 경사부(132)가 형성된 연료극(131)을 형성함으로써, 연료극(131)의 하면을 제외한 전 영역을 감싸도록 균일한 두께의 전해질층(133)을 형성할 수 있다.
더욱 상세하게, 일반적으로 단위셀은 상측에서 전해질층(133) 형성물질이 하측방향으로 이동되면서 형성되는 데, 종래의 단위셀은 전해질층(133) 형성물질이 상측에서 하측방향으로 이동되면서 그 측면부에 형성되기 어려워, 상기 부분에서 실링 문제가 유발될 수 있다.
이에 반해, 본 발명의 단위셀(130)은 경사부(132)가 형성된 연료극(131)을 이용함으로써 전해질층(133) 형성물질이 상측에서 하측방향으로 이동되면서, 연료극(131)의 상면 및 측면부(경사부(132) 형성 영역)에 고르게 형성될 수 있는 장점이 있다.
도 13에서 연료극(131)에 전해질층(133)이 형성되는 예를 개략적으로 나타내었으며, 연료극(131)이 금속지지체(150)에 고정된 후, 전해질층(133)이 형성된 다 하더라도, 종래기술의 단위셀(130)은 연료극(131)의 측면부에 전해질층(133)이 형성되기 어려우며, 본 발명의 단위셀(130)은 금속지지체(150)의 상면, 연료극(131)의 경사부(132) 및 상면에 고르게 전해질층(133)을 형성할 수 있다.
본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 아니하며, 적용범위가 다양함은 물론이고, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이다.
1000 : 고체산화물 연료전지
110 : 제1분리판 111 : 유로
120 : 제2분리판 121 : 유로
130 : 단위셀 131 : 연료극
132 : 경사부 133 : 전해질층
141 : 공기극
150 : 금속지지체 151 : 중공부
161 : 제1집전부재 162 : 제2집전부재
170 : 접합재 171 : 제1접합재
172 : 제2접합재
S110 ~ S150 : 고체산화물 연료전지 제조 방법의 각 단계

Claims (9)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 일정 영역이 중공된 중공부(151)가 형성된 금속지지체(150);
    상기 금속지지체(150)의 상면에 위치되며, 둘레부가 하부 외측 방향으로 경사지게 형성된 경사부(132)를 포함하는 연료극(131)과, 상기 연료극(131)의 경사부(132)를 포함하는 상측에 형성되는 전해질층(133)을 포함하는 단위셀(130);
    상기 단위셀(130)의 전해질층(133) 상측 면에 형성되는 공기극(141);
    공기 또는 연료가 유동되는 유로(111, 121)가 형성되는 제1분리판(110) 및 제2분리판(120);을 포함하며,
    상기 연료극(131)과 금속지지체(150)는 접합재에 의해 소결 접합되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 고체산화물 연료전지(1000)는 상기 전해질층(133)이 상기 금속지지체(150)의 상측 면까지 연장되도록 형성되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 고체산화물 연료전지(1000)는 복수회 적층되어 스택형으로 제조되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  6. 삭제
  7. 둘레부가 하부 외측 방향으로 경사지게 형성된 경사부(132)를 포함하는 연료극(131)을 제조하는 연료극(131) 제조 단계(S110);
    상기 연료극(131)의 하면과 금속지지체(150)를 접합재를 이용하여 소결 접합하는 금속지지체(150) 고정 단계(S120);
    접합된 연료극(131) 및 금속지지체(150)의 상측 면에 전해질층(133)을 형성하는 전해질층(133) 형성 단계(S130);
    상기 전해질층(133)의 상측에 공기극(141)을 형성하는 공기극(141) 형성 단계(S140); 및
    조립 단계(S150); 를 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 금속지지체(150) 고정 단계(S120)는
    금속지지체(150)의 일측에 제1접합재(171)를 도포하는 제1접합재(171) 도포 단계(S121);
    건조 단계(S122);
    상기 연료극(131)의 일측에 제2접합재(172)를 도포하는 제2접합재(172) 도포 단계(S123);
    상기 금속지지체(150)의 제1접합재(171)가 형성된 측과, 상기 연료극(131)의 제2접합재(172)가 형성된 측을 서로 밀착한 후, 소결하는 소결 접합 단계(S124); 를 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지(1000) 제조 방법.
  9. 삭제
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