JP6368807B2 - 燃料電池スタックの製造方法及び燃料電池用金属セパレータの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、電解質膜の両側に電極が配設される電解質膜・電極構造体と金属セパレータとを有する燃料電池スタックの製造方法及び燃料電池用金属セパレータの製造方法に関する。

例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる電解質膜の一方の面にアノード電極が、他方の面にカソード電極が、それぞれ配設された電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を備えている。電解質膜・電極構造体は、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持されることにより、発電セルを構成している。燃料電池は、通常、所定の数の発電セルが積層されることにより、例えば、車載用燃料電池スタックとして燃料電池車両（燃料電池電気自動車等）に組み込まれている。

燃料電池では、セパレータとして金属セパレータが使用される場合がある。その際、金属セパレータには、酸化剤ガス及び燃料ガスである反応ガスや冷却媒体の漏れを防止するために、シール部材が設けられている。シール部材は、フッ素系やシリコーン等の弾性ゴムシールが使用されており、コストが高騰するという問題がある。

そこで、例えば、特許文献１に開示されているように、弾性ゴムシールに代えて、金属セパレータにシーリングビードを成形する構成が採用されている。シーリングビードは、プレス成形されるため、製造コストが安価になるという利点がある。

米国特許第６６０５３８０号明細書

ところで、上記のシーリングビードでは、外部荷重に対する塑性変形が大きく、金属セパレータの積層方向への荷重変動により、前記シーリングビードに塑性変形が惹起され易い。このため、外乱が取り除かれた際、塑性変形前と同一のシール面圧を発生させることができないという問題がある。

本発明は、この種の問題を解決するものであり、簡単な工程で、荷重変動に対して塑性変形を惹起することがなく、所望のシール面圧を確実に得ることが可能な燃料電池スタックの製造方法及び燃料電池用金属セパレータの製造方法を提供することを目的とする。

本発明に係る製造方法が適用される燃料電池スタックは、電解質膜の両側に電極が配設される電解質膜・電極構造体と金属セパレータとを有する発電セルを備えている。電解質膜・電極構造体と金属セパレータとの間には、一方の電極に燃料ガスを供給する燃料ガス流路と他方の電極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス流路とが形成されている。燃料電池スタックは、複数の発電セルが積層されている。

燃料電池スタックの製造方法は、金属セパレータをプレス成形することにより、少なくとも燃料ガス流路又は酸化剤ガス流路を周回してシール用ビード部を形成する工程と、一対の前記金属セパレータを、前記シール用ビード部が突出する側の面とは反対側の面同士を当接させた状態で、接合する工程とを有している。さらに、シール用ビード部に予備荷重を付与することにより、前記シール用ビード部を塑性変形させる工程を有している。そして、金属セパレータと電解質膜・電極構造体とを積層し、積層方向に締め付け荷重を付与することにより、燃料電池スタックを組み付ける工程を有している。

また、この製造方法では、シール用ビード部に付与される予備荷重は、燃料電池スタックの発電中に、積層方向に受ける最大荷重であることが好ましい。また、この製造方法では、前記電解質膜・電極構造体の外周には樹脂枠部材が設けられ、前記金属セパレータの弾性率ｋ１と前記樹脂枠部材の弾性率ｋ２は、ｋ１＞ｋ２の関係を有することが好ましい。また、この製造方法では、前記シール用ビード部の頂部には樹脂材が設けられ、前記弾性率ｋ１と、前記弾性率ｋ２と、樹脂材の弾性率ｋ３とは、ｋ１＞ｋ３＞ｋ２の関係を有することが好ましい。

さらにまた、本発明に係る製造方法が適用される燃料電池用金属セパレータは、電解質膜の両側に電極が配設される電解質膜・電極構造体と積層されて発電セルを構成している。金属セパレータには、一方の電極に燃料ガスを供給する燃料ガス流路と他方の電極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス流路とが形成されている。

金属セパレータの製造方法は、金属セパレータをプレス成形することにより、少なくとも燃料ガス流路又は酸化剤ガス流路を周回してシール用ビード部を形成する工程を有している。さらに、シール用ビード部に予備荷重を付与することにより、前記シール用ビード部を塑性変形させる工程を有している。

また、この製造方法では、シール用ビード部に付与される予備荷重は、燃料電池の発電中に、金属セパレータの積層方向に受ける最大荷重であることが好ましい。また、この製造方法では、前記金属セパレータは、３枚以上の金属セパレータと２枚以上の電解質膜・電極構造体とを備えたセルユニットにおいて、３枚以上の前記金属セパレータのうち２枚の前記電解質膜・電極構造体の間に配置される金属セパレータであることが好ましい。

本発明によれば、燃料電池スタックの組み付け前に、シール用ビード部に予備荷重を付与することにより、前記シール用ビード部が塑性変形されている。このため、燃料電池スタックとして使用される際、荷重変動が惹起されても、シール用ビード部は、弾性ゴムシールと同様な荷重特性を有することができる。また、一対の金属セパレータを接合した後に予備荷重が付与されるため、当該接合の際の金属セパレータの変形を矯正することができる。

従って、シール用ビード部は、簡単な工程で、荷重変動に対して塑性変形を惹起することがなく、所望のシール面圧を確実に得ることが可能になる。

本発明に係る製造方法が適用される燃料電池スタックの斜視説明図である。 前記燃料電池スタックの一部分解概略斜視図である。 前記燃料電池スタックの、図２中、ＩＩＩ−ＩＩＩ線断面図である。 前記燃料電池スタックを構成する発電セルの分解斜視説明図である。 前記発電セルを構成する第１金属セパレータの正面説明図である。 前記第１金属セパレータ及び第２金属セパレータを成形する際の説明図である。 前記第１金属セパレータと前記第２金属セパレータとを溶接して接合セパレータを製造する際の説明図である。 前記接合セパレータに樹脂材を設ける際の説明図である。 前記接合セパレータに予備荷重を付与する予備荷重付与装置の概略説明図である。 前記予備荷重が付与されない接合セパレータにおける運転範囲の説明図である。 本発明の第１の実施形態の前記接合セパレータにおける運転範囲の説明図である。 本発明の第２の実施形態の予備荷重付与装置の概略説明図である。 前記第２の実施形態の前記接合セパレータにおける運転範囲の説明図である。

図１及び図２に示すように、本発明に係る製造方法が適用される燃料電池スタック１０は、複数の発電セル１２が水平方向（矢印Ａ方向）又は重力方向（矢印Ｃ方向）に積層された積層体１４を備える。燃料電池スタック１０は、例えば、図示しない燃料電池電気自動車等の燃料電池車両に搭載される。

積層体１４の積層方向（矢印Ａ方向）一端には、ターミナルプレート１６ａ、インシュレータ１８ａ及びエンドプレート２０ａが外方に向かって、順次、配設される（図２参照）。積層体１４の積層方向他端には、ターミナルプレート１６ｂ、インシュレータ１８ｂ及びエンドプレート２０ｂが外方に向かって、順次、配設される。

図１に示すように、エンドプレート２０ａ、２０ｂは、横長（縦長でもよい）の長方形状を有するとともに、各辺間には、連結バー２４が配置される。各連結バー２４は、両端をエンドプレート２０ａ、２０ｂの内面にボルト２６を介して固定され、複数の積層された発電セル１２に積層方向（矢印Ａ方向）の締め付け荷重を付与する。なお、燃料電池スタック１０では、エンドプレート２０ａ、２０ｂを端板とする筐体を備え、前記筐体内に積層体１４を収容するように構成してもよい。

発電セル１２は、図３及び図４に示すように、樹脂フィルム付きＭＥＡ（電解質膜・電極構造体）２８が、第１金属セパレータ３０及び第２金属セパレータ３２により挟持される。第１金属セパレータ３０及び第２金属セパレータ３２は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属薄板の断面を波形にプレス成形して構成される。第１金属セパレータ３０と第２金属セパレータ３２とは、外周を溶接、ろう付け、かしめ等により一体に接合され、接合セパレータ３３を構成する。

発電セル１２の長辺方向である矢印Ｂ方向（図４中、水平方向）の一端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体入口連通孔３６ａ及び燃料ガス出口連通孔３８ｂが設けられる。酸化剤ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体入口連通孔３６ａ及び燃料ガス出口連通孔３８ｂは、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。酸化剤ガス入口連通孔３４ａは、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給する。冷却媒体入口連通孔３６ａは、冷却媒体を供給し、燃料ガス出口連通孔３８ｂは、燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出する。

発電セル１２の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガス入口連通孔３８ａ、冷却媒体出口連通孔３６ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔３４ｂが、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。燃料ガス入口連通孔３８ａは、燃料ガスを供給し、冷却媒体出口連通孔３６ｂは、冷却媒体を排出するとともに、酸化剤ガス出口連通孔３４ｂは、酸化剤ガスを排出する。酸化剤ガス入口連通孔３４ａ及び酸化剤ガス出口連通孔３４ｂと燃料ガス入口連通孔３８ａ及び燃料ガス出口連通孔３８ｂの配置は、本実施形態に限定されるものではない。要求される仕様に応じて、適宜設定すればよい。

図３に示すように、外周に枠形状の樹脂フィルム４６を有する樹脂フィルム付きＭＥＡ２８は、例えば、水分を含んだパーフルオロスルホン酸の薄膜である固体高分子電解質膜（陽イオン交換膜）４０と、前記固体高分子電解質膜４０を挟持するアノード電極４２及びカソード電極４４とを有する。

固体高分子電解質膜４０は、フッ素系電解質の他、ＨＣ（炭化水素）系電解質を使用してもよい。固体高分子電解質膜４０は、アノード電極４２及びカソード電極４４よりも小さな平面寸法（外形寸法）を有する。固体高分子電解質膜４０は、電極外周と重なり部を有する。

アノード電極４２は、固体高分子電解質膜４０の一方の面４０ａに接合される第１電極触媒層４２ａと、前記第１電極触媒層４２ａに積層される第１ガス拡散層４２ｂとを設ける。第１電極触媒層４２ａは、第１ガス拡散層４２ｂよりも小さな外形寸法を有するとともに、固体高分子電解質膜４０と同一（又は同一未満）の外形寸法に設定される。なお、第１電極触媒層４２ａは、第１ガス拡散層４２ｂと同一の外形寸法を有してもよい。

カソード電極４４は、固体高分子電解質膜４０の面４０ｂに接合される第２電極触媒層４４ａと、前記第２電極触媒層４４ａに積層される第２ガス拡散層４４ｂとを設ける。第２電極触媒層４４ａは、第２ガス拡散層４４ｂよりも小さな外形寸法を有するとともに、固体高分子電解質膜４０と同一（又は同一未満）の外形寸法に設定される。なお、第２電極触媒層４４ａは、第２ガス拡散層４４ｂと同一の外形寸法を有してもよい。

第１電極触媒層４２ａは、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、第１ガス拡散層４２ｂの表面に一様に塗布されて形成される。第２電極触媒層４４ａは、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、第２ガス拡散層４４ｂの表面に一様に塗布されて形成される。第１ガス拡散層４２ｂ及び第２ガス拡散層４４ｂは、カーボンペーパ、カーボンクロス等からなる。第１電極触媒層４２ａ及び第２電極触媒層４４ａは、固体高分子電解質膜４０の両方の面４０ａ、４０ｂに形成される。

第１ガス拡散層４２ｂの外周先端縁部と第２ガス拡散層４４ｂの外周先端縁部との間には、枠形状を有する樹脂フィルム４６（樹脂枠部材）が挟持される。樹脂フィルム４６の内周端面は、固体高分子電解質膜４０の外周端面に近接又は当接する。図４に示すように、樹脂フィルム４６の矢印Ｂ方向の一端縁部には、酸化剤ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体入口連通孔３６ａ及び燃料ガス出口連通孔３８ｂが設けられる。樹脂フィルム４６の矢印Ｂ方向の他端縁部には、燃料ガス入口連通孔３８ａ、冷却媒体出口連通孔３６ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔３４ｂが設けられる。

樹脂フィルム４６は、例えば、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＰＡ（ポリフタルアミド）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルフォン）、ＬＣＰ（リキッドクリスタルポリマー）、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、又はｍ−ＰＰＥ（変性ポリフェニレンエーテル樹脂）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）又は変性ポリオレフィンで構成される。なお、樹脂フィルム４６を用いることなく、固体高分子電解質膜４０を外方に突出させてもよい。また、外方に突出した固体高分子電解質膜４０の両側に枠形状のフィルムを設けてもよい。

図４に示すように、第１金属セパレータ３０の樹脂フィルム付きＭＥＡ２８に向かう面３０ａには、例えば、矢印Ｂ方向に延在する酸化剤ガス流路４８が設けられる。図５に示すように、酸化剤ガス流路４８は、酸化剤ガス入口連通孔３４ａ及び酸化剤ガス出口連通孔３４ｂに流体的に連通する。酸化剤ガス流路４８は、矢印Ｂ方向に延在する複数本の凸部４８ａ間に直線状流路溝（又は波状流路溝）４８ｂを有する。

酸化剤ガス入口連通孔３４ａと酸化剤ガス流路４８との間には、複数個のエンボス部を有する入口バッファ部５０ａが設けられる。酸化剤ガス出口連通孔３４ｂと酸化剤ガス流路４８との間には、複数個のエンボス部を有する出口バッファ部５０ｂが設けられる。

第１金属セパレータ３０の面３０ａには、プレス成形により断面が波形状の酸化剤ガス流路４８、入口バッファ部５０ａ及び出口バッファ部５０ｂと一体（又は個別）に第１シールライン（メタルビードシール）５２が樹脂フィルム付きＭＥＡ２８に向かって膨出成形される。第１シールライン５２は、面３０ａの外周縁部を周回する外側ビード部（シール用ビード部）５２ａを有する。第１シールライン５２の断面形状としては、先端に向かって先細り形状、先端が平坦形状又はＲ形状を有する。第１シールライン５２は、酸化剤ガス流路４８、酸化剤ガス入口連通孔３４ａ及び酸化剤ガス出口連通孔３４ｂを周回し且つこれらを連通させる内側ビード部（シール用ビード部）５２ｂを有する。

第１シールライン５２は、さらに燃料ガス入口連通孔３８ａ、燃料ガス出口連通孔３８ｂ、冷却媒体入口連通孔３６ａ及び冷却媒体出口連通孔３６ｂをそれぞれ周回する連通孔ビード部（シール用ビード部）５２ｃを有する。外側ビード部５２ａ、内側ビード部５２ｂ及び連通孔ビード部５２ｃは、面３０ａ側に凸形状を有する。なお、外側ビード部５２ａは、必要に応じて設ければよく、不要にすることもできる。

冷却媒体入口連通孔３６ａを周回する連通孔ビード部５２ｃと内側ビード部５２ｂとの間には、入口通路部５４ａが面３０ａ側に膨出形成される。冷却媒体出口連通孔３６ｂを周回する連通孔ビード部５２ｃと内側ビード部５２ｂとの間には、出口通路部５４ｂが面３０ａ側に膨出形成される。入口通路部５４ａ及び出口通路部５４ｂは、面３０ｂ側の冷却媒体流路６６（後述する）に冷却媒体入口連通孔３６ａ及び冷却媒体出口連通孔３６ｂを連通させる通路を構成する。

第１シールライン５２では、図３に示すように、外側ビード部５２ａ及び内側ビード部５２ｂの凸部先端面に樹脂材５６ａが印刷又は塗布等により固着される。樹脂材５６ａは、例えば、ポリエステル繊維が使用される。図５に示すように、連通孔ビード部５２ｃの凸部先端面には、樹脂材５６ａが印刷又は塗布等により固着される。なお、外側ビード部５２ａ、内側ビード部５２ｂ及び連通孔ビード部５２ｃの平面形状を打ち抜いたシートを貼ってもよい。

図４に示すように、第２金属セパレータ３２の樹脂フィルム付きＭＥＡ２８に向かう面３２ａには、例えば、矢印Ｂ方向に延在する燃料ガス流路５８が形成される。燃料ガス流路５８は、燃料ガス入口連通孔３８ａ及び燃料ガス出口連通孔３８ｂに流体的に連通する。燃料ガス流路５８は、矢印Ｂ方向に延在する複数本の凸部５８ａ間に直線状流路溝（又は波状流路溝）５８ｂを有する。

燃料ガス入口連通孔３８ａと燃料ガス流路５８との間には、複数個のエンボス部を有する入口バッファ部６０ａが設けられる。燃料ガス出口連通孔３８ｂと燃料ガス流路５８との間には、複数個のエンボス部を有する出口バッファ部６０ｂが設けられる。

第２金属セパレータ３２の面３２ａには、プレス成形により断面が波形状の燃料ガス流路５８、入口バッファ部６０ａ及び出口バッファ部６０ｂと一体（又は個別）に第２シールライン（メタルビードシール）６２が樹脂フィルム付きＭＥＡ２８に向かって膨出成形される。第２シールライン６２は、面３２ａの外周縁部を周回する外側ビード部（シール用ビード部）６２ａを有する。第２シールライン６２の断面形状としては、先端に向かって先細り形状、先端が平坦形状又はＲ形状を有する。第２シールライン６２は、燃料ガス流路５８、燃料ガス入口連通孔３８ａ及び燃料ガス出口連通孔３８ｂを周回し且つこれらを連通させる内側ビード部（シール用ビード部）６２ｂを有する。

第２シールライン６２は、さらに酸化剤ガス入口連通孔３４ａ、酸化剤ガス出口連通孔３４ｂ、冷却媒体入口連通孔３６ａ及び冷却媒体出口連通孔３６ｂをそれぞれ周回する連通孔ビード部（シール用ビード部）６２ｃを有する。外側ビード部６２ａ、内側ビード部６２ｂ及び連通孔ビード部６２ｃは、面３２ａ側に凸形状を有する。なお、外側ビード部６２ａは、必要に応じて設ければよく、不要にすることもできる。

冷却媒体入口連通孔３６ａを周回する連通孔ビード部６２ｃと内側ビード部６２ｂとの間には、入口通路部６４ａが面３２ａ側に膨出形成される。冷却媒体出口連通孔３６ｂを周回する連通孔ビード部６２ｃと内側ビード部６２ｂとの間には、出口通路部６４ｂが面３２ａ側に膨出形成される。入口通路部６４ａ及び出口通路部６４ｂは、面３２ｂ側の冷却媒体流路６６（後述する）に冷却媒体入口連通孔３６ａ及び冷却媒体出口連通孔３６ｂを連通させる通路を構成する。

第２シールライン６２では、図３に示すように、外側ビード部６２ａ及び内側ビード部６２ｂの凸部先端面に樹脂材５６ｂが印刷又は塗布等により固着される。樹脂材５６ｂは、例えば、ポリエステル繊維が使用される。図４に示すように、連通孔ビード部６２ｃの凸部先端面には、樹脂材５６ｂが印刷又は塗布等により固着される。なお、外側ビード部６２ａ、内側ビード部６２ｂ及び連通孔ビード部６２ｃの平面形状を打ち抜いたシートを貼ってもよい。

互いに接合される第１金属セパレータ３０の面３０ｂと第２金属セパレータ３２の面３２ｂとの間には、冷却媒体入口連通孔３６ａと冷却媒体出口連通孔３６ｂとに流体的に連通する冷却媒体流路６６が形成される。冷却媒体流路６６は、酸化剤ガス流路４８が形成された第１金属セパレータ３０の裏面形状と、燃料ガス流路５８が形成された第２金属セパレータ３２の裏面形状とが重なり合って形成される。

図２に示すように、ターミナルプレート１６ａ、１６ｂは、電気導電性を有する材料から構成され、例えば、銅、アルミニウム又はステンレススチール等の金属で構成される。ターミナルプレート１６ａ、１６ｂの略中央には、積層方向外方に延在する端子部６８ａ、６８ｂが設けられる。

端子部６８ａは、絶縁性筒体７０ａに挿入されてインシュレータ１８ａの孔部７２ａ及びエンドプレート２０ａの孔部７４ａを貫通して前記エンドプレート２０ａの外部に突出する。端子部６８ｂは、絶縁性筒体７０ｂに挿入されてインシュレータ１８ｂの孔部７２ｂ及びエンドプレート２０ｂの孔部７４ｂを貫通して前記エンドプレート２０ｂの外部に突出する。

インシュレータ１８ａ、１８ｂは、絶縁性材料、例えば、ポリカーボネート（ＰＣ）やフェノール樹脂等で形成される。インシュレータ１８ａ、１８ｂの中央部には、積層体１４に向かって開口される凹部７６ａ、７６ｂが形成され、前記凹部７６ａ、７６ｂの底面には、孔部７２ａ、７２ｂが設けられる。

インシュレータ１８ａ及びエンドプレート２０ａの矢印Ｂ方向の一端縁部には、酸化剤ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体入口連通孔３６ａ及び燃料ガス出口連通孔３８ｂが設けられる。インシュレータ１８ａ及びエンドプレート２０ａの矢印Ｂ方向他端縁部には、燃料ガス入口連通孔３８ａ、冷却媒体出口連通孔３６ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔３４ｂが設けられる。

図２及び図３に示すように、インシュレータ１８ａの凹部７６ａには、ターミナルプレート１６ａ及び断熱部材７８ａが収容される一方、インシュレータ１８ｂの凹部７６ｂには、ターミナルプレート１６ｂ及び断熱部材７８ｂが収容される。断熱部材７８ａは、一対の第１断熱部材８０ａ間に第２断熱部材８２ａが配設される。第１断熱部材８０ａは、例えば、平坦な形状を有する多孔性カーボンプレートで構成されるとともに、第２断熱部材８２ａは、断面波板状の金属製のプレートで構成される。

なお、第１断熱部材８０ａは、第２断熱部材８２ａと同一の材料で構成してもよい。さらに、断熱部材７８ａは、１枚の第１断熱部材８０ａと１枚の第２断熱部材８２ａとを備える一方、ターミナルプレート１６ａとインシュレータ１８ａの凹部７６ａの底部との間に、樹脂製スペーサ（図示せず）を介装してもよい。

また、断熱部材７８ｂは、上記の断熱部材７８ａと同様に構成されており、同一の構成要素には、同一の参照符号にａに代えてｂを付し、その詳細な説明は省略する。

次いで、本発明の第１の実施形態に係る接合セパレータ３３及び燃料電池スタック１０の製造方法について、以下に説明する。

まず、平板状の厚さ０．０３ｍｍ〜０．３ｍｍ程度の金属薄板（素材）が用意され、この金属薄板がプレス加工されて、それぞれ断面波形状を有する第１金属セパレータ３０及び第２金属セパレータ３２が成形される（図６参照）。

図３〜図５に示すように、第１金属セパレータ３０の面３０ａには、酸化剤ガス流路４８を構成する凸部４８ａと第１シールライン５２を構成する外側ビード部５２ａ、内側ビード部５２ｂ及び連通孔ビード部５２ｃとが突出成形される。面３０ａには、冷却媒体連結通路である入口通路部５４ａ及び出口通路部５４ｂが膨出形成される（図４及び図５参照）。

図３及び図４に示すように、第２金属セパレータ３２の面３２ａには、燃料ガス流路５８を構成する凸部５８ａと第２シールライン６２を構成する外側ビード部６２ａ、内側ビード部６２ｂ及び連通孔ビード部６２ｃとが突出成形される。面３２ａには、冷却媒体連結通路である入口通路部６４ａ及び出口通路部６４ｂが膨出形成される（図４参照）。

さらに、図７に示すように、第１金属セパレータ３０の面３０ｂ（シール用ビード部が突出する側の面とは反対側の面）と第２金属セパレータ３２の面３２ｂ（シール用ビード部が突出する側の面とは反対側の面）とが当接した状態で、前記第１金属セパレータ３０及び前記第２金属セパレータ３２が配置される。この状態で、面３０ｂの凸部と面３２ｂの凸部とは当接し、第１金属セパレータ３０と第２金属セパレータ３２は、それらの外周縁部と、酸化剤ガス入口連通孔３４ａ、酸化剤ガス出口連通孔３４ｂ、燃料ガス入口連通孔３８ａ及び燃料ガス出口連通孔３８ｂの各内周縁部とが、溶接、ろう付け、かしめにより一体化され、接合セパレータ３３が得られる。

次に、図８に示すように、第１金属セパレータ３０では、外側ビード部５２ａ及び内側ビード部５２ｂの凸部先端面に、樹脂材５６ａが印刷等で固着される。同様に、図５に示すように、連通孔ビード部５２ｃの凸部先端面に、樹脂材５６ａが印刷等で固着される。

一方、第２金属セパレータ３２では、外側ビード部６２ａ及び内側ビード部６２ｂの凸部先端面に、樹脂材５６ｂが印刷等で固着される。同様に、図４に示すように、連通孔ビード部６２ｃの凸部先端面に樹脂材５６ｂが印刷等で固着される。なお、樹脂材５６ａ、５６ｂは、不要にすることも可能である。また、樹脂フィルム付きＭＥＡ２８の外周樹脂枠の表面に樹脂材５６ａ、５６ｂを設けてもよい。

接合セパレータ３３は、図９に示すように、予備荷重付与装置８４に配置される。予備荷重付与装置８４は、接合セパレータ３３を挟んで互いに対向する型部材８６ａ、８６ｂと、前記型部材８６ａ、８６ｂ間に配置されるスペーサ８８とを備える。予備荷重付与装置８４では、型部材８６ａ、８６ｂにより接合セパレータ３３を挟持し、第１シールライン５２及び第２シールライン６２に予備荷重を付与する。予備荷重は、燃料電池スタック１０の発電中に、積層方向（矢印Ａ方向）に受ける最大荷重である。最大荷重は、発電条件、スタック寸法により、適宜設定すればよい。

予備荷重が付与された接合セパレータ３３は、図３に示すように、樹脂フィルム付きＭＥＡ２８と交互に積層されて積層体１４が構成される。積層体１４の積層方向一端には、断熱部材７８ａ、ターミナルプレート１６ａ、インシュレータ１８ａ及びエンドプレート２０ａが外方に向かって、順次、配設される（図２参照）。積層体１４の積層方向他端には、断熱部材７８ｂ、ターミナルプレート１６ｂ、インシュレータ１８ｂ及びエンドプレート２０ｂが外方に向かって、順次、配設される。

図１に示すように、エンドプレート２０ａ、２０ｂに各辺間には、連結バー２４が配置される。各連結バー２４は、両端をエンドプレート２０ａ、２０ｂの内面にボルト２６を介して固定され、積層体１４に積層方向の締め付け荷重が付与され、燃料電池スタック１０が組み付けられる。

このように構成される燃料電池スタック１０の動作について、以下に説明する。

まず、図１に示すように、酸素含有ガス等の酸化剤ガス、例えば、空気は、エンドプレート２０ａの酸化剤ガス入口連通孔３４ａに供給される。水素含有ガス等の燃料ガスは、エンドプレート２０ａの燃料ガス入口連通孔３８ａに供給される。純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体は、エンドプレート２０ａの冷却媒体入口連通孔３６ａに供給される。

酸化剤ガスは、図４に示すように、酸化剤ガス入口連通孔３４ａから第１金属セパレータ３０の酸化剤ガス流路４８に導入される。酸化剤ガスは、酸化剤ガス流路４８に沿って矢印Ｂ方向に移動し、電解質膜・電極構造体２８のカソード電極４４に供給される。

一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔３８ａから第２金属セパレータ３２の燃料ガス流路５８に導入される。燃料ガスは、燃料ガス流路５８に沿って矢印Ｂ方向に移動し、電解質膜・電極構造体２８のアノード電極４２に供給される。

従って、各電解質膜・電極構造体２８では、カソード電極４４に供給される酸化剤ガスと、アノード電極４２に供給される燃料ガスとが、第２電極触媒層４４ａ及び第１電極触媒層４２ａ内で電気化学反応により消費されて、発電が行われる。

次いで、カソード電極４４に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔３４ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。同様に、アノード電極４２に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔３８ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。

また、冷却媒体入口連通孔３６ａに供給された冷却媒体は、第１金属セパレータ３０と第２金属セパレータ３２との間に形成された冷却媒体流路６６に導入された後、矢印Ｂ方向に流通する。この冷却媒体は、電解質膜・電極構造体２８を冷却した後、冷却媒体出口連通孔３６ｂから排出される。

この場合、第１の実施形態では、燃料電池スタック１０の組み付け前に、第１金属セパレータ３０の第１シールライン５２及び第２金属セパレータ３２の第２シールライン６２に予備荷重が付与されている（図９参照）。このため、第１シールライン５２及び第２シールライン６２は、第１金属セパレータ３０及び第２金属セパレータ３２の積方向に向かって、予め塑性変形されている。

例えば、第１シールライン５２に予備荷重が付与されていない第１金属セパレータ３０では、燃料電池スタック１０に組み込んで使用されると、運転時の荷重変動により、前記第１シールライン５２に塑性変形が惹起され易い。従って、図１０に示すように、荷重を加えた際と荷重を抜いた際で、第１シールライン５２は、塑性変形前の荷重特性線Ｌ１とは異なる荷重特性線Ｌ２上に移動する。これにより、所望のシール面圧を維持するための運転範囲が狭小になってしまい、外乱（温度変化や衝突）に耐える広い運転範囲を得ることができない。なお、図１０では、横軸の発電セル１２の厚さ（セル厚み）と縦軸の第１シールライン５２に加わる圧力（シール圧力）との関係が示されている。また、縦軸には、第１シールライン５２が破損する上限圧力、リークが発生する下限圧力及び所望の締結状態である締結圧力が示されている。

これに対して、第１の実施形態では、第１シールライン５２は、予め塑性変形されている。このため、第１シールライン５２は、燃料電池スタック１０の運転時の荷重変動により塑性変形することがなく、図１１に示すように、荷重を加えた際と荷重を抜いた際で、同一の荷重特性線Ｌ３上を移動することができる。従って、運転範囲が拡大し、外乱（温度変化や衝突等）に耐え得る広い荷重特性が得られ、所望のシール面圧を確実に得ることが可能になるという効果がある。また、第１及び第２金属セパレータ３０、３２を接合した後に予備荷重が付与されるため、当該接合の際の第１及び第２金属セパレータ３０、３２の変形を矯正することができる。

ここで、第１金属セパレータ３０の弾性率ｋ１、樹脂フィルム４６の弾性率ｋ２及び樹脂材５６ａの弾性率ｋ３は、ｋ１＞ｋ３＞ｋ２の関係を有している。これにより、第１金属セパレータ３０にだけ予備荷重を付与すればよい。なお、樹脂材５６ａを用いない場合は、ｋ１＞ｋ２の関係を有している。

なお、第１の実施形態では、積層前の接合セパレータ３３において、樹脂材５６ａ、５６ｂが設けられた後、予備荷重を付与しているが、これに限定されるものではない。例えば、積層前の接合セパレータ３３において、樹脂材５６ａ、５６ｂが設けられる前に、予備荷重を付与してもよい。

また、接合セパレータ３３に予備荷重を付与しているが、これに限定されるものではない。第１の実施形態では、２枚の金属セパレータ間に電解質膜・電極構造体を挟持したセルユニットを構成し、各セルユニット間に冷却媒体流路を形成する、所謂、各セル冷却構造を採用している。これに対して、例えば、３枚以上の金属セパレータと２枚以上の電解質膜・電極構造体を備え、前記金属セパレータと前記電解質膜・電極構造体とを交互に積層したセルユニットを構成してもよい。その際、各セルユニット間には、冷却媒体流路が形成される、所謂、間引き冷却構造が構成される。

間引き冷却構造では、単一の金属セパレータの一方の面に燃料ガス流路が形成され且つ他方の面に酸化剤ガス流路が形成される。従って、１枚の金属セパレータが電解質膜・電極構造体間に配置されるため、前記１枚の金属セパレータに予備荷重を付与してもよい。この場合、予備荷重は、セルユニットを組み立てる前の段階で前記１枚の金属セパレータに付与される。なお、各セル冷却構造のセルユニットの製造（組立て）において、セルユニットを組み立てる前の状態で１枚の金属セパレータに予備荷重を付与してもよい。

次いで、本発明の第２の実施形態に係る製造方法について説明する。

第２の実施形態では、図１２に示すように、接合セパレータ３３は、予備荷重付与装置８４Ａにより予備荷重が付与される。予備荷重付与装置８４Ａでは、接合セパレータ３３を一定の厚さＳに圧縮することにより、前記接合セパレータ３３に予備荷重を付与している。一定の厚さＳは、例えば、燃料電池スタック１０の発電中に接合セパレータ３３が最大荷重を受ける際、前記接合セパレータ３３が圧縮される厚さに相当する。

このように、第２の実施形態では、接合セパレータ３３に対して、一定寸法（厚さＳ）に応じた予備荷重の付与が行われている。このため、図１３に示すように、第１シールライン５２は、燃料電池スタック１０の運転時の荷重変動により塑性変形することがなく、同一の荷重特性線Ｌ４上を移動する。従って、プレスによる寸法のばらつきによる荷重特性線Ｌａ、Ｌｂ及びＬｃのばらつきを緩和することが可能になる。

これにより、運転範囲が拡大し、外乱（温度変化や衝突等）に耐え得る広い荷重特性が得られ、所望のシール面圧を確実に得ることが可能になる等、上記の第１の実施形態と同様の効果が得られる。

１０…燃料電池スタック １２…発電セル
１４…積層体 １６ａ、１６ｂ…ターミナルプレート
１８ａ、１８ｂ…インシュレータ ２０ａ、２０ｂ…エンドプレート
２８…樹脂フィルム付きＭＥＡ ３０、３２…金属セパレータ
３３…接合セパレータ ３４ａ…酸化剤ガス入口連通孔
３４ｂ…酸化剤ガス出口連通孔 ３６ａ…冷却媒体入口連通孔
３６ｂ…冷却媒体出口連通孔 ３８ａ…燃料ガス入口連通孔
３８ｂ…燃料ガス出口連通孔 ４０…固体高分子電解質膜
４２…アノード電極 ４４…カソード電極
４６…樹脂フィルム ４８…酸化剤ガス流路
５２、６２…シールライン ５２ａ、６２ａ…外側ビード部
５２ｂ、６２ｂ…内側ビード部 ５２ｃ、６２ｃ…連通孔ビード部
５４ａ、６４ａ…入口通路部 ５４ｂ、６４ｂ…出口通路部
５６ａ、５６ｂ…樹脂材 ５８…燃料ガス流路
６６…冷却媒体流路 ８４、８４Ａ…予備荷重付与装置

Claims (7)

1. 電解質膜の両側に電極が配設される電解質膜・電極構造体と金属セパレータとを有し、前記電解質膜・電極構造体と前記金属セパレータとの間には、一方の電極に燃料ガスを供給する燃料ガス流路と他方の電極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス流路とが形成される発電セルを備え、複数の前記発電セルが積層される燃料電池スタックの製造方法であって、
   前記金属セパレータをプレス成形することにより、少なくとも前記燃料ガス流路又は前記酸化剤ガス流路を周回してシール用ビード部を形成する工程と、
   一対の前記金属セパレータを、前記シール用ビード部が突出する側の面とは反対側の面同士を当接させた状態で、接合する工程と、
   前記シール用ビード部に予備荷重を付与することにより、該シール用ビード部を塑性変形させる工程と、
   前記金属セパレータと前記電解質膜・電極構造体とを積層し、積層方向に締め付け荷重を付与することにより、前記燃料電池スタックを組み付ける工程と、
   を有することを特徴とする燃料電池スタックの製造方法。
2. 請求項１記載の製造方法であって、前記シール用ビード部に付与される前記予備荷重は、前記燃料電池スタックの発電中に、前記積層方向に受ける最大荷重であることを特徴とする燃料電池スタックの製造方法。
3. 請求項１又は２記載の製造方法であって、前記電解質膜・電極構造体の外周には樹脂枠部材が設けられ、
   前記金属セパレータの弾性率ｋ１と前記樹脂枠部材の弾性率ｋ２は、ｋ１＞ｋ２の関係を有することを特徴とする燃料電池スタックの製造方法。
4. 請求項３記載の製造方法であって、前記シール用ビード部の頂部には樹脂材が設けられ、
   前記弾性率ｋ１と、前記弾性率ｋ２と、前記樹脂材の弾性率ｋ３とは、ｋ１＞ｋ３＞ｋ２の関係を有することを特徴とする燃料電池スタックの製造方法。
5. 電解質膜の両側に電極が配設される電解質膜・電極構造体と積層されて発電セルを構成し、一方の電極に燃料ガスを供給する燃料ガス流路と他方の電極に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス流路とが形成される燃料電池用金属セパレータの製造方法であって、
   前記金属セパレータをプレス成形することにより、少なくとも前記燃料ガス流路又は前記酸化剤ガス流路を周回してシール用ビード部を形成する工程と、
   前記シール用ビード部に予備荷重を付与することにより、該シール用ビード部を塑性変形させる工程と、
   を有することを特徴とする燃料電池用金属セパレータの製造方法。
6. 請求項５記載の製造方法であって、前記シール用ビード部に付与される前記予備荷重は、燃料電池の発電中に、前記金属セパレータの積層方向に受ける最大荷重であることを特徴とする燃料電池用金属セパレータの製造方法。
7. 請求項５又は６記載の製造方法であって、前記金属セパレータは、３枚以上の金属セパレータと２枚以上の電解質膜・電極構造体とを備えたセルユニットにおいて、３枚以上の前記金属セパレータのうち２枚の前記電解質膜・電極構造体の間に配置される金属セパレータであることを特徴とする燃料電池用金属セパレータの製造方法。

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