JP6855950B2 - 燃料電池の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池、およびその製造方法に関する。

燃料電池は、電解質膜の異なる面に形成したアノードおよびカソードのそれぞれに、異なる反応ガスを供給することにより、電気化学反応を進行して起電力を得る。そのため、燃料電池において十分な発電性能を確保するためには、電解質膜の両面上に形成される各々の反応ガスの流路が気密にシールされて、各々の反応ガスが混合されないことが重要である。電解質膜を間に挟んで電解質膜の各々の面上に設けられる反応ガスの流路のシール性を確保するための構成の一例として、電解質膜の一方の面の外周部において、触媒電極層に覆われることなく電解質膜が露出する露出領域を設け、この露出領域において接着剤を用いたガスシールを行なう構成が知られている（例えば、特許文献１参照）。

図１９は、上記した従来知られるシール構造の概略を表わす断面模式図である。図１９では、燃料電池を構成する単セルの外周部の構造を示している。図１９の燃料電池は、電解質膜１１、電解質膜１１の各々の面に設けられたアノード１２とカソード１３、および、アノード１２とカソード１３のさらに外側に積層されたガス拡散層１４とガス拡散層１５、から成る積層体を備える。そして、この積層体の外周を囲むように配置された樹脂フレーム２０をさらに備える。電解質膜１１の一方の面（図１９ではカソード１３側の面）の外周部には、カソード１３が形成されない露出領域αが設けられている。図１９の燃料電池では、電解質膜１１は、上記露出領域αにおいて、接着剤１２２を介して樹脂フレーム２０に接合されている。このような構成では、アノード１２やカソード１３、あるいはガス拡散層１４，１５等の多孔質体を介することなく、電解質膜１１と樹脂フレーム２０とを接合することができる。そのため、接着剤１２２によって電解質膜１１と樹脂フレーム２０とを十分に密着させることにより、電解質膜１１の外周部において、電解質膜１１の各々の面上に設けられる反応ガスの流路間で十分なガスシール性を実現することが可能になる。

特開２０１５−１１５１３１号公報 特開２０１７−００４６０７号公報

しかしながら、図１９に示すように電解質膜１１と樹脂フレーム２０とを接着する場合には、電解質膜１１の露出領域αにおいて、カソード１３やガス拡散層１５、あるいは接着剤１２２や樹脂フレーム２０によって覆われない露出箇所が生じる。このような露出箇所を、図１９では矢印βによって示す。燃料電池の使用時には、昇温と降温、あるいは、加湿と乾燥が繰り返されて、電解質膜１１が膨潤と収縮とを繰り返すことにより、上記露出箇所βに応力が集中して、電解質膜１１が損傷し易くなる。電解質膜１１が損傷すると、電解質膜１１の損傷部分において、ガスシール性が損なわれる可能性がある。そのため、電解質膜の外周部においてガスシール性を確保しつつ、燃料電池の使用時にも当該ガスシール性が維持される技術が望まれていた。

本発明は、上述の課題を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。
本発明の第１の形態によれば、気孔を有する触媒電極層が電解質膜の両面に形成された膜電極接合体と、前記膜電極接合体の外周部に接合された樹脂フレームと、を備える燃料電池の製造方法が提供される。この燃料電池の製造方法は、前記膜電極接合体を得るために用いられ、前記電解質膜と前記触媒電極層とを備える膜電極接合体シートであって、前記電解質膜の少なくとも一方の面上に、少なくとも前記触媒電極層を含む多孔質層が設けられた膜電極接合体シートにおいて、前記多孔質層上から、前記膜電極接合体の外周となる部位を含む領域に対して封止剤を塗布して、前記封止剤を塗布した領域における前記多孔質層の気孔を封止する第１の工程と、前記封止剤を塗布した領域において前記膜電極接合体シートを切断して、前記膜電極接合体を含む積層部材を得る第２の工程と、前記積層部材と前記樹脂フレームとを接合する工程であって、前記積層部材が備える前記多孔質層における前記封止剤が塗布された部位と、前記樹脂フレームとを、接着剤によって接着する第３の工程と、を備え、前記燃料電池は、さらに、前記膜電極接合体における各々の前記触媒電極層上に積層されたガス拡散層を備え、前記膜電極接合体シートおよび前記積層部材は、前記多孔質層として、前記触媒電極層に加えて、該触媒電極層上に積層された前記ガス拡散層を備え、前記第１の工程は、前記封止剤として第１の封止剤を前記膜電極接合体シートに塗布して、前記第１の封止剤を塗布した領域における前記触媒電極層の気孔を封止する第４の工程と、前記第４の工程の後に、前記膜電極接合体シートにおける前記第１の封止剤を塗布した領域上に、前記封止剤として前記第１の封止剤よりも粘度が高い第２の封止剤を塗布して、前記第２の封止剤を塗布した領域における前記ガス拡散層の気孔を封止する第５の工程と、を備える。本発明は、以下の形態としても実現できる。

（１）本発明の一形態によれば、気孔を有する触媒電極層が電解質膜の両面に形成された膜電極接合体と、前記膜電極接合体の外周部に接合された樹脂フレームと、を備える燃料電池の製造方法が提供される。この燃料電池の製造方法は；前記膜電極接合体を得るために用いられ、前記電解質膜と前記触媒電極層とを備える膜電極接合体シートであって、前記電解質膜の少なくとも一方の面上に、少なくとも前記触媒電極層を含む多孔質層が設けられた膜電極接合体シートにおいて、前記多孔質層上から、前記膜電極接合体の外周となる部位を含む領域に対して封止剤を塗布して、前記封止剤を塗布した領域における前記多孔質層の気孔を封止する第１の工程と；前記封止剤を塗布した領域において前記膜電極接合体シートを切断して、前記膜電極接合体を含む積層部材を得る第２の工程と；前記積層部材と前記樹脂フレームとを接合する工程であって、前記積層部材が備える前記多孔質層における前記封止剤が塗布された部位と、前記樹脂フレームとを、接着剤によって接着する第３の工程と；を備える。
この形態の燃料電池の製造方法によれば、膜電極接合体の外周部、すなわち電解質膜の外周部において、積層部材と樹脂フレームとが接着される箇所におけるガスシールの信頼性を高めることができる。また、燃料電池の使用時に電解質膜が膨潤と収縮とを繰り返す場合であっても、電解質膜の損傷を抑えて、ガスシール性を維持することができる。

（２）上記形態の燃料電池の製造方法において；前記燃料電池は、さらに、前記膜電極接合体における各々の前記触媒電極層上に積層されたガス拡散層を備え；前記膜電極接合体シートおよび前記積層部材は、前記多孔質層として、前記触媒電極層に加えて、該触媒電極層上に積層された前記ガス拡散層を備え；前記第１の工程は、前記封止剤の塗布により、前記封止剤を塗布した領域における前記触媒電極層および前記ガス拡散層の気孔を封止することとしてもよい。この形態の燃料電池の製造方法によれば、電解質膜の外周部におけるガスシールの信頼性を高めることができる。

（３）上記形態の燃料電池の製造方法において、前記第１の工程は；前記封止剤として第１の封止剤を前記膜電極接合体シートに塗布して、前記第１の封止剤を塗布した領域における前記触媒電極層の気孔を封止する第４の工程と；前記第４の工程の後に、前記膜電極接合体シートにおける前記第１の封止剤を塗布した領域上に、前記封止剤として前記第１の封止剤よりも粘度が高い第２の封止剤を塗布して、前記第２の封止剤を塗布した領域における前記ガス拡散層の気孔を封止する第５の工程と、を備えることとしてもよい。この形態の燃料電池の製造方法によれば、第１の封止剤の粘度を第２の封止剤の粘度よりも低くしているため、ガス拡散層上から第１の封止剤を塗布して触媒電極層の気孔を封止する動作の信頼性を高めることができる。さらに、第２の封止剤の粘度を第１の封止剤の粘度よりも高くしているため、膜電極接合体シートに第２の封止剤を塗布したときに、第２の封止剤が、所望の範囲を超えてガス拡散層中に広がることを抑えることができる。そのため、燃料電池の発電時に、触媒電極層に対する反応ガスの供給が封止部によって妨げられることを、抑えることができる。

（４）上記形態の燃料電池の製造方法において、前記第１の工程は、前記膜電極接合体シートとして、前記電解質膜の両面に前記多孔質層が設けられた膜電極接合体シートを用い、各々の前記多孔質層に対して前記封止剤を塗布することとしてもよい。この形態の燃料電池の製造方法によれば、電解質膜の外周部におけるガスシールの信頼性を、さらに高めることができる。

本発明は、燃料電池の製造方法以外の種々の形態で実現することも可能である。例えば、燃料電池、樹脂フレーム一体型膜電極接合体、およびその製造方法、並びに、樹脂フレーム一体型膜電極ガス拡散層接合体、およびその製造方法等の形態で実現することができる。

燃料電池の構成の概略を表わす分解斜視図である。 燃料電池の概略構成を表わす断面模式図である。 ＭＥＧＡと樹脂フレームの接合部の様子を表わす断面模式図である。 燃料電池の製造方法を表わすフローチャートである。 燃料電池の製造途中の各工程の様子を表わす断面模式図である。 燃料電池の製造途中の各工程の様子を表わす平面図である。 製造装置の構成を模式的に示す説明図である。 燃料電池の製造途中の各工程の様子を表わす断面模式図である。 燃料電池の製造途中の各工程の様子を表わす断面模式図である。 製造装置の構成を模式的に示す説明図である。 燃料電池の製造方法を表わすフローチャートである。 燃料電池の製造途中の各工程の様子を表わす断面模式図である。 燃料電池の製造途中の様子を表わす断面模式図である。 製造装置の構成を模式的に示す説明図である。 燃料電池の製造途中の各工程の様子を表わす断面模式図である。 燃料電池の製造途中の様子を表わす断面模式図である。 燃料電池の製造途中の各工程の様子を表わす断面模式図である。 燃料電池の製造途中の各工程の様子を表わす断面模式図である。 燃料電池のシール構造の従来例を示す断面模式図である。

Ａ．第１実施形態：
（Ａ−１）燃料電池の全体構成：
図１は、本発明の第１実施形態としての燃料電池の構成の概略を表わす分解斜視図である。また、図２は、第１実施形態の燃料電池の概略構成を表わす断面模式図である。以下では、図１および図２に基づいて、燃料電池の全体構成を説明する。図１および図２では、燃料電池セル（単セル）１００の構成を表わしており、本実施形態の燃料電池は、燃料電池セル１００を複数積層してスタック構造を形成している。本願明細書では、燃料電池セル、および、燃料電池セルを積層した燃料電池スタックのいずれも、燃料電池と呼ぶ。本実施形態の燃料電池は、固体高分子形燃料電池であるが、固体酸化物形燃料電池等、他種の燃料電池とすることもできる。

燃料電池セル１００は、膜電極接合体１０（Membrane Electrode Assembly１０、以後、ＭＥＡ１０と呼ぶ）と、ガス拡散層１４，１５と、ガスセパレータ４０，５０と、樹脂フレーム２０と、を備えている。図２示すように、ＭＥＡ１０は、電解質膜１１と、電解質膜１１の各々の面に形成された触媒電極層であるアノード１２およびカソード１３と、によって構成される。ＭＥＡ１０は、ガス拡散層１４，１５によって挟持されている。ＭＥＡ１０にガス拡散層１４，１５が積層された構造を、膜電極ガス拡散層接合体（Membrane Electrode Gas diffusion layer Assembly：ＭＥＧＡ）１８とも呼ぶ。ＭＥＧＡ１８は、さらに両側からガスセパレータ４０，５０によって挟持されている。樹脂フレーム２０は、ガスセパレータ４０，５０の間に配置されて、ＭＥＡ１０（ＭＥＧＡ１８）の外周部に接合されている。なお、図２には、樹脂フレーム２０は表われていない。

電解質膜１１は、高分子電解質材料、例えばフッ素樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示す。アノード１２およびカソード１３は、気孔を有する多孔質体であり、例えば白金、あるいは白金合金等の触媒を担持した導電性粒子、例えばカーボン粒子を、プロトン伝導性を有する高分子電解質で被覆して形成される。アノード１２およびカソード１３が備える高分子電解質は、電解質膜１１を構成する高分子電解質と同種のポリマであっても良く、異種のポリマであっても良い。

ガス拡散層１４，１５は、ガス透過性および電子伝導性を有する部材によって構成されており、例えば、発泡金属や金属メッシュなどの金属製部材、あるいは、カーボンクロスやカーボンペーパなどのカーボン製部材により形成することができる。

ガスセパレータ４０，５０は、ガス不透過な導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボン等のカーボン製部材や、プレス成形したステンレス鋼などの金属製部材により形成されている。ガスセパレータ４０，５０において、ＭＥＧＡ１８と対向する表面には、反応ガスが流れる流路溝２８，２９が形成されている。なお、図１では、ガスセパレータ４０の表面において、流路溝２８の記載は省略している。また、ガスセパレータ４０，５０とガス拡散層１４，１５との間に、セル内ガス流路を形成するための多孔質体を配置しても良く、この場合には、流路溝２８，２９を省略しても良い。

樹脂フレーム２０は、熱可塑性樹脂を用いて枠状に成形され、その中央の開口部２０ａをＭＥＡ１０（ＭＥＧＡ１８）の保持領域とする。樹脂フレーム２０を構成する材料としては、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）から選択される樹脂を用いることができる。樹脂フレーム２０とＭＥＡ１０（ＭＥＧＡ１８）との接合部の態様については、後に詳しく説明する。樹脂フレーム２０と、この樹脂フレーム２０に隣接するガスセパレータ４０，５０との間は、例えば図示しないシール部材を配置することによりシールされる。

燃料電池の内部には、さらに、セル間冷媒流路が形成されている（図示せず）。このような冷媒流路は、例えば、積層されたすべての単セル間に形成しても良く、あるいは、単セルを所定数積層する毎に形成しても良い。

また、ガスセパレータ４０，５０および樹脂フレーム２０には、各々の外周近傍において、ＭＥＡ１０およびガスセパレータ４０，５０を含む部材の積層方向（燃料電池セル１００の積層方向でもあり、単に積層方向とも呼ぶ）に互いに重なる位置に、マニホールドを形成するためのマニホールド孔３１〜３６が設けられている。すなわち、マニホールド孔３１〜３６は、ガスセパレータ４０，５０および樹脂フレーム２０を貫通する流路として、各セルとの間で反応ガスを供給・排出するための流路（ガスマニホールド）や、既述した冷媒流路との間で冷媒を供給・排出するための流路（冷媒マニホールド）を形成する。

（Ａ−２）樹脂フレームとＭＥＡの接合部の構造：
図３は、第１実施形態の燃料電池におけるＭＥＧＡ１８と樹脂フレーム２０とが接合される接合部の様子を表わす断面模式図である。図３に示す断面の位置を、図１においてＩＩＩ−ＩＩＩ断面として示す。なお、本実施形態では、ＭＥＧＡ１８と樹脂フレーム２０との接合部は、ＭＥＧＡ１８の外周全体において、図３と同様の構造を有している。

本実施形態では、ＭＥＧＡ１８と樹脂フレーム２０とは、接着剤によって構成される接着部２２を介して接合されている。接着部２２を構成する接着剤としては、例えば、光硬化型、より具体的にはＵＶ（紫外線）硬化型の接着剤を用いることができる。ＵＶ硬化型の接着剤を用いる場合には、ＭＥＧＡ１８と樹脂フレーム２０とを接合する際に、接着剤の硬化のための加熱を抑えることができ、ＭＥＧＡ１８が望ましくない高温に曝されることを抑制できるため望ましい。ＵＶ硬化型の接着剤としては、具体的には、例えば、ポリイソブチレン（ＰＩＢ）系接着剤や、シリコーンゴム系接着剤を用いることができる。なお、ＭＥＧＡ１８と樹脂フレーム２０との接合時に接着剤を硬化させる際の加熱の程度が許容範囲であれば、接着部２２を構成する接着剤として、熱可塑性樹脂あるいは熱硬化性樹脂を含む接着剤を用いてもよい。

また、本実施形態では、一方の触媒電極層であるカソード１３の外周部には、封止剤によって気孔が封止された封止部２５が形成されている。すなわち、本実施形態では、カソード１３が、「課題を解決するための手段」における「多孔質層」に相当する。図３では、上記多孔質層である触媒電極層がカソード１３である様子を示すが、アノード１２を多孔質層として、アノード１２に封止部２５を設けることとしてもよい。樹脂フレーム２０は、このような封止部２５が設けられた触媒電極層の外周部に対して、接着剤（接着部２２）を介して接着されている。

封止部２５において、カソード１３の気孔を封止するために用いる封止剤としては、例えば、熱硬化性樹脂を用いることができる。封止剤を硬化させる際にＭＥＧＡ１８に加えられる熱を抑える観点からは、熱硬化のための加熱温度がより低いことが望ましく、燃料電池の生産性向上の観点からは、硬化の速度がより速いことが望ましい。また、硬化後の封止剤は、柔軟性がより高いことが望ましい。燃料電池の使用時には、燃料電池において、昇温と降温、あるいは、加湿と乾燥が繰り返されるため、電解質膜１１が膨潤と収縮とを繰り返し、電解質膜１１の端部に応力がかかる。このとき、電解質膜１１の外周部に設けられた封止部２５が備える封止剤の硬度が高いと、電解質膜１１の外周部は、封止部２５との界面において損傷し易くなる。そのため、電解質膜１１において上記した応力が発生する場合にも電解質膜１１の損傷を抑える観点から、硬化後の封止剤の柔軟性が高いことが望まれる。上記のような観点から、封止剤としては、例えば、ポリイソブチレン（ＰＩＢ）やシリコーンゴムを挙げることができる。また、接着部２２との間の接着性を高める観点から、封止剤は、接着部２２を構成する接着剤に含まれる樹脂と同じ系統の樹脂を用いる（例えば、接着剤と封止剤の双方がＰＩＢを含む、あるいは、双方がシリコーンゴムを含む）ことが望ましい。なお、封止剤を硬化させる際にＭＥＡ１０に加えられる温度が許容範囲であれば、封止剤として、熱可塑性樹脂を用いてもよい。

図３に示すように、本実施形態のＭＥＧＡ１８では、カソード１３側のガス拡散層１５の外周は、ＭＥＡ１０の外周から離間して、ＭＥＧＡ１８の中央部寄りに配置されている。そのため、カソード１３における積層方向に垂直な外表面では、カソード１３の外周部に形成された封止部２５の少なくとも一部が、ガス拡散層１５に覆われることなくＭＥＧＡ１８の表面に露出している。本実施形態では、ＭＥＧＡ１８の外周部において、封止部２５と接着部２２とが接合されることにより、ＭＥＧＡ１８の外周におけるガスシール性が確保されている。接着部２２および封止部２５を介した、樹脂フレーム２０とＭＥＧＡ１８との間の接合の方法については、後に詳しく説明する。

なお、本実施形態の燃料電池では、ガス拡散層１４におけるアノード１２側の面、および、ガス拡散層１５におけるカソード１３側の面には、それぞれ、マイクロポーラスレイヤー（ＭＰＬ：Micro Porous Layer）１６，１７が設けられている。ＭＰＬ１６，１７は、例えば、カーボン粒子などの導電性粒子と、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等の撥水性樹脂とを含むペーストを、ガス拡散層１４，１５の表面に塗布することにより形成することができる。ＭＰＬ１６，１７は、触媒電極層および電解質膜１１を保護すると共に、触媒電極層側からガス拡散層１４，１５の内部に向かって気孔率を漸増させて、発電に伴う生成水をガス拡散層１４，１５内に導いて触媒電極層から排出させる機能を有する。なお、ＭＰＬ１６，１７は必須ではないため、本実施形態、および後述する第２実施形態以降の実施形態において、ガス拡散層１４，１５の表面に、ＭＰＬ１６，１７を設けないこととしてもよい。

（Ａ−３）燃料電池の製造方法：
図４は、本実施形態の燃料電池の製造方法を表わすフローチャートである。図５は、図４に示す方法で燃料電池を製造する際の、製造途中の各工程の様子を表わす断面模式図である。図６は、燃料電池の製造途中の各工程の様子を表わす平面図である。図７は、図４に示すステップＳ１００からステップＳ１３０までの工程を実行する製造装置７０の構成を模式的に示す説明図である。製造装置７０は、封止剤塗布部７２、硬化部７４、および切断部７５を備える。図７に示すように、製造装置７０は、ＭＥＡ１０を含む帯状の層である膜電極接合体シート６０を、ロールツーロール方式によって連続搬送しつつ、上記した各部で各種の処理を実行する。以下では、図４から図７に基づいて、燃料電池の製造方法を説明する。

燃料電池を製造する際には、まず、膜電極接合体シート６０を用意する（ステップＳ１００）。本実施形態の膜電極接合体シート６０は、ＭＥＡ１０に加えてガス拡散層１４を備えるが、ガス拡散層１５は備えていない（図５参照）。ステップＳ１００では、膜電極接合体シート６０として、膜電極接合体シートロール６２を用意している（図７参照）。膜電極接合体シートロール６２は、ＭＥＡ１０およびガス拡散層１４を備える積層構造が連続した帯状に形成された膜電極接合体シート６０が、ロール状に巻かれたものであり、複数のＭＥＡ１０を連続的に得るためのものである。

ステップＳ１００の後、封止剤塗布部７２において、膜電極接合体シート６０が備えるカソード１３上から封止剤を塗布する（ステップＳ１１０）。ステップＳ１１０の工程は、第１の工程とも呼ぶ。図６は、膜電極接合体シート６０を、カソード１３が形成された面側から見た様子を表わす。図５および図６では、ステップＳ１１０においてカソード１３に封止剤を塗布した領域を、封止剤塗布領域２４として示している。

ステップＳ１１０における封止剤の塗布は、ＭＥＡ１０の外周となる部位を含む領域に対して行なわれる。ＭＥＡ１０の外周となる部位とは、帯状の膜電極接合体シート６０から複数のＭＥＡ１０を得る際に、個々のＭＥＡ１０の外周となる部位である。より具体的には、後述するように帯状の膜電極接合体シート６０を切断して個々のＭＥＡ１０を得る際に、個々のＭＥＡ１０を得るために膜電極接合体シート６０を切断する部位である。これにより、図６に示すように、矩形枠状の複数の封止剤塗布領域２４が、隣接する封止剤塗布領域２４同士で１辺を共有しつつ、膜電極接合体シート６０の搬送方向に連続して形成される。

封止剤としては、既述した封止剤を用いることができ、ステップＳ１１０では、封止剤が流動性を有する状態で塗布を行なう。これにより、カソード１３における封止剤塗布領域２４では、カソード１３の気孔が封止剤によって封止される。

図７では、封止剤塗布部７２において、ロール状のスクリーンおよびスキージ７２ａを備えて封止剤の印刷を行なうロールスクリーン印刷装置を用いて塗布を行なう様子を表わしているが、所望の形状の封止剤塗布領域２４を形成可能であれば、塗布の方法は特に限定されない。例えば、封止剤の塗布の方法としては、ロールコータを用いる方法、通常のスクリーン印刷装置を用いる方法、ダイコータを用いる方法、あるいは、封止部２５を設けるべき領域を金型で押さえた状態で、当該領域に封止剤を押し出す方法、などを採用することができる。

次に、製造装置７０の硬化部７４において、ステップＳ１１０で塗布した封止剤を硬化させる（ステップＳ１２０）。封止剤が硬化することにより、封止剤塗布領域２４は、封止部２５となる（図５および図６参照）。図７に示すように、本実施形態の製造装置７０は、硬化部７４において、膜電極接合体シート６０を加熱プレスして、封止剤を硬化させる。

ステップＳ１２０の後、製造装置７０の切断部７５において、膜電極接合体シート６０を切断する（ステップＳ１３０）。切断は、封止剤を塗布した領域で行なわれ、その結果、個別の燃料電池(単セル）に対応する単一のＭＥＡ１０を含む積層部材６４が得られる（図６および図７参照）。得られる積層部材６４では、切断面を含む外周部分に封止部２５が形成されている（図５の（Ｄ）参照）。ステップＳ１３０の工程は、第２の工程とも呼ぶ。

ステップＳ１３０の後、個々の積層部材６４のカソード１３上に、ガス拡散層１５を積層して（ステップＳ１４０）、ＭＥＧＡ１８を得る。本実施形態では、積層部材６４およびガス拡散層１５は、平面視矩形形状であり、ガス拡散層１５は、積層部材６４よりも一回り小さい。そして、ステップＳ１４０でガス拡散層１５を積層する際には、ガス拡散層１５の外周の四辺が、積層部材６４の外周の四辺から離間するように配置される。その結果、得られるＭＥＧＡ１８の外表面では、カソード１３の外周部に設けられた封止部２５の少なくとも一部が露出した状態となる（図５参照）。

ステップＳ１４０の後、積層部材６４を含むＭＥＧＡ１８と樹脂フレーム２０とを接合する（ステップＳ１５０）。すなわち、ＭＥＧＡ１８における切断面を含む端部と樹脂フレーム２０とを、接着剤を用いて接着する。これにより、ＭＥＧＡ１８における封止剤が塗布された部位である封止部２５と、樹脂フレーム２０とが接着される。ステップＳ１５０の工程は、第３の工程とも呼ぶ。

接着剤としては、既述した接着剤を用いることができる。ＭＥＧＡ１８と樹脂フレーム２０とを接合可能であれば、接着剤による接着の方法は特に限定されない。例えば、スクリーン印刷装置を用いて、ＭＥＧＡ１８と樹脂フレーム２０との間に接着剤を配置することができる。あるいは、金型を使用して、ＭＥＧＡ１８の外周部および樹脂フレーム２０の内周部を金型内に配置して、金型内に接着剤を充填することとしてもよい。そして、その後に接着剤を硬化させればよい。例えば、接着剤としてＵＶ（紫外線）硬化型の接着剤を用いる場合には、ＵＶ照射を行なえばよい。

既述したように、ＭＥＧＡ１８では、カソード１３の外周部に設けられた封止部２５の少なくとも一部が露出している。そのため、接着部２２は、封止部２５の露出した部位、すなわち、積層方向に垂直な面と、積層方向に平行な面（厚み方向の面）の双方において、封止部２５と接着する（図５の（Ｆ）参照）。これにより、ＭＥＧＡ１８の外周部が、樹脂フレーム２０との間で気密にシールされる。

ステップＳ１５０の後、樹脂フレーム２０が接合されたＭＥＧＡ１８を用いて燃料電池が組み立てられ（ステップＳ１６０）、燃料電池が完成される。具体的には、樹脂フレーム２０が接合されたＭＥＧＡ１８、およびガスセパレータ４０，５０を含む部材を積層して燃料電池セル１００が組み立てられ、複数の燃料電池セル１００が積層されて、燃料電池スタックが製造される。

以上のように構成された本実施形態の燃料電池および燃料電池の製造方法によれば、ＭＥＧＡ１８と樹脂フレーム２０とを接合する際に、カソード１３における気孔が封止された封止部２５と樹脂フレーム２０とが、接着剤によって接着される。そのため、封止部２５と樹脂フレーム２０とが接着される箇所において、多孔質層（カソード１３）を介したガスの漏れが抑えられ、ガスシールの信頼性を高めることができる。その結果、アノード側とカソード側との間のガスの混合を抑えることができる。また、電解質膜１１の外周部は、封止部２５を含む触媒電極層および接着部２２によって、隙間無く覆われて保護されている。そのため、燃料電池の使用時に電解質膜１１が膨潤と収縮を繰り返して、電解質膜１１で応力が発生する場合であっても、電解質膜１１の損傷を抑えてガスシール性を維持することができる。

また、本実施形態では、ロールツーロール方式によって膜電極接合体シート６０を連続搬送しつつ、複数の積層部材６４を連続的に製造しているため、燃料電池の製造効率を向上させることができる。このようにして積層部材６４を製造する際に、本実施形態では、封止部２５で膜電極接合体シート６０を切断することによって、隣接する積層部材６４同士を分離している。したがって、膜電極接合体シート６０において、積層部材６４として利用されない領域の発生を抑え、燃料電池の材料の利用効率を高めることができる。ただし、ステップＳ１３０で切断する際の切断箇所は、ＭＥＧＡ１８の外周と一致していなくてもよく、切断後に、さらに積層部材６４の外周をトリミングすることとしてもよい。

Ｂ．第２実施形態：
図８は、第２実施形態の燃料電池の製造途中の各工程の様子を、図５と同様にして表わす断面模式図である。第２実施形態の燃料電池は、第１実施形態の燃料電池と同様の構成を有しているため、第１実施形態と共通する部分には同じ参照番号を付して、詳しい説明は省略する。また、第２実施形態の燃料電池の製造方法において、第１実施形態と共通する工程には同じステップ番号を付して、詳しい説明は省略する。第２実施形態においても、第１実施形態のように、図７に示す製造装置７０と同様の製造装置を用いて、ロールツーロール方式により、複数の積層部材を連続的に製造する。

第２実施形態の燃料電池を製造する際には、まず、膜電極接合体シート１６０を用意する（ステップＳ１００）。第２実施形態の膜電極接合体シート１６０は、第１実施形態とは異なり、ガス拡散層１４だけでなくガス拡散層１５も積層されたＭＥＧＡ様の構造を有している（図８の（Ａ）参照）。

次に、膜電極接合体シート１６０が備えるガス拡散層のうちの一方のガス拡散層（本実施形態では、ガス拡散層１５）上から封止剤を塗布する（ステップＳ１１０）。封止剤を塗布する領域の配置は、図６に示した第１実施形態における配置と同様である。これにより、カソード１３およびガス拡散層１５における封止剤が塗布された領域である封止剤塗布領域１２４では、カソード１３およびガス拡散層１５が備える気孔が封止剤によって封止される。すなわち、本実施形態では、カソード１３およびガス拡散層１５が、「課題を解決するための手段」における「多孔質層」に相当する。なお、ステップＳ１１０において、アノード１２側のガス拡散層１４上から封止剤を塗布してアノード１２およびガス拡散層１４の気孔を封止することとしてもよい。

封止剤としては、第１実施形態と同様の封止剤を用いることができ、第１実施形態と同様の方法により、封止剤を塗布することができる。第２実施形態では、ガス拡散層上から封止剤を塗布することにより、ガス拡散層と触媒電極層の双方の気孔を封止する必要がある。そのため、ステップＳ１１０では、ガス拡散層と触媒電極層の双方の気孔を封止可能となるように、封止剤の流動性（粘度）を調節すればよい。封止剤の粘度の調節は、例えば、封止剤に混合する溶媒の量（封止剤中の樹脂濃度）を変更することにより行なうことができる。また、塗布時の封止剤の温度によって、封止剤の粘度を調節することもできる。

膜電極接合体シート１６０において、ガス拡散層１４，１５の気孔率は、例えば７０〜８０％とすることができる。ガス拡散層１４，１５にＭＰＬ１６，１７を設ける場合には、ＭＰＬ１６，１７の気孔率は、例えば３０〜４０％とすることができる。触媒電極層（アノード１２およびカソード１３）の気孔率は、例えば１０〜３０％とすることができる。このような膜電極接合体シート１６０において、ガス拡散層上から封止剤を塗布する場合には、封止剤の粘度は、例えば、１００００〜２００００ｍＰａ・ｓとすることができる。

また、ステップＳ１１０において、封止剤を塗布する際の圧力を調節することによって、ガス拡散層から触媒電極層までの気孔を封止する動作の信頼性を高めてもよい。例えば、図７に示すロールスクリーン印刷装置を用いる場合のように、スクリーン印刷により封止剤を塗布する場合には、印刷装置のスキージ７２ａの速度や角度によって押し込み圧力を調整することができる。あるいは、ダイコータを用いる場合や、金型内に膜電極接合体シート１６０を配置して、金型内に封止剤を押し出して封止剤塗布領域１２４を形成する場合には、封止剤の射出圧を調節することにより、上記した気孔を封止する動作の信頼性を高めることとしてもよい。この場合、封止剤の射出圧は、例えば０．２〜０．５ＭＰａとすることができる。

次に、ステップＳ１１０で塗布した封止剤を硬化させて、封止剤塗布領域１２４から封止部１２５を形成する（ステップＳ１２０）。封止剤の硬化は、第１実施形態と同様に、例えば加熱プレスによって行なうことができる。ステップＳ１２０の後、膜電極接合体シート１６０を切断して（ステップＳ１３０）、積層部材１６４を得る。

第２実施形態の積層部材１６４は、ＭＥＧＡ１８に相当するため、第２実施形態では、ガス拡散層をさらに積層する図４のステップＳ１４０は行なわれない。ステップＳ１３０の後、積層部材１６４と樹脂フレーム２０とを接合する（ステップＳ１５０）。積層部材１６４の外表面では、カソード１３およびガス拡散層１５の外周部に設けられた封止部１２５が露出している。そのため、接着部２２は、封止部１２５の露出した部位、すなわち、積層方向に垂直な面と、積層方向に平行な面（厚み方向の面）の双方において、封止部１２５と接着する。これにより、積層部材１６４（ＭＥＧＡ１８）の外周部が、樹脂フレーム２０との間で気密にシールされる。ステップＳ１５０の後、樹脂フレーム２０が接合されたＭＥＧＡ１８を用いて燃料電池が組み立てられ（ステップＳ１６０）、燃料電池が完成される。

以上のように構成された本実施形態の燃料電池および燃料電池の製造方法によれば、第１実施形態と同様の効果に加えて、さらに、以下の効果を奏することができる。すなわち、触媒電極層（カソード１３）だけでなくガス拡散層も封止部１２５によって封止されており、この封止部１２５において接着部２２と接着するため、ＭＥＧＡ１８の外周部におけるシールの信頼性を高めることができる。

さらに、ＭＥＡ１０の両面に予め連続的にガス拡散層を積層した膜電極接合体シート１６０を用いているため、第１実施形態のようにガス拡散層１５を個別にカソード１３上に積層する必要がない。そのため、製造工程を、より簡素化することができる。

なお、第１および第２実施形態では、ステップＳ１２０の封止剤の硬化を、加熱プレスによって行なっているが、異なる方法により封止剤を硬化させてもよい。例えば、常温で硬化可能な封止剤を用いる場合には、特別な加熱の工程を行なわないこととしてもよい。ただし、特に、本実施形態のように、触媒電極層に加えてガス拡散層においても封止部１２５を形成する場合には、硬化の際に封止剤塗布領域１２４を加圧することにより、得られる封止部１２５の厚みを、より薄くすることができる（図８の（Ｃ）参照）。ＭＥＧＡ１８が備えるガス拡散層において、より剛性が高くなる封止部１２５の厚みを薄くするならば、ＭＥＧＡ１８を含む各部材を積層して燃料電池を組み立てる際に、封止部１２５によって囲まれる内側の領域、すなわち発電領域における面圧を、より容易に確保することができる。

Ｃ．第３実施形態：
図９は、第３実施形態の燃料電池の製造途中の各工程の様子を、図５と同様にして表わす断面模式図である。また、図１０は、製造工程のステップＳ１００からステップＳ１３０までの工程を実行する製造装置２７０の構成を模式的に示す説明図である。製造装置２７０は、封止剤塗布部２７２、硬化部７４、および切断部７５を備える。図１０に示すように、製造装置２７０は、ＭＥＡ１０を含む帯状の層を、ロールツーロール方式によって連続搬送しつつ、上記した各部で各種の処理を実行する。第３実施形態の燃料電池は、第１実施形態の燃料電池と同様の構成を有しているため、第１実施形態および第２実施形態と共通する部分には同じ参照番号を付して、詳しい説明は省略する。また、第３実施形態の燃料電池の製造方法において、第１実施形態および第２実施形態と共通する工程には同じステップ番号を付して、詳しい説明は省略する。

第３実施形態の燃料電池を製造する際には、まず、第２実施形態と同様の膜電極接合体シート１６０を、膜電極接合体シートロール１６２として用意する（ステップＳ１００）。次に、封止剤塗布部２７２において、膜電極接合体シート１６０が備える一対のガス拡散層の各々の上から、封止剤を塗布する（ステップＳ１１０）。封止剤を塗布する領域の配置は、図６に示した第１実施形態における配置と同様であり、各々の面から封止剤を塗布して形成された各々の封止剤塗布領域１２４は、積層方向に一致する位置に設けられている（図９の（Ｂ）参照）。これにより、カソード１３およびガス拡散層１５、並びに、アノード１２およびガス拡散層１４では、封止剤塗布領域１２４において、気孔が封止剤によって封止される。すなわち、本実施形態では、カソード１３およびガス拡散層１５、並びに、アノード１２およびガス拡散層１４が、「課題を解決するための手段」における「多孔質層」に相当する。ガス拡散層上からの封止剤の塗布は、第２実施形態と同様にして行なうことができる。

次に、ステップＳ１１０で塗布した封止剤を硬化させて、封止剤塗布領域１２４から封止部１２５を形成する（ステップＳ１２０）。封止剤の硬化は、第１実施形態と同様に、例えば加熱プレスによって行なうことができる。ステップＳ１２０の後、封止部１２５において膜電極接合体シート１６０を切断して（ステップＳ１３０）、積層部材２６４を得る。

ステップＳ１３０以後の工程は、第２実施形態と同様に行なわれる。なお、第３実施形態の積層部材２６４では、アノード側とカソード側の双方の外表面において、封止部１２５が露出している。そのため、ステップＳ１５０において、接着部２２は、双方の封止部１２５の露出した部位において、封止部１２５と接着する。これにより、積層部材２６４（ＭＥＧＡ１８）の外周部が、樹脂フレーム２０との間で気密にシールされる。

以上のように構成された本実施形態の燃料電池および燃料電池の製造方法によれば、第１実施形態および第２実施形態と同様の効果に加えて、さらに、以下の効果を奏することができる。すなわち、ＭＥＧＡ１８の両面において、触媒電極層およびガス拡散層が封止部１２５によって封止されており、これら双方の封止部１２５において接着部２２と接着するため、ＭＥＧＡ１８の外周部におけるシールの信頼性を、より高めることができる。

Ｄ．第４実施形態：
図１１は、第４実施形態の燃料電池の製造方法を表わすフローチャートである。図１２および図１３は、図１１に示す方法で燃料電池を製造する際の、製造途中の各工程の様子を、図５と同様にして表わす断面模式図である。図１４は、図１１に示すステップＳ１００からステップＳ１３０までの工程を実行する製造装置３７０の構成を模式的に示す説明図である。製造装置３７０は、封止剤塗布部３７２，３７３、硬化部７４、および切断部７５を備える。図１４に示すように、製造装置３７０は、ＭＥＡ１０を含む帯状の層を、ロールツーロール方式によって連続搬送しつつ、上記した各部で各種の処理を実行する。第４実施形態の燃料電池は、第１実施形態の燃料電池と同様の構成を有しているため、第１実施形態とおよび第２実施形態と共通する部分には同じ参照番号を付して、詳しい説明は省略する。また、第４実施形態の燃料電池の製造方法において、第１実施形態と共通する工程には同じステップ番号を付して、詳しい説明は省略する。

本実施形態では、封止剤として、第１の封止剤および第２の封止剤を用いている。第４実施形態の燃料電池を製造する際には、まず、第２実施形態と同様の膜電極接合体シート１６０を用意する（ステップＳ１００）。次に、封止剤塗布部３７２において、膜電極接合体シート１６０が備える一対のガス拡散層の各々の上から、第１の封止剤を塗布する（ステップＳ１１２）。塗布された第１の封止剤は、ガス拡散層から触媒電極層へと浸透する。これにより、アノード１２およびカソード１３に封止剤塗布領域３２６が形成され、アノード１２およびカソード１３の気孔が、第１の封止剤によって封止される（図１２（Ｂ）参照）。その後、封止剤塗布部３７３において、膜電極接合体シート１６０が備える一対のガス拡散層の各々の上から、ステップＳ１１２において第１の封止剤を塗布した領域上に、第２の封止剤を塗布する（ステップＳ１１４）。これにより、ガス拡散層１４，１５に封止剤塗布領域３２７が形成され、ガス拡散層１４，１５の気孔が、第２の封止剤によって封止される（図１２（Ｃ）参照）。すなわち、本実施形態では、カソード１３およびガス拡散層１５、並びに、アノード１２およびガス拡散層１４が、「課題を解決するための手段」における「多孔質層」に相当する。また、ステップＳ１１２の工程は、第１の工程中の第４の工程とも呼び、ステップＳ１１４の工程は、第１の工程中の第５の工程とも呼ぶ。

ステップＳ１１２で用いられる第１の封止剤は、ガス拡散層１４，１５上から塗布したときに、アノード１２およびカソード１３にまで浸透し、アノード１２およびカソード１３の気孔を封止可能となるように、粘度が調整されている。そして、ステップＳ１１４で用いられる第２の封止剤は、第１の封止剤よりも粘度が高く調整されている。第１および第２の封止剤としては、第１実施形態と同様の封止剤を用いることができ、第１実施形態と同様の方法により、封止剤を塗布することができる。第１の封止剤と第２の封止剤とは、異なる種類の封止剤を用いてもよいが、同種の封止剤（同じ系統の樹脂を含む封止剤）を用いることが好ましい。例えば、第１および第２の封止剤の双方がＰＩＢを含む、あるいは、双方がシリコーンゴムを含むことが望ましい。第１および第２の封止剤の粘度は、例えば、封止剤に混合する溶媒の量（封止剤中の樹脂濃度）を変更することにより行なうことができる。また、塗布時の封止剤の温度によって、封止剤の粘度を調節することもできる。

図１４では、封止剤塗布部３７２，３７３において、ロール状のスクリーンおよびスキージ７２ａ，７３ａを備えて封止剤の印刷を行なうロールスクリーン印刷装置を用いて塗布を行なう様子を表わしているが、所望の形状の封止部２５を形成可能であれば、塗布の方法は特に限定されない。また、ステップＳ１１２およびステップＳ１１４において、封止剤を塗布する際の圧力を調節してもよい。これにより、ガス拡散層１４，１５を経由した第１の封止剤がアノード１２およびカソード１３の気孔を封止する動作、並びに、より粘度が高い第２の封止剤によってガス拡散層１４，１５の気孔を封止する動作の信頼性を高めることができる。例えば、図１４に示すロールスクリーン印刷装置を用いる場合のように、スクリーン印刷により封止剤を塗布する場合には、印刷装置のスキージ７２ａ，７３ａの速度や角度によって押し込み圧力を調整することができる。あるいは、ダイコータを用いる場合や、金型内に膜電極接合体シート１６０を配置して、金型内に封止剤を押し出して封止剤塗布領域１２４を形成する場合には、封止剤の射出圧を調節することにより、上記した気孔を封止する動作の信頼性を高めてもよい。

次に、ステップＳ１１２およびステップＳ１１４で塗布した第１および第２の封止剤を硬化させて、封止剤塗布領域３２６，３２７から封止部３２５を形成する（ステップＳ１２０）。封止剤の硬化は、第１実施形態と同様に、例えば加熱プレスによって行なうことができる。ステップＳ１２０の後、膜電極接合体シート１６０を切断して（ステップＳ１３０）、積層部材３６４を得る（図１２（Ｅ）および図１４参照）。

ステップＳ１３０以後の工程は、第２実施形態と同様に行なわれる。なお、第４実施形態の積層部材３６４では、アノード側とカソード側の双方の外表面において、封止部３２５が露出している。そのため、ステップＳ１５０において、接着部２２は、双方の封止部３２５の露出した部位において、封止部３２５と接着する（図１３参照）。これにより、積層部材３６４（ＭＥＧＡ１８）の外周部が、樹脂フレーム２０との間で気密にシールされる。

以上のように構成された本実施形態の燃料電池および燃料電池の製造方法によれば、第１〜第３実施形態と同様の効果に加えて、さらに、以下の効果を奏することができる。すなわち、第１の封止剤の粘度を第２の封止剤の粘度よりも低くしているため、ガス拡散層１４，１５上から第１の封止剤を塗布して触媒電極層の気孔を封止する動作の信頼性を高めることができる。さらに、第２の封止剤の粘度を第１の封止剤の粘度よりも高くしているため、一般に触媒電極層に比べて気孔率がより高く、また、触媒電極層に比べて気孔の細孔径がより大きなガス拡散層に第２の封止剤を塗布したときに、第２の封止剤が、所望の範囲を超えてガス拡散層中に広がることを抑えることができる。そのため、燃料電池の発電時に、触媒電極層に対する反応ガスの供給が封止部によって妨げられることを、抑えることができる。

Ｅ．第５実施形態：
図１５および図１６は、第５実施形態の燃料電池の製造途中の各工程の様子を、図５と同様にして表わす断面模式図である。第５実施形態の燃料電池は、封止部３２５が、一方の触媒電極層およびガス拡散層（図１５および図１６では、カソード１３およびガス拡散層１５）のみに形成される点以外は、第４実施形態の燃料電池と同じ構成を有する。第５実施形態では、カソード１３およびガス拡散層１５のみに封止部３２５が形成された積層部材４６４を作製し（図１５の（Ｅ）参照）、封止部３２５および接着部２２を介して、積層部材４６４と樹脂フレーム２０とを接合する（図１６参照）。このように、電解質膜１１の一方の面側の触媒電極層およびガス拡散層のみに封止部３２５を設ける場合であっても、第１および第４実施形態と同様の効果を得ることができる。

Ｆ．第６実施形態：
図１７は、第６実施形態の燃料電池の製造途中の各工程の様子を、図５と同様にして表わす断面模式図である。第６実施形態の燃料電池は、第１ないし第３実施形態の燃料電池と同様の構成を有しているため、第１ないし第３実施形態と共通する部分には同じ参照番号を付して、詳しい説明は省略する。また、第６実施形態の燃料電池の製造方法において、第１ないし第３実施形態と共通する工程には同じステップ番号を付して、詳しい説明は省略する。

第６実施形態の燃料電池を製造する際には、まず、第１ないし第３実施形態における膜電極接合体シート６０，１６０に代えて、膜電極接合体シート５６０を用意する（ステップＳ１００）。第６実施形態の膜電極接合体シート５６０は、ＭＥＡ１０様の構造を有しており、ガス拡散層は有していない（図１７の（Ａ）参照）。

次に、膜電極接合体シート５６０が備える一対の触媒電極層の各々の上から、封止剤を塗布する（ステップＳ１１０）。封止剤を塗布する領域の配置は、図６に示した第１実施形態における配置と同様であり、各々の面から封止剤を塗布して形成された各々の封止剤塗布領域２４は、積層方向に一致する位置に設けられている。これにより、カソード１３およびアノード１２では、封止剤塗布領域２４において、気孔が封止剤によって封止される。すなわち、本実施形態では、カソード１３およびアノード１２が、「課題を解決するための手段」における「多孔質層」に相当する。封止剤としては、第１実施形態と同様の封止剤を用いることができ、第１実施形態と同様の方法により、封止剤を塗布することができる。

次に、ステップＳ１１０で塗布した封止剤を硬化させて、封止剤塗布領域２４から封止部２５を形成する（ステップＳ１２０）。封止剤の硬化は、第１実施形態と同様に、例えば加熱プレスによって行なうことができる。

本実施形態では、ステップＳ１２０の後、膜電極接合体シート５６０の各々の面上に、ガス拡散層１４，１５となる多孔質層を積層する（図１７の（Ｄ）参照）。その後、ガス拡散層１４，１５を積層した膜電極接合体シート５６０を切断して（ステップＳ１３０）、積層部材５６４を得る（図１７の（Ｅ）参照）。そして、ステップＳ１３０の後、積層部材５６４と樹脂フレーム２０とを接合する（ステップＳ１５０）。積層部材５６４では、積層部材５６４の切断面において、アノード１２およびカソード１３の外周部に設けられた封止部２５が露出している。そのため、接着部２２は、封止部２５の露出した部位、すなわち、積層方向に平行な面（厚み方向の面）において、封止部２５と接着する。これにより、積層部材５６４（ＭＥＧＡ１８）の外周部が、樹脂フレーム２０との間で気密にシールされる。ステップＳ１５０の後、樹脂フレーム２０が接合されたＭＥＧＡ１８を用いて燃料電池が組み立てられ（ステップＳ１６０）、燃料電池が完成される。

以上のように構成された本実施形態の燃料電池および燃料電池の製造方法によれば、第１実施形態と同様に、ＭＥＧＡ１８の外周部におけるガスシールの信頼性を確保すると共に、燃料電池の使用時における電解質膜１１の損傷を抑えることができる。また、ステップＳ１３０の切断の工程の前に、ロールツーロール方式によってガス拡散層１４，１５の積層を行なうため、ＭＥＡ１０上にガス拡散層を積層する動作を、個々のＭＥＡ１０毎に行なう必要が無く、ガス拡散層の積層の動作を簡素化することができる。また、電解質膜１１の各々の面側において、封止部２５と接着部２２とを接着させて、ガスシール性を高めることができる。

Ｇ．第７実施形態：
図１８は、第７実施形態の燃料電池の製造途中の各工程の様子を、図５と同様にして表わす断面模式図である。第７実施形態の燃料電池は、一方の触媒電極層（図１８ではカソード１３）に封止部２５を形成した後に、上記一方の触媒電極層上にガス拡散層を積層した後に、ステップＳ１３０の切断の工程を行なう点以外は、第１実施形態と同じ構成を有する。すなわち、第７実施形態では、封止部２５を形成した膜電極接合体シート６０上に帯状のガス拡散層１５を積層した後にステップＳ１３０の切断の工程を行なって積層部材６６４を作製し、この積層部材６６４と樹脂フレーム２０とを、接着剤によって接着している。

このような構成としても、第１実施形態と同様に、ＭＥＧＡ１８の外周部におけるガスシールの信頼性を確保すると共に、燃料電池の使用時における電解質膜１１の損傷を抑えることができる。また、第７実施形態では、ステップＳ１３０の切断の工程の前に、ロールツーロール方式によってガス拡散層１５の積層を行なうため、ＭＥＡ１０上にガス拡散層１５を積層する動作を、個々のＭＥＡ１０毎に行なう必要が無く、ガス拡散層の積層の動作を簡素化することができる。

Ｈ．他の実施形態：
上記各実施形態では、封止部は、ＭＥＡ１０あるいはＭＥＧＡ１８の外周全体に設けている、すなわち、ＭＥＡ１０あるいはＭＥＧＡ１８の外周である４辺全てに設けているが、異なる構成としてもよい。ＭＥＡ１０あるいはＭＥＧＡ１８の外周の一部において、多孔質層を封止する封止部を介したシールを行ない、他の部位においては異なる方法によりガスシール性を確保することとしてもよい。ＭＥＡ１０あるいはＭＥＧＡ１８の外周の少なくとも一部において、多孔質層を封止する封止部を備えており、封止部において樹脂フレームと接着するならば、封止部を設けた部位において、既述した効果を奏することができる。

上記各実施形態では、燃料電池はガス拡散層を有することとしたが、異なる構成としてもよい。例えば、ＭＥＡ１０における発電に寄与する領域全体を覆う多孔質部材を、ガスセパレータ４０，５０とＭＥＡ１０との双方に接するように配置して、上記多孔質部材によって、燃料電池セル内で反応ガスが流れる流路を形成する場合が考えられる。このような場合に、ガス拡散層１４，１５を省略してもよい。このような構成を採用する場合には、多孔質層である触媒電極層の外周部に封止部を設け、この封止部と樹脂フレームとの間、接着剤によって接着すればよい。

本発明は、上述の実施形態に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。

１０…膜電極接合体（ＭＥＡ）
１１…電解質膜
１２…アノード
１３…カソード
１４，１５…ガス拡散層
１６，１７…ＭＰＬ
１８…膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ）
２０…樹脂フレーム
２０ａ…開口部
２２…接着部
２４，１２４…封止剤塗布領域
２５，１２５，３２５…封止部
２８，２９…流路溝
３１〜３６…マニホールド孔
４０，５０…ガスセパレータ
６０，１６０，５６０…膜電極接合体シート
６２，１６２…膜電極接合体シートロール
６４，１６４，２６４，３６４，４６４，５６４，６６４…積層部材
７０，２７０，３７０…製造装置
７２，２７２…封止剤塗布部
７２ａ，７３ａ…スキージ
７４…硬化部
７５…切断部
１００…燃料電池セル
１２２…接着剤
３２６，３２７…封止剤塗布領域
３７２，３７３…封止剤塗布部

Claims (2)

1. 気孔を有する触媒電極層が電解質膜の両面に形成された膜電極接合体と、前記膜電極接合体の外周部に接合された樹脂フレームと、を備える燃料電池の製造方法であって、
   前記膜電極接合体を得るために用いられ、前記電解質膜と前記触媒電極層とを備える膜電極接合体シートであって、前記電解質膜の少なくとも一方の面上に、少なくとも前記触媒電極層を含む多孔質層が設けられた膜電極接合体シートにおいて、前記多孔質層上から、前記膜電極接合体の外周となる部位を含む領域に対して封止剤を塗布して、前記封止剤を塗布した領域における前記多孔質層の気孔を封止する第１の工程と、
   前記封止剤を塗布した領域において前記膜電極接合体シートを切断して、前記膜電極接合体を含む積層部材を得る第２の工程と、
   前記積層部材と前記樹脂フレームとを接合する工程であって、前記積層部材が備える前記多孔質層における前記封止剤が塗布された部位と、前記樹脂フレームとを、接着剤によって接着する第３の工程と、
   を備え、
   前記燃料電池は、さらに、前記膜電極接合体における各々の前記触媒電極層上に積層されたガス拡散層を備え、
   前記膜電極接合体シートおよび前記積層部材は、前記多孔質層として、前記触媒電極層に加えて、該触媒電極層上に積層された前記ガス拡散層を備え、
   前記第１の工程は、
   前記封止剤として第１の封止剤を前記膜電極接合体シートに塗布して、前記第１の封止剤を塗布した領域における前記触媒電極層の気孔を封止する第４の工程と、
   前記第４の工程の後に、前記膜電極接合体シートにおける前記第１の封止剤を塗布した領域上に、前記封止剤として前記第１の封止剤よりも粘度が高い第２の封止剤を塗布して、前記第２の封止剤を塗布した領域における前記ガス拡散層の気孔を封止する第５の工程と、
   を備える燃料電池の製造方法。
2. 請求項１に記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記第１の工程は、前記膜電極接合体シートとして、前記電解質膜の両面に前記多孔質層が設けられた膜電極接合体シートを用い、各々の前記多孔質層に対して前記封止剤を塗布する
   燃料電池の製造方法。

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