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KR100819400B1 - 장식 물품용 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 다층구조체 - Google Patents

장식 물품용 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 다층구조체 Download PDF

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KR100819400B1
KR100819400B1 KR1020050007135A KR20050007135A KR100819400B1 KR 100819400 B1 KR100819400 B1 KR 100819400B1 KR 1020050007135 A KR1020050007135 A KR 1020050007135A KR 20050007135 A KR20050007135 A KR 20050007135A KR 100819400 B1 KR100819400 B1 KR 100819400B1
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KR
South Korea
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polyamide
layer
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polyolefin
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라크루아크리스토프
몽따나리띠보
Original Assignee
아르끄마 프랑스
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Publication date
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Abstract

본 발명은 투명 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 다층 구조체에 관한 것이다. 상기 구조체는 공압출로 제조될 수 있다.
본 발명은 또한 상기 구조체가 결합되고, 폴리아미드 1 층이 외부에 존재하는 물체로 이루어진 장식 물품에 관한 것이다. 결합은 고온 압착에 의해 또는 접착제를 사용하여 수행될 수 있다. 장식은 구조체가 결합되기 전에 물체 상에 이미 존재할 수 있고; 잉크를 승화시키거나 상기 두 장식 방법을 조합하여 폴리아미드 층을 장식할 수도 있다. 물체는, 예를 들어 스키이다.
또다른 구현예에 따르면, 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체는 발포체, 가능하게는 폴리우레탄 발포체에, 또는 수지, 가능하게는 폴리우레탄 수지에 결합될 수 있다. 또한 주형 내에 놓인 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체 상에 발포체 또는 수지를 오버몰딩할 수 있고, 폴리아미드 1 층은 주형 벽에 인접해 있다.
수득되는 구조체는, 예를 들어 스키 또는 스포츠화의 제조에 유용하다. 본 발명은 또한 상기 물체에 관한 것이다. 유리하게는, 폴리아미드 1 층은 반결정이다.
각각의 층은 여러 층으로 형성될 수 있다.

Description

장식 물품용 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 다층 구조체 {POLYAMIDE 1/INTERLAYER/POLYAMIDE 2 MULTILAYER STRUCTURES FOR DECORATED ARTICLES}
[본 발명의 기술분야]
본 발명은 장식 물품용 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 다층 구조체에 관한 것이다. 이들은 필름 또는 시이트의 형태이다. 용어 "필름" 은 통상 두께가 약 0.5 mm 이하일 때 이용되며, 용어 "시이트" 는 이를 초과할 때 이용된다. 상기 구조체는, 예를 들어 고온 압착에 의해, 물품, 예컨대 스키에 결합될 수 있고, 폴리아미드 층 1 은 외부에 존재한다. 상기 경우, 폴리아미드 층 1 이 스키의 상부를 형성한다. 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체가 결합되기 전에, 스키 상부를 미리 장식할 수 있으며 (즉, 눈에서 미끄러지는 밑창의 반대편 상에); 이에 따라, 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체 (투명함) 가 결합된 후, 장식이 보일 수 있다. 또한, 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체가 스키에 결합된 후, 폴리아미드 층 1 내로 잉크를 승화시켜 스키를 장식할 수도 있다. 또한, 상기 두 장식 방법을 조합할 수도 있다.
또다른 구현예에 따르면, 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체는 발포 체, 가능하게는 폴리우레탄 발포체에 결합될 수 있고, 수득되는 구조체는, 예를 들어 스포츠화 제조에 유용하다.
또다른 구현예에 따르면, 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체는 스키 이외의 기판 (예를 들어 경질 폴리우레판 기판) 에 결합될 수 있고, 수득되는 구조체는, 예를 들어 다양한 물품 제조에 유용하다.
[종래 기술]
특허 US 5 616 418 및 US 5 506 310 에는 폴리아미드 층, 폴리아미드 엘라스토머/그래프트된 폴리올레핀 배합물로 제조되는 층, 및 나무, 금속, 에폭시 또는 폴리우레탄으로 제조될 수 있는 층의 연속으로 이루어진 구조체가 개시되어 있다. 상기 구조체는 스키일 수 있다, 즉 에폭시 또는 폴리우레탄 층은 열가소성 층이 아니라 스키의 코어이다. 스키의 상기 부분은 열가소성이 아니며 - 이것이 폴리우레탄, 즉 경질 폴리우레탄인 경우에도 에폭시 수지가 가교결합된다.
본 발명의 목적은 하기 장점을 갖는 시이트 (예를 들어 스키의 상부) 를 제공하는 것이다:
1) 상부 표면이 거의 스크래치되지 않으며, 이는 충분한 경도를 시사하고; 또한, 상기 시이트는 기계적으로 내구성이고 (내충격성), 화학적으로 저항성이고, UV-저항성이어야 하고;
2) 시이트는 스키 모양으로 형상화 (반드시는 아니지만 전형적으로 고온 수행됨) 되고 또한 정확히 장식되기 위해 적절히 편평하게 놓여질 수 있도록 충분히 유연하고 변형가능하며;
3) 하부 표면은 승화에 의해 고온 장식될 수 있으며, 이는 충분히 높은 융점을 갖는 반결정성 중합체임을 시사하고 (물질이 용융되지 않아야하므로 승화는 융점 미만의 온도에서 일어나지만, 중합체가 잉크가 적절히 이동하기 충분한 이동성을 가져야 하므로 승화가 Tg 를 초과하는 온도에서 일어남);
4) 시이트는 하부면이 장식되도록 충분히 투명하고 (이에 따라 외부 충격으로부터 장식이 보호됨);
5) 또다른 요인은 스크린 인쇄에 의한 장식성이며, 이는 스크린 인쇄 잉크에 잘 접착되는 하부면을 요구하고; 및
6) 또다른 요인은 상기 기판의 장식을 위해, 하부 층이 임의 유형의 기판에 쉽게 접합되는 능력이다.
[본 발명의 간략한 설명]
본 발명은 투명 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 다층 구조체에 관한 것이다. 상기 구조체는 공압출로 제조될 수 있다.
본 발명은 또한 상기 구조체가 결합되는 물체로 이루어진 장식 물품에 관한 것으로, 폴리아미드 1 층은 외부에 존재한다. 결합은 고온 압착에 의해 또는 접착제를 사용하여 수행될 수 있다. 장식은 구조체가 결합되기 전에 물체 상에 이미 존재할 수 있고; 잉크를 승화시키거나 상기 두 장식 방법을 조합하여 폴리아 미드 층을 장식할 수도 있다. 물체는, 예를 들어 스키이다.
또다른 구현예에 따르면, 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체는 발포체, 가능하게는 폴리우레탄 발포체에, 또는 수지, 가능하게는 폴리우레탄 수지에 결합될 수 있다. 또한 주형 내에 놓인 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체 상에 발포체 또는 수지를 오버몰딩할 수 있고, 폴리아미드 1 층은 주형 벽에 인접해 있다.
수득되는 구조체는, 예를 들어 스키 또는 스포츠화의 제조에 유용하다. 본 발명은 또한 상기 물체에 관한 것이다. 유리하게는, 폴리아미드 1 층은 반결정이다.
각각의 층은 여러 층으로 형성될 수 있다.
본 발명의 구조체는 여러 장점을 갖는다. 폴리아미드 1 층은 하기를 제공한다:
Figure 112005004632756-pat00001
내마모성;
Figure 112005004632756-pat00002
충격 강도, 특히 저온 충격 강도;
Figure 112005004632756-pat00003
TPU 및 TPU/ABS 배합물은 잉크 승화로 장식될 수 없는 반면, 그 높은 융점 (또는 유리 전이 온도) 으로 인한 승화에 의한 장식가능성;
Figure 112005004632756-pat00004
세미방향족 또는 세미시클로지방족 (PA) 과의 완전 투명성 및 이들의 PA-11 또는 PA-12 유형 지방족 폴리아미드와의 배합 가능성;
Figure 112005004632756-pat00005
UV 및 화학적 저항성;
Figure 112005004632756-pat00006
광택 외관; 및
Figure 112005004632756-pat00007
매끄러운 느낌.
[본 발명의 상세한 설명]
폴리아미드 1 층에 있어서, 이는 세미방향족 또는 세미시클로지방족 PA 및 지방족 폴리아미드로부터 선택되는 하나 이상의 폴리아미드를 포함한다.
지방족 폴리아미드는 PA-11, PA-12, 6 내지 12 탄소수의 지방족 디아민 및 9 내지 12 탄소수의 지방족 2산의 축합으로 생성되는 지방족 폴리아미드, 및 11 단위 90% 초과 또는 12 단위 90% 초과인 11/12 공폴리아미드로부터 선택될 수 있다.
6 내지 12 탄소수의 지방족 디아민 및 9-12 탄소수의 지방족 2산의 축합으로 생성되는 지방족 폴리아미드의 예로서, 하기를 언급할 수 있다:
헥사메틸렌디아민 및 1,12-도데칸디오산의 축합으로 생성되는 PA-6,12;
C9 디아민 및 1,12 도데칸디오산의 축합으로 생성되는 PA-9,12;
C10 디아민 및 1,10-데칸디오산의 축합으로 생성되는 PA-10,10; 및
C9 디아민 및 1,12-도데칸디오산의 축합으로 생성되는 PA-10,12.
11 단위 90% 초과 또는 12 단위 90% 초과인 11/12 공폴리아미드에 있어서, 이들은 1-아미노-운데칸산과 라우릴락탐의 (또는 C12 α,ω-아미노산의) 축합으로 생성된다.
폴리아미드 층에는 또한 폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체가 포함될 수 있지만, 이것이 상기 층의 투명성을 손상시키지 않는 비율인 것이 바람직하다.
폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체는 일반적으로 반응성 말단기를 갖는 폴리아미드 블록과 반응성 말단기를 갖는 폴리에테르 블록, 예컨대 특히 하기의 공중축합으로 생성된다:
1) 디아민쇄 말단을 갖는 폴리아미드 블록과 디카르복실쇄 말단을 갖는 폴리옥시알킬렌 블록;
2) 폴리에테르디올로 불리는 지방족 디히드록실화 α,ω-폴리옥시알킬렌 블록의 시아노에틸화 및 수소화로 수득되는, 디아민쇄 말단을 갖는 폴리옥시알킬렌 블록과 디카르복실쇄 말단을 갖는 폴리아미드 블록; 및
3) 디카르복실쇄 말단을 갖는 폴리아미드 블록과 폴리에테르디올 (상기의 특정 경우에 있어서 수득되는 생성물은 폴리에테르에스테르아미드임). 본 발명의 공중합체는 유리하게는 상기 유형이다.
디카르복실쇄 말단을 갖는 폴리아미드 블록은, 예를 들어 디카르복실산 사슬 종결제의 존재 하 폴리아미드 전구체의 축합에서 유래된다.
디아민쇄 말단을 갖는 폴리아미드 블록은, 예를 들어 디아민 사슬 종결제의 존재 하 폴리아미드 전구체의 축합에서 유래된다.
폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 중합체에는 또한 무작위로 분포된 단위가 포함될 수 있다. 상기 중합체는 폴리에테르와 폴리아미드 블록 전구체의 동시 반응으로 제조될 수 있다.
예를 들어, 폴리에테르디올, 폴리아미드 전구체 및 2산 사슬 종결제를 반응시킬 수 있다. 본질적으로 매우 다양한 길이의 폴리에테르 블록 및 폴리아미드 블록, 및 또한 중합체 사슬에 걸쳐 무작위로 분포된 무작위 방식으로 반응한 다양한 반응물을 갖는 중합체가 수득된다.
폴리에테르디아민, 폴리아미드 전구체 및 2산 사슬 종결제를 반응시킬 수도 있다. 본질적으로 매우 다양한 길이의 폴리에테르 블록 및 폴리아미드 블록, 및 또한 중합체 사슬에 걸쳐 무작위로 분포된 무작위 방식으로 반응한 다양한 반응물을 갖는 중합체가 수득된다.
폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 상기 공중합체 중 폴리에테르 블록의 양은 유리하게는 공중합체 중량의 10 내지 70%, 바람직하게는 35% 내지 60% 이다.
폴리에테르 디올 블록은 그대로 사용되어 카르복시-말단 폴리아미드 블록과 공중축합되거나, 폴리에테르디아민으로 전환시키기 위해 아민화되어 카르복시-말단 폴리아미드 블록과 축합된다. 이들은 또한 무작위로 분포된 단위를 갖는 폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 중합체를 제조하기 위해 폴리아미드 전구체 및 2산 사슬 종결제와 배합될 수 있다.
폴리아미드 블록의 수 평균 분자량
Figure 112005004632756-pat00008
은 제 2 유형의 폴리아미드 블록을 제외하고는 500 내지 10000, 바람직하게는 500 내지 4000 이다. 폴리에테르 블록의 질량
Figure 112005004632756-pat00009
은 100 내지 6000, 바람직하게는 200 내지 3000 이다.
폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 상기 중합체는 이들이 미리 제조된 폴리아미드 및 폴리에테르 블록의 공중축합으로부터 또는 1 단계 반응으로부 터 유래되는지와 무관하게, 예를 들어 초기 농도 0.8 g/100 ㎖ 에 대해 25℃ 에서 메타크레솔 중에 측정되는 내재 점도가 0.8 내지 2.5 이다.
예를 들어, 하기 중량% 를 포함하는 조성물을 언급할 수 있다:
a) 하기 사슬 서열을 특징으로 하는 제 1 폴리아미드 1 내지 99%, 바람직하게는 5 내지 95%:
Figure 112005004632756-pat00010
및
Figure 112005004632756-pat00011
(식 중,
y1 및 y2 는 이들의 합 y1 + y2 가 10 내지 200 이고, y1 /(y1 + y2) = 0.5 가 되게 하는 수이며;
m, p, m', p' 은 0 이상의 수이고;
-NH-Z-CO- 및 -NH-Z'-CO 지방족 단위 중 Z 및 Z' 은 동일 또는 상이하며, n 이 6 이상, 바람직하게는 7 내지 11 의 정수인 폴리메틸렌 -(CH2)n- 절편이거나, 아민 관능기 사이 탄소수 4 이상인 하나 이상의 지방족 디아민 및 산 관능기 사이 탄소수 4 이상, 바람직하게는 6 이상인 하나 이상의 지방족 디카르복실산의 대략 화 학양론적 축합으로 생성되는 아미드 관능기를 포함하는 서열이고;
-HN-R-NH- 는 시클로지방족 및/또는 지방족 및/또는 아릴지방족 디아민이고;
방향족 2산은 산 관능기 사이 탄소수 4 초과, 바람직하게는 6 인 지방족 디카르복실산으로 30 몰% 까지 대체될 수 있다); 및
b) 서열 -NH-(CH2)n'-CO- (식 중, n' 은 6 이상, 바람직하게는 7 내지 11 의 정수이다) 로 정의되는 지방족 단위 35% 이상, 바람직하게는 50%, 임의로 세미방향족 단위 및/또는 상기 제 1 폴리아미드 및 반결정성 폴리아미드를 300℃ 초과, 바람직하게는 300 내지 400℃ 온도에서 배합하는 단계를 포함하는 방법을 이용하여 수득할 수 있는, 아민 관능기 사이 탄소수 4 이상인 하나 이상의 지방족 디아민 및 산 관능기 사이 탄소수 4 이상, 바람직하게는 6 이상인 하나 이상의 지방족 디카르복실산의 대략 화학양론적 축합으로 생성되는 아미드 관능기를 포함하는 서열로 정의되는 지방족 단위의 일부를 포함하는 반결정성 폴리아미드 99 내지 1%, 바람직하게는 95 내지 5%. 반결정성 폴리아미드는 바람직하게는 상기 언급된 지방족 폴리아미드로부터 선택되며, 유리하게는 PA-11 또는 PA-12 이다.
유리하게는 조성물은 하기 중량비를 포함한다:
40 내지 90% 의 상기 제 1 폴리아미드; 및
60 내지 10% 의 상기 반결정성 폴리아미드.
바람직하게는 조성물은 하기 중량비를 포함한다:
50 내지 80% 의 상기 제 1 폴리아미드; 및
50 내지 20% 의 상기 반결정성 폴리아미드.
또한 그 성분을 300℃ 이상 온도에서 배합하고, 300℃ 이상의 온도에서 전환시켜 수득할 수 있는, 투명하고 변형 없이 고온 압착될 수 있게 하기 위한 유리 전이 온도를 가지며 상 변화가 없는 충분한 양의 무정형 폴리아미드, 및 반결정성 폴리아미드를 포함하는 폴리아미드 조성물을 언급할 수 있으며, 투명성은 광 투과 계수가 700 nm 에서 두께 2 mm 에 대해 50% 이상으로 측정되는 정도이다.
유리하게는 조성물은 하기 중량비를 포함한다:
65 내지 80% 의 상기 반결정성 폴리아미드; 및
35 내지 20% 의 상기 무정형 폴리아미드.
바람직하게는 조성물은 하기 중량비를 포함한다::
68 내지 77% 의 상기 반결정성 폴리아미드; 및
32 내지 23% 의 상기 무정형 폴리아미드.
반결정성 폴리아미드는 바람직하게는 상기 언급된 지방족 폴리아미드로부터 선택되며, 유리하게는 PA-11 또는 PA-12 이다.
또한, 총 100% 이며, 하기 중량비를 포함하는 투명 조성물을 언급할 수 있다:
Figure 112005004632756-pat00012
본질적으로 하기의 축합으로 생성되는 무정형 폴리아미드 (B) 5 내지 40%:
∨ 시클로지방족 디아민 및 지방족 디아민으로부터 선택되는 하나 이상의 디아민, 또는 시클로지방족 2산 및 지방족 2산으로부터 선택되는 하나 이상의 2산 (하나 이상의 상기 디아민 또는 2산 단위는 시클로지방족임),
∨ 또는 시클로지방족 α,ω-아미노카르복실산,
∨ 또는 상기 두 가능성의 조합, 및
∨ 임의로, α,ω-아미노카르복실산 또는 이들의 가능한 대응 락탐, 지방족 2산 및 지방족 디아민으로부터 선택되는 하나 이상의 단량체;
Figure 112005004632756-pat00013
폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체 및 공폴리아미드로부터 선택되는 유연성 폴리아미드 (C) 0 내지 40%;
Figure 112005004632756-pat00014
(A) 및 (B) 를 위한 상용화제 (D) 0 내지 20%;
Figure 112005004632756-pat00015
유연성 개질제 (M) 0 내지 40%;
Figure 112005004632756-pat00016
(C)+(D)+(M) 은 0 내지 50% 이며;
Figure 112005004632756-pat00017
반결정성 폴리아미드 (A) 로 100% 로 맞춘다.
반결정성 폴리아미드는 바람직하게는 상기 언급된 지방족 폴리아미드로부터 선택되며, 유리하게는 PA-11 또는 PA-12 이다.
또한, 총 100% 이며, 하기 중량비를 포함하는 투명 조성물을 언급할 수 있다:
Figure 112005004632756-pat00018
본질적으로 가능하게는 하나 이상의 시클로지방족 디아민, 하나 이상의 방향족 2산 및 임의로 하기로부터 선택되는 하나 이상의 단량체의 축합으로 생성되는 무정형 폴리아미드 (B) 5 내지 40%:
α,ω-아미노카르복실산,
지방족 2산, 및
지방족 디아민;
Figure 112005004632756-pat00019
폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체 및 공폴리아미드로부터 선택되는 유연성 폴리아미드 (C) 0 내지 40%;
Figure 112005004632756-pat00020
(A) 및 (B) 를 위한 상용화제 (D) 0 내지 20%;
Figure 112005004632756-pat00021
(C)+(D) 는 2 내지 50% 이며;
Figure 112005004632756-pat00022
(B)+(C)+(D) 는 30% 이상이고;
Figure 112005004632756-pat00023
반결정성 폴리아미드 (A) 로 100% 로 맞춘다.
반결정성 폴리아미드는 바람직하게는 상기 언급된 지방족 폴리아미드로부터 선택되며, 유리하게는 PA-11 또는 PA-12 이다.
마지막 두 조성물에 있어서, 용어 "투명", "폴리아미드", "반결정성" 및 "무정형" 은 하기 정의를 갖는다:
용어 "투명" 은 560 nm 에서 두께 2 mm 에 대해 측정되는 50% 이상의 광 투과 계수에 해당한다. 바람직하게는 80% 이상이다;
본 명세서에서 사용되는 용어 "폴리아미드" 는 또한 폴리아미드의 본질적 특성을 손상시키지 않는 비율로 제 3 단량체를 포함할 수 있는 공폴리아미드를 포함한다;
용어 "반결정성" 은 유리 전이 온도 Tg 및 융점 Tm 을 모두 갖는 (공)폴리아미드를 포함한다;
용어 "무정형" 은 액체 또는 용융 상태를 거치므로, 이들의 Tg 초과에서 가 공될 수 있는 폴리아미드를 포함한다. 상기 중합체는 선험적으로 DSC 에서 Tm 을 갖지 않는다. 그러나, 이들은 Tm 을 가질 수 있지만 그 강도가 무시할 정도여서 중합체의 본질적으로 무정형인 특징을 손상시키지 않는다.
또한 10 내지 40 중량%, 유리하게는 15 내지 35 중량%, 바람직하게는 20 내지 35 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물을 언급할 수 있다.
중간층에 있어서, 이는 매우 유연한 중합체성 물질로 제조된다. 상기 중간층은 당연히 점착성 물품을 수득하기 위해 상부 및 하부측에 접착되어야 한다.
유리하게는 (그러나 반드시는 아님), 상기 중간층은 하기로부터 선택된다:
- 가능한한 투명하며;
- 스키 제작을 위한 고온 공정 동안 시이트가 주름지지 않기 위해, 너무 낮은 HDT 를 갖지 않고; 및
- 우수한 UV 저항성을 갖는다 (대안적으로, UV 흡수제가 상부층에 첨가되어 중간층을 UV 로부터 보호할 수 있다).
상기 중간층의 예로서, 타이, 예컨대 공압출 타이로서 사용될 수 있는 생성물을 언급할 수 있다.
유리하게는, 타이는 카르복실산 또는 무수 카르복실산 관능기를 수반하는 관능화된 폴리올레핀이다. 상기 관능화된 폴리올레핀은 비관능화된 폴리올레핀과 배합될 수 있다. 간단히, 관능화된 폴리올레핀 (B1) 및 비관능화된 폴리올레핀 (B2) 를 하기에 설명할 것이다.
비관능화된 폴리올레핀 (B2) 는 통상적으로 알파-올레핀 또는 디올레핀, 예를 들어 에틸렌, 프로필렌, 1-부텐, 1-옥텐 및 부타디엔의 단독중합체 또는 공중합체이다. 예로서, 하기를 언급할 수 있다:
- 에틸렌 단독중합체 및 공중합체, 특히 LDPE, HDPE, LLDPE (선형 저밀도 폴리에틸렌) 또는 VLDPE (극저밀도 폴리에틸렌) 및 메탈로센 폴리에틸렌;
- 프로필렌 단독중합체 및 공중합체;
- 에틸렌/알파-올레핀 공중합체, 예컨대 에틸렌/프로필렌 공중합체; EPR (에틸렌-프로필렌 고무의 약자); 및 에틸렌/프로필렌/디엔 공중합체 (EPDM);
- 스티렌/에틸렌-부틸렌/스티렌 블록 공중합체 (SEBS), 스티렌/부타디엔/스티렌 블록 공중합체 (SBS), 스티렌/이소프렌/스티렌 블록 공중합체 (SIS), 스티렌/에틸렌-프로필렌/스티렌 블록 공중합체 (SEPS);
- 에틸렌과, 불포화 카르복실산의 염 또는 에스테르, 예컨대 알킬 (메트)아크릴레이트 (예를 들어 메틸 아크릴레이트), 또는 포화 카르복실산의 비닐 에스테르, 예컨대 비닐 아세테이트로부터 선택되는 하나 이상의 생성물의 공중합체 (공단량체의 비율은 40 중량% 까지일 수 있음).
관능화된 폴리올레핀 (B1) 은 반응성 단위 (관능기) 를 갖는 알파-올레핀 중합체일 수 있으며; 상기 반응성 단위는 산 또는 무수 관능기이다. 예로서, 카르복실산 또는 대응 염 또는 에스테르, 예컨대 (메트)아크릴산 또는 무수 카르복실산, 예컨대 무수 말레산으로 그래프트 또는 공중합 또는 삼원중합된 상기 폴리올레 핀 (B2) 를 언급할 수 있다. 관능화된 폴리올레핀은, 예를 들어 PE/EPR 배합물이며, 그 중량비는 광범위하게, 예를 들어 40/60 내지 90/10 로 변할 수 있다 (상기 배합물은, 예를 들어 0.01 내지 5 중량% 의 그래프트도로, 무수물, 특히 무수 말레산으로 공그래프트됨).
관능화된 폴리올레핀 (B1) 은, 예를 들어 0.01 내지 5 중량% 의 그래프트도로 무수 말레산으로 그래프트된, 하기 (공)중합체로부터 선택될 수 있다:
- PE, PP, 에틸렌과 프로필렌, 부텐, 헥센, 또는 옥텐의 공중합체 (예를 들어 35 내지 80 중량% 의 에틸렌을 포함);
- 에틸렌/알파-올레핀 공중합체, 예컨대 에틸렌/프로필렌 공중합체; EPR (에틸렌-프로필렌 고무의 약자); 및 에틸렌/프로필렌/디엔 공중합체 (EPDM);
- 스티렌/에틸렌-부틸렌/스티렌 블록 공중합체 (SEBS), 스티렌/부타디엔/스티렌 블록 공중합체 (SBS), 스티렌/이소프렌/스티렌 블록 공중합체 (SIS), 스티렌/에틸렌-프로필렌/스티렌 블록 공중합체 (SEPS);
- 에틸렌/비닐 아세테이트 공중합체 (EVA) (40 중량% 까지의 비닐 아세테이트 포함);
- 에틸렌/알킬 (메트)아크릴레이트 공중합체 (40 중량% 까지의 알킬 (메트)아크릴레이트 포함);
- 에틸렌/비닐 아세테이트 (EVA)/알킬 (메트)아크릴레이트 공중합체 (40 중량% 까지의 공단량체 포함).
관능화된 폴리올레핀 (B1) 은 또한 적어도 하기 단위의 공중합체 또는 삼원 중합체일 수 있다: (1) 에틸렌, (2) 알킬 (메트)아크릴레이트 또는 포화 카르복실산의 비닐 에스테르 및 (3) 무수물, 예컨대 무수 말레산 또는 (메트)아크릴산.
상기 후자 유형의 관능화된 폴리올레핀의 예로서, 하기 공중합체를 언급할 수 있다 (여기서, 에틸렌은 바람직하게는 60 중량% 이상을 나타내며, 삼원단량체 (관능기) 는, 예를 들어 공중합체의 0.1 내지 10 중량% 를 나타낸다):
- 에틸렌/알킬 (메트)아크릴레이트/(메트)아크릴산 또는 무수 말레산 공중합체;
- 에틸렌/비닐 아세테이트/무수 말레산 공중합체;
- 에틸렌/비닐 아세테이트 또는 알킬 (메트)아크릴레이트/(메트)아크릴산 또는 무수 말레산 공중합체.
(B1) 또는 (B2) 중 용어 "알킬 (메트)아크릴레이트" 는 C1 내지 C12 알킬 메타크릴레이트 및 아크릴레이트를 나타내며, 메틸 아크릴레이트, 에틸 아크릴레이트, n-부틸 아크릴레이트, 이소부틸 아크릴레이트, 2-에틸헥실 아크릴레이트, 시클로헥실 아크릴레이트, 메틸 메타크릴레이트 및 에틸 메타크릴레이트로부터 선택될 수 있다.
상기 언급된 공중합체 (B1) 및 (B2) 는 무작위 또는 블록 방식으로 공중합될 수 있으며, 선형 또는 분지형 구조를 가질 수 있다.
상기 폴리올레핀의 분자량, MFI 지수 및 밀도는 또한 당업자가 이해할 바와 같이 광범위하게 변할 수 있다. MFI 는 용융 유속 지수의 약자이다. 이는 ASTM 1238 표준에 따라 측정된다.
유리하게는, 비관능화된 폴리올레핀 (B2) 는 폴리프로필렌 단독중합체 또는 공중합체 및 임의 에틸렌 단독중합체 또는 에틸렌 및 알파-올레핀 유형 공단량체, 예컨대 프로필렌, 부텐, 헥센, 옥텐 또는 4-메틸-1-펜텐의 공중합체로부터 선택된다. 예를 들어, 고밀도 PP 및 PE, 중밀도 PE, 선형 저밀도 PE, 저밀도 PE 및 극저밀도 PE 를 언급할 수 있다. 상기 폴리에틸렌은 "찌글러" 유형 촉매작용 또는, 보다 최근에는 소위 "메탈로센" 촉매작용에 의한 "라디칼" 공정으로 제조되는 것으로 당업자에게 공지되어 있다.
유리하게는, 관능화된 폴리올레핀 (B1) 은 알파-올레핀 단위 및 극성 반응성 관능기, 예컨대 카르복실산 또는 무수 카르복실산 관능기를 수반하는 단위를 포함하는 임의 중합체로부터 선택된다. 상기 중합체의 예로서, 에틸렌/알킬 아크릴레이트/무수 말레산 삼원중합체, 예컨대 LOTADER
Figure 112005004632756-pat00024
중합체 (본 출원인), 또는 무수 말레산-그래프트된 폴리올레핀, 예컨대 OREVAC
Figure 112005004632756-pat00025
중합체 (본 출원인), 뿐만 아니라 에틸렌/알킬 아크릴레이트/(메트)아크릴산 삼원중합체를 언급할 수 있다.
상기 중간층의 다른 예로서, TPU (열가소성 폴리우레탄) 를 언급할 수 있다. 상기 TPU 는 폴리에테르디올 잔기인 폴리에테르 연질 블록, 및 하나 이상의 디이소시아네이트와 하나 이상의 단쇄 디올의 반응으로 생성되는 경질 (폴리우레탄) 블록으로 형성된다. 단쇄 증량제 디올은 네오펜틸 글리콜, 시클로헥산 디메탄올 및 화학식 HO(CH2)nOH (식 중, n 은 2 내지 10 범위의 정수임) 의 지방족 글리콜로 형 성된 군으로부터 선택될 수 있다. 폴리우레탄 블록 및 폴리에테르 블록은 이소시아네이트 관능기와 폴리에테르디올의 OH 관능기의 반응으로 생성되는 결합으로 연결된다.
또한, 폴리에스테르 우레탄, 예를 들어 디이소시아네이트 관능 단위, 무정형 폴리에스테르디올 유래 단위 및 단쇄 증량제 디올 유래 단위를 포함하는 것들을 언급할 수 있다. 이들은 가소제를 포함할 수 있다.
TPU 는 폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체 및/또는 비닐방향족 수지와 배합될 수 있다.
비닐방향족 수지에 있어서, 용어 "비닐방향족 단량체" 는 본 발명의 목적을 위해 에틸렌계 불포화 방향족 단량체, 예컨대 스티렌, 비닐톨루엔, α-메틸스티렌, 4-메틸스티렌, 3-메틸스티렌, 4-메톡시스티렌, 2-히드록시메틸스티렌, 4-에틸스티렌, 4-에톡시스티렌, 3,4-디메틸스티렌, 2-클로로스티렌, 3-클로로스티렌, 4-클로로-3-메틸스티렌, 3-tert-부틸스티렌, 2,4-디클로로스티렌, 2,6-디클로로스티렌 및 1-비닐나프탈렌을 의미하는 것으로 이해된다. 비닐방향족 수지는 유리하게는 스티렌 중합체이다.
스티렌 중합체의 예로서, 폴리스티렌, 엘라스토머로 개질된 폴리스티렌, 스티렌/아크릴로니트릴 공중합체 (SAN), 엘라스토머로 개질된 SAN, 예를 들어 스티렌 및 아크릴로니트릴을 폴리부타디엔 또는 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체 골격 상에 그래프팅 (그래프트 중합) 하여 수득되는 ABS, SAN/ABS 배합물, 엘라스토머로 개질된 ABS, 엘라스토머로 개질된 SAN, 및 엘라스토머로 개질된 ABS 및 SAN 의 배 합물을 언급할 수 있다. 상기 언급된 엘라스토머는, 예를 들어 EPR (에틸렌-프로필렌 고무 또는 에틸렌-프로필렌 엘라스토머), EPDM (에틸렌-프로필렌-디엔 고무 또는 에틸렌-프로필렌-디엔 엘라스토머), 폴리부타디엔, 아크릴로니트릴-부타디엔 공중합체, 폴리이소프렌 및 이소프렌-아크릴로니트릴 공중합체일 수 있다. 상기 엘라스토머는 저온 충격 강도를 개선시키기 위해 사용된다.
충격 폴리스티렌은 (i) 폴리스티렌과 엘라스토머, 예컨대 폴리부타디엔, 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체, 폴리이소프렌 또는 이소프렌-아크릴로니트릴 공중합체를 배합하여, 또는 (ii) 보다 일반적으로는 스티렌을 폴리부타디엔 또는 부타디엔-아크릴로니트릴 공중합체 골격 상에 그래프팅 (그래프트 중합) 하여 수득될 수 있다.
방금 언급된 스티렌 중합체에 있어서, 스티렌의 일부는 스티렌과 공중합될 수 있는 불포화 단량체로 대체될 수 있으며, 예를 들어 알파-메틸 스티렌 및 (메트)아크릴산 에스테르를 언급할 수 있다. 스티렌 공중합체의 예로서, 또한 폴리클로로스티렌, 폴리(α-메틸스티렌), 스티렌-클로로스티렌 공중합체, 스티렌-프로필렌 공중합체, 스티렌-부타디엔 공중합체, 스티렌-이소프렌 공중합체, 스티렌-비닐 클로라이드 공중합체, 스티렌-비닐 아세테이트 공중합체, 스티렌-알킬아크릴레이트 (메틸, 에틸, 부틸, 옥틸 또는 페닐 아크릴레이트) 공중합체, 스티렌-알킬메타크릴레이트 (메틸, 에틸, 부틸 또는 페닐 메타크릴레이트) 공중합체, 스티렌-메틸클로로아크릴레이트 공중합체 및 스티렌-아크릴로니트릴-알킬 아크릴레이트 공중합체를 언급할 수 있다. 상기 공중합체에 있어서, 공단량체 함량은 일반적으 로 20 중량% 까지일 것이다. 본 발명은 또한 높은 융점을 갖는 메탈로센 폴리스티렌에 관한 것이다. 유리하게는, 비닐방향족 수지는 ABS 및 SAN/ABS 배합물이다.
TPU 층 중 TPU 의 비율은 이것이 1 중량% 초과, 유리하게는 20 중량% 이상인 한 임의 값을 가질 수 있다.
또한 10 내지 40% 의 임의 관능화된 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물을 포함하는 폴리아미드 11 또는 12 배합물을 언급할 수 있다.
또한 (i) 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물을 언급할 수 있고, 이는 (ii) 10 내지 40% 의 폴리아미드 11 또는 12 를 포함한다.
폴리아미드 2 층에 있어서, 이는 바람직하게는 PA-12, PA-11, PA-12 와 폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체의 배합물, 또는 PA-12, PA-11 및 임의로 에틸렌/알킬 아크릴레이트/무수 말레산 공중합체의 배합물로 제조된다.
층의 두께는 150 내지 300 (폴리아미드 1)/100 내지 400/50 내지 200 ㎛ 일 수 있다. 층의 두께는 유리하게는 200 (폴리아미드 1)/300/100 ㎛ 이다. 물론, 상기 두께는 특성 절충 (특히, 유연성 대 투명성 및 유연성 대 주름 저항성) 을 조절하기 위해 변할 수 있다. 예를 들어, 내부층의 두께는 유연성을 증가시키기 위해 증가될 수 있고, 또는 주름 저항성 및 투명성을 증가시키기 위해 감소될 수 있다.
층은 표준 첨가제, 즉 안정화제, 착색제, 가소제, 윤활제, 핵화제, 충격 개 질제, 연화제 등을 포함할 수 있다.
본 발명의 구조체는 공압출로 제조될 수 있다. 편평한 공압출 공정은 캘린더링 또는 주조 등일 수 있다. 또한 한 층 (또는 두 층) 을 압출한 후 다른 층을 적층 또는 코팅에 의해 침적시킬 수 있다. 중간층 및/또는 폴리아미드 2 층은 직포 또는 부직포의 형태일 수 있다.
[실시예]
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Figure 112005004632756-pat00027
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제품명 및 정의
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표 1 의 정의
스크래치 저항성 스크래치에 견디고 윤택한 외양을 유지하는 능력
내충격성 특히 저온에서, 충격, 스키 모서리의 타격, 강한 진동을 견디는 능력
유연성 시이트의 유연성
승화 승화로 쉽게 장식되는 능력 (우수한 안료 전달 및 매우 또렷한 장식)
스크린 인쇄성 스크린 인쇄 잉크에 잘 결합하는 능력
UV 저항성 UV 조사에 견디는 능력
주름 저항성 시이트가 허용불가능하게 변형되지 않으면서, 스키 제작 도중 다양한 고온 공정에 견디는 능력
중합체는 시이트 압출에 적합한 것으로부터, 즉 전형적으로 어느 정도 점성이고 따라서 분자량이 높은 중합체로부터 선택된다;
승화에 의해 장식하는 경우, 승화면은 전형적으로 미리 플레임-브러시처리하여 스키 기판으로의 후속 접착을 더 좋게 한다;
층 두께는 200/300/100 ㎛ 이다;
상기 두께는 물론 특성 절충을 조절하기 위해 변할 수 있다;
예를 들어, 중간층의 두께는 유연성을 증가시키기 위해 증가될 수 있거나, 또는 주름 저항성 및 투명성을 증가시키기 위해 감소될 수 있다.
예를 들어 스키 또는 스포츠화의 제조에 유용한 구조체가 수득된다.

Claims (29)

  1. 하나 이상의 폴리아미드 1 층, 하나 이상의 중간층, 하나 이상의 폴리아미드 2 층으로 이루어지는 투명 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 다층 구조체로서,
    상기 하나 이상의 중간층이 하기:
    - 비관능화된 폴리올레핀 (B2)와 배합될 수 있는, 카르복실산 또는 무수 카르복실산 관능기를 수반하는 관능화된 폴리올레핀 (B1);
    - 폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체, 비닐방향족 수지, 또는 폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체 및 비닐방향족 수지와 배합될 수 있는 열가소성 폴리우레탄 (TPU);
    - 10 내지 40 중량% 의 관능화될 수 있는 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물을 포함하는 폴리아미드 11 또는 12 배합물; 및
    - (i) 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물로서, (ii) 10 내지 40 중량% 의 폴리아미드 11 또는 12 를 포함하는 배합물;
    로 이루어진 군으로부터 선택되는 구조체.
  2. 제 1 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 세미방향족 또는 세미시클로지방족 PA 및 지방족 폴리아미드로부터 선택되는 하나 이상의 폴리아미드를 포함하는 구조체.
  3. 제 2 항에 있어서, 지방족 폴리아미드가 PA-11, PA-12, 탄소수 6 내지 12 의 지방족 디아민 및 탄소수 9 내지 12 의 지방족 2산의 축합으로 생성되는 지방족 폴리아미드, 및 90% 초과의 11 단위 또는 90% 초과의 12 단위를 갖는 11/12 공폴리아미드로부터 선택될 수 있는 구조체.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 추가로 폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체를 포함할 수 있는 구조체.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항의 구조체가 결합된 물체로 이루어지는 물품으로서, 폴리아미드 1 층이 외부에 존재하는 물품.
  8. 제 7 항에 있어서, 폴리아미드 1 층 내로의 잉크 승화에 의해 장식되는 물품.
  9. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 기재된 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체를 발포체 또는 수지에 결합시키거나, 발포체 또는 수지를 주형 내에 놓인 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 기재된 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체에 오버몰딩하여 형성되는 구조체로서, 폴리아미드 1 층이 주형 벽에 인접해 있는 구조체.
  10. 제 7 항에 있어서, 스키인 물품.
  11. 제 1 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 10 내지 40 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물인 구조체.
  12. 제 11 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 15 내지 35 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물인 구조체.
  13. 제 12 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 20 내지 35 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물인 구조체.
  14. 삭제
  15. 삭제
  16. 제 1 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 10 내지 40 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물이고, 중간층이 10 내지 40% 의 관능화될 수 있는 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물을 포함하는 폴리아미드 11 또는 12 배합물인 구조체.
  17. 제 1 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 15 내지 35 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물이고, 중간층이 10 내지 40% 의 관능화될 수 있는 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물을 포함하는 폴리아미드 11 또는 12 배합물인 구조체.
  18. 제 1 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 20 내지 35 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물이고, 중간층이 10 내지 40% 의 관능화될 수 있는 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물을 포함하는 폴리아미드 11 또는 12 배합물인 구조체.
  19. 제 1 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 10 내지 40 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물이고, 중간층이 (i) 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물로서, (ii) 10 내지 40% 의 폴리아미드 11 또는 12 를 포함하는 배합물인 구조체.
  20. 제 1 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 15 내지 35 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물이고, 중간층이 (i) 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물로서, (ii) 10 내지 40% 의 폴리아미드 11 또는 12 를 포함하는 배합물인 구조체.
  21. 제 1 항에 있어서, 폴리아미드 1 층이 20 내지 35 중량% 의 세미방향족 또는 세미시클로지방족 폴리아미드를 포함하는 PA-11 또는 PA-12 배합물이고, 중간층이 (i) 폴리올레핀, 또는 폴리올레핀 및 관능화된 폴리올레핀의 배합물로서, (ii) 10 내지 40% 의 폴리아미드 11 또는 12 를 포함하는 배합물인 구조체.
  22. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 폴리아미드가 PA-12, PA-11, PA-12 와 폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체의 배합물, 및 PA-12, PA-11 및 임의로 에틸렌/알킬 아크릴레이트/말레산 무수물 공중합체의 배합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 구조체.
  23. 제 4 항에 있어서, 폴리아미드가 PA-12, PA-11, PA-12 와 폴리아미드 블록 및 폴리에테르 블록을 갖는 공중합체의 배합물, 및 PA-12, PA-11 및 임의로 에틸렌/알킬 아크릴레이트/무수 말레산 공중합체의 배합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 구조체.
  24. 제 4 항에 기재된 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체를 발포체 또는 수지에 결합시키거나, 발포체 또는 수지를 주형 내에 놓인 제 4 항에 기재된 폴리아미드 1/중간층/폴리아미드 2 구조체에 오버몰딩하여 형성되는 구조체로서, 폴리아미드 1 층이 주형 벽에 인접해 있는 구조체.
  25. 제 4 항의 구조체가 결합된 물체로 이루어지는 물품으로서, 폴리아미드 1 층이 외부에 존재하는 물품.
  26. 제 25 항에 있어서, 폴리아미드 1 층 내로의 잉크 승화에 의해 장식되는 물품.
  27. 제 8 항에 있어서, 스키인 물품.
  28. 제 25 항에 있어서, 스키인 물품.
  29. 제 26 항에 있어서, 스키인 물품.
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