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JP7398934B2 - 表示装置用支持基板、有機ｅｌ表示装置、および有機ｅｌ表示装置の製造方法 - Google Patents

表示装置用支持基板、有機ｅｌ表示装置、および有機ｅｌ表示装置の製造方法 Download PDF

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Description

本発明は、表示装置用支持基板、この表示装置用支持基板を備える有機ＥＬ表示装置、および有機ＥＬ表示装置の製造方法に関する。
近年、有機エレクトロルミネッセンス（以下、「有機ＥＬ」とも言う）表示装置等の表示装置の分野で、製品の軽量化、小型化、およびフレキシブル化が望まれている。こうした有機ＥＬ表示装置には、ガラスや樹脂による透明基板が利用されている。
例えば、特許文献１には、数１０μｍ以下の厚みを有する薄ガラス基板を利用し、該薄ガラス基板上に薄膜トランジスタ回路が形成された表示装置において、該薄ガラス基板が、保持部材上に透明樹脂膜を形成し、該透明樹脂膜上に塗布ガラス材を塗布してから焼成し、その後、該保持部材が除去されて形成されたガラス基板であることを特徴とする表示装置が記載されている。
また、特許文献２には、ガラス基板の総厚をより薄くしてもフレキシブル性と耐屈曲性とを兼ね備えた電気光学装置であって、一対のガラス基板間に挟持された電気光学層と、前記電気光学層から光が射出される側の第１の面と、前記第１の面とは反対側の第２の面と、を有する電気光学パネルと、前記電気光学パネルの前記第１の面上に設けられた保護層と、前記保護層の上方に設けられた第１の表面層と、前記電気光学パネルの側面と前記第２の面とを覆うように設けられた樹脂層と、前記樹脂層を介して前記第２の面に対向するように設けられた第２の表面層と、を備え、前記保護層は、エッチング液に対してガラスよりも高い耐性を有することを特徴とする、有機ＥＬ装置が記載されている。
また、特許文献３には、基板上に有機樹脂層を形成する工程と、前記有機樹脂層上に絶縁膜を形成する工程と、前記絶縁膜上に素子層を形成する工程と、光学系によってレーザー光を伸張する工程と、前記レーザー光を縮小して、線状ビームを形成する工程と、前記基板を介して、前記基板と前記有機樹脂層との界面の加工領域に前記線状ビームを照射する工程と、を有することを特徴とする、表示品位が良好かつ歩留りの高い可撓性表示装置の作製方法が記載されている。
特開２０１１－２２７２０５号公報 特開２０１１－１４４８３号公報 特開２０１８－５５１０３号公報
しかしながら、従来の有機樹脂層を含むフレキシブル有機ＥＬ表示装置用支持基板は、薄膜トランジスタ（以下、「ＴＦＴ」ともいう）回路層を形成する際におよそ４５０℃に焼成されるため、基板に含まれる有機樹脂層が黄変してしまうという問題があった。そのため、例えば、スマートフォンやタブレットなど、カメラモジュールと表示装置を搭載している携帯情報端末等の電子機器において、表示装置の有機樹脂層が黄変してしまっている場合、表示装置の背面にカメラモジュールを重ねて設けることができないという問題があった。
本発明の目的は、上記課題を解決するために、有機ＥＬ表示装置の薄型化およびフレキシブル化を実現しつつ、高い透明性を実現できる表示装置用支持基板を提供することにある。
また、本発明の別の目的は、薄型であり、フレキシブル性を有するとともに、高い透明性を有する有機ＥＬ表示装置を提供することにある。また、本発明のさらに別の目的は、薄型であり、フレキシブル性を有するとともに、高い透明性を有する有機ＥＬ表示装置を製造できる有機ＥＬ表示装置の製造方法を提供することにある。
本発明者は、上述した課題を解決するために鋭意検討し、１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板と、前記ＴＦＴガラス基板に接して設けられた１５０ｎｍ以下の厚さの高耐熱性を有するポリイミド樹脂層との組み合わせをを含む表示装置用支持基板により、高温に晒された場合であっても表示装置用支持基板の着色を抑制でき、その結果上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。
したがって、本発明の表示装置用支持基板は、
１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板と、
前記ＴＦＴガラス基板に接して設けられた１５０ｎｍ以下の厚さのポリイミド樹脂層と、
を含むことを特徴にする。
好ましくは、表示装置は有機ＥＬ表示装置である。
ポリイミド樹脂層の厚さは、０．１ｎｍ以上であり得る。
ポリイミド樹脂層の厚さは、１００ｎｍ以下であり得る。
ＴＦＴガラス基板の厚さは、３０～１００μｍであり得る。
ポリイミド樹脂層は、酸二無水物として４、４’－オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ＢＰＤＡ）、２，２－ビス（４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン二無水物（ＢＳＡＡ）、４、４’－オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）、４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸無水物（６ＦＤＡ）、または１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物（ＣＢＤＡ）を含み、ジアミンとして２，２-ビス［３－（３－アミノベンズアミド）－４－ヒドロキシフェニル］ヘキサフルオロプロパン（ＨＦＨＡ）、ｔｒａｎｓ－１，４－ジアミノシクロへキサン、または２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン（ＴＦＭＢ）を含む、ポリイミド樹脂で形成され得る。
本発明はまた、本発明の表示装置用支持基板を備える有機ＥＬ表示装置にも関する。
本発明はまた、有機ＥＬ表示装置の製造方法にも関し、ガラス基板上に２０～１５０ｎｍの厚さのポリイミド樹脂層を形成する工程と、前記ポリイミド樹脂層上に１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板を設ける工程と、前記ＴＦＴガラス基板にＴＦＴ回路層を形成する工程と、前記ＴＦＴ回路層上に有機層を含む発光層を設ける工程と、前記発光層を封止層により封止する工程とを含み、さらに前記ポリイミド樹脂層にレーザー光を照射することにより、前記ポリイミド樹脂層を前記ガラス基板から剥離する工程を含む。
本発明の表示装置用支持基板によれば、薄型化およびフレキシブル化を実現しつつ、高い透明性を有する有機ＥＬ表示装置を提供できる。また、本発明の有機ＥＬ表示装置によれば、本発明の表示装置用支持基板を備えるので、薄型であり、フレキシブル性を有するとともに、高い透明性を有する有機ＥＬ表示装置を提供できる。また、本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法によれば、薄型であり、フレキシブル性を有するとともに、高い透明性を有する有機ＥＬ表示装置を製造できる。
図１は、本発明の表示装置用支持基板の構造を示す模式的な断面図である。 図２は、本発明の有機ＥＬ表示装置の構造を示す模式的な断面図である。
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。本発明は以下の実施の形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施することができる。
［表示装置用支持基板］
本発明の表示装置用支持基板は、
１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板と、
前記ＴＦＴガラス基板に接して設けられた１５０ｎｍ以下の厚さのポリイミド樹脂層と、
を含むことに特徴がある。
好ましくは、本発明の表示装置用支持基板は、有機ＥＬ表示装置用の支持基板である。
図１は、本発明の表示装置用支持基板の構造を示す模式的な断面図である。本発明の表示装置用支持基板１は、１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板２と、ＴＦＴガラス基板２に接して設けられた１５０ｎｍ以下の厚さのポリイミド樹脂層３から成る。好ましくは、ポリイミド樹脂層３は、ＴＦＴガラス基板１のＴＦＴ回路層が形成される面とは反対の面に接して設けられる。
こうした本発明の表示装置用支持基板によれば、１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板と、１５０ｎｍ以下の厚さのポリイミド樹脂層から構成されるので、実装される表示装置の薄型化およびフレキシブル化を実現できる。また、１５０ｎｍ以下の厚さの高耐熱性のポリイミド樹脂層を含むので、高い透明性を有する表示装置を提供できる。以下、各成分について詳細に説明する。
（ＴＦＴガラス基板）
本発明の表示装置用支持基板は、１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板を含む。
本発明のＴＦＴガラス基板は、表示装置用支持基板として機能するとともに、ＴＦＴ回路層が形成されるＴＦＴ形成用のガラス基板としても機能する。本発明の表示装置用支持基板は、ＴＦＴガラス基板が優れたガスバリア性を有するので、ポリイミドフィルムのみからなる従来のフレキシブル基板材料を用いる場合と比べて、ＴＦＴを形成するためのガスバリア層を形成する必要がないという有利な点を有する。
ＴＦＴガラス基板の厚さは、１０～１５０μｍである。好ましくは、本発明のＴＦＴガラス基板の厚さは、２０μｍ以上であり、より好ましくは３０μｍ以上である。また、本発明のＴＦＴガラス基板の厚さは、好ましくは１２５μｍ以下であり、より好ましくは１００μｍ以下である。ＴＦＴガラス基板の厚さは、例えば、断面を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察することにより測定することができる。
（ポリイミド樹脂層）
本発明の表示装置用支持基板は、ＴＦＴガラス基板に接して設けられた１５０ｎｍ以下の厚さのポリイミド樹脂層を含む。ポリイミド樹脂層は、ＴＦＴガラス基板のＴＦＴ回路層が形成されない面に接して設けられる。
ポリイミド樹脂層の厚さは、１５０ｎｍ以下であり、好ましくは１００ｎｍ以下であり、より好ましくは９０ｎｍ以下であり、さらに好ましくは８０ｎｍ以下である。ポリイミド樹脂層の厚さの下限は、特に限定されないが、例えば０ｎｍ超、０．１ｎｍ以上、１ｎｍ以上、５ｎｍ以上、または１０ｎｍ以上である。ポリイミド樹脂層の厚さは、例えば、断面を透過電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察することにより測定することができる。ポリイミド樹脂層の厚さを１５０ｎｍ以下に薄くすることにより、たとえポリイミド樹脂が高温に晒されて黄変してしまったとしても、表示装置用支持基板の透明性を確保できるという有利な点を有する。
ポリイミド樹脂層は、好ましくは透明ポリイミド樹脂で形成される。このようなポリイミド樹脂としては、特に限定されないが、例えば、具体的な例としては、下記一般式（１１）で表されるポリイミド樹脂を用いることができる。これは例えば下記一般式（１２）で表されるポリイミド前駆体樹脂をイミド閉環（イミド化反応）させることで得られる。イミド化反応の方法としては特に限定されず、熱イミド化や化学イミド化が挙げられる。中でも、ポリイミド樹脂膜の耐熱性、可視光領域での透明性の観点から、熱イミド化が好ましい。
Figure 0007398934000001
一般式（１１）および（１２）中、Ｒ２は４価の有機基、Ｒ３は２価の有機基を示す。Ｘ１、Ｘ２は各々独立に水素原子、炭素数１～１０の１価の有機基または炭素数１～１０の１価のアルキルシリル基を示す。
ポリアミド酸やポリアミド酸エステル、ポリアミド酸シリルエステルなどのポリイミド前駆体樹脂は、ジアミン化合物と酸二無水物またはその誘導体との反応により合成することができる。誘導体としては、該酸二無水物のテトラカルボン酸、そのテトラカルボン酸のモノ、ジ、トリ、またはテトラエステル、酸塩化物などが挙げられ、具体的にはメチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ―ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基などでエステル化された構造が挙げられる。重合反応の反応方法は、目的のポリイミド前駆体樹脂が製造できれば特に制限はなく、公知の反応方法を用いることができる。
具体的な反応方法としては、所定量の全てのジアミン成分および溶剤を反応器に仕込み溶解させた後、所定量の酸二無水物成分を仕込み、室温～８０℃で０．５～３０時間撹拌する方法などが挙げられる。
ポリイミド前駆体樹脂の合成に用いられる酸二無水物とジアミンは既知のものを使用することができる。
酸二無水物としては特に限定されず、芳香族酸二無水物、脂環式酸二無水物、または脂肪族酸二無水物が挙げられる。
芳香族酸二無水物としては、４、４’－オキシジフタル酸無水物、ピロメリット酸二無水物、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン二無水物、２，３，３’，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２’，３，３’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ターフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－オキシフタル酸二無水物、２，３，３’，４’－オキシフタル酸二無水物、２，３，２’，３’－オキシフタル酸二無水物、ジフェニルスルホン－３，３’，４，４’－テトラカルボン酸二無水物、ベンゾフェノン－３，３’，４，４’－テトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、２，２－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物、１，１－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、１，１－ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビス（２，３－ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、１，４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ベンゼン二無水物、ビス（１，３－ジオキソ－１，３－ジヒドロイソベンズフラン－５－カルボン酸）１，４－フェニレン－２，２－ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、１，２，５，６－ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、２，３，６，７－ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、９，９－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）フルオレン二無水物、２，３，５，６－ピリジンテトラカルボン酸二無水物、３，４，９，１０－ペリレンテトラカルボン酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）ヘキサフルオロプロパンニ無水物、２，２－ビス（４－（３，４－ジカルボキシベンゾイルオキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン二無水物、１，６－ジフルオロプロメリット酸二無水物、１－トリフルオロメチルピロメリット酸二無水物、１，６－ジトリフルオロメチルピロメリット酸二無水物、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）－４，４’－ビス（３，４－ジカルボキシフェノキシ）ビフェニル二無水物、２，２’－ビス［（ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物、２，２’－ビス［（ジカルボキシフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパンニ無水物、９，９’－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）フルオレン酸二無水物あるいはこれらの芳香族環にアルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子などで置換した酸二無水物化合物が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
脂環式酸二無水物としては、１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－シクロペンタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－テトラメチル－１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物、１，２－ジメチル－１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物、１，３－ジメチル－１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－シクロヘプタンテトラカルボン酸二無水物、２，３，４，５－テトラヒドロフランテトラカルボン酸二無水物、３，４－ジカルボキシ－１－シクロヘキシルコハク酸二無水物、２，３，５－トリカルボキシシクロペンチル酢酸二無水物、３，４－ジカルボキシ－１，２，３，４－テトラヒドロ－１－ナフタレンコハク酸二無水物、ビシクロ［３，３，０］オクタン－２，４，６，８－テトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［４，３，０］ノナン－２，４，７，９－テトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［４，４，０］デカン－２，４，７，９－テトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［４，４，０］デカン－２，４，８，１０－テトラカルボン酸二無水物、トリシクロ［６，３，０，０＜２，６＞］ウンデカン－３，５，９，１１－テトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［２，２，２］オクタン－２，３，５，６－テトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［２，２，２］オクト－７－エン－２，３，５，６－テトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［２，２，１］ヘプタンテトラカルボン酸二無水物、ビシクロ［２，２，１］ヘプタン－５－カルボキシメチル－２，３，６－トリカルボン酸二無水物、７－オキサビシクロ［２，２，１］ヘプタン－２，４，６，８－テトラカルボン酸二無水物、オクタヒドロナフタレン－１，２，６，７－テトラカルボン酸二無水物、テトラデカヒドロアントラセン－１，２，８，９－テトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ジシクロへキサンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－オキシジシクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物、および５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボンサン無水物、並びにそれらの誘導体、あるいはこれらの脂環にアルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子などで置換した酸二無水物化合物が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
脂肪族酸二無水物としては、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－ペンタンテトラカルボン酸二無水物およびそれらの誘導体などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
これらの芳香族酸二無水物、脂環式酸二無水物、または脂肪族酸二無水物は、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
これらのうち、市販され手に入れやすい観点、反応性の観点の観点から、ピロメリット酸二無水物、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－オキシフタル酸二無水物、２，２－ビス（３，４－ジカルボキシフェニル）ヘキサフルオロプロパンニ無水物、２，２’－ビス［（ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物、２，３，６，７－ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’－ジシクロへキサンテトラカルボン酸二無水物、１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物、４、４’－オキシジフタル酸無水物、２，２－ビス（４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン二無水物を用いることが好ましい。
ジアミンとしては特に限定されず、芳香族ジアミン化合物、脂環式ジアミン化合物、または脂肪族ジアミン化合物が挙げられる。
芳香族ジアミン化合物としては、３，４’－ジアミノジフェニルエーテル、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、３，４’－ジアミノジフェニルスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，４’－ジアミノジフェニルスルヒド、４，４’－ジアミノジフェニルスルヒド、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、ベンジジン、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン、３，３’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン、２，２’－ジメチルベンジジン、３，３’－ジメチルベンジジン、２，２’３，３’－テトラメチルベンジジン、２，２’－ジクロロベンジジン、３，３’－ジクロロベンジジン、２，２’３，３’－テトラクロロベンジジン、ｍ－フェニレンジアミン、ｐ－フェニレンジアミン、１，５－ナフタレンジアミン、２，６－ナフタレンジアミン、ビス（４－アミノフェノキシフェニル）スルホン、ビス（３－アミノフェノキシフェニル）スルホン、ビス［４－（３－アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス｛４－（４－アミノフェノキシ）フェニル｝エーテル、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、９，９－ビス（４－アミノフェニル）フルオレン、２，２’－ビス［３－（３－アミノベンズアミド）－４－ヒドロキシフェニル］ヘキサフルオロプロパン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン、４－アミノフェニルー４－アミノベンゼンスルホナート、３－アミノフェニル－４－アミノベンゼンスルホナート、１，４－フェニレン－ビス（４－アミノベンゼンスルホナート）あるいはこれらの芳香族環にアルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子などで置換したジアミン化合物が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
脂環式ジアミン化合物としては、シクロブタンジアミン、イソホロンジアミン、ビシクロ［２，２，１］ヘプタンビスメチルアミン、トリシクロ［３，３，１，１３，７］デカン－１，３－ジアミン、１，２－シクロヘキシルジアミン、１，３－シクロヘキシルジアミン、１，４－シクロヘキシルジアミン、ｔｒａｎｓ－１，４－ジアミノシクロへキサン、４，４’－ジアミノジシクロヘキシルメタン、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルメタン、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルメタン、３，３’，５，５’－テトラメチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルメタン、３，３’，５，５’－テトラエチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルメタン、３，５－ジエチル－３’，５’－ジメチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルメタン、４，４’－ジアミノジシクロヘキシルエーテル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルエーテル、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルエーテル、３，３’，５，５’－テトラメチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルエーテル、３，３’，５，５’－テトラエチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルエーテル、３，５－ジエチル－３’，５’－ジメチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシルエーテル、２，２－ビス（４－アミノシクロヘキシル）プロパン、２，２－ビス（３－メチル－４－アミノシクロヘキシル）プロパン、２，２－ビス（３－エチル－４－アミノシクロヘキシル）プロパン、２，２－ビス（３，５－ジメチル－４－アミノシクロヘキシル）プロパン、２，２－ビス（３，５－ジエチル－４－アミノシクロヘキシル）プロパン、２，２－（３，５－ジエチル－３’，５’－ジメチル－４，４’－ジアミノジシクロヘキシル）プロパン、あるいはこれらの脂環にアルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子などで置換したジアミン化合物が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
脂肪族ジアミン化合物としては、エチレンジアミン、１，３－ジアミノプロパン、１，４－ジアミノブタン、１，５－ジアミノペンタン、１，６－ジアミノヘキサン、１，７－ジアミノヘプタン、１，８－ジアミノオクタン、１，９－ジアミノノナン、１，１０－ジアミノデカンなどのアルキレンジアミン類、ビス（アミノメチル）エーテル、ビス（２－アミノエチル）エーテル、ビス（３－アミノプロピル）エーテルなどのエチレングリコールジアミン類、および１，３－ビス（３－アミノプロピル）テトラメチルジシロキサン、１，３－ビス（４－アミノブチル）テトラメチルジシロキサン、α，ω－ビス（３－アミノプロピル）ポリジメチルシロキサンなどのシロキサンジアミン類が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
これらの芳香族ジアミン、脂環式ジアミン、または脂肪族ジアミンは、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
表示装置用支持基板のポリイミド樹脂には、耐熱性および可視光領域での高い透明性が求められるので、透明性を付与するために酸二無水物やジアミン成分に嵩高いフッ素置換基としてトリフルオロメチル基や、脂環式モノマー成分を有していることが好ましい。すなわち、ポリイミド樹脂が、トリフルオロメチル基および脂環式炭化水素基から選ばれる少なくとも１種の基を有することが好ましい。トリフルオロメチル基含有モノマー、脂環式モノマー成分は酸二無水物とジアミン成分の両方に用いても、片方に用いてもよいが、モノマーの入手し易さの観点からジアミン成分に用いることが好ましい。また、十分な透明性を発現するため、ポリイミド樹脂に含まれるジアミン残基の全量に対して、トリフルオロメチル基また脂環式炭化水素基から選ばれる少なくとも１種の基を有するジアミン残基が５０モル％以上含まれることが好ましい。
別の好ましい実施形態として、酸二無水物として４、４’－オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ＢＰＤＡ）、４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸無水物（６ＦＤＡ）、２，２－ビス（４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン二無水物（ＢＳＡＡ）、１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物（ＣＢＤＡ）、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物（ＰＭＤＡ－Ｈ）を含むことが好ましい。ジアミンとしては２，２－ビス［３－（３－アミノベンズアミド）－４－ヒドロキシフェニル］ヘキサフルオロプロパン（ＨＦＨＡ）、ｔｒａｎｓ－１，４－ジアミノシクロへキサン（ｔ－ＤＡＣＨ）、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン（ＴＦＭＢ）を含むことが好ましい。
また、別の好ましい実施形態として、酸二無水物として、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ＢＰＤＡ）、４、４’－オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）、１，２，４，５‐シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物（ＰＭＤＡ－Ｈ）、２，２－ビス（４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン二無水物（ＢＳＡＡ）、４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸無水物（６ＦＤＡ）、１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物（ＣＢＤＡ）を含むことが好ましく、ジアミンとしては、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、ｐ－フェニレンジアミン、３，３’－ジメチルベンジジン、２，２－ビス［３－（３－アミノベンズアミド）－４－ヒドロキシフェニル］ヘキサフルオロプロパン（ＨＦＨＡ）、ｔｒａｎｓ－１，４－ジアミノシクロへキサン、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン（ＴＦＭＢ）を含むことが好ましい。
特に、特に透明性の高い表示装置用支持基板を得る目的で、酸二無水物やジアミン成分にトリフルオロメチル基や脂環式モノマー成分を導入することが有効である。この場合の酸二無水物として４、４’－オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ＢＰＤＡ）、２，２－ビス（４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン二無水物（ＢＳＡＡ）、４、４’－オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）、４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸無水物（６ＦＤＡ）、１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物（ＣＢＤＡ）を含むことが好ましい。ジアミンとしては２，２-ビス［３－（３－アミノベンズアミド）－４－ヒドロキシフェニル］ヘキサフルオロプロパン（ＨＦＨＡ）、ｔｒａｎｓ－１，４－ジアミノシクロへキサン、２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン（ＴＦＭＢ）を含むことが好ましい。
特に好ましいポリイミド樹脂として、一般式（１）～（３）で表される繰り返し構造単位の少なくとも１つを主成分とするポリイミドが挙げられる。
Figure 0007398934000002
一般式（１）～（３）中、Ｒ１は（４）～（９）で表される少なくとも一種類以上の基である。
Figure 0007398934000003
前記ポリイミド、およびポリイミド前駆体樹脂は、分子量を好ましい範囲に調整するために末端封止剤により両末端を封止してもよい。酸二無水物と反応する末端封止剤としては、モノアミンや一価のアルコールなどが挙げられる。また、ジアミン化合物と反応する末端封止剤としては、酸無水物、モノカルボン酸、モノ酸クロリド化合物、モノ活性エステル化合物、二炭酸エステル類、ビニルエーテル類などが挙げられる。また、末端封止剤を反応させることにより、末端基として種々の有機基を導入することができる。
本発明の表示装置用支持基板は、高温に晒された場合であっても、高い透明性を示すことができる。例えば、本発明の表示装置用支持基板は、４５０℃に１２０分間晒された場合であっても、高い透明性を維持し、具体的には、可視光領域の全光線透過量が７０％以上であり、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは９０％以上であり得る。可視光領域の全光線透過量は、例えば可視光透過測定器により測定できる。
［有機ＥＬ表示装置］
本発明はまた、上記で説明した本発明の表示装置用支持基板を備える有機ＥＬ表示装置にも関する。
図２は、本発明の有機ＥＬ表示装置の構造を示す模式的な断面図である。本発明の有機ＥＬ表示装置１０は、上記で説明した表示装置用支持基板１を備え、表示装置用支持基板１のＴＦＴガラス基板２上にＴＦＴ回路層１１が設けられ、さらにＴＦＴ回路層１１上にＴＦＴ回路層の駆動回路と電気的に接続された、有機層を含む発光層１２が設けられ、さらに発光層１２上に封止層１３が設けられた構造を含む。なお、本発明の有機ＥＬ表示装置は、ボトムエミッション構造であってもよく、また、トップエミッション構造であってもよい。
ＴＦＴ回路層としては、特に限定されないが、例えば、非晶質シリコン、非晶質シリコン、多結晶シリコン、低温ポリシリコン、または微結晶シリコンから成る半導体層を有する薄膜トランジスタから成るＴＦＴ回路層が挙げられる。また、ＴＦＴ回路層は、通常、上記した半導体層以外に、ＴＦＴガラス基板上に設けられたゲート電極、ゲート絶縁膜、ソース電極およびドレイン電極を含む。
発光層は、当該技術分野で公知の有機層を含む発光層であってよく、一般的に陽極電極、多層構造の有機化合物を含む有機層、および陰極電極をからなる発光層である。一実施形態において、発光層は、第１電極上に順次積層された正孔注入層、正孔輸送層、有機層、電子輸送層、および電子注入層を含むことができる。ここで、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層および電子注入層のうち１つまたは２つ以上の層は省略可能である。また、発光層は、発光層に注入される電子および／または正孔を制御するための少なくとも１つの機能層をさらに含むことができる。
封止層は、発光層を酸素および／または水分が浸透することを防止するためのものである。封止層を構成する物質は特に限定されず、例えば、無機層または有機層で形成されるか、または無機層と有機層が交互に積層された複層構造で形成されてもよい。無機層の材料としては、例えば、窒化シリコン（ＳｉＮｘ）、酸化シリコン（ＳｉＯｘ）、酸化窒化シリコン（ＳｉＯＮ）または酸化アルミニウム（ＡｌｘＯｙ）が挙げられ、有機層の材料としては、例えば、ベンゾシクロブテン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂、またはポリイミド樹脂などが挙げられる。
なお、本発明の有機ＥＬ表示装置は、上記した層構造以外に他の機能層を設けてもよい。こうした他の機能層としては、例えば、タッチパネル層、ハードコート層、粘着剤層、反射防止層、帯電防止層などが挙げられる。
本発明の有機ＥＬ表示装置は、高い透明性を有する。好ましくは、本発明の有機ＥＬ表示装置は、可視光領域の全光線透過量が７０％以上であり、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは９０％以上であり得る。可視光領域の全光線透過量は、例えば可視光透過測定器により測定できる。
こうした本発明の有機ＥＬ表示装置によれば、支持基板として、１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板と、ＴＦＴガラス基板に接して設けられた１５０ｎｍ以下の厚さの高い耐熱性を有するポリイミド樹脂層とから構成される本発明の表示装置用支持基板を用いているので、薄型であり、フレキシブル性を有するとともに、高い透明性を有する。
［有機ＥＬ表示装置の製造方法］
本発明はまた、有機ＥＬ表示装置を製造する方法にも関する。本発明の有機ＥＬ表示装置を製造する方法は、ガラス基板上に２０～１５０ｎｍの厚さのポリイミド樹脂層を形成する工程と、前記ポリイミド樹脂層上に１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板を設ける工程と、前記ＴＦＴガラス基板にＴＦＴ回路層を形成する工程と、前記ＴＦＴ回路層上に発光層を設ける工程と、前記発光層を封止層により封止する工程とを含み、前記ポリイミド樹脂層にレーザー光を照射することにより、前記ポリイミド樹脂を前記ガラス基板から剥離する工程を含むことを特徴にする。
ガラス基板上に２０～１５０ｎｍの厚さのポリイミド樹脂層を形成する工程は、キャリア基板であるガラス基板上に、厚さ２０～１５０ｎｍのポリイミド樹脂層を設ける工程である。ポリイミド樹脂層の形成方法は、特に限定されないが、１００～７５０ｎｍの厚さでポリイミド樹脂の前駆体ＮＭＰ溶液をコーティングし、その後乾燥、硬化させることにより形成できる。乾燥条件は特に限定されないが、例えば５０℃～３００℃で１０分～１０時間加熱することにより行うことができる。また、硬化条件は特に限定されないが、例えば、３００℃超～５００℃の温度で１０分～３時間加熱することにより行うことができる。ポリイミド樹脂をコーティングする方法は、特に限定されず、従来公知の方法を使用でき、例えば、スピンコート法、スリットコート法、スプレーコート法、ロールコート法、バーコート法などが例示される。ポリイミド樹脂の硬化は、通常、加熱により行われる。なお、キャリア基板であるガラス基板の厚さは特に限定されず、例えば０．１ｍｍ～３０ｍｍである。
ポリイミド樹脂層上に１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板を設ける工程は、前記した工程で得られたポリイミド樹脂層上に、ＴＦＴ回路を形成するためのガラス基板を積層する工程である。ポリイミド樹脂層とＴＦＴガラス基板は、通常、加熱により接着される。この加熱条件は特に限定されないが、例えば、３００℃～４００℃で１分～３０分加熱することにより行うことができる。
ＴＦＴガラス基板にＴＦＴ回路層を形成する工程は、前記工程で積層したＴＦＴガラス基板に、ＴＦＴ回路を形成する工程である。ＴＦＴ回路を形成する工程は、従来公知の方法によりゲート電極、ゲート絶縁膜、半導体層、ソース電極およびドレイン電極を形成して行われる。また、ＴＦＴ回路層としては、特に限定されないが、例えば、非晶質シリコン、非晶質シリコン、多結晶シリコン、低温ポリシリコン、または微結晶シリコンから成る半導体層を有する薄膜トランジスタから成るＴＦＴ回路層が挙げられる。こうしたＴＦＴ回路層を形成する工程は、通常、半導体層を４００～４５０℃で１時間～５時間アニーリングする工程を含む。
ＴＦＴ回路層上に有機層を含む発光層を設ける工程は、前記工程で形成したＴＦＴ回路層上に、有機ＥＬ発光層を形成する工程である。発光層は、従来公知の方法で形成することができ、通常、第１電極上に順次積層された正孔注入層、正孔輸送層、有機層、電子輸送層、および電子注入層を含むことができ、ここで、ＴＦＴ回路層の駆動回路と発光層は電気的に接続される。各層は、蒸着法により形成してもよく、塗布法により形成してもよい。
前記発光層を封止層により封止する工程は、前記工程で形成した発光層上に封止層を設ける工程である。封止層を構成する物質は特に限定されず、例えば、無機層または有機層で形成されるか、または無機層と有機層が交互に積層された複層構造で形成されてもよい。無機層の材料としては、例えば、窒化シリコン（ＳｉＮｘ）、酸化シリコン（ＳｉＯｘ）、酸化窒化シリコン（ＳｉＯＮ）または酸化アルミニウム（ＡｌｘＯｙ）が挙げられ、有機層の材料としては、例えば、ベンゾシクロブテン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂、またはポリイミド樹脂などが挙げられる。また、封止層の形成は、従来公知の方法により行うことができ、例えば、スパッタ法、真空蒸着法、プラズマＣＶＤ法、イオンプレーティング法などにより行われ得る。
本発明の有機ＥＬ表示装置を製造する方法は、上記した工程に加えて、さらに、ポリイミド樹脂層にレーザー光を照射することにより、ポリイミド樹脂層をガラス基板から剥離する工程を含む。すなわち、本発明の有機ＥＬ表示装置を製造する方法は、有機ＥＬ表示装置を取り出すために、ポリイミド樹脂層にレーザー光を照射することにより、キャリア基板であるガラス基板とポリイミド樹脂の界面を変質させ、ポリイミド樹脂層をガラス基板から剥離させる工程を含む。
ポリイミド樹脂層をガラス基板から剥離する工程において、レーザー光はキャリア基板であるガラス基板側からポリイミド樹脂層に照射される。レーザー光の波長は、ポリイミド樹脂を変質できるものであれば特に限定されないが、通常は紫外光である。レーザー光は、好ましくはレーザーリフト法により照射される。
ポリイミド樹脂層にレーザー光を照射することによるガラス基板とポリイミド樹脂の界面の変質は、ポリイミド樹脂層の焼成を含み得る。そのため、ポリイミド樹脂層の厚さはレーザー光を照射することにより薄層化され、剥離後のポリイミド樹脂層の厚さは当初形成したポリイミド樹脂層の厚さよりも薄くなり得る。すなわち、剥離後の有機ＥＬ表示装置のポリイミド樹脂層の厚さは、１５０ｎｍ以下であり、好ましくは１００ｎｍ以下であり、より好ましくは９０ｎｍ以下であり、さらに好ましくは８０ｎｍ以下である。ポリイミド樹脂層の厚さの下限は、特に限定されないが、例えば０。０１ｎｍ超、０．１ｎｍ以上、１ｎｍ以上、５ｎｍ以上、または１０ｎｍ以上である。ポリイミド樹脂層の厚さは、例えば、断面を透過電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察することにより測定することができる。
従来、１０～１５０μｍの薄層ガラス基板を支持基板として用いて、この薄層ガラス基板をキャリア基板としてのガラス基板と直接接していた場合、ＴＦＴ回路を形成する工程で高温に晒されると、薄層ガラス基板をガラス基板から剥離することが困難になるという問題があった。本発明の剥離工程によれば、キャリア基板としてのガラス基板と薄層ガラス基板との間に高耐熱性のポリイミド樹脂層を設けて、このポリイミド樹脂層とガラス基板との間の界面をレーザー光で変質させることにより、薄層ガラス基板を支持基板として用いた場合であって、高温に晒された場合であっても、支持基板をガラス基板から容易に剥離できる。そのため、本発明は、１０～１５０μｍの薄層ガラス基板と、キャリア基板としてのガラス基板を剥離するための、ポリイミド樹脂組成物の使用にも関し、このポリイミド樹脂組成物は、１５０ｎｍ以下の厚さを有するポリイミド樹脂層を形成する。
本発明の有機ＥＬ表示装置を製造する方法によれば、１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板と、ＴＦＴガラス基板に接して設けられた１５０ｎｍ以下の厚さのポリイミド樹脂層とから構成される表示装置用支持基板を備える有機ＥＬ表示装置を製造できるので、薄型であり、フレキシブル性を有するとともに、高い透明性を有する有機ＥＬ表示装置を製造できる。
本発明を以下の実施例および比較例により詳細に説明する。但し本発明は以下の実施例の記載に限定されない。
［実施例］
０．５ｍｍ厚のガラス基板上に酸二無水物として４、４’－オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）およびジアミンとして２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン（ＴＦＭＢ）を含むワニスをスロットダイで５００ｎｍの厚さで塗布し、窒素オーブン（光洋サーモシステム社製）に投入し、５０℃で３０分間乾燥させた後、１００℃で３０分間乾燥させ、１５０℃で３０分間乾燥させ、２００℃で３０分間乾燥させ、２５０℃で３０分間乾燥させ、３００℃で３０分間乾燥させ、３５０℃で３０分間硬化させて厚さ１００ｎｍのポリイミド樹脂層を形成した。次いで、ポリイミド樹脂層上にＴＦＴガラス基板としての厚さ５０μｍの薄層ガラス（日本電気硝子社製）を積層し、３５０℃で１０分間加熱してポリイミド樹脂層とＴＦＴガラス基板としての薄層ガラスを接着した。次いで、この薄層ガラス上に公知の方法でＴＦＴ回路層と発光層を形成し、さらに発光層上に封止層を形成してガラス基板上に表示装置を形成した。ＴＦＴ回路層を形成する工程において、半導体層を４５０℃で２時間アニーリングした。最後に、ガラス基板の表示装置が積層されている面と反対の面からレーザーリフトオフ法により波長３０８ｎｍのレーザー光をポリイミド樹脂層に照射して、ポリイミド樹脂層をガラス基板から剥離し、有機ＥＬ表示装置を得た。得られた有機ＥＬ表示装置のポリイミド樹脂層の厚さを断面ＴＥＭ観察により測定したところ、７０ｎｍであった。
［比較例］
上記実施例のポリイミド樹脂層の代わりに一般的なエポキシ樹脂層を用い、エポキシ樹脂層に薄層ガラスを積層した後、１６０℃で１０分間加熱したこと以外は実施例と同様にして有機ＥＬ表示装置の製造を行ったが、ＴＦＴ回路層を形成する工程において、半導体層を４５０℃で２時間アニーリングした際にエポキシ樹脂層が発泡してエポキシ樹脂層と薄層ガラスが剥離してしまい、有機ＥＬ表示装置を製造することができなかった。
［評価］
（可視光透過試験）
得られた実施例１の有機ＥＬ表示装置の可視光に対する透過度を可視光透過測定器（日本分光社製、ＵＶ－５００）で測定した。実施例１の有機ＥＬ表示装置は、可視光領域の全光線透過率が、９０％以上であった。そのため、本発明の有機ＥＬ表示装置は、透明性に優れるものであった。
本発明の表示装置用支持基板は、高い透明性を有するので、例えば、スマートフォンやタブレットなど、複数のモジュールを搭載している電子機器に特に有用であり、例えば、カメラモジュールと表示装置を搭載している携帯情報端末等の電子機器において、表示装置の背面にカメラモジュールを設けることが可能になる。

Claims (6)

  1. １０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板と、
    前記ＴＦＴガラス基板に接して設けられた１５０ｎｍ以下の厚さのポリイミド樹脂層と、
    を含み、
    前記ポリイミド樹脂層が、酸二無水物として４、４’－オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ＢＰＤＡ）、２，２－ビス（４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン二無水物（ＢＳＡＡ）、４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸無水物（６ＦＤＡ）、または１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物（ＣＢＤＡ）を含み、ジアミンとして２，２-ビス［３－（３－アミノベンズアミド）－４－ヒドロキシフェニル］ヘキサフルオロプロパン（ＨＦＨＡ）、ｔｒａｎｓ－１，４－ジアミノシクロへキサン、または２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン（ＴＦＭＢ）を含む、ポリイミド樹脂で形成されることを特徴とする、有機ＥＬ表示装置用支持基板。
  2. 前記ポリイミド樹脂層の厚さが０．１ｎｍ以上である、請求項１に記載の表示装置用支持基板。
  3. 前記ポリイミド樹脂層の厚さが１００ｎｍ以下である、請求項１又は２に記載の表示装置用支持基板。
  4. 前記ＴＦＴガラス基板の厚さが３０～１００μｍである、請求項１～３のいずれか一項に記載の表示装置用支持基板。
  5. 請求項１～４のいずれか一項に記載の有機ＥＬ表示装置用支持基板を備える、有機ＥＬ表示装置。
  6. ガラス基板上に２０～１５０ｎｍの厚さのポリイミド樹脂層を設ける工程と、
    前記ポリイミド樹脂層上に１０～１５０μｍの厚さのＴＦＴガラス基板を設ける工程と、
    前記ＴＦＴガラス基板にＴＦＴ回路層を形成する工程と、
    前記ＴＦＴ回路層上に有機層を含む発光層を設ける工程と、
    前記発光層を封止層により封止する工程と、
    を含む、有機ＥＬ表示装置を製造する方法であって、
    前記ポリイミド樹脂層にレーザー光を照射することにより、前記ポリイミド樹脂層を前記ガラス基板から剥離する工程を含み、
    前記ポリイミド樹脂層が、酸二無水物として４、４’－オキシジフタル酸無水物（ＯＤＰＡ）、３，３’，４，４’－ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ＢＰＤＡ）、２，２－ビス（４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル）プロパン二無水物（ＢＳＡＡ）、４，４’－（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタル酸無水物（６ＦＤＡ）、または１，２，３，４－シクロブタンテトラカルボン酸二無水物（ＣＢＤＡ）を含み、ジアミンとして２，２-ビス［３－（３－アミノベンズアミド）－４－ヒドロキシフェニル］ヘキサフルオロプロパン（ＨＦＨＡ）、ｔｒａｎｓ－１，４－ジアミノシクロへキサン、または２，２’－ビス（トリフルオロメチル）ベンジジン（ＴＦＭＢ）を含む、ポリイミド樹脂で形成される、方法。
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