JP5987118B2 - 電極組立体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、電極組立体の製造方法に関し、より詳しくは、積層だけで製造される新たなタイプの電極組立体に対して、積層安定性をより容易に向上させることができる電極組立体の製造方法に関する。

二次電池は、電極組立体の構造に応じて多様に分類され得る。一例として、二次電池は、スタック型構造、巻取型(ゼリーロール型)構造またはスタック/折り畳み型構造に分類され得る。ところが、スタック型構造は、電極組立体を構成する電極単位(正極、分離膜及び負極)が互いに別個に積層されるため、電極組立体を精密に整列することが非常に難しいだけでなく、電極組立体を生産するために非常に多くの工程が要求されるとの短点がある。さらに、スタック/折り畳み型構造は、一般に2台のラミネーション装備と1台の折り畳み装備とが要求されるため、電極組立体の製造工程が非常に複雑であるとの短所がある。特に、スタック/折り畳み型構造は、折り畳みを介してフルセルやバイセルを積層するため、フルセルやバイセルを精密に整列し難いとの短点もある。

このような短点を補完するために、最近、積層だけで電極組立体を製造しながらも電極組立体を精密に整列させることができるだけでなく、生産性を向上させることができる製造方法が提案されたことがある。ところが、このような製造方法で電極組立体を製造する場合、電極組立体を構成する基本単位体を互いに固定させて積層安定性を向上させる必要があり、そのために固定テープを用いる方法が提案されたことがある(特許文献1参照)。

しかし、このように固定テープを用いる場合、固定テープがさらに要求されるとの問題、固定テープが固定以後に脱離され得るとの問題、固定テープが必要な位置に正確に付着される必要があるとの問題、さらに固定テープが電極組立体の厚さを増加させて容積効率を低下させ得るとの問題が発生し得る。

韓国特許出願 第10-2013-0016514号

したがって、本発明は、前記のような問題等を解決するために案出されたものであって、本発明の課題は、積層だけで製造される新たなタイプの電極組立体に対して、積層安定性をより容易に向上させることができる電極組立体の製造方法を提供することにある。

本発明に係る電極組立体の製造方法は、第1電極、第1分離膜、第2電極及び第2分離膜を順次積層して4層構造の基本単位体を製造する基本単位体の製造段階と、基本単位体を基本単位体の単位で積層して電極組立体を製造し、かつ所定個数の基本単位体が積層される度に最外側の基本単位体に熱と圧力を加えて基本単位体を互いに接着させる基本単位体の積層段階とを含む。

本発明に係る電極組立体の製造方法は、積層だけで製造される新たなタイプの電極組立体に対して、熱と圧力を加えることで基本単位体を互いに接着させるため、電極組立体の積層安定性をより容易に向上させることができるとの効果がある。

本発明に係る基本単位体の第1構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体の第2構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体を製造する工程を示している工程図である。 本発明に係る基本単位体を積層して製造した電極組立体を示している側面図である。 本発明により加熱プレスで電極組立体に熱と圧力を加える概念を説明するための側面図である。 本発明に係る基本単位体と第1補助単位体を含む電極組立体の第1構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第1補助単位体を含む電極組立体の第2構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第2補助単位体を含む電極組立体の第3構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第2補助単位体を含む電極組立体の第4構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体、第1補助単位体と第2補助単位体を含む電極組立体の第5構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第1補助単位体を含む電極組立体の第6構造を示している側面図である。 本発明に係る基本単位体と第2補助単位体を含む電極組立体の第7構造を示している側面図である。

以下では、図を参照して、本発明の好適な実施例を詳細に説明する。しかし、本発明が以下の実施例により制限されるか限定されるものではない。

本発明の一実施形態に係る電極組立体の製造方法は、基本単位体を製造する基本単位体の製造段階、及び基本単位体を積層して電極組立体を製造し、かつ所定個数の基本単位体が積層される度に基本単位体を接着させる基本単位体の積層段階を含む。

先ず、基本単位体の製造段階に対して検討してみる。基本単位体110は、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が順次積層されて製造される。このように、基本単位体110は基本的に4層構造を有する。より具体的に、基本単位体110a、110bは図1に示されているように、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が上側から下側に順次積層されて形成されるか、または図2に示されているように、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が下側から上側に順次積層されて形成され得る。このとき、第1電極111と第2電極113は互いに逆の電極である。例えば、第1電極111が正極である場合、第2電極113は負極である。

このような基本単位体110は、次のような工程で製造され得る(図3参照)。先ず、第1電極材料121、第1分離膜材料122、第2電極材料123及び第2分離膜材料124を準備する。このように材料を準備した後、第1電極材料121をカッターC₁を介して所定の大きさに切断する。そして、第2電極材料123もカッターC₂を介して所定の大きさに切断する。その後、所定の大きさの第1電極材料121を第1分離膜材料122に積層して、所定の大きさの第2電極材料123を第2分離膜材料124に積層する。

その後、材料等をラミネータL₁、L₂に供給する。ラミネータL₁、L₂は、材料等に圧力を加えるか、または熱と圧力を加えて電極材料と分離膜材料を互いに接着させる。このような接着により、基本単位体の積層段階で基本単位体をより容易に積層することができる。また、このような接着は電極組立体の整列にも有利である。このような接着後に、第1分離膜材料122と第2分離膜材料124をカッターC₃を介して所定の大きさに切断すると、基本単位体110が製造され得る。

一方、分離膜(分離膜材料)は、接着力を有するコーティング物質で表面がコーティングされ得る。このときのコーティング物質は、無機物粒子とバインダー高分子の混合物であり得る。ここで、無機物粒子は、分離膜の熱的安定性を向上させることができる。すなわち、無機物粒子は、高温で分離膜が収縮されることを防止することができる。

さらに、バインダー高分子は無機物粒子を固定させることができる。これによって、無機物粒子は分離膜のコーティング層に気孔構造を形成することができる。このような気孔構造によって、分離膜は(コーティング層にかかわらず)良好なイオン透過性を有することができる。また、バインダー高分子は、無機物粒子を分離膜に固定させて分離膜の機械的安定性も向上させることができる。それだけでなく、バインダー高分子は、分離膜を電極により安定的に接着させることができる(このようなコーティングをSRSコーティングという)。参考までに、分離膜は、ポリオレフィン系列の基材で形成され得る。

一方、図1と図2で示しているように、第1分離膜112は両面に電極111、113が位置するのに反し、第2分離膜114は一面にのみ電極113が位置する。したがって、第1分離膜112は両面にコーティング物質がコーティング可能であり、第2分離膜114は一面にのみコーティング物質がコーティング可能である。すなわち、第1分離膜112は、第1電極111と第2電極113に対向する両面にコーティング物質がコーティング可能であり、第2分離膜114は、第2電極113に対向する一面にのみコーティング物質がコーティング可能である。

ところが、後述するように、基本単位体110も互いに接着され得るので、第2分離膜114も両面にコーティング物質がコーティングされ得る。すなわち、第2分離膜114も第2電極113に対向する一面とその反対面にコーティング物質がコーティングされ得る。

参考までに、基本単位体110が4層構造を有さなければならないものではない。例えば、基本単位体110は、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113、第2分離膜114、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が順次積層されて形成される8層構造を有することもできる。すなわち、基本単位体110は、4層構造が繰り返し積層されて形成される構造を有することもできる。

次に、基本単位体の積層段階に対して検討してみる。図4に示されているように、本実施例で電極組立体(電極組立体は、後述する補助単位体を含む)100は、少なくとも2つの基本単位体110aが積層されて製造される。このとき、基本単位体110aは基本単位体の単位で積層される。すなわち、電極組立体100は、基本単位体の製造段階で製造された基本単位体110aが繰り返し積層されて製造される。このように電極組立体100を製造すると、基本単位体110を非常に精密に整列させることができるとの長点と、生産性を向上させることができるとの長点を有することができる。

ところが、電極組立体100で基本単位体110は互いに分離され得るので、基本単位体110を互いに固定させることが積層安定性の側面で好ましい。このため、基本単位体110を全て積層して電極組立体100を製造した後、電極組立体100の上下で加熱プレスで電極組立体100を加圧することを考慮してみることができる。

しかし、電極組立体100の厚さが厚くなると、電極組立体100の中心部分まで熱がよく伝達されないことがあり得る。このような場合、電極組立体100の中心部分で基本単位体110の接着がよくなされないことがあり得る。これを防ぐため高温で電極組立体100を加圧すると、高温が直接加わる電極組立体100の外側部分で分離膜の変形が発生し得る。

このような問題の発生を防ぐため、本実施例に係る製造方法は、所定個数の基本単位体が積層される度に最外側の基本単位体に熱と圧力を加えて基本単位体を互いに接着させる。すなわち、図5で示しているように、例えば、1つの基本単位体110を積層する度に加熱プレス160で上側から基本単位体110を加圧することができる。このとき、加熱プレス160で基本単位体110を加圧する周期は、熱の伝達を考慮して適宜選択され得る。すなわち、内部まで十分に熱が伝達され得るのであれば、2つまたはそれ以上の基本単位体110が積層される度に加熱プレス160で加圧することができる。

このように基本単位体110に熱と圧力を加えると、基本単位体110が互いに接着され得る。このような接着のために、前述したように、第2分離膜114の両面に接着力を有するコーティング物質がコーティングされ得る。参考までに、加熱プレス160は加熱のために内部にヒーター163を備えることができる。

ところが、加熱プレス160は、基本単位体110の平断面形状に対応される形状の加圧面165を有することができる。加熱プレス160が、このような加圧面165を有すると、基本単位体110の整列を維持したまま基本単位体110をより効果的に加圧することができるようになる。

これに対して詳述すると、電極と分離膜は、通常、長方形の形状を有する。これにより、基本単位体110は通常長方形の平断面形状を有する。これに対応して加熱プレス160も長方形の加圧面165を有すると、加熱プレス160が基本単位体110を全体的に加圧することができるようになる。すなわち、面接触状態で加圧が起こる。これにより、加熱プレス160が基本単位体110を加圧するとき、基本単位体110の整列(align)が乱れないようになる。これとは異なり、ロール(roll)を利用して基本単位体110を加圧すると、基本単位体110の整列が乱れる虞がある。ロールは、基本単位体110の一側の角から反対側の角に順次移動しながら基本単位体110を加圧するしかないためである。

参考までに、加圧面165は少なくとも電極より大きいことが好ましい。絶縁のために電極を分離膜よりも小さく形成することが一般的である。したがって、加圧面165が電極よりも大きい場合、電極と分離膜の接着面を全体的に同時に加圧することができるようになる。

一方、加熱プレス160は、50〜100kgf/cm²の圧力で基本単位体110を加圧することが好ましい。50kgf/cm²より小さい圧力で基本単位体110を加圧すると、分離膜と電極が互いに接着されないか、接着されたとしても容易に落ちるようになり得るので好ましくなく、100kgf/cm²よりも大きい圧力で基本単位体110を加圧すると、分離膜が損傷する虞があるため好ましくない。

また、加熱プレス160は、80〜100°Ｃの温度に加熱された状態で基本単位体110を加圧することが好ましい。80°Ｃよりも低い温度で基本単位体110を加圧すると、分離膜と電極が互いに接着されないか、接着されたとしても容易に落ちるようになり得るので好ましくなく、100°Ｃより高い温度で基本単位体110を加圧すると、分離膜の孔(pore)が塞がる可能性があるため好ましくない。

それだけでなく、加熱プレス160は、1〜3秒間、基本単位体110を加圧することが好ましい。1秒よりも短く基本単位体110を加圧すると、分離膜と電極が互いに接着されないか、接着されたとしても容易に落ちるようになり得るので好ましくなく、3秒よりも長く基本単位体110を加圧すると、量産タクトタイム(Tact time)が増加するため好ましくない。

一方、電極組立体100は、第1補助単位体130と第2補助単位体140の少なくともいずれか一つをさらに含むことができる。すなわち、基本単位体の積層段階で、電極組立体100に第1補助単位体130と第2補助単位体140の少なくともいずれか一つをさらに積層することができる。このとき、基本単位体を全て積層した後に補助単位体を積層することもでき、補助単位体の上に基本単位体を順次積層することもできる。

先ず、第1補助単位体130に対して検討してみる。基本単位体110は、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が順次積層されて形成される。したがって、基本単位体110が積層されて形成される電極組立体100の最上側や最下側には第1電極(以下「第1末端電極」という)116が位置することになる。第1補助単位体130は、このような第1末端電極116にさらに積層される(第1末端電極は正極であってもよく、負極であってもよい)。

より具体的に、第1補助単位体130aは、図6で示しているように、第1電極111が正極で第2電極113が負極であれば、第1末端電極116から順次、すなわち第1末端電極116から外側(図6を基準に上側)に分離膜114、負極113、分離膜112及び正極111が順次積層されて形成され得る。また、第1補助単位体130bは、図7で示しているように、第1電極111が負極で第2電極113が正極であれば、第1末端電極116から順次、すなわち第1末端電極116から外側に分離膜114及び正極113が順次積層されて形成され得る。電極組立体100は、図6または図7に示されているように、第1補助単位体130により第1末端電極116側の最外側に正極を位置させることができる。

電極は一般に、集電体と、集電体の両面に塗布される活物質層とからなる。これによって、図6を基準に正極の活物質層のうち集電体の下側に位置した活物質層は、分離膜を媒介に負極の活物質層のうち集電体の上側に位置した活物質層と互いに反応する。ところが、基本単位体110を同一に形成した後、これを順次積層して電極組立体100を形成すると、電極組立体100の最上側または最下側に位置する第1末端電極は、他の第1電極と同様に集電体の両面に活物質層を備えるしかない。しかし、第1末端電極が集電体の両面に活物質層を塗布した構造を有する場合、第1末端電極の活物質層のうち外側に位置した活物質層は、他の活物質層と反応することができない。したがって、活物質層が浪費される問題が招かれる。

第1補助単位体130は、このような問題を解決するためのものである。すなわち、第1補助単位体130は基本単位体110とは別に形成される。したがって、第1補助単位体130は、集電体の一面にのみ活物質層が形成された正極を備えることができる。すなわち、第1補助単位体130は、集電体の両面のうち基本単位体110に対向する一面(図6を基準に下側に向かう一面)にのみ活物質層がコーティングされた正極を備えることができる。

結果として、第1末端電極116にさらに第1補助単位体130を積層して電極組立体100を形成すると、第1末端電極116側の最外側に片面のみコーティングされた正極を位置させることができる。したがって、活物質層が浪費される問題を解決することができる。また、正極は(例えば)ニッケルイオンを放出する構成なので、最外側に正極を位置させることが電池の容量に有利である。

次に、第2補助単位体140に対して検討してみる。第2補助単位体140は、基本的に第1補助単位体130と同じ役割を担う。より具体的に説明する。基本単位体110は、第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が上側から下側に、または下側から上側に順次積層されて形成される。したがって、基本単位体110が積層されて形成される電極組立体100の最上側や最下側には第2分離膜(以下「第2末端分離膜」という)117が位置することになる。第2補助単位体140は、このような第2末端分離膜117にさらに積層される。

より具体的に、第2補助単位体140aは、図8で示しているように、第1電極111が正極で第2電極113が負極であれば、正極111に形成され得る。また、第2補助単位体140bは、図9で示しているように、第1電極111が負極で第2電極113が正極であれば、第2末端分離膜117から順次、すなわち第2末端分離膜117から外側に負極111、分離膜112及び正極113が順次積層されて形成され得る。第2補助単位体140も第1補助単位体130と同様に、集電体の両面のうち基本単位体110に対向する一面(図9を基準に上側に向かう一面)にのみ活物質層がコーティングされた正極を備えることができる。結果として、第2末端分離膜117に第2補助単位体140をさらに積層して電極組立体100を形成すると、第2末端分離膜117側の最外側に片面のみコーティングされた正極を位置させることができる。

参考までに、第1補助単位体130と第2補助単位体140は、必要に応じて、最外側に分離膜をさらに含むこともできる。例えば、最外側に位置する正極がケースと電気的に絶縁される必要がある場合、第1補助単位体130と第2補助単位体140は、正極の外側に分離膜をさらに含むことができる。同じ理由から、図8のように、第2補助単位体140が積層されている側の反対側、すなわち、図8の電極組立体の最上側に露出している正極にも分離膜がさらに含まれ得る。

一方、図10から図12で示しているように、電極組立体を形成することが好ましい。先ず、図10で示しているように、電極組立体100eを形成することができる。基本単位体110bは、下側から上側に第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が順次積層されて形成され得る。このとき、第1電極111は正極であってよく、第2電極113は負極であってよい。さらに、第1補助単位体130cは第1末端電極116から順次、すなわち、図10を基準に上側から下側に分離膜114、負極113、分離膜112及び正極111が積層されて形成され得る。このとき、第1補助単位体130cの正極111は、基本単位体110bに対向する一面にのみ活物質層が形成され得る。

また、第2補助単位体140cは、第2末端分離膜117から順次正極(第1正極)111、分離膜112、負極113、分離膜114及び正極(第2正極)118が積層されて形成され得る。このとき、第2補助単位体140cの正極のうち最外側に位置する正極(第2正極)118は、基本単位体110bに対向する一面にのみ活物質層が形成され得る。参考までに、補助単位体が分離膜を含めば単位体の整列に有利である。

次に、図11で示しているように、電極組立体100fを形成することができる。基本単位体110bは、下側から上側に第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が順次積層されて形成され得る。このとき、第1電極111は正極であってよく、第2電極113は負極であってよい。さらに、第1補助単位体130dは、第1末端電極116から順次分離膜114、負極113及び分離膜112が積層されて形成され得る。このとき、第2補助単位体は備えられなくとも構わない。参考までに、負極は電位差によって電極ケースのアルミニウム層と反応を起こし得る。したがって、負極は分離膜を介して電極ケースから絶縁されるのが好ましい。

最後に、図12に示されているように、電極組立体100gを形成することができる。基本単位体110cは、上側から下側に第1電極111、第1分離膜112、第2電極113及び第2分離膜114が積層されて形成され得る。このとき、第1電極111は負極であってよく、第2電極113は正極であってよい。また、第2補助単位体140dは、第2末端分離膜117から順次負極111、分離膜112、正極113、分離膜114及び負極119が順次積層されて形成され得る。このとき、第1補助単位体は備えられなくとも構わない。

Claims (16)

1. 第1電極、第1分離膜、第2電極及び第2分離膜を順次積層して4層構造の基本単位体を製造する基本単位体の製造段階;及び
   前記基本単位体を基本単位体の単位で積層して電極組立体を製造し、かつ所定個数の基本単位体が積層される度に最外側の基本単位体に熱と圧力を加えて前記基本単位体を互いに接着させる基本単位体の積層段階を含み、
   前記基本単位体の製造段階は、前記電極と前記分離膜を接着させて前記基本単位体を製造し、前記分離膜は接着力を有するコーティング物質が表面にコーティングされており、
   前記基本単位体の積層段階は、所定個数の基本単位体が積層される度に加熱プレスで最上側の基本単位体で最上側の電極を加圧することを特徴とする、電極組立体の製造方法。
2. 前記加熱プレスは、前記基本単位体の平断面形状に対応される形状の加圧面を有することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体の製造方法。
3. 前記加熱プレスは、50〜100kgf/cm²の圧力で前記基本単位体を加圧することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体の製造方法。
4. 前記加熱プレスは、80〜100°Ｃの温度に加熱された状態で前記基本単位体を加圧することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体の製造方法。
5. 前記加熱プレスは、1〜3秒間、前記基本単位体を加圧することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体の製造方法。
6. 前記基本単位体の製造段階は、ラミネーティングにより前記電極と前記分離膜を接着させて前記基本単位体を製造することを特徴とする請求項１に記載の電極組立体の製造方法。
7. 前記コーティング物質は、無機物粒子とバインダー高分子の混合物であることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体の製造方法。
8. 前記第1分離膜は、前記第1電極と前記第2電極に対向する両面に前記コーティング物質がコーティングされ、前記第2分離膜は、前記第2電極に対向する一面とその反対面に前記コーティング物質がコーティングされることを特徴とする請求項１に記載の電極組立体の製造方法。
9. 前記基本単位体の製造段階は、前記4層構造を繰り返し積層して前記基本単位体を製造することを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
10. 前記基本単位体の積層段階は、前記電極組立体の最上側または最下側に位置する第1電極である第1末端電極に第1補助単位体をさらに積層し、
    前記第1補助単位体は、前記第1電極が正極で前記第2電極が負極であるとき、前記第1末端電極から順次分離膜、負極、分離膜及び正極が積層されて形成され、前記第1電極が負極で前記第2電極が正極であるとき、前記第1末端電極から順次分離膜及び正極が積層されて形成されることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
11. 前記第1補助単位体の正極は、集電体、及び前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみコーティングされた活物質を備えることを特徴とする請求項１０に記載の電極組立体の製造方法。
12. 前記基本単位体の積層段階は、前記電極組立体の最上側または最下側に位置する第1電極である第1末端電極に第1補助単位体をさらに積層し、
    前記第1補助単位体は、前記第1電極が正極で前記第2電極が負極であるとき、前記第1末端電極から順次分離膜、負極及び分離膜が積層されて形成されることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
13. 前記基本単位体の積層段階は、前記電極組立体の最上側または最下側に位置する第2分離膜である第2末端分離膜に第2補助単位体をさらに積層し、
    前記第2補助単位体は、前記第1電極が正極で前記第2電極が負極であるとき正極に形成され、前記第1電極が負極で前記第2電極が正極であるとき、前記第2末端分離膜から順次負極、分離膜及び正極が積層されて形成されることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
14. 前記第2補助単位体の正極は、集電体、及び前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみコーティングされた活物質を備えることを特徴とする請求項１３に記載の電極組立体の製造方法。
15. 前記基本単位体の積層段階は、前記電極組立体の最上側または最下側に位置する第2分離膜である第2末端分離膜に第2補助単位体をさらに積層し、
    前記第2補助単位体は、前記第1電極が正極で前記第2電極が負極であるとき、前記第2末端分離膜から順次第1正極、分離膜、負極、分離膜及び第2正極が積層されて形成され、
    前記第2補助単位体の第2正極は、集電体、及び前記集電体の両面のうち前記基本単位体に対向する一面にのみコーティングされた活物質を備えることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。
16. 前記基本単位体の積層段階は、前記電極組立体の最上側または最下側に位置する第2分離膜である第2末端分離膜に第2補助単位体をさらに積層し、
    前記第2補助単位体は、前記第1電極が負極で前記第2電極が正極であるとき、前記第2末端分離膜から順次負極、分離膜、正極、分離膜及び負極が積層されて形成されることを特徴とする請求項1に記載の電極組立体の製造方法。

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