JPH0519597B2 - - Google Patents
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- JPH0519597B2 JPH0519597B2 JP60099259A JP9925985A JPH0519597B2 JP H0519597 B2 JPH0519597 B2 JP H0519597B2 JP 60099259 A JP60099259 A JP 60099259A JP 9925985 A JP9925985 A JP 9925985A JP H0519597 B2 JPH0519597 B2 JP H0519597B2
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- gas
- clinoptilolite
- product gas
- intermediate product
- adsorbent
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
- Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
- Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2
Landscapes
- Separation Of Gases By Adsorption (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Industrial Gases (AREA)
Description
産業上の利用分野
本発明は、H2、CO、CO2、N2等の低カロリー
成分および／または非燃焼成分と炭化水素とより
なる低カロリーの原料ガスから、前記低カロリー
成分および／または非燃焼成分を分離除去して、
高カロリーの製品ガスを得る方法に関するもので
ある。 従来の技術 H2、CO、CO2、N2等の低カロリー成分およ
び／または非燃焼成分と炭化水素とよりなる低カ
ロリーの原料ガスから高カロリーの製品ガスを得
るには、原料ガスからこれらの低カロリー成分お
よび／または非燃焼成分を効率良く分離除去する
ことが必要である。 従来H2、CO、CO2またはN2を含むガスからこ
れらの成分を除去する方法としては、次のような
方法が実用化されている。 (i) H2の除去 PSA法（圧力変動式吸着分離法）、膜分離
法、深冷分離法 (ii) COの除去 深冷分離法、銅アンモニア法、コソープ
（COSORB）法、COのメタネーシヨン化 (iii) CO2の除去 熱炭酸アルカリ法、熱炭酸アルカリとモノエ
タノールアミンの二段処理法、PSA法 (iv) N2の除去 PSA法 深冷分離法 発明が解決しようとする問題点 しかしながら、上記のような各ガス単独の分離
技術は、PSA法を除いては概ね設備費が大であ
る上、電力、蒸気等の熱エネルギーが大きく、し
かもこれらの技術の組合せは一層複雑な設備を要
するため、大容量のガスの処理には適していても
中・小容量のガスの処理には有利とは言えない。 また、中・小容量のガスの処理に適している
PSA法については、各ガス単独の除去は可能で
あるものの、H2、CO、CO2、N2など多種の低カ
ロリー成分および／または非燃焼成分を含む原料
ガスからこれらの成分を同時に除去する方法は見
当らない。 上述の状況に鑑み、本発明は、PSA法を採用
して、H2、CO、CO2、N2等の低カロリー成分お
よび／または非燃焼成分と炭化水素とよりなる低
カロリーの原料ガスから、前記低カロリー成分お
よび／または非燃焼成分を分離除去して、高カロ
リーの製品ガスを得る工業的に有利な方法を見出
すべくなされたものである。 問題点を解決するための手段 本発明の高カロリーガスの製造方法は、H2、
CO、CO2、N2等の低カロリー成分および／また
は非燃焼成分と炭化水素とよりなる低カロリーの
原料ガスａを、まずクリノプチロライト系吸着剤
を充填した圧力スイング吸着塔Ａを通過させるこ
とにより中間製品ガスｂとなし、ついでこの中間
製品ガスｂを、有機ガス吸着性を有する多孔性吸
着剤を充填した圧力スイング吸着塔Ｂに導入して
圧力スイング操作を行うことにより高カロリーの
製品ガスｃとなすことを特徴とするものであり、
このような方法を見出すことにより、上記問題点
を解決するに至つた。 本発明の方法は、まずクリノプチロライト系吸
着剤を充填した圧力スイング吸着塔、すなわちク
リノプチロライト系吸着剤充填塔Ａにおいて、原
料ガスからCO、CO2、N2成分を除去し、ついで
有機ガス吸着性を有する多孔性吸着剤を充填した
圧力スイング吸着塔、すなわち多孔性吸着剤充填
塔Ｂにおいて、炭化水素成分とH2とを分離する
ものである。 本発明に適用できる原料ガスａとしては、H2、
CO、CO2、N2等の低カロリー成分および／また
は非燃焼成分と炭化水素とよりなる低カロリーの
原料ガスを言い、たとえば、コークス炉から発生
するコークス炉ガス、メタン化反応ガス等があげ
られる。ただし、低カロリー成分および／または
非燃焼成分は、H2、CO、CO2、N2の全ての成分
を含んでいなくてもよい。なお、原料ガスａが
H2Oを含む場合は、これを許容限度以下にまで
除去しておく必要がある。H2Oの存在は、クリ
ノプチロライト系吸着剤充填塔Ａにおいて、CO、
CO2のような極性を持つた成分の吸着を妨害する
からである。 クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａにおける
クリノプチロライト系吸着剤としては、天然に産
出するクリノプチロライトを原料とするもの、す
なわち、市販の天然産出クリノプチロライトをそ
のままあるいはイオン交換等化学的処理加工後必
要に応じ破砕したもの、あるいは粉砕して適当な
結合剤を加えて成型、焼結したもの、あるいは単
に上記クリノプチロライトを熱処理したものなど
が用いられ、また、合成法によつて得られるクリ
ノプチロライトを原料とするものも用いられる。 多孔性吸着剤充填塔Ｂにおける多孔性吸着剤と
しては、活性炭、上記クリノプチロライト以外の
ゼオライト（たとえばモルデナイト）、またはモ
レキユラーシービングカーボンが好ましいが、有
機ガス吸着性を有する多孔性吸着剤であれば、他
の吸着剤も用いることができる。 塔Ａ，Ｂにおける吸着操作は、常温下または加
温下に行うことができる。 本発明の方法は、さらに詳しくは、次の工程操
作により行われる。 (1) 原料ガスａをクリノプチロライト系吸着剤充
填塔Ａに導入するに先立ち、同塔Ａより導出さ
れる中間製品ガスｂまたは原料ガスａ自身によ
り同塔Ａを昇圧する工程、 (2) 原料ガスａをクリノプチロライト系吸着剤充
填塔Ａに導入することにより原料ガスａ中に含
まれるCO、CO2、N2成分を吸着させると共
に、これらの成分が除去された中間製品ガスｂ
を同塔Ａから導出させる工程、 (3) クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａにおい
て吸着されたCO、CO2、N2成分を減圧操作に
より脱離させてパージガスｄとして除去する工
程、 (4) クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａより導
出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤充填塔
Ｂに導入するに先立ち、多孔性吸着剤充填塔Ｂ
より導出されるH2に富むガスｅまたは中間製
品ガスｂ自身により多孔性吸着剤充填塔Ｂを昇
圧する工程、 (5) クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａより導
出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤充填塔
Ｂに導入することにより、中間製品ガスｂ中に
含まれる炭化水素成分を吸着させると共に、
H2に富むガスｅを導出させる工程、 (6) 多孔性吸着剤充填塔Ｂにおいて吸着された炭
化水素成分を減圧操作により脱離させて製品ガ
スｃとして回収する工程。 第１図は、上記工程の流れを示したフローシー
トである。 以下、上記の各工程を詳細に説明する。 工程 １ 工程１は、原料ガスａをクリノプチロライト系
吸着剤充填塔Ａに導入するに先立ち、同塔Ａより
導出される中間製品ガスｂにより同塔Ａを昇圧す
る工程からなる。なお、上記中間製品ガスｂに代
えてあるいはこのガスｂと共に、原料ガスａ自身
を昇圧に用いてもよい。 このように昇圧することは、CO、CO2、N2の
吸着、およびそれらの成分を炭化水素成分から効
果的に分離するために必要である。 この昇圧工程１における圧力は、１〜50Kg／cm2
Ｇの範囲から選択することができるが、ガス圧縮
のためのエネルギーコストの上昇等の問題を考慮
すると、５〜10Kg／cm2Ｇに設定することが好まし
い。 工程 ２ 工程２は、原料ガスａをクリノプチロライト系
吸着剤充填塔Ａに導入することにより原料ガスａ
中に含まれるCO、CO2、N2成分を吸着させると
共に、これらの成分が除去された中間製品ガスｂ
を同塔Ａから導出させる工程からなる。 この工程は、次の手順で実施する。 前工程１により昇圧されたクリノプチロライト
系吸着剤充填塔Ａに原料ガスａを導入してCO、
CO2、N2成分をクリノプチロライト系吸着剤に
吸着させると同時に、炭化水素成分を濃縮する。 そして、塔Ａから導出される中間製品ガスｂ中
の最も沸点の高い炭化水素成分が原料ガスａ中の
濃度以上になつた時点で原料ガスａの導入を止め
る。 なお、塔Ａより導出されたCO、CO2、N2成分
が除去された中間製品ガスｂは、一部を前述の工
程１における塔Ａの昇圧に用い、残部を後述の多
孔性吸着剤充填塔Ｂに導入する。 工程 ３ 工程３は、クリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａにおいて吸着されたCO、CO2、N2成分を減圧
操作により脱離させてパージガスｄとして除去す
る工程からなる。 すなわち、まず塔Ａの圧力を所定圧から大気圧
まで減圧し、さらに真空減圧する。なお、大気圧
まで減圧する際、その一部を中間製品ガスｂとし
て回収し、残りをパージガスｄとして除去しても
よい。 この工程３における真空度は、０〜760torrの
範囲からCO、CO2、N2の吸着量、脱離量、ある
いは脱離速度に見合うように適宜設定する。 工程 ４ 工程(4)は、クリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａより導出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤
充填塔Ｂに導入するに先立ち、多孔性吸着剤充填
塔Ｂより導出されるH2に富むガスｅにより多孔
性吸着剤吸着塔Ｂを昇圧する工程からなる。な
お、上記H2に富むガスｅに代えてあるいはこの
ガスｅと共に、中間製品ガスｂ自身を昇圧に用い
てもよい。 このように昇圧することは、炭化水素成分の多
孔性吸着剤への吸着および濃縮を効果的に行うた
めに必要である。 この昇圧工程４における圧力は、１〜50Kg／cm2
Ｇの範囲から選択することができるが、ガス圧縮
のためのエネルギーコストの上昇等の問題を考慮
すると、５〜10Kg／cm2Ｇに設定することが好まし
い。 工程 ５ 工程５は、クリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａより導出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤
充填塔Ｂに導入することにより、中間製品ガスｂ
中に含まれる炭化水素成分を吸着させると共に、
H2に富むガスｅを導出させる工程からなる。 この工程は次の手順で実施する。 前工程４により昇圧された多孔性吸着剤充填塔
Ｂにクリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａより導
出される中間製品ガスｂを導入して、多孔性吸着
剤に炭化水素成分を吸着させると同時に、H2成
分を濃縮する。 そして、塔Ｂから導出されるH2に富むガスｅ
中にたとえばCH4が認められた時点で中間製品ガ
スｂの導入を止める。 なお、塔Ｂより導出されたH2に富むガスｅは、
一部を前述の工程４における塔Ｂの昇圧に用い、
残部をパージする。 工程 ６ 工程６は、多孔性吸着剤充填塔Ｂにおいて吸着
された炭化水素成分を減圧操作により脱離させて
製品ガスｃとして回収する工程からなる。 すなわち、まず塔Ｂの圧力を所定圧から大気圧
まで減圧し、さらに真空減圧する。なお、減圧中
に脱離するガスの一部はH2に富むガスｅとして
パージし、残りを製品ガスｃとして回収してもよ
い。 このの工程６における真空度は、０〜760torr
の範囲から炭化水素成分の吸着量、脱離量、ある
いは脱離速度に見合うように適宜設定する。 上述のように、工程６において塔Ｂから減圧操
作により脱離回収されるガスが製品ガスｃとな
り、そのまま燃料として、あるいは代替天然ガス
製造に用いる添加剤として利用される。 また、工程３において塔Ａから減圧操作により
脱離されるCO、CO2、N2濃縮ガスがパージガス
ｄとなり、化学原料等に利用される。 同様に、工程５において塔Ｂから導出される
H2ガスに富むガスｅは、化学原料等に利用され
る。 作 用 本発明において、クリノプチロライト系吸着剤
充填塔Ａにおける圧力スイング操作により原料ガ
スａからCO、CO2、N2成分と中間製品ガスｂと
が分離され、多孔性吸着剤充填塔Ｂにおける圧力
スイング操作により中間製品ガスｂから炭化水素
成分とH2とが分離される。 実施例 次に実施例をあげて、本発明をさらに詳細に説
明する。 実施例 １ 実施例１は、本発明の方法のうち前半の工程を
実施した場合、すなわちクリノプチロライト系吸
着剤充填塔ＡにおけるPSAサイクルを実施した
場合を示したものである。 市販の天然産出クリノプチロライトを吸着剤と
して充填したクリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａに、第１表の原料ガスの欄に示した組成を有す
る原料ガスａを導入し、下記の操作条件にて
PSAサイクルを繰り返した。 操作条件 通ガス量 800c.c.／min 充填量 240c.c. （21mmφ×690mmＨ） 圧 力 ７Kg／cm2Ｇ 塔内温度 常 温 PSAサイクル 昇 圧 60torr→７Kg／cm2Ｇ （中間製品ガスｂ使用） 吸 着 16min 大気圧減圧 ７Kg／cm2Ｇ→０Kg／cm2Ｇ 真空減圧 ０Kg／cm2Ｇ→60torr サイクル実施２回目のときのクリノプチロライ
ト系吸着剤充填塔Ａから導出される中間製品ガス
ｂの組成を第１表の中間製品ガスの欄に示す。 比較例 １ また比較のため、上記と同一の原料ガスａを市
販のゼオライト吸着剤MS−5Aを吸着剤として充
填した塔に導入し、実施例１と全く同一の条件で
PSAサイクルを２回繰り返したときの結果を第
１表に併せて示す。
成分および／または非燃焼成分と炭化水素とより
なる低カロリーの原料ガスから、前記低カロリー
成分および／または非燃焼成分を分離除去して、
高カロリーの製品ガスを得る方法に関するもので
ある。 従来の技術 H2、CO、CO2、N2等の低カロリー成分およ
び／または非燃焼成分と炭化水素とよりなる低カ
ロリーの原料ガスから高カロリーの製品ガスを得
るには、原料ガスからこれらの低カロリー成分お
よび／または非燃焼成分を効率良く分離除去する
ことが必要である。 従来H2、CO、CO2またはN2を含むガスからこ
れらの成分を除去する方法としては、次のような
方法が実用化されている。 (i) H2の除去 PSA法（圧力変動式吸着分離法）、膜分離
法、深冷分離法 (ii) COの除去 深冷分離法、銅アンモニア法、コソープ
（COSORB）法、COのメタネーシヨン化 (iii) CO2の除去 熱炭酸アルカリ法、熱炭酸アルカリとモノエ
タノールアミンの二段処理法、PSA法 (iv) N2の除去 PSA法 深冷分離法 発明が解決しようとする問題点 しかしながら、上記のような各ガス単独の分離
技術は、PSA法を除いては概ね設備費が大であ
る上、電力、蒸気等の熱エネルギーが大きく、し
かもこれらの技術の組合せは一層複雑な設備を要
するため、大容量のガスの処理には適していても
中・小容量のガスの処理には有利とは言えない。 また、中・小容量のガスの処理に適している
PSA法については、各ガス単独の除去は可能で
あるものの、H2、CO、CO2、N2など多種の低カ
ロリー成分および／または非燃焼成分を含む原料
ガスからこれらの成分を同時に除去する方法は見
当らない。 上述の状況に鑑み、本発明は、PSA法を採用
して、H2、CO、CO2、N2等の低カロリー成分お
よび／または非燃焼成分と炭化水素とよりなる低
カロリーの原料ガスから、前記低カロリー成分お
よび／または非燃焼成分を分離除去して、高カロ
リーの製品ガスを得る工業的に有利な方法を見出
すべくなされたものである。 問題点を解決するための手段 本発明の高カロリーガスの製造方法は、H2、
CO、CO2、N2等の低カロリー成分および／また
は非燃焼成分と炭化水素とよりなる低カロリーの
原料ガスａを、まずクリノプチロライト系吸着剤
を充填した圧力スイング吸着塔Ａを通過させるこ
とにより中間製品ガスｂとなし、ついでこの中間
製品ガスｂを、有機ガス吸着性を有する多孔性吸
着剤を充填した圧力スイング吸着塔Ｂに導入して
圧力スイング操作を行うことにより高カロリーの
製品ガスｃとなすことを特徴とするものであり、
このような方法を見出すことにより、上記問題点
を解決するに至つた。 本発明の方法は、まずクリノプチロライト系吸
着剤を充填した圧力スイング吸着塔、すなわちク
リノプチロライト系吸着剤充填塔Ａにおいて、原
料ガスからCO、CO2、N2成分を除去し、ついで
有機ガス吸着性を有する多孔性吸着剤を充填した
圧力スイング吸着塔、すなわち多孔性吸着剤充填
塔Ｂにおいて、炭化水素成分とH2とを分離する
ものである。 本発明に適用できる原料ガスａとしては、H2、
CO、CO2、N2等の低カロリー成分および／また
は非燃焼成分と炭化水素とよりなる低カロリーの
原料ガスを言い、たとえば、コークス炉から発生
するコークス炉ガス、メタン化反応ガス等があげ
られる。ただし、低カロリー成分および／または
非燃焼成分は、H2、CO、CO2、N2の全ての成分
を含んでいなくてもよい。なお、原料ガスａが
H2Oを含む場合は、これを許容限度以下にまで
除去しておく必要がある。H2Oの存在は、クリ
ノプチロライト系吸着剤充填塔Ａにおいて、CO、
CO2のような極性を持つた成分の吸着を妨害する
からである。 クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａにおける
クリノプチロライト系吸着剤としては、天然に産
出するクリノプチロライトを原料とするもの、す
なわち、市販の天然産出クリノプチロライトをそ
のままあるいはイオン交換等化学的処理加工後必
要に応じ破砕したもの、あるいは粉砕して適当な
結合剤を加えて成型、焼結したもの、あるいは単
に上記クリノプチロライトを熱処理したものなど
が用いられ、また、合成法によつて得られるクリ
ノプチロライトを原料とするものも用いられる。 多孔性吸着剤充填塔Ｂにおける多孔性吸着剤と
しては、活性炭、上記クリノプチロライト以外の
ゼオライト（たとえばモルデナイト）、またはモ
レキユラーシービングカーボンが好ましいが、有
機ガス吸着性を有する多孔性吸着剤であれば、他
の吸着剤も用いることができる。 塔Ａ，Ｂにおける吸着操作は、常温下または加
温下に行うことができる。 本発明の方法は、さらに詳しくは、次の工程操
作により行われる。 (1) 原料ガスａをクリノプチロライト系吸着剤充
填塔Ａに導入するに先立ち、同塔Ａより導出さ
れる中間製品ガスｂまたは原料ガスａ自身によ
り同塔Ａを昇圧する工程、 (2) 原料ガスａをクリノプチロライト系吸着剤充
填塔Ａに導入することにより原料ガスａ中に含
まれるCO、CO2、N2成分を吸着させると共
に、これらの成分が除去された中間製品ガスｂ
を同塔Ａから導出させる工程、 (3) クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａにおい
て吸着されたCO、CO2、N2成分を減圧操作に
より脱離させてパージガスｄとして除去する工
程、 (4) クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａより導
出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤充填塔
Ｂに導入するに先立ち、多孔性吸着剤充填塔Ｂ
より導出されるH2に富むガスｅまたは中間製
品ガスｂ自身により多孔性吸着剤充填塔Ｂを昇
圧する工程、 (5) クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａより導
出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤充填塔
Ｂに導入することにより、中間製品ガスｂ中に
含まれる炭化水素成分を吸着させると共に、
H2に富むガスｅを導出させる工程、 (6) 多孔性吸着剤充填塔Ｂにおいて吸着された炭
化水素成分を減圧操作により脱離させて製品ガ
スｃとして回収する工程。 第１図は、上記工程の流れを示したフローシー
トである。 以下、上記の各工程を詳細に説明する。 工程 １ 工程１は、原料ガスａをクリノプチロライト系
吸着剤充填塔Ａに導入するに先立ち、同塔Ａより
導出される中間製品ガスｂにより同塔Ａを昇圧す
る工程からなる。なお、上記中間製品ガスｂに代
えてあるいはこのガスｂと共に、原料ガスａ自身
を昇圧に用いてもよい。 このように昇圧することは、CO、CO2、N2の
吸着、およびそれらの成分を炭化水素成分から効
果的に分離するために必要である。 この昇圧工程１における圧力は、１〜50Kg／cm2
Ｇの範囲から選択することができるが、ガス圧縮
のためのエネルギーコストの上昇等の問題を考慮
すると、５〜10Kg／cm2Ｇに設定することが好まし
い。 工程 ２ 工程２は、原料ガスａをクリノプチロライト系
吸着剤充填塔Ａに導入することにより原料ガスａ
中に含まれるCO、CO2、N2成分を吸着させると
共に、これらの成分が除去された中間製品ガスｂ
を同塔Ａから導出させる工程からなる。 この工程は、次の手順で実施する。 前工程１により昇圧されたクリノプチロライト
系吸着剤充填塔Ａに原料ガスａを導入してCO、
CO2、N2成分をクリノプチロライト系吸着剤に
吸着させると同時に、炭化水素成分を濃縮する。 そして、塔Ａから導出される中間製品ガスｂ中
の最も沸点の高い炭化水素成分が原料ガスａ中の
濃度以上になつた時点で原料ガスａの導入を止め
る。 なお、塔Ａより導出されたCO、CO2、N2成分
が除去された中間製品ガスｂは、一部を前述の工
程１における塔Ａの昇圧に用い、残部を後述の多
孔性吸着剤充填塔Ｂに導入する。 工程 ３ 工程３は、クリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａにおいて吸着されたCO、CO2、N2成分を減圧
操作により脱離させてパージガスｄとして除去す
る工程からなる。 すなわち、まず塔Ａの圧力を所定圧から大気圧
まで減圧し、さらに真空減圧する。なお、大気圧
まで減圧する際、その一部を中間製品ガスｂとし
て回収し、残りをパージガスｄとして除去しても
よい。 この工程３における真空度は、０〜760torrの
範囲からCO、CO2、N2の吸着量、脱離量、ある
いは脱離速度に見合うように適宜設定する。 工程 ４ 工程(4)は、クリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａより導出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤
充填塔Ｂに導入するに先立ち、多孔性吸着剤充填
塔Ｂより導出されるH2に富むガスｅにより多孔
性吸着剤吸着塔Ｂを昇圧する工程からなる。な
お、上記H2に富むガスｅに代えてあるいはこの
ガスｅと共に、中間製品ガスｂ自身を昇圧に用い
てもよい。 このように昇圧することは、炭化水素成分の多
孔性吸着剤への吸着および濃縮を効果的に行うた
めに必要である。 この昇圧工程４における圧力は、１〜50Kg／cm2
Ｇの範囲から選択することができるが、ガス圧縮
のためのエネルギーコストの上昇等の問題を考慮
すると、５〜10Kg／cm2Ｇに設定することが好まし
い。 工程 ５ 工程５は、クリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａより導出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤
充填塔Ｂに導入することにより、中間製品ガスｂ
中に含まれる炭化水素成分を吸着させると共に、
H2に富むガスｅを導出させる工程からなる。 この工程は次の手順で実施する。 前工程４により昇圧された多孔性吸着剤充填塔
Ｂにクリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａより導
出される中間製品ガスｂを導入して、多孔性吸着
剤に炭化水素成分を吸着させると同時に、H2成
分を濃縮する。 そして、塔Ｂから導出されるH2に富むガスｅ
中にたとえばCH4が認められた時点で中間製品ガ
スｂの導入を止める。 なお、塔Ｂより導出されたH2に富むガスｅは、
一部を前述の工程４における塔Ｂの昇圧に用い、
残部をパージする。 工程 ６ 工程６は、多孔性吸着剤充填塔Ｂにおいて吸着
された炭化水素成分を減圧操作により脱離させて
製品ガスｃとして回収する工程からなる。 すなわち、まず塔Ｂの圧力を所定圧から大気圧
まで減圧し、さらに真空減圧する。なお、減圧中
に脱離するガスの一部はH2に富むガスｅとして
パージし、残りを製品ガスｃとして回収してもよ
い。 このの工程６における真空度は、０〜760torr
の範囲から炭化水素成分の吸着量、脱離量、ある
いは脱離速度に見合うように適宜設定する。 上述のように、工程６において塔Ｂから減圧操
作により脱離回収されるガスが製品ガスｃとな
り、そのまま燃料として、あるいは代替天然ガス
製造に用いる添加剤として利用される。 また、工程３において塔Ａから減圧操作により
脱離されるCO、CO2、N2濃縮ガスがパージガス
ｄとなり、化学原料等に利用される。 同様に、工程５において塔Ｂから導出される
H2ガスに富むガスｅは、化学原料等に利用され
る。 作 用 本発明において、クリノプチロライト系吸着剤
充填塔Ａにおける圧力スイング操作により原料ガ
スａからCO、CO2、N2成分と中間製品ガスｂと
が分離され、多孔性吸着剤充填塔Ｂにおける圧力
スイング操作により中間製品ガスｂから炭化水素
成分とH2とが分離される。 実施例 次に実施例をあげて、本発明をさらに詳細に説
明する。 実施例 １ 実施例１は、本発明の方法のうち前半の工程を
実施した場合、すなわちクリノプチロライト系吸
着剤充填塔ＡにおけるPSAサイクルを実施した
場合を示したものである。 市販の天然産出クリノプチロライトを吸着剤と
して充填したクリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａに、第１表の原料ガスの欄に示した組成を有す
る原料ガスａを導入し、下記の操作条件にて
PSAサイクルを繰り返した。 操作条件 通ガス量 800c.c.／min 充填量 240c.c. （21mmφ×690mmＨ） 圧 力 ７Kg／cm2Ｇ 塔内温度 常 温 PSAサイクル 昇 圧 60torr→７Kg／cm2Ｇ （中間製品ガスｂ使用） 吸 着 16min 大気圧減圧 ７Kg／cm2Ｇ→０Kg／cm2Ｇ 真空減圧 ０Kg／cm2Ｇ→60torr サイクル実施２回目のときのクリノプチロライ
ト系吸着剤充填塔Ａから導出される中間製品ガス
ｂの組成を第１表の中間製品ガスの欄に示す。 比較例 １ また比較のため、上記と同一の原料ガスａを市
販のゼオライト吸着剤MS−5Aを吸着剤として充
填した塔に導入し、実施例１と全く同一の条件で
PSAサイクルを２回繰り返したときの結果を第
１表に併せて示す。
【表】
第１表からわかるように、実施例１においては
CO2は100％、N2は50％除去され、その結果中間
製品ガスｂのカロリーが増大した。一方、吸着剤
としてMS−5Aを用いた比較例１においては、
CO2は100％除去されるが、N2の吸着が劣り、か
つ中間製品ガスｂとして回収すべきCH4、C2H6
がかなり吸着されている。その結果、中間製品ガ
スｂのカロリーは原料ガスａのカロリーよりもか
えつて低くなつている。 実施例 ２ 実施例２は、本発明の方法のうち後半の工程を
実施した場合、すなわち多孔性吸着剤として活性
炭を用いた充填塔ＢにおけるPSAサイクルを実
施した場合を示したものである。 多孔性吸着剤として市販の活性炭を用い、この
活性炭を充填した多孔性吸着剤充填塔Ｂに、第２
表の中間製品ガスの欄に示した組成を有する中間
製品ガスｂを導入し、下記の操作条件にてPSA
サイクルを繰り返した。なお、大気圧減圧および
真空減圧時に脱離するガスの合計を製品ガスｃと
した。 操作条件 通ガス量 400c.c.／min 充填量 240c.c. （21mmφ×690mmＨ） 圧 力 ６Kg／cm2Ｇ 塔内温度 30℃ PSAサイクル 昇 圧 200torr→６Kg／cm2Ｇ （H2に富むガスｅ使用） 吸 着 22min パージ ６Kg／cm2Ｇ→４Kg／cm2Ｇ 大気圧減圧 ４Kg／cm2Ｇ→０Kg／cm2Ｇ 真空減圧 ０Kg／cm2Ｇ→200torr サイクル実施30回目のときの多孔性吸着剤充填
塔Ｂから回収した製品ガスｃの組成を第２表の製
品ガスの欄に示す。
CO2は100％、N2は50％除去され、その結果中間
製品ガスｂのカロリーが増大した。一方、吸着剤
としてMS−5Aを用いた比較例１においては、
CO2は100％除去されるが、N2の吸着が劣り、か
つ中間製品ガスｂとして回収すべきCH4、C2H6
がかなり吸着されている。その結果、中間製品ガ
スｂのカロリーは原料ガスａのカロリーよりもか
えつて低くなつている。 実施例 ２ 実施例２は、本発明の方法のうち後半の工程を
実施した場合、すなわち多孔性吸着剤として活性
炭を用いた充填塔ＢにおけるPSAサイクルを実
施した場合を示したものである。 多孔性吸着剤として市販の活性炭を用い、この
活性炭を充填した多孔性吸着剤充填塔Ｂに、第２
表の中間製品ガスの欄に示した組成を有する中間
製品ガスｂを導入し、下記の操作条件にてPSA
サイクルを繰り返した。なお、大気圧減圧および
真空減圧時に脱離するガスの合計を製品ガスｃと
した。 操作条件 通ガス量 400c.c.／min 充填量 240c.c. （21mmφ×690mmＨ） 圧 力 ６Kg／cm2Ｇ 塔内温度 30℃ PSAサイクル 昇 圧 200torr→６Kg／cm2Ｇ （H2に富むガスｅ使用） 吸 着 22min パージ ６Kg／cm2Ｇ→４Kg／cm2Ｇ 大気圧減圧 ４Kg／cm2Ｇ→０Kg／cm2Ｇ 真空減圧 ０Kg／cm2Ｇ→200torr サイクル実施30回目のときの多孔性吸着剤充填
塔Ｂから回収した製品ガスｃの組成を第２表の製
品ガスの欄に示す。
【表】
【表】
第２表よりわかるように、炭化水素ガスは75％
から93％に濃縮され、ガスカロリーは8770kcal／
Ｎm3から10490kcal／Ｎm3と著しく向上した。 実施例 ３ 実施例３は、本発明の方法の全工程を実施した
場合を示したものである。 天然に産出するクリノプチロライトを吸着剤と
して充填したクリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａに、第３表の原料ガスの欄に示した組成を有す
る原料ガスａを導入し、下記の実験条件にて
PSAサイクルを行うと共に、市販の活性炭を吸
着剤として充填した多孔性吸着剤充填塔Ｂに塔Ａ
から導出される中間製品ガスｂを導入し、下記の
操作条件にてPSAサイクルを行つた。なお、多
孔性吸着剤充填塔Ｂから大気圧および真空減圧時
に脱離するガスの合計を製品ガスｃとした。 塔Ａの操作条件 通ガス量 800c.c.／min 充填量 240c.c. （21mmφ×690mmＨ） 圧 力 ７Kg／cm2Ｇ 塔内温度 常温（約20℃） PSAサイクル 昇 圧 60torr→７Kg／cm2Ｇ （中間製品ガスｂ使用） 吸 着 16min 大気圧減圧 ７Kg／cm2Ｇ→０Kg／cm2Ｇ 真空減圧 ０Kg／cm2Ｇ→60torr 塔Ｂの操作条件 通ガス量 400c.c.／min 充填量 240c.c. （21mmφ×690mmＨ） 圧 力 ６Kg／cm2Ｇ 塔内温度 30℃ PSAサイクル 昇 圧 200torr→６Kg／cm2Ｇ （H2に富むガスｅ使用） 吸 着 22min パージ ６Kg／cm2Ｇ→４Kg／cm2Ｇ 大気圧減圧 ４Kg／cm2Ｇ→０Kg／cm2Ｇ 真空減圧 ０Kg／cm2Ｇ→200torr サイクル実施５回目のときのクリノプチロライ
ト系吸着剤充填塔Ａから導出される中間製品ガス
ｂの組成、およびサイクル実施５回目のときの多
孔性吸着剤充填塔Ｂから回収した製品ガスｃの組
成を第３表に示す。
から93％に濃縮され、ガスカロリーは8770kcal／
Ｎm3から10490kcal／Ｎm3と著しく向上した。 実施例 ３ 実施例３は、本発明の方法の全工程を実施した
場合を示したものである。 天然に産出するクリノプチロライトを吸着剤と
して充填したクリノプチロライト系吸着剤充填塔
Ａに、第３表の原料ガスの欄に示した組成を有す
る原料ガスａを導入し、下記の実験条件にて
PSAサイクルを行うと共に、市販の活性炭を吸
着剤として充填した多孔性吸着剤充填塔Ｂに塔Ａ
から導出される中間製品ガスｂを導入し、下記の
操作条件にてPSAサイクルを行つた。なお、多
孔性吸着剤充填塔Ｂから大気圧および真空減圧時
に脱離するガスの合計を製品ガスｃとした。 塔Ａの操作条件 通ガス量 800c.c.／min 充填量 240c.c. （21mmφ×690mmＨ） 圧 力 ７Kg／cm2Ｇ 塔内温度 常温（約20℃） PSAサイクル 昇 圧 60torr→７Kg／cm2Ｇ （中間製品ガスｂ使用） 吸 着 16min 大気圧減圧 ７Kg／cm2Ｇ→０Kg／cm2Ｇ 真空減圧 ０Kg／cm2Ｇ→60torr 塔Ｂの操作条件 通ガス量 400c.c.／min 充填量 240c.c. （21mmφ×690mmＨ） 圧 力 ６Kg／cm2Ｇ 塔内温度 30℃ PSAサイクル 昇 圧 200torr→６Kg／cm2Ｇ （H2に富むガスｅ使用） 吸 着 22min パージ ６Kg／cm2Ｇ→４Kg／cm2Ｇ 大気圧減圧 ４Kg／cm2Ｇ→０Kg／cm2Ｇ 真空減圧 ０Kg／cm2Ｇ→200torr サイクル実施５回目のときのクリノプチロライ
ト系吸着剤充填塔Ａから導出される中間製品ガス
ｂの組成、およびサイクル実施５回目のときの多
孔性吸着剤充填塔Ｂから回収した製品ガスｃの組
成を第３表に示す。
【表】
第３表よりわかるように、製品ガスｃは原料ガ
スａに比べて、CO2は100％、N2は80％除去され
た。また、製品ガスｃの回収率（炭化水素成分の
回収率）は60℃であり、ガスカロリーは7610から
10320kcal／Ｎm3と著しく向上した。 実施例 ４ 実施例４は、本発明の方法の全工程を実施した
場合を示したものである。 多孔性吸着剤とし市販のモレキユラーシービン
グカーボン（MSC）を用い、このMSCを多孔性
吸着剤充填塔Ｂに充填したほかは実施例３と同様
の操作条件で実験を行つた。ただし、塔Ｂにおけ
る吸着時間（塔Ｂから導出されるガスｅに最初に
CH4が認められる時間）は12分であつた。 サイクル実施５回目のときクリノプチロライト
系吸着剤充填塔Ａから導出される中間製品ガスｂ
の組成、およびサイクル実施５回目のときの多孔
性吸着剤充填塔Ｂから回収した製品ガスｃの組成
を第４表に示す。
スａに比べて、CO2は100％、N2は80％除去され
た。また、製品ガスｃの回収率（炭化水素成分の
回収率）は60℃であり、ガスカロリーは7610から
10320kcal／Ｎm3と著しく向上した。 実施例 ４ 実施例４は、本発明の方法の全工程を実施した
場合を示したものである。 多孔性吸着剤とし市販のモレキユラーシービン
グカーボン（MSC）を用い、このMSCを多孔性
吸着剤充填塔Ｂに充填したほかは実施例３と同様
の操作条件で実験を行つた。ただし、塔Ｂにおけ
る吸着時間（塔Ｂから導出されるガスｅに最初に
CH4が認められる時間）は12分であつた。 サイクル実施５回目のときクリノプチロライト
系吸着剤充填塔Ａから導出される中間製品ガスｂ
の組成、およびサイクル実施５回目のときの多孔
性吸着剤充填塔Ｂから回収した製品ガスｃの組成
を第４表に示す。
【表】
第４表および実施例３よりわかるように、塔Ｂ
にMSCを充填したときは、活性炭に比し吸着容
量が小さいため吸着時間が短かくなり、さらに活
性炭に比べてN2の除去率、製品ガスｃの回収率
（炭化水素の回収率）が若干低いという傾向はあ
るものの、ガスカロリーとしては7610kcal／Ｎm3
から10000kcal／Ｎm3と著しく向上しており、本
発明の方法が優れていることが理解できる。 実施例 ５ 実施例５は、本発明の方法の全工程を実施した
場合を示したものである。 多孔性吸着剤として市販のモレキユラーシーブ
MS−5Aを用い、このMS−5Aを多孔性吸着剤充
填塔Ｂに充填したほかは実施例３と同様の操作条
件で実験を行つた。ただし、塔Ｂにおける吸着時
間（塔Ｂから導出されるガスｅに最初にCH4が認
められる時間）は10分であつた。 サイクル実施５回目のときのクリノプチロライ
ト系吸着剤充填塔Ａから導出される中間製品ガス
ｂの組成、およびサイクル実施５回目のときの多
孔性吸着剤充填塔Ｂから回収した製品ガスｃの組
成を第５表に示す。
にMSCを充填したときは、活性炭に比し吸着容
量が小さいため吸着時間が短かくなり、さらに活
性炭に比べてN2の除去率、製品ガスｃの回収率
（炭化水素の回収率）が若干低いという傾向はあ
るものの、ガスカロリーとしては7610kcal／Ｎm3
から10000kcal／Ｎm3と著しく向上しており、本
発明の方法が優れていることが理解できる。 実施例 ５ 実施例５は、本発明の方法の全工程を実施した
場合を示したものである。 多孔性吸着剤として市販のモレキユラーシーブ
MS−5Aを用い、このMS−5Aを多孔性吸着剤充
填塔Ｂに充填したほかは実施例３と同様の操作条
件で実験を行つた。ただし、塔Ｂにおける吸着時
間（塔Ｂから導出されるガスｅに最初にCH4が認
められる時間）は10分であつた。 サイクル実施５回目のときのクリノプチロライ
ト系吸着剤充填塔Ａから導出される中間製品ガス
ｂの組成、およびサイクル実施５回目のときの多
孔性吸着剤充填塔Ｂから回収した製品ガスｃの組
成を第５表に示す。
【表】
第５表および実施例３，４よりわかるように、
塔ＢにMS−5Aを充填したときは、活性炭および
MSCに比し吸着容量が小さいため吸着時間が短
かくなり、さらに活性炭およびMSCに比べてN2
の除去率、製品ガスｃの回収率（炭化水素の回収
率）が若干低いという傾向はあるものの、ガスカ
ロリーとしては7610kcal／Ｎm3から9710kcal／Ｎ
m3と著しく向上しており、本発明の方法が優れて
いることが理解できる。 発明の効果 本発明は、以上のような工程配列からなるの
で、各工程操作が円滑かつ効率良くなし得、また
目的とする高カロリーの製品ガスが収率良く回収
される。 よつて、本発明の方法を実施することにより、
H2、CO、CO2、N2等を含む炭化水素ガスから従
来より一層簡略化された工程で高カロリーガスが
安価に製造されるので、その工業的意義は大き
い。 また、高カロリーの製品ガスの製造に際し、ク
リノプチロライト系吸着剤充填塔Ａから分離され
るCO、CO2、N2濃縮ガスや、多孔性吸着剤充填
塔Ｂから導出されるH2に富むガスは、いずれも
化学原料等に利用することができるので、この点
でも有利である。
塔ＢにMS−5Aを充填したときは、活性炭および
MSCに比し吸着容量が小さいため吸着時間が短
かくなり、さらに活性炭およびMSCに比べてN2
の除去率、製品ガスｃの回収率（炭化水素の回収
率）が若干低いという傾向はあるものの、ガスカ
ロリーとしては7610kcal／Ｎm3から9710kcal／Ｎ
m3と著しく向上しており、本発明の方法が優れて
いることが理解できる。 発明の効果 本発明は、以上のような工程配列からなるの
で、各工程操作が円滑かつ効率良くなし得、また
目的とする高カロリーの製品ガスが収率良く回収
される。 よつて、本発明の方法を実施することにより、
H2、CO、CO2、N2等を含む炭化水素ガスから従
来より一層簡略化された工程で高カロリーガスが
安価に製造されるので、その工業的意義は大き
い。 また、高カロリーの製品ガスの製造に際し、ク
リノプチロライト系吸着剤充填塔Ａから分離され
るCO、CO2、N2濃縮ガスや、多孔性吸着剤充填
塔Ｂから導出されるH2に富むガスは、いずれも
化学原料等に利用することができるので、この点
でも有利である。
第１図は、本発明の工程の流れを示したフロー
シートである。 １，２，３，４，５，６……工程、ａ……原料
ガス、ｂ……中間製品ガス、ｃ……製品ガス、ｄ
……パージガス、ｅ……H2に富むガス。
シートである。 １，２，３，４，５，６……工程、ａ……原料
ガス、ｂ……中間製品ガス、ｃ……製品ガス、ｄ
……パージガス、ｅ……H2に富むガス。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ H2、CO、CO2、N2等の低カロリー成分およ
び／または非燃焼成分と炭化水素とよりなる低カ
ロリーの原料ガスａを、まずクリノプチロライト
系吸着剤を充填した圧力スイング吸着塔Ａを通過
ささせることにより中間製品ガスｂとなし、つい
でこの中間製品ガスｂを、有機ガス吸着性を有す
る多孔性吸着剤を充填した圧力スイング吸着塔Ｂ
に導入して圧力スイング操作を行うことにより高
カロリーの製品ガスｃとなすことを特徴とする高
カロリーガスの製造方法。 ２ クリノプチロライト系吸着剤が、天然に産出
するクリノプチロライトを原料とするもの、また
は合成法によつて得られるクリノプチロライトを
原料とするものである特許請求の範囲第１項記載
の製造方法。 ３ 有機ガス吸着性を有する多孔性吸着剤が、活
性炭、クリノプチロライト以外のゼオライト、ま
たはモレキユラーシービングカーボンである特許
請求の範囲第１項記載の製造方法。 ４ H2、CO、CO2、N2等の低カロリー成分およ
び／または非燃焼成分と炭化水素とよりなる低カ
ロリーの原料ガスａを、まずクリノプチロライト
系吸着剤を充填した圧力スイング吸着塔Ａを通過
させることにより中間製品ガスｂとなし、ついで
この中間製品ガスｂを、有機ガス吸着性を有する
多孔性吸着剤を充填した圧力スイング吸着塔Ｂに
導入して圧力スイング操作を行うことにより高カ
ロリーの製品ガスｃとなすにあたり、 (1) 原料ガスａをクリノプチロライト系吸着剤充
填塔Ａに導入するに先立ち、同塔Ａより導出さ
れる中間製品ガスｂまたは原料ガスａ自身によ
り同塔Ａを昇圧する工程、 (2) 原料ガスａをクリノプチロライト系吸着剤充
填塔Ａに導入することにより原料ガスａ中に含
まれるCO、CO2、N2成分を吸着させると共
に、これらの成分が除去された中間製品ガスｂ
を同塔Ａから導出させる工程、 (3) クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａにおい
て吸着されたCO、CO2、N2成分を減圧操作に
より脱離させてパージガスｄとして除去する工
程、 (4) クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａより導
出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤充填塔
Ｂに導入するに先立ち、多孔性吸着剤充填塔Ｂ
より導出されるH2に富むガスｅまたは中間製
品ガスｂ自身により多孔性吸着剤充填塔Ｂを昇
圧する工程、 (5) クリノプチロライト系吸着剤充填塔Ａより導
出される中間製品ガスｂを多孔性吸着剤充填塔
Ｂに導入することにより、中間製品ガスｂ中に
含まれる炭化水素成分を吸着させると共に、
H2に富むガスｅを導出させる工程、 (6) 多孔性吸着剤充填塔Ｂにおいて吸着された炭
化水素成分を減圧操作により脱離させて製品ガ
スｃとして回収する工程、 を遂行することを特徴とする特許請求の範囲第１
項記載の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60099259A JPS61255994A (ja) | 1985-05-09 | 1985-05-09 | 高カロリ−ガスの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60099259A JPS61255994A (ja) | 1985-05-09 | 1985-05-09 | 高カロリ−ガスの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61255994A JPS61255994A (ja) | 1986-11-13 |
| JPH0519597B2 true JPH0519597B2 (ja) | 1993-03-17 |
Family
ID=14242715
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60099259A Granted JPS61255994A (ja) | 1985-05-09 | 1985-05-09 | 高カロリ−ガスの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61255994A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5116793A (en) * | 1988-06-14 | 1992-05-26 | Uop | Process for modifying clinoptilolite adsorbent |
| US5019667A (en) * | 1988-06-14 | 1991-05-28 | Uop | Process for purification of hydrocarbons |
| US4964889A (en) * | 1989-12-04 | 1990-10-23 | Uop | Selective adsorption on magnesium-containing clinoptilolites |
| US20050137443A1 (en) * | 2003-12-19 | 2005-06-23 | Gorawara Jayant K. | Regenerative removal of trace carbon monoxide |
-
1985
- 1985-05-09 JP JP60099259A patent/JPS61255994A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61255994A (ja) | 1986-11-13 |
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