JPH09283160A - 固体電解質型燃料電池の固体電解質の製造方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池の固体電解質の製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 固体電解質の気孔率を低減して燃料ガスを透
過させないようにし、機械的強度を向上させる。 【解決手段】 ＣｅＯ2にＳｍをドープして(ＣｅＯ2)
0・8(ＳｍＯ1・5)0・2から成る電解質材料を生成する。そ
の後、前記電解質材料をホットプレス法により固体電解
質に形成する。前記ホットプレス法において、ホットプ
レス装置(図１参照)の材料充填室６に前記電解質材料を
充填する。次に、水圧プレス１０に圧力を加えて成形す
る。その際、耐火内張り１１に囲まれて形成された炉を
加熱することにより固体電解質を完成させる。
過させないようにし、機械的強度を向上させる。 【解決手段】 ＣｅＯ2にＳｍをドープして(ＣｅＯ2)
0・8(ＳｍＯ1・5)0・2から成る電解質材料を生成する。そ
の後、前記電解質材料をホットプレス法により固体電解
質に形成する。前記ホットプレス法において、ホットプ
レス装置(図１参照)の材料充填室６に前記電解質材料を
充填する。次に、水圧プレス１０に圧力を加えて成形す
る。その際、耐火内張り１１に囲まれて形成された炉を
加熱することにより固体電解質を完成させる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、主に固体電解質型
燃料電池に用いられる固体電解質の製造方法に関する。
燃料電池に用いられる固体電解質の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来周知の固体電解質型燃料電池の概要
構成図を図４に示す。図４において、酸素イオン導電性
のある固体電解質４１の両側にペロブスカイトから成る
多孔質の酸素極(カソード)４２とＮｉサーメットから成
る多孔質の水素極(アノード)４３を装着する。酸素極４
２側には、酸素ガスＯ2もしくは空気を空間４７に流し
込むと、次式に示す反応が起こる。
構成図を図４に示す。図４において、酸素イオン導電性
のある固体電解質４１の両側にペロブスカイトから成る
多孔質の酸素極(カソード)４２とＮｉサーメットから成
る多孔質の水素極(アノード)４３を装着する。酸素極４
２側には、酸素ガスＯ2もしくは空気を空間４７に流し
込むと、次式に示す反応が起こる。
【０００３】 １／２Ｏ2 ＋ ２ｅ- → Ｏ2- …… (１) 還元された酸素イオンＯ2-は、酸素イオン導電性のある
固体電解質４１を通過して水素極４３に達する。水素極
４３側には、水素ガスＨ2もしくは天然ガス等の燃料ガ
スを空間４８に流し込み、固体電解質４１を通過してき
た酸素イオンＯ2-と次式に示す反応が起こる。
固体電解質４１を通過して水素極４３に達する。水素極
４３側には、水素ガスＨ2もしくは天然ガス等の燃料ガ
スを空間４８に流し込み、固体電解質４１を通過してき
た酸素イオンＯ2-と次式に示す反応が起こる。
【０００４】 Ｈ2 ＋ Ｏ2- → Ｈ2Ｏ ＋ ２ｅ- …… (２) 図４に示すように、負荷４４を酸素極４２と水素極４３
に接続すると、酸素極４２側が陽極、そして水素極４３
側が陰極となった電圧が(２)式の右辺の２ｅ-によって
負荷４４の両端に発生する。
に接続すると、酸素極４２側が陽極、そして水素極４３
側が陰極となった電圧が(２)式の右辺の２ｅ-によって
負荷４４の両端に発生する。
【０００５】なお、水素極雰囲気等により前記固体電解
質４１が還元されないように固体電解質４１と水素極４
３との間に第１保護膜４５、第２保護膜４６を介挿す
る。第１保護膜４５は固体電解質４１側に固着され、そ
の材料は主にＣｅＯ2とＹＳＺを混合して得た部材が用
いられる。第２保護膜４６は水素極４３側に固着され、
その材料は主に１００％ＹＳＺから成る部材が用いられ
る。
質４１が還元されないように固体電解質４１と水素極４
３との間に第１保護膜４５、第２保護膜４６を介挿す
る。第１保護膜４５は固体電解質４１側に固着され、そ
の材料は主にＣｅＯ2とＹＳＺを混合して得た部材が用
いられる。第２保護膜４６は水素極４３側に固着され、
その材料は主に１００％ＹＳＺから成る部材が用いられ
る。
【０００６】以上は、従来周知の固体電解質型燃料電池
の動作である。前記燃料電池で使用される固体電解質４
１の電解質材料には、イットリウム等の酸化物をジルコ
ニアに固溶させて生成された安定化ジルコニア(ＹＳＺ)
を使用したものが多い。
の動作である。前記燃料電池で使用される固体電解質４
１の電解質材料には、イットリウム等の酸化物をジルコ
ニアに固溶させて生成された安定化ジルコニア(ＹＳＺ)
を使用したものが多い。
【０００７】電解質材料にＹＳＺを使用した燃料電池の
動作温度は約１０００℃の高温となるため、固体電解質
型燃料電池の構成材料には耐熱性のあるものを使用しな
ければならない不都合がある。そこで燃料電池の動作温
度を下げて電池構成材料の耐熱性を低下させる試みがな
されている。
動作温度は約１０００℃の高温となるため、固体電解質
型燃料電池の構成材料には耐熱性のあるものを使用しな
ければならない不都合がある。そこで燃料電池の動作温
度を下げて電池構成材料の耐熱性を低下させる試みがな
されている。
【０００８】その手段として、電解質材料に、例えば
(ＣｅＯ2)O・8(ＳｍＯ1・5)O・2を使用して固体電解質を形
成し、燃料電池の動作温度を７００〜８００℃にしたも
のが研究されている。前記電解質材料を用いて形成され
た固体電解質は、水素極雰囲気等において還元されてし
まう問題があるが、ＹＳＺを電解質材料として使用した
場合と比較して、燃料電池の動作温度を低下させること
ができる利点がある。このため、電解質材料において、
最近ではＹＳＺの代替材料に(ＣｅＯ2)O・8(ＳｍＯ1・5)
O・2を使用して燃料電池が製造されるようになってい
る。
(ＣｅＯ2)O・8(ＳｍＯ1・5)O・2を使用して固体電解質を形
成し、燃料電池の動作温度を７００〜８００℃にしたも
のが研究されている。前記電解質材料を用いて形成され
た固体電解質は、水素極雰囲気等において還元されてし
まう問題があるが、ＹＳＺを電解質材料として使用した
場合と比較して、燃料電池の動作温度を低下させること
ができる利点がある。このため、電解質材料において、
最近ではＹＳＺの代替材料に(ＣｅＯ2)O・8(ＳｍＯ1・5)
O・2を使用して燃料電池が製造されるようになってい
る。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】通常、固体電解質の電
解質材料として(ＣｅＯ2)0・8(ＳｍＯ1・5)0・2を使用する
際、形成される固体電解質が緻密な層になるように電解
質材料を焼結する必要がある。一般的に、固体電解質が
緻密な層になるようにする方法には、例えば常圧焼結法
により微粒子状態の(ＣｅＯ2）0・8(ＳｍＯ1・5)0・2を所
望の形に圧力成形した後、高温で焼結する手段が採られ
ている。
解質材料として(ＣｅＯ2)0・8(ＳｍＯ1・5)0・2を使用する
際、形成される固体電解質が緻密な層になるように電解
質材料を焼結する必要がある。一般的に、固体電解質が
緻密な層になるようにする方法には、例えば常圧焼結法
により微粒子状態の(ＣｅＯ2）0・8(ＳｍＯ1・5)0・2を所
望の形に圧力成形した後、高温で焼結する手段が採られ
ている。
【００１０】前記電解質材料の最適焼結温度は１６５０
℃と高温であることが知られている。
℃と高温であることが知られている。
【００１１】しかし、前記最適焼結温度で固体電解質を
形成すると、固体電解質の各結晶粒子が増大し(約１５
μｍ)、その結晶粒子内部に気孔が残存して焼結体の相
対密度が低下してしまい、燃料ガスが固体電解質を透過
してしまう問題が生じる。
形成すると、固体電解質の各結晶粒子が増大し(約１５
μｍ)、その結晶粒子内部に気孔が残存して焼結体の相
対密度が低下してしまい、燃料ガスが固体電解質を透過
してしまう問題が生じる。
【００１２】燃料ガスが固体電解質を透過してしまう
と、燃料電池の起電力が低下してしまい、その発電量が
大幅に低下することが現在知られている。また、固体電
解質の気孔率の増大に伴って燃料電池の機械的強度が低
下するため、ピンホールがある固体電解質を用いて燃料
電池を製造することは望ましくない。なお、理想的な固
体電解質は、結晶粒径が小さくて揃っていることであ
る。すなわち、燃料ガスが固体電解質を透過せず、かつ
機械的強度が高いことが望まれている。
と、燃料電池の起電力が低下してしまい、その発電量が
大幅に低下することが現在知られている。また、固体電
解質の気孔率の増大に伴って燃料電池の機械的強度が低
下するため、ピンホールがある固体電解質を用いて燃料
電池を製造することは望ましくない。なお、理想的な固
体電解質は、結晶粒径が小さくて揃っていることであ
る。すなわち、燃料ガスが固体電解質を透過せず、かつ
機械的強度が高いことが望まれている。
【００１３】本発明は前記課題に基づいて成されたもの
であり、緻密な固体電解質を形成して気孔率を低下さ
せ、燃料ガスが固体電解質を透過させないようにし、固
体電解質の機械的強度を増大させる固体電解質型燃料電
池の固体電解質の製造方法を提供することにある。
であり、緻密な固体電解質を形成して気孔率を低下さ
せ、燃料ガスが固体電解質を透過させないようにし、固
体電解質の機械的強度を増大させる固体電解質型燃料電
池の固体電解質の製造方法を提供することにある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】本発明は、前記課題の解
決を図るため、第１方法は電解質材料を成形機により圧
力成形して固体電解質を得、その固体電解質の側面に酸
素極と水素極を装着した後、固体電解質と水素極との間
に保護膜を介挿し、その酸素極と水素極に負荷を設けて
燃料ガスにより動作する固体電解質型燃料電池の固体電
解質の製造方法において、前記電解質材料をホットプレ
ス法により圧力成形すると同時に焼結して固体電解質を
形成することを特徴とする。
決を図るため、第１方法は電解質材料を成形機により圧
力成形して固体電解質を得、その固体電解質の側面に酸
素極と水素極を装着した後、固体電解質と水素極との間
に保護膜を介挿し、その酸素極と水素極に負荷を設けて
燃料ガスにより動作する固体電解質型燃料電池の固体電
解質の製造方法において、前記電解質材料をホットプレ
ス法により圧力成形すると同時に焼結して固体電解質を
形成することを特徴とする。
【００１５】第２発明は、前記ホットプレス法におい
て、プレス圧を１０００ｋｇ／ｃｍ2、焼結温度を１６
５０℃未満で固体電解質を形成することを特徴とする。
て、プレス圧を１０００ｋｇ／ｃｍ2、焼結温度を１６
５０℃未満で固体電解質を形成することを特徴とする。
【００１６】第３発明は、前記電解質材料を(ＣｅＯ2)
0・8(ＳｍＯ1・5)0・2とすることを特徴とする。
0・8(ＳｍＯ1・5)0・2とすることを特徴とする。
【００１７】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図面
に基づいて説明する。ＣｅＯ2にＳｍをドープして得た
(ＣｅＯ2)0・8(ＳｍＯ1・5)0・2から成る電解質材料をホッ
トプレス法により所望の成形体に圧力成形すると同時に
焼結して固体電解質を形成するが、そのホットプレス法
により固体電解質を形成する際に使用するホットプレス
装置において、図１に示すホットプレス装置の概要構成
図に基づいて説明する。
に基づいて説明する。ＣｅＯ2にＳｍをドープして得た
(ＣｅＯ2)0・8(ＳｍＯ1・5)0・2から成る電解質材料をホッ
トプレス法により所望の成形体に圧力成形すると同時に
焼結して固体電解質を形成するが、そのホットプレス法
により固体電解質を形成する際に使用するホットプレス
装置において、図１に示すホットプレス装置の概要構成
図に基づいて説明する。
【００１８】図１において、電解質材料を圧力成形する
成形機全体を支えるために配置された耐熱ブロック１の
上面に、型支持用ブロック２を配置する。その型支持用
ブロック２の上面中央には、電解質材料を所望の成形体
に形成するためのプラグ３を配置し、材料充填室４が設
けられるように交換可能な内張り５をプラグ３の側面を
囲むように配置する。さらに、前記交換可能な内張り５
の側面を囲むように、前記型支持用ブロック２の上面端
部に型６を配置する。
成形機全体を支えるために配置された耐熱ブロック１の
上面に、型支持用ブロック２を配置する。その型支持用
ブロック２の上面中央には、電解質材料を所望の成形体
に形成するためのプラグ３を配置し、材料充填室４が設
けられるように交換可能な内張り５をプラグ３の側面を
囲むように配置する。さらに、前記交換可能な内張り５
の側面を囲むように、前記型支持用ブロック２の上面端
部に型６を配置する。
【００１９】電解質材料を圧力成形するための耐熱性パ
ンチ７が前記材料充填室４に装填され、その耐熱性パン
チ７の上面には高強度耐熱ブロック８が設けられる。そ
の高強度耐熱ブロック８の上面には冷却板９を配置し、
その冷却板９に水圧プレス１０を設けられる。その水圧
プレス１０に圧力を加えることにより材料充填室に充填
された電解質材料が所望の固体電解質に成形される仕組
みとなっている。
ンチ７が前記材料充填室４に装填され、その耐熱性パン
チ７の上面には高強度耐熱ブロック８が設けられる。そ
の高強度耐熱ブロック８の上面には冷却板９を配置し、
その冷却板９に水圧プレス１０を設けられる。その水圧
プレス１０に圧力を加えることにより材料充填室に充填
された電解質材料が所望の固体電解質に成形される仕組
みとなっている。
【００２０】前記のように構成された成形機全体を耐火
内張り１１で囲うようにして炉１２を形成してホットプ
レス装置が構成される。なお、前記炉１２の上部中央に
は耐熱性パンチ１０を貫通させる孔１３が穿設され、電
解質材料を焼結する際は、炉の高温部１４が最も高温と
なる部分である。
内張り１１で囲うようにして炉１２を形成してホットプ
レス装置が構成される。なお、前記炉１２の上部中央に
は耐熱性パンチ１０を貫通させる孔１３が穿設され、電
解質材料を焼結する際は、炉の高温部１４が最も高温と
なる部分である。
【００２１】以上示したように電解質材料を圧力成形す
ると同時に焼結して製造された固体電解質の試料を使用
して、焼結温度１５００、１５５０、１６００、１６５
０℃に対する固体電解質の相対密度(％)を観測した。本
発明法により製造した固体電解質と比較するために、従
来法により常圧焼結法で製造した固体電解質の試料を使
用し、その観測結果を下記表１に示す。なお、固体電解
質の成形条件および焼結条件を以下に示す。
ると同時に焼結して製造された固体電解質の試料を使用
して、焼結温度１５００、１５５０、１６００、１６５
０℃に対する固体電解質の相対密度(％)を観測した。本
発明法により製造した固体電解質と比較するために、従
来法により常圧焼結法で製造した固体電解質の試料を使
用し、その観測結果を下記表１に示す。なお、固体電解
質の成形条件および焼結条件を以下に示す。
【００２２】本発明法：ホットプレス(プレス圧…１０
００ｋｇ／ｃｍ2、焼結時間…１時間) 従来法：常圧焼結(成形圧…１５００ｋｇ／ｃｍ2、焼結
時間…１５時間）
００ｋｇ／ｃｍ2、焼結時間…１時間) 従来法：常圧焼結(成形圧…１５００ｋｇ／ｃｍ2、焼結
時間…１５時間）
【００２３】
【表１】
【００２４】表１示す観測結果より、全ての焼結温度に
対して、本発明法により製造した固体電解質は、従来法
により製造した固体電解質と比較して高い相対密度の固
体電解質が形成されていることが判明した。特に、焼結
温度１５００℃に対して、本発明法により製造した固体
電解質と従来法により製造した固体電解質との相対密度
の差が大きく生じた。なお、前記観測結果において、焼
結温度に対する相対密度特性図を図２に示す。
対して、本発明法により製造した固体電解質は、従来法
により製造した固体電解質と比較して高い相対密度の固
体電解質が形成されていることが判明した。特に、焼結
温度１５００℃に対して、本発明法により製造した固体
電解質と従来法により製造した固体電解質との相対密度
の差が大きく生じた。なお、前記観測結果において、焼
結温度に対する相対密度特性図を図２に示す。
【００２５】前記観測で使用した本発明法および従来法
により製造した固体電解質の微細構造図を図３に示す。
図３において、従来法により製造した固体電解質の微細
構造は結晶粒径が大きく、各結晶粒径のばらつきが大き
いことに対して、本発明法による微細構造は結晶粒径が
小さく、各結晶粒径がほぼ揃っていてばらつきが小さい
ことが判明した。
により製造した固体電解質の微細構造図を図３に示す。
図３において、従来法により製造した固体電解質の微細
構造は結晶粒径が大きく、各結晶粒径のばらつきが大き
いことに対して、本発明法による微細構造は結晶粒径が
小さく、各結晶粒径がほぼ揃っていてばらつきが小さい
ことが判明した。
【００２６】以上示したことから、ホットプレス法によ
り電解質材料を圧力成形すると同時に焼結して固体電解
質を形成することにより、粒子内部の微細構造が緻密で
各粒径がほぼ同一となり、ピンホールのない固体電解質
を形成することが可能となる。
り電解質材料を圧力成形すると同時に焼結して固体電解
質を形成することにより、粒子内部の微細構造が緻密で
各粒径がほぼ同一となり、ピンホールのない固体電解質
を形成することが可能となる。
【００２７】ゆえに、燃料電池の固体電解質として使用
しても起電力が低下する問題が起きない。
しても起電力が低下する問題が起きない。
【００２８】
【発明の効果】以上示したとおり本発明によれば、ホッ
トプレス法で電解質材料を圧力成形すると同時に焼結し
て固体電解質を形成することにより、粒子内部が緻密で
ピンホールのない固体電解質を形成することができる。
この固体電解質を用いて燃料電池を製造することによ
り、燃料ガスが固体電解質を透過することがなくなり、
高い開放電圧が得られ、起電力が低下する問題が起こら
ない。
トプレス法で電解質材料を圧力成形すると同時に焼結し
て固体電解質を形成することにより、粒子内部が緻密で
ピンホールのない固体電解質を形成することができる。
この固体電解質を用いて燃料電池を製造することによ
り、燃料ガスが固体電解質を透過することがなくなり、
高い開放電圧が得られ、起電力が低下する問題が起こら
ない。
【００２９】また、前記固体電解質の気孔率を低く抑え
ることができ、固体電解質の各粒径を小さくすることが
可能となり、従来法により常圧焼結法で形成した固体電
解質と比較して機械的強度が高くなることが判明した。
ることができ、固体電解質の各粒径を小さくすることが
可能となり、従来法により常圧焼結法で形成した固体電
解質と比較して機械的強度が高くなることが判明した。
【図１】ホットプレス装置の概要構成図。
【図２】観測結果における焼結温度に対する相対密度特
性図。
性図。
【図３】本発明法および従来法により形成した固体電解
質の粒子内部の微細構造図。
質の粒子内部の微細構造図。
【図４】従来周知の固体電解質型燃料電池の概要構成
図。
図。
【符号の説明】 １…耐熱ブロック ２…型支持用ブロック ３…プラグ ４…交換可能な内張り ５…型 ６…材料充填室 ７…耐熱性パンチ ８…高強度耐熱ブロック ９…冷却板 １０…水圧プレス １１…耐火内張り １２…炉 １３…孔 １４…炉の高温部 ３１ａ、３１ｂ…結晶 ４１…固体電解質 ４２…酸素極 ４３…水素極 ４４…負荷 ４５…第１保護膜 ４６…第２保護膜 ４７、４８…空間
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 今澤 智恵子 東京都品川区大崎２丁目１番17号 株式会 社明電舎内
Claims (3)
- 【請求項１】 電解質材料を成形機により圧力成形して
固体電解質を得、その固体電解質の側面に酸素極と水素
極を装着した後、固体電解質と水素極との間に保護膜を
介挿し、その酸素極と水素極に負荷を設けて燃料ガスに
より動作する固体電解質型燃料電池の固体電解質の製造
方法において、 前記電解質材料をホットプレス法により圧力成形すると
同時に焼結して固体電解質を形成することを特徴とする
固体電解質型燃料電池の固体電解質の製造方法。 - 【請求項２】 前記ホットプレス法において、プレス圧
を１０００ｋｇ／ｃｍ2、焼結温度を１６５０℃未満で
固体電解質を形成することを特徴とする請求項１記載の
固体電解質型燃料電池の固体電解質の製造方法。 - 【請求項３】 前記電解質材料を(ＣｅＯ2)0・8(ＳｍＯ
1・5)0・2とすることを特徴とする請求項１および請求項
２記載の固体電解質型燃料電池の固体電解質の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8090680A JPH09283160A (ja) | 1996-04-12 | 1996-04-12 | 固体電解質型燃料電池の固体電解質の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8090680A JPH09283160A (ja) | 1996-04-12 | 1996-04-12 | 固体電解質型燃料電池の固体電解質の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09283160A true JPH09283160A (ja) | 1997-10-31 |
Family
ID=14005260
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8090680A Pending JPH09283160A (ja) | 1996-04-12 | 1996-04-12 | 固体電解質型燃料電池の固体電解質の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09283160A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2007013567A1 (ja) * | 2005-07-27 | 2007-02-01 | Nippon Shokubai Co., Ltd. | 固体電解質シートの製造方法および固体電解質シート |
| CN118053975A (zh) * | 2024-04-16 | 2024-05-17 | 宁德时代新能源科技股份有限公司 | 制备极片的方法、极片、电池单体和用电装置 |
-
1996
- 1996-04-12 JP JP8090680A patent/JPH09283160A/ja active Pending
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| CN118053975A (zh) * | 2024-04-16 | 2024-05-17 | 宁德时代新能源科技股份有限公司 | 制备极片的方法、极片、电池单体和用电装置 |
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