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JPH11321859A - 燃料タンク又はそのタンクに入れるためのチュ―ビング - Google Patents

燃料タンク又はそのタンクに入れるためのチュ―ビング

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JPH11321859A
JPH11321859A JP7806499A JP7806499A JPH11321859A JP H11321859 A JPH11321859 A JP H11321859A JP 7806499 A JP7806499 A JP 7806499A JP 7806499 A JP7806499 A JP 7806499A JP H11321859 A JPH11321859 A JP H11321859A
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layer
tubing
polyolefin
tank
multilayer
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JP7806499A
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ジョゼフ ヴァン シャフティンゲン ジュール
Serge Dupont
デュポン セルジュ
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Solvay SA
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 接着剤層を含まず、バリヤー特性が良好で層
間はく離耐性の高い、熱可塑性樹脂製の多層燃料タンク
又はそのタンクに入れるためのチュービングの提供。 【解決手段】 少なくとも１種のポリオレフィン及びカ
ルボン酸、ジカルボン酸及び前記ジカルボン酸に対応す
る無水物より選ばれた官能性モノマー単位を含む少なく
とも１種の官能基化ポリオレフィンを含むブレンドから
なる少なくとも１層に隣接した、バリヤー樹脂を含む少
なくとも１層を用いる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、熱可塑性樹脂製の
多層燃料タンク又はそのタンクに入れるためのチュービ
ングに関する。
【０００２】
【従来の技術】プラスチックの押出成形法は、非常に多
様な物品、特に多くの用途に用いられる中空体を製造さ
せることができる。その用途の多くは、それが入るよう
に設計されている液体に対して良好な不浸透性を示す当
該の中空体を必要としている。従って、特に良好な機械
的性質を示すプラスチック製の少なくとも１構造層及び
不浸透性機能を果たす少なくとも１層を有する多層中空
体を製造することは周知である。その層はたいてい所望
のバリヤー特性を有する熱可塑性樹脂で製造されてい
る。１又は複数の構造層において用いられる熱可塑性樹
脂の中で特にポリオレフィンが最も一般に用いられてい
る。しかしながら、通常のポリオレフィンは通常のバリ
ヤー樹脂にほとんど接着せず、よって層間はく離耐性の
低い物品を生じることになる。その問題に対する従来の
解決法は、バリヤー樹脂層とポリオレフィン層間に挟ま
れた接着樹脂層を使用するものであった。しかしなが
ら、中間層を追加することはある種の経済的欠点と技術
的欠点があり、特に、用いられる各種の樹脂には各々の
押出機が必要であるということがあった。その問題に対
する解決の試みは米国特許出願第5,618,599号に示され
ており、多層が別個の接着層を含まずにバリヤー層及び
ポリオレフィン層を含み、ポリカプロラクトン又はポリ
メチルメタクリレート又はポリビニルアクリレートが高
度にグラフトしているポリオレフィンからなる接着剤が
該バリヤー樹脂と混合されることが好ましいことが記載
されている。しかしながら、その方法で得られた接着レ
ベルは接着剤層を挟むことにより従来得られた接着レベ
ルと比べて極めて低い。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の課題
は、接着層を含まず、バリヤー特性が良好で層間はく離
耐性の高い、熱可塑性樹脂製の多層燃料タンク又はその
タンクに入れるためのチュービングである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】従って、本発明は、少な
くとも１種のポリオレフィン及び少なくとも１種の官能
基化ポリオレフィンを含むブレンドからなる少なくとも
１層に隣接した、バリヤー樹脂を含む少なくとも１層を
含む、熱可塑性樹脂製の多層燃料タンク又はそのタンク
に入れるためのチュービングであって、前記官能基化ポ
リオレフィンがカルボン酸、ジカルボン酸及び前記ジカ
ルボン酸に対応する無水物より選ばれた官能性モノマー
単位を含むことを特徴とする、前記多層タンク又はチュ
ービングに関する。
【０００５】
【発明の実施の形態】『多層燃料タンク又はそのタンク
に入れるためのチュービング』という表現は、その壁が
実質的に異なる熱可塑性樹脂からなる少なくとも２種の
隣接層をもつタンク又はチュービングを意味するように
理解されねばならない。前記タンク又はチュービング
は、特に成形法又は共押出し法により得られる。仕上が
りの長さを有するタンク又はチュービングの場合には、
成形法により優れた結果が得られた。タンク又はチュー
ビングの形を形成する型の使用を含む限り、本発明の仕
上がりの長さを有するタンク又はチュービングを製造す
るために任意の種類の成形操作が用いられる。その成形
操作は、例えば、予備成形から始めて又はゲル化熱可塑
性樹脂を型に導入することにより行われる。成形操作
は、特に、吹込操作と組み合わせられる。続いてアセン
ブリ工程、特に溶接が行われる。成形操作が予備成形か
ら始めて行われる場合には、特に、共押出し法又は共射
出法により得られる。共押出し−吹込成形や共射出−溶
接成形を用いて非常に良好な結果が得られた。多層タン
ク又はチュービングは、好ましくは共押出し−吹込成形
により製造される。この場合、連続押出し法、堆積によ
る押出し法又は逐次押出し法−全て当業者に周知の手法
を同様に用いることが可能である。
【０００６】『熱可塑性樹脂』という用語は、熱可塑性
エラストマーを含む熱可塑性ポリマー、及びそのブレン
ドを意味するように理解されねばならない。『ポリマ
ー』という用語は、ホモポリマーとコポリマー(特に二
元又は三元コポリマー)の双方、例えば、ランダムコポ
リマー、逐次重合により製造したコポリマー、ブロック
コポリマー、グラフトコポリマー等を意味するように理
解されねばならない。当業者に既知の任意の種類のバリ
ヤー樹脂は、当該の成形法と適合するポリマー又はコポ
リマーである限りは本発明に関して用いられる。種々の
バリヤー樹脂のブレンドであってもよい。用いられる樹
脂の中では、特にポリアミド又はコポリアミド、又はエ
チレン−ビニルアルコールランダムコポリマーが挙げら
れる。バリヤー樹脂がエチレン−ビニルアルコールラン
ダムコポリマーである場合に非常に興味深い結果が得ら
れた。バリヤー樹脂を含む層は、安定剤、潤滑剤等の高
分子であってもなくてもよい当業者に周知のある種添加
剤を含んでもよい。有利には、バリヤー樹脂を含む層は
下で定義される官能基化ポリオレフィンを含まない。好
ましくは、バリヤー樹脂を含む層は実質的にバリヤー樹
脂からなる。
【０００７】本発明に関して、バリヤー樹脂を含む層は
少なくとも１種のポリオレフィン及び少なくとも１種の
官能基化ポリオレフィンを含むブレンドからなる少なく
とも１層に隣接する。１種又は複数種のポリオレフィン
と官能基化ポリオレフィンのほかに、ブレンドは安定
剤、潤滑剤等の高分子であってもなくてもよい当業者に
周知のある種添加剤を含んでもよい。好ましくは、前記
ブレンドは実質的に少なくとも１種のポリオレフィンと
少なくとも１種の官能基化ポリオレフィンからなる。
『ポリオレフィン』という用語は、オレフィンホモポリ
マー、少なくとも２種類の異なるオレフィンを含むコポ
リマー及びオレフィンに由来する単位少なくとも50重量
％を含むコポリマーを意味するように理解されねばなら
ない。ブレンドには数種のポリオレフィンが用いられ
る。更に詳しくは、ブレンドは、バージンポリオレフィ
ンに対して補充としてある割合の再循環ポリオレフィ
ン、又は多層タンク又はチュービングの製造において種
々の工程で得られた断片の粉砕に由来するある割合の再
循環樹脂のブレンドを含有してもよい。好ましくは、ポ
リオレフィンはポリエチレンである。高密度ポリエチレ
ンにより非常に良好な結果が得られた。
【０００８】『官能基化ポリオレフィン』という表現
は、オレフィンに由来する単位のほかに官能性モノマー
単位を含むポリオレフィンを意味するように理解されね
ばならない。これらの官能性モノマー単位は、主鎖又は
側鎖のポリオレフィンに組み込まれる。例えば、１種以
上の官能性モノマーと１種又は複数種のオレフィンモノ
マーとの共重合によって前記主鎖や側鎖の骨格に直接組
込まれるか又は１種以上の官能性モノマーをポリオレフ
ィンの製造後の前記鎖にグラフトすることにより得られ
る。その場合、ポリオレフィン/官能基化ポリオレフィ
ンブレンドは、タンク又はチュービングの製造方法に含
まれるゲル化工程中の反応性処理により特に単一工程で
製造される。ブレンド中に数種の官能基化ポリオレフィ
ンが用いられる。本発明に関して、官能性モノマー単位
はカルボン酸、ジカルボン酸及び前記ジカルボン酸に対
応する無水物より選ばれる。従って、これらの単位は、
たいていその官能基を有する少なくとも１種の不飽和モ
ノマーの共重合又はグラフト化に由来する。用いられる
モノマーの例として、アクリル酸、メタクリル酸、マレ
イン酸、フマル酸、イタコン酸、マレイン酸無水物、フ
マル酸無水物及びイタコン酸無水物が特に挙げられる。
好ましくは、官能性モノマー単位はマレイン酸無水物の
共重合又はグラフト化に由来する。
【０００９】このように記載された官能基化ポリオレフ
ィンは、当業者に周知であり、市販されている。ポリオ
レフィンがポリエチレンである場合には、官能基化ポリ
オレフィンはマレイン酸無水物によってグラフトされた
ポリエチレンであることが特に有利である。即ち、官能
性モノマー単位はマレイン酸無水物をポリエチレンにグ
ラフトしたものに由来する。官能基化ポリオレフィン中
の官能性モノマー単位の含量は少なくとも0.4重量％(官
能基化ポリオレフィンの重量に対して)であることが有
利であることが判明した。更に有利には、その含量は少
なくとも0.7重量％である。更に有利には少なくとも1.0
重量％である。同様に、官能基化ポリオレフィン中の官
能性モノマー単位の含量は多くても15重量％であること
が有利である。更に有利には、その含量は多くても10重
量％である。更に有利には多くても5.0重量％である。
ブレンド中の官能基化ポリオレフィンの含量は好ましく
は0.5重量％以上である。更に好ましくは1.5重量％以上
である。同様に、ブレンド中の官能基化ポリオレフィン
の含量は、好ましくは20重量％以下である。更に好まし
くは10重量％以下である。更に好ましくは7重量％以下
である。
【００１０】本発明の多層タンク又はチュービングは、
１以上の追加層、例えば、バージンポリオレフィン又は
再循環ポリオレフィンのみの層又はバージンポリオレフ
ィンと再循環ポリオレフィンのブレンドの層を含んでも
よい。タンク又はチュービングは再循環樹脂を含む少な
くとも１層を含むことが有利である。実質的に接着剤と
して通常用いられる樹脂からなる追加層を挟まずに良好
な結果が得られた。本発明の多層タンク又はチュービン
グの特に有利な実施態様においては、１層がバリヤー樹
脂を含み、各２隣接層が少なくとも１種のポリオレフィ
ン及び少なくとも１種の上記官能基化ポリオレフィンを
含むブレンドからなる３層からなる。本発明の多層タン
ク又はチュービングの他の非常に有利な実施態様におい
ては、４層からなる。内側から外側に(ａ)少なくとも１
種のバージンポリオレフィン及び少なくとも１種の官能
基化ポリオレフィンを含むブレンドからなる層、(ｂ)バ
リヤー樹脂を含む層、(ｃ)少なくとも１種の官能基化ポ
リオレフィン及び再循環ポリオレフィンを含むブレンド
からなり、後者が特に多層タンク又はチュービングの製
造において種々の工程で得られた断片の粉砕に由来する
ことが可能である層、及び(ｄ)バージンポリオレフィン
を含む層がある。
【００１１】下記の実施例においては、実施例1R、2R及
び9Rは本発明によらない比較例である。他の実施例は、
本発明の種々の実施態様を限定しない方法で具体的に説
明するものである。実施例においては下記の慣用語が用
いられる。 - PE: ポリエチレン; - HDPE: 高密度ポリエチレン; - MA: マレイン酸無水物; - MA-gPE: マレイン酸無水物によってグラフトしたポリ
エチレン; - EVOH: エチレン−ビニルアルコールランダムコポリマ
ー; - PA: ポリアミド; - MO型ガソリン: ホルターマン社によって用いられた名
称による『CEC法的燃料RF08-A-85』; - TF１型ガソリン: MO型ガソリン90％とエタノール10％
のブレンド; - 特にことわらない限り組成は重量％で示す。
【００１２】
【実施例】実施例1R:容量が１リットルの３層のびんをB
EKUM(登録商標)BM303機を用いて共押出し−吹込成形に
より製造した。各層の押出し温度は226±１℃とした。
３層の特性は次の通りであった。 - 内部層及び外部層: ELTEX(登録商標)RS B 714、HDPE
ソルベーイポリオレフィンヨーロッパ製-ベルギー、メ
ルトインデックス0.15g/10分(5.0kg/190℃)、平均厚:
約1100μm; - 中間層: EVAL(登録商標)EP-F 101A EVOH 96.5％及びM
Aを1.2％含有しメルトインデックスが１〜２g/10分(2.1
6kg/190℃)のMA-gPE 1型3.5％を含むブレンド、平均厚:
約165μm; HDPE層と中心層間の接着をびんの壁の縦方向に切断した
15mm幅試験片で測定した。測定をASTM規格D1876(1995バ
ージョン)に準じ、引張引き速度100mm/分を用い、平均
を用いることにより3試験片/製品について行った。ビン
に規格品のTF 1型ガソリンを入れ、40℃で６ヵ月保持し
た後の接着を測定した。次の実施例のいくつかについて
は、同じガソリンか又はエタノールを含まない規格品の
ガソリン(MO型)に対するびんの浸透性を40℃で貯蔵中の
減量によって測定した。
【００１３】実施例2R:中間層が同じMA-gPEを50％含有
する以外は実施例1Rを繰り返した。
【００１４】実施例３:中間層がMA-gPEを含まず、HDPE
の２層が各々 MAを0.1〜0.2％含有しメルトインデック
スが１〜1.4g/10分(2.16kg/190℃)であるMA-gPE２型を
3.5％含有する以外は実施例1Rを繰り返した。
【００１５】実施例４:HDPEの２層が各々 MAを0.4％含
有しメルトインデックスが1.5g/10分(2.16kg/190℃)で
あるMA-gPE３型を3.5％含有する以外は実施例３を繰り
返した。
【００１６】実施例５:HDPEの２層が各々 MAを0.7％含
有しメルトインデックスが0.2g/10分(2.16kg/190℃)で
あるMA-gPE４型を3.5％含有する以外は実施例３を繰り
返した。
【００１７】実施例６:HDPEの２層が各々MA-gPE１型を
3.5％含有する以外は実施例３を繰り返した。
【００１８】実施例７:HDPEの２層が各々 MAを1.7％含
有しメルトインデックスが0.2g/10分(5.0kg/190℃)であ
るMA-gPE５型を3.5％含有する以外は実施例３を繰り返
した。
【００１９】実施例８:容量が１リットルの２層びんをB
EKUM(登録商標) BM303機を用いて共押出し−吹込成形に
よって製造した。層の特性は次の通りであった。 - 外部層: HDPE(前の実施例と同じ型)96.5％及びMA-gPE
１型3.5％を含むブレンド、平均厚: 約1500μm、押出し
温度: 240℃; - 内部層: PA(SELAR(登録商標)RB920樹脂の顆粒のブレ
ンドからPA顆粒を析出することにより得た)、平均厚:
約520μm、押出し温度: 255℃。 引張引き速度を50mm/分にした以外は上記実施例のよう
にHDPE層とPA層間の接着を測定した。上記実施例のよう
に浸透性を測定した。
【００２０】実施例9R:容量が１リットルの３層のびん
をBEKUM(登録商標) BM303機を用いて共押出し−吹込成
形により製造した。３層の特性は次の通りであった。 - 外部層: HDPE(前の実施例と同じ型)、平均厚: 約1500
μm、押出し温度: 240℃; - 中間層: 実質的にMA-gPE１型からなる接着層、平均
厚: 約250μm、押出し温度: 210℃; - 内部層: PA(実施例８と同じ型)、平均厚: 約160μm、
押出し温度: 255℃; 接着と浸透性を実施例８のように測定した。
【００２１】実施例10:外径が32mmの３層チューブを材
料温度215℃で共押出した。層の特性は次の通りであっ
た。 - 内部層: メルトインデックスが0.85g/10分(5.0kg/190
℃)であるELTEX(登録商標)TUB171、HDPEソルベーポリオ
レフィンズヨーロッパ製-ベルギー 96.5％及びMA-gPE５
型(実施例７参照) 3.5％を含むブレンド、平均厚: 約13
10μm; - 中間層: EVAL(登録商標)EP-F 101A EVOH、平均厚: 約
120μm; - 外部層: 内部層と同じ型、平均厚: 約1240μm。 このチューブから長さが75cmの部分を切断し、M0型又は
TE１型ガソリンを90％まで入れ、端を塞いだ。チューブ
の浸透性を40℃における減量によって測定した。HDPE内
部層とバリヤー層間の接着を実施例1R〜７と同じ方法で
測定した(ガソリンと接触する前)。他の部分にMO型ガソ
リンを50％まで入れて40℃で3ヵ月間維持した。その部
分の壁の試験片を液体が接触した状態の下の領域とガソ
リン蒸気と接触した状態の上の領域の双方から取り出
し、上記のように接着測定に供した。
【００２２】実施例11:外径が32mmの３層チューブを材
料温度215℃で共押出した。層の特性は次の通りであっ
た。 - 内部層: メルトインデックスが0.2g/10分(21.6kg/190
℃)のHOSTALEN(登録商標)GM9350C HDPE 80％をカーボン
ブラック含量10％及びMA-gPE５型(実施例７と実施例10
参照)と共に含むブレンド、平均厚: 約1360μm; - 中間層: EVAL(登録商標) EP-F 101A EVOH、平均厚:
約130μm; - 外部層: 実施例10の外部層と同じ型、平均厚: 約1390
μm; 接着性と浸透性を前の実施例のように測定した。次の表
に得られた結果を示す。
【００２３】
【表１】 (a): 測定できる不十分な接着; (b): 試験片ははく離されなかった: HDPE層の凝集破壊; (c): 引張引き速度: 50mm/分; (d): TF 1型ガソリン; (e): MO型ガソリン。

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも１種のポリオレフィン及び少
    なくとも１種の官能基化ポリオレフィンを含むブレンド
    からなる少なくとも１層に隣接した、バリヤー樹脂を含
    む少なくとも１層を含む、熱可塑性樹脂製の多層燃料タ
    ンク又はそのタンクに入れるためのチュービングであっ
    て、前記官能基化ポリオレフィンがカルボン酸、ジカル
    ボン酸及び前記ジカルボン酸に対応する無水物より選ば
    れた官能性モノマー単位を含むことを特徴とする、前記
    多層タンク又はチュービング。
  2. 【請求項２】 共押出し−吹込成形により製造された、
    請求項１記載の多層タンク又はチュービング。
  3. 【請求項３】 該バリヤー樹脂がエチレン−ビニルアル
    コールランダムコポリマーである、請求項１又は２記載
    の多層タンク又はチュービング。
  4. 【請求項４】 該ポリオレフィンが高密度ポリエチレン
    である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の多層タン
    ク又はチュービング。
  5. 【請求項５】 該官能性モノマー単位がマレイン酸無水
    物の共重合又はグラフト化に由来する、請求項１〜４の
    いずれか１項に記載の多層タンク又はチュービング。
  6. 【請求項６】 該ポリオレフィンがポリエチレンであ
    り、該官能基化ポリオレフィンがマレイン酸無水物によ
    ってグラフトされたポリエチレンである、請求項５記載
    の多層タンク又はチュービング。
  7. 【請求項７】 官能基化ポリオレフィン中の官能性モノ
    マー単位の含量が0.7〜15重量％である、請求項１〜６
    のいずれか１項に記載の多層タンク又はチュービング。
  8. 【請求項８】 該ブレンド中の官能基化ポリオレフィン
    の含量が0.5〜20重量％である、請求項１〜７のいずれ
    か１項に記載の多層タンク又はチュービング。
  9. 【請求項９】 ３層からなり、１層がバリヤー樹脂を含
    み、各２隣接層が少なくとも１種のポリオレフィン及び
    少なくとも１種の官能基化ポリオレフィンを含むブレン
    ドからなる、請求項１〜８のいずれか１項に記載の多層
    タンク又はチュービング。
  10. 【請求項１０】 自動車に適合するものであることを特
    徴とする、請求項１〜９のいずれか１項に記載の多層タ
    ンク又はチュービング。
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