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KR100644309B1 - 잉크젯 인쇄용 후막 잉크 조성물 및 방법 - Google Patents

잉크젯 인쇄용 후막 잉크 조성물 및 방법 Download PDF

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KR100644309B1
KR100644309B1 KR1020050010381A KR20050010381A KR100644309B1 KR 100644309 B1 KR100644309 B1 KR 100644309B1 KR 1020050010381 A KR1020050010381 A KR 1020050010381A KR 20050010381 A KR20050010381 A KR 20050010381A KR 100644309 B1 KR100644309 B1 KR 100644309B1
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Abstract

본 발명은 (a) 기재를 제공함; (b) (1) 기능성 물질 및 (2) 폴리비닐피롤리돈을 포함하는 유기 중합체를 (3) 유기 용매, 물 또는 이들의 혼합물로부터 선택되는 분산 비히클에 분산시켜 포함하며, 점도가 25 내지 35℃의 온도에서 5 mPa.s 내지 50 mPa.s인 잉크젯 인쇄용 조성물의 하나 이상의 패턴형성된 층을 잉크젯 인쇄함; (c) 상기 기재 및 (b)의 잉크 조성물을 연소함을 포함하는 전자 부품의 제조 방법을 제공한다.
전자회로, 폴리비닐피롤리돈, 잉크젯 인쇄,

Description

잉크젯 인쇄용 후막 잉크 조성물 및 방법{INK JET PRINTABLE THICK FILM INK COMPOSITIONS AND PROCESSES}
기술분야
본 발명은 전자 부품 및 인쇄된 배선판에 관한 것이다. 구체적으로, 본 발명은 각종 기재 상에 잉크 조성물을 잉크젯 인쇄하기 위해 사용되는 물질 및 침착 방법에 관한 것이다.
배경기술
통상적으로 특히 전자회로 및 전극 부품을 생산하는데 사용되는 기술은 패턴-스크린 인쇄, 포토패터닝, 또는 포토레지스트 마킹 공정을 통한 구리 도체 호일의 에칭이었다. 이 3가지 가공 방법들 중, 스크린 인쇄 방법만이 부착식 공법이다. 그러나 그것은 디지털식으로 제어되지 않는다. 전자산업에 있어서, 성능을 위해 보다 높은 해상도 및 보다 미세한 도체 라인을 요하는, 소형화이면서 가격이 저렴한 전자장치를 제조하는 것이 추세이기 때문에, 상기 목적을 달성하기 위해 도체 물질 및 제조방법의 개발이 필요하게 되었다.
전자회로 제조를 위해 기재에 도체 물질을 잉크젯 인쇄하는 것을 이용하는 것은, 전자회로 제조를 위한, 보다 저렴하고, 보다 빠르며, 보다 환경친화적이며, 보다 융통성있는 방법을 제공하는 디지털식이면서 부착식인 공법이다. 피에조 잉크젯 기술이 그것의 열전사(Drop-On-Demand) 성능으로 인해 주류를 이룬다.
통상적으로, 피에조 잉크젯 기술은 분사 순간에 측정된 점도가 20 mPas.s 미만인 액체만을 인쇄할 수 있다, 그러한 낮은 점도는, 통상적 크기의 은 입자들을 포함하는 분산액과 같은 안정한 고밀도의 분산액의 제조를 어렵게 한다. 이는 금속 입자들의 직경이 수백 나노미터 초과인 경우에 특히 그러하다. 도체 조성물이 낮은 점도를 가지고 낮은 함량의 도체 물질을 포함하는 경우에 생기는 또 다른 난점은, 폭이 좁으면서도, 여전히 두껍게 인쇄되는 도체 라인을 수득하게 된다는 것이다. 이에 따라, 평평한 기재 표면 상에서 얻어진 잉크젯 인쇄된 얇은 도체 라인은 낮은 전도성을 가지는 경향이 있다. 나노미터 크기(즉, 나노 크기)의 콜로이드성 도체 입자들은 안정한 저점도 잉크 조성물 내의 도체 물질의 로딩을 증가시키는 것에 기여할 수 있다. 이는 다시 두꺼운 잉크젯 인쇄된 도체 라인이 생성되는 것에 기여한다. 그러나 종래 기술에 의해 나노 크기의 입자들로 제조된 도체 라인은, 많은 세라믹 기재에 기초하는 적용들에 필요한 고온 연소 중에 연결이 끊어지거나 파단되는 경향이 있다.
U.S. 5,132,248(Drummond 등)은 (a) 용매 내의 물질의 콜로이드성 입자들의 현탁액을 잉크젯 인쇄에 의해 기재 상에 침착시킴; (b) 용매를 증발시켜, 기재 상에 물질을 남김; (c) 침착된 물질을 기재에 레이저 어닐링하여, 레이저 빔의 경로에 의해 패턴을 정함; 및 (d) 레이저 빔에 의해 어닐링되지 않은 과량의 물질을 제 거함으로 이루어지는, 물질의 침착에 의한 기재 상의 패턴 형성 방법을 개시한다.
EP 0 989 570 A1(Nakao 등)은 물 또는 유기 용매; 및 상기 물 또는 유기 용매 내에 2 mPas.s 이하의 점도로, 1 중량% 이상 내지 80 중량% 이하로 분산된 수지를 포함하는 잉크 또는 전자 부품을 교시하고 있다. EP 0 989 570 A1 는 또한 0.001 ㎛ 이상 내지 10 ㎛ 이하의 입자 크기를 갖는 금속 분말을, 2 poise 이하의 점도로, 1 중량% 이상 내지 80 중량% 이하로 적어도 물 또는 유기 용매에 분산시킴으로써 제조된 잉크를 이용하는 잉크젯 방법에 의해, 세라믹 그린 시이트 상에 구체화된 잉크 패턴을 형성하는 공정을 복수회 반복함; 이 잉크 패턴을 형성하는 복수개의 세라믹 그린 시이트들을 적층하여, 세라믹의 원적층체를 형성함; 및 구체화된 모양으로 절단하여 베이킹하여, 외부 전극을 형성함의 단계들을 포함하는, 전자 부품의 제조 방법을 교시하고 있다.
JP 특허공개 제P2000-327964A호(Nakao)는 2 P 이하의 점도를 가지고, 입자 직경 10 ㎛ 이하의 금속 분말을 1 내지 80 중량%의 농도로 물 또는 유기 용매 중에 분산시킴으로써 형성되며, 10 분 경과 후 10 mm 이하의 침전, 또는 100 분 경과 후 20 mm 이하의 침전을 갖는 전자부품 전극 잉크를 교시하고 있다.
본 발명자들은 각종 기재 상에 잉크젯 인쇄 기술로 도포될 수 있는 조성물로서, 그와 동시에 분사 순간의 점도가 20 mPas.s 미만인, 다량의 고체(예를 들어, 은 금속 분말)를 포함하는 안정한 분산액인 것을 특징으로 하는 조성물을 요망했다. 본 발명자들은 또한 상기 조성물을 사용하여 전자 회로를 제조하기를 요망했다.
본 발명은 (a) 기재를 제공함; (b) (1) 기능성 물질 및 (2) 폴리비닐피롤리돈을 포함하는 유기 중합체를 (3) 유기 용매, 물 또는 이들의 혼합물로부터 선택되는 분산 비히클에 분산시켜 포함하며, 점도가 25 내지 35℃의 온도에서 5 mPa.s 내지 50 mPa.s인 잉크젯 인쇄용 조성물의 하나 이상의 패턴형성된 층을 잉크젯 인쇄함; (c) 상기 기재 및 (b)의 잉크 조성물을 연소함을 포함하는 전자 부품의 제조 방법을 제공한다.
본 발명은 잉크젯 인쇄 기술을 포함하는 각종 기술들에 의해 도포될 수 있는 잉크 조성물(들)의 제형에 있어서의, 폴리비닐피롤리돈 동종중합체 및/또는 그것의 공중합체와 같은 폴리비닐피롤리돈 함유의 중합체의 용도에 관한 것이다. 한 구현예에서, 조성물(들)은 피에조 잉크젯 기술에 의해 도포된다.
또한, 본 발명은 실온에서 20 mPas.s 미만의 점도를 가지고, 고함량의 고체(전기적으로 기능성인 물질), 예컨대 직경이 1.2 마이크론만큼 큰 은 입자들을 포함하며, 피에조 잉크젯 방법에 의해 인쇄되어 전자회로를 형성할 수 있는 안정한 잉크 조성물(들)을 제공한다. 부가적으로, 본 발명의 한 목적은 나노크기 초과의 고체 입자들을 사용하면서 상기 낮은 점도 및 높은 로딩을 유지하는 것이다. 특히, 안정한 분산액을 제공하면서 수백 나노미터 초과의 고체 입자들을 이용하여 낮은 점도 및 높은 로딩을 유지하는 것이 목적이다.
본 발명의 다른 한 목적은, 약 24 시간까지 안정하게 유지되고, 흔듦으로써 재안정화될 수 있는 잉크젯 인쇄용 조성물을 제공하는 것이다. 본 발명의 다른 한 목적은, 잉크젯 인쇄 기술을 이용하는 상기 조성물(들)의 침착 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 또한 침착시키고자 하는 잉크 조성물의 잉크 깊이를 두껍게 하면서도 보다 좁은 라인을 가능하게 함으로써, 고전도성을 수득할 수 있는 공정/방법을 제공한다. 부가적으로, 잉크젯 인쇄된 도체 라인은 고온 연소를 견딜 수 있다. 이 잉크 침착 공정은 피에조 잉크젯 기술을 비제한적으로 포함하는 잉크젯 기술에 의해 수행된다. 본 발명의 조성물의 분산안정성은 잉크의 연속적 교반을 필요로 하지 않으면서 조성물이 인쇄될 수 있도록 한다. 본 발명의 방법(들)은 전자 부품의 제조에 사용될 수 있다. 기능성 물질은 금속 분말, 금속 분말 및 금속 수지염의 혼합물, 또는 금속 분말 및 프릿 수지염의 혼합물을 포함한다.
본원에 사용된 기능성 물질이라는 용어는 적당한 전기적 기능성, 예컨대 전도성, 저항성 및 유전성을 부여하는 물질을 의미한다. 이에 따라, 더욱 상세하게, 기능성 물질은 전도성인 기능성 물질, 유전성인 기능성 물질, 및 저항성인 기능성 물질일 수 있다.
본 발명의 변형된 후막 조성물(본원에서는 잉크 조성물이라고 칭함)의 주요 성분들이 이하에 논의된다.
I. 무기 물질
A. 기능성 물질
유전성인 기능성 물질의 예에는 티탄산바륨 및 이산화티탄이 포함되고; 저항 성인 물질의 예에는 인 및/또는 안료가 포함된다.
레지스터 기능성 물질에는 전도성 산화물(들)이 포함된다. 이 기능성 물질들이 본 발명에 이용될 수 있다. 레지스터 조성물 내의 기능성 물질의 예는 Pd/Ag 및 RuO2 이다.
부가적 유전성인 기능성 물질에는 유리 또는 세라믹, 세라믹 분말, 산화물 및 비산화물 프릿, 결정화 개시제 또는 억제제, 계면활성제, 착색제, 유기 매질, 및 상기 후막 유전성 조성물의 기술에서 일반적인 기타 성분들이 포함된다.
미분 기능성 물질의 전기적 기능성은 인쇄능과 관련된 문제를 극복하기 위한 본 발명의 능력에 영향을 미치지 않는다.
본 발명의 전도성 회로 소자를 설명하자면, 도체 기능성 물질에는 금속 분말, 금속 분말 및 금속 수지염의 혼합물, 또는 금속 분말과 프릿 수지염의 혼합물이 포함된다.
통상 분말 형태로 사용되는 전도성인 기능성 물질의 예에는 예컨대 금, 은, 구리, 니켈, 알루미늄, 백금, 팔라듐, 몰리브덴, 텅스텐, 탄탈룸, 주석, 인듐, 란탄, 가돌리늄, 루테늄, 코발트, 티타늄, 이트륨, 유로퓸, 갈륨, 아연, 마그네슘, 바륨, 세륨, 스트론튬, 납, 안티몬 및 이들의 조합물, 및 도체 조성물의 기술에서 일반적인 기타 물질들이 포함된다.
또한, 지방산 계면활성제는, 필요하지는 않으나, 기능성 물질을 코팅하는데 사용될 수 있다. 지방산 계면활성제의 목적은 분말이 함께 뭉쳐버리는 것을 방지 하는 것이다. 코팅된 기능성 입자들(기능성 물질)은 계면활성제로 완전히 또는 부분적으로 코팅될 수 있다. 계면활성제는 스테아르산, 팔미트산, 스테아레이트의 염, 팔미테이트의 염 및 이들의 혼합물로부터 선택된다. 짝이온은 이에 제한되는 것은 아니나, 수소, 암모늄, 나트륨, 칼륨 및 이들의 혼합물일 수 있다.
스테아레이트 및 팔미테이트 또는 이들의 염의 혼합물을 사용할 경우, 30/70 내지 70/30의 비 이내인 것이 바람직하며, 모든 비는 거기에 포함된다. 계면활성제는 기능성 입자들(기능성 물질)에서 발견되는지, 혹은 조성물에 첨가되는지에 상관없이, 기능성 입자들(기능성 물질)의 중량을 기준으로 하여 0.10 내지 1 중량%의 범위 내에서 조성물 내에 발견된다.
기능성 입자들(기능성 물질)은 입자들을 용매 및 적당량의 계면활성제와 혼합함으로써 코팅될 수 있다. 일부 적당한 용매들의 예에는 물, 알코올, 텍사놀, 테르핀올, 글리콜, 및 당 기술에 공지된 임의의 다른 용매들이 포함된다. 용매는 코팅 공정에 영향을 주기에 충분한 용해도를 계면활성제에 제공하여야 한다. 예를 들어, 물 내의 비건조 은의 잘 분산된 슬러리이다. 다른 구현예는 유기 용매 및/또는 건조 은 분말을 사용한다. 혼합 공정은, 임의의 혼합 수단에 의해 달성될 수 있으나, 주로 회전 임펠러, 볼 밀, 교반 매질 밀, 진동 밀 및 초음파 분산기를 갖는 교반 용기와 같은 장치가 이용된다.
기능성 입자들(기능성 물질)의 입자 크기 분포는 잉크젯 기술에 대해 비효과적이지 않도록 일정 분포를 초과해서는 안된다. 그러나, 실제로, 입자들의 입자 크기(D50)가 0.005 내지 2 마이크론의 범위 내인 것이 바람직하다. 한 구현예에서, 입자 크기는 0.1 내지 1.2 마이크론이다. 다른 한 구현예에서, 입자 크기 범위는 0.3 내지 0.8 마이크론이다. D100 은 5 마이크론을 초과해서는 안된다.
B. 중합체
유기 중합체는 본 발명의 조성물에 대해 중요하다. 유기 중합체를 위한 가장 중요한 요건들 중 하나는, 기능성 물질, 예를 들어 금속 분말들을 조성물 내에 분산시키는 능력이다. 본 발명은 폴리비닐피롤리돈 동종중합체 및 그것의 공중합체가 기능성 물질, 특히 금속, 구체적으로 은 금속을 조성물 내에 분산시키기 위해 가장 효과적인 유기 중합체라는 발견을 개시한다. 폴리비닐피롤리돈, 비닐피롤리돈과 다른 단량체의 공중합체 또는 이들의 혼합물은 독립적으로, 또는 폴리메타크릴레이트 및 폴리아크릴레이트와 같은 다른 중합체와 함께 사용될 수 있다.
폴리비닐피롤리돈 공중합체는 비닐피롤리돈과 임의의 다른 단량체(들)의 공중합체일 수 있다. 공중합체의 두 가지 구현예는 폴리(비닐피롤리돈-코-비닐 알코올) 및 폴리(비닐피롤리돈-코-메타크릴레이트)이다. 공중합체 내의 비닐피롤리돈의 양은 5 내지 100 중량%의 범위 내일 수 있다. 폴리비닐피롤리돈 또는 폴리비닐피롤리돈 공중합체의 중량 평균 분자량(Mw)은 1,000 내지 1,000,000일 수 있다. 한 구현예에서, Mw 범위는 2,000 내지 20,000이다. 다른 한 구현예에서, Mw 범위는 5,000 내지 10,000이다.
잉크 조성물 내의 기능성 물질의 농도는 전기적 성능 및 잉크의 점도에 대해 결정적이다. 조성물 내의 기능성 물질의 권장 농도는 총 조성물의 중량을 기준으로 하여 1 내지 60 중량%의 범위이다. 적당한 농도는 적당한 전기적 성질 및 도포를 위한 점도를 제공하는 농도이기 때문에, 그 적당한 농도는 1% 미만 또는 초과 및 한계치 60% 의 농도들을 포함할 수 있다. 전도성, 저항성 및 유전성의 전기적 성질들을 갖는 조성물을 수득하도록 기능성 물질을 선택한다. 그러한 전기적 성질들의 값 범위는, 기능성 물질을 다른 기능성 또는 불활성 물질과 혼합함으로써 달성될 수 있다.
C. 무기 결합제
상기 본원에 기재된 전기적 기능성 물질은 유기 매질 중에 미세 분산되고, 무기 결합제를 동반하며, 무기 수지염, 금속 산화물, 세라믹 및 충진제, 예컨대 다른 분말 또는 고체를 임의 동반한다. 조성물 내의 무기 결합제의 기능은 연소 후에 기재에 소결된 입자들을 결합시키는 것이다. 무기 결합제의 예에는, 유리 결합제(프릿), 프릿 수지염(연소 중에 분해하여 유리 프릿을 형성시키는 유기금속성 화합물), 금속 산화물 및 세라믹이 포함된다. 유리 프릿 조성물은 후막 페이스트에서 통상 사용되나, 추가적으로 미세 분쇄된 것들이다. 원하는 유리전이온도는 325 내지 600℃의 범위 내이다.
II. 유기 매질
유기 매질의 주요 목적은 세라믹 또는 다른 기재에 용이하게 도포될 수 있도록 하는 형태의 조성물의 미분 고체의 분산을 위한 비히클로서 작용하도록 하는 것이다. 이에 따라, 유기 매질은 첫 번째로 고체가 적당한 정도의 안정성으로 분산 될 수 있는 매질이어야 한다. 두 번째로, 유기 매질의 유변학적 성질은 그것이 분산액에 대해 양호한 도포성을 부여하도록 하는 성질이어야 한다. 유기 매질은 유기 용매계 또는 수계일 수 있는 분산 비히클을 포함한다.
D. 용매
물, 물과 유기 용매(들)의 혼합물, 단일 유기 용매 또는 유기 용매들의 혼합물일 수 있는, 유기 매질의 용매 성분은, 상기 용매 내의 중합체 및 다른 유기 성분의 완전한 용액이 수득되도록 선택된다. 용매는 도체 조성물의 다른 구성요소들에 대해 불활성(비활성)이어야 한다. 도체 조성물에서 사용하기 위한 바람직한 용매는 대기압 하에서의 비점이 300℃ 미만, 바람직하게는 200℃ 미만, 가장 바람직하게는 150℃ 미만이어야 한다. 그러한 용매에는, 지방 알코올, 예컨대 이소프로판올, 그러한 알코올의 에스테르, 예컨대 아세테이트 및 프로피오네이트; 테르펜, 예컨대 송유 및 알파- 또는 베타-테르펜올, 또는 이들의 혼합물; 에틸렌 글리콜 및 이의 에스테르, 예컨대 에틸렌 글리콜 모노부틸 에테르 및 부틸 셀로솔브 아세테이트; 카르비톨 에스테르, 예컨대 부틸 카르비톨, 부틸 카르비톨 아세테이트 및 카르비톨 아세테이트 및 다른 적당한 용매가 포함된다.
E. UV-경화성/열경화성 단량체
통상적인 UV-경화성 메타크릴레이트 단량체들이 본 발명에 사용될 수 있다. 대부분의 통상적인 UV-경화성 단량체는 또한 열경화성이다. 단량체 성분은 도체 조성물의 총 중량을 기준으로 하여 1 내지 10 중량%의 양으로 존재한다. 그러한 바람직한 단량체들에는 트리에틸올프로판 에톡시 트리아크릴레이트, t-부틸 아크릴 레이트 및 메타크릴레이트, 1,5-펜탄디올 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, N,N-디에틸아미노에틸 아크릴레이트 및 메타크릴레이트, 에틸렌 글리콜 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 1,4-부탄디올 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 디에틸렌 글리콜 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 헥사메틸렌 글리콜 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 1,3-프로판디올 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 데카메틸렌 글리콜 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 1,4-시클로헥산디올 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 2,2-디메틸올프로판 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 글리세롤 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 트리프로필렌 글리콜 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 글리세롤 트리아크릴레이트 및 트리메타크릴레이트, 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트 및 트리메타크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트 및 트리메타크릴레이트, 폴리옥시에틸화 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트 및 트리메타크릴레이트, 및 U.S. 특허 제3,380,831호에 개시된 유사 화합물, 2,2-디-(p-히드록시-페닐)-프로판 디아크릴레이트, 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트 및 테트라메타크릴레이트, 2,2-디-(p-히드록시페닐)-프로판 디메타크릴레이트, 트리에틸렌 글리콜 디아크릴레이트, 폴리옥시에틸-2,2-디-(p-히드록시페닐)프로판 디메타크릴레이트, 비스페놀-A의 디-(3-메타크릴옥시-2-히드록시프로필)에테르, 비스페놀-A의 디-(2-메타크릴옥시에틸)에테르, 비스페놀-A의 디-(3-아크릴옥시-2-히드록시프로필)에테르, 비스페놀-A의 디-(2-아크릴옥시에틸)에테르, 1,4-부탄디올의 디-(3-메타크릴옥시-2-히드록시프로필)에테르, 트리에틸렌 글리콜 디메타크릴레이트, 폴리옥시프로필트리메틸올 프로판 트리아크릴레이트, 부틸 렌 글리콜 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 1,2,4-부탄트리올 트리아크릴레이트 및 트리메타크릴레이트, 2,2,4-트리메틸-1,3-펜탄디올 디아크릴레이트 및 디메타크릴레이트, 1-페닐 에틸렌-1,2-디메타크릴레이트, 디알릴 푸마레이트, 스티렌, 1,4-벤젠디올 디메타크릴레이트, 1,4-디이소프로페닐 벤젠 및 1,3,5-트리이소프로페닐 벤젠이 포함된다. 또한 300 이상의 중량 평균 분자량을 갖는 에틸렌성 불포화 화합물, 예컨대 알킬렌, 또는 2 내지 15 개의 탄소 원자들을 갖는 알킬렌 글리콜 또는 1 내지 10 개의 에테르 연결기를 갖는 폴리알킬렌 에테르 글리콜로부터 제조된 폴리알킬렌 글리콜 디아크릴레이트, 및 U.S. 특허 제2,927,022호에 개시된 것들, 예컨대 특히 말단 연결기로서 존재할 때 다수의 유리 라디칼 중합가능한 에틸렌성 연결기를 갖는 것들도 유용하다. 특히 바람직한 단량체는 폴리옥시에틸화 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트, 에틸화 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트, 디펜타에리트리톨 모노히드록시펜타아크릴레이트 및 1,10-데칸디올 디메타크릴레이트이다.
F. 광개시제
광개시제는 상온에서 화학선 광에 노출시에 유리 라디칼을 발생시키는 것이다. 또한 많은 광개시제가 가열시에 유리 라디칼을 발생시키고, 이는 다시 단량체의 경화를 개시한다. 개시제에는, 이에 제한되는 것은 아니나, 공액 탄소고리 환 시스템 내에 2 개의 환내 탄소 원자들을 갖는 화합물인 치환 또는 비치환 다핵성 퀴논, 예컨대 2-벤질-2-(디메틸아미노)-1-(4-모르폴리노페닐)-1-부타논, 2,2-디메톡시-2-페닐아세토페논, 9,10-안트라퀴논, 2-메틸안트라퀴논, 2-에틸안트라퀴논, 2-tert-부틸안트라퀴논, 옥타메틸안트라퀴논, 1,4-나프토퀴논, 9,10-페난트렌퀴논, 벤즈(자)안트라센-7,12-디온, 2,3-나프타센-5,12-디온, 2-메틸-1,4-나프토퀴논, 1,4-디메틸-안트라퀴논, 2,3-디메틸안트라퀴논, 2-페닐안트라퀴논, 2,3-디페닐안트라퀴논, 레텐퀴논, 7,8,9,10-테트라히드로나프트라센-5,12-디온 및 1,2,3,4-테트라히드라벤즈(자)안트라센-7,12-디온이 포함된다. 또한 유용한 다른 광개시제들이, 그 중 일부가 85℃ 만큼 낮은 온도에서 열활성일 수 있으나, U.S. 특허 제2,760,863호에 기재되어 있으며, 이에는 비시날 케탈도닐 알코올, 예컨대 벤조인, 피발로인, 아실로인 에테르, 예컨대 벤조인 메틸 및 에틸 에테르; α-메틸벤조인, α-알릴벤조인 및 α-페닐벤조인을 포함하는 α-탄화수소-치환 방향족 아실로인, 티옥산톤 및/또는 티옥산톤 유도체 및 적당한 수소 공여체가 포함된다. U.S. 특허 제2,850,445호, 제2,875,047호, 제3,097,096호, 제3,074,974호, 제3,097,097호 및 제3,145,104호에 기재되어 있는 광환원성 염료 및 환원제, 및 U.S. 특허 제3,427,161호, 제3,479,185호 및 제3,549,367호에 기재되어 있는 페나진, 옥사진 및 퀴논 부류의 염료, 미힐러 케톤, 벤조페논, 루코 염료를 포함하는 수소 공여체를 갖는 2,4,5-트리페닐이미다졸릴 이량체 및 이들의 혼합물이 개시제로 사용될 수 있다. U.S. 특허 제4,162,162호에 개시되는 있는 감작제도 또한 광개시제 및 광억제제와 함께 유용하다. 광개시제 또는 광개시제 시스템은 잉크의 총 중량을 기준으로 하여 0.05 내지 5 중량%로 존재한다.
G. 기타 첨가제
종종 유기 매질은 또한 하나 이상의 첨가제를 포함한다. 분산제, 안정화제, 이형제, 분산 제제, 스트리핑제, 소포제 및 습윤제를 포함하는 부가적 성분이 조성물 내에 존재할 수 있다. 도체 조성물을 위해 저비점 용매를 사용할 때, 잉크젯 인쇄기 노즐의 끝에서의 건조를 막기 위해, 수 %의 고비점 용매가 또한 사용될 수 있다.
일반적 잉크 조성물의 제조
잉크젯 도포를 위해 적당한 컨시스턴시를 갖는 잉크 조성물을 제형한다. 혼합 용기 내에 유기 중합체, 용매 또는 물, 및 기타 유기 성분들을 혼합함으로써 조성물을 제조한다. 모든 성분들이 용해될 때까지, 혼합물을 교반한다. 이 시점의 점도를 조정할 수 있다. 이어서, 무기 물질을 유기 매질에 첨가한다. 이어서, 무기 분말들이 유기 매질에 의해 습윤화될 때까지 총 조성물을 혼합한다. 혼합물을 일반적으로 초음파를 통해 분산시킨다. 그러나 다른 분산 기술, 예컨대 마이크로 유동화기, 볼 밀링을 이용할 수 있다. 상기 시점의 점도를 적당하게 조정하여, 잉크젯 가공에 최적인 점도를 달성할 수 있다. 잉크 조성물의 점도는 약 25 내지 약 35℃의 온도에서 5 mPa.s 내지 50 mPa.s의 범위 내일 수 있다. 본 발명의 조성물은, 전기적으로 기능성인 입자들(기능성 물질)은 잘 침강하지 않고 조성물을 계속 교반하지 않고도 안정한 잉크젯 인쇄를 가능하게 하는 양호한 분산성을 가진다.
기재에 대한 잉크 조성물의 도포
잉크 조성물은 통상적으로 인쇄되거나 인쇄용 도포 패키지에 놓이기 직전에, 5-마이크론 필터를 통해 여과된다. 도포 패키지는 카트리지 및 본 발명의 조성물(들)을 포함하며, 여기에서 상기 카트리지는 잉크젯 시스템(잉크젯 인쇄기)을 통한 조성물의 분산에 적당하다. 카트리지는 잉크를 보유하는데 사용된다. 통상적으로, 카트리지는 잉크 조성물을 방출하기 위한 방출부 또는 표출부, 및 잉크 조성물 방출을 조절하도록 하는 전기적 연결부를 포함한다. 일부 예로서, 카트리지는 또한 인쇄 헤드 자체를 포함할 수 있다. 인쇄 헤드는 본 발명의 잉크 조성물(들)과 같은 잉크 소적(drop)을 분무/인쇄하는데 사용되는 일련의 노즐들을 포함한다. 피에조형 잉크젯 인쇄기의 작동이 공지되어 있다.
기재는 유리, 세라믹 또는 플라스틱일 수 있다. 본 발명의 조성물은 패턴형성된 라인을 포함하는 각종 패턴으로, 또한 충진을 통해 잉크젯 인쇄될 수 있다. 기재 표면은 어떠한 특별한 처리도 필요로 하지 않는다. 그러나 실시예 4 및 5에 기재된 바와 같이, 표면 장력을 변화시키기 위해 특별히 처리된 표면은 라인의 폭이 더 좁아지고 더 두꺼워지게 할 수 있다. 유리 기재를 함불소 계면활성제인 조닐(Zonyl) FSP로 세척했을 때(이에 대해, 단락 [물질의 용어 설명]의 기재 내용을 참고로 한다), 얻어진 인쇄된 도체 라인은 폭이 더 좁고, 더 두껍다. 처리된 기재에 대한 표면 장력 범위는 통상적으로 15 내지 100 dyn.cm이다. 본 발명의 도체 잉크 조성물에 있어서, 한 구현예는 25 내지 60 dyn.cm의 표면 장력 범위를 가진다.
기재 표면을 처리하는 다른 한 방법은, 원하는 도체 패턴으로 계면활성제를 잉크젯 인쇄한 직후, 그것을 열로 건조시키는 것이다. 이어서, 실시예 5에 기재된 바와 같이, 도체 잉크 조성물을 계면활성제 패턴의 상단에 도포한다.
부가적으로, 본 발명의 잉크(들)는 인쇄된 배선판(PWB)에서의 내장된 패시브 성분들의 형성에 이용될 수 있다. PWB에서의 내장된 패시브 회로 소자들의 실행은 회로 크기의 감소 및 회로 성능의 향상을 가능하게 한다. 패시브 회로 소자는 통상, 쌓여서 상호접속 회로에 의해 연결된 패널에 내장되며, 이 때 쌓여진 패널들은 인쇄된 배선판을 형성한다. 패널은 일반적으로 "내부층 패널"이라고 칭해질 수 있다.
인쇄된 배선판은, (a) 도체 물질인 기능성 물질 및 (b) 폴리비닐피롤리돈을 포함하는 유기 중합체를 (c) 유기 용매, 물 또는 이들의 혼합물로부터 선택되는 분산 비히클에 분산시켜 포함하며, 점도가 25 내지 35℃의 온도에서 5 mPa.s 내지 50 mPa.s인 잉크젯 인쇄용 조성물을 잉크젯 인쇄함으로써 하나 이상의 내부층이 형성되는 본 발명의 방법에 의해 형성될 수 있다.
본 발명의 다른 한 구현예는, 도체, 레지스터, 커패시터 및 인덕터로 구성되는 군으로부터 선택되는 하나 이상의 전자 부품을 갖는 인쇄된 전자회로의 제조방법으로서,
(a) 하나 이상의 층을 갖는 기재 상에,
(1) 전기적 성질을 갖는, 원소, 화합물 및 이들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택되는 하나 이상의 물질을 포함하는 기능성 물질 및
(2) 폴리비닐피롤리돈을 포함하는 유기 중합체를
(3) 유기 용매, 물 또는 이들의 혼합물로부터 선택되는 분산 비히클에 분산시켜 포함하며, 점도가 25 내지 35℃의 온도에서 5 mPa.s 내지 50 mPa.s인 잉크젯 인쇄용 조성물의 하나 이상의 패턴형성된 층을 잉크젯 인쇄함;
(b) 상기 기재 및 (a)의 잉크 조성물을 연소함을 포함하는 인쇄된 전자회로의 제조방법이다.
기재가 복수개의 층들로부터 제조될 때, 단계 (a)는 하기의 일련의 단계들로 대체될 수 있고:
(i) 상기 기재의 복수개 층들에서 비아의 패턴형성된 배열을 형성하고;
(ii) 단계 (b)의 기재 층(들)에서의 비아를 잉크젯 인쇄용 조성물로 충진하며, 그 후에
(iii) 각각의 비아-충진된 기재 층들의 표면 상에 잉크 조성물의 하나 이상의 패턴형성된 전도성 층을 잉크젯 인쇄한 후에, 단계 (b)를 하기 단계들로 대체할 수 있다:
(iv) 단계 (iii)의 인쇄된 기재 층들을 적층하여, 비연소 기재에 의해 분리된 복수개의 비연소 상호접속된 기능성 층들을 포함하는 복합체를 형성하며;
(v) 단계 (iv)의 복합체 상에 잉크 조성물의 하나 이상의 패턴형성된 층을 잉크젯 인쇄하며, 그 후에 단계 (b)를 행함.
UV 경화/열 경화
기재의 표면 장력을 변형시키는 것은, 인쇄된 도체 라인을 더 좁게 하면서 더 두껍게 하기 위한 한 방법이다. 또 다른 방법은 도체 잉크 조성물을 UV-경화성 또는 열 경화성이도록 만드는 것이다.
UV-경화성 잉크 조성물의 경우, UV-광을 잉크가 인쇄될 기재에 조사한다. UV-경화성 잉크가 잉크젯 인쇄기 노즐을 떠난 후, 잉크 소적은 강한 UV-광에 노출되고, 이는 잉크가 부분가교되게 된다. 그러므로, 실시예 6에서와 같이, 잉크 점도가 증가하고, 이로써 잉크 소적이 기재에 도달할 때, 잉크가 덜 전착되게 된다.
열 경화의 경우, 유리 기재를 150℃로 예비가열시켰다. 도체 잉크 소적이 기재 표면을 칠 때, 경화 또는 가교되어지며, 이로써 점도가 증가한다. 그러므로, 기재 표면 상에 잉크가 덜 전착된다. 고온 기재를 칠 때의 용매 손실은 잉크의 점도를 증가시키는 또 다른 메커니즘일 수도 있다. 이는 용매의 비점과 같은 인자들에 의존한다.
일반적 연소 프로파일
본 발명의 조성물은 연소 프로파일을 이용함으로써 처리될 수 있다. 연소 프로파일은 후막 페이스트 및 잉크 기술분야의 당업자에게 공지되어 있다. 유기 매질 또는 물 매질의 제거, 및 무기 물질의 소결은 연소 프로파일에 의존한다. 프로파일은 매질이 완성된 물품으로부터 실질적으로 제거되었는지, 또한 무기 물질이 완성된 물품에서 실질적으로 소결되었는지를 결정한다. 본원에서 사용되는 "실질적으로"라는 용어는, 의도하는 용도 또는 적용을 위해 적어도 적당한 저항성 또는 전도성 또는 유전성을 제공하는 시점에 이르게 되는 95% 이상의 매질의 제거 및 무기 매질의 소결을 의미한다.
시험 절차
연소된 샘플의 두께
인쇄되고 건조된 샘플을 580℃에서 10분 피크를 갖는 3 시간 가열 프로파일 을 이용하여 연소시켰다. 접촉 프로파일측정기를 이용하여 4 개의 상이한 지점들에서 두께를 측정하였다. 1-통과 인쇄에 의해, 2 마이크론의 연소된 라인의 두께가 수득되었다. 도체 라인은 연소 후에도 여전히 그대로이다. 580℃에서 18 시간동안 어닐링한 후에 어떠한 저항의 증가도 없다.
저항 측정
4-점 접촉 전도성측정기를 이용하여 저항을 측정하였다.
실시예
물질의 용어 설명
I. 무기 물질
은 분말 - 듀퐁(DuPont)에 의해 제조된 구형 코팅 또는 비코팅된 은 분말(D50 = 1.2 마이크론).
콜로이드성 실리카 - W.R. 그레이스(Grace)로부터 구매된 루독스(Ludox)
Figure 112005006736663-pat00001
-am.
프릿 수지염 - OMG 아메리카즈(Americas)에 의해 구매된 마그네슘 TEN-CEM 40745, 납 TEN-CEM 38514, 칼슘 TEN-CEM 49649 및 비스무트 TEN-CEM 25382.
은 수지염 - OMG 아메리카즈로부터 구매된 은 네오데카노에이트 #1108.
II. 중합체
폴리(비닐피롤리돈-코-비닐아세테이트) - ISP 테크놀로지즈(Technologies)로부터 구매된 PVP/PVA S-630, 비닐피롤리돈 및 40% 비닐아세테이트의 공중합체, K- 값 = 30 내지 50.
폴리비닐피롤리돈 - ISP 테크놀로지즈로부터 구매된 PVP K-90.
폴리(메타크릴레이트-코-메타크릴산) - 노베온(Noveon)으로부터 구매된 80% 메타크릴레이트 및 20% 아크릴산의 공중합체, Mw = 6000 내지 9000.
III. 단량체: 사르토머(Sartomer)로부터 구매된 SR454(트리에틸올프로판 에톡시 트리아크릴레이트).
IV. 광개시제: 시바 스페셜티 케미칼즈(Ciba Specialty Chemicals)로부터 구매된 이르가큐어(Irgacure)
Figure 112005006736663-pat00002
369, 2-벤질-2-(디메틸아미노)-1-(4-모르폴리노페닐)-1-부타논.
V. 기재 표면 처리를 위한 계면활성제: 듀퐁의 조닐
Figure 112005006736663-pat00003
FSP, 함불소 계면활성제.
VI. 유기 용매
알드리히 케미칼(Aldrich Chemical)로부터 구매된 2-프로판올 및 에틸렌 글리콜.
실시예 1
7 g의 폴리(비닐피롤리돈-코-비닐아세테이트)를 67 g의 2-프로판올 및 1 g의 에틸렌 글리콜의 용매 혼합물에 용해시켰다. 이어서, 지방산으로 코팅된 30 g의 구형 은 분말(D50 = 1.2 마이크론)을 중합체 용액에 첨가하였다. 이어서, 하기 액체 금속 수지염들을 첨가하였다: 0.3 g의 루독스
Figure 112005006736663-pat00004
-am, 1.2 g의 납 수지염 49044, 0.3 g의 칼슘 수지염 49649, 0.25 g의 비스무트 수지염 및 0.15 g의 마그네슘 수지염.
혼합물을 초음파에 의해 분산시키고, 5-마이크론 필터를 통해 여과시켰다. 분산액의 점도는 25℃에서 18 mPas.s이다. 분산액을 피에조 잉크젯 인쇄기에 의해 깨끗한 유리 기재 상에 침착시켰다. 노즐 오리피스는 약 70 마이크론이다. 인쇄된 은 도체 라인을 건조시키고, 580℃에서 연소시켰다. 연소된 라인 폭 및 두께는 각기 165 마이크론 및 1.8 마이크론이다. 연소된 라인의 저항은 5 마이크론 두께에서 11.5 mohm/square이었다. 또한 세라믹 기재를 사용하여도 유사한 결과가 얻어졌다.
분산액은 현저한 은 입자들의 침강없이 24 시간까지 안정하였고, 여전히 분사될 수 있었다. 약 24 시간 후에, 혼합물을 손으로 단순히 흔듦으로써, 안정하고 분사가능한 분산액을 재수득할 수 있다.
실시예 2
5 g의 폴리비닐피롤리돈(PVP K-90)을 54 g의 2-프로판올 및 1 g의 에틸렌 글리콜의 혼합물에 용해시켰다. 이어서, 10 g의 은 수지염, 및 지방산으로 코팅된 30 g의 구형 은 분말(D50 = 1.2 마이크론)을 중합체 용액에 첨가하였다. 혼합물을 초음파에 의해 분산시키고, 5-마이크론 필터를 통해 여과시켰다. 분산액은 안정하였고, 피에조 잉크젯 인쇄기에 의해 잘 분사될 수 있었다.
분산액은 현저한 은 입자들의 침강없이 24 시간까지 안정하였고, 여전히 분 사될 수 있었다. 약 24 시간 후에, 혼합물을 손으로 단순히 흔듦으로써, 안정하고 분사가능한 분산액을 재수득할 수 있다.
실시예 3
5 g의 폴리(비닐피롤리돈-코-비닐아세테이트)(PVP S-630)를 64 g의 2-프로판올 및 1 g의 에틸렌 글리콜의 혼합물에 용해시켰다. 이어서, 지방산으로 코팅된 30 g의 구형 은 분말(D50 = 1.2 마이크론)을 중합체 용액에 첨가하였다. 혼합물을 초음파에 의해 분산시키고, 5-마이크론 필터를 통해 여과시켰다. 분산액은 안정하였고, 피에조 잉크젯 인쇄기에 의해 잘 분사될 수 있었다.
분산액은 현저한 은 입자들의 침강없이 24 시간까지 안정하였고, 여전히 분사될 수 있었다. 약 24 시간 후에, 혼합물을 손으로 단순히 흔듦으로써, 안정하고 분사가능한 분산액을 재수득할 수 있다.
실시예 4
실시예 1에서 사용된 동일한 유리 기재를 조닐 FSP(듀퐁)로 세척하고, 실온에서 송풍건조시켰다. 이어서, 실시예 1에서와 동일한 은 분산액을 동일한 피에조 잉크젯 인쇄기를 사용하여 조닐로 처리된 기재 상에 인쇄하였다. 연소된 라인 폭은 100 마이크론이었다. 연소된 두께는 2.0 마이크론이었다.
실시예 5
조닐 FSP를 실시예 1에서와 동일한 유리 기재 상에 잉크젯 인쇄하였다. 이어서, 은 분산액을 조닐 라인의 상단에 잉크젯 인쇄하였다. 얻어진 연소된 은 라 인 폭은 110 마이크론이었다.
실시예 6
5 g의 폴리(비닐피롤리돈-코-비닐아세테이트)(PVP S-630)를 53 g의 2-프로판올(알드리히) 및 1 g의 에틸렌 글리콜(알드리히)의 용매 혼합물에 용해시켰다. 이어서, 지방산으로 코팅된 30 g의 구형 은 분말(D50 = 1.2 마이크론)을 중합체 용액에 첨가하였다. 이어서, 하기 액체 금속 수지염들을 첨가하였다: 0.3 g의 루독스
Figure 112005006736663-pat00005
-am, 1.2 g의 납 수지염 49044, 0.3 g의 칼슘 수지염 49649, 0.25 g의 비스무트 수지염 및 0.15 g의 마그네슘 수지염(모두 OMG Americas, Inc.).
혼합물을 초음파에 의해 분산시켰다. 이어서, 3.5 g의 SR454 경화성 단량체 및 0.5 g의 이르가큐어 369를 첨가하여, 교반하고, 5-마이크론 필터를 통해 여과시켰다. 분산액의 점도는 25℃에서 20 mPas.s 미만이다.
UV-광을 잉크가 치는 동일한 점들에 집중시켜, 피에조 잉크젯 인쇄기를 이용하여, 상기 분산액을 깨끗한 유리 기재에 침착시켰다. 잉크는 UV-경화 시에 기재에 도달하면서 경화되었고, 이로써 실시예 1에서보다 더 좁은 인쇄된 도체 라인이 수득되었다.
실시예 7
5 g의 폴리(비닐피롤리돈-코-비닐아세테이트)(PVP S-630)를 59 g의 2-이소프로판올 및 1 g의 에틸렌 글리콜의 혼합 용매에 용해시켰다. 이어서, 지방산으로 코팅된 30 g의 구형 은 분말(D50 = 1.2 마이크론)을 중합체 용액에 첨가하였다. 이 어서, 하기 액체 금속 수지염들을 첨가하였다: 0.3 g의 루독스
Figure 112005006736663-pat00006
-am, 1.2 g의 납 수지염 49044, 0.3 g의 칼슘 수지염 49649, 0.25 g의 비스무트 수지염 및 0.15 g의 마그네슘 수지염(모두 OMG Americas, Inc.).
혼합물을 초음파에 의해 분산시켰다. 이어서, 3.5 g의 SR454 단량체 및 0.5 g의 이르가큐어 369를 첨가하여, 교반하고, 5-마이크론 필터를 통해 여과시켰다. 분산액의 점도는 25℃에서 20 mPas.s 미만이다. 분산액을 150℃로 예비가열된 깨끗한 유리 기재 상에 잉크젯 침착시켰다. 분산액 중의 메타크릴레이트 단량체의 열 경화로 인해 분산액이 경화하였고, 이로써 실시예 1에서보다 더 좁은 인쇄된 도체를 수득하였다. 이는 실시예 1의 도체 라인보다 30%까지 더 좁을 수 있다.
실시예 8
0.32 g의 폴리비닐피롤리돈(PVP K-90)을 7.68 g의 물에 용해시켰다. 이어서, 지방산으로 코팅된 2.0 g의 구형 은 분말(D50 = 1.2 마이크론)을 중합체 용액에 첨가하였다. 혼합물을 초음파에 의해 분산시키고, 5-마이크론 필터를 통해 여과시켰다. 필요한 경우, 0.01 g의 트리에틸아민을 첨가하여, 여과 전에 발포를 감소시켰다. 분산액은 안정하였고, 피에조 잉크젯 인쇄기에 의해 잘 잉크젯 인쇄될 수 있었다.
분산액은 현저한 은 입자들의 침강없이 24 시간까지 안정하였고, 여전히 분사될 수 있었다. 약 24 시간 후에, 혼합물을 수동으로 단순히 흔듦으로써, 안정하고 분사가능한 분산액을 재수득할 수 있다.
실시예 9
2 g의 폴리비닐피롤리돈(PVP K-90) 및 2 g의 폴리(메틸 메타크릴레이트)를 54 g의 2-프로판올 및 1 g의 에틸렌 글리콜의 혼합물에 용해시켰다. 이어서, 10 g의 은 수지염, 및 지방산으로 코팅된 30 g의 구형 은 분말(D50 = 1.2 마이크론)을 중합체 용액에 첨가하였다. 혼합물을 초음파에 의해 분산시키고, 5-마이크론 필터를 통해 여과시켰다. 분산액은 안정하였고, 피에조 잉크젯 인쇄기에 의해 잘 잉크젯 인쇄될 수 있었다.
분산액은 현저한 은 입자들의 침강없이 24 시간까지 안정하였고, 여전히 분사될 수 있었다. 약 24 시간 후에, 혼합물을 수동으로 단순히 흔듦으로써, 안정하고 분사가능한 분산액을 재수득할 수 있다.
본 발명에 의해, 기재 상에 잉크젯 인쇄 기술로 도포될 수 있는 안정한 잉크젯 인쇄용 조성물로서, 점도가 25 내지 35℃의 온도에서 5 mPa.s 내지 50 mPa.s인 안정한 분산액인 잉크젯 인쇄용 조성물의 하나 이상의 패턴형성된 층을 잉크젯 인쇄하고, 상기 기재 및 상기 잉크 조성물을 연소함을 포함하는 전자 부품의 제조 방법이 제공된다.

Claims (2)

  1. 도체, 레지스터, 커패시터 및 인덕터로 구성되는 군으로부터 선택되는 하나 이상의 전자 부품을 갖는 인쇄된 전자회로의 제조방법으로서,
    (a) 하나 이상의 층을 갖는 기재 상에,
    (1) 전기적 성질을 갖는, 원소, 화합물 및 이들의 혼합물로 구성되는 군으로부터 선택되는 하나 이상의 물질을 포함하는 기능성 물질 및
    (2) 폴리비닐피롤리돈을 포함하는 유기 중합체를
    (3) 유기 용매, 물 또는 이들의 혼합물로부터 선택되는 분산 비히클에 분산시켜 포함하며, 점도가 25 내지 35℃의 온도에서 5 mPa.s 내지 50 mPa.s인 잉크젯 인쇄용 조성물의 하나 이상의 패턴형성된 층을 잉크젯 인쇄함;
    (b) 상기 기재 및 (a)의 잉크 조성물을 연소함을 포함하는 인쇄된 전자회로의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 기재가 복수개의 층들을 포함하고, 단계 (a) 및 (b)가 하기 단계들로 대체되는 방법:
    (i) 상기 기재의 복수개 층들에서 비아의 패턴형성된 배열을 형성하고;
    (ii) 단계 (b)의 기재 층(들)에서의 비아를 잉크젯 인쇄용 조성물로 충진하며, 그 후에
    (iii) 각각의 비아-충진된 기재 층들의 표면 상에 잉크 조성물의 하나 이상의 패턴형성된 전도성 층을 잉크젯 인쇄한 후, 단계 (b)를 하기 단계들로 대체함:
    (iv) 단계 (iii)의 인쇄된 기재 층들을 적층하여, 비연소 기재에 의해 분리된 복수개의 비연소 상호접속된 기능성 층들을 포함하는 복합체를 형성하며;
    (v) 단계 (iv)의 복합체 상에 잉크 조성물의 하나 이상의 패턴형성된 층을 잉크젯 인쇄하며, 그 후에 단계 (b)를 행함.
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