JP6045892B2 - 曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる被覆材用複合フィルム - Google Patents

Description

本発明は、曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる被覆材用複合フィルムに関する。

被覆材用フィルムは皮膚や人体や日用品や成形加工品などの被覆対象物の表面に被覆してその表面が傷付かないように、あるいは汚染されないように保護する、あるいは保温するなどの目的で用いられる。

このような目的に用いられるものとして粘着剤が積層された貼付材用フィルムなどが挙げられる。(例えば、特許文献１参照)

フィルムを貼付する対象物がフィルムを貼付後に曲げ変形を受ける場合がある。対象物は、例えば、指等の関節部分の表面や、書籍の表紙の付け根の部分や、バッグの表面や、二つ折りの財布の背の部分やプレス加工される金属板の表面などである。

このような対象物が貼付後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対してフィルムが追従して変形しないと、この変形時にフィルムが剥がれる傾向がある。

とくに、指等の関節部分の表面のように指の曲げにより表面に多数の皺が生ずるような複雑な表面変形については、フィルムが剥がれやすい。また、従来の材料では変形させるためには相応の応力を要し、かつ、応力の緩和も少なく、変形状態を保つと常に応力がかかり続けるという特性を持っていた。曲げなどの変形を元に戻した際は該材料が元のままに復元するという意味では良いが、変形時に応力がかかり続けると被着体に悪い影響を与える場合がある。そのもっとも大きな用途は身体に貼付した際、変形が常に起こり、変形による応力がかかり続けると、皮膚への損傷が懸念される上に、つっぱり感など違和感・不快感が続くことになる。この種の問題を解決することが本発明の主眼とするところである。

また、このような目的に適した素材フィルムとして特殊組成のアクリル系樹脂フィルムが考えられるが、実現はむつかしかった。また、特殊組成のアクリル系樹脂といえどもアクリル系樹脂フィルム単独では達し得ない性能もあり、他素材と複合化されたフィルムが求められる。しかし、他素材との複合により性能が劣化する場合もあり、本発明においては、アクリル系樹脂フィルム単独のものより優れた性能が得られ、かつ他素材との複合により性能が劣化しない被覆材用複合フィルムを得ることが本発明のさらなる主眼とするところである。

特開平０８−０２４２８８号公報

本発明は、被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい被覆材用複合フィルム、及びこの被覆材用複合フィルムを用いた粘着テープを提供することを目的とする。

本発明の要旨とするところは、
アルキル基の炭素数が１〜８のアルキルアクリレートとアルキルメタアクリレートを主成分とし、これらと共重合可能なその他の重合性モノマーまたはプレポリマーからなる重合単位を０〜２０モル％含む共重合体と、
ポリウレタンとがブレンドされてなる混合樹脂からなるフィルムであり、
前記共重合体が
２０％引張時荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下、
弾性率が０．２〜１５ＭＰａ、
粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ、
ガラス転移温度が１５℃以下
であり、
曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる、
被覆材用複合フィルムであることにある。

また、本発明の要旨とするところは、
アルキル基の炭素数が１〜８のアルキルアクリレートとアルキルメタアクリレートを主成分とし、これらと共重合可能なその他の重合性モノマーまたはプレポリマーからなる重合単位を０〜２０モル％含む共重合体からなる膜と、
ポリウレタンからなる膜と
が積層されてなる積層フィルムであり、
前記共重合体が
２０％引張時荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下、
弾性率が０．２〜１５ＭＰａ、
粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ、
ガラス転移温度が１５℃以下
であり、
曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる、
被覆材用複合フィルムであることにある。

また、本発明の要旨とするところは、
前記ポリウレタンからなる膜が前記共重合体からなる膜の片面に模様を形成するように部分的に積層された被覆材用フィルムであることにある。

また、本発明の要旨とするところは、
アルキル基の炭素数が１〜８のアルキルアクリレートとアルキルメタアクリレートを主成分とし、これらと共重合可能なその他の重合性モノマーまたはプレポリマーからなる重合単位を０〜２０モル％含む共重合体からなる膜と、
繊維とが複合されてなる複合フィルムであり、
前記共重合体が
２０％引張時荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下、
弾性率が０．２〜１５ＭＰａ、
粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ、
ガラス転移温度が１５℃以下
であり、
曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる、
被覆材用複合フィルムであることにある。

また、本発明の要旨とするところは、
弾性繊維からなる糸条が面方向に縞状または格子状に配列されて前記共重合体からなる膜に埋没または積層された前記被覆材用複合フィルムであることにある。

また、本発明の要旨とするところは、
布が前記共重合体からなる膜に埋没または積層されてなる前記被覆材用複合フィルムであることにある。。

また、本発明の要旨とするところは、
前記布が不織布であり、該不織布が弾性繊維から構成される前記被覆材用複合フィルムであることにある。

また、本発明の要旨とするところは、
アルキル基の炭素数が１〜８のアルキルアクリレートとアルキルメタアクリレートを主成分とし、これらと共重合可能なその他の重合性モノマーまたはプレポリマーからなる重合単位を０〜２０モル％含む共重合体１００重量部に
シリコーンオイル０．２〜５重量部が添加されてなる樹脂からなるフィルムであり、
前記共重合体が
２０％引張時荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下、
弾性率が０．２〜１５ＭＰａ、
粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ、
ガラス転移温度が１５℃以下
であり、
曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる、
前記被覆材用複合フィルムであることにある。

また、本発明の要旨とするところは、
前記アルキルメタアクリレートがメチルメタアクリレートであり、前記アルキルアクリレートがエチルアクリレートであり、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートのモル比が４０：９０〜４０：１８０である前記被覆材用複合フィルムであることにある。

また、本発明の要旨とするところは、
前記アルキルメタアクリレートがメチルメタアクリレートであり、前記アルキルアクリレートがブチルアクリレートであり、メチルメタアクリレートとブチルアクリレートのモル比が１：１．６〜１：２．５である前記被覆材用複合フィルムであることにある。

また、本発明の要旨とするところは、
前記重合単位が水酸基を有するアルキルアクリレート、水酸基を有するアルキルアクリルアミド、アクリル酸、から選択される構造単位を含み、該構造単位が１〜１０モル％含有され、架橋剤により架橋された前記被覆材用複合フィルムであることにある。

前記架橋剤はイソシアネート系架橋剤であり得る。

前記構造単位はヒドロキシエチルアクリルアミドであり得る。

前記構造単位はヒドロキシエチルアクリレートであり得る。

前記重合単位はシリコーン系のマクロモノマーを含み得る。

前記重合単位はウレタン系プレポリマーを含み得る。

前記重合単位は、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートを主成分とし、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートのモル比が４０：９０〜４０：２００であり、ヒドロキシエチルアクリルアミドを１〜１０モル％含有し得、イソシアネート系架橋剤により架橋された共重合体からなり得る。

前記重合単位は共重合体全体に対して０．５〜５重量％のシリコーン系のマクロモノマーを含み得る。

前記重合単位は、さらにメトキシエチルアクリレートを含有し得、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートの合計モル量とメトキシエチルアクリレートとのモル比が１７０：１５〜１４０：６０であり得る。

さらに、本発明の要旨とするところは、
前記被覆材用複合フィルムに粘着剤層が積層されてなる粘着テープであることにある。

さらに、本発明の要旨とするところは、
前記粘着テープの前記粘着剤層に膏体が担持された医療用粘着テープであることにある。

さらに、本発明の要旨とするところは、
前記被覆材用複合フィルムに膏体が積層された医療用テープであることにある。

本発明によると、被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい被覆材用複合フィルム、及びこの被覆材用複合フィルムを用いた粘着テープが提供される。

本発明の被覆材用複合フィルムに粘着剤の層を積層した状態を示す断面図。 本発明の被覆材用複合フィルムに粘着剤の層を積層し、さらに剥離紙を積層した状態を示す断面図。 本発明の被覆材用複合フィルムに粘着剤の層を積層し、さらに膏体を貼着した状態を示す断面図。 粘着性フィルムを皮膚に貼付した状態を示す断面模式図であり、図４（ａ）は従来の粘着性フィルムの場合、図４（ｂ）は本発明の粘着テープの場合。 本発明に用いる素材フィルムを用いた粘着性フィルム及び比較品を指に貼付した状態を示す写真。 本発明の被覆材用複合フィルムを書籍の表紙の折り曲げ部に貼付した状態を示す模式図。

本発明の被覆材用複合フィルムはアクリル系共重合体からなる樹脂と機能性素材とが複合されてなる。本発明において「複合」は積層、あるいはブレンドを意味する。

本発明の被覆材用複合フィルムは対象物に被覆して用いられる。本明細書においては、用語「被覆」は、対象物の所定の部位に被せて覆うことを意味し、覆うことは粘着剤等を介して貼付することも含んだ意味である。

本発明において用いられる機能性素材としてウレタン系樹脂、シリコーンオイルが挙げられる。これらの機能性素材はアクリル系共重合体とブレンドされることにより複合される。シリコーンオイルが添加される場合は、アクリル系共重合体と架橋されることが好ましい。

さらに、本発明において用いられる、アクリル系共重合体と複合される機能性素材として繊維が挙げられる。繊維はチョップドファイバーのような短繊維としてアクリル系共重合体とブレンドされることにより複合される。あるいは、ランダムにもしくは規則的に面状に配置されてアクリル系共重合体と複合され、フィルムが得られる。さらにまた、編織物や不織布のような布として、アクリル系共重合体からなる樹脂フィルムに埋没されることにより、または積層されることにより複合される。

図１に示すように、一般的には、被覆材用複合フィルム２は粘着剤層４を積層した粘着テープ６として用いることができる。

粘着テープ６を創傷被覆剤等の医療用粘着テープとして用いる場合には図２に示すように、粘着剤層４の表面に剥離紙８を積層した粘着テープ６とし、使用時に剥離紙８を剥がして患部に粘着テープ６を貼付することが好ましい。

本発明の被覆材用複合フィルムは、図３に示すように粘着剤層４の表面の一部分に膏体１０が積層されて医療用粘着テープとして用いられてもよい。あるいは、他の態様として、粘着剤層４と素材フィルム２との間に膏体１０が埋設されて配されてもよい。さらにまた、粘着剤層４中に膏体の微粒が分散して存在する態様であってもよい。このように、膏体が粘着剤層に担持された構成の粘着テープが医療用粘着テープとして好適に用いられる。

さらに、本発明の被覆材用複合フィルムは、被覆材や貼付材として曲げ変形を受ける物品に被覆して物品の表面を保護することができる。一般に、このような被覆対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対してフィルムが追従して変形しないと、この変形時にフィルムが剥がれる傾向があるが、素材フィルムは、このフィルムを被覆した被覆対象物が曲げ変形されても曲げに対してフィルムが追従して変形するので、この変形時にも対象物との密接状態を維持できる。

さらには、このような用途に用いる複合フィルムに防錆剤等の機能性成分を含ませることが出来る。あるいは、複合フィルムに粘着剤を積層し、その粘着剤の中にこれらの機能性成分を含ませて貼付材とすることが出来る。これにより、貼付対象物表面の保護や表面処理を行う用途に用いることができる。このフィルムは弾性率が低く、定荷重時の伸びが大きく、応力緩和性が高く、貼付対象物の表面の曲面に良好に追従して貼付されるので、このような用途に適している。

このような被覆の対象物としては、書籍の表紙の付け根の部分や、バッグの表面や、二つ折りの財布の背の部分やプレス加工される金属板や防錆すべき金属製品や、表面を保護すべき部材や製品や、表面処理すべき部材や製品などが例示される。その他、複雑な曲げ変形を受ける面の保護やカバーに適している。さらには使用する用途は平面のみでなく、人体のように凹凸がある場所に貼ってもその凹凸に沿って、フィルムが変形して、応力が大幅に低減して表面に密着できるような使い方が本フィルムの機能を有効に生かすものである。２層間の微妙な厚み変化の緩衝材などの用途に用いることができる。

さらに、本発明の貼付材用フィルムは創傷被覆剤用のみならず、水仕事の際に違和感なく指に貼付できて、皮膚の荒れやあかぎれの防止に用いることができる。

また、指のおもて側の関節部の表面は、指を伸ばした時に皺が入り、指を曲げた時に皺が伸ばされる。このような曲げ伸ばしにともない皺が増減する部位に粘着性テープが貼付される場合、図４（ａ）に示すように従来の粘着性のフィルム５０は皮膚表面の動きに追従できなくて、皺の谷の部分に隙間５２が生ずる傾向にある。隙間５２には水が浸入したりバイ菌などがはいりこんで繁殖するおそれがある。これに対して本発明の粘着テープ６は曲面に追従して図４（ｂ）のように、皮膚表面５６に皺がある状態でも皮膚表面５６と粘着テープ６との間にすきまを生ぜず、皮膚５８の表面５６と粘着テープ６との密着性が保たれ、皮膚５８の表面５６と粘着テープ６との間に水が浸入せず細菌などがはいりこんで繁殖するおそれがほとんどない。

本発明の被覆材用複合フィルムは、その構成要素の一つであるアクリル系共重合体からなる樹脂に香気成分や気化性の抗菌剤であるヒノキチオールやわさび由来成分などに代表される抗菌成分やその他の生理的活性成分や薬効成分を添加して、被覆や貼付の環境下で香気、あるいは抗菌やその他の薬効をもたらす被覆材としても活用できる。あるいは、後述の粘着剤層４の中にこれらの生理的活性成分を含ませて膏体を持つ貼付剤とすることが出来る。このような生体に何らかの効果をもたらす機能、例えば創傷保護作用、創傷治癒作用、抗菌作用、薬剤による薬理作用を持つ粘着剤層を膏体と呼ぶことにする。これにより、人に対して、薬の持つ治療効果や抗菌、殺菌効果などを貼付部位又は患者に対して発揮する用途に用いることができる。本発明の被覆材用複合フィルムは、弾性率が低く、応力緩和性が高いので皮膚面の凹凸や伸縮に追随して、皺の中に入り、接触面積が拡大するゆえ、皮膚からの薬剤の浸透を引き出す機能を備えるのでこれらの用途に適している。すなわち、本発明の被覆材用複合フィルムに膏体を積層して医療用粘着テープとして好適に用いることができる。

まず、本発明において用いられるアクリル系共重合体について説明する。

本発明において用いられるアクリル系共重合体は、ガラス転移温度が１５℃以下であり、
フィルムに成形すると、そのフィルムが、
２０％引張時引張荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下
弾性率が０．２〜１５ＭＰａ
粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ
である。

本発明において用いられるアクリル系共重合体からなるフィルム（以下素材フィルムと称する）は２０％引張時荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下であることにより、人体皮膚などの貼付対象物に貼付した場合に貼付対象物の伸びに容易に追従して伸び変形するので、貼付対象物表面が伸び変形したときに浮きや剥離が起こりにくい。また、貼付対象物に貼付した場合に負荷を与えず、貼付対象物を歪めない。例えば、人体皮膚に貼付した場合に、つっぱり感が小さい。

素材フィルムは弾性率が１５ＭＰａ以下であることにより、曲面に貼付されたときにその曲面に追従して皺を生ずることなく貼付できる。さらに、弾性率が０．２ＭＰａ以上であることにより、厚さが１０〜６０μｍと薄いにもかかわらず、適度のハリ、コシがあって取り扱い性に優れる。ハリ、コシのないフィルムは取り扱いがむつかしく、製品製造工程中や貼付する操作時にフィルムの位置決めが不安定となり、操作中にフィルム同士をくっつけてしまうというトラブルが生じやすい。

素材フィルムは、弾性率が０．２〜５ＭＰａであることが、取り扱いの容易さと曲面に追従して皺を生ずることなく貼付できることを両立させるうえでさらに好ましい。１〜５ＭＰａであることが、取り扱いの容易さと曲面に追従して皺を生ずることなく貼付できることを両立させるうえで最も好ましい。

弾性率は以下のようにして測定される。
試料をクリープさせる。測定は窒素雰囲気中３５℃で行う。まず初期荷重１ｍＮを１０分間かけフィルム温度が雰囲気温度と平衡になるよう保ち、その後１００ｍＮ／ｍｉｎで荷重が３０ｋＰａとなるまで伸長し、その後荷重が３０ｋＰａの状態でクリープさせる。
初期荷重１ｍＮを１０分間かけたときの試料の長さ（チャック間距離）をＬ０とし荷重が３０ｋＰａに達したときの試料の長さをＬ３０として、
Ｅ＝Ｗ×Ｌ０／（Ｌ３０−Ｌ０）
を求める。ここで、Ｗは３０ｋＰａである。
本発明においては、このようにして測定された値Ｅを弾性率と定義する。
また、荷重が３０ｋＰａに達した状態から７分後、１０分後の試料の長さをそれぞれＬ７、Ｌ１０とし、Ｒ＝（Ｌ１０−Ｌ７）／Ｌ７とし、
Ｖ＝Ｗ×Ｔ／Ｒ
を求める。ここで、Ｔは１８０ｓｅｃである。本発明においては、このようにして測定された値Ｖを粘性と定義する。

また、素材フィルムは曲面に追従して貼付するときに少なくとも一部分が伸長状態となるが、素材フィルムは粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓであることにより、曲面に追従して貼付されたときに、その伸長状態が短時間で緩和されるので、剥離が起こりにくい。つまり、貼付されたのちに貼付対象物の曲げ変形などにより貼付対象物の表面が伸長されてもその伸長に追従して貼付材が伸長されたときに、貼付材の伸長による応力が短時間で緩和されるので、剥離が起こりにくい。とくに、人体皮膚に貼付した場合に、人体の動きにともなうつっぱり感が小さい。また、この伸長状態の緩和により人体の曲面やその変形に追従することにより、貼付されたテープが皮膚面から浮き上がることなく貼付状態を維持できる。

粘性がこの範囲を超えて大きい素材フィルムは、貼付されたのちに貼付対象物の曲げ変形などにより貼付対象物の表面が伸長されてもその伸長に追従して貼付材が伸長されたときに、貼付材の伸長状態が短時間で緩和されないので、剥離が起こりやすい。また、人体皮膚に貼付した場合に、人体の動きにともなうつっぱり感がある。また、人体の曲面やその変形に追従して剥離状の皺を生じやすく貼付状態を維持しにくい。粘性が小さいものほど貼付操作時に伸びやすく、貼付操作性が低下する傾向にある。粘性が０．１ＧＰａ・ｓ未満であると貼付操作時に過度に伸びるなどして貼付操作性が悪い。

素材フィルムは、粘性が１〜１０ＧＰａ・ｓであることが、貼付操作性と曲面に追従して貼付されたときの剥離の起こりにくさを両立させるうえでさらに好ましい。１．８〜１０ＧＰａ・ｓであることが、貼付操作性と曲面に追従して貼付されたときの剥離の起こりにくさを両立させるうえで最も好ましい

粘性Ｖは数式
Ｖ＝Ｗ×Ｔ／（Ｓ×Ｒ）
で表わされる値である。
ここで、短冊状の試料（フィルム）に長手方向に一定の荷重Ｗをかけた状態を維持し荷重時間をＴとする。用いる試料の断面積をＳ、この荷重による試料の長さの変化率をＲとする。

本発明においては、粘性Ｖは段落[００５６]に記載のように定義される。

素材フィルムは、ガラス転移温度が１５℃以下であることにより、通常の室内作業において用いるとき安定した特性（弾性率や２０％引張時荷重や粘性）を有する。さらに、貼付対象物が指などの人体である場合、素材フィルムを貼付した部分の人体が冷水に触れる状態で作業が行われても人体の変形に追従して素材フィルムが伸縮するので作業中の剥がれのトラブルが生じにくい。

ガラス転移温度が１０℃以下であることが、素材フィルムを貼付した部分の人体が冷水に触れる状態での作業中の剥がれのトラブルが生じにくい点でさらに好ましい。

本発明においては、ガラス転移温度は、サンプルを−５０℃まで急冷し毎分１０℃で６０℃まで昇温し、示差熱−温度チャートのベースラインが階段状に変化するところの中間点（中間点ガラス転移温度）をいう。

素材フィルムを皮膚に貼付して用いる場合は、透湿度が９００ｇ／（ｍ^２・ｄａｙ）以上であることがムレ感が少なく好ましい。また、吸湿性の材料からなる貼付対象物に貼付した場合に貼付対象物の吸放湿性に影響を与える度合いが小さい。

透湿度は１０００ｇ／（ｍ^２・ｄａｙ）以上であることが皮膚に貼付した場合のムレ感の少なさの点でさらに好ましい。１１９０ｇ／（ｍ^２・ｄａｙ）以上であることが皮膚に貼付した場合のムレ感の少なさの点で最も好ましい

素材フィルムとしてはアクリル系共重合体を素材とするフィルムが好適に用いられる。

素材フィルムに用いられるアクリル系共重合体としては、アルキル基の炭素数が１〜８であるアルキルアクリレートとアルキルメタアクリレートをランダム共重合体の主成分とし、これらと共重合可能なその他の重合性モノマーまたはオリゴマーやプレポリマーからなる重合単位を０〜２０モル％含む共重合体が好ましい。
このアルキルメタアクリレートの炭素数は特に限定されないが、メチルメタアクリレートあるいはエチルメタアクリレートが好ましい。また、この重合体の繰り返し単位の配列は、ブロックであってもよい。

アルキルアクリレートとしてはメチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート、等を例示することができ、なかでもエチルアクリレートやブチルアクリレートが好ましい。

アルキルメタアクリレートとしては、メチルメタアクリレート、エチルメタアクリレートが例示される。

上記アクリル系共重合体が架橋しておらずに上記アクリル系共重合体におけるアルキルメタアクリレートがメチルメタアクリレートであり、アルキルアクリレートがエチルアクリレートである場合は、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートのモル比が４０：９０〜４０：１８０であることが好適な前記の物性値を得るうえで好ましい。この範囲をはずれてメチルメタアクリレートの比率が小さくなると素材フィルムの弾性率が低くなり、前記の物性値が得られずに取り扱い性が悪くなることがある。この範囲をはずれてメチルメタアクリレートの比率が大きくなると、ガラス転移温度が高くなる結果比較的硬く脆いフィルムとなり、目標とする用途での使用感（違和感）、浮き・剥がれにくさの点で最適とはいえない。また、透湿度も下がる。

上記アクリル系共重合体におけるアルキルメタアクリレートがメチルメタアクリレートであり、アルキルアクリレートがブチルアクリレートである場合は、メチルメタアクリレートとブチルアクリレートのモル比が１：１．６〜１：２．５であることが好ましい。この範囲をはずれてメチルメタアクリレートの比率が小さくなるとフィルムのハリ、コシがなくなり取り扱いかたによっては取り扱い性が悪くなる。この範囲をはずれてメチルメタアクリレートの比率が大きくなるとガラス転移温度が上がる結果、室温では粘性が大きくなり、比較的硬く脆いフィルムとなり目標とする用途での使用感（違和感）、浮き・剥がれにくさの点で最適とはいえない。また、透湿度も下がる。

共重合可能なその他の重合性モノマーとしては、アルコキシアルキルアクリレート、ウレタン、アミドなどの部分構造とエチレン性不飽和二重結合とを有する重合性モノマーや、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、スチレン、酢酸ビニル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、アルキルビニルエーテル、アクリル酸ベンジルなどが挙げられる。

アルキルメタアクリレートがメチルメタアクリレートであり、アルキルアクリレートがエチルアクリレートであり、共重合可能なその他の重合性モノマーがメトキシエチルアクリレートを含む場合、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートの合計モル量とメトキシエチルアクリレートとのモル比が１７０：１５〜１４０：６０であることが好適な前記の物性値を得るうえで好ましい。このような共重合体は架橋されていることが最適な前記の物性値を得るうえでさらに好ましい。

さらには、共重合可能なその他の重合性モノマーとして、重合可能な官能基を持つ高分子量モノマーであるマクロモノマーが挙げられる。一例としては、重合性基がシロキサン主鎖に結合しているポリシロキサンマクロモノマーのようなシリコーン系のマクロモノマーや、重合性基がスチレン主鎖に結合しているスチレン系のマクロモノマーが挙げられ、ＡＡ−６、ＡＡ−２、ＡＳ−６、ＡN−６Ｓ、ＡＢ−６、ＡＫ−５、ＡＫ−３２（いずれも東亞合成製）等が使用できる。

シリコーン系のマクロモノマーを共重合させることにより、フィルムのすべり性が向上する。シリコーン系のマクロモノマーの含有量は、共重合体全体に対して０．５〜５重量％であることが好ましい。

共重合可能なオリゴマーとしてはウレタンアクリレートオリゴマーなどが挙げられる。

またさらには、共重合可能なその他の重合性モノマーとして、ヒドロキシアルキルアクリルアミドや、ヒドロキシアルキルアクリレートやアクリル酸が挙げられる。このような水酸基を有するモノマーが共重合された場合、フィルムのコシハリが向上する。また、この水酸基などの官能基と反応させて共重合体を架橋することによってフィルムの強度や耐アルコール性を向上させることができる。しかし、過度の架橋は弾性率の増大や、透湿度の低下や、ガラス転移温度の上昇をもたらす。共重合体には水酸基を有するモノマーが２種以上共重合されてもよい。

このような架橋を行わせる架橋剤としては、イソシアネート系架橋剤、メラミン系架橋剤、尿素樹脂系架橋剤、多塩基酸系架橋剤、エポキシ系架橋剤等が挙げられる。なかでもイソシアネート系架橋剤がフィルムの粘性や柔軟性を維持しつつコシハリや強度や耐アルコール性を向上させるうえで好ましい。

イソシアネート系架橋剤としては、多価イソシアネートが含まれ、ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート等が挙げられる。

アクリル系共重合体におけるアルキルメタアクリレートがメチルメタアクリレートであり、アルキルアクリレートがエチルアクリレートであり、この共重合体が前記のような架橋剤で架橋されている場合、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートのモル比が４０：９０〜４０：２００であることが最適な前記の物性値を得るうえで好ましい。この範囲をはずれてメチルメタアクリレートの比率が小さくなると弾性率が低くなり、取り扱いに注意しないと取り扱い性が悪い。この範囲をはずれてメチルメタアクリレートの比率が大きくなると、ガラス転移温度が高くなる結果比較的硬く脆いフィルムとなり、目標とする用途での使用感（違和感）、浮き・剥がれにくさの点で最適とはいえない。また、透湿度も下がる。

素材フィルムは創傷被覆剤用のみならず、水仕事の際に違和感なく指に貼付できて、皮膚の荒れやあかぎれの防止に用いることができる。

図１に示すように、一般的には、素材フィルム２は粘着剤層４を積層した粘着テープとして用いることができる。

また、指のおもて側の関節部の表面は、指を伸ばした時に皺が入り、指を曲げた時に皺が伸ばされる。このような曲げ伸ばしにともない皺が増減する部位に粘着テープ６が貼付される場合、従来の粘着性フィルムは皮膚表面の動きに追従できなくて、皺の谷の部分に隙間が生ずる傾向にある。隙間には水が浸入したりバイ菌などがはいりこんで繁殖するおそれがある。これに対して粘着テープ６は曲面に追従して皮膚表面に皺がある状態でも皮膚表面と粘着テープ６との間にすきまを生ぜず、皮膚の表面と粘着テープ６との密着性が保たれ、皮膚の表面と粘着テープ６との間に水が浸入せず細菌などがはいりこんで繁殖するおそれがほとんどない。

このような浮き、剥がれの発生のしにくさの点と貼付操作性の両立は前述の素材フィルムの特性によりもたらされる。すなわち、
素材フィルムが、
２０％引張時引張荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下
弾性率が０．２〜１５ＭＰａ
粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ
であることによりもたらされる。

このような浮き、剥がれの発生のしにくさの点と貼付操作性を両立させるうえでは、素材フィルムの粘性が１〜１０ＧＰａ・ｓであることがさらに好ましい。１．８〜１０ＧＰａ・ｓであることが最も好ましい

このように、素材フィルムは、粘着剤層を積層して粘着性フィルムとして用い、動かすことにより皺が変化する皮膚の部位に貼付しても皮膚表面と粘着性フィルムとの間にすきまを生ぜず、皮膚表面との密着状態を維持することができる。

まず、素材フィルムに関する実験例、比較実験例、及び参考実験例を説明する。以下の実験例で得られたフィルムがこの素材フィルムとして使用できる。

測定；
引張試験
チャック間距離を５０ｍｍ、引張速度３００ｍｍ／ｍｉｎ、試料サイズ 長さ８０ｍｍ×幅２０ｍｍ×厚み３０μｍで引張試験を行い、破断時の伸びと強度、特定の伸び率のところでの応力（２０％伸びのところでの応力（２０％モジュラス）など）を測定した。

透湿度
ＪＩＳ Ｚ０２０８に準拠したカップ法にて測定した。吸湿剤に塩化カルシウムを、封止剤には試薬として市販されているパラフィン（融点：５２〜５４℃）を用いて、温度４０℃、湿度９０％ＲＨの恒温恒湿槽内に設置し開始から１．５時間おきに３回カップ全体の増加する重量を測定し、２回目と３回目の測定の平均値から透湿度を求めた。

弾性率、粘性
株式会社 リガク Ｔｈｅｒｍｏ ｐｌｕｓ ＥＶＯ ＴＭＡ／ＨＵＭ−１にフィルム引張試験用治具を取り付けて初期長を１０ｍｍとし、試料をクリープさせた。測定は窒素雰囲気中３５℃で行った。試料幅は５ｍｍ、厚みは１５０μｍとした。まず初期荷重１ｍＮを１０分間かけフィルム温度が雰囲気温度と平衡になるよう保ち、その後１００ｍＮ／ｍｉｎで荷重が３０ｋＰａとなるまで伸長し、その後荷重が３０ｋＰａの状態でクリープさせた。
初期荷重１ｍＮを１０分間かけたときの試料の長さ（チャック間距離）をＬ０とし荷重が３０ｋＰａに達したときの試料の長さをＬ３０として、
Ｅ＝Ｗ×Ｌ０／（Ｌ３０−Ｌ０）
で定義される弾性率を求めた。ここで、Ｗは３０ｋＰａである。
また、荷重が３０ｋＰａに達した状態から７分後、１０分後の試料の長さをそれぞれＬ７、Ｌ１０とし、Ｒ＝（Ｌ１０−Ｌ７）／Ｌ７とし、
Ｖ＝Ｗ×Ｔ／Ｒ
で定義される粘性を求めた。ここで、Ｔは１８０ｓｅｃである。

ガラス転移温度
ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ社製のＤＳＣ８５００を用い、サンプル温度を５０℃にした後、−５０℃まで急冷し毎分１０℃で６０℃まで昇温した。測定は窒素雰囲気下で行った。示差熱−温度チャートのベースラインが階段状に変化するところの中間点（中間点ガラス転移温度）をガラス転移温度とした。

評価
耐アルコール性
×：エタノールに浸漬したときに形状が維持できないほどに変形または溶解する。
△：エタノールに浸漬したときに膨潤などにより形状や物性が変化するが使用に耐える。
○：エタノールに浸漬したときに形状や物性がほとんど変化せず浸漬前と同様の使用状態が得られる。

試料フィルムの作成
以下の実験例、比較実験例、及び参考実験例の各々におけるモノマーの重合に際しては、ことわりのない限り重合開始剤としてアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）を適量用いて、窒素雰囲気溶液中で重合を行なった。

架橋について
以下の実験例、比較実験例において架橋剤を用いて架橋させたサンプルについては、架橋反応を終結させるため、製膜後エージング（４０℃、７２ｈｒ）を行った。

実験例１
エチルアクリレート（ＥＡ）／メチルメタアクリレート（ＭＭＡ）＝１４０／４０（ｍｏｌ／ｍｏｌ）にヒドロキシエチルアクリルアミド（ＨＥＡＡ）をモノマー全体に対するモル比ＨＥＡＡ／(ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＨＥＡＡ)で３モル％を加えた混合物１２０ｇに酢酸エチル１８０ｇを加え、重合開始剤としてＡＩＢＮ０．０６４ｇを添加して、７０℃で５時間重合した。重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２
ＨＥＡＡをヒドロキシエチルアクリレート（ＨＥＡ）に替え、ＡＩＢＮの添加量を１６０ｍｇとした他は実験例１と同様にして、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３
ＭＭＡ／ＥＡをモル比４０：９９で混合し、さらにアクリル酸（ＡＡ）を３．７モル％（ＡＡ／（ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＡＡ））加え合計１２０ｇとし、酢酸エチルを１８０ｇ、ＡＩＢＮを１６０ｍｇを加えて窒素雰囲気で共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例４−０
ＭＭＡ／ＥＡをモル比４０：９９で合計１２０ｇに、溶媒として酢酸エチル１８０ｇ、開始剤としてＡＩＢＮ２００ｍｇを加えて混合し、共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例４−１
ＭＭＡ／ＥＡをモル比４０：９９とし、モノマー全体に対するモル比ＨＥＡＡ／(ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＨＥＡＡ)で３モル％のＨＥＡＡを加えて合計４８０ｇと、溶媒として酢酸エチル７２０ｇ、開始剤としてＡＩＢＮ８００ｍｇを混合し、６０℃で２４時間共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャストして乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例４−２
ＨＥＡＡをモノマー全体に対するモル比で６モル％、モノマー全体の量を１２０ｇ、酢酸エチルを１８０ｇ、ＡＩＢＮを２００ｍｇとしたほかは実験例４−１と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例４−３
ＨＥＡＡをモノマー全体に対するモル比で１０モル％にしたほかは実験例４−２と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３、４においては溶媒として酢酸エチルを用い、重合開始剤としてＡＩＢＮを用いた。反応開始時のアクリルモノマーの濃度は約４０重量％とした。

実験例５−０
モノマーの合計を１５０ｇ、溶媒を酢酸エチルの代わりにＤＭＦを１５０ｇ、ＡＩＢＮ１２５ｍｇ、反応温度と時間を７０℃・５時間としたほかは実験例４−１と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例５−１
実験例５−０で得られた共重合体の溶液に、この溶液に対して１重量％のトリレンジイソシアネート系の硬化剤（日本ポリウレタン工業製：コロネートＬ−５５）（ＴＤＩ）を加え、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例５−２
ＴＤＩの量を２重量％としたほかは実験例５−１と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例６−１
ＭＭＡ／ＥＡをモル比４０：９９の溶液を１５０ｇ、トルエンを溶媒として１５０ｇ混合し、開始剤としてＡＩＢＮを８０ｍｇ添加して、７０℃で５時間共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例６−２
ＭＭＡ／ＥＡをモル比４０：９９で混合し、さらに、スチレン鎖を持つアクリルマクロモノマー（東亞合成：ＡＳ−６）をモノマー全体に対する重量比（ＡＳ−６／（ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＡＳ−６））で１重量％を添加して共重合させた。溶媒としてトルエンを，開始剤としてＡＩＢＮを用いた。重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例６−３
モノマー全体に対して３重量％のＡＳ−６を加えたほかは実験例６−２と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例７−１
ＡＳ−６に替えてアクリロニトリル−スチレン共重合体鎖を持つアクリルマクロモノマー（東亞合成：ＡＮ−６Ｓ）を用いたほかは実験例６−１と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例７−２
ＡＮ−６Ｓの添加量を３重量％としたほかは実験例７−１と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例８
ＭＭＡ／ＥＡをモル比４０：１２０で混合し、さらにモノマー全体に対するモル比ＨＥＡＡ／（ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＨＥＡＡ）で３モル％のＨＥＡＡを加えて共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例９
ＨＥＡＡの比率を１モル％としたほかは実験例１と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１０
ＨＥＡＡの比率を５モル％としたほかは実験例１と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１１
ＨＥＡＡの比率を１０モル％としたほかは実験例１と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１２
ＡＡの比率を３モル％としたほかは実験例３と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１３
ＭＭＡ／ＥＡをモル比４０：１４０で混合し、さらにモノマー全体に対するモル比ＡＡ／（ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＡＡ）で３モル％のＡＡを加えて共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１４
ＭＭＡ／ＥＡをモル比４０：９９で混合し、さらにモノマー全体に対するモル比ＨＥＡ／（ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＨＥＡ）で３モル％のＨＥＡを加えて共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１５
ＨＥＡの比率を５モル％としたほかは実験例２と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１６
ＨＥＡの比率を１０モル％としたほかは実験例２と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１７
ＭＭＡ／ブチルアクリレート（ＢＡ）をモル比２：３、ＨＥＡＡ／（ＭＭＡ＋ＢＡ＋ＨＥＡＡ）の比率が３モル％となるようにＨＥＡＡを加えて１２０ｇとし、酢酸エチル１８０ｇの溶媒、ＡＩＢＮ１６０ｍｇの開始剤を加えて反応させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

比較実験例１
ＭＭＡ／ブチルアクリレート（ＢＡ）のモル比を１：２としたほかは実験例１７と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

比較実験例２
ＭＭＡ／ＢＡのモル比を１：１としたほかは比較実験例１と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

参考実験例１
ＭＭＡ／オクチルアクリレート（ＯＡ）をモル比６：４で混合し、さらにモノマー全体に対するモル比ＨＥＡＡ／（ＭＭＡ＋ＯＡ＋ＨＥＡＡ）で３モル％のＨＥＡＡを加えて１２０ｇとして、酢酸エチル１８０ｇを溶媒、ＡＩＢＮ１６０ｍｇを開始剤として共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

比較実験例３
エチルメタアクリレート（ＥＭＡ）／ＥＡをモル比９：５で混合し、さらにモノマー全体に対するモル比ＨＥＡＡ／（ＥＭＡ＋ＥＡ＋ＨＥＡＡ）で３．１モル％のＨＥＡＡを加えて共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

比較実験例４
ＥＭＡ／ＥＡのモル比を１：１、ＨＥＡＡを３モル％としたほかは比較実験例３と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１８
ＥＭＡ／ＥＡのモル比を１：２としたほかは比較実験例５と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例１９
ＥＭＡ／ＥＡのモル比を１：３としたほかは比較実験例５と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２０
ＭＭＡ／ＥＡ／ＭＥＡ（メトキシエチルアクリレート）をモル比４０：１２０：２０で混合し、さらにモノマー全体に対するモル比ＨＥＡＡ／（ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＭＥＡ＋ＨＥＡＡ）で３モル％のＨＥＡＡを加え１２０ｇとして、そこに、酢酸エチル１８０ｇの溶媒、ＡＩＢＮ１６０ｍｇの開始剤を加えて共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャストして乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２１
ＭＭＡ／ＥＡ／ＭＥＡのモル比を４０：１００：４０としたほかは実験例２０と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２２
ＭＭＡ／ＥＡ＝４０／１４０（モル比）として、ＨＥＡＡ／（ＨＥＡＡ＋ＭＭＡ＋ＥＡ）で３モル％となるようにＨＥＡＡを加え、更にこの混合物に対して１ｗｔ％のＡＫ−３２（ポリジメチルシロキサン構造を持つメタクリル系マクロモノマー：東亞合成社製）を加え、ＨＥＡＡ＋ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＡＫ−３２の混合液を１２０ｇ取り、トルエン１８０ｇ、ＡＩＢＮ１６０ｍｇを加え、窒素雰囲気で共重合を行った。重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２３
ＡＫ−３２に替えて、ＡＫ−５を混合物に加えたほかは実験例２２と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。ＡＫ−５の固形分は４０重量％であり、ＡＫ−５の固形分が混合物に対して１ｗｔ％となるように添加した。

比較実験例５
ＡＳ−６の添加量を１０重量％とし、ＡＩＢＮを８０ｍｇ用いたほかは実験例６−２と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２４
ＭＭＡ／ＥＡをモル比４０：１４０で混合し、さらにモノマー全体に対するモル比ＨＥＭＡ／（ＭＭＡ＋ＥＡ＋ＨＥＭＡ）で３モル％のヒドロキシエチルメタアクリレート（ＨＥＭＡ）を加えて共重合させ、重合後の溶液を剥離紙上にキャスト後、乾燥し、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２５
ＭＭＡ／ＥＡのモル比を４０：１４０としたほかは実験例６−２と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２６
ＡＳ−６の添加量を３重量％としたほかは実験例２５と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２７
ＡＳ−６の添加量を５重量％としたほかは実験例２５と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２８
ＡＳ−６の添加比率を１０重量％としたほかは実験例２５と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例２９
実験例１の共重合で得られた共重合体の溶液に、溶液１００重量部に対して５．２重量部の硬化剤ＴＤＩを加えその溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３０
加える硬化剤の比率を共重合体の溶液１００重量部に対して１．９重量部としたほかは実験例２９と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３１
加える硬化剤の比率を共重合体の溶液１００重量部に対して０．９４重量部としたほかは実験例２９と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３２
加える硬化剤の比率を共重合体の溶液１００重量部に対して０．４７重量部としたほかは実験例２９と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３３
実験例１３で得られた重合後の溶液に、溶液１００重量部に対して１．９重量部のＴＤＩを加えて、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３４
実験例２で得られた重合後の溶液に、溶液１００重量部に対して１．９重量部のＴＤＩを加え、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３５
実験例１で得られた重合後の溶液に、溶液１００重量部に対して１．２重量部のヘキサメチレンジイソシアネート系の硬化剤（日本ポリウレタン工業製：コロネートＨＸ）（ＨＤＩ）を加えて、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３６
加える硬化剤の比率を溶液１００重量部に対して０．５９重量部としたほかは実験例３５と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３７
加える硬化剤の比率を溶液１００重量部に対して０．３０重量部としたほかは実験例３５と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例３８
加える硬化剤の比率を溶液１００重量部に対して０．１５重量部としたほかは実験例３５と同様にして厚み３０μｍのフィルムを得た。
試料フィルムの特性

実験例３９
実験例１５で得られた重合後の溶液に、溶液１００重量部に対して３．２重量部のＴＤＩを加え、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例４０
実験例１６で得られた重合後の溶液に、溶液１００重量部に対して６．３重量部のＴＤＩを加え、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例４１
実験例２０で得られた重合後の溶液に、溶液１００重量部に対して１．９重量部のＴＤＩを加え、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例４２
実験例２１で得られた重合後の溶液に、溶液１００重量部に対して１．９重量部のＴＤＩを加え、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例４３
実験例２２で得られた重合後の溶液に、溶液１００重量部に対して１．９重量部のＴＤＩを加え、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

実験例４４
実験例２３で得られた重合後の溶液に、溶液１００重量部に対して１．９重量部のＴＤＩを加え、その溶液を剥離紙上にキャスト後、１００℃で３分間加熱乾燥と同時に架橋反応させ、厚み３０μｍのフィルムを得た。

比較実験例６
日清紡ケミカル社製のウレタンフィルム（ＭＦ３０ＢＥ−ＴＢ）（厚み３０μｍ）を用いた。

比較実験例７
ＤＩＣ社製のウレタン樹脂（クリスボンＡＳＰＵ−１１２）を用いてポリウレタンフィルム（厚み１０μｍ）を作成した。

比較実験例８
塩化ビニルフィルム（厚み６０μｍ）を用意した。

特性及びテスト結果

ａ．貼付テスト
実験例１、比較実験例６、比較実験例７、比較実験例８で得られたフィルムを幅２０ｍｍ、長さ４０ｍｍの短冊状に切り、片面にアクリル系粘着剤の層（厚み３０μｍ）を積層して粘着テープを得た。この粘着テープを人差し指の第一関節部に巻き付けて貼付するモニターテストを行った。結果を表１に示す。

貼付の状態を図５に示す。

また、貼り付け易さ（貼り付け操作の容易さ）、使用感（違和感）、浮き・剥がれにくさ（指を曲げたときの浮きの生じにくさと剥がれにくさ）、剥がし易さ、蒸れ感について１０名のモニターが下記の基準で評点した。
１点：悪い、３点：満足、５点：とてもよい
評点の平均値を表２に示す。

使用感（違和感の無さ）を見ると実験例１は比較実験例に比べ優れており、剥がしにくさを除けば４．２のスコアーで優れた特性になっている。ただ、伸び易いので剥がし易さにおいて評価点が低い。

各フィルムの特性を表３に示す。

ｂ．ＨＥＡＡの添加による物性の変化
表４に水酸基をもつアクリル系モノマーであるＨＥＡＡをＭＭＡ及びＥＡと共重合させたときの特性を示す。 ＭＭＡ／ＥＡのモル比は４０：９９とした。ＨＥＡＡの添加によりガラス転移温度、粘性、弾性率が上昇する。

ｃ．架橋よる物性の変化
水酸基をもつアクリル系モノマーであるＨＥＡＡをＭＭＡ及びＥＡと共重合させて得られた共重合体を架橋剤で架橋したときの物性の変化を表５に示す。架橋剤としてＴＤＩを用いた。架橋により耐アルコール性が改善される。

ｄ．マクロモノマーを構造単位として含むアクリル系共重合体
マクロモノマーを構造単位として含むアクリル系共重合体の特性を表６に示す。 ＭＭＡ／ＥＡのモル比は４０：９９とした。スチレン鎖を持つアクリルマクロモノマーの導入により耐アルコール性が改善される。

上記以外の実験例、比較実験例、及び参考実験例の各々につき特性値を表７に示す。

表４〜７の実験例、比較実験例、及び参考実験例の各々につきフィルムを幅２０ｍｍ、長さ４０ｍｍの短冊状に切り、片面にアクリル系粘着剤の層（厚み３０μｍ）を積層して粘着テープを得た。この粘着テープを人差し指の第一関節部に巻き付けて貼付するモニターテストを行った。モニターテスト（１０名の合議）で得られた特性を表８、表９に示す。なお、総合評価判定は表８、表９の個々の評価項目（耐アルコール性を除く）をまとめて総合的に評価したものである。

表８から見ると、先に述べた使用感や剥がれにくさ、蒸れ性、貼り付け易さなどの項目は評価点が良いことが実験例１以外の実験例でも示されている。また、実験例１では剥がし易さが劣っていたが、他の実験例では架橋を入れたり、粘性を上げたりして、この点も改質されていることを示している。
表８中、
◎◎・・・極めて優れている
◎・・・優れている
○・・・良好に使用できる。
△・・・使用上不満がほとんどない
×・・・不良

実験例４２
図６に示すように、実験例１で得られた素材フィルム２１の片面に不図示の粘着層を設け、書籍２０の表紙２２の根元の折り曲げ部２４に貼付した。貼付により曲げ部２４の表面が保護され、擦り傷がつきにくくなった。また、書籍を開いたときの曲げ部２４の曲げによってもフィルム２１が剥がれることがなかった。

前述のように、本発明の被覆材用複合フィルムは、実験例で得られたアクリル系共重合体等の前述のアクリル系共重合体からなる樹脂と機能性素材とが複合されてなる。

本発明の被覆材用複合フィルムは、素材フィルムの「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能が維持されているとともに、複合化により機能性素材の特性により優れた特性が付加されている。また、素材フィルムの片面に粘着層を設けて対象物に貼付したときに、対象物が曲げ変形を受けても浮き、剥がれが発生しにくいという性能が維持されているとともに、複合化により機能性素材の特性により優れた特性が付加されている。

機能性素材としてウレタン系樹脂を、前述のアクリル系共重合体とブレンドして得られたブレンド樹脂をフィルムに成形することにより、本発明の被覆材用複合フィルムが得られる。複合化により、この被覆材用複合フィルムは、「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能が維持されているとともに、２０％引張り時応力（２０％モデュラス）は増大するが許容範囲で低いところに保ちながら、最大引張り応力が大幅に増大する。このことより、複合フィルムの片面に粘着層を設けて対象物に貼付したときに、貼付・剥離操作、特に剥離時に操作性が向上する。つまり、粘着剤と被着体との接着力より、該複合フィルムの最大引張力を大きく設計しないと、剥離時にテープが破断してしまうことが生じるのを無くすよう設計しやすくなる。

機能性素材としてシリコーンオイルを、前述のアクリル系共重合体に添加したのち架橋してフィルムに成形することにより、本発明の他の態様の被覆材用複合フィルムが得られる。この被覆材用複合フィルムは、「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能が維持されているとともに、複合化により、摩擦係数が減少する。

機能性素材としてウレタンフィルムを、前述のアクリル系共重合体からなるフィルムに積層することにより、本発明の他の態様の被覆材用複合フィルムが得られる。この被覆材用複合フィルムは、「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能が維持されているとともに、複合化により、２０％引張り時応力（２０％モデュラス）は増大するが許容範囲で低いところに保ちながら、最大引張り応力が大幅に増大する。このことより、複合フィルムの片面に粘着層を設けて対象物に貼付したときに、貼付・剥離操作、特に剥離時に操作性が向上する。

機能性素材として布を、前述のアクリル系共重合体と複合することにより、本発明の他の態様の被覆材用複合フィルムが得られる。複合の態様としては、２層の積層やサンドイッチ状の積層や、布がアクリル系共重合体フィルム（膜）中に埋没した状態が挙げられる。この被覆材用複合フィルムは、「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能がほぼ維持されているとともに、複合化により、２０％引張り時応力（２０％モデュラス）は増大するが許容範囲で低いところに保つことも可能である。また、最大引張り応力は大幅に増大する。このことより、複合フィルムの片面に粘着層を設けて対象物に貼付したときに、貼付・剥離操作、特に剥離時に操作性が向上する。

好ましい布としては、弾性繊維からなる不織布、水流絡合により形成された不織布などのストレッチ性のある不織布や、ストレッチ性編織物が挙げられるが。これらに限定されない。また、衣料用の布へのラミネートにより、防水透湿性衣料用に好適に用いられる複合フィルムが得られる。

また、機能性素材として短繊維を前述のアクリル系共重合体からなるアクリル系共重合体に添加したのちフィルムに成形することにより、本発明の他の態様の被覆材用複合フィルムが得られる。この被覆材用複合フィルムは、「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能がほぼ維持されているとともに、２０％引張り時応力（２０％モデュラス）は増大するが許容範囲で低いところに保ちながら、最大引張り応力が大幅に増大する。このことより、複合フィルムの片面に粘着層を設けて対象物に貼付したときに、貼付・剥離操作、特に剥離時に操作性が向上する。短繊維の配向により、縦横の引張応力を変えることも可能である。

さらにまた、機能性素材として繊維をランダムにもしくは規則的に面状に配置してアクリル系共重合体と複合しフィルムに成形することにより、本発明のさらに他の態様の被覆材用複合フィルムが得られる。複合の態様としては、２層の積層やサンドイッチ状の積層や、面状に配置された繊維がアクリル系共重合体フィルム（膜）中に埋没した状態が挙げられる。

複合される繊維は、短繊維であってもよい。長繊維もしくは糸条であってもよい。短繊維の場合は、例えば、アクリル系共重合体とブレンドしたのち、フィルムに成形することにより、本発明の被覆材用複合フィルムが得られる。長繊維もしくは糸条の場合は、例えば、縞状または格子状に配置してアクリル系共重合体と複合してフィルムとなすことにより、本発明の被覆材用複合フィルムが得られる。この被覆材用複合フィルムは、「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能がほぼ維持されているとともに、２０％引張り時応力（２０％モデュラス）は増大するが許容範囲で低いところに保ちながら、最大引張り応力が大幅に増大する。

複合される繊維が弾性繊維である場合、あるいは複合される糸条が弾性繊維を含んでなりストレッチ性を有すると、「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能がさらに優れて好ましい。弾性繊維はゴム状の弾性を持っている繊維である。具体的には、ポリウレタン系弾性繊維やポリエステル系弾性繊維、ポリエーテル・エステル系弾性繊維、ポリスチレン系弾性繊維あるいはポリトリメチレンテレフタレート複数成分同士のバイメタル構造に代表されるコンジュゲート繊維、ポリトリメチレンテレフタレートとポリエチレンテレフタレートとのコンジュゲート繊維等が挙げられる。なかでも、ポリウレタン系弾性繊維が特に好ましい。仮撚加工糸を構成するポリエステル系繊維、ポリアミド系繊維、ポリプロピレン系繊維等も弾性繊維として挙げられる。通常、弾性繊維は５０％伸張時に５０％以上の回復性を有する。

本発明の被覆材用複合フィルムは粘着剤を積層して用いる場合が多いが、この粘着剤は特に限定するものではなく、どのような材質のものでも使い得る。それにはアクリル系粘着剤、ウレタン系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ゴム系粘着剤(合成ゴムからなるものも含む）等が使い得る。さらには、水やオイルを含むゲル状の粘着剤も用いることができる。アクリル系粘着剤はアクリル酸アルキルエステルと極性基を持つアクリル酸や水酸基を有するアクリル酸エステルまたはアクリルアミドを基本として共重合したものであり、必要に応じコモノマーとの共重合物も用いることができる。粘着剤の厚みは5−100μの範囲で用いるが、本発明の被覆材用複合フィルムは極めて柔軟であるため粘着剤の厚みは10−30μで好適な特性が得られることが多い。

引張り試験
８０ｍｍ×２０ｍｍの試料をチャック間距離５０ｍｍとして３００ｍｍ／ｍｉｎで室温（２３℃）で引張り試験を行った。

動摩擦係数測定
JISK7312の動摩擦係数測定方法に準じて測定を行った。但し、金属製そりの大きさを幅20mm×長さ25mm、そりの重量 25g、そりが移動する平板を幅21mm、長さ約100ｍｍとした。
フィルムサンプルは、そりが移動する平板と金属そりの底面の両方に皺がないように貼付し、そりの移動速度は、100mm/minと変更してフィルム同士の動摩擦係数の測定を行った。

透湿度
素材フィルムの透湿度と同様の方法で測定した。

比較参考例１（Ｈ−０）
実験例１で得られたフィルムを比較参考例１のフィルムとして用いた。

実施例１（Ｈ−１）
実験例１で得られた重合体の溶液（但し、固形分は５０重量％としたもの）１５ｇ、ウレタン溶液（ＤＩＣ社製：ＡＳＰＵ−１１２）６．７ｇ、イソプロパノール６．７ｇをホモジナイザで均一になるまで（約１．５分間）攪拌したのち、ウレタン用触媒４０μｌを入れてから約５０秒間攪拌した。得られた樹脂溶液をベーカー式アプリケータにより離型フィルム上にキャストしたのち１００℃で１時間加熱して厚さ約３０μｍの複合フィルムを得た。

実施例２（Ｈ−２）
実施例１で用いたと同様の重合体の溶液１０ｇ、ウレタン溶液（ＤＩＣ社製：ＡＳＰＵ−１１２）１３．３ｇ、イソプロパノール６．７ｇをホモジナイザで均一になるまで（約１．５分間）攪拌したのち、ウレタン用触媒８０μｌを入れてから約５０秒間攪拌した。得られた樹脂溶液をベーカー式アプリケータにより離型フィルム上にキャストしたのち１００℃で１時間加熱して厚さ約３０μｍの複合フィルムを得た。

得られたフィルムの物性値を表１０に示す。

実施例１、２で得られた複合フィルムは、実験例１で得られたフィルムの「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能がほぼ維持されているとともに、実験例１で得られたフィルムに比べて、２０％引張り時の力も増大するが低い値を維持したまま、最大引張り力という機械的特性が大幅に向上した。

実施例３（Ｈ−３）
実験例２０で用いたと同様の重合体の溶液にポリエチレン短繊維（三井化学社製：ケミベストＦＤＳS-5）を加え酢酸エチルで希釈した。短繊維の含有率は重合体の固形分に対して３重量％、希釈後の液の（重合体＋短繊維）の濃度は３０重量％である。希釈後の液を、ベーカー式アプリケータにより離型フィルム上にキャストしたのち１００℃で１時間加熱して厚さ約３０μｍの複合フィルムを得た。

実施例４（Ｈ−４）
短繊維の含有率を重合体の固形分に対して５重量％としたほかは実施例３と同様にして複合フィルムを得た。

実施例５（Ｈ−５）
短繊維としてポリエチレン短繊維（三井化学社製：ケミベストＦＤ３８０）を用いたほかは実施例３と同様にして複合フィルムを得た。

実施例６（Ｈ−６）
短繊維としてポリエチレン短繊維（三井化学社製：ケミベストＦＤ３８０）を用いたほかは実施例５と同様にして複合フィルムを得た。

実施例７（Ｈ−７）
実験例１で得られたと同様の重合体の溶液に短繊維として宇部日東化成製チョップドファイバーを加え酢酸エチルで希釈した。短繊維の含有率は重合体の固形分に対して３重量％、希釈後の液の（重合体＋短繊維）の濃度は３０重量％である。希釈後の液を、ベーカー式アプリケータにより離型フィルム上にキャストしたのち１００℃で１時間加熱して厚さ約３０μｍの複合フィルムを得た。

実施例８（Ｈ−８）
短繊維としてナイロン短繊維（繊維長：１．５ｍｍ、繊度：１．１ｄｔｅｘ）を用い、重合体として実験例１で得られたものを用い、短繊維の含有率を重合体の固形分に対して１重量％としたほかは実施例３と同様にして複合フィルムを得た。

実施例９（Ｈ−９）
短繊維としてナイロン短繊維（繊維長：１．５ｍｍ、繊度：１．１ｄｔｅｘ）を用い、重合体として実験例１で得られたものを用い、短繊維の含有率を重合体の固形分に対して２重量％としたほかは実施例３と同様にして複合フィルムを得た。

実施例１０（Ｈ−１０）
短繊維の含有率を重合体の固形分に対して３重量％としたほかは実施例９と同様にして複合フィルムを得た。

実施例１１（Ｈ−１１）
短繊維としてポリエステル短繊維（繊維長：６ｍｍ、繊度：１．５ｄｔｅｘ）を用いたほかは実施例９と同様にして複合フィルムを得た。

実施例３〜実施例１１で得られた複合フィルムは、実験例１で得られたフィルムの「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能がほぼ維持されているとともに、実験例１で得られたフィルムに比べて、２０％引張り時応力（２０％モデュラス）は増大するが許容範囲で低いところに保ちながら、最大引張り応力が大幅に増大する。このことより、貼付・剥離操作、特に剥離時に操作性が向上する。

実施例７、実施例９、実施例１０、実施例１１で得られた複合フィルムの物性値（２０％引張り時の力、最大引張力（N）（縦、横の平均値））を表１１に示す。

実施例１２（Ｈ−１２）
ウレタン樹脂溶液（セイコー化成製：ラックスキンＵ−３９０））を剥離紙の上にキャストし、乾燥して厚さ１μｍの薄膜フィルムを作成した。一方、実験例１で得られた重合体の溶液（固形分４０重量％）を剥離紙の上にキャストし、乾燥して厚さ３０μｍのフィルムを作成した。乾燥後すぐに薄膜フィルムと貼り合わせて複合フィルムを得た。

実施例１３（Ｈ−１３）
薄膜フィルムの厚さを５μｍとしたほかは実施例１２と同様にして複合フィルムを得た。

実施例１４（Ｈ−１４）
薄膜フィルムの厚さを１０μｍとしたほかは実施例１２と同様にして複合フィルムを得た。

実施例１２〜実施例１４で得られた複合フィルムの物性値（２０％引張り時の力（縦、横の平均値））を表１２に示す。

実施例１５（Ｈ−１５）
実験例１で得られた重合体の溶液（固形分４０重量％）を剥離紙の上にキャストし、乾燥して厚さ２０μｍのフィルムを作成した。このフィルムにウレタン不織布（目付：２０ｇ／ｍ^２；ＫＢセーレン製：Ｔ９０−２０）を熱ラミネートし、複合フィルムを得た。

実施例１６（Ｈ−１６）
実験例１で得られた重合体の溶液（固形分４０重量％）を剥離紙の上に乾燥後の厚さが２０μｍになるようにキャストし、乾燥が完了する前にウレタン不織布（目付：２０ｇ／ｍ^２；ＫＢセーレン製：Ｔ９０−２０）を積層し、乾燥したのち熱ラミネートして、複合フィルムを得た。この実施例で製造できたものは弾性不織布が重合体薄膜の中に大部分が埋まって一体化した複合化フィルムが得られた。

実施例１２〜実施例１６で得られた複合フィルムは、実験例１で得られたフィルムの「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能がほぼ維持されているとともに、実験例１で得られたフィルムに比べて、２０％引張り時の力は低い値（１N以下）に保ちつつ、最大引張り力という機械的特性が大幅に向上し、実験例１で得られたフィルムと最大引張り時の伸びがほぼ同じレベルであった。これら実施例により得られた複合フィルムは操作性の向上、特に剥離時の操作性が大幅に向上した。また、優れた透湿度を有していた。

実施例１２〜実施例１６で得られた複合フィルムの物性値を表１２に示す。

比較参考例２（Ｈ−０２）
実験例１で得られたフィルムに、アクリル系粘着剤を厚さ３０μｍの層となるように積層した。このアクリル系粘着剤は、２−エチルヘキシルアクリレート９３重量部とアクリル酸７重量部との共重合物である。

実施例１７（Ｈ−１７）
実験例１で得られたと同様のフィルムに、ウレタン長繊維（東レ・オペロンテックス株式会社製：ライクラ T-127C）を縦に1mm間隔に平行に配置したものを、熱ラミネートすることにより複合フィルムを得た。この複合フィルムにアクリル系粘着剤を厚さ３０μｍの層となるように積層した。このアクリル系粘着剤は、２−エチルヘキシルアクリレート９３重量部とアクリル酸７重量部との共重合物である。

実施例１８（Ｈ−１８）
実験例１で得られたと同様のフィルムに、ウレタン長繊維（東レ・オペロンテックス株式会社製：ライクラ T-127C）を縦に1mm間隔、これと垂直（横）に5mm間隔にそれぞれ平行に配置したものを、熱ラミネートする事により複合フィルムを得た。この複合フィルムにアクリル系粘着剤を厚さ３０μｍの層となるように積層した。このアクリル系粘着剤は、２−エチルヘキシルアクリレート９３重量部とアクリル酸７重量部との共重合物である。

実施例１７、実施例１８で得られた複合フィルムは、実験例１で得られたフィルムの「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能がほぼ維持されているとともに、実験例１で得られたフィルムに比べて、２０％引張り時の力や、最大引張り力という機械的特性が大幅に向上した。また、横方向では２０％引張り時応力（２０％モデュラス）は許容範囲で低いところに保ちながら、縦方向には最大引張り応力が大幅に増大する。このことより、貼付・剥離操作、特に剥離時に操作性が向上する。

実施例１７、実施例１８で得られた複合フィルムの物性値を表１３に示す。

実施例１９（Ｈ−１９）
バーコーターNo.３４（安田精器製作所）によりウレタン溶液（ＤＩC社製：ＡＳＰＵ１１２）を離型基板上に塗工した上に、ベーカー式アプリケータにより実験例１で得られた重合体の溶液を希釈したもの（固形分３０重量％）を連続して離型基板上にキャストしたのち、100℃で30分間乾燥し、積層フィルムを得た。ベーカー式アプリケータのギャップは100μmとした。

実施例２０（Ｈ−２０）
バーコーターNo.２２（安田精器製作所）によりウレタン溶液（ＤＩC社製：ＡＳＰＵ１１２）を離型基板上に塗工した上に、ベーカー式アプリケータにより実験例１で得られた重合体の溶液を希釈したもの（固形分３０重量％）を連続して離型基板上にキャストしたのち、100℃で30分間乾燥し、積層フィルムを得た。ベーカー式アプリケータのギャップは100μmとした。

実施例２１（Ｈ−２１）
バーコーターNo.１２（安田精器製作所）によりウレタン溶液（ＤＩC社製：ＡＳＰＵ１１２）を離型基板上に塗工した上に、ベーカー式アプリケータにより実験例１で得られた重合体の溶液（固形分３０重量％）を連続して離型基板上にキャストしたのち、100℃で30分間乾燥し、積層フィルムを得た。ベーカー式アプリケータのギャップは100μmとした。

実施例１９〜実施例２１で得られた複合フィルムの物性値を表１４に示す。

実施例２２（Ｈ−２２）
実施例１６で用いた重合体の溶液１００重量部に対して２．８重量部の硬化剤ＴＤＩ（日本ポリウレタン工業製：コロネートＬ−５５）と、溶液固形分１００重量部に対して０．５重量部のシリコーンオイル（モメンティブ社製：ＴＳＦ４３３）を加え、剥離紙の上にキャストし、１００℃で３分間加熱して乾燥とともに架橋させ、厚さ３０μｍの複合フィルムを得た。

実施例２３（Ｈ−２３）
シリコーンオイルの量を溶液固形分１００重量部に対して１重量部としたほかは実施例２３と同様にして複合フィルムを得た。

実施例２４（Ｈ−２４）
シリコーンオイルの量を溶液固形分１００重量部に対して２重量部としたほかは実施例２３と同様にして複合フィルムを得た。

実施例２５（Ｈ−２５）
シリコーンオイルの量を溶液固形分１００重量部に対して５重量部としたほかは実施例２３と同様にして複合フィルムを得た。

実施例２２〜実施例２５で得られた複合フィルムは、実験例１で得られたフィルムの「被覆の対象物が被覆後に曲げ変形を受ける場合、曲げに対して追従して変形し、この変形時に剥がれにくいなど被覆状態が変わりにくい」という性能がほぼ維持されているとともに、実験例１で得られたフィルムに比べて、動摩擦係数が約１／２〜１／１０に減少した。

実施例２２〜実施例２５で得られた複合フィルムの動摩擦係数を表１５に示す。

貼付テスト
実験例１で得られたフィルム、実施例１、実施例２、実施例９〜実施例２０で得られた複合フィルム、を幅２０ｍｍ、長さ４０ｍｍの短冊状に切り、片面にアクリル系粘着剤の層（厚み３０μｍ）を積層して粘着テープを得た。この粘着テープを人差し指の第一関節部に巻き付けて貼付するモニターテストを行った。剥がしやすさ及び浮き・剥がれにくさ（指を曲げたときの浮きの生じにくさと剥がれにくさ）について１０名のモニターが下記の基準で評点した。
１点：悪い、３点：満足、５点：とてもよい
全モニターの平均点を表１６に示す。

実施例１、実施例２、実施例９〜実施例２０で得られた複合フィルムは、剥がれにくさ（指を曲げたときの浮きの生じにくさと剥がれにくさ）が、実験例１で得られたフィルムに比べて遜色ないものであった。一方、操作性は大幅に向上し、剥離時のキレなどもなくなった。

本発明の被覆材用複合フィルムは、医療用途のみならず、日用品や産業用資材において曲げ変形を受ける物品に貼付あるいは被覆して物品の表面を保護する用途に好適に用いることができる。また、防湿透水衣料用としても適用可能である。

２：被覆材用複合フィルム
４：粘着剤層
６：粘着テープ
８：剥離紙
１０：膏体

Claims (22)

1. アルキル基の炭素数が１〜８のアルキルアクリレート、及びアルキルメタアクリレートを主成分とし、これらと共重合可能なその他の重合性モノマーまたはプレポリマーからなる重合単位を０〜２０モル％含む共重合体と、
   ポリウレタンと
   がブレンドされてなる混合樹脂からなるフィルムであり、
   前記共重合体からなるフィルムを成形したときに、該共重合体からなるフィルムは、２０％引張時荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下、弾性率が０．２〜１５ＭＰａ、粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ、ガラス転移温度が１５℃以下、及び透湿度が９００ｇ／（ｍ ^２ ・ｄａｙ）以上の特性を示す、
   曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる、前記混合樹脂からなる被覆材用複合フィルム。
2. アルキル基の炭素数が１〜８のアルキルアクリレート、及びアルキルメタアクリレートを主成分とし、これらと共重合可能なその他の重合性モノマーまたはプレポリマーからなる重合単位を０〜２０モル％含む共重合体からなる膜と、
   ポリウレタンからなる膜と
   が積層されてなる積層フィルムであり、
   前記共重合体からなるフィルムを成形したときに、該共重合体からなるフィルムは、２０％引張時荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下、弾性率が０．２〜１５ＭＰａ、粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ、ガラス転移温度が１５℃以下、及び透湿度が９００ｇ／（ｍ ^２ ・ｄａｙ）以上の特性を示す、
   曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる、前記積層フィルムからなる被覆材用複合フィルム。
3. 前記ポリウレタンからなる膜が前記共重合体からなる膜の片面に模様を形成するように部分的に積層された請求項２に記載の被覆材用フィルム。
4. アルキル基の炭素数が１〜８のアルキルアクリレート、及びアルキルメタアクリレートを主成分とし、これらと共重合可能なその他の重合性モノマーまたはプレポリマーからなる重合単位を０〜２０モル％含む共重合体からなる膜と、
   繊維と
   が複合されてなる複合フィルムであり、
   前記共重合体からなるフィルムを成形したときに、該共重合体からなるフィルムは、２０％引張時荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下、弾性率が０．２〜１５ＭＰａ、粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ、ガラス転移温度が１５℃以下、及び透湿度が９００ｇ／（ｍ ^２ ・ｄａｙ）以上の特性を示す、
   曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる、前記複合フィルムからなる被覆材用複合フィルム。
5. 弾性繊維からなる糸条が面方向に縞状または格子状に配列されて前記共重合体からなる膜に埋没または積層された請求項４に記載の被覆材用複合フィルム。
6. 布が前記共重合体からなる膜に埋没または積層されてなる請求項４に記載の被覆材用複合フィルム。
7. 前記布が不織布であり、該不織布が弾性繊維から構成される請求項６に記載の被覆材用複合フィルム。
8. アルキル基の炭素数が１〜８のアルキルアクリレート、及びアルキルメタアクリレートを主成分とし、これらと共重合可能なその他の重合性モノマーまたはプレポリマーからなる重合単位を０〜２０モル％含む共重合体１００重量部に
   シリコーンオイル０．２〜５重量部が添加されてなる樹脂からなるフィルムであり、
   前記共重合体からなるフィルムを成形したときに、該共重合体からなるフィルムは、２０％引張時荷重が３Ｎ／２５ｍｍ以下、弾性率が０．２〜１５ＭＰａ、粘性が０．１〜２５ＧＰａ・ｓ、ガラス転移温度が１５℃以下、及び透湿度が９００ｇ／（ｍ ^２ ・ｄａｙ）以上の特性を示す、
   曲げ変形を受ける対象物に被覆して用いる、前記添加されてなる樹脂からなる被覆材用複合フィルム。
9. 前記アルキルメタアクリレートがメチルメタアクリレートであり、
   前記アルキルアクリレートがエチルアクリレートであり、
   メチルメタアクリレートとエチルアクリレートのモル比が４０：９０〜４０：１８０である請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の被覆材用複合フィルム。
10. 前記アルキルメタアクリレートがメチルメタアクリレートであり、
    前記アルキルアクリレートがブチルアクリレートであり、
    メチルメタアクリレートとブチルアクリレートのモル比が１：１．６〜１：２．５である請求項９に記載の被覆材用複合フィルム。
11. 前記重合単位が水酸基を有するアルキルアクリレート、水酸基を有するアルキルアクリルアミド、アクリル酸、から選択される構造単位を含み、該構造単位が１〜１０モル％含有され、架橋剤により架橋された請求項９または請求項１０に記載の被覆材用複合フィルム。
12. 前記架橋剤がイソシアネート系架橋剤である請求項１１に記載の被覆材用複合フィルム。
13. 前記構造単位がヒドロキシエチルアクリルアミドである請求項１１または請求項１２に記載の被覆材用複合フィルム。
14. 前記構造単位がヒドロキシエチルアクリレートである請求項１１または請求項１２に記載の被覆材用複合フィルム。
15. 前記重合単位がシリコーン系のマクロモノマーを含む請求項１から請求項１４のいずれか一項に記載の被覆材用複合フィルム。
16. 前記重合単位がウレタン系プレポリマーを含む請求項１から請求項１５のいずれか一項に記載の被覆材用複合フィルム。
17. 前記共重合体が、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートを主成分とし、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートのモル比が４０：９０〜４０：２００であり、ヒドロキシエチルアクリルアミドを１〜１０モル％含有し、イソシアネート系架橋剤により架橋された共重合体からなる請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の被覆材用複合フィルム。
18. 前記重合単位が共重合体全体に対して０．５〜５重量％のシリコーン系のマクロモノマーを含む請求項１７に記載の被覆材用複合フィルム。
19. 前記共重合体が、さらにメトキシエチルアクリレートを含有し、メチルメタアクリレートとエチルアクリレートの合計モル量とメトキシエチルアクリレートとのモル比が１７０：１５〜１４０：６０である請求項１８に記載の被覆材用複合フィルム。
20. 請求項１から請求項１９のいずれか一項に記載の被覆材用複合フィルムに粘着剤層が積層されてなる粘着テープ。
21. 請求項２０に記載の粘着テープの前記粘着剤層に膏体が担持された医療用粘着テープ。
22. 請求項１から請求項１９のいずれか一項に記載の被覆材用複合フィルムに膏体が積層された医療用テープ。

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