JPH0569522A

JPH0569522A - 複合フイルム

Info

Publication number: JPH0569522A
Application number: JP3222855A
Authority: JP
Inventors: Masaharu Mito; 正治三登; Hideshi Kawachi; 秀史河内
Original assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd
Current assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd
Priority date: 1991-09-03
Filing date: 1991-09-03
Publication date: 1993-03-23

Abstract

(57)【要約】【目的】透明性が良好で、耐衝撃性、引裂強度が優
れ、かつブロッキング、スリップ性の悪化等の問題を生
じることなく、低温ヒートシール性の向上したフィルム
を提供する。【構成】密度０．９０〜０．９４ｇ／ｃｍ3のエチレ
ン系重合体（ａ）９９ないし７０重量部、及び該エチ
レン系重合体（ａ）に対して相溶性がなく、かつエチレ
ン系重合体（ａ）より高い融点を有する重合体（ｂ）１
ないし３０重量部とからなる重合体組成物層Ａの少なく
とも片面にエチレン系重合体（ｃ）層Ｂが設けられてい
ることを特徴とする複合フィルム。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は複合フィルムに関する。
更に詳しくは本発明は低温ヒートシール性が良好で高速
シールに好適な複合フィルムに関する。

【０００２】

【従来の技術】低密度エチレン系重合体のフィルムは、
一般に透明性が優れていること、フィルム衝撃強度、引
裂強度に優れていること、低温でのヒートシールが可能
であること、及び耐水性が優れているところから、単層
フィルムとして、あるいは、ポリアミド、エチレン−ビ
ニルアルコール共重合体等のガスバリアー性の優れたフ
ィルムとの積層フィルムのヒートシール層として、広く
使用されている。

【０００３】

【発明が解決しようとしている問題点】従来より上記フ
ィルムを用いて自動包装することが行なわれている。こ
のような自動包装では生産性を向上するためにはシール
に要する時間を短縮することが必要とされる。シール時
間を短縮する方法には、シール温度を上げる、シール圧
力を上げる等のシール条件を変更する方法と、フィルム
のシール性能を向上する方法の２種類の方法が考えられ
る。

【０００４】このうち、シール条件を変更する方法は、
シールバーからフィルムへの熱伝導に一定の時間を要す
るため限界があり、フィルムのシール性能の向上、特に
低温で充分に接着するフィルムの開発が望まれてきた。

【０００５】エチレン系重合体フィルムの低温ヒートシ
ール性を向上する方法としては、エチレンに対する共重
合成分であるα−オレフィンの割合を増加することによ
り重合体の融点を低下させる方法が考えられるが、この
方法も実際はフィルムがべたついて常温でくっつく、い
わゆるブロッキングを生じたり、あるいはフィルムのス
リップ性が悪化し、フィルム成形時の巻き取りが不可能
になる等の様々な問題が発生するため、限界があった。

【０００６】本発明は透明性が良好で、耐衝撃性、引裂
強度が優れ、かつ上記したブロッキング、スリップ性の
悪化等の問題を生ずることなく、低温ヒートシール性の
向上したフィルムを提供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は密度
０．９０〜０．９４ｇ／ｃｍ3のエチレン系重合体
（ａ）９９ないし７０重量部、及び該エチレン系重合体
（ａ）に対して相溶性がなく、かつエチレン系重合体
（ａ）より高い融点を有する重合体（ｂ）１ないし３０
重量部とからなる重合体組成物層Ａの少なくとも片面に
エチレン系重合体（ｃ）層Ｂが設けられていることを特
徴とする複合フィルムである。

【０００８】本発明を更に詳しく説明する。本発明にお
いて重合体組成物層ＡおよびＢで用いられる密度が０．
９０〜０．９４ｇ／ｃｍ3 のエチレン系重合体（ａ）お
よび（ｃ）とは、例えば、低密度ポリエチレン、エチレ
ン含有率が通常５０モル％以上、好ましくは、９９．５
〜９０モル％、好ましくは、９８〜９５モル％、融点が
好ましくは１００〜１３０℃、特に好ましくは１１５〜
１３０℃、Ｘ線による結晶化度が３０％以上、好ましく
は４０〜７０％のエチレンと他のα−オレフィンとの共
重合体である。

【０００９】エチレン系重合体（ａ）及び（ｃ）でエチ
レンと共重合されるα−オレフィンとは、例えばプロピ
レン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−
メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン等あ
るいはこれらの混合物であり、特に炭素数４〜８のα−
オレフィン、とりわけ４−メチル−１−ペンテンが好ま
しい。

【００１０】またエチレン系重合体（ａ）及び（ｃ）の
メルトインデックスは、好ましくは０．１〜２０g/１０
min 、特に好ましくは０．５〜１０g/１０min の範囲で
ある。メルトインデックスが低すぎると、流動特性が劣
るため、良好なフィルムが得られにくく、一方高すぎる
と、耐衝撃性、引裂性、ヒートシール強度が劣るように
なる。

【００１１】なお、本発明におけるメルトインデックス
はＡＳＴＭ−Ｄ−1238の方法に準じ、190 ℃、2160g の
荷重で測定した値である。また、融点は示差走査熱量計
（ＤＳＣ）昇温速度10℃/minでの吸熱曲線から求めた。
エチレン系重合体の密度の測定は、ＡＳＴＭ−Ｄ−1505
の方法で測定した値である。

【００１２】本発明における複合フィルムの透明性、耐
衝撃性、引裂性が良好であるためにはエチレン系重合体
（ａ）及び（ｃ）の密度は、０．９４g/cm3 以下、好ま
しくは０．９３g/cm3 以下であるべきである。また、フ
ィルムの機械的強度、べたつきのないこと、スリップ
性、耐ブロッキング性の点からは０．９０g/cm3 以上、
好ましくは０．９１g/cm3 以上である。

【００１３】なお、本発明におけるエチレン系重合体の
密度は、エチレン系重合体が複数のエチレン系重合体の
組成物からなる場合、個々のエチレン系重合体の密度が
この範囲にある必要はなく、エチレン系組成物全体の密
度が０．９０〜０．９４g/cm3 の範囲内にあればよい。

【００１４】本発明においてエチレン系重合体（ａ）に
対して相溶性がなく、かつ該エチレン系重合体（ａ）よ
り高い融点を有する重合体（ｂ）とは、例えば、ポリア
ミド、エチレン−ビニルアルコール樹脂、熱可塑性ポリ
エステル樹脂、ポリカーボネート、ポリオキシメチレン
樹脂等をいう。

【００１５】本発明でいうポリアミドとは、ジカルボン
酸、例えばアジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、セバ
シン酸、ドデカン酸等と、ジアミン、例えばヘキサメチ
レンジアミン、オクタメチレンジアミンとを等モル量縮
合させるか、あるいはラクタムの自己縮合によって製造
される高分子である。具体的には、ポリヘキサメチレン
アジパミド、ポリヘキサメチレンアゼラアミド、ポリヘ
キサメチレンセバサミド、ポリカプロラクタム等を挙げ
ることができる。これらのうち本発明で好ましいポリア
ミドは、ポリヘキサメチレンアジパミド、ポリカプロラ
クタムである。

【００１６】本発明で使用できるエチレン−ビニルアル
コール共重合体は、エチレン含有率１５〜７０モル％の
エチレン−酢酸ビニル共重合体をケン化して得られるケ
ン化度９０〜１００％の重合体である。エチレン含有率
が１５モル％未満のエチレン−ビニルアルコール共重合
体は融点と分解温度とが接近しており、本発明でエチレ
ン系重合体中に細かく分散させることが困難になる。ま
た、エチレン含有率が大きくなりすぎると、共重合体の
融点が低くなり本発明の目的に沿わなくなる。

【００１７】本発明の複合フィルムにおいては、エチレ
ン系重合体（ａ）は一部もしくは全部が不飽和カルボン
酸もしくはその誘導体でグラフト変性されていてもよ
い。エチレン系重合体（ａ）が変性されていると、低温
ヒートシール性は変化がないが、複合フィルムの透明性
が向上する。

【００１８】グラフトされるグラフトモノマーとして
は、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、α−エチルア
クリル酸、マレイン酸、フマール酸、イタコン酸、シト
ラコン酸、テトラヒドロフタル酸、メチルテトラヒドロ
フタル酸、エンドシス−ビシクロ〔２．２．１〕ヘプト
−５−エン−２，３−ジカルボン酸（ナジック酸）等、
及びそれらの酸ハライド、アミド、イミド、酸無水物、
エステル等の誘導体を挙げることができる。これらのう
ちでは不飽和ジカルボン酸またはその酸無水物が好適で
あり、特にマレイン酸、ナジック酸、または、これらの
酸無水物が好適である。

【００１９】グラフトモノマーをエチレン系重合体にグ
ラフトする方法としては、公知の種々の方法を採用する
ことができる。例えば、エチレン系重合体とグラフトモ
ノマーを溶媒の存在下または不存在下で、ラジカル開始
剤を添加して、または添加せずに高温に加熱することに
よって行なわれる。反応に際し、スチレンのような他の
ビニルモノマーを共存させてもよい。

【００２０】本発明では、密度が０．９０〜０．９４g/
cm3 のエチレン系重合体（ａ）と、該エチレン系重合体
（ａ）に対して相溶性のなく、かつエチレン系重合体よ
り高い融点を有する重合体（ｂ）とからなる組成物の層
を用いることを特徴とする。本発明におけるエチレン系
重合体（ａ）と重合体（ｂ）との配合比は、エチレン系
重合体（ａ）９９ないし７０重量部、好ましくは９７な
いし８０重量部及び重合体（ｂ）１ないし３０重量部、
好ましくは３ないし２０重量部とからなる。

【００２１】重合体（ｂ）の割合が上記範囲より少ない
と、本発明で目的とした複合フィルムの低温ヒートシー
ル性の改良効果が得られず、また逆に多すぎると、ヒー
トシール性が向上しないのみならず、複合フィルムの透
明性が損なわれる。

【００２２】本発明で使用するエチレン系重合体組成物
を調製する方法としては、公知の各種の方法を採用しう
る。例えば、各成分をリボンブレンダー、Ｖ型ブレンダ
ー、タンブラー、ヘンシェルミキサー等で混合後、押出
機、バンバリーミキサー、ニーダー、二本ロール等で溶
融混練する方法等を採用することができる。

【００２３】本発明の複合フィルムのＡ層を構成するエ
チレン系重合体（ａ）と重合体（ｂ）とからなる組成物
はまた、重合体（ａ）と重合体（ｂ）との積層物をその
まま、または、一旦リペレタイズしたものを溶融混練す
ることにより容易に得ることができる。この方法によれ
ば、重合体（ａ）と重合体（ｂ）とは均一混練が容易で
あり、かつ、地球資源のリサイクルにつながるため、好
ましい。

【００２４】本発明ではエチレン系重合体（ａ）と重合
体（ｂ）とからなる重合体組成物層Ａの少なくとも片面
にエチレン系重合体（ｃ）層Ｂが設けられている。この
エチレン系重合体（ｃ）は、前述のエチレン系重合体
（ａ）で詳述した範疇の重合体であり、重合体（ａ）と
同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、Ｂ
層は、Ａ層の片面のみに設けられていてもよいし、Ａ層
の両面にＡ層をサンドイッチするように設けられていて
もよい。

【００２５】本発明のＡ層とＢ層とからなる複合フィル
ムを製造する方法としては、（１）予めそれぞれのフィ
ルムを製造しておき、両者を接着する方法、（２）いず
れかの層に溶融した他の層を押出コーティングする方
法、（３）それぞれ別個の押出機で溶融し、同一のダイ
スより共押出する等の方法を採用することができる。こ
れらのうちでは、（３）の共押出による方法が簡便ある
ため、最も好ましい。

【００２６】本発明の複合フィルムにおけるＡ層とＢ層
の厚さの比は、Ａ層の厚さがＢ層の厚さと同等か、もし
くは、Ａ層よりもＢ層の方がより厚いことが好ましい。
Ａ層が厚く、Ｂ層が薄い構成にすると、低温ヒートシー
ル性改良効果が得られにくく、かつ複合フィルムの透明
性が低下して、利点が少なくなる。

【００２７】Ａ層およびＢ層の厚さもそれぞれ、好まし
くは１０〜１００μ、特に好ましくは、２０〜５０μの
範囲であり、その範囲を外れると、複合フィルムとした
ことによる低温ヒートシール性改良効果が低下する。

【００２８】本発明の複合フィルムのＡ層及び／または
Ｂ層には本発明の目的を損なわない範囲で他の重合体、
例えば、ポリプロピレン、酸化防止剤、紫外線吸収剤、
帯電防止剤、顔料、染料、核剤、充填剤、スリップ
剤、アンチブロッキング剤、滑剤、難燃剤、可塑剤等の
添加剤が含まれていてもよい。

【００２９】本発明の複合フィルムは、そのままでも使
用できるが、好ましくは、ポリアミド、エチレン−ビニ
ルアルコール共重合体等のガスバリアー性のあるフィル
ム、または層と積層し、それらとの多層フィルムのヒー
トシール層として使用することが本発明のフィルムの特
徴である低温ヒートシール性の効果が充分に発揮できる
ため、好ましい。このような多層構造のフィルムとして
は、例えば、本発明の複合フィルムＢ層／Ａ層／接着剤
層／エチレン−ビニルアルコール共重合体層、本発明の
積層フィルムＢ層／Ａ層／接着剤層／ポリアミド層等の
非対称構造、あるいは、本発明の複合層フィルムＢ層／
Ａ層／接着剤層／エチレン−ビニルアルコール共重合体
層／接着剤層／本発明の複合フィルムＡ層／Ｂ層、本発
明の複合フィルムＢ層／Ａ層／接着剤層／ポリアミド層
／接着剤層／本発明の複合フィルムＡ層／Ｂ層の如き対
称構造の多層積層フィルムとして使用することができ
る。

【００３０】本発明の複合フィルムはそのまま、もしく
は上記多層積層フィルムの状態でヒートシールされ袋状
物を形成するが、本発明の複合フィルムにおいてヒート
シールされる面は、Ｂ層であり、本発明の複合フィルム
のうちの１枚のフィルムのＢ層と、本発明の複合フィル
ムのもう１枚のフィルムのＢ層とが互いに相対してヒー
トシール層となるように配置されなければならない。か
かる状態において始めて、本発明の目的とする低温ヒー
トシール性が改良される。

【００３１】つぎに実施例を挙げて本発明を更に具体的
に説明するが、本発明はその要旨を越えない限りこれら
実施例になんら制約されるものではない。

【実施例】

実施例１メルトインデックス（１９０℃）２．３、密度0.920g/c
m3、エチレン含有率96.2モル％、Ｘ線による結晶化度5
1.0％、融点123.2 ℃のエチレン−４−メチル−１−ペ
ンテン共重合体（以下Ｅ−4 ＭＰ共重合体（Ｉ）と略
す）９０重量部、ナイロン６（東レ製、アミラン１０２
１ＸＦ、ＭＦＲ3.74g/10min 、Ｑ条件、融点２１５℃）
１０重量部とをタンブラーでブレンド後、３０mmφ造粒
機（Ｌ／Ｄ＝２５、２３０℃）で造粒し、組成物Ａを得
た。

【００３２】この組成物のペレットを１台の押出機で溶
融し、樹脂温２６０℃で複合フィルム成形用Ｔダイに供
給した。一方、別の押出機でＥ−4 ＭＰ共重合体（Ｉ）
を溶融し、樹脂温２６０℃で前記Ｔダイに供給し、共押
出した後、巻取って、両外層がＥ−4 ＭＰ共重合体
（Ｉ）層、内層が組成物Ａ層である２種３層の複合フィ
ルム（各フィルムの厚さ40μ／40μ／40μ）を成形し
た。このフィルムの透明性、ヒートシール強度を測定し
た。

【００３３】なお、ヒートシール強度は、フィルムから
幅１５mmの試験片を切取り、シール機として、東洋テス
ター製ヒートシーラを用い、110℃、120℃、130℃、及
び140℃の各温度で、シール圧力1kg/cm2 、シール時間
0.5 秒間、シールバーの幅5mmの条件でシールした。ま
た、シール強度は試験片をインストロン測定機の上下の
チャックで挟み、チャックスピード50mm/minで測定し
た。また、透明性はＡＳＴＭ−Ｄ−１００３の方法に準
じて行なった。引裂強度は、ＪＩＳ−Ｚ−１７０２の方
法で行なった。衝撃強度は、ＡＳＴＭ−Ｄ−３４２０の
方法で測定した。結果を表１に示す。

【００３４】実施例２実施例１の組成物Ａにおいて、Ｅ−4 ＭＰ共重合体
（Ｉ）とナイロン６との配合比を９５対５に変更する以
外は実施例１と同様に行なった。結果を表１に示す。

【００３５】実施例３実施例１の組成物Ａにおいて、Ｅ−4 ＭＰ共重合体
（Ｉ）とナイロン６との配合比を８５対１５に変更する
以外は実施例１と同様に行なった。結果を表１に示す。

【００３６】比較例．１実施例１の組成物Ａの代わりに、Ｅ−4 ＭＰ共重合体
（Ｉ）を用いる以外は実施例１と同様に行なった。結果
を表１に示す。

【００３７】実施例４実施例１で用いたＥ−4 ＭＰ共重合体（Ｉ）Ｌ層／Ｅ−
4 ＭＰ共重合体（Ｉ）８０重量部、無水マレイン酸グラ
フトポリエチレン（無水マレイン酸グラフト量２重量
％，密度0.965g/cm3：以下変性ＰＥ）５重量部およびエ
チレン含有率７０モル％、結晶化度５％のエチレン−プ
ロピレン共重合体（以下Ｅ−Ｐ共重合体という）１５重
量部とからなる接着性組成物Ｍ層／ナイロン６Ｎ層とか
らなり、Ｌ層／Ｍ層／Ｎ層の厚さが80μ／10μ／10μと
からなる３層積層フィルムを粉砕し、押出機でリペレタ
イズして、Ｅ−4 ＭＰ共重合体（Ｉ）８８重量％、ナイ
ロン６１０重量％、Ｅ−Ｐ共重合体１．５重量％、及び
変性ＰＥ０．５重量％とからなる組成物Ｆを得た。この
組成物Ｆを組成物Ａの代わりに用いる以外は実施例１と
同様にして、複合フィルムを得、そのフィルムの性能を
評価した。結果を表２に示す。

【００３８】実施例５実施例４において、Ｌ層／Ｍ層／Ｎ層の厚さの割合を変
更することにより、Ｅ−4 ＭＰ共重合体（Ｉ）８２重量
％、ナイロン６１５重量％、Ｅ−Ｐ共重合体2.2 重量
％、及び変性ＰＥ0.8 重量％とからなる組成物Ｇを得
た。この組成物Ｇを組成物Ａの代わりに用いる以外は実
施例４と同様にして、複合フィルムを得、そのフィルム
の性能を評価した。結果を表２に示す。

【００３９】比較例２実施例１の組成物Ａにおいて、Ｅ−4 ＭＰ共重合体
（Ｉ）とナイロン６との配合比を６０対４０に変更する
以外は実施例１と同様に行なった。結果を表２に示す。

【００４０】実施例６実施例１の組成物Ａにおいて、ナイロン６の代わりにエ
チレン−ビニルアルコール共重合体（エチレン含有率３
１モル％、ケン化度９９％、融点１６０℃、以下ＥＶＯ
Ｈという）を用いる以外は実施例１と同様に行なった。
結果を表３に示す。

【００４１】実施例７実施例４において、ナイロン６の代わりにＥＶＯＨを用
いる以外は実施例４と同様に行なった。結果を表３に示
す。

【００４２】比較例３実施例６の組成物Ａにおいて、Ｅ−4 ＭＰ共重合体
（Ｉ）とＥＶＯＨとの配合比を６０対４０に変更する以
外は実施例６と同様に行なった。結果を表３に示す。

【００４３】

【表１】

【００４４】

【表２】

【００４５】

【表３】

【００４６】

【発明の効果】以上の実施例から明らかなように本発明
の複合フィルムは、Ｂ層のみからなる単層フィルムに比
べて特に低温でヒートシールした場合のヒートシール強
度が大きい、すなわち低温ヒートシール性が向上してい
る。しかも、フィルムの透明性は高い水準にあり、フィ
ルムの作業性に悪影響を与えるべたつきがなく、フィル
ムがブロッキングしたり、すべりが悪い等の問題をを生
じたりしない。また、フィルムの耐衝撃性、耐引裂性は
単層フィルムと比較して遜色ない。本発明の複合フィル
ムは、以上の点から米、肥料、穀物等重量物の高速充填
包装袋、肉類、乳製品、ジュース類、羊羹等の菓子類の
高速充填包装袋等の用途に使用されるフィルムとして特
に好適である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所 (Ｃ０８Ｌ 23/04 77:00）

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】密度が０．９０〜０．９４ｇ／ｃｍ3の
エチレン系重合体（ａ）９９ないし７０重量部、及び該
エチレン系重合体（ａ）に対して相溶性がなく、かつエ
チレン系重合体（ａ）より高い融点を有する重合体
（ｂ）１ないし３０重量部とからなる重合体組成物層Ａ
の少なくとも片面にエチレン系重合体（ｃ）層Ｂが設け
られていることを特徴とする複合フィルム。
【請求項２】エチレン系重合体がエチレン−α−オレ
フィン共重合体であることを特徴とする請求項１記載の
複合フィルム。
【請求項３】 α−オレフィンが、４−メチル−１−ペ
ンテンであることを特徴とする請求項２記載の複合フィ
ルム。
【請求項４】エチレン系重合体と相溶性のない重合体
がポリアミドであることを特徴とする請求項１記載の複
合フィルム。
【請求項５】エチレン系重合体と相溶性のない重合体
がエチレン−ビニルアルコール共重合体であることを特
徴とする請求項１記載の複合フィルム。