JPH07260993A - ネプツニウムの回収方法 - Google Patents
ネプツニウムの回収方法Info
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- JPH07260993A JPH07260993A JP6046797A JP4679794A JPH07260993A JP H07260993 A JPH07260993 A JP H07260993A JP 6046797 A JP6046797 A JP 6046797A JP 4679794 A JP4679794 A JP 4679794A JP H07260993 A JPH07260993 A JP H07260993A
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Classifications
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】放射性溶液にＦｅ(III) の還元剤を添加してＮ
ｐを４価に還元し、２相分配法でＮｐ(IV)を溶液から分
離回収する方法。 【効果】非常に簡便な方法でＮｐを放射性溶液から回収
できる。
ｐを４価に還元し、２相分配法でＮｐ(IV)を溶液から分
離回収する方法。 【効果】非常に簡便な方法でＮｐを放射性溶液から回収
できる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は核燃料の再処理プロセ
ス，再処理廃液処理プロセス，群分離プロセス及び放射
性廃液処理プロセスにおいて水溶液中に存在するネプツ
ニウム（以下、Ｎｐ）を回収、あるいは核分裂生成物等
の他核種から分離する方法に関する。
ス，再処理廃液処理プロセス，群分離プロセス及び放射
性廃液処理プロセスにおいて水溶液中に存在するネプツ
ニウム（以下、Ｎｐ）を回収、あるいは核分裂生成物等
の他核種から分離する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来知られているＮｐの回収方法は、特
開平3−140897 号公報に記載のように、白金触媒を添加
してＮｐを５価から４価へ還元し、水溶液から回収する
方法がある。
開平3−140897 号公報に記載のように、白金触媒を添加
してＮｐを５価から４価へ還元し、水溶液から回収する
方法がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】上記従来技術は、非常
に効率的にＮｐを５価から４価へ還元できる方法である
が、微細粒子状の白金触媒を添加するため、固体の挙動
（取扱）について考慮する必要があった。
に効率的にＮｐを５価から４価へ還元できる方法である
が、微細粒子状の白金触媒を添加するため、固体の挙動
（取扱）について考慮する必要があった。
【０００４】本発明の目的は、より簡便に放射性廃液中
からＮｐを回収することにある。
からＮｐを回収することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的は、鉄イオンの
共存下でＮｐを還元することにより達成される。
共存下でＮｐを還元することにより達成される。
【０００６】本発明の理論的裏付けは発明者らが種々共
存物質の存在下におけるＮｐの還元挙動を実験により調
べた結果による。
存物質の存在下におけるＮｐの還元挙動を実験により調
べた結果による。
【０００７】図２にその結果（主要部分）を示す。Ｎｐ
の５価から４価への還元反応は、一般的に化１に従って
進み、５価のＮｐ(ＮｐＯ2 2+）から酸素原子をはぎ取る
必要がある（不可逆反応である）ため、通常の還元剤で
の還元は困難である。
の５価から４価への還元反応は、一般的に化１に従って
進み、５価のＮｐ(ＮｐＯ2 2+）から酸素原子をはぎ取る
必要がある（不可逆反応である）ため、通常の還元剤で
の還元は困難である。
【０００８】
【化１】 ＮｐＯ2+＋４Ｈ+＋ｅ-→Ｎｐ4+＋２Ｈ2Ｏ …（化１） 図２の曲線Ｂのデータは、酸化還元電位的には十分５価
のＮｐを還元する能力のある硝酸ヒドロキシルアミン
（ＨＡＮ：ＮＨ3ＯＨ+）を、Ｎｐを含み鉄を含まない硝
酸溶液中に添加して５価のＮｐの還元を試みた結果であ
る。５価Ｎｐは定量的に還元されなかった。一方、図２
の曲線Ａのデータは、Ｎｐと鉄を含む硝酸溶液中で、Ｈ
ＡＮでの５価Ｎｐの還元を試みた結果である。定量的に
還元されることが判明した。ＨＡＮを添加しなければ還
元は起こらないので、この際の反応は、化２から化４に
従って進行するものと考えることができる。
のＮｐを還元する能力のある硝酸ヒドロキシルアミン
（ＨＡＮ：ＮＨ3ＯＨ+）を、Ｎｐを含み鉄を含まない硝
酸溶液中に添加して５価のＮｐの還元を試みた結果であ
る。５価Ｎｐは定量的に還元されなかった。一方、図２
の曲線Ａのデータは、Ｎｐと鉄を含む硝酸溶液中で、Ｈ
ＡＮでの５価Ｎｐの還元を試みた結果である。定量的に
還元されることが判明した。ＨＡＮを添加しなければ還
元は起こらないので、この際の反応は、化２から化４に
従って進行するものと考えることができる。
【０００９】
【化２】 ２ＮＨ3ＯＨ+→Ｈ2Ｎ2Ｏ2＋６Ｈ+＋４ｅ- …（化２）
【００１０】
【化３】 Ｆｅ3+＋ｅ-→Ｆｅ2+ …（化３）
【００１１】
【化４】 ＮｐＯ2+＋Ｆｅ2+＋４Ｈ+→Ｎｐ4+＋Ｆｅ3+＋２Ｈ2Ｏ …（化４） すなわち、直接５価Ｎｐを還元できなくても共存する３
価鉄イオンを還元すれば間接的に５価Ｎｐを還元できる
ことがわかった。
価鉄イオンを還元すれば間接的に５価Ｎｐを還元できる
ことがわかった。
【００１２】従って、本発明では３価鉄イオンの共存下
で３価鉄イオンの還元剤を添加することにより５価Ｎｐ
を４価に還元する。再処理溶液や再処理廃液等の放射性
廃液中には、常時、３価鉄イオンが共存しているので新
たに添加する必要はない（必要な場合は添加すればよ
い。）。また、３価鉄イオンの２価への還元反応は可逆
反応であり、通常の還元剤で十分に還元される。
で３価鉄イオンの還元剤を添加することにより５価Ｎｐ
を４価に還元する。再処理溶液や再処理廃液等の放射性
廃液中には、常時、３価鉄イオンが共存しているので新
たに添加する必要はない（必要な場合は添加すればよ
い。）。また、３価鉄イオンの２価への還元反応は可逆
反応であり、通常の還元剤で十分に還元される。
【００１３】
【作用】本発明によれば、溶液中で比較的安定でかつ核
分裂生成物からの分離が困難なＮｐ(Ｖ)を分離が容易な
Ｎｐ(IV)に簡便に原子価調整できるので、Ｎｐを溶液か
ら分離回収できる。
分裂生成物からの分離が困難なＮｐ(Ｖ)を分離が容易な
Ｎｐ(IV)に簡便に原子価調整できるので、Ｎｐを溶液か
ら分離回収できる。
【００１４】還元剤はＦｅ(III) をＦｅ(II)に還元する
役割を果たし、還元されたＦｅ(II)はＮｐ(Ｖ)をＮｐ(I
V)に還元する役割を果たす。また、溶媒抽出等の２相分
配法はＮｐ(IV)を溶液より分離する。この際、大部分の
核分裂生成物は溶液中に残存する。Ｆｅ(III)はほとん
どの放射性溶液（廃液）中に共存しており、Ｆｅ(III)
の還元剤のみ添加すれば、Ｎｐ(Ｖ)の還元反応は進行す
る。還元剤としてＨＡＮ等のソルトフリー試薬を用いれ
ば、二次廃棄物の発生量を低減することができる。
役割を果たし、還元されたＦｅ(II)はＮｐ(Ｖ)をＮｐ(I
V)に還元する役割を果たす。また、溶媒抽出等の２相分
配法はＮｐ(IV)を溶液より分離する。この際、大部分の
核分裂生成物は溶液中に残存する。Ｆｅ(III)はほとん
どの放射性溶液（廃液）中に共存しており、Ｆｅ(III)
の還元剤のみ添加すれば、Ｎｐ(Ｖ)の還元反応は進行す
る。還元剤としてＨＡＮ等のソルトフリー試薬を用いれ
ば、二次廃棄物の発生量を低減することができる。
【００１５】
【実施例】以下、本発明の実施例を図１及び図４により
説明する。
説明する。
【００１６】（実施例１）本発明の第１の実施例とし
て、再処理溶液(廃液)からのＮｐ回収に関して図１によ
り説明する。図１は本発明による基本的な構成を示した
ものである。
て、再処理溶液(廃液)からのＮｐ回収に関して図１によ
り説明する。図１は本発明による基本的な構成を示した
ものである。
【００１７】Ｎｐを含む再処理溶液３にまずＦｅ(III)
の還元剤（例えば硝酸ヒドロキシルアミン：ＨＡＮ）１
を添加する。溶液を撹拌すると反応が加速されるが、数
時間放置すると再処理溶液中のＦｅ(III) はＦｅ(II)に
還元され、Ｎｐ(Ｖ)はＮｐ(IV)に還元される。次に有機
溶媒抽出剤（例えば、リン酸トリブチル：ＴＢＰ）２を
溶液に添加し、撹拌又は放置して溶液中のＮｐ(IV)を抽
出する。その後有機(溶媒)相４と水(溶液)相５を相分離
すれば、Ｎｐは有機相に移行し、大部分の核分裂生成物
は水相に残存するので、Ｎｐと核分裂生成物が分離され
る。
の還元剤（例えば硝酸ヒドロキシルアミン：ＨＡＮ）１
を添加する。溶液を撹拌すると反応が加速されるが、数
時間放置すると再処理溶液中のＦｅ(III) はＦｅ(II)に
還元され、Ｎｐ(Ｖ)はＮｐ(IV)に還元される。次に有機
溶媒抽出剤（例えば、リン酸トリブチル：ＴＢＰ）２を
溶液に添加し、撹拌又は放置して溶液中のＮｐ(IV)を抽
出する。その後有機(溶媒)相４と水(溶液)相５を相分離
すれば、Ｎｐは有機相に移行し、大部分の核分裂生成物
は水相に残存するので、Ｎｐと核分裂生成物が分離され
る。
【００１８】本実施例の効果は、図２及び図３により示
される。図２は既に説明した図であるが、鉄共存下でＨ
ＡＮの添加によりＮｐ(Ｖ)は約１時間で定量的にＮｐ(I
V)に還元されていることが分かる。図３はＮｐ(IV)と典
型的な核分裂生成物であるＮｄ(ネオジム)のＴＢＰによ
る溶媒抽出挙動を示した図である。分配係数は有機相へ
の移行し易さの指標であり、高い値を示す核種ほど有機
相に移行し易い。また、大部分の核分裂生成物はＮｄ(I
II) と同程度の分配係数値を示す。Ｎｐ(Ｖ)はＮｄ(II
I) と同様な抽出挙動を示すことが知られており、Ｎｄ
等の核分裂生成物から分離はできない。一方、本実施例
に示した方法で原子価調整されたＮｐ(IV)は、Ｎｄ(II
I) と約２桁分配係数の差があり、良好に分離可能であ
る。
される。図２は既に説明した図であるが、鉄共存下でＨ
ＡＮの添加によりＮｐ(Ｖ)は約１時間で定量的にＮｐ(I
V)に還元されていることが分かる。図３はＮｐ(IV)と典
型的な核分裂生成物であるＮｄ(ネオジム)のＴＢＰによ
る溶媒抽出挙動を示した図である。分配係数は有機相へ
の移行し易さの指標であり、高い値を示す核種ほど有機
相に移行し易い。また、大部分の核分裂生成物はＮｄ(I
II) と同程度の分配係数値を示す。Ｎｐ(Ｖ)はＮｄ(II
I) と同様な抽出挙動を示すことが知られており、Ｎｄ
等の核分裂生成物から分離はできない。一方、本実施例
に示した方法で原子価調整されたＮｐ(IV)は、Ｎｄ(II
I) と約２桁分配係数の差があり、良好に分離可能であ
る。
【００１９】このように、Ｎｐ(Ｖ)を簡便かつ効果的に
Ｎｐ(IV)に原子価調整でき、核分裂生成物から分離回収
できる。この実施例において、還元剤がＨＡＮ以外のも
のであっても、Ｆｅ(III) をＦｅ(II)に還元できるもの
であれば同様の効果がある。この場合、ソルトフリーの
還元剤を用いれば２次廃棄物の発生を抑制できる。ま
た、溶媒抽出剤がＴＢＰ以外のものであっても同様の効
果がある。ただし、TBPは再処理プロセスで用いられて
いる抽出剤であるので、ＴＢＰを用いた場合、再処理プ
ロセス中でのＮｐ回収に容易に適用できる利点がある。
さらに、Ｎｐ分離手段が溶媒抽出法以外の２相分配法で
あっても同じ効果がある。この場合、採用した２相分配
法に適した方法で２相を分離する必要がある。
Ｎｐ(IV)に原子価調整でき、核分裂生成物から分離回収
できる。この実施例において、還元剤がＨＡＮ以外のも
のであっても、Ｆｅ(III) をＦｅ(II)に還元できるもの
であれば同様の効果がある。この場合、ソルトフリーの
還元剤を用いれば２次廃棄物の発生を抑制できる。ま
た、溶媒抽出剤がＴＢＰ以外のものであっても同様の効
果がある。ただし、TBPは再処理プロセスで用いられて
いる抽出剤であるので、ＴＢＰを用いた場合、再処理プ
ロセス中でのＮｐ回収に容易に適用できる利点がある。
さらに、Ｎｐ分離手段が溶媒抽出法以外の２相分配法で
あっても同じ効果がある。この場合、採用した２相分配
法に適した方法で２相を分離する必要がある。
【００２０】上記実施例は、再処理溶液だけでなく、再
処理廃液等の放射性廃液からのＮｐ回収にも適用でき
る。また、鉄共存を前提として記載したが、鉄非共存の
場合は、事前に適当量の鉄を添加することにより、同様
の効果を得ることができる。
処理廃液等の放射性廃液からのＮｐ回収にも適用でき
る。また、鉄共存を前提として記載したが、鉄非共存の
場合は、事前に適当量の鉄を添加することにより、同様
の効果を得ることができる。
【００２１】（実施例２）本発明を実施するのに好適な
装置構成の一例を図４に示す。原子価調整槽９中に放射
性廃液を移送し、鉄供給槽６及び還元剤供給槽７からそ
れぞれ鉄及び還元剤を原子価調整槽９へ供給する。原子
価調整槽９に撹拌機構を設けておけば放射性廃液中のＮ
ｐ(Ｖ)のＮｐ(IV)への還元は速やかに進行する。次にイ
オン交換体供給槽８からイオン交換体を槽９へ供給し、
廃液を撹拌すると、Ｎｐ(IV)だけイオン交換体に吸着し
（捕捉され）、大部分の核分裂生成物は廃液中に残存す
る。イオン交換体と廃液の混合溶液を２相分離槽１０へ
移送し、イオン交換体と廃液を分離し、イオン交換体は
イオン交換体受槽１１へ、廃液は廃液受槽１２へそれぞ
れ移送する。
装置構成の一例を図４に示す。原子価調整槽９中に放射
性廃液を移送し、鉄供給槽６及び還元剤供給槽７からそ
れぞれ鉄及び還元剤を原子価調整槽９へ供給する。原子
価調整槽９に撹拌機構を設けておけば放射性廃液中のＮ
ｐ(Ｖ)のＮｐ(IV)への還元は速やかに進行する。次にイ
オン交換体供給槽８からイオン交換体を槽９へ供給し、
廃液を撹拌すると、Ｎｐ(IV)だけイオン交換体に吸着し
（捕捉され）、大部分の核分裂生成物は廃液中に残存す
る。イオン交換体と廃液の混合溶液を２相分離槽１０へ
移送し、イオン交換体と廃液を分離し、イオン交換体は
イオン交換体受槽１１へ、廃液は廃液受槽１２へそれぞ
れ移送する。
【００２２】以上、本実施例によれば、簡便かつ効果的
に放射性廃液から長寿命で毒性の比較的高いＮｐを分離
回収できる。これにより、廃液の管理期間の短縮，廃液
の処理処分方法の簡素化等、廃液の管理負担を軽減でき
る。本実施例では鉄の共存しない放射性廃液について示
したが、再処理高レベル廃液等の鉄の共存する廃液では
鉄供給槽６は不要となる。実施例では原子価調整槽９と
２相分離槽１０を異なる槽としたが、同じ槽でも両方の
機能を兼ね備えることが可能である。また、原子価調整
槽９でイオン交換も実施させたが、２相分離槽１０であ
るいは全く別の槽でイオン交換を実施させてもよい。た
だし、一つの槽で全ての操作を実施させた方が、装置全
体はコンパクトになる。本実施例ではイオン交換の例を
示したが、溶媒抽出等他の２相分配法でも同様の効果が
ある。
に放射性廃液から長寿命で毒性の比較的高いＮｐを分離
回収できる。これにより、廃液の管理期間の短縮，廃液
の処理処分方法の簡素化等、廃液の管理負担を軽減でき
る。本実施例では鉄の共存しない放射性廃液について示
したが、再処理高レベル廃液等の鉄の共存する廃液では
鉄供給槽６は不要となる。実施例では原子価調整槽９と
２相分離槽１０を異なる槽としたが、同じ槽でも両方の
機能を兼ね備えることが可能である。また、原子価調整
槽９でイオン交換も実施させたが、２相分離槽１０であ
るいは全く別の槽でイオン交換を実施させてもよい。た
だし、一つの槽で全ての操作を実施させた方が、装置全
体はコンパクトになる。本実施例ではイオン交換の例を
示したが、溶媒抽出等他の２相分配法でも同様の効果が
ある。
【００２３】
【発明の効果】本発明によれば、溶液中のＮｐの原子価
を簡便かつ効果的に４価に調整できるので、溶液からの
効果的にＮｐを分離回収できる。溶液が廃液の場合、長
期的に毒性の高いＮｐの分離により、廃液の管理負担が
軽減できる。
を簡便かつ効果的に４価に調整できるので、溶液からの
効果的にＮｐを分離回収できる。溶液が廃液の場合、長
期的に毒性の高いＮｐの分離により、廃液の管理負担が
軽減できる。
【図１】本発明の一実施例を示す説明図。
【図２】本発明の効果を示す説明図。
【図３】本発明の効果を示す説明図。
【図４】本発明の他の実施例を示すブロック図。
１…還元剤、２…溶媒抽出剤、３…再処理溶液(廃液)、
４…有機相、５…水相。
４…有機相、５…水相。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 中村 友隆 茨城県日立市幸町三丁目１番１号 株式会 社日立製作所日立工場内
Claims (3)
- 【請求項１】使用済燃料の溶解液中に鉄を３価から２価
へ還元できる還元剤を添加してネプツニウムを５価から
４価へ還元することを特徴とするネプツニウムの回収方
法。 - 【請求項２】ネプツニウムを含む放射性廃液中に３価の
鉄を２価の鉄に還元できる還元剤を添加してネプツニウ
ムを５価から４価へ還元し、２相分配法で核分裂生成物
から分離することを特徴とするネプツニウムの回収方
法。 - 【請求項３】ネプツニウムを含む溶液中に鉄と鉄の還元
剤を添加してネプツニウムを還元分離することを特徴と
するネプツニウムの回収方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6046797A JPH07260993A (ja) | 1994-03-17 | 1994-03-17 | ネプツニウムの回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6046797A JPH07260993A (ja) | 1994-03-17 | 1994-03-17 | ネプツニウムの回収方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07260993A true JPH07260993A (ja) | 1995-10-13 |
Family
ID=12757332
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6046797A Pending JPH07260993A (ja) | 1994-03-17 | 1994-03-17 | ネプツニウムの回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07260993A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2021120661A (ja) * | 2020-01-31 | 2021-08-19 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 放射性廃液の処理方法 |
-
1994
- 1994-03-17 JP JP6046797A patent/JPH07260993A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2021120661A (ja) * | 2020-01-31 | 2021-08-19 | 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 | 放射性廃液の処理方法 |
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