JPS59200982A - ウラン濃縮度測定方法及びその装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、ウラン溶液中のウラン）砧縮度（ウラン−２
３５含有足）を測定する方法及び装置に関し、特に限定
されるものではないか、例えば、１吏用済核燃料物貿の
再処理施設におけるウラン脱硝施設内の臨界管理をする
ため、１稈プロヒス中のウラン躇縮度を検出して監視す
る場合に奸適な方法及び装置に関りるしのである。

一般にウラン脱硝１Ｍ段においては、ウラン１１１３Ｎ
ｉｈ度を常にある一定値以下に保ち、臨界状態が野生じ
ないように黙視りることが重要である。

そしてこの監視は施設のプロセス−「迅速に行う必要が
ある。

従来、ウラン溶液中のウラン濃縮度は、大型で保守の…
ｊ倒な質量分析計を使用していたため、測定試料を特殊
なフィラメントに塗イｒｌする前処理操作や艮い測定時
間、及び特殊な伽器の操作を必要どした。このため迅速
に、簡便にウラン濃縮度を測定づることができなかった
。

その他、Ｘ線発４ｒ管球を使用したり、特殊な放射線（
イッテルビウム−１６９）を使用してウラン濃縮度を測
定Ｊる放射能法がある。しかし、前者のＸ線管球を用い
る方法は、Ｘ線管球に印加りる特！Ａ、”ｃ゛大型高圧
電源装置が必要であるし、更にＸ線管球が発生する不必
要なＸ線か多ｎ１に出るため、必要なＸ線のみを選択的
に取り出す特殊４ｇエネルギフィルタや大型の遮蔽体が
必要で゛ある。また、後者の密封放射性同位体線源を要
Ｊる方法は、使用する線源の減衰（イッテルビウム−１
６９の半減期は３２　Ｆ］　＞　／メ早く、年間約１０
回の線源交換を実施しな（−」れは装置を正常に維持管
理り゛ることかできイｒい。

いり゛れにしても、このよう４Ｉ−実情のため、特に前
述の如きウラン脱硝前３，９内においてウラン溶液中の
ウラン濃縮度を迅速に１；；１祝りるような用途には不
適であった。

しかし、最近、これらの欠点を解）肖しうるちのとして
、ウランの吸収端二［ネル４ｆｆ　Ｊ：り低いエネルギ
の光子と高いエネルギの光子をウランを含む試料に照射
し、試料を透過した各光子の強叶から試わ１中のウラン
）かび度を求め、試わ１中のウラン−２３５のα崩壊に
伴って試第′」がら放出されるγ線の測定値Ｊ）よび前
記ウラン濃度からウランｉ間縮度含水める方法が提案さ
れたく特開昭５７−１！１１８８１号）。

この方法は、ウラン温液ｍを迷やかに、かつ容易に測定
づることがでさ′る１点を右し、前）小の如き用途に対
して特にね効く・ある。しかし、線源の具体例について
は何等開示されてＪ５らず、従来技術をそのまま利用し
たのではコンバク１へで保守の容易４丁装置を構成でさ
・ないこと、また、試４′」中のガンマ線自己吸収にに
り誤差が入り、測定活用を」−げられないといった間１
点があつＩこ　。

本発明の目的は、このような従来技術の欠点を解消し、
いかなるウラン溶液でも原液のまま少「）で、特殊な試
料の前処理操作やは器についての熟練技術を必要とせず
、簡便に、正（ｉ（ｉ：　！こ、かつ迅速に測定−リ−
ることができ、また、装置ｉＪ全全体小型化することが
でき、連続測定や自動測定に適Ｊ−るような改良された
ウラン）悶縮度測定方法及びその装置を提供することに
ある。

かかる目的を辻成りることのできる本発明は、原理的に
（，１１、ウラン溶液中のウランｉｌｆ’ｉ　Ｉｑをに
一工ツジ吸収法で求め、ウラン溶液中のウラ〕／−２３
！ｉｌはウラン−２３５白身が放出するガンマ線（パッ
シブガンマ線：　　１８６ｋｅＶ　）を高純度ゲルマニ
ウム検出器で検出して求めて、ウラン濃縮度をウラン−
２３５量に対りるウラン濃度の比によって求めるもので
、特に、線源のｌ’！’Ｓ成並びに試片３１中の前記ガ
ンマ線の自己（９′Ｉ収率による誤差を補正して正Ｔｉ
ｆｉ：　＆測定を行なえるにうに］二人されたものであ
る。

以下、図面に基づき本発明につい−Ｃβ（明り−る。

第１図は本発明にかかるウラン温液麿側定装置の測定部
の縦１析面図、第２図はでの遮１１々体部分の平面図で
ある。各構成部拐（ｊｌ、’ｆ＜ｉ　’ｋｌｌ　遮蔽（
４，１に設りられた各部（名取イ」（プ用の孔に組込ま
れる。

線源は、線源ボルダ２に組込まれているコパル１〜−５
７密封線源３とその前面に設（′Ｊられているウランホ
イル４とからなり、それらにＪ二つて＝１パル１−−５
７の畜」、Ｊ線源３から出る２杆のγわｊ！（１２２ｋ
ｅ、　　１３６ｋｅＶ）の他に、該γワｉ：とウランホ
イル４との相４７作用にＪ、ってＸ線（ＵｋｃＡＩＸ　
！　：　９８ｋｅＶ　、　Ｕ　ｋａ２Ｘ　ｍＡ　：　９
４ｋＣ等）を発生＞ｊる。ウランボイル４は、望ましく
はウラン−２３８が良いが、天然ウランでｂ　ｌ！’ｊ
’ｊ　麿に影ν′Ｐはない。

そして前記線源から放出される光子（γ線やＸ線〉の通
路にｉ？＞つて第１のコリメータ５５、シトツタ６、第
２のコリメータ７、試わｌビン８、り〕３３の］コリメ
ータ、及び高純度ゲルマニウｌ＼検出器１０がこの順序
で配設される。各コリメータは、タンゲスミーン製であ
り、そこを通る光子を卵１い束にＪる（コリメー１−す
る）關能を果づ。シＸ・ツタ（３はタングステン製であ
り、第３図にも示されているＪ：うに、その一部（こ貫
通孔１１が′＠′説されるどどもに高１ｆｌｌ　！Ｉｉ
ｉウランメクル１２を埋設し〕こ４１１〜造をなす。そ
して、第１図矢印で承り如＜　Ｎ　’Ｊ’ｎ製Ｎ　１ｔ
ｉｋ体１中をスライド白Ｉ′１゛となっていて、くれに
よって線源からの光子が試料ビンｈ向に照射υ−るのを
任意に開閉てきるととｔ）に、高ｉ農縮・クランメタル
１２か１ｉｌｌ：　ｆｌ′３１ビン８に対向しうるよう
に４１つている。試料（でン８は、その内部（こウラン
溶液１３を収容するしので、Ｓ：Ｄ　′！Ａｊ（ｊ４蔽
体１の上面から自由に挿入し・たり取出し！、：す（゛
きるようになっている。実１系には、自動Ｅｉｌ：　ｌ
ｔ：ｌＩＩＩシ５機かイ］設されて、それに多数の試料
ビンを−Ｅ３　ｔツ１〜づれば、後は連続的に交換でき
る」；うＧ、ｌづる。高純度ゲルマニウム検出器１０は
、検出器へ７１〜部１／′ｌにイ１１込まれ、側方７）
冒ろ水平に３４１装Ｘ　ｉｎｋ体１内に１中人されてセ
ットされる。そしてその出力は、波高分、！Ｉ７器を含
む１１１１１定系゛市子駅詩に入力号−ること（こなる
。また、鉛製遮蔽体１の各間［］部ＬＪ、’　：！’ｆ
ｆ製ノラ９１５で閉塞される。

線源から生じた前記γ線やＸ線は、シトツタ６が聞いた
状態のとき、第１のコリメータ５及Ｕ第２のコリメー・
タフに」−って細い末にざＵられて、試：１″ｊｌビン
Ｅ３中の１クラン（６液１３を通過し、更に第３のコリ
メータ９を経Ｃｉ！；ｎ　１ｌｌｌｉ度ゲルマニウム検
出器１０によつ′（検出される。ここに到達したγ線、
Ｘ線は７Ｔｉ気色昼となり、岐１ｔ′δ分析２３（！−
有づ−る測定系雷゛子装置ににって、この電気信４］が
カンマスペク［−ルに分力１されｊ’７？偵される。

これらの測定系電子装置自体ＧＪ、この技術分野にａ′
３いて公知の−しのて゛よいの（′、ぞ４′（についτ
の記載は省略するが、この測定系電子ｊ’Ａ　ｔによっ
て到達したγ線やＸ線の強度を測定りることがてきる。

これらのγ’＋Ｑ　’１ゝ’　Ｘ　ｋｇ＝のうち　１２
２１＜　ｅ　Ｖと９４ｋｅＶ（又【よ１］旧（ｅＶ）の
らのは、丁度ウランの）〈−エラ２１段収Δ°ｒ：；前
後のＬネルギ値をもっており、これらが通過ゴるウラン
溶液の淵１褪によ−、）で吸収さ４′する割合が異なり
、この吸収される割合がら潤度を求めることができる。

この方法は［１〈−丁ツジ吸収法］といわれる。

具１本面測定方法ｆＪｉ次の如くである。今、試料じン
８にウラン溶液カリＨ１（（，１１っシトツタ６が聞い
た状！川の」！、Ｊ合、高純度ゲルマニウム検出器１０
にてイ４ミ出υ４′するγ線（１２２ｋＯＶ　）　、Ｘ
イ≦ζ（！ＥｋｅＶ又は９８１りｅＶ）の強度をぞれぞ
れＩ、。。

１２ｏどりる。次（こ試λ′Ｇ１ビン８にウラン’＜８
２’？２　ＩＪ＜人っている場合の−ｒ　線＜　　１２
２ｋｅＶ　）　、　Ｘ　Ｉｇ　（９４ｋｃＶ又は９　Ｉ
Ｉ　ｋ　（ハ／）の強度をそれぞれＩ　１１＋　　Ｉｌ
ｌとりる。こσ）ばあい、試料ビン８中のウラン溶＃Ｍ
　’１３　（ｂウラン１ｒ−３４ｏ　（ｇ、ｙ　１　＞
とで−れぞれのγ線、Ｘ　８！どの関１．；ｉ　４；Ｕ
　、次の（１）式のようになる。

ただｌノ、△μＸ　ＩＪ、装億定故（比例定数）である
。この式は周知であるし、もＹ来技術に（ν１連して述
べた前記待聞口Ｊ　！ｊ　？−１！＋　１　＋１８１　
ｐＬ公報にし記載されでいるのて゛、くの勇出過（５ｊ
についての記載は省Ｏｔ３する。ど−しかく、事１）０
にウラン潤度が判っているウラン溶（ｊ夕を用いて１１
ム記侃：置定故を決力Ｉ　Ｌｙ　Ｔおし′Ｊは、ウラン
ン；）１：度が未９．１１イｉウラン溶ンｔシを試イ′
斗ヒン８に入れ、ウランンン１液を通３（Ｕリ−るγ線
、Ｘ線の強１宴（１，、、Ｉ２．　）　４．、／ｌ１ｌ
Ｉ定することに上っＣ前記（１）式よりウラシイ１ｉｌ
Ｉ厄を求めることかできる。

更に、ウラン−２３！ｉ　ＩＴＩ、　（絶苅１１′！）
はウラン（γを液１３に含まれるウラン−２３５白Ｌ］
か一定割合（゛放出するγ線（パッシブカンン線；　　
１８６１り（ハりを直接？：′５粍度ゲルマニウム検出
器で検出りること１ＪＪｚり求めること／バで−さ６．
、、二のｊｉ、’ｌのγ線づ介）１哀を　ｌｅ、　ｒと
Ｊ゛る。しかし、ウラン’７’６　：ｉ’ｉ中で（，１
ウラシー２３５白身が放出したγ線は、まわりにあるウ
ランや水ｑの物質のため、試料ビンＦ３の表面に到辻づ
る前に吸収、減衰（自己吸収）してしまう。本発明て゛
は、この自己吸収の割合を正確に求めるためにシ１７ツ
タ６に高濃縮ウランメタル１２を埋設し・である。これ
を用いて自己吸収の割合をｉｌ：鮪［こ求めることがで
き、測定精度が向上り゛るのである。その方法は次のと
おりでｄ）る。

本発明で（ニジ１？ツタ６が開いた状態の簡にウラン溶
液中のウラン−２３０のγｆ＠　（１８（ｉｋＯＶ）を
高純度ゲルマニウム検出器１０で測定し、その強度（ｉ
ｓ）を求める。次にシャッタ６を開じる。

この時シｔ７ツタ６は線源から発生するγ線やＸ線を遮
蔽し、かつ、シャッタ６に組込まれている高濃縮ウラン
メタル１２が丁匪第２のコリメータ７の中心の開口部に
一致する位置にセラ１〜される。この状態で高濃縮ウラ
ンメタル１２Ｊ：り放出されるγ４ｊｌ　（１８６ｋｅ
Ｖ　）は、第２のコリメータ７でコリメートされウラン
溶液１３で減衰し、第３のコリメータ９を経て高ＩＴ！
度グル７ニウム検出器で検出される。この凸の強度を（
ｉｓや、、、）とする。この−一）の強度差（ｉｓ＋Ｍ
　−Ｉｓ　）とシ１７ンタ６が開し、かつウランンｄ′
液カリ（（−い状態のγ線（１８６ｋｅＶ）の強ＩＹ（
Ｌｏ＞からウラン溶液中のγ線（１８６ｋｅＶ　）の自
己吸収率を正確にｓＪ＜ぬることができる。即ち、自己
吸収率ＣＦは、この二つの強度〈ｉ９．い−ｉｓ、１−
０）の次の関数として理論的に求まる。

そして、結局、ウラン溶液中に含まれているウラン−２
３５量（絶対量）ｙは、前記自己吸収率ＣＦで補正して
、つぎ′のように表すことができる。

ｙ＝（Ｋ・ｉ、）／ＣＦ　　　　　　・・・（３）但し
、ｋは装置定数（比例定ｖＪ、） 従って、この装置定数ｋを、事前にウラン−２３５昂が
判っているウラン溶液で決定してａ＞　４づば、ウラン
−２３！１足が未知２ヱウラン溶液をＢｊｌ：　ｆｌ′
＋ｌヒンに入ビンシ」−記のγ線強度を測定り′れぽ、
（３）式よりウラン−２３５邑を求めることができる。

結局、ウラン溶液中のウラン濃縮１良Ｅは、ウラン溶液
１３３中のウラン−２３５７３■とウラン濃度ρ（それ
ぞれ（１）、（３）式から求めることができる）の比７
３日ら次式により求めることが【゛きる。

Ｅ（％）　＝　（ｙ／ρ）Ｘ１００　　　・・・（４）
〔実施例〕 次に本発明の実施例について述べる。試才］１として、
ウラン濃度もウラン澗縮痘もそれぞれ異なる３種のウラ
ン溶液を用意し、ズ５１図に水工１如き装置６を試作し
て測定を行なった。測定系電子装置ｍとしては、増幅器
、波高分析２ｊｊ、］ンビコークｑ９からなるものを使
用した。本発明において測定１１・１間はそれぞれ５０
分間である。

試わ１のウラン濃度は化学分析により、またウラン）１
０縮■αは’ｆｉ　、ｉＴｉ分析によりそれぞれ別途正
ｒ、１ｃな値を測定して、１５き、各２回にわたって行
なつｌζ本発明による測定値と比較し、１偏差を求めた
。

測定結果を第１表に示Ｊ０ 第１表 妓　２回の測定値 第４図は、上記測定結果に見づさ・横軸１こ試料のウラ
ン淵縮度の（１昂分析値を、縦軸に本発明方法による測
定１１６と貿ｆｉｉ分）ｌＲｆ的とのｉｈｌΔＺ（％）
を示？Ｉものである。質量分析１１Ｃ１との隔九では平
均１０％以内となっている。

本発明は上記のような４回成のウラン１１：３縮度の測
定方法であるから、従来の質量分析計ににる測定部間（
５〜６１１ｊｔ間）に比べて大幅な短線化（約１１１’
ｉ間）が可能であり、特殊な前処理作業・１９機器に対
Ｊ−る２ノミ紬性を必要としないため、簡便で、かつ人
為的誤差が生じないし、試料中のウラン自己吸収率によ
る影響を補正して；）；す定精庶を向上させることがで
きる。史に、装置としてもコバル１〜−ｊ）７どウラン
ホイルとを組合Ｖた密封線源を使用しているため小型化
しうるし、コバルト−ｊ）７は半減期が艮い（２７０日
）ため、線源の交換頻度を年間約１回位【こ誠ら１こと
かでさ、保守１°４Ｖ哩が容易であるほか、自動試ｉｊ
ｌ交換器等を組込んでの連続測定や全自動測定宿す可能
となるなど、本発明の効果は極めて犬でｄりる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係る測定装置の一実施例を示す縦断面
図、第２図はそれに用いる鉛製遮蔽体の平ｉ７４図、第
３図はシャッタの一部破…ｉ斜視図、第４図は測定結果
の一例を示づ一グラフである。 １・・・鉛′ＫＪＪ遮蔽体、３・・・コバルｌ−５７ｊ
七月線源、４・・・ウランホイル、５・・・負′）１の
二］リメータ、６・・・シＩＩツタ、７・・・第２の″
□：１リメータ、８・・・試料ビン、９・・・第３のコ
リメータ、１０・・・高純度ゲルマニ、ウム検出器、１
２・・・９濃縮ウランヌタル、１３・・・ウラン溶液。 特許出願人　　　動力か・核燃別聞光事呆団代　　理　
　人　　　　　　　ｊｅ、　　　ｌｌ５）　　　行　　
雄１司　　　　　　　　　　　　７３ヒ　　ν己　　　
　　　イ′！！同　　　　　　荒　木　友之助 第３図 ′；：４　図 千Ｕ１ネ市■三臥］（自発）（５ 昭和５９年６月　６０ １、事件の表示 昭和５８＜Ｔ持晶′１頭第６４７５０５”３２、発明の
名称 ウラン（１）コ稲麻測定方法及０ての装置３、補正をづ
る古 事件どのｊジｊ係　’ｌ　、ｆ許出願人住所　１１１京
都港区赤坂１丁目９番１３号名称　　動ノＬｌ　）、ｉ
ｅ−杉）然Ｊｉ３ｉ聞介事局“、団／１９代理人〒１０
４ 住所　東京都中火１区銀Ｐ１う８丁１」１２番１と５Ｂ
５．７＋Ｉｉ正の女Ｊ”ｓミ 明細書の発明の訂細イｆ説明の！ＩＭＩ（１）明畑−（
第４真第２行ｌ−１１−約１０回りどあるを、「約５回
−；と補正！、ｌう ｉ２）　　ｌｒｉ］　＞了３１７′Ｉ頁第１表中の最上
段組２）閏の１ウラン濶、ｆ宿］とあるを、［゛−クラ
ン：：ｉ＋！　、！哀二とン市正・ｊ−る。 （３′Ｊ′　　同ｕ）１４貞第゛１表中のり−［・Ｌ、
ｊｊ、第１）（閉の「＜　１６．０％）」どあるを、’
、’　（−ｔ６．０ｅＨへ）ｊと補正りる。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ウランの吸収端エネルギより低いニ［ネルギの光子
   と高いエネルギの光子をウランを含む試料に照則し、試
   お［を透過した各光子の強度から試料中のウラン濃度を
   求め、試別中のウラン−２計のα崩壊に伴って試わ１か
   ら放出されるγ線の測定値および前記ウラン濃度からウ
   ラン淵縮庶を求める方法において、試わ１に照射する光
   子をコバル１〜密封綜源及びそれとウランホイルどの相
   互作用によって生じさμるとと乙に、試別の近傍に高濃
   縮ウランメタルを前説して、前記試別が無い時の強度と
   右る口νの強度の比から試別中のγ線の自己吸収率を求
   めて前記γ線の測定値を補正することを特徴とするウラ
   ン）閂縮度測定方法。 ２、二１パルｌ−−’、＋７密月線源及びその前面に設
   けられているウランホイルとからなる線源と、前記線源
   からの光路に治って配設己れたコリメータ系、シャッタ
   放１ｊｉｊ、ウラン溶液が入れられる着脱自在の試料ビ
   ン、高純度ゲルマニウム検出器と、波高分々１１器をａ
   む測定系電子装置とからなり、前記シャッタ（戊禍は、
   前記線源からの光子を任意に開閉自在（パあるとともに
   、シャッタの一部に高ｉＵ縮ウランメタルが埋設されて
   、そこからＩＪ文出されるγ線が前記シャッタの移動に
   より前記試別に向（プて照Ｑｊされるようにしたことを
   １Ｓ徴とＪるウラン１１１１縮度１す１ｊ定装置。