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JPH0388762A - ムライト・コーディエライト複合セラミックスの製造方法 - Google Patents

ムライト・コーディエライト複合セラミックスの製造方法

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JPH0388762A
JPH0388762A JP1221544A JP22154489A JPH0388762A JP H0388762 A JPH0388762 A JP H0388762A JP 1221544 A JP1221544 A JP 1221544A JP 22154489 A JP22154489 A JP 22154489A JP H0388762 A JPH0388762 A JP H0388762A
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JP
Japan
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sol
mullite
cordierite
sintered
boehmite
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JP1221544A
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Jii Emu Yuu Isumairu Emu
エム.ジー.エム.ユー.イスマイル
Zenjiro Nakai
中井 善治郎
Hideo Tsunatori
綱取 秀夫
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Taiheiyo Cement Corp
Original Assignee
Chichibu Cement Co Ltd
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    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01LSEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
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    • H01L21/02Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof
    • H01L21/04Manufacture or treatment of semiconductor devices or of parts thereof the devices having potential barriers, e.g. a PN junction, depletion layer or carrier concentration layer
    • H01L21/48Manufacture or treatment of parts, e.g. containers, prior to assembly of the devices, using processes not provided for in a single one of the groups H01L21/18 - H01L21/326 or H10D48/04 - H10D48/07
    • H01L21/4803Insulating or insulated parts, e.g. mountings, containers, diamond heatsinks
    • H01L21/4807Ceramic parts
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C04B35/16Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on silicates other than clay
    • C04B35/18Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on silicates other than clay rich in aluminium oxide
    • C04B35/195Alkaline earth aluminosilicates, e.g. cordierite or anorthite

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  • Microelectronics & Electronic Packaging (AREA)
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 【産業上の利用分野】
本発明は、例えばIC基板材料として利用されるムライ
ト・コーディエライト複合セラミックスの製造方法に関
するものである。
【従来技術とその問題点〕
ムライトはIC基板材料としてこれまで最も良く用いら
れてきたアルミナに近い強度を持ち、かつ、熱膨張係数
がシリコンに近いことから、高速素子用IC基板材料と
して注目されている。しかしながら、熱m張係数がまだ
シリコンよりも大きく、そして誘電率も大きいという問
題点が残されている。 一方、コーディエライトは耐熱衝撃性、耐熱性、化学的
安定性に優れているが、機械的強度が若干不十分であり
、熱膨張係数がシリコンよりも小さすぎるという問題点
があると指摘されている。 すなわち、これらアルミナ、ムライト、コーディエライ
トの熱膨張係数α(1,0−@/’C)(2s〜SOO
℃)、誘電率ε(25℃、IMIIz)及び曲げ強度c
t (MPa)の緒特性を示すと、下記の表1に示す通
りである。 表1 ※ 熱膨張係数α(10−’/’C) (25〜800
℃)※誘電率ε(25℃、IMHz)、※曲げ強度d 
(NPa)それ故、 このような、二とから、 ムライトとコー デイエライトどの複合セラミックスをLSI等の基板材
料とすることが試みられている。 例えば、MgOが0.5〜5.0重量%と、AI、0.
及び5i02の含量が95.0〜99,5重量%とから
実質的になり、Al2O3/SiO20.対SiO□の
重量比が50対50〜80対20であるセラミック基板
が提案(特公昭61−15532号公報、窯業協会誌9
5(10)1987.1037〜1039)されている
。 しかしながら、この提案になる粉体温合によるムライト
・コーディエライト複合セラミックスの製造方法は、焼
結体の微細構造が不均一であり、焼結体の物性にばらつ
きが大きく、かつ、強度も低いといった問題点が残され
ている。 特に、MgOの添加量が5wt%以上になるとスピネル
の生成量が増し、熱!1張係数及び誘電率が大きくなる
という問題がある。そして、コーディエライトの複合化
量には限界があり、例えば誘電率が6.5より小さなも
のは得られず、又、焼結温度が1450℃程度の比較的
低い温度では焼結密度が2.5F1/am’より小さく
、機械的強度に富むものが得られず、さらには熱膨張係
数は小さくても3.8〜3.9X10−’/”Cと比較
的高く、さらに小さな値のものが得られないといったよ
うに基板材料の特性改善には限界がある。 又、ムライト粉末とコーディエライトガラス粉末とを混
合するムライト・コーディエライト複合セラミックスの
製造方法も提案(^+a 、 Cera+* 、 So
c 。 Bull、、Vol、(53、No、5.705(!9
84))されているが、このコーディエライトガラス添
加法では焼結性が悪いという問題点があり、緻密な焼結
体が得られにくいや 例えば、ムライト粉末とコーディエライトガラス粉末と
を80対20〜60対40の割合で混合したものを14
50〜1455℃で焼結しても、このものは理論密度の
60〜72%程度のものしか得られない。 又、アルコキシド法によるムライト・コーディエライト
複合セラミックスの製造方法も提案(日本セラミックス
協会学術論文誌、Vol、96、Ho、6.659(1
988))されているが、原料が高価であり、ガラス相
が残存するため強度が低く、さt、には炭素の残留によ
り緻密な焼結体が得られないといった問題がある。 【問題点を解決する為の手段】 本発明の第1の目的は、例えば1450℃のように比較
的低い温度で焼結しても、焼結密度が高く、m械的強度
に富むムライト・コーディエライト複合セラミックスの
製造方法を提供することにある。 本発明の第2の目的は、例えば1450℃のように比較
的低い温度で焼結しても、焼結密度が高く。 それ放気孔が少なく、これをIC基板として使用した場
合には、表面に形成された信号が気孔によってパターン
切れを起こしたりすることがなく、又、気孔の中に水が
溜まり、基板上に実装されたLSI等の集積回路に温度
上昇による悪影響が起きることのないムライト・コーデ
ィエラ・イト複合セラミックスの製造方法を提供するこ
とにある。 本発明の第3の目的は、例えば実施例4で示すように5
.2といった低い値の誘電率のものが得られ、これをI
C基板として用いた場合には、基板上に実装された集積
回路の伝送特性が良いものになるムライト・コーディエ
ライト複合セラミックスの製造方法を提供するこεにあ
る。 本発明の第4の目的は、3〜4X10”’/”Cとい・
たシリコンの熱膨張係数に近い熱膨張係数を有するもの
が得られるムライト・コープイエライl−複合セラミッ
クスの製造方法を提供することにある。 上記本発明の目的は、ベーマイトゾルとシリカゾルを混
合してムライト組成ゾルを調製するムライトゾル調製工
程と、ベーマイトゾル、シリカゾル及びマグネシアゾル
を混合してコーディエライトゾルを調製するコーディエ
ライトゾル調製工程と、前記ムライトゾル調製工程で得
たムライト組成ゾルと前記コーディエライトゾル調製工
程で得たコーディエライトゾルとを混合してゲル化する
ゲル化工程と、このゲル化工程で得たものを仮焼する仮
焼工程と、仮焼工程で得た仮焼物を成形後焼結する焼結
工程とを含むことを特徴とするムライト・コーディエラ
イト複合セラミックスの製造方法によって達成される。 尚、上記のムライト・コーディエライト複合セラミック
スの製造方法において、ムライト組成ゾルのへboコ/
5iOzモル比が1.37〜1.76となるようベーマ
イトゾルとシリカゾルが混合されることが望ましく、又
、ムライト組成ゾルとコーディエライトゾルの割合が重
量比でso:20〜20:80となるよう混合されるこ
とが望ましく、又、1200−1400℃の範囲で仮焼
されることが望ましく、又、1300〜1450℃の範
囲で焼結されることが望ましい。 ここで、ムライト組成ゾルとコーディエライトゾルを前
もって製造する理由は、次の通りである。 ムライトff1l!ゾル及びコーディエライトゾルとの
各ゾルをそれぞれ単独で合成しておくと、これによって
ムライト及びコーディエライトの基本ネットワークが形
成される。従って、両者を混合してゲル化後仮焼した原
料粉末がら得られる焼結体中には、余分な第3成分が含
まれず、しかもムライト組織中にコーディエライトが均
一に分散したものとなるからである。 又、ムライト組成ゾルの^t、o、/5iOzのモル比
が1.37〜1.76とすることが望ましい理由は、次
の通りである。 すなわち、^ff120./5i02が1.37より小
さな値のものであると、クリストバライト(Sins)
が析出する傾向にあり、逆に、Al2O3/SiO20
i/ 5iOzが1.76より大きな値のものであると
、コランダム(α−八へ20s)が析出する傾向にある
からによる。 従って、高純度なムライトを合皮する為には、Al2O
3/SiO20>/SiO□のモル比は1.37〜1.
76であることが望ましいのである。 又、ムライト組成ゾルとコーディエライトゾルの割合が
重量比で80:20〜2.0:80となるよう混合され
ることが望ましい理由は、次の通りである。 すなわち、80:20未満の場合には生成相はムライト
単相になる傾向が有り、又、20:80を超える場合に
は生成相はコーディエライト単相になる傾向があるから
による。 又、仮焼温度が1200〜1400℃の範囲であること
が望ましい理由は、次の通りである。 すなわち、1200℃未満ではムライトが結晶化せず、
焼結性が悪くなり、又、収縮率が大きい為、焼結体にク
ラックが発生する傾向にあり、逆に、1400℃を超え
る場合には粉が焼結して粉砕性が悪くなる傾向があるか
らによる。 又、焼成温度が1300〜1400℃の範囲であること
が望ましい理由は、次の通りである。 すなわち、1300℃未満では焼結密度が上がりに<<
、逆に、1400℃を超えるとガラス相が生成する傾向
にあるからである。
【実施例1〜8】 まず、出発ゾル原料となるアルミナゾル、シリカゾル及
びマグネシアゾルを、以下の方法で調製した。 アルミナゾル(ベーマイトゾル)は、市販ベーマイト粉
末(ビスタケミカル社のCatapal B  A12
os含有量73.0wt%)を硝酸と共にイオン交換水
に加え、常圧下の80℃で3時間加熱することにより得
た。 シリカゾルは、市販コロイダルシリカ粉末(日本シリカ
社、N1psil  EZ20^ Sin、含有量92
.4wt%)を硝酸と共にイオン交換水に加え、常温下
でpllを3以下に調製することにより得た。 マグネシアゾルは、特級試薬Mg1j!z・61120
(関東化学社製)をイオン交換水に分散させた後、ヘキ
サメチレンテトラミンを所定量含む水溶液を加えること
により得た。 まず、上記のアルミナゾルとシリカゾルをへp2o、/
5iOzモル比で1.37〜1.76の範囲で変化させ
、ムライト組成ゾルを調製した。 次に、同様に上記のアルミナゾル、シリカゾル及びマグ
ネシアゾルをコーディエライトの理論組成であるMgO
:Al2O3/SiO20z:510z= 2 :2 
:5 (モル比)の割合で混合し、コーディエライトゾ
ルを調製した。 このようにして得たムライト組成ゾルとコーディエライ
トゾルを80 : 20〜20 : 80 (重量比)
の範囲で変化させて混合し、州が2.5の条件下で機械
的に攪拌し、攪拌f& 1時間放置してゲル化させ、そ
して120℃で18時間乾燥した。 この乾燥ゲルをボールミルにより6時間粉砕後、100
メツシユの篩で篩分けし、このようにして得たゲル粉末
を1100〜1500℃の範囲で約1時間仮焼した。仮
焼物を湿式ボールミルにより平均粒径が約1.5μmま
で粉砕し、得られたスラリーを120℃で18時間乾燥
した後、解砕して粉末を得た。 そして、この粉末を静水圧2.Ot/c−で加圧成形し
、1450℃で3時間焼結した。 この焼結体の結晶相をX線回折法により同定したところ
、どれもムライトとコーディエライト相のみからなって
おり、その他の相は検出されなかった。 又、焼結体より4 X 3 X40nuaの強度測定用
テストピースを切り出し、3点曲げ強度を測定したとこ
ろ、いずれも20kg/m+i”以上の値を示した。 又、室温から400℃までの平均熱膨張係数は3.0〜
4.4X10−@/’Cとシリコンの値に近いものであ
る。 又、誘電率は5.2〜7.0であり、アルミナの誘電率
より小さい。 尚、上記の各特性を表2に示す。
【効果】
本発明に係るムライト・コーディエライト複合セラミッ
クスの製造方法は、ベーマイトゾルとシリカゾルを混合
してムライト組成ゾルを調製するムライトゾル調製工程
と、ベーマイトゾル、シリカゾル及びマグネシアゾルを
混合してコーディエライトゾルを調製するコーディエラ
イトゾル調製工程と、前記ムライトゾル調製工程で得た
ムライト組成ゾルと前記コーディエライトゾル調製工程
で得たコーディエライトゾルとを混合してゲル化するゲ
ル化工程と、このゲル化工程で得たものを仮焼する仮焼
工程と、仮焼工程で得た仮焼物を成形後焼結する焼結工
程とを含むので、例えば1450℃のように比較的低い
温度で焼結しても、焼結密度が高く、機械的強度に富み
、気孔が少ないムライト・コーディエライト複合セラミ
ックスが得られるものであり、これをIC基板として使
用した場合には、表面に形式された信号が気孔によって
パターン切れを起こしたりすることがなく、又、気孔の
中に水が溜まり、基板上に実装されたLSI等の集積回
路に温度上昇による悪影響が起きることのないものであ
り、又、低い値の誘電率のものが得られるから、IC基
板として用いた場合には、基板上に実装された集積回路
の伝送特性が良いものであり、さらには3〜4 X 1
0−’/’Cといったシリコンの熱m張係数に近い熱膨
張係数を有するものが得られる等の特長を有する。

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. (1) ベーマイトゾルとシリカゾルを混合してムライ
    ト組成ゾルを調製するムライトゾル調製工程と、ベーマ
    イトゾル、シリカゾル及びマグネシアゾルを混合してコ
    ーディエライトゾルを調製するコーディエライトゾル調
    製工程と、前記ムライトゾル調製工程で得たムライト組
    成ゾルと前記コーディエライトゾル調製工程で得たコー
    ディエライトゾルとを混合してゲル化するゲル化工程と
    、このゲル化工程で得たものを仮焼する仮焼工程と、仮
    焼工程で得た仮焼物を成形後焼結する焼結工程とを含む
    ことを特徴とするムライト・コーディエライト複合セラ
    ミックスの製造方法。
  2. (2) ムライト組成ゾルのAl_2O_3/SiO_
    2モル比が1.37〜1.76となるようベーマイトゾ
    ルとシリカゾルが混合される特許請求の範囲第1項記載
    のムライト・コーディエライト複合セラミックスの製造
    方法。
  3. (3) ムライト組成ゾルとコーディエライトゾルの割
    合が重量比で80:20〜20:80となるよう混合さ
    れる特許請求の範囲第1項記載のムライト・コーディエ
    ライト複合セラミックスの製造方法。
  4. (4) 1200〜1400℃の範囲で仮焼される特許
    請求の範囲第1項記載のムライト・コーディエライト複
    合セラミックスの製造方法。
  5. (5) 1300〜1450℃の範囲で焼結される特許
    請求の範囲第1項記載のムライト・コーディエライト複
    合セラミックスの製造方法。
JP1221544A 1989-08-30 1989-08-30 ムライト・コーディエライト複合セラミックスの製造方法 Expired - Lifetime JPH0692266B2 (ja)

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