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KR100921347B1 - 세로 폴딩 방식의 전극조립체 및 이를 포함하고 있는전기화학 셀 - Google Patents

세로 폴딩 방식의 전극조립체 및 이를 포함하고 있는전기화학 셀 Download PDF

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KR100921347B1
KR100921347B1 KR1020050106219A KR20050106219A KR100921347B1 KR 100921347 B1 KR100921347 B1 KR 100921347B1 KR 1020050106219 A KR1020050106219 A KR 1020050106219A KR 20050106219 A KR20050106219 A KR 20050106219A KR 100921347 B1 KR100921347 B1 KR 100921347B1
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electrode
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류지헌
최정희
양승진
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주식회사 엘지화학
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Abstract

본 발명은 다수의 단위셀들이 연속적인 분리막 필름에 의해 폴딩되어 있는 전극조립체로서, 상기 단위셀들은 그것의 전극탭들이 서로 대면하도록 분리막 필름 상에 배열되어 있고, 상기 분리막 필름에는 전극탭들에 대응하는 위치에 개구가 천공되어 있으며, 상기 개구에 전극탭들이 삽입되도록 단위셀들을 위치시킨 상태에서 단위셀들을 길이방향(세로방향)으로 폴딩하여 제조되는 구조로 이루어져 있는 전극조립체와, 그것을 포함하고 있는 이차전지 등의 전기화학 셀을 제공한다.
본 발명에 따른 전극조립체는, 젤리-롤형 전극조립체와 스택형 전극조립체의 단점을 보완한 하이브리드형 전극조립체로서, 낙하 등과 같은 외부 충격의 인가시에도 내부 단락을 최소화하여 안전성을 향상시킬 수 있고, 전기화학 셀의 조립과정에서 전극에 대한 전해액의 함침(습윤화) 공정을 단시간 내에 수행할 수 있는 효과가 있다.

Description

세로 폴딩 방식의 전극조립체 및 이를 포함하고 있는 전기화학 셀 {Electrode Assembly Prepared in longitudinal Folding Manner and Electrochemical Cell Employing the Same}
도 1a는 종래기술에 따른 파우치형 전지의 조립 과정의 사시도이고, 도 1b는 그것의 조립 후의 투시도이다;
도 2a 및 2b는 본 발명의 전극조립체에서 단위셀로서 사용될 수 있는 하나의 예시적인 C형 바이셀과 A형 바이셀의 모식도들이다;
도 3a 및 3b는 도 2a 및 2b의 바이셀들을 사용하여 본 발명의 하나의 실시예에 따라 전극조립체를 제조하는 과정의 모식도들이다;
도 4는 본 발명의 또 다른 실시예에 따라 풀 셀을 사용하여 전극조립체를 제조하는 과정의 모식도이다.
본 발명은 세로 폴딩 방식의 전극조립체 및 이를 포함하고 있는 전기화학 셀 에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 다수의 단위셀들이 연속적인 분리막 필름에 의해 폴딩되어 있는 전극조립체로서, 상기 단위셀들은 그것의 전극탭들이 서로 대면하도록 분리막 필름 상에 배열되어 있고, 상기 분리막 필름에는 전극탭들에 대응하는 위치에 개구가 천공되어 있으며, 상기 개구에 전극탭들이 삽입되도록 단위셀들을 위치시킨 상태에서 단위셀들을 길이방향(세로방향)으로 폴딩하여 제조되는 구조로 이루어져 있는 전극조립체와, 그것을 포함하고 있는 이차전지 등의 전기화학 셀에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 전압을 가지고, 사이클 수명이 길며, 자기방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이러한 리튬 이차전지는 전극과 전해액의 구성에 따라 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지, 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되기도 하며, 그 중 전해액의 누액 가능성이 적으며, 제조가 용이한 리튬이온 폴리머 전지의 사용량이 늘어나고 있다.
이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전 지에는 적합하지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는 전극 활물질의 박리 문제, 낮은 공간 활용성 등의 단점을 가지고 있다. 반면에, 스택형 전극조립체는 다수의 양극 및 음극 단위체들을 순차적으로 적층한 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리막 필름을 이용하여 폴딩한 구조의 전극조립체가 개발되었고, 이는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060호 등에 개시된 바가 있다. 본 출원에서는 이러한 구조의 전극조립체를 하이브리드형 전극조립체로서 칭한다.
상기와 같은 스택형 또는 하이브리드형 전극조립체를 전지케이스에 내장한 구조의 이차전지는 다양한 형태일 수 있으며, 그것의 대표적인 예가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스를 사용하는 리튬이온 폴리머 전지(LiPB)이다.
리튬이온 폴리머 전지(LiPB)는 전극(양극 및 음극)과 분리막을 열융착시킨 전극조립체에 전해액을 함침시킨 구조로서, 주로 스택형 또는 하이브리드형 전극조립체를 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 밀봉한 형태로서 많이 사용되고 있다. 따라서, 리튬이온 폴리머 전지를 종종 파우치형 전지로 칭하기도 한다.
도 1a 및 1b에는 스택형 전극조립체를 포함하고 있는 대표적인 LiPB의 일반적인 구조가 모식적으로 도시되어 있다.
이들 도면을 참조하면, LiPB(100)는, 파우치형의 전지케이스(200) 내부에 양극, 음극 및 이들 사이에 배치되는 분리막으로 이루어진 전극조립체(300)가 내장되어 있고, 그것의 양극 및 음극 탭들(310, 320)이 두 개의 전극리드(400, 410)에 용접되어 전지케이스(200)의 외부로 노출되도록 밀봉되어 있는 구조로 이루어져 있다.
전지케이스(200)는 알루미늄 라미네이트 시트와 같은 연포장재로 되어 있으며, 전극조립체(300)가 안착될 수 있는 오목한 형상의 수납부(230)를 포함하는 케이스 본체(210)와 그러한 본체(210)에 일측이 연결되어 있는 덮개(220)로 이루어져 있다.
LiPB(100)에 사용되는 전극조립체(300)는, 도 1에서와 같은 스택형 구조 이외에 젤리롤형 구조도 가능하다. 스택형 전극조립체(300)는 다수의 양극 탭들(310)과 다수의 음극 탭들(320)이 전극리드(400, 410)에 용접되어 있고, 전극리드(400, 410)에는 전지케이스(200)와의 전기적 절연성과 밀봉성을 확보하기 위하여 절연필름(500)이 상하면에 부착된다.
이러한 LiPB 등의 리튬 이차전지는 고온에 노출되거나, 과충전, 외부단락, 침상(nail) 관통, 국부적 손상(local crush), 낙하 등에 의해 단락이 유발되어 짧은 시간 내에 큰 전류가 흐르게 될 경우, IR 발열에 의해 전지가 가열되면서 발화/폭발의 위험성이 있다. 전지의 온도가 상승하면 전해액과 전극 사이의 반응이 촉 진된다. 그 결과, 반응열이 발생하여 전지의 온도는 추가적으로 상승하게 되고, 이는 다시 전해액과 전극 사이의 반응을 가속화시킨다. 따라서, 전지의 온도가 급격히 상승하게 되고, 이는 다시 전해액과 전극 사이의 반응을 가속화시킨다. 이러한 악순환에 의해, 전지의 온도가 급격히 상승하는 열폭주 현상이 일어나게 되고 온도가 일정 이상까지 상승하면 전지의 발화가 일어날 수 있다. 또한, 전해액과 전극 사이의 반응 결과, 가스가 발생하여 전지 내압이 상승하게 되며, 일정 압력 이상에서 리튬 이차전지는 폭발하게 된다. 이와 같은 발화 및 폭발의 위험성은 리튬 이차전지가 가지고 있는 가장 치명적인 단점이라 할 수 있다.
특히, LiPB는 전지케이스가 강도가 약한 연포장재로 되어 있음으로 인해 낙하, 외부 충격 등에 의해 쉽게 변형된다. 도 1b에서 보는 바와 같이, 전지케이스(200) 중 전극조립체(300)의 상단에는 전극 탭들이 용접에 의해 전극리드(400, 410)에 연결되기 위한 공간(230a)이 존재하는 바, 낙하 등에 의해 전지의 상단 방향으로부터 충격이 가해지는 경우, 전극조립체(300)가 상단 공간(230a)으로 이동하면서 전극리드(400, 410)가 전극조립체(300)의 상단 또는 그것의 최외각 전극에 접촉되면서 내부 단락이 유발될 수 있다. 전지의 낙하는 전지의 사용 중에 자주 발생하는 현상이므로, 보다 효율적인 방법으로 전지의 안전성을 담보할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
일부 선행기술 중에는 이러한 전극조립체의 이동으로 인한 내부 단락을 방지하기 위하여, 점착식 테이프를 전극조립체의 일부에 부착하거나 전극조립체의 상부 공간에 이물질을 삽입하는 방식을 제안하고 있으나, 이들은 전해액 등과 바람직하 지 못한 화학반응을 유발하여 전지의 성능을 감소시키는 문제점을 가지고 있다.
상기와 같은 안전성 문제 이외에 전지의 제조과정에서 야기되는 문제점의 하나는 전극에 대한 전해액의 함침, 즉, 젖음 특성이다.
예를 들어, 리튬 이차전지는 양극 활물질로 LiCoO2 등의 금속 산화물과 음극 활물질로 탄소 재료를 사용하며, 음극과 양극 사이에 폴리올레핀계 다공성 분리막을 넣고, LiPF6 등의 리튬염을 포함하는 비수성 전해액을 넣어서 제조하게 된다. 충전시에는 양극 활물질의 리튬 이온이 방출되어 음극의 탄소층으로 삽입되고, 방전시에는 반대로 음극 탄소층의 리튬 이온이 방출되어 양극 활물질로 삽입되며, 이때 비수성 전해액은 음극과 양극 사이에서 리튬 이온을 이동시키는 매질 역할을 한다. 이러한 리튬 이차전지는 기본적으로 전지의 작동 전압 범위에서 안정해야 하고, 충분히 빠른 속도로 이온을 전달할 수 있는 성능을 가져야 한다.
상기 비수성 전해액은 리튬 이차전지 제조의 마지막 단계에서 전지 내로 투입되는데, 이때 전극이 전해액에 의해 신속하고 완전하게 습윤화 되어야 전지 제조에 소모되는 시간을 단축시키고 전지 성능을 최적화할 수 있다.
리튬 이차전지의 비수성 전해액으로는 주로 에틸렌 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 2-메틸 테트라하이드로퓨란 등의 비양자성 유기용매가 사용된다. 이러한 전해액은 전해질 염을 효과적으로 용해시키고 해리시킬 만큼의 극성을 가진 극성 용매임과 동시에, 활성수소를 갖고 있지 않은 비양자성 용매이며, 종종 전해액 내부의 광범위한 상호작용으로 인해 점성 및 표면장력이 높다. 따라서, 리튬 이차전지의 비수성 전해액은 폴리테트라플루오로에틸렌 및 폴리비닐리덴 플루오라이드 결합제 등을 포함하고 있는 전극 재료와 친화성이 적어서, 전극 재료를 쉽게 습윤화시키지 못한다. 이는 전지의 제조공정 시간을 비효율적으로 증가시키는 주요 원인 중의 하나이다.
전극에 전해액이 충분히 젖지 않은 상태에서 전지의 활성화 작업이 진행될 경우, 음극의 SEI 막(고체 전해질 계면막, solid electrolyte interface film)이 제대로 형성되지 않아 전지의 수명 특성이 저하되는 문제가 있다.
따라서, 종래에는 전극에 대한 전해액의 습윤화를 촉진하기 위하여, 전해액 주입 후 음극이 전해액에 충분히 젖도록 일정 시간 동안 보관하는 숙성(aging) 등의 추가공정을 부가하거나, 진공 또는 압력을 가하는 등의 특별한 공정기법을 이용하여 이러한 문제를 해결하려고 노력하고 있다.
앞서 설명한 바와 같은 하이브리드형 전극조립체는 많은 장점을 가지고 있기는 하지만, 분리막 필름이 전극의 측부를 감싸고 있으므로 전해액이 전극의 상단 및 하단 쪽으로만 접근할 수 있다는 단점을 가지고 있다. 일반적으로 전극의 측부는 상단 및 하단에 비해 상대적으로 길므로, 상기 하이브리드형 전극조립체에서는 전극에 대해 전해액이 접촉될 수 있는 면적이 작아져서 전해액의 습윤화 공정이 불가피하게 길어지게 된다.
따라서, 본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
즉, 본 발명의 첫 번째 목적은 낙하 등과 같은 외부 충격의 인가시에도 내부 단락을 최소화하여 안전성을 향상시킬 수 있는 구조의 전극조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 두 번째 목적은 전기화학 셀의 조립과정에서 전극에 대한 전해액의 함침(습윤화) 공정을 단시간 내에 수행할 수 있는 구조의 전극조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 기타 목적은 상기와 같은 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 전기화학 셀을 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 전극조립체는, 다수의 단위셀들이 연속적인 분리막 필름에 의해 폴딩되어 있는 전극조립체로서, 상기 단위셀들은 그것의 전극탭들이 서로 대면하도록 분리막 필름 상에 배열되어 있고, 상기 분리막 필름에는 전극탭들에 대응하는 위치에 개구가 천공되어 있으며, 상기 개구에 전극탭들이 삽입되도록 단위셀들을 위치시킨 상태에서 단위셀들을 길이방향(세로방향)으로 폴딩하여 제조되는 구조로 이루어져 있다.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는 연속적인 분리막 필름이 전극의 상단을 감싸는 구조로 이루어져 있어서, 낙하 등에 의해 전극조립체가 전지케이스 내부 공간에서 이동하더라도 전극리드 등의 접촉에 의한 내부 단락을 방지할 수 있는 잇 점이 있다. 또한, 전극조립체 중 긴 길이의 양 측부가 노출되어 있으므로 전극에 대한 전해액의 함침이 용이하여 전극의 습윤화를 위한 시간을 크게 단축할 수 있는 잇점이 있다.
본 발명에서의 상기 단위셀로는 대표적으로 바이셀 또는 풀셀을 들 수 있다.
상기 바이셀 및 풀셀의 구성과 이들을 사용하여 전극조립체를 구성하는 방법은 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호 및 제2001-82060호에 자세히 개시되어 있으며, 상기 출원들은 참조로서 본 발명의 내용에 합체된다.
단위셀로서의 풀셀은 양극/분리막/음극의 단위 구조로 이루어져 있는 셀로서, 셀의 양측에 각각 양극과 음극이 위치하는 셀이다. 이러한 풀셀은 가장 기본적인 구조의 양극/분리막/음극 셀과 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 등을 들 수 있다. 풀셀을 사용하여 이차전지를 포함한 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리막 필름이 개재된 상태에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 다수의 풀셀들을 적층하여야 한다.
또한, 단위셀로서의 바이셀은 양극/분리막/음극/분리막/양극의 단위 구조 및 음극/분리막/양극/분리막/음극의 단위구조와 같이 셀의 양측에 동일한 전극이 위치하는 셀이다. 그것의 대표적인 예가 도 2a 및 2b에 개시되어 있는 바, 본 명세서에서는 양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 셀을 "C형 바이셀"로서 칭하고, 음극/분리막/ 양극/분리막/음극 구조의 셀을 "A형 바이셀"로서 칭한다. 즉, 양측에 양극이 위치하는 셀을 C형 바이셀이라 하고, 양측에 음극이 위치하는 셀을 A형 바이 셀이라 한다.
이러한 바이셀들은 셀 양측의 전극이 동일한 구조라면 그것을 이루는 양극 및 음극과 분리막의 수가 특별히 제한되는 것은 아니다. 바이셀을 사용하여 이차전지를 포함한 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리막 필름이 개재된 상태에서 C형 바이셀과 A형 바이셀이 서로 대면하도록 다수의 바이셀들을 적층하여야 한다.
풀셀과 바이셀은 양극 및 음극을 그 사이에 분리막을 개재시킨 상태에서 상호 결합시켜 제조된다. 이러한 결합 방법의 바람직한 예로는 열융착 방식을 들 수 있다.
풀셀과 바이셀에서 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전제 및 결착제의 혼합물을 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라서는 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전제는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 결착제는 활물질과 도전제 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 결착제의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
반면에, 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전제, 결착제, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다 양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다. 본 발명에서 사용되는 분리막 필름은 상기 분리막과 동일한 소재일 수도 있고 그렇지 않을 수도 있다.
리튬염 함유 비수계 전해질은, 비수 전해질과 리튬으로 이루어져 있다. 비수 전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보 네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
상기와 같은 풀셀 또는 바이셀을 단위셀로서 사용하여 본 발명에 따른 전극조립체를 구성함에 있어서, 다수의 단위셀들은 우선 긴 시트형의 연속적인 분리막 필름 상에 각 단위셀의 전극들, 즉, 전극 탭들이 서로 대면하도록 배열한다. 분리막 필름에는 상기 전극 탭들이 삽입될 수 있는 개구가 관통되어 있다. 개구의 크기는 전극 탭이 삽입되어 돌출되는 크기로서 가능하면 전극의 상단부를 대부분 도포할 수 있는 정도로 작은 것이 바람직하다. 따라서, 단위셀들의 적층을 위해 분리막 필름의 길이 방향으로 순차적으로 폴딩하면, 단위셀들 간의 전기적 절연이 분리막 필름에 의해 달성되면서 각 단위셀의 전극 탭들은 분리막 필름을 관통하여 돌출된 구조로 전극조립체가 제조된다.
도 3a 및 3b에는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 바이셀들을 사용하여 전극조립체의 제조과정을 보여주는 모식도가 도시되어 있다.
이들 도면을 참조하면, 분리막 필름(100)은 긴 시트형의 필름으로서 단위셀 의 분리막과 같이 다공성 구조로 이루어져 있으며, 단위셀보다 약간 큰 폭을 가지고 있다.
C형 바이셀(201, 202)과 A형 바이셀(300, 301)은 이들의 전극 탭들(211, 212, 310, 311)이 서로 대면하도록 분리막 필름(100)의 길이 방향으로 배열되어 있다. 분리막 필름(100)에는 이들 전극 탭들(211, 212, 310, 311)이 삽입될 수 있는 개구(110)가 형성되어 있다.
바이셀들의 배열을 살펴보면, 우선, 폴딩이 시작되는 분리막 필름(100)의 일측 단부(101)에 C형 바이셀 1(200)이 그것의 하단부가 위치하도록 배열된다. 그런 다음, 바이셀의 길이에 대응하는 길이 만큼(L) 이격된 위치에 A형 바이셀 1(300)이 C형 바이셀 1(200)과 동일한 방향으로 배열된다. C형 바이셀 1(200)과 A형 바이셀 1(300) 사이의 이격 부위는 폴딩 과정에서 분리막 필름(100)이 C형 바이셀 1(200)을 완전히 감싼 상태에서 A형 바이셀 1(300)과 대면하게 되는 부위로서, 1 회 폴딩된 C형 바이셀 1(200)은 그것의 전극 탭(210)이 A형 바이셀 1(300)의 전극 탭(310)과 인접하면서 접하게 된다.
A형 바이셀 2(301)은 A형 바이셀 1(300)과 그것의 전극 탭들(310, 311)이 서로 대면하도록 배열되어 있다. A형 바이셀 2(301)은 분리막 필름(100)이 개재된 상태에서 C형 바이셀 1(200)과 접하게 된다. A형 바이셀 2(301)의 하단 방향에는, C형 바이셀 2(201)와 C형 바이셀 3(202)이 서로의 전극 탭들(211, 212)을 대면하면서 배열되어 있다. C형 바이셀 2(201)는 분리막 필름(100)이 개재된 상태에서 A형 바이셀 1(200)과 접하게 된다.
이와 같이 바이셀을 사용하여 전극조립체를 제조하는 경우에는, 동일한 유형의 바이셀들이 서로 전극 탭이 대면하도록 배열하고 바이셀의 하단부 방향에 다른 유형의 바이셀들이 인접하도록 배열됨으로써 양극/음극/양극/음극 구조의 전극조립체가 제조될 수 있다. 이때, 첫 번째 바이셀에 인접한 부위에는 바이셀이 배열되어 있지 않아 바이셀의 크기 만큼 이격된 부위가 존재하며, 이러한 부위는 폴딩 과정에서 첫 번째 바이셀의 전면을 감쌈으로써 바이셀들 상호간의 전기적 이격 상태를 유지시킨다. 본 명세서에서는 단위셀의 양면 중, 폴딩의 전단계로서 단위셀을 분리막 필름 상에 위치시킬 때, 분리막 필름에 접하는 면을 후면으로 정의하고 그것의 대향 면을 전면으로 정의한다.
바이셀들이 순차적으로 폴딩됨에 따라 폴딩 두께는 증가하므로, 바이셀들의 하단면이 대면하는 거리는 도 3b에서와 같이 점차적으로 넓어지도록 구성된다 (L1 < L2).
도 4에는 본 발명의 또 다른 실시예에 따라 풀셀들을 사용하여 전극조립체의 제조과정을 보여주는 모식도가 도시되어 있다.
도 4를 참조하면, 폴딩을 시작하는 분리막 필름(100)의 일측 단부(101)에 풀셀 1(400)의 하단부가 위치하도록 배열되며, 풀셀 1(400)의 양극면이 전면을 향하도록 분리막 필름(100) 위에 위치되어 있다.
그런 다음, 도 3a에서와 마찬가지로 풀셀 하나의 크기만큼 이격시킨 거리에 풀셀 2(401)가 위치되어 있으며, 풀셀 1(400)과 동일한 방향으로 양극면이 전면을 향하도록 배열되어 있다. 풀셀 1(400)은 분리막 필름(100)에 의해 양면이 도포된 상태에서 그것의 후면(음극면)이 풀셀 2(401)의 전면(양극면)과 접하게 된다.
풀셀 3(402)은 전극 탭들(411, 412)이 서로 대면하도록 풀셀 2(401)에 인접하여 배열되어 있으며, 풀셀 3(402)의 전면(음극면)은 분리막 필름(100)이 개재된 상태에서 풀셀 1(400)의 전면(양극면)과 접하게 된다. 풀셀 4(403)와 풀셀 5(404)는 배열은 풀셀 2(401) 및 풀셀 3(402)과 동일하다.
이와 같이, 풀셀을 사용하여 전극조립체를 제조하는 경우에는, 서로 다른 전극면이 동일면(전면)을 향하면서 전극 탭이 서로 대면하도록 배열하고, 각 풀셀의 하단부에는 다른 전극면이 동일면(전면)을 향하도록 풀셀들을 인접 배열함으로써 양극/음극/양극/음극 구조의 전극조립체가 제조될 수 있다. 이때, 첫 번째 풀셀에 인접한 부위에는 풀셀이 배열되어 있지 않아 풀셀의 크기 만큼 이격된 부위가 존재하며, 이러한 부위는 폴딩 과정에서 첫 번째 풀셀의 전면을 감쌈으로써 풀셀들 상호간의 전기적 이격 상태를 유지시킨다.
풀셀들의 하단부의 이격 거리가 폴딩 방향으로 점차적으로 넓어지는 구성은 도 3b의 바이셀에서와 동일하다.
하나의 바람직한 예에서, 풀셀 또는 바이셀의 단위셀들을 분리막 필름 상에 위치시킬 때에는 폴딩을 용이하게 하기 위하여 단위셀을 분리막 필름 상에 부착시킬 수 있다. 이러한 부착은 바람직하게는 열융착에 의해 달성될 수 있다.
본 발명은 또한 상기와 같은 전극조립체를 포함하고 있는 전기화학 셀을 제공한다.
전기화학 셀의 대표적인 예로는 이차전지를 들 수 있으며, 그 중에서도 리튬 이온을 매개로 하는 리튬 이차전지가 바람직하다.
리튬 이차전지는 전극조립체의 형태 및 전지케이스의 구조 및 형태에 따라, 원통형 전지, 각형 전지 및 파우치형 전지로 분류되기도 하는데, 그 중 낙하 등의 외부 충격 인가시 안전성이 특히 문제가 되는 파우치형 전지에 본 발명이 바람직하게 적용될 수 있다.
파우치형 전지는 앞서 설명한 바와 같이, 금속층과 수지층을 포함하고 있는 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 전극조립체가 내장되어 있는 전지로서, 일반적으로 알루미늄 라미네이트 시트의 케이스가 많이 사용되고 있다.
전극조립체를 사용하여 이차전지를 포함하여 전기화학 셀을 제조하는 방법 등은 공지되어 있으므로, 그에 대한 자세한 설명은 본 명세서에서 생략한다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
이상의 설명과 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는, 젤리-롤형 전극조립체와 스택형 전극조립체의 단점을 보완한 하이브리드형 전극조립체로서, 낙하 등과 같은 외부 충격의 인가시에도 내부 단락을 최소화하여 안전성을 향상시킬 수 있고, 전기화학 셀의 조립과정에서 전극에 대한 전해액의 함침(습윤화) 공정을 단시간 내에 수행할 수 있는 효과가 있다.

Claims (11)

  1. 다수의 단위셀들이 연속적인 분리막 필름에 의해 폴딩되어 있는 전극조립체로서, 상기 단위셀들은 그것의 전극탭들이 서로 대면하도록 분리막 필름 상에 배열되어 있고, 상기 분리막 필름에는 전극탭들에 대응하는 위치에 개구가 천공되어 있으며, 상기 개구에 전극탭들이 삽입되도록 단위셀들을 위치시킨 상태에서 단위셀들을 길이방향(세로방향)으로 폴딩하여 제조되는 구조로 이루어진 전극조립체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 단위셀은 바이셀 또는 풀셀인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 분리막 필름은 단위셀을 구성하는 분리막과 동일한 소재이거나 또는 기타 다공성의 필름인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 단위셀들을 분리막 필름 상에 열융착시켜 부착하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 제 2 항에 있어서, 상기 단위셀로서 바이셀을 사용하는 경우, 동일한 유형의 바이셀들(C형 바이셀 또는 A형 바이셀)이 서로 전극 탭이 대면하도록 배열하고, 바이셀의 하단부 방향에 다른 유형의 바이셀들이 인접하도록 배열하며, 첫 번째 바이 셀에 인접한 부위에는 바이셀이 배열되어 있지 않아 바이셀의 크기 만큼 이격된 부위가 존재하며, 상기 이격 부위는 폴딩 과정에서 첫 번째 바이셀의 전면을 감쌈으로써 바이셀들 상호간의 전기적 이격 상태를 유지하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제 2 항에 있어서, 상기 단위셀로서 풀셀을 사용하는 경우, 서로 다른 전극면(양극면 또는 음극면)이 동일면(전면)을 향하면서 전극 탭이 서로 대면하도록 배열하고, 각 풀셀의 하단부에는 다른 전극면이 동일면(전면)을 향하도록 풀셀들을 인접 배열하며, 첫 번째 풀셀에 인접한 부위에는 풀셀이 배열되어 있지 않아 풀셀의 크기 만큼 이격된 부위가 존재하고, 상기 이격 부위는 폴딩 과정에서 첫 번째 풀셀의 전면을 감쌈으로써 풀셀들 상호간의 전기적 이격 상태를 유지하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제 5 항 또는 제 6 항에 있어서, 상기 단위셀들의 하단부 대면 거리가 폴딩 방향으로 점차 넓어지도록 배열되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제 1 항에 따른 전극조립체를 포함하고 있는 전기화학 셀.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 전기화학 셀은 이차전지인 것을 특징으로 하는 전기화학 셀.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 이차전지는 리튬이온을 매개로 하는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전기화학 셀.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 이차전지는 금속층과 수지층을 포함하고 있는 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 전극조립체가 내장되어 있는 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 전기화학 셀.
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