JPH07252387A - 新規ポリマー組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 固体状態においてすぐれた内部団結性を示す
一様の均質ブレンドポリマー生成物を生成すること。 【構成】 （ａ）エチレンとアルファオレフィンとのコ
ポリマーならびに（ｂ）非晶質ポリプロピレン、および
／または非晶質ポリオレフィンもしくはそれらを混合し
た物、の混合物を含むブレンドポリマー組成物を開示す
る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、ホットメルト接着
剤、コーティング、シーラントの調製に、ケーブルフラ
ッドとして、アスファルトまたはビチューメンの改質
に、かつプラスチックの添加剤として適当な部類のポリ
マーブレンドの分野に関する。より具体的には、この発
明は、（ａ）エチレンとアルファオレフィンとのコポリ
マーおよび（ｂ）非晶質ポリプロピレン、または非晶質
ポリアルファオレフィン、もしくはそれらを混合した物
を含むブレンドポリマー組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】「アタクチックポリプロピレン類」また
は「ＡＰＰ」とも云う一般的な非晶質ポリプロピレン類
は、多年公知であって、使用されているポリマーであ
る。該ポリマーは結晶化度が小さいかないしは極めて小
さい粘着性固体の（室温下）低分子量ポリマーである。
アタクチックポリプロピレン類は、本来、初期の変形立
体特異融媒を用いる炭化水素溶解またはスラリー法によ
るイソタクチックポリプロピレン工業生産の好ましから
ぬ副生物として生成した。ＡＰＰは、該方法の目標製品
ではなかったにもかかわらず、接着剤、コーティング、
シーラント、プラスチックおよびアスファルトまたはビ
チューメンの改質剤のような分野に、商業的市場を見出
した。

【０００３】近年、インタクチックポリプロピレンの工
業的製造法は、プロセス技術の進歩や改良融媒の有効性
によって改善された。その結果は、プロセスの選択性の
改善、および付随する副生物ＡＰＰ生成の減少または消
去となった。同時に、ＡＰＰと等価の製品に対する要求
が、該製品の工業的用途が増大した結果として高まりつ
つある。その結果は、主製品としてのＡＰＰの計画的生
産と希求する種々の技術の開発となった。

【０００４】計画生産の技術により、種々の性状を付与
するために、ＡＰＰ製品の特別の目的に合わせた特性が
可能となる。現在、計画的に生産されたＡＰＰ変性品が
ホモポリマー、コポリマーまたはターポリマーとして、
さまざまな分子量範囲のものが入手可能である。「非晶
質ポリオレフィン類」および「非晶質ポリアルファオレ
フィン類」という用語はこの新しい種類の計画的に生産
された非晶質ポリプロピレン類」（ホモポリマー、コポ
リマーおよびターポリマー）を表わすのに互換的に用い
られることが多い。製造方法は、ＡＰＰまたはＡＰＯ製
品の性質または実用性に影響を及ぼさないので、ここで
用いるときには、「非晶質ポリプロピレン」および「Ａ
ＰＰ」は副生物ならびに計画的に製造された非晶質ポリ
プロピレン類のいずれをも含むこととし、一方、「非晶
質ポリオレフィン」および「ＡＰＯ」は副生物としてで
きたが、計画的につくったかに関係なく、一般に非晶質
ポリプロピレンを含む非晶質ポリオレフィン類のみなら
ず非晶質ポリオレフィン類のホモポリマー、コポリマー
およびターポリマーをも指すものとする。

【０００５】どのようなやり方で製造しても、インタク
チックポリプロピレン、エチレン−プロピレンコポリマ
ー、ポリブチレンおよび低密度ポリエチレンのような種
々の変性剤を単独または他の添加剤とともに用いる非晶
質ポリプロピレンのポリマー変性は、従来技術において
公知であり、工業的に関心のある種々の組成物の調製に
用いられている。たとえば、従来技術の特許 4,143,85
8；3.900,694；3,798,118；4,826,909；および4,761,45
0参照のこと。しかしながら、従来技術は、この明細書
に記すようなエチレン−アルファオレフィンコポリマー
による非晶質ポリプロピレン類または非晶質ポリオレフ
ィン類の同様な変性を示唆してはいない。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】この発明によれば、１
−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンおよび高級アル
ファオレフィン類より成るオレフィン群から選ばれるア
ルファオレフィン類とエチレンとのコポリマーと、非晶
質ポリプロピレン、非晶質ポリオレフィン類、またはそ
れらの混合物との混合による非晶質ポリプロピレン、非
晶質ポリオレフィン類、またはそれらの混合物の変性
は、無変性非晶質ポリプロピレンにまさる、改善された
内部特性、すぐれた靭性、伸び、硬度および柔軟性を有
するブレンドポリマー組成物を生成することが見出され
た。この発明によって生成された該ポリブレンド組成物
は、ホットメルト接着剤、シーラントや種々のコーティ
ング組成物のような組成物の調製用のみならず、組成物
に団結性、すぐれた引張り特性、およびすぐれた低温柔
軟度を付与するためのビチューメン（アスファルトを含
む）改質用の出発中間体として用いるのに適当である。
この発明によって生成させたエチレン−アルファオレフ
ィンポリマー変性非晶質ポリオレフィンは、要すれば接
着剤、シーラント、コーティング、ケーブルフラッド
材、防水膜として、またアスファルトおよびビチューメ
ン用改質剤すなわち柔軟化剤として機能する一連の製品
とするために、さらに、粘着付与剤、ワックス、低分子
量ポリブテン、プロセスオイル、種々のグレードのアス
ファルトおよびビチューメン、ゴム、エチレン酢酸ビニ
ルコポリマー、ならびにエチレンアクリル酸で変性する
ことができる。この発明による変性非晶質ポリオレフィ
ン組成物は、また、顔料や着色剤のキャリヤー、ならび
に種々の充填剤入りおよび着色プラスチック物体をつく
るためだけでなく、滑り防止性、帯電防止性等の他の利
点を付与するために、特定マスターバッチ調製用の他の
添加剤、または他の高分子量ポリマーの低分子量化のた
めの添加剤として用いることもできる。

【０００７】したがって、この発明の主目的は、固体状
態においてすぐれた内部団結性を示す一様の均質ブレン
ドポリマー生成物を生成するように、種々のエチレン−
アルファオレフィンコポリマーを添加して変性した非晶
質ポリプロピレン、非晶質ポリオレフィンまたはそれら
の混合物を含む新規ブレンドポリマー組成物を提供する
ことにある。

【０００８】この発明の他の目的は、溶融状態において
認められる粘度変化、透明性および室温で固化させたと
きの全体的な物理的団結性によって実証されるように、
この発明によるポリマーのブレンドは相溶性のあるブレ
ンドポリマーを生成することを示すことにある。

【０００９】この発明のさらに他の目的は、エチレン−
アルファオレフィンコポリマーによる非晶質ポリプロピ
レン／ポリオレフィンの変性から、組成物の硬度品質を
損うことなく、すぐれた低温特性のような予期しなかっ
た利点の得られることを示すことにある。非晶質ポリプ
ロピレン／ポリオレフィンポリマー組成物のこれら併合
的特長を示す能力は、コーティング、シーラント、接着
剤、ケーブルフラッド、アスファルトおよびビチューメ
ン改質ならびにポリマー添加剤のような適用分野におけ
るその有用性を高める。

【００１０】

【課題を解決するための手段】ホットメルト接着剤、コ
ーティング、シーラント、ケーブルフラッド、アスファ
ルトおよびビチューメント改質剤調製用ポリマー中間
体、ならびにプラスチック添加剤として有用な本開示の
新規ブレンドは（ａ）エチレンとアルフアオレフィン
（アルファオレフィン含量はコポリマーの少なくとも５
重量パーセント以上で、アルファオレフィンは１−ブテ
ン、１−ヘキセン、１−オクテンおよび高級オレフィン
より成る群から選ばれる）とのコポリマーおよび（ｂ）
非晶質ポリプロピレン、非晶質ポリオレフィンまたはそ
れらの混合物を含む。

【００１１】ここで使用するエチレンとアルファオレフ
ィンとのコポリマーは、室温では概して硬いが、加熱す
ると容易に成形可能になる高分子量ポリマーである。コ
ポリマー中に含まれるアルファオレフィンは１−ブテ
ン、１−ヘキセン、１−オクテンおよび高級１−オレフ
ィン類の群から選ばれ、少なくとも５重量％、好ましく
は１０重量％以上の濃度で存在する。エチレン−アルフ
ァオレフィンコポリマーは、ＡＳＭＴ Ｄ1238またはそ
の改作物により測定して、約0.5ないし2,000ｇ/１０分
またはそれ以上の好ましいメルトインデックスおよび約
0.92ｇ/cc 以下、好ましくは0.90g/cc未満の密度を有す
る。該エチレン−アルファオレフィンコポリマーの１つ
はUnion Carbidｅから「Flexomer」という商品名で市販
されている。Flexomer 9042 は、ほぼ１−ブテン含量が
１５重量パーセントのエチレンと１−ブテンとのコポリ
マーである。このコポリマーは密度が 0.900ｇ/cm³、メ
ルトインデックスが 5.0および結晶化度が約２６％であ
る。同様のエチレン−アルファオレフィン製品がExxon
から「Exact」ポリマーとして市販されておれり、一
方、Ｄｏｗその他にはメタロセン触媒化学によって生成
させた類似の製品がある。

【００１２】この明細書で特許請求する新規組成物の、
他の成分は、ペンタン、ヘキサン等のような炭化水素溶
剤中に種々の程度の溶解度を示し、結晶化度が約２０重
量パーセント未満、好ましくは約１０重量パーセント未
満で、分子量が、約 300ないし約60,000、好ましくは約
1,000ないし約25,000の範囲により、非晶質ポリオレフ
ィン類、非晶質ポリアルファオレフィン類およびそれら
の混合物を含む非晶質（アタクチック）ポリプロピレン
類である。非晶質ポリプロピレンまたは非晶質ポリオレ
フィン類を調製して、回収するのに用いられる方法は、
この明細書で特許請求する新規ポリマーブレンドの調製
に用いても効果を示さない。したがって、たとえばHage
meyerらの米国特許第3,679,775号、これもHagemeyerら
の同第3,529,037号およびJurrensの同第3,900,694号に
開示されている方法による、立体特異触媒の存在下での
結晶性ポリフロピレン（ホモポリマーまたはコポリマー
樹脂）の製造中に副生物として生成した非晶質ポリプロ
ピレンを使用することができる。他方、たとえばCarter
らの米国特許第3,923,758号；McConnellらの同第3,954,
697号；McConnellらの同第4,072,812号；McConnellらの
同第4,072,813号；Trotterらの同第4,259,470号；Dietr
ichらの同第4,309,522号；Hermannらの同第4,317,897
号；およびKarayannisの同第276,191号，ならびにAllen
らの米国第4,736,002号；これもAllenらの同第4,847,34
0号；Pellonらの同第4,859,757号；Stuart，Jr．の同第
4,826,939号；およびSmithらの欧州特許出願第4,826,93
9号の方法の生成物に開示されているように、プロピレ
ンと他のオレフィン類との結晶性コポリマーの共成なし
に直接、すなわち、計画的に生成させた非晶質ポリプロ
ピレン（または他の非晶質ポリオレフィン類）も使用す
ることができる。この明細書中に用いる非晶質ポリプロ
ピレン類（非晶質ポリオレフィン類）はプロピレンのホ
モポリマーであることができるけれども、エチレン、ブ
テン、ペンテン、ヘキセン、オクテン、ノネン、デセン
等のようなオレフィン類と共重合させたプロピレンを基
材とする実質的に非晶質の生成物を用いることも、該生
成物が計画的に得られたものにせよまた副産物として得
られたものにせよ、この発明の範囲内にある。プロピレ
ンと他のオレフイン類との前記コポリマーは、「非晶質
ポリオレフィン類」の広い範ちゅうに含まれるとこの明
細書では規定する。該非晶質コポリマーは375°Ｆ（19
0.5℃）において（ASTM D3236）約200cpsから約 200,00
0cpsまたはさらに上回る範囲内の溶融粘度を有すること
ができる。該コポリマーは約２５重量パーセントから約
99.5重量パーセントまたはさらに上回る範囲内、通常は
約５０重量パーセントから約99.5重量パーセントまたは
さらに上回る範囲内の量のプロピレンを含み、残部は１
種類以上の前記の他のオレフィン類である。

【００１３】この明細書で特許請求する新規組成物の２
成分は次の量で存在する。

【００１４】 重量パーセント 広い範囲 好ましい範囲 エチレン−アルファオレフィンコポリマー 2.5−95 10−90 非晶質ポリプロピレン、非晶質 ポリオレフィン、またはそれらの混合物 97.5−5 90−10 組成物は熱処理の間にさまざまな度合の熱被曝を経験す
る傾向があるので、熱分解および／または熱酸化分解を
阻止するために１種類以上の酸化防止剤を、組成物中に
少量添加することが望ましい。このために、主にヒンダ
ードフェノール系のいくつかの工業製品が主酸化防止剤
として機能させるために用いられる。チオエステルおよ
びホスフィットの一般的分類に入る第２の酸化防止剤も
ヒンダードフェノール類とともに用いることができる。
ここで用いるのに適切な酸化防止剤の例には、テトラキ
ス（メチレン−３−（３′，５′−ジ第三ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタン；２，
２′−エチリデンビス（４，６−ジ第三ブチルフエノー
ル）；１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキ
シ−５−第三ブチルフェニル）ブタン；および１，３，
５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−第三ブ
チル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンがある。ジラ
ウリルチオジプロピオネート；ペンタエリトリトールテ
トラキス（ベータラウリルチオプロピオネート）ならび
に種々のアルキル−、マリール、ジーおよびポリホスフ
ィットならびにチオホスフィットのような第２の酸化防
止剤も適当なヒンダードフェノール類とともに使用する
ことができる。酸化防止剤の有効量は、最終のポリブレ
ンド組成物の重量に対して、0.05重量パーセントから約
５重量パーセント、好ましくは約0.1重量パーセントか
ら約2.5重量パーセントに及ぶ。

【００１５】実 施 例 この明細書で特許請求するポリマーブレンド組成物の調
製法は重要なものではなく、任意の適当な方法を用いる
ことができる。後で述べる実施例で用いられる好ましい
態様では、シグマブレードミキサーのような混合容器を
高温、たとえば約350°Ｆ（177℃）から約400°Ｆ（20
4.5℃）の範囲の温度に加熱して、非晶質ポリプロピレ
ン、非晶質ポリオレフィン等を酸化防止剤とともに、混
合チャンバーに加えた。容量が600mlの混合チャンバー
を用いて、約400gmの混合（最終）組成物を得るのに必
要なＮ₂ のガスシールを行った。非晶質ポリプロピレン
塊を軟化させ、その時点において、緩慢なブレード速度
で混合を開始した。酸化防止剤が溶融塊中に完全に混合
したときに、エチレン−アルファオレフィンコポリマー
を少量ずつ徐々に添加し始め、材料が練られて完全な塊
になってから次の量を加えた。ポリマーの添加が完了後
十分に混合した均質塊が確実に得られるだけの間混合を
続け、次いで、離型剤を被覆したトレート中に捕集し
た。典型的には、全混合工程には約２ないし４時間を要
した。

【００１６】添付表に示した実験結果を検討するのに次
の試験方法を使用した。

【００１７】粘度−組成物の溶融粘度はＡＳＴＭ Ｄ323
6 の方法によりBrookfield Thermosel Unit を用いて測
定した。供試物質の量、すなわち約８ないし１３グラム
を粘度計の試料チャンバー内に入れ、所望の試験温度に
到達するように加熱した。次に粘度計のスピンドルを溶
融試料塊の中に下げ、しばらく平衡させて、塊の温度を
所望の試験温度に調整した。所望の温度における溶融試
料の粘度は、スケールの読みから、使用した適当なスピ
ンドルおよび速度に必要な計器のファクターを用いて得
られた。

【００１８】環球式軟化点−この特性はＡＳＴＭ Ｄ３
６ またはＥ２８の方法により測定した。

【００１９】針入度−この特性はＡＳＴＭ Ｄ５ または
Ｄ1321 の方法により測定した。

【００２０】破壊温度−（低温柔軟度）ポリマー組成物
の 500ｇの溶融流を流し込むことによって、組成物の厚
さが４mmで１６″×１８″のジートを同様の寸法のトレ
ー中にキャストした。溶融表面を平らにして、冷却し
た。２″×５″寸法のストリップ試料を切断し、次にそ
れを０℃にセットした冷凍庫内でコンディショニングし
た。直径１″のマンドレル装置も同様に同じ温度の冷凍
庫内でコンディショニングした。試料を設定温度で少な
くとも２時間平衡させた後、ストリップを冷却マンドレ
ルにかけて、２ないし５秒かけて均一曲げ速度で折り曲
げた。破壊が認められなかった場合には、５℃刻みで温
度を下げ、破壊温度が確定するまで手順を繰返した。５
℃刻みの温度の中間で破壊が起った場合には、すでに合
格した温度から１℃刻みで温度を下げることによって実
際の温度を確定した。１組３個の試料を破壊温度または
その近傍で試験を行って平均値を得た。

【００２１】表 I 表Iには、さきに開示したように調製したエチレン−ア
ルファオレフィンコポリマーで変性した非晶質ポリプロ
ピレンの実施例を示す一連の実験が表示してある。実施
例１および２は、それぞれ、「Ｋ−ＴＡＣ 100」という
呼称でIGI Baychem，Inc．から入手できる。375°Ｆ（1
90.5℃）における溶融粘度が約1,000cpsの副生物ＡＰＰ
ホモポリマーである非晶質ポリプロピレンおよび「East
oflex P1023」という商品名でEastman Chemicals から入
手可能の375°Ｆ（190.5℃）における粘度が約2,500cps
の計画的につくったプロピレンの非晶質ホモポリマーと
いう対照試料について行った試験を表示する。実施例３
および４は、ほぼエチレン８５重量％および１−ブテン
１５重量％を含んで成るエチレン−アルファオレフィン
コポリマーをそれぞれ１０重量％および２０重量％用い
て典型的な副生物非晶質ポリプロピレンを変性させる効
果を示す。試験結果から粘度および低温柔軟度が実質的
に改善され（実施例３および４）、また硬度の増す（針
入度の減少、実施例４）ことがわかる。実施例３および
４の組成物は、また全般的な相溶性を示し、また無変形
の非晶質ポリプロピレンにまさる内部団結性の向上を示
した。

【００２２】実施例３および４の組成物は、コーティン
グ、ジーライトおよび接着剤中間体として、さらに、た
とえば舗装や防水膜用のようなアルファルトおよびビチ
ューメンの改質用に関心のあるものである。

【００２３】実施例５では、実施例２の計画的につくっ
た非晶質ポリプロピレンホモポリマーを２０重量％の同
じエチレン−アルファオレフィンコポリマーで変性し
た。得られた組成物（５）は、これも、粘度の増加、硬
度および低温柔軟度の向上を示した。該組成物は接着
剤、シーラントおよびコーティング中間体として、さら
にアルファルトおよびビチューメンの改質用に関心のあ
るものである。

【００２４】表 II 表IIは、実施例６において、「Eastoflex E1060」という
商品名で Eastman Chemicalsから市販されている非晶質
ポリオレフィンコポリマーについての対照試験を示す。
該品は約１５−２０重量パーセントのエチレンを含み、
375°Ｆ（190.5℃）における溶融粘度が約6,000cpsのプ
ロピレンとエチレンとの非晶質コポリマーである。

【００２５】表IIの実施例７は計画的につくった非晶質
ポリプロピレンに多量のエチレン−アルファオレフィン
コポリマー（５０重量％）を添加した効果を示すもので
ある。表Iの実施例５（対照）も参照のこと。このよう
な多量のエチレン−アルファオレフィンコポリマーは、
実施例７を実施例５と比べればわかるように、低温柔軟
度、硬度がさらに向上し、また粘度の増加することが判
明した。

【００２６】該調製組成物の内部団結性は２０重量％と
いう少量のエチレン−アルファオレフィンコポリマーを
用いて調製した組成物よりも、さらにすぐれていた。表
IIの実施例７と表Iの実施例５を比較のこと。

【００２７】計画的につくった非晶質プロピレンエチレ
ンコポリマー（Eastman E1060）の同様の変性を２０％
と５０％量の同じエチレンアルファオレフィンコポリマ
ーを用いて行った（実施例８および９）。変性した組成
物の粘度は、実施例８および９を実施例６と比較すれば
わかるように、無変性物質よりも著しく上昇した。組成
物の硬度および低温特性の向上が、この変性の結果とし
て得られた。

【００２８】実施例７，８および９の組成物も、コーテ
ィング、接着剤、シーラント組成物の調製用ならびにア
スファルトおよびビチューメント改質用中間体として興
味のあるものである。

【００２９】

【表１】

【表２】

【表３】 表 III 表IIIには、非晶質ポリプロピレンの変性に、好ましい
エチレン−アルファオレフィンコポリマー（Flexomer 9
042）を用いることが、イソタクチックポリプロピレン
（ＩＰＰ）ホモポリマーまたはエチレン−プロピレン
（ＥＰ）コポリマーのような従来技術の変性剤に比べ
て、好ましいことが示されている。

【００３０】表IIIの実施例１１，１２および１３でわ
かるように、ＩＰＰまたはＥＰコポリマーによる非晶質
ポリプロピレンの変性は、エチレン−アルファオレフィ
ンコポリマーで変性した組成物の場合に比べ低温特性が
あまり改善されない。また実施例１１と１０を比べる
と、エチレン−アルファオレフィンコポリマーのみが非
晶質ポリプロピレンの低温特性を改善させ、同時にま
た、ブレンド生成物に高い構成粘度を付与することがわ
かる。

【００３１】

【表４】 表IVはコーキング材やシーラント用中間体の調製に関す
るこの発明の適用を示すものである。表I、実施例５の
典型的な組成物から、コーキング材やシーラント中間性
として機能するように意図した変性ポリマーブレンドを
次のように調製した。

【００３２】非晶質ポリプロピレンホモポリマー、エチ
レン−アルファオレフィンコポリマーおよび低分子量液
状ポリブテンを含むポリマーブレンド組成物をBrabende
rシグマブレードミキサー中で溶融混合して、表IVの実
施例１４および１５に示す重量パーセントの組成物とし
た。諸成分は375°Ｆで約２時間混合および溶融して、
可溶化および均質化させた。

【００３３】冷却すると、得られた組成物は375°Ｆに
おける粘度が1,050cps（実施例１４）および2,200cps
（実施例１５）の軟かい生成物を生じた。

【００３４】該組成物に、さらにコーキング材やシーラ
ントとして機能させるために、種々の量のＣaＣo₃タル
ク等のような無機充填剤ならびに他の適当な添加剤を混
合することができる。

【００３５】

【表５】 表 V エチレン−アルファオレフィンコポリマー変性非晶質ポ
リプロピレンまたはポリアルファオレフィン類の有用性
をさらに例証するために、表Vの実施例１６ないし２１
に示すような種々の組成物を調製して、紙との付着性を
評価した。

【００３６】表示した実施例中、指示重量パーセントの
量の明記諸成分を、Brabenderシグマブレードミキサー
中で、375°Ｆで混合して、均一状態に溶融させること
によって溶融混合を行った（約２時間）。

【００３７】次に種々の表示組成物を、たとえば紙構造
物とする紙を調製する接着剤として評価した。これは、
１０ｇの量の調製混合物を指示温度に加熱して、溶融状
態に保持した（375°Ｆ）個々の組成物を、幅３″のBir
dアプリケータのようなコーティング装置に適用して、
厚さ１1/2−２ミルの接着剤被膜を生成させることによ
って行った。溶融物質を、加熱したBirdアプリケータの
端部に沿って、９″×１２″クラフト紙（３０lbs／
連）シートの中央に流し込んだ。次にアプリケータを滑
らかにドローダウンして、均一な厚さの接着剤層を得
た。

【００３８】皮膜を付着させると、２″×４″の紙片
を、ゴムロールで均一に軽く圧着して被覆シートと接触
するように押しつけた。集成体は室温で一夜間冷却し
た。次に、調製した集成体の剥離によって付着特性を調
べた。集成体は繊維が引きちぎれる付着を示した。

【００３９】

【表６】 表 VI 表VIの実施例２２ないし２５には、ビチューメントとも
に使用するための、種種のエチレン−アルファオレフィ
ン変性非晶質ポリアルファオレフィン類の有用性を示し
た。

【００４０】Silverson 高せん断ミキサーを用いて、対
照例および実施例組成物を調製して、評価した。最終 5
00ｇの配合物とするのに必要な表VIに示す配合に表示し
たビチューメントの量を、１コートのブリキ缶に秤取し
て、375°Ｆの温度に加熱し、その温度で配合ごとに必
要な量のポリマー組成物を少量ずつせん断応力をかけな
がら、融解ビチューメント中に溶融させた。組成物の添
加が完了した後、均一段階になるまで混合を続けた。こ
れには約２ないし２1/2時間を要した。この時点で、必
要量のＣaCo₃（充填剤）を添加完了まで少しずつ加え
て、均一になるまで混合を続けた。これには、さらに３
０分を要した。

【００４１】混合物は次に容器に移した後、貯蔵した。
次に調製した組成物から採った試料を用いて、種々の表
示試験を行った。

【００４２】表VIの実施例２３と実施例２２との結果を
比較すると、エチレン−アルファオレフィン変性非晶質
ポリアルファオレフィンは、無変性ポリマーから調製し
た類似の組成物、すなわち、好ましいエチレン−アルフ
ァオレフィン改質剤を含有しなかった組成物よりも、高
粘度で、生成物が硬く、低温特性のすぐれた充填剤入り
ビチューメント組成物を生成することがわかる。

【００４３】同様に、コポリマー非晶質ポリアルファオ
レフィンを用いると（実施例２４および２５）、ビチュ
ーメントおよび充填剤を含む性能は、エチレンーアルフ
ァオレフィンコポリマーも存在するとき（実施例２５）
にすぐれている。さらに、この発明の組成物の場合に
は、始めの非晶質ポリアルファオレフィンコポリマーを
有する無変性製品よりも低温特性のすぐれた高粘度の高
い製品が得られる。

【００４４】この発明の前記開示および説明は説明する
ためのものにすぎず、この発明の精神から逸脱せずに、
添付クレームの範囲内で、記載した方法および組成物の
成分、比率および他の細部において種々の変更を行うこ
とができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 アミール・タイエビアンポール アメリカ合衆国テキサス州77573，リー グ・シティ，ノックスヴィル・ドライブ 2801

Claims (45)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 エチレン−アルファオレフィンコポリマ
   ーを含む第１成分と、非晶質ポリプロピレン、または他
   の非晶質ポリオレフィン類、およびそれらを混合した物
   より成る群から選ばれる第２成分との混合物を含むポリ
   マー組成物。
2. 【請求項２】 前記第１成分が、前記混合物の約 ２.５
   ないし約９５重量％を占め、前記第２成分が前記混合物
   の約９７.５ないし約５重量％を占めることを特徴とす
   る請求項１記載のポリマー組成物。
3. 【請求項３】 前記アルファオレフィンが前記エチレン
   −アルファオレフィンコポリマーの約５重量％以上を占
   めることを特徴とする請求項１記載の組成物。
4. 【請求項４】 前記アルファオレフィンが前記エチレン
   −アルファオレフィンコポリマーの少なくとも約１０重
   量％以上を占めることを特徴とする請求項３記載の組成
   物。
5. 【請求項５】 前記エチレン−アルファオレフィンコポ
   リマー中の前記アルファオレフィンが１−ブテン、１−
   ヘキセン、１−オクテン、および高級１−オレフィン類
   より成る群から選ばれることを特徴とする請求項１記載
   の組成物。
6. 【請求項６】 前記エチレン−アルファオレフィンコポ
   リマーがＡＳＴＭＤ1238により測定して、約０.５ない
   し約２,０００グラム／１０分のメルトインデックスを
   有することを特徴とする請求項１記載の組成物。
7. 【請求項７】 前記エチレン−アルファオレフィンコポ
   リマーが約０.９２ｇ／cm³以下の密度を有することを特
   徴とする請求項１記載の組成物。
8. 【請求項８】 エチレン−アルファオレフィンコポリマ
   ーが約０.９０ｇ／cm³以下の密度を有することを特徴と
   する請求項１記載の組成物。
9. 【請求項９】 前記第２成分が非晶質ポリプロピレンで
   あることを特徴とする請求項１記載の組成物。
10. 【請求項１０】 前記第２成分が非晶質ポリプロピレン
    以外の非晶質ポリオレフィンであることを特徴とする請
    求項１記載の組成物。
11. 【請求項１１】 前記第２成分がプロピレンの非晶質ホ
    モポリマーであることを特徴とする請求項１記載の組成
    物。
12. 【請求項１２】 前記第２成分がプロピレンならびにエ
    チレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、オクテン、ノネ
    ン、デセンおよび高級オレフィン類より成る群から選ば
    れる他のオレフィンの非晶質コポリマーまたはターポリ
    マーを含むことを特徴とする請求項１記載の組成物。
13. 【請求項１３】 前記第２成分が約２０％未満の結晶化
    度を有することを特徴とする請求項１記載の組成物。
14. 【請求項１４】 前記第２成分が約１０％未満の結晶化
    度を有することを特徴とする請求項１記載の組成物。
15. 【請求項１５】 前記第２成分が約３００ないし約６
    ０,０００の平均分子量を有することを特徴とする請求
    項１記載の組成物。
16. 【請求項１６】 前記第２成分が約１,０００ないし約
    ２５,０００の平均分子量を有することを特徴とする請
    求項１記載の組成物。
17. 【請求項１７】 プロピレンと他のオレフィンとの前記
    コポリマーが約２５ないし約99.5重量％のプロピレンを
    含むことを特徴とする請求項１２記載の組成物。
18. 【請求項１８】 プロピレンと他のオレフィンとの前記
    コポリマーが約５０ないし約９９.５重量％のプロピレ
    ンを含むことを特徴とする請求項１２記載の組成物。
19. 【請求項１９】 非晶質ポリプロピレン、約５０ないし
    約９０重量％、とエチレンとブテンとのコポリマー、約
    ５０ないし約１０重量％、との混合物を含むことを特徴
    とするブレンドポリマー組成物。
20. 【請求項２０】 前記コポリマーが約８５重量％のエチ
    レンおよび約１５重量％の１−ブテンを含むことを特徴
    とする請求項１９記載の組成物。
21. 【請求項２１】 前記エチレン−アルファオレフィンコ
    ポリマーがエチレンと１−ブテンとのコポリマーを含む
    ことを特徴とする請求項１記載の組成物。
22. 【請求項２２】 前記コポリマーが約８５重量％のエチ
    レンおよび約１５重量％の１−ブテンを含むことを特徴
    とする請求項２１記載の組成物。
23. 【請求項２３】 （ａ）エチレン−アルファオレフィン
    コポリマー、（ｂ）非晶質ポリオレフィン、および
    （ｃ）ポリブテンを含むことを特徴とするポリマーブレ
    ンド組成物。
24. 【請求項２４】 さらに、無機充填剤を含むことを特徴
    とする請求項２３記載のポリマーブレンド。
25. 【請求項２５】 （１）約５０ないし約９５重量％のブ
    レンドポリマー（該ブレンドポリマーは約２.５ないし
    約９５重量パーセントのエチレン−アルファオレフィン
    コポリマーおよび約９７.５ないし約５重量パーセント
    の非晶質ポリオレフィンを含む）；および（２） 約５
    ０ないし約５重量％のポリブテンを含むことを特徴とす
    る組成物。
26. 【請求項２６】 前記ブレンドポリマーが約３ないし約
    ３５重量％の前記エチレン−アルファオレフィンコポリ
    マーを含むことを特徴とする請求項２５記載の組成物。
27. 【請求項２７】 前記ブレンドポリマーが約１０ないし
    約９０重量％の前記非晶質ポリオレフィンを含むことを
    特徴とする請求項２５記載の組成物。
28. 【請求項２８】 前記ポリブテンが前記組成物の約５な
    いし約５０重量％を占めることを特徴とする請求項２５
    記載の組成物。
29. 【請求項２９】 前記エチレン−アルファオレフィンコ
    ポリマーがエチレンと１−ブテンとのコポリマーを含む
    ことを特徴とする請求項２５記載の組成物。
30. 【請求項３０】 前記非晶質ポリオレフィンが非晶質ポ
    リプロピレンであることを特徴とする請求項２５記載の
    組成物。
31. 【請求項３１】 （１）エチレン−アルファオレフィン
    コポリマー、（２）非晶質ポリオレフィン、および
    （３）粘着付与剤の混合物を含むことを特徴とするホッ
    トメルト接着剤組成物。
32. 【請求項３２】 さらに、ポリブテンを含むことを特徴
    とする請求項３１記載の組成物。
33. 【請求項３３】 さらに、酸化防止剤を含むことを特徴
    とする請求項３１記載の組成物。
34. 【請求項３４】 前記非晶質ポリオレフィンが非晶質ポ
    リプロピレンであることを特徴とする請求項３１記載の
    組成物。
35. 【請求項３５】 前記エチレン−アルファオレフィンコ
    ポリマーが前記接着剤組成物の約５ないし約４５重量％
    を占め、前記非晶質ポリオレフィンが前記接着剤組成物
    の約１０ないし約９０重量％を占め、さらに前記粘着付
    与剤が前記接着剤組成物の約５ないし約４５重量％を占
    めることを特徴とする請求項３１記載のホットメルト接
    着剤組成物。
36. 【請求項３６】 さらに、前記接着剤組成物の約５ない
    し約４５重量％の量のポリブテンを含むことを特徴とす
    る請求項３５記載のホットメルト接着剤組成物。
37. 【請求項３７】 非晶質ポリオレフィン類とエチレン−
    アルファオレフィンコポリマーを含む少量成分とを混合
    することを特徴とする非晶質ポリオレフィン類の変性方
    法。
38. 【請求項３８】 前記エチレン−アルファオレフィンコ
    ポリマーが、得られた混合物の約２ないし約２５重量％
    を占めることを特徴とする請求項３７記載の方法。
39. 【請求項３９】 （１）エチレン−アルファオレフィン
    コポリマー、（２）非晶質ポリオレフィン、および
    （３）ビチューメンの混合物を含むことを特徴とするビ
    チューメンブレンド組成物。
40. 【請求項４０】 前記ビチューメンが石油系アスファル
    トを含むことを特徴とする請求項３９記載の組成物。
41. 【請求項４１】 さらに、無機充填剤を含むことを特徴
    とする請求項３９記載の組成物。
42. 【請求項４２】 さらに、酸化防止剤を含むことを特徴
    とする請求項３９記載の組成物。
43. 【請求項４３】 前記エチレン−アルファオレフィンコ
    ポリマーが前記組成物の約 ０.５ないし約５６重量％を
    占め、前記非晶質ポリオレフィンが前記組成物の約４な
    いし約５９.５重量％を占め、さらに前記ビチューメン
    が前記組成物の約９５ないし約４０重量％を占めること
    を特徴とする請求項３９記載の組成物。
44. 【請求項４４】 さらに、前記組成物の約５ないし約３
    ０重量％の量の無機充填剤を含むことを特徴とする請求
    項３９記載の組成物。
45. 【請求項４５】 前記非晶質ポリオレフィンが非晶質ポ
    リプロピレンであることを特徴とする請求項３９記載の
    組成物。