JPS6244588A - 電気化学反応用セル - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は電気化学反応用の電極組立体に関し、また本発
明はそのような電極組立体の複数を有するセルのカスケ
ード型装置に関し、さらに本発明は上記の電極組立体又
はこれを有するカスケード型装置を用いて電気化学反応
を実施する方法に関する。 異なる相の間の相聞（ｉｎｔｅｒ−ｐｈａｓｅ）の電気
化学反応を電極の所で行うこと、例えばガスと液体との
間の電気化学反応を電極で行うことは公知である。その
ようなガスと液体との電気化学反応の例には、水素過電
圧を低下させる反応や、電解合成の反応がある。このよ
うな反応を適正に進めるには、各相の間の接触、並びに
相と電極との接触を適当なものにすることが必要である
が、この必要を満足させるには１問題がある。今回、本
発明者は、上記の必要とされる接触を予想外にも増強さ
せ、従って相間（ｉｎｔｅｒ−ｐｈａｓｅ）の反応を増
強させ得る装置を発明した。 すなわち、第１の本発明によると、第１の流体相が液体
であり且つ第２の流体相がガス又は液体である２つの流
体相の間の電気化学反応を行うための電極組立体であっ
て、この電極組女体は、前記の２つの流体について透過
性である電極と、この電極に接触している第１の流体相
を供給する装置と、この電極へ第２の流体相を収容する
装置と、前記２つの流体相の反応生成物を前記電極から
除去する装置と、前記電極を１つの軸線の周りで回転さ
せる装置とを有するものであり；しかも、第１の流体相
が該電極を透過しており且つ電気を供給されている回転
中の該電極へ第２の流体相を供給する時には、この２つ
の流体相がこれの供給点から移動して該電極を透過し且
つ前記の反応生成物が該電極から除去されるように、前
記の透過性電極と、第１流体相の収容装置と、第２流体
相の供給装置と、反応生成物の除去装置と、電極の回転
装置とが設けられることを特徴とする、電気化学反応用
の電極組立体が提供される。 更に、本発明の別の要旨によると、第１の流体相が液体
で第２の流体相がガス又は液体である２つの流体相の間
の電気化学反応を実施する方法において、第１流体相が
電極内部を透過している透過性の電極であってしかも電
気を供給され且つ回転中である該透過性電極へ、第２流
体相を供給し、この第２流体相の供給点から移動して第
２流体相が該電極と第１流体相とを透過するようにさせ
ることを特徴とする、電気化学反応の実施方法が提供さ
せる。 本発明においては、「流体」とは１本発明の装置を作動
する時の温度条件、圧力条件でガス即ち気体あるいは液
体である１つの物質又は数種の物質の混合物を指す。例
えば、第２流体がガスである場合、このガスは１種だけ
のガスでもよく、あるいは数種のガスの混合物でもよく
、そして第１流体及び（又は）第２流体（これが液体の
場合）は夫々に１つの純品な液体であってもよく、ある
いは液体にとけた１つ又はそれ以上の溶質（この溶質は
ガス又は液体又は固体でよい）の溶液であってもよい。 但し、それら２つの流体相は、互いに電気化学反応を起
しうるものであることが常に前提要件となる。 例えば、第２流体は酸素又は空気であり、第１流体は固
体の水酸化ナトリウムの水溶液であり、電極は陰極であ
ることができ、この場合には、関与する電気化学反応は
水素イオンの過電圧を低下させるために水素又は水素イ
オンを水にする酸化反応となるし、そして除去されるべ
き反応生成物は水である。 あるいは別に、第２流体はアルケン化合物であり、第１
流体は固体の塩化ナトリウムの水溶液であり、第１−流
体は固体の塩化ナトリウムの水溶液であり、電極は陽極
であることができ、この場合には、関与する電気化学反
応（電解合成）は塩素又は塩素イオンをハロゲン化アル
カン類にする還元反応であり、除去すべき反応生成物が
上記のハロゲン化アルカン類となる。 また別の応用例としては、本発明による電極組立体の１
つ又は２つを燃料電池中で使用することができる（即ち
、この電池中の１つのカソードとして、あるいは夫々に
カソードとして、またアノードとして使用できる）。多
くの場合、燃料電池では、本発明の電極組立体をカソー
ドとして設け、第２流体として空気又は酸素を用い、第
１流体として水素の電解液を用い、そして反応としては
、水素イオンを水にする酸化反応を行わせることができ
る。 また、電解液がメタノールを含む場合には、ガスの供給
を受けない陽極として本発明の電極組立体を用いて、こ
の陽極の所でメタノールを酸化させて２酸化炭素を生成
させる。 あるいは別に、本発明の電極組立体を陽極（アノード）
として用い、この陽極へ水素を供給し、水素を陽極酸化
して水を生成することができ、若しくはＣ１−４アルカ
ン又はアルカン混合物の如き炭化水素を陽極へ供給し、
その炭化水素を陽極酸化させて２酸化炭素を生成するこ
とができる。 本明細書で後に詳しく説明するけれども、本発明の電極
組立体中における第２流体の半径方向への移動は、第１
流体と第２流体との相対的な密度によって直接に左右さ
れ、またそれら２つの流体の相対的な流速によっても左
右されるけれども、それら流体の両方又は一方へ圧力落
差（圧力降下）を与えることによって第２流体の移動を
助けることもできる６しかし、経済的な理由から、圧力
落差を与える必要性をできるだけ最小にするのが好まし
く、例えば第１及び第２の流体の間の密度差をできるだ
け大きくとることによって、圧力落差を与える必要性を
最小にできる。このことは、第１流体が液体であるから
、第２流体を・一般にガスであるようにすることを意味
する。 本発明の電極組立体における透過性電極は、電流を伝導
するように相互に接触している別々の要素の複数を組立
て形成されることもでき、あるいは全体が一体である単
体であることもできる。透過性電極が別々の要素を複数
組立てて成る場合には、それらの別々の要素は相互に接
触している繊維状物であるのが好ましく、例えば、炭素
又は金属の繊維のガーゼ又はフェルトであるのが好まし
く、この場合、透過性電極に流体透過性を与える多数の
空隙は、夫々の要素（例えばＲｍ）の間に在る間隙であ
る。余り好ましくないけれど、それら別々の要素の各個
それ自体が流体に対して透過性であってもよく、例えば
そのような要素は末端が開放している金属小管であるこ
とができるが、この場合、上記の透過性を与える空隙は
、それの一部分が透過性の要素を貫通する空隙孔であり
且つ他の一部分が複数の要素同志の間にある間隙である
。本発明における透過性電極は、全体が一体の単体でな
いのが普通であるけれども、そのような単一体であると
するならば、これは、多数の細孔（ｐａｒｅｓ）を有す
るように成形されたものでよく。 例えば細孔をもつ１個のブロックとして成型されたもの
でよく、あるいは内部に細孔を形成されたもの、例えば
密実な（中空でない）ブロックとして成型しこれに多数
の細孔を穿孔して形成されたものでもよく、あるいは電
極の部分１部分の間に細孔又は間隙を形成するように配
設されたもの、例えばワイヤ・コイルの形の電極でもよ
い。 本発明における透過性電極は直線な細孔の多数をもつの
がよいけれども、ガラス小管を列設してなることができ
、あるいは導孔又は溝（チャネル）を穿孔されて有する
１個の金属又は炭素ブロックよりなることもできる。好
ましくは、透過性電極は、第１、第２流体が貫流するた
めの曲折している細孔をもつもの、例えば前記のランダ
ムな繊維ガーゼ又はフェルト又は繊維状物の塊りよりな
ることができ、若しくは、コイル状にした織成テープ、
焼結された固体、ワイヤを編成又は織成した布、ｔｍだ
らけにした網体、泡状の骨組み体（ｓｋｅｌｅｔｏｎ　
ｆｏａｉａ）　、又は粒体の集りの形であることもでき
る。繊維状のものを用いた場合には、夫々の繊維状物は
すべてが同一の寸法と形状をもつことができ、あるいは
それら繊維状物の夫々の寸法及び（又は）形状が互にラ
ンダムに相違することもでき、あるいは寸法及び（又は
）形状に成る規則性をもたせることもできる。 本発明における透過性電極はガーゼ又はフェルト状であ
るのが好ましい。その理由は、ガーゼ又はフェルト状で
あれば、比較的大きい比表面積と空隙率（ｖｏｉｄａに
ｅ）を有するからであり、それによって、該電極を設け
られたセルの導電性を出来るだけ大きくでき且つ所望の
電気化学反応の規模、大きさも増大できる傾向が得られ
るからである。 また、それによって、第２流体又は第１流体と第２流体
との両方がガーゼ又はフェルト状の電極中を通過して移
動する際には、これら２つの流体の剪断混合（ｓｈｅａ
ｒ　ａ＋ｉｘｉｎｇ）を良くし、そして相間反応の速度
を律速する拡散現象を低減できる傾向が得られるからで
もある。 本発明における透過性電極は比較的大きい比表面積と空
隙率とをもつものが一般に好適である。 本発明において、［比較的大きい比表面積」とは、透過
性電極の単位体積当りの該電極の表面積が２００ｍ−１
以上、好ましくは１５００ｍ−’より大きく、また特に
好ましくは３０００ｍ−”　（即ちｍ−１＝　ｍ！　／
Ｉ１３　）より大きいことを指す。空隙率の好適な例は
少くとも８５％であり、９０％より大きいのが好ましい
６電極のガーゼ又はフェルトを構成する繊維の直径（平
均）は２〜２５ミクロンの範囲であり、炭素繊維の場合
には２〜１０ミクロンで且つ金属繊維の場合には７〜２
５ミクロンであるのがよい。 本発明における透過性電極は、（後に述べる）回転速度
で透過性電極が回転する際に電極の構成材料中に生ずる
応力（ストレス）に耐える機械的強度をもつものであれ
ば、如何なる材料から作られてもよい、この材料は、こ
れと物理的に接触している第１、第２の流体による攻撃
に対して耐久性であるか、あるいはそれら流体と不反応
性であるものが好ましい。例えば、透過性電極をなす材
料は炭素であるのがよく、所望ならば、この炭素材には
、これに通常用いられる電極用被覆層、例えば化学的耐
久性のある金属類、例えば銀、白金又は白金ブラック又
は金属酸化物、例えば酸化白金：あるいは導電性被膜を
つけられた又はそれ自体が導電性のプラスチック又はセ
ラミ、ツク物質；あるいは化学的耐久性の金属例えばス
テンレス鋼、ニッケル、チタン又はタンタル製の被覆層
を設けることができる。従って、本発明における透過性
電極は、適当に配置されている２つ又はそれ以上の材料
から作られた複合材（物）　（ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ）で
あることができ、あるいは単一の材料から作られたもの
でもよい。しかも、この電極には、慣用の電解触媒とし
て働く被膜（ｅｌｅｃｊｒｏ−ｃａｔａｌｙｔｉｃｃｏ
ａｔｉｎｌ＜）を追加的に設けることもできる。 多くの例に見られるように、本発明においても、その透
過性電極は機械的な自己支持性をもたないものにするこ
とができ、この場合には、例えば該電極を全体が一体な
単一体として構成し、そのｍ一体の部分、部分の間に細
孔を形成するように全体を設計するようにすることがで
き、あるいは電極をフェルトの如き複数の別々の要素よ
り構成することができるが、何れの場合にも、透過性の
電極部材に対して、回転中の電極粗衣体内において所望
の形状及び／又は所望の定位置を保有させると共に、電
極全体の透過性を維持するための追加装置が必要である
ことが多い。前記の追加の装置は１つ又は数個の部材の
形であるのが好ましく、その一つの又は数個の部材の各
々は透過性電極と同じ軸線の回りで回転可能なものであ
り（以下では、これら部材を「回転可能な部材」と称す
る）且つ前記の透過性電極はこの１つの部材により、又
は協働している前記の２つ又はそれ以−Ｈの部材により
保形及び支持されるものである。 透過性電極中における前記の１つ又は数個の部材は、ま
たそれの保形、支持用の目的と同時に、透過性電極と接
触している第１流体相を収容する装置を形成するのに役
立つようにすることもでき、例えばこの後者の装置は第
１流体及び／又は第２流体を収容及び／又は流通させる
ための電極室であることができる。あるいは別に、保形
、支持の目的の代りに、前記の部材は、前記の第１流体
の収容装置を形成するものでよい。 本発明における透過性電極は、その回転の中心軸を含む
対称面を有することができ、例えば透過性電極は、透過
性にした細長い小割りの薄板（以下では、スラット（ｓ
ｌａｔ）という）の形に構成し、そのスラットの中心軸
に対して垂直で且つスラットの中間点から離れて位置す
る軸線の回りをスラットが回転する構造のものであり得
る。電極の透過性の部材（スラット）は、電極の回転軸
線と一致した一本の線上で互に交差している複数の対称
面を有するのが好ましく、例えばこの透過性部材（スラ
ット）は、スラットの中心軸に垂直であり且つ該スラッ
トの中間点を通る軸線の回りを回転するようにされた透
過性スラットの形であり得る。 更に好ましくは、本発明における透過性電極はその回転
軸線を通りこれと一致する対称軸を有するのがよく、例
えばこの透過性電極は、これが回転中に動力学的に完全
にバランスがとれるように、環体の対称軸の回りを回転
する１個の環体の形であるのがよい。この透過性電極又
は部材が上記のように環体の形である場合には、この環
体の外径は例えば２５０ｍｍ〜］　、　２５ｒａの範囲
であり、内径は例えば５０ｍｍ〜６０ｍｍの範囲である
。 透過性電極の回転軸線は水平又は垂直の何れでも、又は
それらの間の任意の傾斜角度をもつものであり得るけれ
ども、水平な軸線を有するのが都合が良いことが多い。 環体の形の透過性電極を用いる場合には、例えば環体の
軸線に沿って環化の平面から突出するシャフトにより回
転運動を透過性電極に与える。透過性電極は、例えば可
変速度の流体駆動装置、電気モータによりベルトを経て
駆動し得るプーリー又はタービン推進力により回転させ
得る。 ある特定の透過性電極については、それの比表面積が大
きいほど、透過性電極を通る流体の圧力落差（＃下）の
必要値は増大し、しかも該＠藻中で第２流体が不足する
可能性は増大する。ｆｉｌｌ　ｊＪＬな実験により、電
極の回転速度と流体を望ましく組合せるために適当な透
過性電極を設計することが容易にできる。 本発明における透過性電極を形成、支持するため及び／
又は電極室を形成するために少なくとも１つの回転可能
な部材を用いる場合には、透過性電極は、その回転可能
な部材の全体に亘って位置を占める、又は該部材の一部
分に限って位置を占めることができ、あるいはそのよう
な２つの部材同志の間の間隙全体に亘って位置を占める
又はそのような２つの部材の部分、部分の間に位置を占
めることができる。 透過性電極の寸法や、回転可能な部材中でその電極の占
める位置は、透過性部材の密度及び界面面積の大きさに
より決定でき、また第１、第２流体の流れ特性により決
定できる。 一般的には、前記の１個又は数個の回転可能な部材の各
々は、透過性電極とすべてが全く同じ又は同様な形を有
するか、あるいは全く同じ又は同様な形のものを含むが
、その好ましい形状の様式及びその理由は、前述の透過
性電極それ自体について説明したと同様である。即ち透
過性電極が環体である場合には、電極を保形、支持する
ための回転可能な部材は１枚の円板を有することが多く
、該円板により、電極は、例えば別個の同様な円板に向
って加圧、締付けて保持され、しかも該電極の外側周縁
を包囲する前記２つの円板同志の間に環体が位置するよ
うに保持されるように設計にされる。 前記の各々の回転可能な部材を用いる理由が何れであろ
うとも、この回転可能部材を構成する一つ又はそれ以上
の材料は、（ａ）用いた回転速度で回転する該部材の回
転中に構成材料に生ずる応力に耐える機械強度及び耐ク
リープ（ｃｒｅｅｐ）性をもち且つ（ｂ）この回転可能
な部材がこれの使用中に接触し得る周囲環境に耐える耐
蝕性を有する任意の材料又は該材料の組合せである。各
々の回転可能な部材を構成し得る材料の例には、就中、
電極の周りの雰囲気中で分解されないプラスチック、例
えばハロゲン化された重合体、又はハロゲン化を受は得
る重合体のある種のもの例えばＰｖＣ１塩素化ｐｖｃ、
塩素化ゴム及びクロロプレンゴ１１及びＰＴＦＥ複合材
、及び成る種のエンジニアリング・プラスチック、例え
ばＡＢＳ；黒鉛；及び金属例えばチタン及びニッケルが
ある。上記の回転可能部材のうちの成る所与の部分を構
成する材料の種類は、またそれに別の機能をもたせるべ
きか否かによって決定され１例えばそれが導電性又は非
導電性である必要があるかに否に応じて決定される。適
当な材料を選択することは当業者により問題なく容易に
行われる。 第２の流体が通例のように、２つの流体のうちでより低
い密度のものである場合には、本発明における透過性電
極を回転させる速度は、該電極を通して第２流体を透過
（ｐｅｒｍｅａｔｅ）させる上で克服しなければならな
い且つ克服することのできる静水圧の最大実効値により
左右され、しかもこの回転速度は第２流体が透過性電極
中を流れる半径方向の距離により左右される。 本発明における透過性電極の最低回転速度は第１、第２
流体相の何れかの流れ特性によって左右されることが多
い。透過性電極の最高回転速度は透過性電極の機械的強
度と、各々の回転可能部材の機械的強度との両方又は何
れか一方によって支配される。前記の回転可能部材又は
その各々が１枚の円板それ自体であるか又は数枚の円板
を含有してなる場合であって環体状の透過性電極を円板
の内部全体に亘って又は複数の円板の間に配置しである
場合には、回転可能部材の回転速度は、直径０．５ｍの
円板を用いる際に１０００〜３０００ｒｐｍであり；直
径１ｍの円板を用いる際に５００〜２０００ｒｐｍであ
り；直径１．５ｍの円板を用いる場合に４００〜１００
０ｒｐＨである。この場合、透過性電極中の第１流体及
び第２流体の遠心力による平均加速度は、典型的には２
０〜１０００ｇの範囲にある。 本発明の装置又は方法において第２流体が流れる方向は
第１流体と第２流体との２つの流体の相対的な密度によ
り決まり、またそれら２つの流体の相対的な流速により
左右されるものである。前述した如く、最初の理由から
、即ち、第１流体と第２流体との間の密度差ができるだ
け大きいことが良いから、第２流体相はガスであるのが
一般的である。 本発明の透過性電極が比較的大きい比表面積を有する場
合（好ましい例として）には、該電極を通して液体の第
１流体を透過させるために、透過性電極には比較的に大
きな圧力落差（降下）を与えるのが必要であろう。従っ
て、透過性？ｌＸ極を貫流する第１流体の流速が低いこ
とに基因して第１流体、あるいは第１流体の反応剤又は
電解質成分が消耗、枯渇する危険がない場合には、第１
流体が電極半径方向に流れる全体流速が零又は低速であ
ることことも許容でき、またそれが望ましい。 第２流体がガスであり、第１流体が電極半径方向に流れ
る総流速が零又は低速である（例えば、第１流体の半径
方向の経路がＵ字形又はＣ字形の場合であり、これは多
くの場合に起り、好ましいとされる）場合には、第２流
体は電極の半径方向に内向きに流れる傾向になる（実施
態様Ａという）。 この第２流体の内向きの流れは、透過性電極の回転速度
を増大させることにより促進、増強されることが多い。 理論的には、本発明の電極組立体に係る装置は、最も広
い実施態様としては、第１流体より密度の大きい第２流
体を用いて作動することができ、しかもその際、第２流
体は電極の半径方向に外向きに流れるようにし且つそれ
と共に又はそれに代えて、第１流体は電極の半径方向に
内向きに又は外向きに流れているようにして装置を作動
できる。 後者の場合において、第１流体と第２流体との種類と、
それらの流体の半径方向の流速と、透過性電極の回転速
度とを常法で試験し且つ適切に選択して、２つの流体が
並流的に流れる場合又は向流的に流れる場合に適合させ
得る。 上記の実施態様Ａを通例の如く用いる場合には。 透過性電極へ第２流体を供給させる装置を設けることが
必要であり、しかも該供給装置が電極の回転中心軸から
離れた位置に設けられ、しかも好ましくは、透過性電極
の半径方向からみて外側の周縁に隣接して設けられるの
が必要と認められる。 かかる第２流体供給装置の好適例は、１つ又はそれ以上
の回転可能な部材によって形成された１つの電極室の半
径方向からみて外側の壁に設けた供給孔の１個又はそれ
以上である。この電極室は、１つのハウジング中に回転
自在に支持されて、しかも電極室の半径方向にみて外側
の表面とハウジングの内方の表面との間に一つの、空間
を形成するように電極室を設けるのが好ましい。前記の
空間からは、複数の供給孔を通して第２流体を透過性電
極に供給できるようにする。 第１流体相が電解反応によって消耗されないとしても、
第１流体相は電極及び／又は電極室を去る反応生成物及
び／又は第２流体相と共に連行されることにより消耗さ
れる。この第１流体相の消耗を防止するには、第１流体
を透過性部材に供給する装置を必要とし、この供給装置
の好適例は、第１流体が通過できる孔を電極室壁に設け
ることである。 前記の第１流体供給装置は電極室の半径方向にみて内側
の室壁に設けた１つの孔であるのが便利であるが５前出
の回転可能な部材の回転中心軸と該部材の外側周縁との
間の別の個所に穿孔された孔として前記供給装置を設け
る可能性もある。第１流体の供給孔は電極組立体を通っ
て電極の軸方向に延びている一つの空間と連通し１例え
ば、中空シャフトの内部（該シャフトは電極組立体の回
転用である）としての前記空間と連通しているのが好ま
しい。そして、この空間へ第１流体を常法で導入、供給
し得るように設計できる。第１流体と第２の流体との何
れでも、その流体が複数の成分の混合物である場合には
、これらの混合物は同じ一個の供給装置又は別個の独立
した供給装置を通して透過性電極に供給できる。例えば
該混合物は同心円的に設けた別々の管体又は隣り合う別
々の管体を介して供給できる。 第１流体と第２流体との反応生成物は、本発明の透過性
電極から除去されるが、このための除去装置は該電極を
透過し終った第２流体及び／又は第１流体の排出装置と
しても検量つことが多い。 前記の実施態様Ａでは、この反応生成物除去装置は電極
室の半径方向からみて内側の電極室壁に設けた複数個の
排出孔であるのが都合良い。また第１流体の供給孔も電
極室の半径方向からみて内側の電極室壁に配設しである
場合には、１枚の環状の内壁を電極室に設け、しかもそ
の環状内壁の周縁の一部分、例えば外周縁の半分にわた
って均一に前記の排出孔を配設させ且つ別の部分に供給
孔を配設させるのが便利である。 前記の排出装置は、前記した第１流体供給用の空間と同
様で電極の軸方向に伸びる一つの空間に連通しているの
が好ましく、この後者の空間は、第１流体供給用の空間
と隣接しているか又は同軸的に設けられ、しかも該空間
からは反応生成物及び／又は第１流体の流出流及び／又
は第２流体の流出流を収集し得るように設計するのが好
ましい。 本発明における透過性電極内に第２流体が滞留する滞留
時間は、透過性電極の半径方向の寸法、透過性電極の種
類及び透過率１回転速度、ならびに第１及び第２流体の
流速の変動によって決まる関数である。この関数のパラ
メータは、互いに相互に働き合って、第２流体の滞留時
間に影響を及ぼすものである。例えば透過性電極の半径
を大きくし且つ他のパラメーターを一定のままとする場
合には、第２流体の滞留時間Ｃよ増大するが、他方、第
２流体の流速を増大させ且つ他のパラメーターを一定の
ままとする場合には、滞留時間は短かくなる。更に、電
極の回転速度を増大させ且つ他のパラメーターを一定の
ままとする場合には、第２流体の滞留時間は短かくなる
。 前述した本発明の方法を実施、操作するためには、本発
明の電極組立体を電気化学反応用セルに設けて用いる。 本発明の透過性電極は陰極であってもあるいは陽極であ
っても良く、あるいは陰極と陽極との両方が本発明の電
極１個によって提供されることもある。本発明の透過性
電極が陰極又は陽極の何れであろうとも、その透過性電
極が一つの電極室の内部に在るのが特に好ましい。即ち
、慣用の装置により本発明の透過性電極は他の電極から
隔離されるのが好ましく、例えば、陽極液と陰極液とが
別々に存在する場合には、ナフィオン（Ｎａｆｉｏｎ）
　’ｍのようなイオン特異性及びイオン透過性の膜の如
き隔離装置によって、あるいは共通な１つの電解液のみ
が存在する場合には、多孔の又は微孔性の不活性隔膜、
例えばポリテトラフルオロエチレン（ゴルテックス）製
のガーゼにより本発明の透過性電極を他の電極から隔離
しておくのが好ましい。かかる設計にした装置では、陰
極反応と陽極反応とを別個に行える利点があり、かくし
て望ましくない副反応を最小とする利点がある。 前述した如く、本発明による透過性電極が比較的に大き
な比表面積を有する場合、この透過性電極は電極室の大
部分又は実質的に全部を実際上占領して終い、かくして
電極表面積と電解液容積との比が比較的大きくなり、従
ってセルの内部抵抗も比較的小さくなる。本発明の透過
性電極、電極室及び膜ならびにセル全体は従来慣用のフ
ィルタープレス型のセルに見られる積層型にするのが便
利である。即ち、電極それ自体は例えば厚さ０．０５〜
ｂ 電気化学反応によって消耗される第１流体相を透過性電
極に連続的に供給することが必要である場合には、電極
の厚みは、前記の０．０５〜３ｍｍの範囲の下限近くで
は不十分である。何故ならば、フェル１−の積層物の形
の透過性電極の厚みが上記の下限値近く薄くても、全体
の内で起る流体の圧力落差（降下）は実際上、問題解決
できないほど大きいからである。 セルの構成要素、たとえば電極、膜を包含する任意の電
極室及び任意の他の回転可能部材、のすべてか回転軸に
関して同一の形をもつものでありかつ同様の断面（ｔｒ
ａｎｓｖｅｒｓｅ）寸法をもつものであることがきわめ
て好ましい。たとえば実質的に同一の全体的半径をもつ
円板状及び／又は環状の構成要素が特に好ましい。 多数個のかかるセルは電気的に直列に連結せしめて直列
型セルカスケード系、すなわち複極式配列を形成するこ
とが好都合である。この配列は多数の利点をもたらす。 特にセルはすべて共通の回転軸をもつように配列するこ
と、すなわちすべてのセルが共通の駆動軸によって回転
され得ることが好都合である。前述したとおり、各セル
は好都合には積層型（ｌａｍｅｌｌｉｆｏｒｍ）である
ことができかつ所与の電流ｍ　（ｃｕｒｒｅｎｔ　ｒａ
ｔｉｎｇ）及び／又は電気化学的セル又は電極反応速度
についてより小型化し得る。この小型化は多数のセルを
セル圧縮機（プレス）中で軸方向に圧接せしめることに
よって助長することができまた隣接する各一対のセルに
共通の導電性壁体（たとえば回転可能部材）を具備せし
めて隣接セル間の陽極（アノード）−陰極（カソード）
接続を達成させることによってさらに助長せしめ得る。 かかる配置は並列式セル配列に対して必要とされる低抵
抗ブスバーの使用に伴う材料費及び維持費を除外し得る
という追加の利点をもたらす。典型的には、カスケード
系中に使用されるセルは同一のものであるだろう。カス
ケード系中のセルの数は該カスケード系中で生ずる作動
電圧の低下が慣用的な産業用供給電圧、たとえば４４０
ボルト、に相当するように設計することが特に好都合で
ある。 したがって、本発明はさらに、本発明に従う少なくとも
二つの電極組立体を直列に配列してなることを特徴とす
る二つの流体相の一つが液体である二つの流体相聞の電
気化学反応用の直列式セルカスケード系を提供するもの
である。 カスケード系は、一般に、同一の極性をもつ′正極を有
する複数個の同一の電極組立体から構成されろであろう
。このカスケード系に使用されろ有利なかつ好ましい電
極組立体及びその構成要素は前述したごときものである
。 このセル系列内における陽極（アノード）系列及び陰極
（カソード）系列に対する流体の供給（ｃｈａｒ＋ｉＢ
　ａｎｄ　５ｕｐｐｌｙ）手段及び流体の捕集手段はそ
れぞれマニポール１へ管から並列的に配置さ４しろであ
ろうことは当業者には明らかであろう。 この理由により、これらの供給及び捕集装置はこのセル
系列中における漏洩電流を最小限に抑制しかつｌ液系列
中のセルのショート（短絡）を回避するように設計、配
置されなければならない。 したがって、第１の、又は可能性はより少ないが第２の
、流体相が導電性である場合には、第１の流体を、又は
第２の流体を、透過性電極に供給するための装置は高い
抵抗性のものであるだろう。 たとえば、マニホールドと′市極室との間のすべての接
続は最大の長さ及び最小のＩｒ１７面積をもつもので構
成されるであろう。 同様に、導電性である二つの流体相及び／又は導電性で
ある反応生成物の任意のものを除去し及び／又は捕集す
るための任意のマニホールドは一般に、除去及び／又は
捕集される物質がマニホールド中で分散状態又は微粒子
状態で存在する傾向をもつように十分に大きい断面積を
もつか及び／又は除去及び／又は捕集される物質に対し
て相対的に高い表面張力をもつ物ノ？γから形成されろ
であろう。 本発明はさらに、第１の流体相が液体である二つの流体
相聞の電気化学的反応を行なう際、第２の流体相を直列
式セルカスケード系中の同一・の極性をもつ複数個の回
転しつつある透過性電極に並列的に供給することを特徴
とする二つの流体相聞の電気化学的反応を実施する方法
を提供するものである。 本発明に従う方法は第１の流体相が液体である二つの流
体相聞のすべての電気化学的反応に；特に第１の流体相
中の化学物質又はイオン（化学種；５ｐｅｃｉｅｓ）を
排除（ｄｉｓｃｈａｒｇｅ）するに必要な過電圧を該化
学種を反応によって除去することによって減少させるた
めに；及び連続式電気合成（ｅＬｅｃｔｒｏｓｙｎｔｈ
ｅｓｉｓ）用に、及び燃料電池用に、使用することがで
き、その際本発明の装置はガス状の第２流体と液体状の
第１流体との緊密な反応的接触を確保するのに特に有利
である。 第１の場合には、一般に、電気化学的反応の生成物を捕
集することは望ましくないであろう。かかる反応の一例
は第１の水性液体相中の水素イオンを任意の還元性の第
２流体相で陰極酸化して水素過電圧を低下させる方法で
ある。適当な還元性の第２流体相の例はガス及びガス混
合物、たとえば酸素及び空気である。 この方法による過電圧の低下は、本発明の装置の操業に
おけるエネルギー消費及びたとえば再循環エネルギー源
としての電解的水素の損失を考慮したとしても、慣用の
電解法において著しいエネルギーの節減をもたらし得る
ものである。 第２の場合には、ある特定の電気化学的反応の意図した
生成物は一般に捕集されるであろう。かかる反応の例は
任意の還元性第２流体相液体又はガスを水素イオンで陰
極的に還元、する反応、たとえば炭素、窒素、燐又は硫
黄原子に結合されたオキソ基又はチオオキソ基を含む化
学種を含有してなる相の反応を包含する。かかる反応の
例はさらに任意の酸化性の第２流体相とたとえばアミド
、ヒドロキシド又はハライドイオンとの陽極酸化全包含
する。この第２流体相はガスであることが有利でありか
つそれはアルケン類又はその他の酸化性有機化学種のよ
うな不飽和化学種からなることができる。 本発明の装置の別の特徴を以下第２の、内部へ流入する
流体がガスでありかつ第１の流体がゼロ又は低い全半径
方向流速をもつ場合の実施態様によって説明する。しか
しながら、同様の考察及び要点は前述した実ｍ態様のよ
うなその他の実施態様にも必要な変更を加えた上で適用
されるであろうことは当業者には明らかであろう。 以下本発明を図面を参照しつつさらに詳細に説明する。 本発明に従う多数の電極組立体からなる直列に配列され
た電解槽カスケード系（以下直列電解槽カスケード系と
いう）の代表的−・例を示す第１図において、直列電解
槽カスケード系１は一連の同一の反復ｒい位電解槽から
構成され、該反復中、位電解槽は、該カスケード系の２
個の末端電解槽以外は、ディスク（以下円板という）２
の一面に軸方向に密接して中央ジヨイント３Ａ及び周縁
ガスケット４Ａ−これらの各々は絶縁性でありかつ同一
・の軸方向ノヴみをもつものである−をもつ導電性（た
とえばチタン）円板２、ジヨイント３Ａ及びガスケット
４Ａの間にこれらによって定められる位置に配置された
透過性（全屈フェルト）環状陰極（ｃａｔｈｏｄｅ）　
５及び該陰極と接触して配置されたイオン透過性〔たと
えばナフィオン（Ｎａｆｉｏ口）〕又は不活性かつ有（
微）孔性［たとえばゴルテックス（Ｇｏｒｔｅｘ）］で
ある円板状（ｄ　ｊｓｃｏｊｄａ　］　）膜６から構成
される。膜６はその一面でジヨイント３Ａ及びガスケツ
１−４Ａに軸方向に密接しそして他方の面で第２の中央
ジヨイント３Ｂ及び第２の周縁ガスケット４Ｂに軸方向
に密接して配置されている。 ジヨイント３　Ｂ及びガスケット４Ｂの各々は絶縁性で
ありかつ同一の軸方向厚みを有するものである。ジヨイ
ント３Ｂ及びガスケット４Ｂは隣接する反復ｍ位電解槽
の円板２に軸方向に密接する。 ガスケット４Ａ及び４Ｂは環状であり、ジヨイント３Ａ
及３Ｂは本質的に環状であるが、詳細については後述す
る。 したがって各電解槽において、円板２、ジヨイント３Ａ
、ガスケット４Ａ及び膜６は陰極液である第１の流体相
を陰極室中に内包される透過性電極（陰極）と接触状態
で保有するための陰極室を限定する。 各電解槽において、隣接する反復中１位電解槽の膜６、
ジヨイント３Ｂ、ガスケット４Ｂ及び円板２は陽極液用
の陽極室を限定し、その場合隣接する電解槽の円板２は
この電解槽の陽極でありかつこの電解槽と隣接する電解
槽との間の陽極−陰極ブリッジである。この円板２は陽
極として作用し得るものである、すなわちこの陽極室し
二番ま陰極と同様の環状のフェルト陽極４２を充填し得
る。 第１図及び第２図において、各ガスケット４Ａは多数の
半径方向への入口孔２８を有する。これらの入口孔２８
はガスケット４Ａｔｒ１！ｔｍする半ｆ１方向の細孔（
、。ｒｆｏｒａｌ、１ｏｎｓ）であるか及び／又はガス
ケット４Ａの一面中に形成された半径方向の＞ｆη（ｃ
ｈａｎｎｅｌｓ）であることができ、それら４±第２の
ガス状流体相を陰極５に供給する手段である。この特定
の実施態様において、これらの入口孔

【よガスケツ１〜
の周縁の回り全体に均一に配置さ才しる。 第１図、第２図及び第３図におし）て、各１１１央ジヨ
イント３Ａは多数の出口孔７Ａを有する。二Ｊ′らの出
口孔７Ａはジヨイント３　Ｔ３を貫通する半ぐ）方向の
細孔であるか及び／父型よジヨイント７３Ｂ６−血中に
形成された半径方向の溝であることカー１き、それらは
とりわけその陰極室中の陰極５カ）に相の反応生成物を
除去するための手段である。 この特定の実施態様において、これらの出口孔１中央ジ
ヨイントの周囲の半分の回り番こ均一番こ丙己：される
。 カスケード系の２個の末端電解槽重ま導電性円板２の代
りにそれらの外側の軸方向の面として使用され、これら
の末端電解槽はそれよりキ】若干大きい半径をもちかつ
中空の半シャフト（ｈａｌｆ−ｓｈａｆｔｓ）９Ａ及び
９Ｂと一体化された導電性フランジ８Ａ及び８Ｂによっ
て適正位置にとりつｔｔられる。半シャフト９Ａ及び９
Ｂは後述するごとくそれぞれ陽極的及び陰極的に荷電さ
れ得る。各フランジ８Ａ及び８Ｂはその周囲に均一に配
置さ才した同じ数の軸方向の孔１０を有し、答礼（こ（
±絶縁性グロメット１１が装嵌されかつ各死重よそれぞ
れイ也方のフランジ８Ｂ又は８Ａ中の孔１０と軸方１句
番こ正しく合致するように設けられてｂする。１ｌｉｉ
１１方向の各−）　　対の孔１０には長尺の締付ボルト
１２力を挿入さ才すそして戻り止め式であり得るナツト
１３しこよって（図−示のごとく）又は他の慣用の締付
１１手段、たとえばそれぞれラグ及び調整ピン付きの締
付ζすナラよ　　ト又は座金又はフランジ付き座金しこ
よって（１閑示ｌ　　せず）固定される。これらのボル
ト１２及びナツト１３は半シャフト９Ａ及び９Ｂを硬質
の回転し得るカスケード絹立体中に締付ける。円板２の
面りの一対の同心的環状リップ１８及びフランジ８Ａ及
び８Ｂはジヨイント３Ａ及び３Ｂ及びガスケット４Ａ及
び４Ｂを締付けられた組立体中の所定の位置に固定する
。組立体はハウジング１５１１に絶縁性軸受（支持台）
に回転可能にとりつけられ、組立体、したがって陰極、
を回転させるために、たとえば電動機及びベルト式又は
流体式クラッチ駆動装置（図示せず）のような装置が備
えられろ。半シャフト９Ａ及び９Ｂの回りのスリ２ノブ
リング１７Ａ及び１７Ｉ３はフランジ８Ａ及び８Ｂをそ
れぞれ陽極的及びｌｉａ　ｊ４＋的に荷電するための装
置である。 この特定の実施態様はガス状の第２流体相を用いる陰極
反応用の透過性陰極について説明するものであるが、本
カスケード系は同様の陽極反応用の透過性陽極を使用す
る場合又は同一の又は異なる陰極室用及び陽極室用第２
流体和を用いる陰極反応及び陽極反応用の透過性陰極及
び陽極を使用する場合にも当業者には自明である必要な
変ｕ工を加えたＬで修正、使用することができるもので
あることは当業者には明らかであろう。 さらにまた、液体の第２流体相の使用を希望する場合に
は、特に第２流体相を透過性電極に荷′Ｍするための装
置及び電極それ自体の特定の設計に関して本発明のカス
ケード系の別の実施態様が必要となり得るであろうこと
も当業者には明らかであろう。 カスケード系についてのこれ以Ｌ・の説明はＣ１１−・
電解槽を使用するのでなくてカスケード系を使用するこ
とに伴う問題点の解決に関するものであり、したがって
電解槽それ自体に関しては本質的な問題ではない。 これらの説明のあるもの、たとえば陰極液及び陽極液供
給物についての説明もまた上述した実施態様を塩水陽極
液の電解に向ける特定の使用に関するものであり、この
電解は苛性ソーダ（第１流体４＝［Ｉ　）陰極液中の水
素イオンの（第２流体相）空気又は酸素による陰極酸化
を伴って塩素を生成する。全電解槽反応はつぎのごとく
表わすことができる。 ４　Ｈ”＋　４　ＣＱ−＋０２→２Ｈ２０＋２ＣＱ２こ
れらの特定の説明はしたがってその他の反応に使用され
る場合のカスケード系にとっては本質的なことではない
。 この特定の実施態様においては、新しい塩水陽極液を連
続的に陽極室に供給して電解による消耗を補償しかつ発
生する塩素のための出口及び捕集装置を備えることが必
要であることが認められるであろう。同様に、新しい１
岸性ンーダ陰極液を陰極室に連続的に供給して生成する
水による稀釈及び出口孔７Ａを通じて空気又はＭ前流中
に陰極室から運ばれるｌ１３極液による消耗を補償する
ことが必要である。 前述したとおり、すべての入口供給用及び出口捕集用マ
ニホールド管及びそれを通過する液体の流速は該マニホ
ールド管からの電流の漏洩を最低限に抑制しかつカスケ
ード系中のすべての電解槽の短絡（漏電）を回避するよ
うに設計されることが必要である。 第１図、第２図及び第３図において、カスケード系は苛
性ソーダ（陰極液）の導入用のマニホールド１９及び塩
水（陽極液）導入用のマニホールド２０を備える。各マ
ニホールドは半円形断面をもちかつこれらの平らな壁面
はカスケード系の軸２１の反対側に互いに隣接して配置
されている。 苛性ソーダ導入用マニホールド１９及び塩水導入用マニ
ホールド２０とそれぞれ同心的に、各々が半環状断面を
もつ苛性ソーダ（ＩＩ３極液）取出し用マニホールド２
１及び塩水陽極液及び塩素取出し用マニホールド２２が
配設される。 導入用マニホールド１９及び２０の壁は中央ジヨイント
３Ａ及び３Ｂによって限定されそして取出し用マニホー
ルド２１及び２２の壁は円板２、中央ジヨイント３Ａ、
膜６及び中央ジヨイント３Ｂによってつぎのごとく限定
される。 第４図において、中央ジヨイント３Ａはプレース２６Ａ
によって２分されている内側環２５Ａにウェブ板２４Ａ
によって連結されている外側環２３Ａからなる。外側環
２３Ａ、ウェブ板２４Ａ及び内側Ｑ２５Ａは取出し用マ
ニホールド２１及び２２の一部分である空間を限定しそ
して内側環２５Ａ及びプレース２６Ａは導入用マニホー
ルド１９及び２０の一部分である空間を限定する。各円
板２及び膜６は円形開口部２７を有し、該開口部２７は
それが外側環２３Ａの内縁と正確に符合するような寸法
をもち、したがって該外側環２３Ａはカスケード組立体
中の円板２又は膜６と密接し、かくして、カスケード組
立体が正確に設置されるものである。 ウェブ板２４Ａ、内側Ｑ　２５　Ａ及びプレース２６Ａ
はカスケードプレス機中で圧縮される際それぞれ円板２
又は膜６の厚みのはゾ半分だけ外側環２３Ａの面より高
い位置を占める。 外側環２３Ａを半径方向に貫通するか又はカスケード組
立体中の膜６に密接する該外側環の血中の溝である半径
方向の出口孔７Ａは苛性ソーダ取出し用マニホールド２
１と外側環２３の外縁、すなわちカスケード組立体中の
陰極室、とを連結する。 ウェブ板２４を半径方向に貫通するか又はカスケード組
立体中の膜にもっとも近いウェブ板の血中の溝である半
径方向の導入孔２９Ａは苛性ソーダ導入用マニホールド
１９と外側５Ａ２３の外縁又は陰極室とを連結する。 第５図においては、中央ジヨイント３Ｂは外側環２３Ｂ
、ウェブ板２４Ｂ、内側環２５Ｂ及びブレーズ２６Ｂか
らなる点で中央ジヨイント３Ａとその対応する本質的特
徴において同様であるが、それは各々対応する中央ジヨ
イント３Ａに対して１８０”　まで回転されたカスケー
ド組立体中に取付けられている。 したがって、溝である場合、同様にカスケード組立体中
の膜６と密接する外側環２３Ｂの面にある半径方向の取
出し孔７Ｂは塩水及び塩素取出し用マニホールド２２と
カスケード組立体中の陽極室とを連結する。 同様に、溝である場合同じくカスケード組立体中の膜６
にもっとも近接する外側環２３Ｂの面にある半径方向の
入口２９Ｂは塩水導入用マニホールドとカスケード組立
体の陰極室とを連結する。 カスケード系の一端において、陰極側フランジ（ｃａｔ
ｈｏｄｉｃ　ｆｌａｎｇｅ）　８　Ａはその中央に苛性
ソーダ取出し用マニホールド２１と合致する半環状開口
部３０Ａ及び苛性ソーダ導入用マニホールド１９と合致
する半円状開口部３１Δを有する。 開口部３ＯＡは中空半シャフト９Ａの内部３２Ａと連通
し、そこから軸方向ベアリング３４Ａの中空内部３３Ａ
を経て空気出口３６Ａ及び苛性ソーダ出口３７Ａを有す
る空気−苛性ソーダ分離器３５Ａに連通ずる。 半シャフト９Ａの内部３２Ａは苛性ソーダ導入管３８Ａ
を備え、該導入管３８Ａは開口部３１Ａと水冷式ラジア
ルベアリング４０Ａの内部に開口する苛性ソーダ導入口
３９Ａとを連結するものである。ベアリング４０は苛性
ソーダ入口４１Ａを有する。 同様に、カスケード系の他端において、陽極側フランジ
８Ｂはその中央に塩水取出し用マニホールド２２と合致
する半環状開口部３０Ｂ及び塩水導入用マニホールド２
０と合致する半円状細口部３１Ｂを有する。 開口部３０Ｂは中空半シャフト９Ｂの内部３２Ｂと連通
し、そこから軸方向ベアリング３４Ｂの中空の内部３３
Ｂを経て塩素出口３６Ｂ及び塩水出口３７Ｂを有する塩
素−塩水分離器３５Ｂに連通ずる。 半シャフト９Ｂの内部３２Ｂは塩水導入管３８Ｂを備え
、該導入管３８Ｂは開口部３１Ｂと水冷式ラジアルベア
リング４０Ｂの内部に開口する塩水導入口３９Ｂとを連
結するものである。ベアリング４０Ｂは塩水入口４１Ｂ
を有する。 前述したとおり、ガスケット４Ａ中の半径方向の入口孔
２８はガス状の第２流体相（こＮでは空気又は酸素）を
各陰極５に供給するための手段である。入口孔２８は空
気／酸素人口４３及び苛性ソーダ出口４６中に玉弁４５
をもつ水溜４４を備えたハウジング１５の内部と連通ず
る。水溜４４は入口孔２８からの存在し得るすべての漏
洩陰極液を処理する。 操業に際しては、７０℃に保持された第１流体相である
苛性ソーダ溶液を苛性ソーダ導入口４１Ａからベアリン
グ４０Ａ、導入管３８Ａ、苛性ソーダ導入用マニホール
ド１９及び半径方向導入孔２９Ａを経て供給して各陰極
５に通過させそして陰極５から半径方向取出ロアＡ、苛
性ソーダ取出し用マニホールド２１、半シャフトの内部
３２Ａ及びベアリング内部３３Ａを経て分離器３５Ａ中
に取出す・同時に同じ＜７０℃に保持された塩水を塩水
導入口４１Ｂからベアリング４０Ｂ、導入管３８Ｂ、塩
水導入用マニホールド２０及び半径方向導入孔２９Ｂを
経て各陽極４２に供給しそして陽極４２から半径方向取
出しロアＢ、塩水取出し用マニホールド２２、半シャフ
１へ内部３２Ｂ及びベアリング内部３３Ｂを経て分離器
３５Ｂに取出す。 陰極側フランジ８Ａはスリップリング１７　Ａを通じて
陰極的に荷電されそして陽極フランジ８Ｂはスリップリ
ング１７Ｂを通じて陽極的に荷電され、（約）１５ボル
トの電位差とする。 カスケード系中の各陰極５は電動機（図示せず）を用い
て半シャフ１〜９Ａをその上に取付けられたプーリー又
はピニオンを介して駆動させることによって回転される
。 第２流体相である空気は空気人口４３から６．５気圧で
ハウジング１５及び導入孔２８を経て各陰極５に供給さ
れそして導入孔２８から各陰極５を透過する。各陰極５
からの空気の取出しは陰極反応によって形成された水と
ともに上述した苛性ソーダの取出しと同一のルートを経
て行なわれる。 陽極に形成された塩素は各陽極４２から上述した塩水の
取出しと同一のルートを経て取出される。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に従う多数の電極組立体からなる直列に
配列された電解槽カスケード系の代表的−例の縦断面図
、第２図は第１図のＡ−Ａ線に沿うカスケード系の横断
面図、第３図は第１図のＢ−Ｂ線に沿うカスケード系の
横断面図、第４図は第１図及び第２図におけるその方位
で示された第２図の中央ジヨイント３Ａの拡大図、そし
て第５図は第１図及び第３図におけるその方位で示され
た第３図の中央ジヨイント３Ｂの拡大図である。 １・・・直列電解槽カスケード系全体、２・・・導電性
円板、３Ａ、３Ｂ・・・中央ジヨイント、４Ａ、４Ｂ・
・・周縁ガスケット、５・・・環状陰極、６・・・円板
状膜、７Ａ・・陰極室反応生成物取出し孔、７Ｂ・・・
陽極室生成物取出し孔、８Ａ、８Ｂ・・・導電性フラン
ジ、９Ａ、９Ｂ・・・中空半シャフト、１２・・・締付
ボルト。 １３・・・ナソｔ”、１５・・・ハウジング、１７Ａ、
１７Ｂ・・・スリップリング、１９，２０，２１．２２
・・・マニホールド、２３Ａ、２３Ｂ・・・外側環、２
４Ａ、２４Ｂ・・ウェブ板、２５Ａ、２５Ｂ・・内側環
、２６Ａ、２６Ｂ・・・ブレーズ、２７・・・陽極室取
出し孔、２８・・陰極室導入孔、４２・・・陽極。 手続補正書（方式） 昭和６１年９月　３日

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、第１の流体相が液体であり且つ第２の流体相がガス
   又は液体である２つの流体相の間の電気化学反応を行う
   ための電極組立体であって、この電極組立体は、前記の
   ２つの流体について透過性である電極と、この電極に接
   触している第１の流体相を収容する装置と、この電極へ
   第２の流体相を供給する装置と、前記２つの流体相の反
   応生成物を前記電極から除去する装置と、前記電極を１
   つの軸線の周りで回転させる装置とを有するものであり
   ；しかも、第１の流体相が該電極を透過しており且つ電
   気を供給されている回転中の該電極へ第２の流体相を供
   給する時には、この第２の流体相がこれの供給点から移
   動して該電極を透過し、且つ前記の反応生成物が該電極
   から除去されるように、前記の透過性電極と、第１流体
   相の収容装置と、第２流体相の供給装置と、反応生成物
   の除去装置と、電極の回転装置とが設けられることを特
   徴とする、電気化学反応用の電極組立体。 ２、透過性電極は化学的耐久性をもつ金属のガーゼ又は
   フェルトである特許請求の範囲第１項記載の電極組立体
   。 ３、透過性電極は１つの環体の形である特許請求の範囲
   第１項記載の電極組立体。 ４、第２流体がガスであって、第１流体（液体）と第２
   流体とが向流で流れるように設計されてある特許請求の
   範囲第１項記載の電極組立体。 ５、電極組立体の半径方向に位置する電極組立体の外表
   面と、電気組立体を収容するハウジングの内表面との間
   に１つの空間を形成するように該ハウジング内に電極組
   立体を回転可能な状態で支持し、しかも前記の空間から
   は、ガス状の第２流体を複数の供給孔を通して電極組立
   体の透過性の電極へ供給できるようにしてある特許請求
   の範囲第４項記載の電極組立体。 ６、水平な回転軸を有する特許請求の範囲第１項記載の
   電極組立体。 ７、第１流体相が液体で第２流体相がガス又は液体であ
   る２つの流体相の間の電気化学反応用のセルの直列カス
   ケード型の装置であって、このカスケード型の装置は、
   特許請求の範囲第１項記載の電極組立体の少なくとも２
   つを直列に有し、その各個の電極組立体は１つの積層型
   のセル中に設けられてあり、しかも一対の隣り合う２つ
   のセルの各々一対は、その一対の隣り合うセル同志の間
   に１枚の共通な導電性壁体をもち、この壁体は、前記の
   隣り合うセル同志の間における陽極−陰極の連絡を提供
   しているものであることを特徴とする、電気化学反応用
   セルの直列カスケード型装置。 ８、第１流体相が液体で第２流体相がガス又は液体であ
   る２つの流体相の間の電気化学反応を実施する方法にお
   いて、第１流体相が電極内部を透過している透過性の電
   極であってしかも電気を供給され且つ回転中である該透
   過性電極へ、第２流体相を供給し、この第２流体相の供
   給点から移動して第２流体相が該電極と第１流体相とを
   透過するようにさせることを特徴とする、電気化学反応
   の実施方法。 ９、第２流体がガスであり、透過性の電極を通して第１
   流体を第２流体とが向流式に流れる特許請求の範囲第８
   項記載の方法。 １０、透過性の電極が陰極（カソード）をなし、第１流
   体が陰極液水溶液であり、第２流体が酸素からなる又は
   酸素を含むガスである特許請求の範囲第８項記載の方法
   。