JP7306361B2 - 燃料電池 - Google Patents
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Description
本開示は、燃料電池に関する。
燃料電池（ＦＣ）は、１つの単セル又は複数の単セル（以下、セルと記載する場合がある）を積層した燃料電池スタック（以下、単にスタックと記載する場合がある）に、燃料ガスとしての水素（Ｈ２）と酸化剤ガスとしての酸素（Ｏ２）との電気化学反応によって電気エネルギーを取り出す発電装置である。なお、以下では、燃料ガスや酸化剤ガスを、特に区別することなく単に「反応ガス」あるいは「ガス」と呼ぶ場合もある。
この燃料電池の単セルは、通常、膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と、必要に応じて当該膜電極接合体の両面を挟持する２枚のセパレータにより構成される。
膜電極接合体は、プロトン（Ｈ＋）伝導性を有する固体高分子型電解質膜（以下、単に「電解質膜」とも呼ぶ）の両面に、それぞれ、触媒層及びガス拡散層が順に形成された構造を有している。そのため、膜電極接合体は、膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ）と称される場合がある。
セパレータは、通常、ガス拡散層に接する面に反応ガスの流路としての溝が形成された構造を有している。なお、このセパレータは発電した電気の集電体としても機能する。
燃料電池の燃料極（アノード）では、ガス流路及びガス拡散層から供給される水素が触媒層の触媒作用によりプロトン化し、電解質膜を通過して酸化剤極（カソード）へと移動する。同時に生成した電子は、外部回路を通って仕事をし、カソードへと移動する。カソードに供給される酸素は、カソード上でプロトンおよび電子と反応し、水を生成する。
生成した水は、電解質膜に適度な湿度を与え、余剰な水はガス拡散層を透過して、系外へと排出される。
この燃料電池の単セルは、通常、膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と、必要に応じて当該膜電極接合体の両面を挟持する２枚のセパレータにより構成される。
膜電極接合体は、プロトン（Ｈ＋）伝導性を有する固体高分子型電解質膜（以下、単に「電解質膜」とも呼ぶ）の両面に、それぞれ、触媒層及びガス拡散層が順に形成された構造を有している。そのため、膜電極接合体は、膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ）と称される場合がある。
セパレータは、通常、ガス拡散層に接する面に反応ガスの流路としての溝が形成された構造を有している。なお、このセパレータは発電した電気の集電体としても機能する。
燃料電池の燃料極（アノード）では、ガス流路及びガス拡散層から供給される水素が触媒層の触媒作用によりプロトン化し、電解質膜を通過して酸化剤極（カソード）へと移動する。同時に生成した電子は、外部回路を通って仕事をし、カソードへと移動する。カソードに供給される酸素は、カソード上でプロトンおよび電子と反応し、水を生成する。
生成した水は、電解質膜に適度な湿度を与え、余剰な水はガス拡散層を透過して、系外へと排出される。
燃料電池車両（以下車両と記載する場合がある）に車載されて用いられる燃料電池に関して種々の研究がなされている。
例えば特許文献１では、アノード水排出量を抑制することにより、水素のパージ回数を低減することを目的とし、アノード側ガス拡散層、アノード触媒層、高分子電解質膜、カソード触媒層、カソード側ガス拡散層がこの順に積層された固体高分子型燃料電池において、アノード側ガス拡散層に対するカソード側ガス拡散層の水蒸気透過性比を１．１～１．５とする、という技術が開示されている。
例えば特許文献１では、アノード水排出量を抑制することにより、水素のパージ回数を低減することを目的とし、アノード側ガス拡散層、アノード触媒層、高分子電解質膜、カソード触媒層、カソード側ガス拡散層がこの順に積層された固体高分子型燃料電池において、アノード側ガス拡散層に対するカソード側ガス拡散層の水蒸気透過性比を１．１～１．５とする、という技術が開示されている。
特許文献２では、低温・多湿の条件下でも各電極の保水性と排水性を適切に均衡させ、このために高い端子電圧を示す燃料電池が得られる電解質膜・電極構造体が開示されている。
車両の低コスト化の一つの手段として燃料電池の高出力密度化があり、高出力密度化のために燃料電池のガス拡散層の担う役割は大きい。燃料電池の高出力密度化のためには例えば２．０Ａ／ｃｍ２又はそれ以上の高い電流密度での燃料電池の発電が必要となる。しかし、上記特許文献１に記載の技術では、想定されている発電時の電流密度が例えば１．０Ａ／ｃｍ２以下であり、電流密度が比較的低い。また、上記特許文献１に記載の技術は、カソード側で排水しようとする技術思想であるため、カソードから電解質膜を通してアノードへ流れる液水量が少ない。そのため、高い電流密度で燃料電池を発電した場合、生成水が増加してカソードにおいてフラッディングが発生しやすい。結果として燃料電池の電圧が低下する。
本開示は、上記実情に鑑みてなされたものであり、電圧が高い燃料電池を提供することを主目的とする。
本開示の燃料電池は、燃料電池であって、前記燃料電池は、アノード側ガス拡散層及び、アノード触媒層及び、電解質膜及び、カソード触媒層及び、カソード側ガス拡散層をこの順に有し、前記カソード側ガス拡散層に対する前記アノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比が、１．５０より大きく、且つ、２．７９未満であり、前記カソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍ以下であり、前記アノード側ガス拡散層の前記ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において２３４ｓ／ｍ未満である。
本開示の燃料電池においては、前記カソード側ガス拡散層に対する前記アノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比が、１．８５～２．４９であってもよい。
本開示の燃料電池においては、前記カソード側ガス拡散層の前記ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において７５ｓ／ｍ以上８４ｓ／ｍ以下であってもよい。
本開示の燃料電池においては、前記アノード側ガス拡散層の前記ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１５５ｓ／ｍ以上１８７ｓ／ｍ以下であってもよい。
本開示によれば、電圧が高い燃料電池を提供することができる。
本開示の燃料電池は、燃料電池であって、前記燃料電池は、アノード側ガス拡散層及び、アノード触媒層及び、電解質膜及び、カソード触媒層及び、カソード側ガス拡散層をこの順に有し、前記カソード側ガス拡散層に対する前記アノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比が、１．５０より大きく、且つ、２．７９未満であり、前記カソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍ以下であり、前記アノード側ガス拡散層の前記ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において２３４ｓ／ｍ未満である。
電流密度２．０Ａ／ｃｍ２以上の高負荷条件で３０℃以上の低温から１００℃以上の高温までの運転温度領域で燃料電池を発電させた時に、特に低温の運転条件下で触媒層及びガス拡散層等で生成水が滞留し易い。触媒層及びガス拡散層等で生成水が滞留すると燃料電池の電圧が低下する。
特許文献１に記載の技術では、カソードから電解質膜を通してアノードへ流れる液水量が少なく、カソードでフラッディングが発生し易い。
電流密度２．０Ａ／ｃｍ２以上の高負荷条件では、電極面積あたりの燃料電池の発電量が多いため、生成水量が多い。そのため、触媒層及びガス拡散層等で生成水が滞留しやすい。
特許文献１に記載の実施例では電流密度１．０Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電しているため、電流密度２．０Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電した場合と比較して生成水量は半分程度であり、生成水量は少ない。特許文献２に記載の実施例では電流密度１．５Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電しているため、電流密度２．０Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電した場合と比較して生成水量は少ない。電流密度２．０Ａ／ｃｍ２以上の高負荷条件で燃料電池を発電した場合、カソードからアノードへの排水量を抑制してしまうとカソードにおいてフラッディングが発生し、燃料電池の電圧が低下する。
特許文献１に記載の技術では、カソードから電解質膜を通してアノードへ流れる液水量が少なく、カソードでフラッディングが発生し易い。
電流密度２．０Ａ／ｃｍ２以上の高負荷条件では、電極面積あたりの燃料電池の発電量が多いため、生成水量が多い。そのため、触媒層及びガス拡散層等で生成水が滞留しやすい。
特許文献１に記載の実施例では電流密度１．０Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電しているため、電流密度２．０Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電した場合と比較して生成水量は半分程度であり、生成水量は少ない。特許文献２に記載の実施例では電流密度１．５Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電しているため、電流密度２．０Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電した場合と比較して生成水量は少ない。電流密度２．０Ａ／ｃｍ２以上の高負荷条件で燃料電池を発電した場合、カソードからアノードへの排水量を抑制してしまうとカソードにおいてフラッディングが発生し、燃料電池の電圧が低下する。
燃料電池の低温から高温までの運転温度領域での燃料電池の高性能化を実現するためには、酸化剤ガスの相対湿度（ＲＨ）、燃料ガスの相対湿度、ガス流量（ストイキ比）等の運転条件を最適化する必要がある。これらを最適化するためには燃料電池内の水の流れを制御することが重要である。燃料電池内の水の流れを制御するためには、ガス拡散層の構造を緻密に制御する必要がある。
従来技術では、カソード側拡散層及びアノード側拡散層の機能が最適化されていない。そのため、従来技術では、酸化剤ガスの相対湿度、燃料ガスの相対湿度、ガス流量（ストイキ比）等の運転条件を最適化したとしても燃料電池内の水の流れを十分に制御することは困難である。したがって、従来技術では、低温から高温までの運転温度領域での燃料電池の発電時において燃料電池内でのフラッディングの発生及びドライアップの発生を抑制するのは困難である。
例えば７０℃以下の低温条件で燃料電池を発電した場合、飽和水蒸気量が小さく、生成水の蒸発量が少ない。そのため、カソードでのフラッディングの発生によりカソード触媒層に必要量のガス（酸素）が行き届かず、燃料電池の電圧が低下する。
例えば、１００℃以上の高温条件で燃料電池を発電した場合、飽和水蒸気量が大きく、生成水は蒸発しやすい。そのため、電解質膜及びアイオノマ等が反応熱によりドライアップして、プロトン抵抗が上昇し、燃料電池の電圧が低下する。
従来技術では、カソード側拡散層及びアノード側拡散層の機能が最適化されていない。そのため、従来技術では、酸化剤ガスの相対湿度、燃料ガスの相対湿度、ガス流量（ストイキ比）等の運転条件を最適化したとしても燃料電池内の水の流れを十分に制御することは困難である。したがって、従来技術では、低温から高温までの運転温度領域での燃料電池の発電時において燃料電池内でのフラッディングの発生及びドライアップの発生を抑制するのは困難である。
例えば７０℃以下の低温条件で燃料電池を発電した場合、飽和水蒸気量が小さく、生成水の蒸発量が少ない。そのため、カソードでのフラッディングの発生によりカソード触媒層に必要量のガス（酸素）が行き届かず、燃料電池の電圧が低下する。
例えば、１００℃以上の高温条件で燃料電池を発電した場合、飽和水蒸気量が大きく、生成水は蒸発しやすい。そのため、電解質膜及びアイオノマ等が反応熱によりドライアップして、プロトン抵抗が上昇し、燃料電池の電圧が低下する。
本開示においては、以下の効果が得られる。電流密度２．０Ａ／ｃｍ２以上の高負荷条件で燃料電池を発電した場合であってもカソード触媒層においてフラッディングが発生することを抑制し、電圧の高い燃料電池を得ることができる。７０℃以下の低温で燃料電池を発電した場合であってもカソード触媒層においてフラッディングが発生することを抑制し、電圧の高い燃料電池を得ることができる。
本開示において低温とは、０℃以上７０℃以下の温度を意味し、３０℃以上７０℃以下であってもよい。本開示において高温とは、７０℃超過の温度を意味し、１００℃以上であってもよい。
本開示において低温とは、０℃以上７０℃以下の温度を意味し、３０℃以上７０℃以下であってもよい。本開示において高温とは、７０℃超過の温度を意味し、１００℃以上であってもよい。
本開示の燃料電池は、少なくとも、アノード側ガス拡散層及び、アノード触媒層及び、電解質膜及び、カソード触媒層及び、カソード側ガス拡散層をこの順に有する。
燃料電池は、単セルを１つのみ有するものであってもよいし、単セルを複数個積層した積層体である燃料電池スタックであってもよい。
単セルの積層数は特に限定されず、例えば、２～数百個であってもよく、２～２００個であってもよい。
燃料電池スタックは、単セルの積層方向の両端にエンドプレートを備えていてもよい。
単セルの積層数は特に限定されず、例えば、２～数百個であってもよく、２～２００個であってもよい。
燃料電池スタックは、単セルの積層方向の両端にエンドプレートを備えていてもよい。
燃料電池の単セルは、少なくとも膜電極接合体を備える。
膜電極接合体は、アノード側ガス拡散層及び、アノード触媒層及び、電解質膜及び、カソード触媒層及び、カソード側ガス拡散層をこの順に有する。
膜電極接合体は、アノード側ガス拡散層及び、アノード触媒層及び、電解質膜及び、カソード触媒層及び、カソード側ガス拡散層をこの順に有する。
カソード（酸化剤極）は、カソード触媒層及びカソード側ガス拡散層を含む。
アノード（燃料極）は、アノード触媒層及びアノード側ガス拡散層を含む。
カソード触媒層及びアノード触媒層をまとめて触媒層と称する。
触媒層は、例えば、電気化学反応を促進する触媒金属、プロトン伝導性を有する電解質、及び、電子伝導性を有するカーボン粒子等を備えていてもよい。
触媒金属としては、例えば、白金（Ｐｔ）、及び、Ｐｔと他の金属とから成る合金（例えばコバルト、及び、ニッケル等を混合したＰｔ合金）等を用いることができる。
電解質としては、フッ素系樹脂等であってもよい。フッ素系樹脂としては、例えば、ナフィオン溶液等を用いてもよい。
上記触媒金属はカーボン粒子上に担持されており、各触媒層では、触媒金属を担持したカーボン粒子（触媒粒子）と電解質とが混在していてもよい。
触媒金属を担持するためのカーボン粒子（担持用カーボン粒子）は、例えば、一般に市販されているカーボン粒子（カーボン粉末）を加熱処理することにより自身の撥水性が高められた撥水化カーボン粒子等を用いてもよい。
アノード（燃料極）は、アノード触媒層及びアノード側ガス拡散層を含む。
カソード触媒層及びアノード触媒層をまとめて触媒層と称する。
触媒層は、例えば、電気化学反応を促進する触媒金属、プロトン伝導性を有する電解質、及び、電子伝導性を有するカーボン粒子等を備えていてもよい。
触媒金属としては、例えば、白金（Ｐｔ）、及び、Ｐｔと他の金属とから成る合金（例えばコバルト、及び、ニッケル等を混合したＰｔ合金）等を用いることができる。
電解質としては、フッ素系樹脂等であってもよい。フッ素系樹脂としては、例えば、ナフィオン溶液等を用いてもよい。
上記触媒金属はカーボン粒子上に担持されており、各触媒層では、触媒金属を担持したカーボン粒子（触媒粒子）と電解質とが混在していてもよい。
触媒金属を担持するためのカーボン粒子（担持用カーボン粒子）は、例えば、一般に市販されているカーボン粒子（カーボン粉末）を加熱処理することにより自身の撥水性が高められた撥水化カーボン粒子等を用いてもよい。
カソード側ガス拡散層は、酸化剤ガス、例えば酸素ガス、空気、乾燥空気等をカソード触媒層に拡散させるための層である。
アノード側ガス拡散層は、燃料ガス、例えば水素ガス等をアノード触媒層に拡散させるための層である。
カソード側ガス拡散層及びアノード側ガス拡散層をまとめてガス拡散層と称する。
ガス拡散層は、ガス透過性を有する導電性部材等であってもよい。
導電性部材としては、例えば、導電性を有する多孔体を挙げることができる。このような多孔体としては、例えば、カーボンクロス及び、カーボンペーパー及び、ガラス状カーボン等のカーボン多孔質体、並びに、金属メッシュ及び、発泡金属等の金属多孔質体等が挙げられる。
アノード側ガス拡散層は、燃料ガス、例えば水素ガス等をアノード触媒層に拡散させるための層である。
カソード側ガス拡散層及びアノード側ガス拡散層をまとめてガス拡散層と称する。
ガス拡散層は、ガス透過性を有する導電性部材等であってもよい。
導電性部材としては、例えば、導電性を有する多孔体を挙げることができる。このような多孔体としては、例えば、カーボンクロス及び、カーボンペーパー及び、ガラス状カーボン等のカーボン多孔質体、並びに、金属メッシュ及び、発泡金属等の金属多孔質体等が挙げられる。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比が、１．５０より大きく、且つ、２．７９未満であり、燃料電池の電圧を高くする観点から１．８５～２．４９であってもよい。
カソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍ以下である。相対湿度１６５％の条件下におけるカソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値の下限は特に限定されない。相対湿度１６５％の条件下におけるカソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値は、７５ｓ／ｍ以上であってもよい。
アノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において２３４ｓ／ｍ未満であればよく、燃料電池の電圧を高くする観点から１８７ｓ／ｍ以下であってもよい。相対湿度１６５％の条件下におけるアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値の下限は特に限定されない。相対湿度１６５％の条件下におけるアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値は、１５５ｓ／ｍ以上であってもよい。
ガス拡散層のガス拡散抵抗は、例えばガス拡散層の厚さ及び、密度及び、多孔度等によって調節することができる。ガス拡散層の厚さが小さい程、ガス拡散層のガス拡散抵抗が小さくなると考えられる。ガス拡散層の密度が小さい程、ガス拡散層のガス拡散抵抗が小さくなると考えられる。ガス拡散層の多孔度が大きい程、ガス拡散層のガス拡散抵抗が小さくなると考えられる。
カソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍ以下である。相対湿度１６５％の条件下におけるカソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値の下限は特に限定されない。相対湿度１６５％の条件下におけるカソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値は、７５ｓ／ｍ以上であってもよい。
アノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において２３４ｓ／ｍ未満であればよく、燃料電池の電圧を高くする観点から１８７ｓ／ｍ以下であってもよい。相対湿度１６５％の条件下におけるアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値の下限は特に限定されない。相対湿度１６５％の条件下におけるアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値は、１５５ｓ／ｍ以上であってもよい。
ガス拡散層のガス拡散抵抗は、例えばガス拡散層の厚さ及び、密度及び、多孔度等によって調節することができる。ガス拡散層の厚さが小さい程、ガス拡散層のガス拡散抵抗が小さくなると考えられる。ガス拡散層の密度が小さい程、ガス拡散層のガス拡散抵抗が小さくなると考えられる。ガス拡散層の多孔度が大きい程、ガス拡散層のガス拡散抵抗が小さくなると考えられる。
電解質膜は、固体高分子電解質膜であってもよい。固体高分子電解質膜としては、例えば、水分が含まれたパーフルオロスルホン酸の薄膜等のフッ素系電解質膜、及び、炭化水素系電解質膜等が挙げられる。電解質膜としては、例えば、ナフィオン膜（デュポン社製）等であってもよい。
単セルは、必要に応じて膜電極接合体の両面を挟持する２枚のセパレータを備えてもよい。２枚のセパレータは、一方がアノード側セパレータであり、もう一方がカソード側セパレータである。本開示では、アノード側セパレータとカソード側セパレータとをまとめてセパレータという。
セパレータは、反応ガス及び冷媒を単セルの積層方向に流通させるための供給孔及び排出孔を有していてもよい。冷媒としては、低温時の凍結を防止するために例えばエチレングリコールと水との混合溶液を用いることができる。反応ガスは、燃料ガス、又は、酸化剤ガスである。燃料ガスは水素等であってもよい。酸化剤ガスは酸素、空気、乾燥空気等であってもよい。
供給孔は、燃料ガス供給孔、酸化剤ガス供給孔、及び、冷媒供給孔等が挙げられる。
排出孔は、燃料ガス排出孔、酸化剤ガス排出孔、及び、冷媒排出孔等が挙げられる。
セパレータは、１つ以上の燃料ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒供給孔を有していてもよく、１つ以上の燃料ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒排出孔を有していてもよい。
セパレータは、ガス拡散層に接する面に反応ガス流路を有していてもよい。また、セパレータは、ガス拡散層に接する面とは反対側の面に燃料電池の温度を一定に保つための冷媒流路を有していてもよい。
セパレータがアノード側セパレータである場合は、１つ以上の燃料ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒供給孔を有していてもよく、１つ以上の燃料ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒排出孔を有していてもよく、アノード側セパレータは、アノード側ガス拡散層に接する面に燃料ガス供給孔から燃料ガス排出孔に燃料ガスを流す燃料ガス流路を有していてもよく、アノード側ガス拡散層に接する面とは反対側の面に冷媒供給孔から冷媒排出孔に冷媒を流す冷媒流路を有していてもよい。
セパレータがカソード側セパレータである場合は、１つ以上の燃料ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒供給孔を有していてもよく、１つ以上の燃料ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒排出孔を有していてもよく、カソード側セパレータは、カソード側ガス拡散層に接する面に酸化剤ガス供給孔から酸化剤ガス排出孔に酸化剤ガスを流す酸化剤ガス流路を有していてもよく、カソード側ガス拡散層に接する面とは反対側の面に冷媒供給孔から冷媒排出孔に冷媒を流す冷媒流路を有していてもよい。
セパレータは、ガス不透過の導電性部材等であってもよい。導電性部材としては、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボン、及び、プレス成形した金属（例えば、鉄、アルミニウム、及び、ステンレス等）板等であってもよい。また、セパレータが集電機能を備えるものであってもよい。
セパレータは、反応ガス及び冷媒を単セルの積層方向に流通させるための供給孔及び排出孔を有していてもよい。冷媒としては、低温時の凍結を防止するために例えばエチレングリコールと水との混合溶液を用いることができる。反応ガスは、燃料ガス、又は、酸化剤ガスである。燃料ガスは水素等であってもよい。酸化剤ガスは酸素、空気、乾燥空気等であってもよい。
供給孔は、燃料ガス供給孔、酸化剤ガス供給孔、及び、冷媒供給孔等が挙げられる。
排出孔は、燃料ガス排出孔、酸化剤ガス排出孔、及び、冷媒排出孔等が挙げられる。
セパレータは、１つ以上の燃料ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒供給孔を有していてもよく、１つ以上の燃料ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒排出孔を有していてもよい。
セパレータは、ガス拡散層に接する面に反応ガス流路を有していてもよい。また、セパレータは、ガス拡散層に接する面とは反対側の面に燃料電池の温度を一定に保つための冷媒流路を有していてもよい。
セパレータがアノード側セパレータである場合は、１つ以上の燃料ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒供給孔を有していてもよく、１つ以上の燃料ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒排出孔を有していてもよく、アノード側セパレータは、アノード側ガス拡散層に接する面に燃料ガス供給孔から燃料ガス排出孔に燃料ガスを流す燃料ガス流路を有していてもよく、アノード側ガス拡散層に接する面とは反対側の面に冷媒供給孔から冷媒排出孔に冷媒を流す冷媒流路を有していてもよい。
セパレータがカソード側セパレータである場合は、１つ以上の燃料ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス供給孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒供給孔を有していてもよく、１つ以上の燃料ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の酸化剤ガス排出孔を有していてもよく、１つ以上の冷媒排出孔を有していてもよく、カソード側セパレータは、カソード側ガス拡散層に接する面に酸化剤ガス供給孔から酸化剤ガス排出孔に酸化剤ガスを流す酸化剤ガス流路を有していてもよく、カソード側ガス拡散層に接する面とは反対側の面に冷媒供給孔から冷媒排出孔に冷媒を流す冷媒流路を有していてもよい。
セパレータは、ガス不透過の導電性部材等であってもよい。導電性部材としては、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボン、及び、プレス成形した金属（例えば、鉄、アルミニウム、及び、ステンレス等）板等であってもよい。また、セパレータが集電機能を備えるものであってもよい。
燃料電池スタックは、各供給孔が連通した入口マニホールド、及び、各排出孔が連通した出口マニホールド等のマニホールドを有していてもよい。
入口マニホールドは、アノード入口マニホールド、カソード入口マニホールド、及び、冷媒入口マニホールド等が挙げられる。
出口マニホールドは、アノード出口マニホールド、カソード出口マニホールド、及び、冷媒出口マニホールド等が挙げられる。
入口マニホールドは、アノード入口マニホールド、カソード入口マニホールド、及び、冷媒入口マニホールド等が挙げられる。
出口マニホールドは、アノード出口マニホールド、カソード出口マニホールド、及び、冷媒出口マニホールド等が挙げられる。
図１は、本開示の燃料電池の一例を示す断面模式図である。
図１に示す燃料電池１００は、カソード側セパレータ１０、カソード側ガス拡散層２０、カソード触媒層３０、電解質膜４０、アノード触媒層５０、アノード側ガス拡散層６０、アノード側セパレータ７０がこの順に配置されている。
膜電極接合体９０は、電解質膜４０と、電解質膜４０の一方の面にカソード８０を有し、もう一方の面にアノード８１を有する。
カソード８０は、カソード側ガス拡散層２０及びカソード触媒層３０を有する。
アノード８１は、アノード触媒層５０及びアノード側ガス拡散層６０を有する。
カソード側セパレータ１０は、酸化剤ガスをカソード側ガス拡散層２０に流通させるための流路１１を有する。アノード側セパレータ７０は、燃料ガスをアノード側ガス拡散層６０に流通させるための流路７１を有している。
図１に示す燃料電池１００は、カソード側セパレータ１０、カソード側ガス拡散層２０、カソード触媒層３０、電解質膜４０、アノード触媒層５０、アノード側ガス拡散層６０、アノード側セパレータ７０がこの順に配置されている。
膜電極接合体９０は、電解質膜４０と、電解質膜４０の一方の面にカソード８０を有し、もう一方の面にアノード８１を有する。
カソード８０は、カソード側ガス拡散層２０及びカソード触媒層３０を有する。
アノード８１は、アノード触媒層５０及びアノード側ガス拡散層６０を有する。
カソード側セパレータ１０は、酸化剤ガスをカソード側ガス拡散層２０に流通させるための流路１１を有する。アノード側セパレータ７０は、燃料ガスをアノード側ガス拡散層６０に流通させるための流路７１を有している。
（比較例１）
カソード側ガス拡散層、カソード触媒層、電解質膜、アノード触媒層、アノード側ガス拡散層がこの順に配置される燃料電池を準備した。
燃料電池の電極面積は１９２ｃｍ２とした。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍである、カソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において２３４ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、２．７９であった。
カソード側ガス拡散層、カソード触媒層、電解質膜、アノード触媒層、アノード側ガス拡散層がこの順に配置される燃料電池を準備した。
燃料電池の電極面積は１９２ｃｍ２とした。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍである、カソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において２３４ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、２．７９であった。
［ガス拡散抵抗測定］
カソード側ガス拡散層及びアノード側ガス拡散層の相対湿度１６５％の条件下におけるガス拡散抵抗は、以下の方法により測定した。
所定の膜電極接合体及び当該膜電極接合体を挟持する２枚の所定のセパレータを有する評価セルが測定に用いられた。膜電極接合体としては、例えばＧｏｒｅ製のＰＲＩＭＥＡ ＧＯＲＥ３０を使用してもよい。セパレータは、例えばリブ高さ０．２ｍｍ、溝深さ０．４ｍｍのストレート溝を有するものを使用してもよい。
測定条件は以下の通りである。評価セル温度は４５℃とした。アノード及びカソードの電極面積は１ｃｍ２とした。燃料ガスとして水素ガスを用いた。酸化剤ガスとして１％酸素を用いた。アノードのガス流量は０．５ＮＬ／分とした。カソードのガス流量は１．００ＮＬ／分とした。アノードガス温度は１００℃とした。カソードガス温度は１００℃とした。燃料ガスの相対湿度は５５％とした。酸化剤ガスの相対湿度は５５％とした。アノード背圧は１５０ｋＰａとした。カソード背圧は１５０ｋＰａとした。掃引速度１０ｍＶ／ｓで評価セルの電圧を０．９５Ｖから０．１Ｖまで掃引した。その後、掃引速度１０ｍＶ／ｓで評価セルの電圧を０．１Ｖから０．９５Ｖまで掃引した。これを１サイクルとして３サイクルのサイクル試験を行った。サイクル試験によって得られたカソード側電流値からカソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗を測定した。サイクル試験によって得られたアノード側電流値からアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗を測定した。測定結果を表１に示す。表１においてＡｎはアノードを意味し、Ｃａはカソードを意味する。
カソード側ガス拡散層及びアノード側ガス拡散層の相対湿度１６５％の条件下におけるガス拡散抵抗は、以下の方法により測定した。
所定の膜電極接合体及び当該膜電極接合体を挟持する２枚の所定のセパレータを有する評価セルが測定に用いられた。膜電極接合体としては、例えばＧｏｒｅ製のＰＲＩＭＥＡ ＧＯＲＥ３０を使用してもよい。セパレータは、例えばリブ高さ０．２ｍｍ、溝深さ０．４ｍｍのストレート溝を有するものを使用してもよい。
測定条件は以下の通りである。評価セル温度は４５℃とした。アノード及びカソードの電極面積は１ｃｍ２とした。燃料ガスとして水素ガスを用いた。酸化剤ガスとして１％酸素を用いた。アノードのガス流量は０．５ＮＬ／分とした。カソードのガス流量は１．００ＮＬ／分とした。アノードガス温度は１００℃とした。カソードガス温度は１００℃とした。燃料ガスの相対湿度は５５％とした。酸化剤ガスの相対湿度は５５％とした。アノード背圧は１５０ｋＰａとした。カソード背圧は１５０ｋＰａとした。掃引速度１０ｍＶ／ｓで評価セルの電圧を０．９５Ｖから０．１Ｖまで掃引した。その後、掃引速度１０ｍＶ／ｓで評価セルの電圧を０．１Ｖから０．９５Ｖまで掃引した。これを１サイクルとして３サイクルのサイクル試験を行った。サイクル試験によって得られたカソード側電流値からカソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗を測定した。サイクル試験によって得られたアノード側電流値からアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗を測定した。測定結果を表１に示す。表１においてＡｎはアノードを意味し、Ｃａはカソードを意味する。
（実施例１）
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍである、カソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１８７ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、２．２３であった。
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍである、カソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１８７ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、２．２３であった。
（実施例２）
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が相対湿度１６５％の条件下において７５ｓ／ｍである、カソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１８７ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、２．４９であった。
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が相対湿度１６５％の条件下において７５ｓ／ｍである、カソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１８７ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、２．４９であった。
（実施例３）
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍである、カソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１５５ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、１．８５であった。
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍである、カソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１５５ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、１．８５であった。
（比較例２）
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１０３ｓ／ｍであるカソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１５５ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、１．５０であった。
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１０３ｓ／ｍであるカソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１５５ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、１．５０であった。
（実施例４）
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において７５ｓ／ｍであるカソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１５５ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、２．０７であった。
以下のこと以外は比較例１と同様の方法で燃料電池を準備した。
カソード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において７５ｓ／ｍであるカソード側ガス拡散層を用いた。
アノード側ガス拡散層としては、ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１５５ｓ／ｍであるアノード側ガス拡散層を用いた。
カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比は、２．０７であった。
［電圧評価］
実施例１～４及び比較例１～２の各燃料電池について電圧評価を行った。
各燃料電池について４０℃、電流密度２．４Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの電圧を測定した。各燃料電池について１００℃以上、電流密度３．２Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの電圧を測定した。測定結果を表１に示す。
実施例１～４及び比較例１～２の各燃料電池について電圧評価を行った。
各燃料電池について４０℃、電流密度２．４Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの電圧を測定した。各燃料電池について１００℃以上、電流密度３．２Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの電圧を測定した。測定結果を表１に示す。
［圧力損失評価］
実施例１～４及び比較例１～２の各燃料電池について１００℃以上、電流密度３．２Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの、燃料電池のガス流入口とガス流出口におけるガス圧を圧力センサーで取得して、その差圧を圧力損失（圧損）として算出した。アノード（Ａｎ）圧損及びカソード（Ｃａ）圧損の測定結果を表１に示す。実施例１～４及び比較例１～２の各燃料電池のアノード（Ａｎ）圧損及びカソード（Ｃａ）圧損は、所望の範囲内であることがわかった。
実施例１～４及び比較例１～２の各燃料電池について１００℃以上、電流密度３．２Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの、燃料電池のガス流入口とガス流出口におけるガス圧を圧力センサーで取得して、その差圧を圧力損失（圧損）として算出した。アノード（Ａｎ）圧損及びカソード（Ｃａ）圧損の測定結果を表１に示す。実施例１～４及び比較例１～２の各燃料電池のアノード（Ａｎ）圧損及びカソード（Ｃａ）圧損は、所望の範囲内であることがわかった。
比較例１の燃料電池は、４０℃、電流密度２．４Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときに所望の電圧が得られないことがわかる。したがって、比較例１の燃料電池は、低温、高負荷条件での燃料電池の発電時に電圧が低い。
比較例２の燃料電池は、１００℃以上、電流密度３．２Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときに所望の電圧が得られないことがわかる。したがって、比較例２の燃料電池は、高温、高負荷条件での燃料電池の発電時に電圧が低い。
実施例１～４の各燃料電池は比較例１～２の各燃料電池よりも４０℃、電流密度２．４Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの電圧が高く、且つ、１００℃以上、電流密度３．２Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの電圧が高い。したがって、実施例１～４の各燃料電池は、低温、高負荷条件での燃料電池の発電時に電圧が高く、且つ、高温、高負荷条件での燃料電池の発電時に電圧が高い。
よって、カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比が、１．５０より大きく、且つ、２．７９未満であり、且つ、カソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍ以下であり、且つ、アノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において２３４ｓ／ｍ未満であることにより、低温から高温の運転温度領域において燃料電池の電圧を高くすることができることが実証された。
比較例２の燃料電池は、１００℃以上、電流密度３．２Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときに所望の電圧が得られないことがわかる。したがって、比較例２の燃料電池は、高温、高負荷条件での燃料電池の発電時に電圧が低い。
実施例１～４の各燃料電池は比較例１～２の各燃料電池よりも４０℃、電流密度２．４Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの電圧が高く、且つ、１００℃以上、電流密度３．２Ａ／ｃｍ２の条件で燃料電池を発電したときの電圧が高い。したがって、実施例１～４の各燃料電池は、低温、高負荷条件での燃料電池の発電時に電圧が高く、且つ、高温、高負荷条件での燃料電池の発電時に電圧が高い。
よって、カソード側ガス拡散層に対するアノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比が、１．５０より大きく、且つ、２．７９未満であり、且つ、カソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍ以下であり、且つ、アノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において２３４ｓ／ｍ未満であることにより、低温から高温の運転温度領域において燃料電池の電圧を高くすることができることが実証された。
１０ カソード側セパレータ
１１ 流路
２０ カソード側ガス拡散層
３０ カソード触媒層
４０ 電解質膜
５０ アノード触媒層
６０ アノード側ガス拡散層
７０ アノード側セパレータ
７１ 流路
８０ カソード
８１ アノード
９０ 膜電極接合体
１００ 燃料電池
１１ 流路
２０ カソード側ガス拡散層
３０ カソード触媒層
４０ 電解質膜
５０ アノード触媒層
６０ アノード側ガス拡散層
７０ アノード側セパレータ
７１ 流路
８０ カソード
８１ アノード
９０ 膜電極接合体
１００ 燃料電池
Claims (4)
- 燃料電池であって、
前記燃料電池は、アノード側ガス拡散層及び、アノード触媒層及び、電解質膜及び、カソード触媒層及び、カソード側ガス拡散層をこの順に有し、
前記カソード側ガス拡散層に対する前記アノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比が、１．５０より大きく、且つ、２．７９未満であり、
前記カソード側ガス拡散層のガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において８４ｓ／ｍ以下であり、
前記アノード側ガス拡散層の前記ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において２３４ｓ／ｍ未満であることを特徴とする燃料電池。 - 前記カソード側ガス拡散層に対する前記アノード側ガス拡散層のガス拡散抵抗比が、１．８５～２．４９である請求項１に記載の燃料電池。
- 前記カソード側ガス拡散層の前記ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において７５ｓ／ｍ以上８４ｓ／ｍ以下である請求項１又は２に記載の燃料電池。
- 前記アノード側ガス拡散層の前記ガス拡散抵抗値が、相対湿度１６５％の条件下において１５５ｓ／ｍ以上１８７ｓ／ｍ以下である請求項１～３のいずれか一項に記載の燃料電池。
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