JPH0638906B2 - 発熱反応のプロセスと装置 - Google Patents
発熱反応のプロセスと装置Info
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- F28—HEAT EXCHANGE IN GENERAL
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- F28F9/027—Header boxes; End plates with static flow control means, e.g. with means for uniformly distributing heat exchange media into conduits in the form of distribution pipes
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Description
【発明の詳細な説明】 発明の分野 この発明は、触媒反応を行うための冷却された反応装置
に関する。この反応装置は、円筒状の加圧シェルと、少
なくとも一つの円管シートと、合成ガスとしての気体状
粗材料をほぼ放射状の方向で、反応ガスを間接冷却させ
る一個またはそれ以上の冷却管を備えた少なくとも一個
の触媒床を連通させる手段とから成り、各冷却管には下
部導入端と上部排出端および外部熱交換壁があるタイプ
のものである。
に関する。この反応装置は、円筒状の加圧シェルと、少
なくとも一つの円管シートと、合成ガスとしての気体状
粗材料をほぼ放射状の方向で、反応ガスを間接冷却させ
る一個またはそれ以上の冷却管を備えた少なくとも一個
の触媒床を連通させる手段とから成り、各冷却管には下
部導入端と上部排出端および外部熱交換壁があるタイプ
のものである。
この発明は、この発明による反応装置中の一個またはそ
れ以上の触媒床の気体状粗材料の発熱反応を行うプロセ
スにも関する。
れ以上の触媒床の気体状粗材料の発熱反応を行うプロセ
スにも関する。
発明の背景 発熱反応は、使用圧力と温度条件の下で、気体状の粗材
料のプロセス流を固体触媒の床の中を通過させることに
伴う触媒変換でしばしば生じる。アンモニヤあるいはメ
タノールの合成およびフィッシャートロップシュ (Fisc
her-Tropsch)合成はこの種のプロセスの産業上重要な例
である。
料のプロセス流を固体触媒の床の中を通過させることに
伴う触媒変換でしばしば生じる。アンモニヤあるいはメ
タノールの合成およびフィッシャートロップシュ (Fisc
her-Tropsch)合成はこの種のプロセスの産業上重要な例
である。
発熱反応で生じる反応熱は、プロセス流と触媒の温度を
高め、このことは触媒の性能の低下と目的とする製品の
濃度の低減をもたらす。何故なら、全体の反応速度が、
触媒層あるいは床の温度変化および温度変化に厳密に依
存するからである。可逆発熱反応の場合には、製品の平
衡濃度は温度上昇を伴うので、高温では更に望ましくな
くなる。
高め、このことは触媒の性能の低下と目的とする製品の
濃度の低減をもたらす。何故なら、全体の反応速度が、
触媒層あるいは床の温度変化および温度変化に厳密に依
存するからである。可逆発熱反応の場合には、製品の平
衡濃度は温度上昇を伴うので、高温では更に望ましくな
くなる。
発熱反応の間には、触媒層の温度分布は反応熱の上昇率
だけでなく、反応する気体状材料と触媒の温度が過度に
上昇することを防止するため触媒の床から熱を除去する
方法にも依存する。
だけでなく、反応する気体状材料と触媒の温度が過度に
上昇することを防止するため触媒の床から熱を除去する
方法にも依存する。
触媒の床から反応熱を除去するためには、実質上三つの
異なる方法が使用されている。即ち、冷たい供給ガスを
混合して直接冷却させる方法、熱交換器による間接冷却
させる方法、および触媒床に冷却管を使用する方法であ
る。
異なる方法が使用されている。即ち、冷たい供給ガスを
混合して直接冷却させる方法、熱交換器による間接冷却
させる方法、および触媒床に冷却管を使用する方法であ
る。
過剰熱を除去するために、現在よく使用される方法は、
触媒層から離れる高温ガスと冷たい供給（合成）ガスの
間の熱交換し、こうして反応が開始するのに必要なレベ
ルに供給ガスの温度を高める方法である。それ故、ガス
とガスの熱交換ユニットが通常一個またそれ以上の触媒
床の中の中心、あるいはその後に配設されている。しか
し、この方法では、触媒の床のほんの僅かな部分しか適
正な温度にならないため、この方法で触媒床の大部分が
不十分な温度制御を受ける。
触媒層から離れる高温ガスと冷たい供給（合成）ガスの
間の熱交換し、こうして反応が開始するのに必要なレベ
ルに供給ガスの温度を高める方法である。それ故、ガス
とガスの熱交換ユニットが通常一個またそれ以上の触媒
床の中の中心、あるいはその後に配設されている。しか
し、この方法では、触媒の床のほんの僅かな部分しか適
正な温度にならないため、この方法で触媒床の大部分が
不十分な温度制御を受ける。
全ての触媒床から反応熱をより一様に除去するため、従
来の技術では触媒床の種々の領域を通過して延びる冷却
管を備えた反応容器が提唱されている。従って、余剰の
熱は冷たい供給ガスあるいは外部冷却媒体に移される。
触媒床を通って延びる冷却管に流入するガうまたは媒体
は反応で発生した熱を吸収する。反応床の反応ガスの温
度が上昇すると、反応ガスと冷却管の管の温度差が増加
するので、温度が触媒床のある部分では、最大反応速度
の温度を越える。それ故、温度制御が緩慢になり、冷却
管の周りの温度変動が非常にゆっくりと減衰する。この
ような考えに基づく反応装置は、Industr. Engn. Chem.
45 (1953),1242 に記載されているように、テネシーバ
レーオウソリテイ(Tennesse Valley Authority)タイプ
の軸方向逆流アンモニヤ変換器、および Br.Chem. Eng.
8 (1963), 171に開示されているナイトロゼンエンジニ
ヤ会社 (Nitrogen Engineering Corporation)の軸方向
搬送流アンモニヤ変換器が知られている。
来の技術では触媒床の種々の領域を通過して延びる冷却
管を備えた反応容器が提唱されている。従って、余剰の
熱は冷たい供給ガスあるいは外部冷却媒体に移される。
触媒床を通って延びる冷却管に流入するガうまたは媒体
は反応で発生した熱を吸収する。反応床の反応ガスの温
度が上昇すると、反応ガスと冷却管の管の温度差が増加
するので、温度が触媒床のある部分では、最大反応速度
の温度を越える。それ故、温度制御が緩慢になり、冷却
管の周りの温度変動が非常にゆっくりと減衰する。この
ような考えに基づく反応装置は、Industr. Engn. Chem.
45 (1953),1242 に記載されているように、テネシーバ
レーオウソリテイ(Tennesse Valley Authority)タイプ
の軸方向逆流アンモニヤ変換器、および Br.Chem. Eng.
8 (1963), 171に開示されているナイトロゼンエンジニ
ヤ会社 (Nitrogen Engineering Corporation)の軸方向
搬送流アンモニヤ変換器が知られている。
放射状流反応装置の冷却は特別な問題をもたらしてい
る。即ち、冷却を良好な方法で行われるためには、冷却
表面の温度は触媒床の高さにわたって一定に維持し、も
っとも床の半径方向の位置では変わっている必要があ
る。
る。即ち、冷却を良好な方法で行われるためには、冷却
表面の温度は触媒床の高さにわたって一定に維持し、も
っとも床の半径方向の位置では変わっている必要があ
る。
米国特許第 4,321,234号明細書に開示されている放射状
流の反応装置での反応熱を除去する方法は、液体を冷却
する媒体を冷却管の中に通して所定の圧力の下で液体を
蒸発させている。上昇流にした冷却媒体を導入し、配分
管の系を介して多数の第二配分管に配分する。そうし
て、触媒床の内部の温度を制御する第二配分管に接続す
る多数の冷却管に配分される。
流の反応装置での反応熱を除去する方法は、液体を冷却
する媒体を冷却管の中に通して所定の圧力の下で液体を
蒸発させている。上昇流にした冷却媒体を導入し、配分
管の系を介して多数の第二配分管に配分する。そうし
て、触媒床の内部の温度を制御する第二配分管に接続す
る多数の冷却管に配分される。
しかし、相互に連結する多数の管と必要な配管は、複雑
な回路網構造になり、触媒の充填、あるいは再充填に面
倒な操作をもたらす。この方法の深刻な不利益は、管な
いしは配管系にもれがある場合、媒体を冷却することに
よって、触媒を破壊する恐れすらある点にある。
な回路網構造になり、触媒の充填、あるいは再充填に面
倒な操作をもたらす。この方法の深刻な不利益は、管な
いしは配管系にもれがある場合、媒体を冷却することに
よって、触媒を破壊する恐れすらある点にある。
上記米国特許明細書に開示されている方法の他の難点
は、触媒床の反応を開始させ、触媒床の内部の温度の丁
度以下あるいは以上になるレベルであって、変換反応の
種類によって定まるレベルに冷却媒体の沸点を調節する
ために必要な温度に供給ガスを外部予熱する要求がある
点にある。
は、触媒床の反応を開始させ、触媒床の内部の温度の丁
度以下あるいは以上になるレベルであって、変換反応の
種類によって定まるレベルに冷却媒体の沸点を調節する
ために必要な温度に供給ガスを外部予熱する要求がある
点にある。
発明の開示 従って、この発明の目的は、良く知られている複雑さな
しに、触媒床全体にわたって軸方向に配設された気体状
の冷却媒体の長くされた冷却区域に配置された冷却管に
よって達成される最適温度制御の下で、気体状の粗材料
を半径方向に向けて触媒床の中に通して、この気体状粗
材料を発熱反応させる装置を提供することにある。
しに、触媒床全体にわたって軸方向に配設された気体状
の冷却媒体の長くされた冷却区域に配置された冷却管に
よって達成される最適温度制御の下で、気体状の粗材料
を半径方向に向けて触媒床の中に通して、この気体状粗
材料を発熱反応させる装置を提供することにある。
この発明によれば、各冷却管は内管と同軸で、液体封止
して冷却管の入口端部に装着されている内管を取り囲
み、そのため外管と内管の管のリング空間を定まる液体
封止熱交換外管から成る。そして前記リング状空間は冷
却管の出口端部で開放し、前記内管は入口端部で開放
し、出口端部で閉じていて、その壁の全体にわたって冷
却ガスの流れをこのリング空間に向けて、冷却管の熱交
換外壁に沿わせる多数のミシン穴がある。
して冷却管の入口端部に装着されている内管を取り囲
み、そのため外管と内管の管のリング空間を定まる液体
封止熱交換外管から成る。そして前記リング状空間は冷
却管の出口端部で開放し、前記内管は入口端部で開放
し、出口端部で閉じていて、その壁の全体にわたって冷
却ガスの流れをこのリング空間に向けて、冷却管の熱交
換外壁に沿わせる多数のミシン穴がある。
従って、内管の中に、その全長に沿って流れる気体はリ
ング空間に一様に配分され、問題の床に全体の触媒にそ
って）配分され、こうしてリング空間が周囲の触媒の温
度とガスの出口温度の間の一定温度に維持されることに
なる。
ング空間に一様に配分され、問題の床に全体の触媒にそ
って）配分され、こうしてリング空間が周囲の触媒の温
度とガスの出口温度の間の一定温度に維持されることに
なる。
この発明によると反応装置の好適実施例では、触媒床に
断熱反応を有する領域と冷却部を有する領域を得るた
め、冷却間をジグザグ配列にした冷却管を含む多数の同
軸冷却区間中に冷却管を配置することによって、触媒床
の温度分布が最適にされている。
断熱反応を有する領域と冷却部を有する領域を得るた
め、冷却間をジグザグ配列にした冷却管を含む多数の同
軸冷却区間中に冷却管を配置することによって、触媒床
の温度分布が最適にされている。
この発明によれば、冷却管のミシン穴を開けた内管は幾
分円錐状にされている。
分円錐状にされている。
上に述べたように、この発明は説明したような反応装置
の一つまたはそれ以上の触媒床に気体状の粗材料の発熱
反応用の改良したプロセスにも関する。この発明によれ
ば、気体状の粗材料を軸方向に配置された冷却管を含
み、冷却管のミシン穴を付けた内管を経由してリング状
の空間に向け、冷却管の外管の熱交換外壁に沿って冷却
ガスを通し、触媒床からの過剰な反応熱を冷却ガスで間
接熱交換して除去する、少なくとも一つの触媒床の中に
通す。
の一つまたはそれ以上の触媒床に気体状の粗材料の発熱
反応用の改良したプロセスにも関する。この発明によれ
ば、気体状の粗材料を軸方向に配置された冷却管を含
み、冷却管のミシン穴を付けた内管を経由してリング状
の空間に向け、冷却管の外管の熱交換外壁に沿って冷却
ガスを通し、触媒床からの過剰な反応熱を冷却ガスで間
接熱交換して除去する、少なくとも一つの触媒床の中に
通す。
この発明によるプロセスの好適実施例では、気体状の粗
材料をほぼ半径方向に触媒床を通して、冷却管内部のリ
ング空間が周囲の触媒の温度と導入される合成ガスの温
度の間の一定温度に維持される。
材料をほぼ半径方向に触媒床を通して、冷却管内部のリ
ング空間が周囲の触媒の温度と導入される合成ガスの温
度の間の一定温度に維持される。
この発明によれば、冷却ガスが気体状粗材料（即ち、合
成ガス）を含み、この材料が触媒床の反応ガスと間接熱
交換して、触媒床の気体状粗材料を作製ガスの流れに変
換することを維持するために必要な温度に予備加熱され
る。
成ガス）を含み、この材料が触媒床の反応ガスと間接熱
交換して、触媒床の気体状粗材料を作製ガスの流れに変
換することを維持するために必要な温度に予備加熱され
る。
この発明によって得られる反応装置とプロセスによっ
て、反応収率が改善され、半径方向に流れる公知の反応
装置に比べて、触媒の量を約 20 ％ほど低減させること
ができる。それ故、必要な資本投下を約 25 ％の割合で
節約できる。
て、反応収率が改善され、半径方向に流れる公知の反応
装置に比べて、触媒の量を約 20 ％ほど低減させること
ができる。それ故、必要な資本投下を約 25 ％の割合で
節約できる。
図面の簡単な説明 図面において、 第１図はこの発明の反応装置を模式的に縦断面で示して
いる。
いる。
第２図、第３図および第４図は、この発明による反応装
置の冷却管の底部、中心部および上部を拡大した縦断面
にして示している。
置の冷却管の底部、中心部および上部を拡大した縦断面
にして示している。
第５図は、食い違いの列にした冷却管を備えた同心状の
冷却領域を有するこの発明による反応装置の実施例の模
式的な水平断面である。
冷却領域を有するこの発明による反応装置の実施例の模
式的な水平断面である。
第６図と第７図は、アンモニヤ合成での濃度対温度の曲
線の比較を示す。
線の比較を示す。
発明の詳細な説明 第１図に模式的に示す反応装置には、反応装置の外面を
形成する加圧シェル１０がある。この反応装置のシェル
には、導入ガスの入口１２と製品ガスの出口１４があ
る。中央配管１６の通常の方法で出口１４に接続されて
いる。触媒床２０からの反応ガス（製品ガス）を受け入
れるのに使用される中央配管１６には、触媒床２０を通
過して延びるミシン目を付けた壁１８と、上端でガス気
密にされた壁２２とがあり、ガス気密端部２６から触媒
床２０の上端に延びる。中央配管１６の下端には、触媒
床２０の底から出口端部１４に隣接する中央配管１６の
開放端２８にのびるガス気密壁２４がある。
形成する加圧シェル１０がある。この反応装置のシェル
には、導入ガスの入口１２と製品ガスの出口１４があ
る。中央配管１６の通常の方法で出口１４に接続されて
いる。触媒床２０からの反応ガス（製品ガス）を受け入
れるのに使用される中央配管１６には、触媒床２０を通
過して延びるミシン目を付けた壁１８と、上端でガス気
密にされた壁２２とがあり、ガス気密端部２６から触媒
床２０の上端に延びる。中央配管１６の下端には、触媒
床２０の底から出口端部１４に隣接する中央配管１６の
開放端２８にのびるガス気密壁２４がある。
この反応装置の他の主要部は、底管シート３０，カバー
シート３６，加圧シェル１０の周囲部分に付加された一
つまたはそれ以上のガス配分手段３４、および底管シー
ト３０から触媒床２０を経由してカバーシート３６に軸
方向に向けて延びる冷却管３８である。ガスに対して開
閉可能な他の入口開口４２が反応装置の上部の近くにあ
る。
シート３６，加圧シェル１０の周囲部分に付加された一
つまたはそれ以上のガス配分手段３４、および底管シー
ト３０から触媒床２０を経由してカバーシート３６に軸
方向に向けて延びる冷却管３８である。ガスに対して開
閉可能な他の入口開口４２が反応装置の上部の近くにあ
る。
第２図から第４図に示すように、各冷却管３８は二つの
同心円管、つまり内管２と外管４から成り、両者の間の
リング空間６を定めている。内間２は下部の入口端部２
ａで開放していて、上部の出口端部２ｂで閉じ、流入冷
却ガスのジェットをリング空間６に向けるためその全長
にわたって配分されている多数の開口８を有する。内管
２の下端６ａは外管４の壁に向けて湾曲し、外管４の下
端に当たっている。従って、冷却管３８の壁に接続する
ガス気密舌部６ａとなる。外管４は底管シート３０とカ
バーシート３６に嵌まり、リング空間６はその下端６ａ
で閉じていて、上端６ｂで開放されている。
同心円管、つまり内管２と外管４から成り、両者の間の
リング空間６を定めている。内間２は下部の入口端部２
ａで開放していて、上部の出口端部２ｂで閉じ、流入冷
却ガスのジェットをリング空間６に向けるためその全長
にわたって配分されている多数の開口８を有する。内管
２の下端６ａは外管４の壁に向けて湾曲し、外管４の下
端に当たっている。従って、冷却管３８の壁に接続する
ガス気密舌部６ａとなる。外管４は底管シート３０とカ
バーシート３６に嵌まり、リング空間６はその下端６ａ
で閉じていて、上端６ｂで開放されている。
触媒床に一様に任意選択的に配分される冷却管３８は、
第５図に模式的に触媒床２０の中で多数の冷却領域６０
ａ，６０ｂ，６０ｃ・・・に配置されている。
第５図に模式的に触媒床２０の中で多数の冷却領域６０
ａ，６０ｂ，６０ｃ・・・に配置されている。
それぞれが適当な冷却管３８を含む、冷却領域６０ａ，
６０ｂ，６０ｃ・・・は、触媒床にわったて同軸に配分
されていて、断熱反応の領域と触媒床２０で冷却領域が
得られる。
６０ｂ，６０ｃ・・・は、触媒床にわったて同軸に配分
されていて、断熱反応の領域と触媒床２０で冷却領域が
得られる。
アンモニヤ製造のため前記の反応装置の操作は第１図〜
第５図は参照して一般的に議論される。
第５図は参照して一般的に議論される。
合成ガスと冷却ガスとして使用される導入ガスの流れ
は、入口１２を経由して、加圧シェル１０の下端に隣接
し、ガス配分ユニット３４のカーバー板３２と底管シー
ト３０によって制限される空間４０に導入される。この
空間は加圧シェル１０の内部周囲位置に嵌まる。
は、入口１２を経由して、加圧シェル１０の下端に隣接
し、ガス配分ユニット３４のカーバー板３２と底管シー
ト３０によって制限される空間４０に導入される。この
空間は加圧シェル１０の内部周囲位置に嵌まる。
空間４０からは、ガスが各冷却管３８の内管２の下端に
入る。このガスは開口８を経由して内管２の全壁に沿っ
て強制されるので、リング空間６の中に一様に、しかも
外管４の熱交換壁７に沿って配分される。
入る。このガスは開口８を経由して内管２の全壁に沿っ
て強制されるので、リング空間６の中に一様に、しかも
外管４の熱交換壁７に沿って配分される。
僅かに円錐形の内管２には、幾つかの開口８がある。そ
してこの内管は外管４の熱交換壁７に沿って一定の速度
でリング空間６に一様なガス流を供給する。このガスは
冷却管３８のリング空間を上端６ｂで離れ、反応する合
成ガスに効果的に成る。
してこの内管は外管４の熱交換壁７に沿って一定の速度
でリング空間６に一様なガス流を供給する。このガスは
冷却管３８のリング空間を上端６ｂで離れ、反応する合
成ガスに効果的に成る。
ガス配分ユニット３４によって、反応ガスはほぼ半径方
向の流れとなるから、触媒床の温度は、冷却３８の全外
部交換壁７に沿い、この壁に隣接して一定である。一定
の熱伝達によって、リング空間６内で一定の温度を保証
する。
向の流れとなるから、触媒床の温度は、冷却３８の全外
部交換壁７に沿い、この壁に隣接して一定である。一定
の熱伝達によって、リング空間６内で一定の温度を保証
する。
流入する冷却ガスがアンモニヤ合成ガスのような合成ガ
スである場合には、ガスが冷却管３８を離れた後、ガス
配分ユニット３４に導入され、触媒床２０に一様に配分
される。反応ガスは、ガス配分ユニットから中央配管１
６に向けて、冷却管に対してほぼ直角で半径方向に通過
する。従って、断熱反応領域と冷却区域６０ａ，６０
ｂ，６０ｃ・・・の冷却領域を通過する。合成ガスの製
品流れは中央配管１６から出口１４に流れる。
スである場合には、ガスが冷却管３８を離れた後、ガス
配分ユニット３４に導入され、触媒床２０に一様に配分
される。反応ガスは、ガス配分ユニットから中央配管１
６に向けて、冷却管に対してほぼ直角で半径方向に通過
する。従って、断熱反応領域と冷却区域６０ａ，６０
ｂ，６０ｃ・・・の冷却領域を通過する。合成ガスの製
品流れは中央配管１６から出口１４に流れる。
上に説明したように、この発明は触媒反応に一般的に適
用できる。ここでは、気体状の粗材料が発熱反応して気
体状の製品を形成する。この発明が適用できる典型的な
触媒反応は、メタノールになる酸素と水素の間の反応、
オキソ合成、およびアンモニヤとなる水素と窒素の触媒
変換である。
用できる。ここでは、気体状の粗材料が発熱反応して気
体状の製品を形成する。この発明が適用できる典型的な
触媒反応は、メタノールになる酸素と水素の間の反応、
オキソ合成、およびアンモニヤとなる水素と窒素の触媒
変換である。
アンモニヤ合成以外の場合には、合成ガスに何らかの量
の不活性ガスを混合したり、冷却ガスとして別な不活性
ガスを使用し、入口１２を経由してこのガスを混ぜ、合
成ガスを反応装置の上部近くにある入口開口４２を経由
して合成ガスを導入するとしばしば適切である。
の不活性ガスを混合したり、冷却ガスとして別な不活性
ガスを使用し、入口１２を経由してこのガスを混ぜ、合
成ガスを反応装置の上部近くにある入口開口４２を経由
して合成ガスを導入するとしばしば適切である。
以下の例では、この発明がこの発明の好適実施例による
反応装置とプロセスの種々の利点を示す計算モデルに適
用されている。
反応装置とプロセスの種々の利点を示す計算モデルに適
用されている。
例 １ 第１図から第５図に示すようなこの発明のプロセスと反
応装置を使用して、日に 1000 計量トンの生産量で、多
数の後部混合反応装置として連続してシミレーションさ
れたアンモニヤ・プラントにモデル化処理を利用した。
応装置を使用して、日に 1000 計量トンの生産量で、多
数の後部混合反応装置として連続してシミレーションさ
れたアンモニヤ・プラントにモデル化処理を利用した。
このモデル化処理に使用した触媒は、粒径 1.5〜3mm で
密度 2700 kg/m３を有する Haldor A/S,Lyngby， Denma
rk によって供給される通常のアンモニヤ触媒 KM 1.5
− 3である。触媒床 20 を全容積 46 m3で高さ 10 m に
設定する。
密度 2700 kg/m３を有する Haldor A/S,Lyngby， Denma
rk によって供給される通常のアンモニヤ触媒 KM 1.5
− 3である。触媒床 20 を全容積 46 m3で高さ 10 m に
設定する。
冷却ガスと合成ガスとして機能する流入ガスの成分、お
よび製品の流れの成分ならびに例１に関連する他のデー
タは以下表Ｉ〜 IIIに示してある。この反応装置は 140
kg/cm2gの圧力で動作する。入口温度 266℃を有する 5
00,000 Nm3/hの合成ガスのプロセス流は入口１２と反応
装置シェルの底にある円管シート３０を介して導入され
る。これは、冷却管３８の内管２の下端２ａに流入ガス
を配分するために使用される。これ等は軸方向にそれぞ
れ 72 本の円管、183 本の円管および 266本の円管から
成る三つの同軸冷却領域６０ａ，６０ｂ，６０ｃの各々
に二つの互い違いに並べた列にして配列されている。冷
却管の熱交換壁７に沿って、ガスは流入ガスの温度と反
応ガスの温度の間の一定温度を得る。
よび製品の流れの成分ならびに例１に関連する他のデー
タは以下表Ｉ〜 IIIに示してある。この反応装置は 140
kg/cm2gの圧力で動作する。入口温度 266℃を有する 5
00,000 Nm3/hの合成ガスのプロセス流は入口１２と反応
装置シェルの底にある円管シート３０を介して導入され
る。これは、冷却管３８の内管２の下端２ａに流入ガス
を配分するために使用される。これ等は軸方向にそれぞ
れ 72 本の円管、183 本の円管および 266本の円管から
成る三つの同軸冷却領域６０ａ，６０ｂ，６０ｃの各々
に二つの互い違いに並べた列にして配列されている。冷
却管の熱交換壁７に沿って、ガスは流入ガスの温度と反
応ガスの温度の間の一定温度を得る。
冷却管を離れると、反動ガスのプロセス流はガス配分ユ
ニット３４を経由して、ほぼ半径方向に向けて触媒床２
０を通る。
ニット３４を経由して、ほぼ半径方向に向けて触媒床２
０を通る。
触媒床を通り抜ける間に、プロセス流の温度は発熱反応
のため、冷却領域の外部の断熱領域で増加して、冷却管
の冷たい流入ガスと間接的に熱交換して冷却領域の内部
で低下する。こうして、第６図と第７図に示すように、
非常に急激に減衰する小さな温度振動のみが生じる。
のため、冷却領域の外部の断熱領域で増加して、冷却管
の冷たい流入ガスと間接的に熱交換して冷却領域の内部
で低下する。こうして、第６図と第７図に示すように、
非常に急激に減衰する小さな温度振動のみが生じる。
プロセス流のアンモニヤ濃度は、この流れを断熱領域と
冷却領域の中に連続的に通して4.1 から16.6容積％に増
加する。合成ガスから形成される製品ガスは、次いで中
央配管１６に受け止め、温度が約 450℃の出口１４に行
く。
冷却領域の中に連続的に通して4.1 から16.6容積％に増
加する。合成ガスから形成される製品ガスは、次いで中
央配管１６に受け止め、温度が約 450℃の出口１４に行
く。
例 ２ 例２の反応装置とプロセスは以下の点を除いて例１で説
明したものと同じである。即ち、 触媒の容積が 46 から56 m3に大きくなり、合成ガスの
流れは 480,000 Nm3/hに低めてある。
明したものと同じである。即ち、 触媒の容積が 46 から56 m3に大きくなり、合成ガスの
流れは 480,000 Nm3/hに低めてある。
第一冷却領域６０ｃの冷却管３９の数は、例１のような
226から 348に増加させてあり、二つの列から三つの互
い違いにした列に配列され、第３冷却領域６０ａでは 7
2 から 125に増加させてある。従って、ガス流は４％減
るが、アンモニヤの収率は 16.6 から 17.4 容量％に改
善される。発生する製品ガスは 430℃の温度になる。
226から 348に増加させてあり、二つの列から三つの互
い違いにした列に配列され、第３冷却領域６０ａでは 7
2 から 125に増加させてある。従って、ガス流は４％減
るが、アンモニヤの収率は 16.6 から 17.4 容量％に改
善される。発生する製品ガスは 430℃の温度になる。
このプロセスと反応装置の他のパラメータは表Ｉ〜 III
から明らかである。このプロセスの温度・アンモニヤ濃
度のグラフは第７図に点線にして示してある。
から明らかである。このプロセスの温度・アンモニヤ濃
度のグラフは第７図に点線にして示してある。
例 ３ この例のプロセスと反応装置は、894 本の冷却管を二つ
の互い違いにして列にし、表 IIIに指定するような５個
の冷却領域６０ａ〜６０ｅに配列されていることを除い
て、上記の例で説明したものと同じである。
の互い違いにして列にし、表 IIIに指定するような５個
の冷却領域６０ａ〜６０ｅに配列されていることを除い
て、上記の例で説明したものと同じである。
触媒容積は 128 m３に拡大され、合成ガスの流れは 38
0.000 Nm3/hに低減されている。
0.000 Nm3/hに低減されている。
製品ガスのアンモニヤの量は更に 21.8 容積％に改善さ
れている。発生する製品ガスの温度は 392℃である。
れている。発生する製品ガスの温度は 392℃である。
他のパラメータは表Ｉ〜 IIIから理解できる。
比較例 第６図は、第一触媒床の中心に組み込んだ熱交換器を装
備する、米国特許第 4,181,701号明細書に記載されてい
るように、公知の二床半径方向の流れ変換器 S− 200で
得られたシュミレーション・プロセスのグラフと比較し
て、例１によるプロセスの濃度・温度グラフを示す。
備する、米国特許第 4,181,701号明細書に記載されてい
るように、公知の二床半径方向の流れ変換器 S− 200で
得られたシュミレーション・プロセスのグラフと比較し
て、例１によるプロセスの濃度・温度グラフを示す。
第６図では、曲線Ｂが例１に使用するプロセスの条件と
合成ガス成分での熱力学平衡濃度を表す（表Ｉを参
照）。曲線Ａは 10 ℃までこの平衡に近づくことを示
し、これは実用で得られるもっともな近似である。
合成ガス成分での熱力学平衡濃度を表す（表Ｉを参
照）。曲線Ａは 10 ℃までこの平衡に近づくことを示
し、これは実用で得られるもっともな近似である。
曲線ＣとＤは合成ガスがアンモニヤ合成プロセスの触媒
床を通り抜ける通路の管で合成ガスのプロセス流の温度
とアンモニヤ濃度に生じる変化を示す。
床を通り抜ける通路の管で合成ガスのプロセス流の温度
とアンモニヤ濃度に生じる変化を示す。
この発明による例１のプロセスに対する濃度・温度グラ
フは第６図に実線Ｃで示してある。他方、破線Ｄは S−
200変換器で得られたプロセスの曲線を表す。 S− 200
反応装置に使用されたプロセス・パラメータは、触媒の
量を除いて、全て例１に記載したものに等しい。触媒の
量はこの発明による反応装置に使用した 46 m3の代わり
に、 S− 200反応装置では 56 m3である。
フは第６図に実線Ｃで示してある。他方、破線Ｄは S−
200変換器で得られたプロセスの曲線を表す。 S− 200
反応装置に使用されたプロセス・パラメータは、触媒の
量を除いて、全て例１に記載したものに等しい。触媒の
量はこの発明による反応装置に使用した 46 m3の代わり
に、 S− 200反応装置では 56 m3である。
両方の反応装置は、直列に接続した多数の後部混合反応
装置としてシュミレートされた。第６図から判るよう
に、公知の反応装置に比べて、 S− 200熱交換器を幾つ
かの冷却領域に組み込んだ冷却管に置き換えると、最適
反応温度曲線Ａの周りの温度振動が著しく減衰される。
装置としてシュミレートされた。第６図から判るよう
に、公知の反応装置に比べて、 S− 200熱交換器を幾つ
かの冷却領域に組み込んだ冷却管に置き換えると、最適
反応温度曲線Ａの周りの温度振動が著しく減衰される。
製品流のアンモニヤの量は何れの場合でも同じである
が、この発明の反応装置の触媒容積はほぼ 20 ％ほど低
減する。
が、この発明の反応装置の触媒容積はほぼ 20 ％ほど低
減する。
この発明による反応装置の冷却管の数を増すことによっ
て生じる温度・アンモニア濃度曲線への効果は、更に第
７図に示してある。この図では、曲線ＡとＢは第６図で
のものと同じである。こうして、最適反応曲線Ａへの良
好な接近が破線Ｅによって示されている。この破線は例
２（全部で 656本の管）に記載したプロセスを表す。例
３を示す実線Ｆに示すように、触媒床の内部にもっと多
数（894 本）の冷却管を組み込むことによって、断熱領
域と冷却領域の管の温度差は、例１に記載したプロセス
（481 本の管）に比べて、少なくなり最大反応速度の領
域に接近する。
て生じる温度・アンモニア濃度曲線への効果は、更に第
７図に示してある。この図では、曲線ＡとＢは第６図で
のものと同じである。こうして、最適反応曲線Ａへの良
好な接近が破線Ｅによって示されている。この破線は例
２（全部で 656本の管）に記載したプロセスを表す。例
３を示す実線Ｆに示すように、触媒床の内部にもっと多
数（894 本）の冷却管を組み込むことによって、断熱領
域と冷却領域の管の温度差は、例１に記載したプロセス
（481 本の管）に比べて、少なくなり最大反応速度の領
域に接近する。
冷却管の外側の熱伝達係数ｈｙは、触媒粒子によっても
たらされる減流領域を考慮して、管の束の内部の交差流
に対する標準公式によって計算されている。
たらされる減流領域を考慮して、管の束の内部の交差流
に対する標準公式によって計算されている。
発明の産業上の利用 この発明は、触媒床の温度差の改善された平均化が一定
量の触媒でアンモニヤ収量を改善し、コストを低減する
アンモニヤ工業で非常に重要となると予想される。同様
な結果は、気体状製品を気体状の合成ガスから製造する
他の産業上の発熱反応、例えばフィッシャ・トロプシュ
（Fischer-Tropsh）合成やメタノールの合成で予想され
る。
量の触媒でアンモニヤ収量を改善し、コストを低減する
アンモニヤ工業で非常に重要となると予想される。同様
な結果は、気体状製品を気体状の合成ガスから製造する
他の産業上の発熱反応、例えばフィッシャ・トロプシュ
（Fischer-Tropsh）合成やメタノールの合成で予想され
る。
Claims (7)
- 【請求項１】円筒状の加圧シェル（１０）と、少なくと
も一個の円管シート（３０）と、反応ガスを間接冷却す
る一個またはそれ以上の冷却管（３８）を備えた少なく
とも一個の触媒床（２０）の中をほぼ半径方向に向け
て、合成ガスとしての気体状粗材料を通過させる手段
（３４）とから成り、各冷却管が下部入口端部、上部出
口端部および外部熱交換壁を有する、気体状粗材料の発
熱触媒反応を行う冷却された反応装置において、各冷却
管（３８）が冷却管の入口端部（２ａ）に液体封止した
状態で嵌まる内管（２）と同軸でこれを取り囲む液体封
止熱交換外管（４）から成り、従って外管と内管（４，
２）の間のリング状空間（６）を決まり、前記リング状
空間が冷却管（３８）の出口端部（６ｂ）で開放し、前
記内管（２）が入口端部（２ａ）で開放し、出口端部
（６ｂ）で閉じ、冷却ガスの流れをリング状空間（６）
に向ける長さにわたり、しかも冷却管（３８）の熱交換
外壁（７）に沿って多数のミシン穴（８）を内管の壁に
有することを特徴とする冷却された反応装置。 - 【請求項２】冷却管（３８）は触媒床（２０）の中で、
冷却管（３８）の入れ違いにした列を有する同軸冷却領
域（６０ａ，６０ｂ，６０ｃ，・・）に配置されている
ことを特徴とする請求の範囲第１項に記載の冷却された
反応装置。 - 【請求項３】冷却管（３８）のミシン穴を付けた内管
（２）は円錐状であることを特徴とする請求の範囲第１
項に記載の冷却された反応装置。 - 【請求項４】請求の範囲第１項に規定する反応装置の一
個またそれ以上の触媒床（２０）での気体状粗材料の発
熱反応に対するプロセスにおいて、気体状粗材料を冷却
管（３８）を有する少なくとも一個の触媒床（２０）の
中に通し、冷却ガスを冷却管のミシン穴を付けた内管
（２）を経由してリング空間（６）に、しかも冷却管
（３８）の外管（４）の熱交換外壁に沿って通し、冷却
ガスとの間接熱交換によって触媒床（２）からの過剰反
応熱を除去することを特徴とするプロセス。 - 【請求項５】リング空間（６）の冷却管（３８）内の温
度を周囲の触媒床（２０）の温度と流入合成ガスの温度
との間の一定温度に維持するため、触媒床（２０）の中
をほぼ半径方向に気体状粗材料を通過させることを特徴
とする請求の範囲第４項に記載のプロセス。 - 【請求項６】少なくとも一個の触媒床の冷却管（３８）
が冷却管（３８）の入れ違いの列を含む同軸冷却領域
（６０ａ，６０ｂ，６０ｃ，・・）中に配置されている
ことを特徴とする請求の範囲第４項に記載のプロセス。 - 【請求項７】冷却ガスは気体状粗材料であり、後者は触
媒床の反応ガスとの間接的な熱交換によって、触媒床
（２０）内部の気体状粗材料を製品ガスの流れに変換す
ることを維持するために必要な温度に予熱されることを
特徴とする請求の範囲第４項に記載のプロセス。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DK071389A DK167242B1 (da) | 1989-02-16 | 1989-02-16 | Apparat og fremgangsmaade til exoterme reaktioner |
| DK713/89 | 1989-02-16 | ||
| PCT/DK1990/000034 WO1990009234A1 (en) | 1989-02-16 | 1990-02-12 | Process and apparatus for exothermic reactions |
| CN90106925A CN1031110C (zh) | 1989-02-16 | 1990-08-14 | 放热反应方法及所用设备 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04502426A JPH04502426A (ja) | 1992-05-07 |
| JPH0638906B2 true JPH0638906B2 (ja) | 1994-05-25 |
Family
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Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP50359990A Expired - Lifetime JPH0638906B2 (ja) | 1989-02-16 | 1990-02-12 | 発熱反応のプロセスと装置 |
Country Status (10)
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|---|---|
| US (1) | US5190731A (ja) |
| EP (1) | EP0458848B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0638906B2 (ja) |
| CN (1) | CN1031110C (ja) |
| AU (1) | AU627281B2 (ja) |
| CA (1) | CA2046304C (ja) |
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| DK (1) | DK167242B1 (ja) |
| RU (1) | RU2031702C1 (ja) |
| WO (1) | WO1990009234A1 (ja) |
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|---|---|---|---|---|
| SG49945A1 (en) | 1992-08-27 | 1998-06-15 | Cabot Corp | Carbon blacks |
| DK169696B1 (da) * | 1992-12-07 | 1995-01-16 | Topsoe Haldor As | Fremgangsmåde til køling af syntesegas i en katalytisk reaktor |
| US5869011A (en) * | 1994-02-01 | 1999-02-09 | Lee; Jing Ming | Fixed-bed catalytic reactor |
| US5520891A (en) * | 1994-02-01 | 1996-05-28 | Lee; Jing M. | Cross-flow, fixed-bed catalytic reactor |
| CN1088618C (zh) * | 1996-08-21 | 2002-08-07 | 楼寿林 | 一种接近最佳温度的催化反应改进工艺及其合成反应器 |
| DE19937152B4 (de) * | 1999-08-06 | 2006-09-21 | Nucellsys Gmbh | Kombiniertes Bauteil zur Nachverbrennung von Anodenabgasen eines Brennstoffzellensystems und zum Verdampfen von dem Brennstoffzellensystem zuzuführenden Edukten |
| US20030039601A1 (en) * | 2001-08-10 | 2003-02-27 | Halvorson Thomas Gilbert | Oxygen ion transport membrane apparatus and process for use in syngas production |
| DK1393798T3 (da) | 2002-08-27 | 2010-10-04 | Methanol Casale Sa | Fremgangsmåde til udførelse af kemiske reaktioner under pseudo-isoterme betingelser |
| MX2007001173A (es) * | 2004-01-15 | 2007-09-25 | Methanol Casale Sa | Reactor catalitico de lecho fijo. |
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