KR100619254B1 - 황 산화 독립영양세균을 이용한 생물학적 질소제거공정 - Google Patents
황 산화 독립영양세균을 이용한 생물학적 질소제거공정 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 황 산화 독립영양세균을 이용한 생물학적 질소제거공정 및 이에 사용되는 장치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 전면 유출입 구조를 가지고, 황 탈질 반응조 내부에 황이 고정된 다공성의 판상 여재가 수직 적층되고, 상기 황 탈질 반응조의 수표면에 외부로부터의 산소 및 햇빛의 유입을 차단하기 위한 부유볼을 배치하고, 질소가 함유된 원수를 주입하여 황 산화에 의한 독립영양탈질 반응을 수행함으로써 원수 내 함유된 질소를 제거하는 탈질 공정 및 이에 사용되는 장치에 관한 것이다.
본 발명에 따른 장치를 이용한 탈질 공정은 무산소 조건에서 질산이온을 환원하고 황을 산화하여 황산이온을 배출하는 특징을 가진 황 산화 독립영양세균을 집중적으로 부착 성장시켜 수중에 존재하는 질소의 농도를 빠른 시간 안에 저감시켜, 질산성 질소가 함유된 공공 하수처리장 및 공장 폐수처리장의 방류수를 처리하여 공정용수, 청소용수, 조경용수 또는 화장실 세정수 등의 용도로 재이용하거나, 유기물의 농도에 비하여 질소의 농도가 상대적으로 높은 침출수, 축산폐수 등의 처리에 적합하게 적용된다.
독립영양세균, 황탈질, 질산성 질소, 판상 여재, 독립영양탈질, 부유볼, 유출입위어, 생물학적 탈질, 황
Description
도 1은 본 발명에 따른 탈질 장치를 이용한 탈질 공정을 보여주는 공정도.
도 2a는 본 발명에 따른 탈질 장치를 모식화한 모식도.
도 2b는 상기 도 2a의 황탈질 반응기에서 황이 고정화된 판상 여재를 보여주는 모식도.
도 3은 본 발명의 실시예에서 제작한 탈질 장치를 보여주는 모식도.
도 4a는 본 발명에 따른 실험예에서 운전시간에 따른 원수와 처리수의 질산성 질소농도 변화를 보여주는 그래프.
도 4b는 본 발명에 따른 실험예에서 운전시간에 따른 원수와 처리수의 pH 변화를 보여주는 그래프.
도 4c는 본 발명에 따른 실험예에서 운전시간에 따른 원수와 처리수의 황산염 이온농도 변화를 보여주는 그래프.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
32, 232 : 원수 펌프 34, 234 : 원수 공급 라인
42, 242 : 유입 위어 44, 244 : 유출 위어
50, 250 : 황 탈질 반응조 52, 252 : 판상 여재
54, 254 : 지지수단 56 : 분리벽
58, 258 : 부유볼 60, 260 : 후폭기 반응조
62, 262 : 산기관 64, 264 : 에어 펌프
66, 266 : 공기 공급 라인 68, 268 : 유출구
100, 200 : 탈질 장치 240 : 유입 수로
246 : 유출 수로
[산업상 이용 분야]
본 발명은 다공성의 판상 여재에 황을 고정화시키고, 이를 황 탈질 반응조에 장착한 탈질 장치와, 이를 이용한 탈질 공정에 관한 것이다.
본 발명은 공공 하수처리장 또는 공장 폐수처리장 등에서 생물학적 처리를 거치고 방류되는 방류수를 대상으로 하여, 질소농도를 더욱 낮추어 수질기준에 부합시키거나 공정용수, 청소용수, 조경용수, 화장실세정수 등의 용도로 재이용하는 데에 적용되며, 더욱 나아가서는 유입되는 유기물 농도에 비하여 질소의 농도가 상대적으로 높아 질소의 완벽한 제거가 어려운 침출수, 축산폐수 등의 처리시설에도 부가적으로 적용될 수 있다.
[종래기술]
수중에 존재하는 질소성분은 인과 더불어 부영양화를 일으키는 주된 성분으 로서 적정한 농도 이하로 제거하여 자연계로 방류해야 하며, 우리나라뿐만 아니라 전 세계적으로 그 방류기준이 점점 더 엄격해지고 있는 실정이다.
질소를 제거하는 기술은 전적으로 생물학적 처리에 의존하고 있으며, 더 높은 질소 제거율을 달성하기 위하여 전통적인 활성 슬러지 공법을 변형한 여러 가지 생물학적 고도 처리 공정이 이미 개발되어 건설 및 운영되고 있다. 그러나 일부 다량의 질소 성분을 함유한 하폐수를 처리하는 경우 탈질 효율을 증가시키기 위하여 외부 탄소원의 추가로 투입하는 방법이 제안되었다.
종래 사용되고 있는 생물학적 고도처리공정을 거쳐 처리가 정상 완료된 하폐수의 방류수는 평균적으로 약 10∼30 mg/L의 질소를 함유하고 있으며, 상기 대부분의 질소는 질산성 질소 형태로 존재한다.
상기 방류수에 함유된 질소 함량은 현재 우리나라의 공공 하수처리장에 적용되는 총 질소 규제치인 60 mg/L 이하를 충분히 만족시키는 수치이지만, 상기 탈질 처리된 방류수를 다른 용도로 재이용하기에는 적합지 않은 수치이다. 대표적으로, 상기 탈질 처리된 방류수는 조경 용수로 재이용이 가능하나, 조경 용수로 사용 시 과도한 녹조 발생을 유발하여 미관을 해치며 각종 민원의 소지가 될 우려가 있다.
따라서 탈질 처리된 방류수를 재이용하고, 또 향후 더욱 엄격해질 방류수의 질소 규제에 대비하기 위하여 더욱 효율이 높은 탈질 공정이 필요하다.
이에 대한 대안 공정으로서 외부탄소원의 공급이 필요하지 않은, 황을 이용하는 독립영양세균을 이용한 탈질 공정이 많은 연구자들에 의해 연구되고 있으며 일부 실용화되어 현장 적용된 사례도 있다.
일례로, 입자상의 황을 탈질 반응기에 충진하고 원수를 상향 또는 하향 주입함으로써 입자상 황의 표면에 황 산화 독립영양세균이 부착 성장 하도록 하여 질산성 질소를 제거하는 충진형 반응기(packed-bed reactor)가 구현되었다.
상기 충진형 반응기에 충진되는 황은 구형의 입자상이 주로 사용되고 있으며, 그 크기는 대체로 2∼7 mm의 입경을 갖는 것이 대부분이며, 벌크 상태의 황에서 선별과정을 거치더라도 그 평균크기가 8 mm를 넘지 않는다. 이는 일반적으로 황을 대규모로 소비하는 산업상의 용도가 대부분 입자의 크기가 작은 상태의 황을 요구하기 때문이며, 탈질 공정에 사용하기 위해 입자의 크기가 다르거나 특별한 형태를 가진 황을 이용하려면 별도의 성형가공을 거쳐야 하는 문제가 있으므로 기존의 황탈질 공정에서는 대부분 그대로 작은 크기의 황 입자를 사용해왔다.
이러한 구형의 입자상 황은 크기가 작으므로 상기 충진형 반응기에 충진되었을 때 여상의 공극률이 매우 작으며, 그 값은 평균적으로 30∼40% 정도를 나타낸다. 그 상태에서 황 입자에 의한 탈질 반응이 진행되어 황 산화 독립영양세균의 증식과 질소 기포의 생성이 이루어지면, 처리하고자 하는 원수 및 탈질 처리된 처리수가 통과할 수 있는 공극부분은 더욱 작아진다. 이에, 반응이 진행되고 미생물이 증식함에 따라 수리학적인 저항이 증가하며, 결국에는 국부적인 폐색현상이 발생하여 질산성 질소의 물질 전달이 원활하지 못하게 되므로 처리효율이 낮아지는 문제가 발생한다.
이러한 문제를 해결하기 위해서, 기존 공정에서는 여재에 부착성장(Attached growth)하는 미생물을 주기적으로 탈리시키기 위해 주기적인 역세척을 도입하였다. 더불어, 역세척에 따른 비용 증가를 억제하기 위해 사용되는 역세수의 량을 줄이고, 역세척의 효과를 증진하기 위하여 역세시 역세수와 함께 공기를 주입하여 난류(turbulence)를 증진하는 방법이 제시되었다.
이와 같은 역세척 방법은 무산소 조건에서 발현하는 탈질균에 순간적인 호기조건을 주기적으로 가함으로써 일시적이고 반복적인 활성의 저하를 야기하며, 성장속도가 매우 늦은 독립영양세균이 역세시마다 쓸려나감으로써 다량의 탈질균을 반응기 내에 지속적으로 확보하기가 어려운 문제점이 발생하였다.
특히, 상향류 또는 하향류식 충진형 반응기는 집수 또는 배수를 위하여 최소 2층 구조를 가져야 하고, 역세척을 위하여 역세수 탱크, 역세 펌프 및 배관 등이 필요하므로 단층구조로 이루어진 일반적인 연속 혼합식 반응기(Continuous Stirred Tank Reactor, CSTR)에 비하여 높은 건설비가 소요된다. 더욱이, 역세수를 처리해야하는 부가적인 문제를 야기하며, 역세를 수행하기 위하여 추가적인 동력비가 소비되는 문제점이 동반한다.
전술한 바의 문제점 이외에도, 입상 황을 그대로 이용하는 황탈질 공정은 초기 황 입자의 충진 후 시간이 지남에 따라 탈질 공정에 의해 황이 소모되어 황입자의 크기가 점점 작아진다는 것에 기인한다. 특히, 여상을 구성하는 입자의 크기 및 공극이 작아질수록 여상을 통과하는 수리학적 저항의 크기가 커지므로 점점 더 잦은 역세척을 수행하여야 하며, 그에 따라 탈질 효율은 더욱 낮아지게 된다. 그 결과, 통과 유량이 같을 때 실제로 여상층을 통과하는 체류시간도 낮아지고, 하향 류식에서는 하부 타공판이 폐색될 우려도 있다.
상기한 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은, 황이 고정화된 판상 여재를 균일한 간격으로 고정화하고, 이를 반복적으로 장착한 황 탈질 반응조를 포함하는 탈질 장치와 이를 이용한 탈질 공정을 제공하는 것이다.
상기한 목적을 달성하기 위해, 본 발명은
질소를 함유하는 원수를 황 탈질 반응조에 유입하는 단계와,
상기 황 탈질 반응조에서 황 산화 독립영양세균을 이용한 독립영양탈질 반응을 수행하는 단계와,
상기 황 탈질 반응조에서 탈질 처리된 처리수를 후폭기 반응조에 이송하는 단계와,
상기 후폭기 반응조에서 산기관에 의한 후처리 공정을 수행하는 단계와,
후처리된 처리수를 방출하는 단계를 포함하는 탈질 공정을 제공한다.
또한, 본 발명은 질소가 포함된 원수를 황에 의한 독립영양 방식으로 탈질하기 위한 탈질 장치에 있어서,
상기 탈질 장치가 황이 고정화된 판상 여재가 균일한 간격으로 고정화된 단위 구조물이 반복적으로 장착되고, 이때 상기 판상 여재가 수 표면과 수직 방향으로 위치되어 있는 황 탈질 반응조를 적어도 하나 이상을 포함하는 탈질 장치를 제공한다.
바람직하기로, 상기 황 탈질 반응조는 판상 여재에 의한 물의 흐름의 편재를 해소하기 위하여 유입과 유출구조를 전면에 골고루 분포하도록 유출입 위어를 구비한다.
또한, 상기 황 탈질 반응조는 수표면에서의 산소 유입과 햇빛을 차단하기 위한 부유볼(floating ball)을 수표면 전면에 배치한다.
상기 탈질 장치는 상기 황 탈질 반응조와 연결되며, 하부에 산기관이 장착된 후폭기 반응조를 더욱 구비한다.
바람직하기로, 상기 판상 여재는 일정 온도 이상으로 황을 가열한 다음, 용융 상태의 황을 다공성 판형에 도포한 후 냉각시킴으로써 황을 고정화한다.
이하 본 발명을 도면을 참조하여 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 탈질 장치를 이용한 탈질 공정을 보여주는 공정도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 탈질 공정은 먼저 처리하고자 하는 질소가 함유된 원수(또는 폐수)를 황 탈질 반응조에 유입한다(S1).
이때 유입되는 원수는 이미 생물학적 질산화 과정을 거친 상태이므로 존재하는 질소 성분의 대부분이 질산성 질소이며, 질산화 과정에서 상당량의 알칼리도를 소모하므로 알칼리도가 낮은 상태로 유입된다. 따라서, 황 산화 탈질 과정에서도 알칼리도를 소모하기 때문에 대부분의 기존 공정에서는 반응조에 유입되기 전 알칼리도를 공급하거나, 반응조 내부에 지속적으로 알칼리도를 공급하는 약품을 충진하는 방법을 사용한다. 그러나 알칼리도가 낮더라도 유입 원수의 pH 값은 방류기준 에 부합되도록 조절되고 있으며 황산화 탈질 공정을 거치는 과정에서 pH가 낮아지기는 하지만 황 산화 미생물의 활동도를 심각하게 저해할 정도의 수준은 아니므로, 본 발명에서는 비 정상적으로 pH 및 알칼리도가 낮은 경우가 아니라면 유입 원수에 부가적으로 알칼리를 첨가하거나 반응조 내부에 석회석 또는 패각 등의 알칼리 공급물질을 충진하지 않는다.
일반적으로 지속적인 알칼리도를 공급하기 위하여 반응기에 황과 함께 충진하는 석회석 또는 패각 등의 물질은 주입 초기에는 충분히 용해되며 알칼리도를 공급하는 역할을 수행하지만, 일정 시간이 지난 후에는 알칼리도를 공급하는 능력이 현저히 감소된다. 더욱이 포함하고 있는 불순물이 황 입자의 표면에 드러나거나 생성된 황산이온과 녹아 나온 칼슘이온이 황산칼슘을 형성하여 표면을 뒤덮음으로써 알칼리 조절능력을 상실한다. 따라서 부가적으로 일정량씩을 주기적으로 첨가해 주어야 하는데, 이미 충진되어 있는 활성을 잃은 황 입자를 배출하는 기능이 없으므로, 상기 황 탈질 반응조에는 필요 없는 알칼리 보충물질이 점점 더 많아지게 되는 문제가 있다. 따라서 본 발명에서는 반응이 끝난 후 후폭기 반응조에서 용존 산소를 공급하고 악취를 제거함과 동시에 pH를 조정하여 배출한다.
이어서, 상기 황 탈질 반응조에 유입된 원수는 무산소 조건 하에 황 산화 독립영양세균에 의해 독립영양탈질 공정을 거쳐 원수내 질소를 제거한다(S2). 즉, 후술하겠지만, 황 탈질 반응조에 유입된 원수는 상기 황 탈질 반응조 내에 구비된 황이 고정화된 판상 여재 사이를 통과하면서 상기 판상 여재 표면에 부착 성장하는 황 산화 독립영양세균에 의해 탈질 반응이 진행된다.
황 탈질 반응조에서 수행되는 독립영양탈질 반응은 하기 반응식 1에 기재된 바와 같다.
상기 반응식 1에서 보는 바와 같이 독립영양탈질은 무산소 조건하에 진행되며, 황이 고정화된 판상 여재의 표면에서 질산성 질소(NO3
-)가 환원되어 질소 가스(N2)가 발생하고, 이와 동시에 황(S)은 황산염 이온(SO4
2-)으로 산화시킨다.
상기 황 탈질 공정에 적용되는 황 산화 독립영양세균은 대표적으로 티오바실러스 디나이트리피칸스(Thiobacillus Denitrificans), 티오마이크로스피라 디나이트리피칸스(Thiomicrospira Denitrificans), 티오바실러스 버수터스(Thiobacillus Versutus), 티오바실러스 타이아시리스(Thiobacillus Thyasiris), 티오스파에라 판토트로파(Thiosphaera Pantotropha) 및 파라코커스 디나이트리피칸스(Paracoccus Denitrificans) 등이 있다.
이러한 독립영양세균은 황(S)과 여러 종류의 황 화합물을 황산염 이온(SO4
2-)으로 산화시키면서 동시에 질산성 질소를 질소 가스 형태로 환원시키는 것으로 알려져 있으며, 또한 독립영양세균이므로 메탄올, 에탄올 및 아세테이트 등의 외부 탄소원이 필요 없으며, 값이 싼 황의 투입으로 경제적이며 효과적인 탈질을 이룰 수 있다.
상기 탈질 공정이 진행되면서 황이 고정화된 판상 여재의 표면에서 황 산화 독립영양세균의 성장이 진행되며, 이러한 성장이 진행됨에 따라 상기 황 산화 독립영양세균에 의한 생물막(Biofilm)의 두께가 증가된다. 그 결과, 탈질 공정에서 요구되는 물질 전달이 악화되어 상기 생물막 내부의 혐기화가 진행되어 일부의 생물막이 탈피되며, 이후 다시 생물막이 성장하는 과정을 반복한다.
계속해서, 상기 황 탈질 반응조에서 탈질 처리된 처리수를 후폭기 반응조에 유입한다(S3).
상기 후폭기 반응조는 반응조 하단에 산기관을 포함하여, 적정한 폭기를 통해 용존 산소를 공급하고, 국부적인 혐기성 조건의 구현으로 발생할 수 있는 황화수소(H2S)를 산화함으로써 악취를 제거한다. 또한, 처리수의 pH를 조절하기 위한 pH 조절제 및 후처리 공정을 위한 약품투입과 교반을 수행한다.
다음으로, 후폭기 반응조에서 후처리 된 처리수는 외부로 유출되며(S4), 재이용의 목적으로 사용되거나 필요한 경우 염소 처리를 수행한다. 이때 외부로 유출되는 처리수는 원수에 포함되었던 질산성 질소가 상당부분 제거되었을 뿐 아니라 부수적으로 생물화학적 산소요구량(BOD) 수치도 상당히 낮아진다. 또한, 질산성 질소와 생물화학적 산소요구량(BOD) 제거율은 원수의 오염도와 황산화 반응조의 체류시간, 원수의 유입 온도 등의 요인에 의하여 결정된다.
이하, 본 발명에 따른 황을 이용한 탈질 공정을 수행하기 위해 탈질 장치에 대해 더욱 상세히 설명한다.
도 2a는 본 발명의 탈질 장치를 대략적으로 도시한 것이다.
도 2a를 참조하면, 본 발명의 탈질 장치(100)는 원수를 정량적으로 주입하기 위한 원수 펌프(32)가 구비되고,
상기 원수 펌프(32)와 연결된 원수 공급 라인(34)과 연결되며, 탈질 공정이 수행되는 황 탈질 반응조(50)가 구비되고,
상기 황 탈질 반응조(50)에서 처리된 처리수의 후처리를 위한 후폭기 반응조(60)가 구비되며,
상기 후처리 반응조(60) 내로 공기를 주입하기 위한 공기 펌프(64) 및 공기 공급 라인(66)을 구비한다.
상기 황 탈질 반응조(50)는 황 산화 독립영양세균을 이용한 독립영양탈질을 수행하여 원수 내 함유된 질소를 제거하기 위한 반응조이다.
이미 전술한 바와 같이, 기존 충진형 반응기를 이용하는 공정에서는 탈질 공정이 수행되는 동안 입상 황의 표면에 생물막이 지속적으로 성장하고, 탈질 공정에서 발생된 질소 가스가 부상함에 따라 탈질 공정 중의 물질 전달을 저해하고, 상기 황 탈질 반응조(50)로 유입되는 원수 및 탈질 처리된 처리수에 부여되는 수리학적 저항이 증가된다.
이에, 본 발명에서는 생물막의 성장이 이루어지는 황을 판상 여재(52)에 고정화시켜, 상기 판상 여재(52) 사이로 질소 가스가 부상하고, 상기 탈피된 생물막의 침전이 아무런 저항 없이 진행된다. 그 결과, 역세척과 같은 추가적인 운전방 식 없이 생물 막 표면에서의 물질전달 악화로 인한 탈질효율 저해를 막을 수 있다.
도 2b는 상기 도 2a의 황 탈질 반응조(50)에 사용되는 황이 고정화된 판상 여재(52)를 도식화한 것이다.
도 2b를 참조하면, 황이 고정화된 판상 여재(52)는 별도로 제작한 프레임 형태의 지지 수단(54)에 균일한 간격으로 장착되며, 원수 처리량에 따라 상기 판상 여재(52)의 크기 및 수(52a, 52b .... 52n)를 조절한다.
이때, 상기 황이 고정화된 판상 여재(52)는 황 탈질 반응조(50)의 수 표면과 수직 방향으로 위치하도록 지지 수단(54)으로 침적함으로써, 상기 황 탈질 반응조(50)에 유입된 원수의 흐름이 판상 여재(52) 사이에서 판상 여재(52) 표면과 직각방향으로 자연스럽게 유도되도록 한다.
황을 고정화하기 위한 판상 여재(52)는 우수한 수 투과성과 넓은 표면적을 가지는 일정 두께 이하의 다공성 판형 재질이 적합하며, 가장 바람직한 대표적인 예는 폴리에스터로 제작된 부직포(non-woven fabric)이나, 재질로서는 폴리스티렌, 폴리우레탄, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 및 폴리에틸렌테레프탈레이트로 이루어진 그룹 중에서 선택된 1종 이상의 고분자를 주성분으로 하는 복합재료 등이 가능하고, 형태상으로는 직포(woven fabric), 메쉬(mesh) 및 발포 판(foamed plate)으로 이루어진 군에서 선택된 1종의 형태가 가능하다.
상기 판상 여재(52)에 대한 황의 고정화방법은 본 발명에서 특별히 한정하지는 않으나, 일정 온도 이상으로 가열하여 얻은 용융 상태의 황을 소정 크기의 판상 여재에 도포 또는 침적한 후 냉각시켜 이루어진다.
본 발명의 황이 고정화된 판상 여재(52)를 이용하여 탈질 공정 수행시, 탈질 공정에 의해 지속적으로 소모되므로 황 탈질 반응조(50) 내 장착된 판상 여재(52)의 단위 구조물을 적정 주기에 따라 순차적으로 새로운 판형 여재(52)가 장착된 구조물로 교체하여 탈질 효율의 저하를 최소화할 수 있을 뿐만 아니라 그 유지 관리도 매우 용이하다. 이러한 교체주기는 탈질 반응기의 질산성 질소 제거속도 및 처리유량을 통해 간단히 예측할 수 있다.
상기 황 탈질 반응조(50)는 사용 용도 및 목적에 따라 다양한 크기 및 형태로 제작 가능하며, 도 2a에 도시한 바와 같이 상기 황 탈질 반응조(50) 내부에 분리벽(56)을 장착하여 다단의 반응조로 구성이 가능하다.
또한, 본 발명에 따른 황 탈질 반응조(50)는 상기 판상 여재(52)의 장착에 의한 원수 및 처리수의 편재를 해소하기 위해 상기 황 탈질 반응조(50)의 유입 부분 및 유출 부분을 전면에 골고루 분포하도록 유입 위어(42) 및 유출 위어(44)를 설치한다.
이때, 유입 및 유출 위어(42, 44)의 형태 및 크기는 황 탈질 반응조(50)의 크기 및 원수의 유속 등을 고려하여 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 적절히 설치 및 조절된다.
또한 본 발명의 황 탈질 반응조(50)는 무산소 분위기 하에서 독립영양탈질이 수행되는 바, 또 다른 탈질 반응의 저해요소인 반응조의 수 표면을 통한 산소 유입을 최대한 억제하여야 한다. 독립영양탈질 공정 중 유입되는 산소는 황 탈질 반응조(50)의 용존 산소 농도를 증가시켜 탈질 공정의 저해요소로 작용하고 용존 산 소를 이용한 황 산화 과정이 촉진되어 질소의 제거 없이 황을 소모하게 된다.
이에, 상기 황 탈질 반응조(50)의 수 표면에 산소의 유입을 차단함과 동시에 햇빛의 조사를 방해하여 녹조 성장을 억제하는 역할을 하는 부유볼(floating ball, 58)을 띄움으로써 탈질 효율을 극대화 할 수 있다.
황 탈질 반응조(50)를 거친 탈질 처리수는 상기 황 탈질 반응조(50)의 유출 위어(44)를 거쳐 후폭기 반응조(60)로 유입된다.
상기 후폭기 반응조(60)는 반응조 하단에 산기관(62)이 구비되어 공기를 공급함으로써 적절한 폭기를 수행할 수 있다. 이러한 공기 공급은 상기 후폭시 반응조(60)의 일측에 공기 펌프(64)를 위치시키고, 공기 공급 라인(66)을 거쳐 이루어진다. 그 결과, 황 탈질 반응조(50)에서 탈질 처리된 처리수에 용존 산소를 공급하고, 국부적으로 발생할 수 있는 혐기화의 결과물인 황화수소(H2S)를 산화하여 악취를 제거할 수 있다.
이와 더불어, 상기 후폭기 반응조(60)에 유입된 처리수의 pH를 조절하기 위한 pH 조절제 및 후처리 공정을 위한 약품투입과 교반을 수행한다.
상기 후처리된 처리수는 후폭기 반응조(60)의 유출구(68)를 통해 외부로 유출되어 재사용된다.
따라서, 본 발명에 의해 황이 고정화된 판상 여재를 사용함으로써, 종래 입상 황을 사용함에 따라 야기되는 여러 가지 문제점을 해소할 수 있다. 상기 황이 고정화된 판상 여재는 입상 황에 비해 높은 공극률을 가지고, 이를 채용한 탈질 장 치가 상기 판상 여재 사이로 질소 가스가 부상되어 수리학적 저항이 증가되지 않고, 역세척이 불필요하여 제작비용이 저감된다.
이와 같은 본 발명의 탈질 장치는 공공 하수처리장 또는 공장 폐수처리장 등에서 생물학적 처리를 거친 처리수를 대상으로 질소농도를 더욱 낮추어 수질기준에 부합시키거나, 공정용수, 청소용수, 화장실 세정수, 조경용수 등의 여러 가지 용도로 재이용하기 위한 중수도 공정의 용도, 그리고 유입되는 탄소원의 농도에 비하여 질소의 농도가 상대적으로 높아 질소의 완벽한 제거가 어려운 침출수, 축산폐수 등의 처리에 바람직하게 적용할 수 있다.
이하, 본 발명을 다음과 같은 실시 예에 의거하여 더욱 상세하여 설명하고자 한다.
<실시예 1>
A : 탈질 장치 SET-UP
도 3과 같은 공정을 구성하는 탈질 장치(200)를 제작하였다.
먼저, 아크릴을 이용하여 가로×세로×높이가 각각 200×300×1000 mm인 황 탈질 반응조(250)와 100×300×1000mm 인 후폭기 반응조(260)를 제작하였다. 상기 황 탈질 반응조(250)는 전면에 유입 위어(242)를 구성하여 정량 펌프(232)로 원수 공급 라인(234)을 통해 이송된 원수가 유입 수조(240)를 통과하여 상기 황 탈질 반응조(250) 전면에 균등분배 되도록 하였다.
이어서, 황이 고정화된 판상 여재(252)를 제작하기 위해, 5 mm 두께의 부직포에 용융된 황을 도포 후 냉각시킨 다음, 가로×세로 각각을 190×900 mm 크기로 절단하였다. 상기 제작된 판상 여재(252)를 지지 수단(254)으로 프레임을 제작하여 20 mm의 간격을 유지하도록 수직 방향으로 장착하였다.
상기 황 탈질 반응조(250) 후단에 중간 저장조(246)를 설치하여, 상기 황 탈질 반응조(250)를 통과한 탈질 처리수가 중간 저장조(246) 하부로 통과하여 중간 저장조(246) 상부의 유출 위어(244)를 통해 후폭기 반응조(260)로 이송하도록 하였다. 이때, 상기 중간 저장조(246)는 분석을 위한 처리수 채취 및 황 탈질 반응조(250)의 수 표면에 떠있는 부유볼(258)이 유실되지 않도록 하는 역할을 하였다.
상기 황 탈질 반응조(250)와 연결된 후폭기 반응조(260)에서는 산기관(262)을 구비하고, 에어 펌프(264)를 통해 폭기를 진행하며, 탈질 처리수의 용존 산소를 높여 유출구(268)를 통해 배출하도록 하였다.
B : 탈질 공정
하수처리장에서 일정 기간 동안 황 이용 독립영양세균의 주입 및 판상 여재 표면에서의 부착 성장을 유도한 다음, 상기 처리장의 원수(방류수)에 일정량의 질산성 질소를 첨가하였다.
상기 질산성 질소가 첨가된 원수를 A 단계의 탈질 장치에 주입하였다. 이때 각 반응조에서의 체류시간은 탈질 반응조의 운전용적 기준 1.5 시간이었으며, 유입 유량은 36 L/hr로, 40일간 탈질효과를 측정하였으며, 황 탈질 반응조의 온도를 10 내지 20 ℃로 유지하였다.
<실험예> 탈질 효과 측정
A : 탈질반응속도
본 발명에 따른 탈질 장치의 탈질 효과를 알아보기 위해, 실험 기간 동안 원수와 처리수를 채취하여 하기 수학식 1에 의해 탈질반응속도를 측정하였다[Koenig, A. and Liu, L. H. (2001) Kinetic model of autotrophic denitrification in sulphur packed-bed reactors. Wat. Res. Vol. 35, No 8, 1969∼1978].
상기 수학식에서,
k (1/2)v는 단위 반응기 부피당 탈질반응속도상수이고,
Cef는 유출되는 처리수의 질산성 질소 농도(effluent substrate conc.)이고,
Cin은 유입되는 원수의 질산성 질소 농도(inffluent substrate conc.)이고,
Q는 반응기를 통과하는 원수의 유속(flow rate)이고,
A는 반응기의 단면적이고,
H는 반응기의 높이이다.
상기 수학식 1은 충전 반응조에서 황 산화 독립영양세균에 의한 정상상태(steady-state condition)에서의 탈질반응속도식(Half-order bulk reaction)을 의미한다.
상기 수학식 1을 이용하여 본 발명에 따른 실시예에서의 탈질반응속도상수를 구하였으며, 이를 하기 표 1과 같이 문헌에 기재된 다양한 크기의 입상 황을 이용한 탈질 반응기에서의 탈질반응속도상수와 비교해 보았다.
| 황 성상 | 황 입자 크기 (mm) | k (1/2)v (mg1/2/L1/2min)(x 10-3) | 온도 (℃) | |
| 실시예 | 판상 여재 | - | 12.7∼29.6 | 10∼20 |
| 비교예 11) | 입상 황 | 2.8∼5.6 | 49∼60 | 20∼25 |
| 비교예 22) | 입상 황 | 5.6∼11.2 | 24.8∼34 | 20∼25 |
| 비교예 33) | 입상 황 | 11.2∼16 | 18.7∼22.3 | 20∼25 |
| 비교예 44) | 입상 황 | 2.8∼5.6 | 39.3∼58.7 | 20∼25 |
| 1), 2), 3) : 출처 Koenig, A. and Liu, L. H. (2001) Kinetic model of autotrophic denitrification in sulphur packed-bed reactors. Wat.Res.Vol. 35, No 8, 1969∼1978 4) : Koenig, A. and Liu, L. H. (1997) | ||||
상기 표 1에서 보는 바와 같이, 본 발명의 실시예의 탈질 반응은 비교예 3의 11.2 내지 16 mm 정도 크기의 입상 황을 이용한 반응기의 탈질반응속도상수와 유사한 결과를 나타내었다. 이는 본 발명에 따라 상기 황을 고정화한 판상 여재를 이용한 탈질 장치를 이용한 탈질 공정이 기존의 입상 황을 적용한 탈질 공정에 비해 상대적으로 낮은 생물막 표면적을 가짐에도 불구하고 물질전달 효율 저하로 인한 탈질 효율이 감소되는 현상을 최소화하고, 궁극적으로 단위 생물막 표면적 당 탈질효율을 극대화하였음을 의미한다.
또한, 상기 탈질반응속도상수가 높을수록 빠른 탈질 효과를 의미한다고 볼때, 본 발명의 실시예의 탈질 효과는 비교예 3에서 적용된 입상 황보다 작은 크기의 입상 황을 적용한 비교예 1 내지 2 내지 4에 비해서는 낮은 결과를 나타내었다.
그러나, 상기 비교예의 결과들은 모두 실험실 내에서 합성폐수를 이용하여 탈질반응이 최대한 효과적으로 일어날 수 있는 조건(알칼리도, 온도, pH 등)을 유지하면서 얻은 결과이고, 특히, 상용화되고 있는 황 탈질 공정에서 적용되는 역세척 과정이 배제되어 있는 결과이므로, 비교적 낮은 황 밀집도를 보이는 본 발명의 판상 여재의 제작 시 황의 밀집도를 충분히 높일 여지가 있다는 점을 고려할 때 상기 황을 고정화한 판상 여재를 이용한 탈질 장치를 이용한 탈질 공정이 매우 효율적임을 알 수 있다.
B : 탈질효과
본 발명에 따른 탈질 장치의 탈질 효과를 알아보기 위해, 실험기간동안 원수와 처리수를 채취하여 질산성질소농도, pH 및 황산염이온농도를 측정하여 도 4a 내지 도 4c에 나타내었다.
도 4a는 운전시간에 따른 원수와 처리수의 질산성 질소 농도의 변화를 측정한 그래프이고, 도 4b는 원수와 처리수의 pH의 변화를 측정한 그래프이고, 도 4c는 원수와 처리수의 황산염 이온농도 변화를 측정한 그래프이다.
도 4a를 참조하면, 황 탈질 반응조로 유입되는 원수(-●-)와 탈질 공정이후 얻어진 탈질 처리수(-○-)와의 질산성 농도를 비교한 결과, 약 40일의 운전기간 동안 10 내지 50 mg-N/L 정도의 질산성 질소농도를 가지는 유입원수에서 약 5 내지 10 mg-N/L의 질산성 질소가 제거되었음을 알 수 있었다.
도 4b를 참조하면, 황 탈질 반응조로 유입되는 원수(-●-)가 약 7 근처의 pH를 나타내었으며, 탈질 공정이후 약간 감소하기는 하였으나, 탈질 처리수(-○-)는 6.5 이상의 중성의 pH를 보였다. 이러한 결과는 본 발명의 황 탈질 반응조 내에서 황에 의한 독립영양탈질반응을 수행하더라도 처리수가 산성을 나타내지 않음으로 별도의 알칼리도의 공급 없이도 충분히 탈질 반응이 수행될 수 있음을 의미한다.
도 4c를 참조하면, 황 탈질 반응조로 유입되는 원수(-●-)및 탈질 처리수(-○-) 내 함유된 황산염의 농도는 탈질 처리수에서 더욱 높게 나타났다. 이러한 결과는 황 탈질 반응조에서 황에 의한 독립영양 탈질반응이 효과적으로 수행됨을 보여준다.
상술한 바와 같이, 본 발명은 황이 고정화된 판상 여재가 균일한 간격으로 배치된 단위 구조물을 장착한 반응조를 포함하는 황 산화 독립영양세균을 이용한 탈질 장치를 고안하고, 이를 이용하여 원수의 탈질을 수행하였으며, 비교적 낮은 온도에서 높은 탈질 반응속도를 나타내었다.
본 발명에 따른 탈질 장치는 황을 고정화한 판상 여재를 사용함으로써 독립영양탈질을 수행함으로써 폐수 내 함유된 질소를 효과적으로 제거할 수 있었다. 이러한 본 발명의 방법은 별도의 탄소원을 첨가하지 않고, 역세척을 필요로 하지 않아 설치의 단순화 및 비용을 저감시킬 수 있다.
Claims (12)
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- 질소가 포함된 원수를 황에 의한 독립영양 방식으로 탈질하기 위한 탈질 장치에 있어서,상기 탈질 장치가 황이 고정화된 판상 여재가 균일한 간격으로 고정화된 단위 구조물이 반복적으로 장착되고, 이때 상기 판상 여재가 수 표면과 수직 방향으로 위치되어 있는 황 탈질 반응조를 적어도 하나 이상 포함하는 탈질 장치.
- 제3항에 있어서, 상기 판상 여재는 일정 온도 이상으로 황을 가열한 다음, 용융 상태의 황을 판상 여재에 도포 또는 침적 후 냉각시켜 제작하는 것을 특징으로 하는 탈질 장치.
- 제3항에 있어서, 상기 판상 여재는 다공성의 판형 재질인 것을 특징으로 하는 탈질 장치.
- 제5항에 있어서, 상기 다공성의 판형 재질은 폴리에스터, 폴리스티렌, 폴리우레탄, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 및 폴리에틸렌테레프탈레이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 고분자를 포함하는 것을 특징으로 하는 탈질 장치.
- 제5항에 있어서, 상기 다공성의 판형 재질은 부직포(non-woven fabric), 직포(woven fabric), 메쉬(mesh) 및 발포 판(foamed plate)으로 이루어진 군에서 선택된 1종의 형태로 제작되는 것을 특징으로 하는 탈질 장치..
- 제3항에 있어서, 상기 판상 여재는 지지 수단에 의해 고정화되어 단위 구조물의 형태로 되는 것을 특징으로 하는 탈질 장치.
- 제3항에 있어서, 상기 황 탈질 반응조는 원수가 유입되는 일측면에 유입 위어를 구비하고, 유출되는 일측면에 유출 위어를 구비하는 것을 특징으로 하는 탈질 장치.
- 제3항에 있어서, 상기 황 탈질 반응조는 상표면 전면에 걸쳐 부유볼(floating ball)을 배치하는 것을 특징으로 하는 탈질 장치.
- 제3항에 있어서, 상기 탈질 장치는 상기 황 탈질 반응조와 연결되며, 하부에 산기관이 장착된 후폭기 반응조를 더욱 구비하는 것을 특징으로 하는 탈질 장치.
- 제11항에 있어서, 상기 후폭기 반응조는 산기관을 구비하는 것을 특징으로 하는 탈질 장치.
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