JPH02199196A - アンモニアの処理方法 - Google Patents
アンモニアの処理方法Info
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- JPH02199196A JPH02199196A JP1016354A JP1635489A JPH02199196A JP H02199196 A JPH02199196 A JP H02199196A JP 1016354 A JP1016354 A JP 1016354A JP 1635489 A JP1635489 A JP 1635489A JP H02199196 A JPH02199196 A JP H02199196A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明はアンモニアの処理方法に関する。
更に詳しくは、コークス炉ガスから回収したアンモニア
を、４００〜６００℃の低温で、炭酸ガスと反応させ、
窒素、メタン及び水に変換することを特徴とするアンモ
ニアの処理方法に関する。
を、４００〜６００℃の低温で、炭酸ガスと反応させ、
窒素、メタン及び水に変換することを特徴とするアンモ
ニアの処理方法に関する。
コークス炉から発生するガス中には、６〜１０ｇ／Ｎｒ
ｒｆのアンモニアが含有されており、これは配管の腐蝕
をもたらすと共に、コークス炉ガス燃焼時のＮＯｘの発
生原因となることから、これを除去する必要がある。コ
ークス炉ガス（以下ＣＯＧと記す）からアンモニアを除
去する方法としては、一般にＣＯＧを希硫酸で洗浄し、
硫安を回収する方法が採用されていた。しかしながら、
この方法は、硫安肥料の需要が著しく減少し、また市場
価値が大幅に低落している昨今においては、採算性が著
しく悪く、したがって硫安製造によるアンモニアの処理
方法自体が工業的にほとんど価値のないものとなってい
る。現在では、硫安製造を縮小し、他のアンモニア処理
方法、例えば高純度の液安を製造するフォラサム法や、
アンモニアを分離後、直接燃焼するコツパース法、触媒
の存在下で燃焼するカールスチル法等が採用されている
。
ｒｆのアンモニアが含有されており、これは配管の腐蝕
をもたらすと共に、コークス炉ガス燃焼時のＮＯｘの発
生原因となることから、これを除去する必要がある。コ
ークス炉ガス（以下ＣＯＧと記す）からアンモニアを除
去する方法としては、一般にＣＯＧを希硫酸で洗浄し、
硫安を回収する方法が採用されていた。しかしながら、
この方法は、硫安肥料の需要が著しく減少し、また市場
価値が大幅に低落している昨今においては、採算性が著
しく悪く、したがって硫安製造によるアンモニアの処理
方法自体が工業的にほとんど価値のないものとなってい
る。現在では、硫安製造を縮小し、他のアンモニア処理
方法、例えば高純度の液安を製造するフォラサム法や、
アンモニアを分離後、直接燃焼するコツパース法、触媒
の存在下で燃焼するカールスチル法等が採用されている
。
カールスチル法（アロマティックス第２９巻第６号第７
〜１２頁（１９７７年））は、ＣＯＧ中のアンモニアを
水またはアンモニア水で吸収し、次いで、アンモニア水
を蒸留してアンモニア蒸気とする。アンモニア蒸気は、
アンモニア分解ｆｉ焼炉でＣＯＧ及び空気の共存下、触
媒存在下で約１０００℃の温度で完全燃焼される。また
、分解燃焼炉出口排ガスは、排熱ボイラーで熱回収を行
なった後、大気に放出される。
〜１２頁（１９７７年））は、ＣＯＧ中のアンモニアを
水またはアンモニア水で吸収し、次いで、アンモニア水
を蒸留してアンモニア蒸気とする。アンモニア蒸気は、
アンモニア分解ｆｉ焼炉でＣＯＧ及び空気の共存下、触
媒存在下で約１０００℃の温度で完全燃焼される。また
、分解燃焼炉出口排ガスは、排熱ボイラーで熱回収を行
なった後、大気に放出される。
硫安製造法では、アンモニア処理コストが著しく高く、
燃焼法では、反応器に耐熱材料を使用する必要がある。
燃焼法では、反応器に耐熱材料を使用する必要がある。
また、直接燃焼法では、ＮＯｘの生成を抑制することが
困難であり、触媒燃焼法では、一般の触媒反応に比べ極
めて苛酷な温度条件下で反応が行なわれるため特殊な耐
熱触媒を使用する必要がある。
困難であり、触媒燃焼法では、一般の触媒反応に比べ極
めて苛酷な温度条件下で反応が行なわれるため特殊な耐
熱触媒を使用する必要がある。
本発明は、かかる点に鑑みてなされたものであり、低コ
ストで、ＮＯｘの発生を阻止できるとともに、反応容器
に耐熱材料を不要とし、さらに特殊な耐熱触媒を必要と
しないアンモニアの処理方法を提供せんとするものであ
る。
ストで、ＮＯｘの発生を阻止できるとともに、反応容器
に耐熱材料を不要とし、さらに特殊な耐熱触媒を必要と
しないアンモニアの処理方法を提供せんとするものであ
る。
上記の課題を解決するために、本発明によるアンモニア
の処理方法においては、触媒の存在下で、アンモニアを
炭酸ガスと反応させて、アンモニアを窒素に無害化する
とともに、高発熱量燃焼ガスとして有用なメタンを得る
ことを特徴とするものであり、反応にあたり銅族（ＩＢ
族）元素、クロム族（ＶＩＢ族）元素、鉄族及び白金族
（Ｖ Ｉ Ｉ Ｉ族）元素並びに希土類元素から選択さ
れた少なくとも１種の元素の金属または化合物を含有す
る新規な触媒がかかる反応を触媒することを見出してな
されたものである。
の処理方法においては、触媒の存在下で、アンモニアを
炭酸ガスと反応させて、アンモニアを窒素に無害化する
とともに、高発熱量燃焼ガスとして有用なメタンを得る
ことを特徴とするものであり、反応にあたり銅族（ＩＢ
族）元素、クロム族（ＶＩＢ族）元素、鉄族及び白金族
（Ｖ Ｉ Ｉ Ｉ族）元素並びに希土類元素から選択さ
れた少なくとも１種の元素の金属または化合物を含有す
る新規な触媒がかかる反応を触媒することを見出してな
されたものである。
本発明の処理方法で使用する触媒の構成元素のうちＩＢ
族元素は銅、銀及び金であり、ＶＩＢ族元素はクロム、
モリブデン及びタングステンである。Ｖｌｌｌ族元素は
鉄、ニッケル、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラ
ジウム、イリジウム及び白金であり、希土類元素はラン
タン、イツトリウム、セリウム、ネオジウム、サマリウ
ム、ディスプロシウム及びエルビウム等である。これら
の元素の形態としては、金属、金属酸化物、炭化物、窒
化物、硫化物のほか塩化物、硝酸塩、硫酸塩、炭酸塩等
の無機塩、酢酸塩等の有機塩があげられる。また前記元
素のほかに他の元素の金属あるいは金属化合物を併せて
用いることもできる。
族元素は銅、銀及び金であり、ＶＩＢ族元素はクロム、
モリブデン及びタングステンである。Ｖｌｌｌ族元素は
鉄、ニッケル、コバルト、ルテニウム、ロジウム、パラ
ジウム、イリジウム及び白金であり、希土類元素はラン
タン、イツトリウム、セリウム、ネオジウム、サマリウ
ム、ディスプロシウム及びエルビウム等である。これら
の元素の形態としては、金属、金属酸化物、炭化物、窒
化物、硫化物のほか塩化物、硝酸塩、硫酸塩、炭酸塩等
の無機塩、酢酸塩等の有機塩があげられる。また前記元
素のほかに他の元素の金属あるいは金属化合物を併せて
用いることもできる。
触媒としては前記の元素の金属または金属化合物をその
まま使用することができるが、表面積の大きい担体に担
持させるとさらによい、使用され担体としてはアルミナ
、シリカゲル、シリカ・アルミナ、チタニア、マグネシ
ア等をあげることができるが、なかでもアルミナが好ま
しい。
まま使用することができるが、表面積の大きい担体に担
持させるとさらによい、使用され担体としてはアルミナ
、シリカゲル、シリカ・アルミナ、チタニア、マグネシ
ア等をあげることができるが、なかでもアルミナが好ま
しい。
担体への活性成分の担持方法は、通常の含浸法を適用す
ることができる。触媒中のＩＢ族元素、ＶＩＢ族元素、
Ｖｌｌｌ族元素及び希土類元素のうちから選ばれた少な
くとも１種の元素の金属または化合物の含有率は、反応
条件等によって適宜決定されるが、通常は金属換算で０
．５〜５０重量％、好ましくは１〜３０重量％である。
ることができる。触媒中のＩＢ族元素、ＶＩＢ族元素、
Ｖｌｌｌ族元素及び希土類元素のうちから選ばれた少な
くとも１種の元素の金属または化合物の含有率は、反応
条件等によって適宜決定されるが、通常は金属換算で０
．５〜５０重量％、好ましくは１〜３０重量％である。
このような触媒の存在下において、アンモニアと炭酸ガ
スを反応させると、アンモニア及び炭酸ガスの反応率な
らびにメタンの選択率が著しく高い。
スを反応させると、アンモニア及び炭酸ガスの反応率な
らびにメタンの選択率が著しく高い。
アンモニアはコークス炉から回収したものである０回収
手段は公知の方法に従って行なえばよ（、例えば水、硫
酸水溶液、塩酸水溶液、リン酸水溶液等に吸収させたも
のでよい０回収アンモニア蒸気の組成はアンモエフ１０
〜２５％程度、炭酸ガス２〜１０％程度、水蒸気６０〜
９０％程度のものである。
手段は公知の方法に従って行なえばよ（、例えば水、硫
酸水溶液、塩酸水溶液、リン酸水溶液等に吸収させたも
のでよい０回収アンモニア蒸気の組成はアンモエフ１０
〜２５％程度、炭酸ガス２〜１０％程度、水蒸気６０〜
９０％程度のものである。
この反応におけるアンモニアと炭酸ガスの混合割合（Ｎ
Ｈ！／Ｃｏ□）はモル比で１〜５、好ましくは２〜４の
範囲である。コークス炉より回収されたアンモニア蒸気
中の炭酸ガスが上記の範囲に満たない場合には、炭酸ガ
スを別途供給する必要がある。
Ｈ！／Ｃｏ□）はモル比で１〜５、好ましくは２〜４の
範囲である。コークス炉より回収されたアンモニア蒸気
中の炭酸ガスが上記の範囲に満たない場合には、炭酸ガ
スを別途供給する必要がある。
なおアンモニアと炭酸ガスの反応時に窒素、ヘリウム、
アルゴン等のガスあるいは水蒸気等を存在させることも
できる。
アルゴン等のガスあるいは水蒸気等を存在させることも
できる。
反応条件としては、反応温度３００〜７００℃程度、好
ましくは４００〜６００℃である。また反応圧力は特に
限定されるものではなく、常圧でもよく、加圧、減圧に
することもできる。
ましくは４００〜６００℃である。また反応圧力は特に
限定されるものではなく、常圧でもよく、加圧、減圧に
することもできる。
そして本発明の方法において使用する装置としては、固
定床、流動床、移動床等のいずれの形式も使用すること
ができる。
定床、流動床、移動床等のいずれの形式も使用すること
ができる。
アンモニアと炭酸ガスが触媒の存在下で反応して窒素、
メタン及び水を生成する。
メタン及び水を生成する。
（１）触媒の調製
本釣２００＋ｄに硝酸ニッケル（Ｎｉ （Ｎｏｗ） ！
・６ｎ、ｏ）３９．６ ｇおよび硝酸コバルト （ＣＯ
（Ｎｏ ｓ） ｔ・６Ｈ！Ｏ）７．２５ｇを溶解し、こ
れに２０〜４０メツシユに整粒したアルミナ（グイヤキ
中タリスト製ｒＤ Ｃ−２２８２Ｊ）３０．０ｇを投入
した後、蒸発乾固した。ついでこのものを空気中、１２
０°Ｃで２４時間乾燥した後、空気中５００°Ｃで４時
間焼成した。さらに水素気流中、４００“Ｃで３時間処
理して触媒■を得た。このものの組成はＮｉ Ｃｏ
Ａ１ｔ０３＝２０： ４ ニア６ （重量比）であっ
た。
・６ｎ、ｏ）３９．６ ｇおよび硝酸コバルト （ＣＯ
（Ｎｏ ｓ） ｔ・６Ｈ！Ｏ）７．２５ｇを溶解し、こ
れに２０〜４０メツシユに整粒したアルミナ（グイヤキ
中タリスト製ｒＤ Ｃ−２２８２Ｊ）３０．０ｇを投入
した後、蒸発乾固した。ついでこのものを空気中、１２
０°Ｃで２４時間乾燥した後、空気中５００°Ｃで４時
間焼成した。さらに水素気流中、４００“Ｃで３時間処
理して触媒■を得た。このものの組成はＮｉ Ｃｏ
Ａ１ｔ０３＝２０： ４ ニア６ （重量比）であっ
た。
上記触媒■の調製法における硝酸コバルトの代わりに硝
酸鉄（Ｆｅ（ＮＯｘ）ｓ ’ ９ＨｚＯ） １０．１
ｇを使用して触媒■を得た。また硝酸ランタン（Ｌａ
（ＮＯｓ） ｓ・６１ｂＯ） ５．３２ｇを使用して触
媒■と同じ要領で調製して触媒■を得た。同様に硝酸イ
ツトリウム（Ｙ（ＮＯ３）ｓ・６８ｘＯ） ６．７８ｇ
を使用して触媒■を得、また硝酸クロム（Ｃｒ（ＮＯ３
）ｓ ’ ９ＨｚＯ） １０．４ｇ使用して触媒■を得
た。
酸鉄（Ｆｅ（ＮＯｘ）ｓ ’ ９ＨｚＯ） １０．１
ｇを使用して触媒■を得た。また硝酸ランタン（Ｌａ
（ＮＯｓ） ｓ・６１ｂＯ） ５．３２ｇを使用して触
媒■と同じ要領で調製して触媒■を得た。同様に硝酸イ
ツトリウム（Ｙ（ＮＯ３）ｓ・６８ｘＯ） ６．７８ｇ
を使用して触媒■を得、また硝酸クロム（Ｃｒ（ＮＯ３
）ｓ ’ ９ＨｚＯ） １０．４ｇ使用して触媒■を得
た。
さらに、また、本釣２００ｍに三塩化ルテニウム（Ｒｕ
Ｃ１３・３ＨｚＯ） １２．９ｇおよび硝酸カリウム２
１．５ ｇを溶解し、これにアルミナ８５．０ ｇを投
入した後、触媒■と同じ要領で調製して触媒■を得た。
Ｃ１３・３ＨｚＯ） １２．９ｇおよび硝酸カリウム２
１．５ ｇを溶解し、これにアルミナ８５．０ ｇを投
入した後、触媒■と同じ要領で調製して触媒■を得た。
（２）反応
上記触媒３Ｉ１１を石英製の反応管に充填し、所定の反
応温度において、大気圧下でＮ）Ｉｓ ： ｌｉｅ ：
Ｃ０ｔ＝３：３：１（モル比）のアンモニア、ヘリウ
ム及び炭酸ガスの混合ガスを１１７ａｆｆｉ／ｓｉｎの
流速で流通させ、反応を行なった。なおこのときのアン
モニア基準の空間速度は１０００ｄ／ＩＲ１・ｈであっ
た。
応温度において、大気圧下でＮ）Ｉｓ ： ｌｉｅ ：
Ｃ０ｔ＝３：３：１（モル比）のアンモニア、ヘリウ
ム及び炭酸ガスの混合ガスを１１７ａｆｆｉ／ｓｉｎの
流速で流通させ、反応を行なった。なおこのときのアン
モニア基準の空間速度は１０００ｄ／ＩＲ１・ｈであっ
た。
以上の操作により得られた反応生成物ならびに未反応ア
ンモニア、炭酸ガスは、ガスクロマトグラフにより分析
した。結果を第１表に示す。なお同表中のメタン選択率
は炭酸ガス基準の値であり、炭酸ガスからの生成物はメ
タンのばか一酸化炭素である。
ンモニア、炭酸ガスは、ガスクロマトグラフにより分析
した。結果を第１表に示す。なお同表中のメタン選択率
は炭酸ガス基準の値であり、炭酸ガスからの生成物はメ
タンのばか一酸化炭素である。
ｍ１表
これにコークス炉から回収したアンモニアペーパー（組
成を第２表に示す） ３４３０ｍ／■ｉｎと炭酸ガス（
１７２ｄ／ｓｉｎを供給し、大気圧下、反応温度５００
″Ｃで反応を行なった０反応の結果はアンモニア転化率
１００％、炭酸ガス転化率５３．８％、メタン選択率７
８％であった。
成を第２表に示す） ３４３０ｍ／■ｉｎと炭酸ガス（
１７２ｄ／ｓｉｎを供給し、大気圧下、反応温度５００
″Ｃで反応を行なった０反応の結果はアンモニア転化率
１００％、炭酸ガス転化率５３．８％、メタン選択率７
８％であった。
第２表
二の表から明らかなように、実施例の■乃至■の触媒は
５００℃程度の低温において高いアンモニア転化率、炭
酸ガス転化率及びメタン選択率を示しており、顕著な効
果があることがわかる。
５００℃程度の低温において高いアンモニア転化率、炭
酸ガス転化率及びメタン選択率を示しており、顕著な効
果があることがわかる。
（３）コークス炉回収アンモニアの変換ステンレス製反
応管に上記触媒■を５０ｊ！！充填し、〔発明の効果〕 以上説明した如く、本発明に係わるアンモニアの処理方
法によれば、５００°Ｃ程度の低温において、効率的に
アンモニアを窒素に無害化できるとともに、炭酸ガスか
ら高発熱量燃料ガスとして有用なメタンが得られる等、
顕著な効果を有するものである。
応管に上記触媒■を５０ｊ！！充填し、〔発明の効果〕 以上説明した如く、本発明に係わるアンモニアの処理方
法によれば、５００°Ｃ程度の低温において、効率的に
アンモニアを窒素に無害化できるとともに、炭酸ガスか
ら高発熱量燃料ガスとして有用なメタンが得られる等、
顕著な効果を有するものである。
特許出願人 日本鋼管株式会社
代 理 人 弁理士 日中 政浩
Claims (1)
- コークス炉から回収したアンモニアを触媒の存在下で炭
酸ガスと反応させて、窒素、メタン及び水に変換するこ
とを特徴とするアンモニアの処理方法
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1016354A JPH06104837B2 (ja) | 1989-01-27 | 1989-01-27 | アンモニアの処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1016354A JPH06104837B2 (ja) | 1989-01-27 | 1989-01-27 | アンモニアの処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02199196A true JPH02199196A (ja) | 1990-08-07 |
| JPH06104837B2 JPH06104837B2 (ja) | 1994-12-21 |
Family
ID=11914016
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1016354A Expired - Fee Related JPH06104837B2 (ja) | 1989-01-27 | 1989-01-27 | アンモニアの処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06104837B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009254980A (ja) * | 2008-04-17 | 2009-11-05 | Nippon Shokubai Co Ltd | アンモニア分解触媒及びアンモニアの分解方法 |
| JP2009254979A (ja) * | 2008-04-17 | 2009-11-05 | Nippon Shokubai Co Ltd | アンモニア分解触媒の製造方法 |
| JP2012158782A (ja) * | 2011-01-31 | 2012-08-23 | Jfe Steel Corp | 複合アーク溶解炉排ガスの改質方法および複合アーク溶解炉 |
| JP2012158781A (ja) * | 2011-01-31 | 2012-08-23 | Jfe Steel Corp | 冷鉄源の複合アーク溶解炉による溶解方法および複合アーク溶解炉 |
| JP2013237045A (ja) * | 2013-07-08 | 2013-11-28 | Nippon Shokubai Co Ltd | アンモニアを窒素と水素に転化する触媒、当該触媒の製造方法及び当該触媒を用いたアンモニアの転化方法 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102921433B (zh) * | 2012-10-09 | 2014-06-11 | 常州大学 | 一种促进味精废水中氨氮转化的催化剂制备方法 |
-
1989
- 1989-01-27 JP JP1016354A patent/JPH06104837B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009254980A (ja) * | 2008-04-17 | 2009-11-05 | Nippon Shokubai Co Ltd | アンモニア分解触媒及びアンモニアの分解方法 |
| JP2009254979A (ja) * | 2008-04-17 | 2009-11-05 | Nippon Shokubai Co Ltd | アンモニア分解触媒の製造方法 |
| JP2012158782A (ja) * | 2011-01-31 | 2012-08-23 | Jfe Steel Corp | 複合アーク溶解炉排ガスの改質方法および複合アーク溶解炉 |
| JP2012158781A (ja) * | 2011-01-31 | 2012-08-23 | Jfe Steel Corp | 冷鉄源の複合アーク溶解炉による溶解方法および複合アーク溶解炉 |
| JP2013237045A (ja) * | 2013-07-08 | 2013-11-28 | Nippon Shokubai Co Ltd | アンモニアを窒素と水素に転化する触媒、当該触媒の製造方法及び当該触媒を用いたアンモニアの転化方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06104837B2 (ja) | 1994-12-21 |
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|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |