JPH04284824A - 排気ガス浄化方法 - Google Patents
排気ガス浄化方法Info
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- JPH04284824A JPH04284824A JP3049725A JP4972591A JPH04284824A JP H04284824 A JPH04284824 A JP H04284824A JP 3049725 A JP3049725 A JP 3049725A JP 4972591 A JP4972591 A JP 4972591A JP H04284824 A JPH04284824 A JP H04284824A
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas After Treatment (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、自動車等の内燃機関な
どから排出される排気ガス中の窒素酸化物(NOx)
を浄化する方法に関し、更に詳しくは酸素過剰雰囲気下
、 300〜 500℃という実用温度域で排気ガス中
の NOxを浄化する排気ガス浄化方法に関する。
どから排出される排気ガス中の窒素酸化物(NOx)
を浄化する方法に関し、更に詳しくは酸素過剰雰囲気下
、 300〜 500℃という実用温度域で排気ガス中
の NOxを浄化する排気ガス浄化方法に関する。
【0002】
【従来の技術】自動車等の内燃機関などから排出される
排気ガス中には窒素酸化物等が含まれているため、近年
、排気ガス中の窒素酸化物の浄化について種々の検討が
なされている。
排気ガス中には窒素酸化物等が含まれているため、近年
、排気ガス中の窒素酸化物の浄化について種々の検討が
なされている。
【0003】従来、窒素酸化物の浄化には還元性ガスの
存在下に貴金属や金属の還元性触媒を用いるのが主体で
あったが、近年、窒素酸化物を酸化性ガスの存在下で浄
化する触媒について種々研究されている。そのような触
媒、特に空燃比の大きいリーン側で燃焼させた希薄燃焼
エンジンからの排気のような過剰酸素雰囲気下で NO
xを浄化するリーン NOx触媒として、Cu/ゼオラ
イト触媒、Pt/Al2O3 触媒等が知られている。 しかしながら、これらの触媒のうち、Cu/ゼオライト
触媒は高効率で NOxを浄化できる温度が 450〜
550℃であり、また、Pt/Al2O3 触媒は
350〜450 ℃であり、高効率で NOxを浄化で
きる温度幅の広い (例えば、 300〜 500℃)
触媒は知られていなかった。
存在下に貴金属や金属の還元性触媒を用いるのが主体で
あったが、近年、窒素酸化物を酸化性ガスの存在下で浄
化する触媒について種々研究されている。そのような触
媒、特に空燃比の大きいリーン側で燃焼させた希薄燃焼
エンジンからの排気のような過剰酸素雰囲気下で NO
xを浄化するリーン NOx触媒として、Cu/ゼオラ
イト触媒、Pt/Al2O3 触媒等が知られている。 しかしながら、これらの触媒のうち、Cu/ゼオライト
触媒は高効率で NOxを浄化できる温度が 450〜
550℃であり、また、Pt/Al2O3 触媒は
350〜450 ℃であり、高効率で NOxを浄化で
きる温度幅の広い (例えば、 300〜 500℃)
触媒は知られていなかった。
【0004】即ち、ゼオライトは別名分子ふるいとも称
せられるように、種々の分子の大きさに匹敵する細孔を
有し、触媒として多くの反応に利用されており、また、
ゼオライトはその構成成分の一つである Al2O3の
負電荷を中和するために陽イオンを含み、この陽イオン
は水溶液中で他の陽イオンと容易に交換されるため、イ
オン交換体としても利用されていることは周知の通りで
ある。 この様な特徴を生かして、ゼオライトは近年、排気ガス
浄化用触媒への利用も検討されており、例えば特開平1
−135541号公報には、ゼオライトにPt,Pd,
Rh,Ir及びRuから選ばれた貴金属をイオン交換に
より担持させた排気ガス浄化用触媒が開示されており、
この触媒は、燃料に対して酸素が過剰状態で燃焼させた
排気ガスのようなリーン雰囲気下においても優れた N
Ox浄化性能を示す旨記載されている。
せられるように、種々の分子の大きさに匹敵する細孔を
有し、触媒として多くの反応に利用されており、また、
ゼオライトはその構成成分の一つである Al2O3の
負電荷を中和するために陽イオンを含み、この陽イオン
は水溶液中で他の陽イオンと容易に交換されるため、イ
オン交換体としても利用されていることは周知の通りで
ある。 この様な特徴を生かして、ゼオライトは近年、排気ガス
浄化用触媒への利用も検討されており、例えば特開平1
−135541号公報には、ゼオライトにPt,Pd,
Rh,Ir及びRuから選ばれた貴金属をイオン交換に
より担持させた排気ガス浄化用触媒が開示されており、
この触媒は、燃料に対して酸素が過剰状態で燃焼させた
排気ガスのようなリーン雰囲気下においても優れた N
Ox浄化性能を示す旨記載されている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】前記したゼオライトに
陽イオンとしてCuを担持したCu/ゼオライト触媒は
、CuがNOx に対する高い吸着能を有するため、初
期の触媒活性は優れているが、耐久後の劣化が大きく、
高い NOx浄化能を示す温度が 450〜 550℃
付近の狭い範囲に限られるという問題がある。また、貴
金属担持触媒の典型例であるPt/Al2O3 も同様
に高い NOx浄化能を示す温度が350〜 450℃
付近の比較的狭い温度範囲である。
陽イオンとしてCuを担持したCu/ゼオライト触媒は
、CuがNOx に対する高い吸着能を有するため、初
期の触媒活性は優れているが、耐久後の劣化が大きく、
高い NOx浄化能を示す温度が 450〜 550℃
付近の狭い範囲に限られるという問題がある。また、貴
金属担持触媒の典型例であるPt/Al2O3 も同様
に高い NOx浄化能を示す温度が350〜 450℃
付近の比較的狭い温度範囲である。
【0006】従って、本発明は、前記した従来技術の問
題を解決して、酸素過剰雰囲気下、300 〜 500
℃という広い実用温度域で排気ガス中の NOxを効率
良く浄化する方法を開発することを目的とする。
題を解決して、酸素過剰雰囲気下、300 〜 500
℃という広い実用温度域で排気ガス中の NOxを効率
良く浄化する方法を開発することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明に従えば、アルミ
ナ担体に、白金とストロンチウムとを担持してなる排気
ガス浄化用触媒を酸素過剰の排気ガス中に配置して排気
ガス中の NOxを浄化する方法が提供される。
ナ担体に、白金とストロンチウムとを担持してなる排気
ガス浄化用触媒を酸素過剰の排気ガス中に配置して排気
ガス中の NOxを浄化する方法が提供される。
【0008】本発明に係る排気ガス浄化方法に使用する
触媒は、γ−Al2O3 にPtと、第二成分元素とし
てSrを、例えば含浸法で担持したもので、前記したC
u担持ゼオライト触媒と比較すると、初期の触媒活性に
おいては劣るものの(温度域 400〜 550℃)、
耐久後の劣化が小さく、従って NOx浄化活性の低下
が小さく、また耐久後の450 ℃以下での活性ではC
u/ゼオライト触媒の活性を遙かに上回っている。
触媒は、γ−Al2O3 にPtと、第二成分元素とし
てSrを、例えば含浸法で担持したもので、前記したC
u担持ゼオライト触媒と比較すると、初期の触媒活性に
おいては劣るものの(温度域 400〜 550℃)、
耐久後の劣化が小さく、従って NOx浄化活性の低下
が小さく、また耐久後の450 ℃以下での活性ではC
u/ゼオライト触媒の活性を遙かに上回っている。
【0009】本発明の最大の特徴は、Ptを担持したγ
−Al2O3 にSrを担持することにより高い NO
x浄化活性を示す温度域が拡大することにある。本発明
者らは、これまでPt担持ゼオライト触媒をはじめとす
るPt担持酸化物触媒の調製を行ってきた。しかしなが
ら、これらの触媒は、高い NOx浄化活性を示す温度
域が狭いという問題があり、かかる問題を如何に解決し
て高い NOx浄化活性を示す温度域をどのようにして
拡大させるかを検討していたが、第二成分元素としてS
rを少量添加することによって温度域の拡大に成功した
。
−Al2O3 にSrを担持することにより高い NO
x浄化活性を示す温度域が拡大することにある。本発明
者らは、これまでPt担持ゼオライト触媒をはじめとす
るPt担持酸化物触媒の調製を行ってきた。しかしなが
ら、これらの触媒は、高い NOx浄化活性を示す温度
域が狭いという問題があり、かかる問題を如何に解決し
て高い NOx浄化活性を示す温度域をどのようにして
拡大させるかを検討していたが、第二成分元素としてS
rを少量添加することによって温度域の拡大に成功した
。
【0010】本発明において担体に使用する酸化物はγ
−Al2O3 を主体とするものであり、γ−Al2O
3 のみでも良いが、高温での一層の耐久性を確保する
ためにはLaを添加したLa添加γ−Al2O3 の使
用が好ましい。また、ストロンチウムの添加量は担持P
t量の5〜20重量%程度がよく、担体アルミナに対す
るPtの担持量は 0.5〜2重量%が好ましい。
−Al2O3 を主体とするものであり、γ−Al2O
3 のみでも良いが、高温での一層の耐久性を確保する
ためにはLaを添加したLa添加γ−Al2O3 の使
用が好ましい。また、ストロンチウムの添加量は担持P
t量の5〜20重量%程度がよく、担体アルミナに対す
るPtの担持量は 0.5〜2重量%が好ましい。
【0011】アルミナに対するPt及びSrの担持は例
えば通常の含浸法で行うことができる。含浸法による担
持の一例を説明すれば、Pt及びSrの担持金属成分を
含有する溶液の中にアルミナ担体を常温で24〜48時
間浸漬し(浸漬工程)、次に例えば温度 100〜 1
10℃で約10時間乾燥し(乾燥工程)、最後に温度
400〜 800℃で数時間保持して焼成する(焼成工
程)ことからなる。被含浸液に含有させる白金化合物と
しては例えば、ジニトロジアミン白金硝酸塩溶液、塩化
白金酸溶液などを用いることができ、ストロンチウム化
合物としては、硝酸ストロンチウム、酢酸ストロンチウ
ムなどを用いることができる。
えば通常の含浸法で行うことができる。含浸法による担
持の一例を説明すれば、Pt及びSrの担持金属成分を
含有する溶液の中にアルミナ担体を常温で24〜48時
間浸漬し(浸漬工程)、次に例えば温度 100〜 1
10℃で約10時間乾燥し(乾燥工程)、最後に温度
400〜 800℃で数時間保持して焼成する(焼成工
程)ことからなる。被含浸液に含有させる白金化合物と
しては例えば、ジニトロジアミン白金硝酸塩溶液、塩化
白金酸溶液などを用いることができ、ストロンチウム化
合物としては、硝酸ストロンチウム、酢酸ストロンチウ
ムなどを用いることができる。
【0012】
【作用】本発明に従えば、理由は不明であるが、Pt/
アルミナ触媒に第二成分元素としてSrを添加すること
により、表1及び図1に示すように、300〜 500
℃の広い温度範囲で酸素過剰雰囲気下で耐久試験後にお
いて高い浄化率で NOxを浄化することができる。
アルミナ触媒に第二成分元素としてSrを添加すること
により、表1及び図1に示すように、300〜 500
℃の広い温度範囲で酸素過剰雰囲気下で耐久試験後にお
いて高い浄化率で NOxを浄化することができる。
【0013】
【実施例】以下に、本発明にかかる触媒及び比較例触媒
の調製例並びに酸素過剰状態のモデルガスを用いた N
Oxに対する該触媒の浄化活性の評価例を説明するが、
本発明の技術的範囲を以下の実施例に限定するものでは
ないことはいうまでもない。
の調製例並びに酸素過剰状態のモデルガスを用いた N
Oxに対する該触媒の浄化活性の評価例を説明するが、
本発明の技術的範囲を以下の実施例に限定するものでは
ないことはいうまでもない。
【0014】触媒の調製
市販のγ−アルミナ、ジニトロジアミンPt硝酸塩溶液
及びSr,Ca,KもしくはBaの硝酸塩又はMgの硫
酸塩を出発物質として用いた。先ず、市販のLa添加γ
−アルミナ(W.R. GRACE製MI−386)
を0.1mol%ジニトロジアミン白金硝酸塩水溶液中
に浸漬し、常温で24時間攪拌下に保持した。次にろ過
及び洗浄を行い、温度 110℃で10時間乾燥し、更
に温度 500℃で3時間焼成した。このようにして得
られた触媒を触媒Aとする。更に触媒Aと同様の手順で
触媒Aに更にSr,Ca,K,Ba又はMgを担持した
触媒B〜Fをそれぞれ調製した。
及びSr,Ca,KもしくはBaの硝酸塩又はMgの硫
酸塩を出発物質として用いた。先ず、市販のLa添加γ
−アルミナ(W.R. GRACE製MI−386)
を0.1mol%ジニトロジアミン白金硝酸塩水溶液中
に浸漬し、常温で24時間攪拌下に保持した。次にろ過
及び洗浄を行い、温度 110℃で10時間乾燥し、更
に温度 500℃で3時間焼成した。このようにして得
られた触媒を触媒Aとする。更に触媒Aと同様の手順で
触媒Aに更にSr,Ca,K,Ba又はMgを担持した
触媒B〜Fをそれぞれ調製した。
【0015】担持量分析
得られた排気ガス浄化用触媒を原子吸光分析により分析
した。結果は表1に示す。表示値は触媒 100重量部
に対する担持金属の量である。
した。結果は表1に示す。表示値は触媒 100重量部
に対する担持金属の量である。
【0016】活性評価条件
得られた各触媒について耐久処理後の NOx転化率を
空燃比 (A/F)=18のモデルガスを用い、触媒温
度 300〜 500℃の範囲で50℃ごとに定常評価
を行った。触媒はペレット状のもの 0.5gを使用し
た。なお耐久処理は、空燃比 (A/F)=18相当の
モデルガス(水蒸気10%を含む)雰囲気下で温度 6
00℃に5時間曝すことによって行った。
空燃比 (A/F)=18のモデルガスを用い、触媒温
度 300〜 500℃の範囲で50℃ごとに定常評価
を行った。触媒はペレット状のもの 0.5gを使用し
た。なお耐久処理は、空燃比 (A/F)=18相当の
モデルガス(水蒸気10%を含む)雰囲気下で温度 6
00℃に5時間曝すことによって行った。
【0017】実験結果
各触媒の担持量と NOx転化率の結果を表1及び図1
に示す。なおCu担持触媒はゼオライト(ZSM−5)
に 2.6%のCuを常法により担持して調製した。
に示す。なおCu担持触媒はゼオライト(ZSM−5)
に 2.6%のCuを常法により担持して調製した。
【0018】
【表1】
【0019】
【発明の効果】表1及び図1の結果からも明らかなよう
に、Pt担持アルミナ触媒にCa,Mg,K又はBaを
第二成分元素として添加した場合にも低温活性の向上す
るものもあるが、 400℃以上では逆に NOx転化
率が低下するのに対し、第二成分元素としてPtにSr
を添加した触媒では、 300℃での活性が向上するの
みでなく、高温側でもほとんど NOx転化率の低下が
みられない。即ち、Pt/アルミナ触媒にSrを添加す
ることにより酸素過剰雰囲気下において耐久後も NO
x転化率の高い温度域を広げることができる。
に、Pt担持アルミナ触媒にCa,Mg,K又はBaを
第二成分元素として添加した場合にも低温活性の向上す
るものもあるが、 400℃以上では逆に NOx転化
率が低下するのに対し、第二成分元素としてPtにSr
を添加した触媒では、 300℃での活性が向上するの
みでなく、高温側でもほとんど NOx転化率の低下が
みられない。即ち、Pt/アルミナ触媒にSrを添加す
ることにより酸素過剰雰囲気下において耐久後も NO
x転化率の高い温度域を広げることができる。
【図1】本発明に従ったPt+Sr/アルミナ触媒並び
にアルミナにPt、Pt+Ca、Pt+Mg、Pt+K
及びPt+Baを担持した触媒並びにCu/ゼオライト
触媒の 300〜 500℃における NOx転化率を
示すグラフ図である。
にアルミナにPt、Pt+Ca、Pt+Mg、Pt+K
及びPt+Baを担持した触媒並びにCu/ゼオライト
触媒の 300〜 500℃における NOx転化率を
示すグラフ図である。
Claims (1)
- 【請求項1】 アルミナ担体に、白金とストロンチウ
ムとを担持してなる排気ガス浄化用触媒を酸素過剰の排
気ガス中に配置して、排気ガス中の窒素酸化物を浄化す
ることを特徴とする排気ガス浄化方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3049725A JP2910278B2 (ja) | 1991-03-14 | 1991-03-14 | 排気ガス浄化方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
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WO1993012863A1 (en) * | 1991-12-27 | 1993-07-08 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Exhaust emission control device in internal combustion engine |
WO1994025143A1 (en) * | 1993-04-28 | 1994-11-10 | Nippon Shokubai Co., Ltd. | Method of removing nitrogen oxides contained in exhaust gas |
JPH10156145A (ja) * | 1996-11-29 | 1998-06-16 | Ford Global Technol Inc | 捕捉性及び硫黄許容度を改良したジルコニア及び硫酸塩使用NOxトラップ |
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WO2024014407A1 (ja) * | 2022-07-13 | 2024-01-18 | 三井金属鉱業株式会社 | 排ガス浄化用触媒組成物、排ガス浄化用触媒及び排ガス浄化システム |
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1991
- 1991-03-14 JP JP3049725A patent/JP2910278B2/ja not_active Expired - Fee Related
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