JP5391529B2 - 凹凸パターン形成シートの製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、光拡散体を製造するための工程シートとして用いられる凹凸パターン形成シートおよびその製造方法に関する。また、凹凸パターンが表面に形成された光拡散体を製造するための型として用いられる光拡散体製造用工程シート原版に関する。さらに、光拡散体の製造方法に関する。
一般に、光拡散体として、波状の凹凸パターンが表面に形成された凹凸パターン形成シートが利用されている。
例えば、特許文献１には、光拡散体として、光透過性基材の少なくとも片面に突起体が複数形成され、突起体の高さが２〜２０μｍ、突起体の頂点の間隔が１〜１０μｍ、突起体のアスペクト比が１以上のものが開示されている。また、特許文献１には、突起体を形成する方法として、光透過性基材の表面を、ＫｒＦエキシマレーザー等のエネルギービームの照射により加工する方法が開示されている。
特許文献２には、波状の凹凸からなる異方性拡散パターンが片面に形成された拡散導光板（光拡散体）が開示されている。また、特許文献２には、異方性拡散パターンを形成する方法として、感光性樹脂のフィルムにレーザー光を照射して露光し、現像して、片面に凹凸が形成されたマスターホログラムを形成し、そのマスターホログラムを金型に転写し、その金型を用いて樹脂を成形する方法が開示されている。
特開平１０−１２３３０７号公報
特開２００６−２６１０６４号公報
例えば、特許文献１には、光拡散体として、光透過性基材の少なくとも片面に突起体が複数形成され、突起体の高さが２〜２０μｍ、突起体の頂点の間隔が１〜１０μｍ、突起体のアスペクト比が１以上のものが開示されている。また、特許文献１には、突起体を形成する方法として、光透過性基材の表面を、ＫｒＦエキシマレーザー等のエネルギービームの照射により加工する方法が開示されている。
特許文献２には、波状の凹凸からなる異方性拡散パターンが片面に形成された拡散導光板（光拡散体）が開示されている。また、特許文献２には、異方性拡散パターンを形成する方法として、感光性樹脂のフィルムにレーザー光を照射して露光し、現像して、片面に凹凸が形成されたマスターホログラムを形成し、そのマスターホログラムを金型に転写し、その金型を用いて樹脂を成形する方法が開示されている。
特許文献１，２に記載の光拡散体は充分な光拡散性を有するものである。しかしながら、特許文献１に記載の、エネルギービームの照射による加工方法、特許文献２に記載の、感光性樹脂のフィルムをレーザーにより露光し、現像する方法は煩雑であるという問題を有していた。また、特許文献１，２の光拡散体は、拡散の異方性が充分とはいえなかった。
本発明は、前記事情を鑑みてなされたものであり、光拡散体を製造するための工程シートとして利用でき、簡便に製造できる凹凸パターン形成シートを提供することを目的とする。また、光拡散体を製造するための工程シートとして利用される凹凸パターン形成シートを簡便に製造できる凹凸パターン形成シートの製造方法を提供することを目的とする。さらには、凹凸パターン形成シートと同等の最頻ピッチおよび平均深さの凹凸パターンが形成された光拡散体を簡便にかつ大量に製造できる光拡散体製造用工程シートおよび光拡散体の製造方法を提供することを目的とする。
本発明は、以下の態様を包含する。
［１］ 下記に記載の凹凸パターン形成シートを製造する方法であって、
樹脂製の基材の片面に、表面が平滑な金属製又は金属化合物製の硬質層を設けて積層シートを形成する工程と、前記積層シートの少なくとも硬質層を折り畳むように変形させる工程とを有し、
硬質層の厚さが０．０１μｍを超え０．２μｍ以下であり、
樹脂製の基材として一軸方向加熱収縮性フィルムを用い、硬質層を折り畳むように変形させる工程では、積層シートを加熱して一軸方向加熱収縮性フィルムを収縮させることを特徴とする凹凸パターン形成シートの製造方法。
（凹凸パターン形成シート）
樹脂製の基材と、該基材の片面に設けられた硬質層とを備え、該硬質層の表面に、一方向に沿って凹凸が繰り返す波状の凹凸パターンが形成された凹凸パターン形成シートであって、
硬質層が、金属または金属化合物からなり、
凹凸パターンの最頻ピッチが１μｍを超え２０μｍ以下、凹凸パターンの底部の平均深さが前記最頻ピッチを１００％とした際の１０％以上であることを特徴とする凹凸パターン形成シート。
［１］ 下記に記載の凹凸パターン形成シートを製造する方法であって、
樹脂製の基材の片面に、表面が平滑な金属製又は金属化合物製の硬質層を設けて積層シートを形成する工程と、前記積層シートの少なくとも硬質層を折り畳むように変形させる工程とを有し、
硬質層の厚さが０．０１μｍを超え０．２μｍ以下であり、
樹脂製の基材として一軸方向加熱収縮性フィルムを用い、硬質層を折り畳むように変形させる工程では、積層シートを加熱して一軸方向加熱収縮性フィルムを収縮させることを特徴とする凹凸パターン形成シートの製造方法。
（凹凸パターン形成シート）
樹脂製の基材と、該基材の片面に設けられた硬質層とを備え、該硬質層の表面に、一方向に沿って凹凸が繰り返す波状の凹凸パターンが形成された凹凸パターン形成シートであって、
硬質層が、金属または金属化合物からなり、
凹凸パターンの最頻ピッチが１μｍを超え２０μｍ以下、凹凸パターンの底部の平均深さが前記最頻ピッチを１００％とした際の１０％以上であることを特徴とする凹凸パターン形成シート。
本発明の凹凸パターン形成シートは、光拡散体を製造するための工程シートとして利用でき、簡便に製造できるものである。
本発明の凹凸パターン形成シートの製造方法によれば、光拡散体を製造するための工程シートとして利用される凹凸パターン形成シートを簡便に製造できる。
本発明の光拡散体製造用工程シートおよび光拡散体の製造方法によれば、凹凸パターン形成シートと同等の最頻ピッチおよび平均深さの凹凸パターンが形成された光拡散体を簡便にかつ大量に製造できる。
本発明の凹凸パターン形成シートの製造方法によれば、光拡散体を製造するための工程シートとして利用される凹凸パターン形成シートを簡便に製造できる。
本発明の光拡散体製造用工程シートおよび光拡散体の製造方法によれば、凹凸パターン形成シートと同等の最頻ピッチおよび平均深さの凹凸パターンが形成された光拡散体を簡便にかつ大量に製造できる。
（凹凸パターン形成シート）
本発明の凹凸パターン形成シートの一実施形態について説明する。
図１及び図２に、本実施形態の凹凸パターン形成シートを示す。本実施形態の凹凸パターン形成シート１０は、基材１１と、基材１１の片面に設けられた硬質層１２とを備え、硬質層１２が凹凸パターン１２ａを有するものである。
本発明の凹凸パターン形成シートの一実施形態について説明する。
図１及び図２に、本実施形態の凹凸パターン形成シートを示す。本実施形態の凹凸パターン形成シート１０は、基材１１と、基材１１の片面に設けられた硬質層１２とを備え、硬質層１２が凹凸パターン１２ａを有するものである。
凹凸パターン形成シート１０の凹凸パターン１２ａは、略一方向に沿った波状の凹凸を有し、その波状の凹凸が蛇行しているものである。また、本実施形態の凹凸パターン１２ａの凸部の先端は丸みを帯びている。
基材１１を構成する樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン、スチレン−ブタジエンブロック共重合体等のポリスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリジメチルシロキサン等のシリコーン樹脂、フッ素樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリアミド、アクリル樹脂、ポリカーボネート、ポリシクロオレフィンなどの樹脂が挙げられる。
基材１１の厚みは０．３〜５００μｍであることが好ましい。基材１１の厚みが０．３μｍ以上であれば、凹凸パターン形成シート１０が破れにくくなり、５００μｍ以下であれば、凹凸パターン形成シート１０を容易に薄型化できる。また、基材１１を支持するために、厚さ５〜５００μｍの樹脂製の支持体を設けてもよい。
硬質層１２は、金属または金属化合物からなる。凹凸パターン形成シート１０が容易に得られる点では、金属が好ましい。
金属としては、ヤング率が過剰に高くならず、より容易に凹凸パターン１２ａが形成することから、金、アルミニウム、銀、炭素、銅、ゲルマニウム、インジウム、マグネシウム、ニオブ、パラジウム、鉛、白金、シリコン、スズ、チタン、バナジウム、亜鉛、ビスマスよりなる群から選ばれる少なくとも１種の金属であることが好ましい。ここでいう金属は、半金属も含む。
金属化合物としては、同様の理由から、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化スズ、酸化銅、酸化インジウム、酸化カドミウム、酸化鉛、酸化ケイ素、フッ化バリウム、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、硫化亜鉛、ガリウムヒ素よりなる群から選ばれる少なくとも１種の金属化合物であることが好ましい。
金属としては、ヤング率が過剰に高くならず、より容易に凹凸パターン１２ａが形成することから、金、アルミニウム、銀、炭素、銅、ゲルマニウム、インジウム、マグネシウム、ニオブ、パラジウム、鉛、白金、シリコン、スズ、チタン、バナジウム、亜鉛、ビスマスよりなる群から選ばれる少なくとも１種の金属であることが好ましい。ここでいう金属は、半金属も含む。
金属化合物としては、同様の理由から、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化スズ、酸化銅、酸化インジウム、酸化カドミウム、酸化鉛、酸化ケイ素、フッ化バリウム、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、硫化亜鉛、ガリウムヒ素よりなる群から選ばれる少なくとも１種の金属化合物であることが好ましい。
なお、硬質層１２が金属からなる場合には、層表面が空気酸化されて空気酸化膜が形成されることがあるが、本発明では、そのような金属層の表面が空気酸化された層も、金属からなる層とみなす。
硬質層１２の厚みは、０．０１μｍを超え０．２μｍ以下であることが好ましく、０．０２〜０．１μｍであることがより好ましい。硬質層の厚みが０．０１μｍを超え０．２μｍ以下であれば、後述のように凹凸パターン形成シートを容易に製造できる。
また、基材１１と硬質層１２との間には、密着性の向上やより微細な構造を形成することを目的として、プライマー層を形成してもよい。
また、基材１１と硬質層１２との間には、密着性の向上やより微細な構造を形成することを目的として、プライマー層を形成してもよい。
凹凸パターン形成シート１０の凹凸パターン１２ａの最頻ピッチＡは１μｍを超え２０μｍ以下、好ましくは１μｍを超え１０μｍ以下である。最頻ピッチＡが１μｍ未満である場合、および、２０μｍを超える場合には、凹凸パターン形成シート１０を光拡散体製造用工程シート原版として用いても、光拡散性の高い光拡散体を得ることが困難になる。
凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢは最頻ピッチＡを１００％とした際の１０％以上（すなわち、アスペクト比０．１以上）であり、３０％以上（すなわち、アスペクト比０．３以上）であることが好ましい。平均深さＢが最頻ピッチＡを１００％とした際の１０％未満であると、凹凸パターン形成シート１０を光拡散体製造用工程シート原版として用いても、光拡散性の高い光拡散体を得ることが困難になる。
また、平均深さＢは、凹凸パターン１２ａを容易に形成できる点から、好ましくは最頻ピッチＡを１００％とした際の３００％以下（すなわち、アスペクト比３．０以下）であり、より好ましくは２００％以下（すなわち、アスペクト比２．０以下）である。
ここで、底部１２ｂとは、凹凸パターン１２ａの凹部の極小点であり、平均深さＢは、凹凸パターン形成シート１０を長さ方向に沿って切断した断面（図２参照）を見た際の、凹凸パターン形成シート１０全体の面方向と平行な基準線Ｌ１から各凸部の頂部までの長さＢ１，Ｂ２，Ｂ３・・・の平均値（ＢＡＶ）と、基準線Ｌ１から各凹部の底部までの長さｂ１，ｂ２，ｂ３・・・の平均値（ｂＡＶ）との差（ｂＡＶ−ＢＡＶ）のことである。
前記凸部の頂部および前記凹部の底部は、硬質層１２における基材１１側と反対側の面に接するものである。
平均深さＢを測定する方法としては、原子間力顕微鏡により撮影した凹凸パターンの断面の画像にて各底部の深さを測定し、それらの平均値を求める方法などが採られる。
また、平均深さＢは、凹凸パターン１２ａを容易に形成できる点から、好ましくは最頻ピッチＡを１００％とした際の３００％以下（すなわち、アスペクト比３．０以下）であり、より好ましくは２００％以下（すなわち、アスペクト比２．０以下）である。
ここで、底部１２ｂとは、凹凸パターン１２ａの凹部の極小点であり、平均深さＢは、凹凸パターン形成シート１０を長さ方向に沿って切断した断面（図２参照）を見た際の、凹凸パターン形成シート１０全体の面方向と平行な基準線Ｌ１から各凸部の頂部までの長さＢ１，Ｂ２，Ｂ３・・・の平均値（ＢＡＶ）と、基準線Ｌ１から各凹部の底部までの長さｂ１，ｂ２，ｂ３・・・の平均値（ｂＡＶ）との差（ｂＡＶ−ＢＡＶ）のことである。
前記凸部の頂部および前記凹部の底部は、硬質層１２における基材１１側と反対側の面に接するものである。
平均深さＢを測定する方法としては、原子間力顕微鏡により撮影した凹凸パターンの断面の画像にて各底部の深さを測定し、それらの平均値を求める方法などが採られる。
光拡散の異方性の高い光拡散体が得られるようになる点では、凹凸パターン１２ａがある程度蛇行して、隣り合った凸部同士のピッチが凹凸パターン１２ａの方向に沿ってばらついていることが好ましい。ここで、凹凸パターン１２ａの配向のばらつきのことを配向度という。配向度が大きいほど、配向がばらついている。この配向度は、以下の方法で求められる。
まず、表面光学顕微鏡により凹凸パターンの上面を撮影し、その画像をグレースケールのファイル（例えば、ｔｉｆｆ形式等）に変換する。グレースケールのファイルの画像（図３参照）では、白度が低いところ程、凹部の底部が深い（白度が高いところ程、凸部の頂部が高い）ことを表している。次いで、グレースケールのファイルの画像をフーリエ変換する。図４にフーリエ変換後の画像を示す。図４の画像の中心から両側に広がる白色部分は凹凸パターン１２ａのピッチおよび向きの情報が含まれる。
次いで、図４の画像の中心から水平方向に補助線Ｌ２を引き、その補助線上の輝度をプロット（図５参照）する。図５のプロットの横軸はピッチを、縦軸は頻度を表し、頻度が最大となる値Ｘが凹凸パターン１２ａの最頻ピッチを表す。
次いで、図４において、補助線Ｌ２と値Ｘの部分にて直交する補助線Ｌ３を引き、その補助線Ｌ３上の輝度をプロット（図６参照）する。ただし、図６の横軸は、各種の凹凸構造との比較を可能にするため、Ｘの値で割った数値とする。図６の横軸は、凹凸の形成方向（図３における上下方向）に対する傾きの程度を示す指標（配向性）を、縦軸は頻度を表す。図６のプロットにおけるピークの半値幅Ｗ１（頻度が最大値の半分になる高さでのピークの幅）が凹凸パターンの配向度を表す。半値幅Ｗ１が大きい程、蛇行してピッチがばらついていることを表す。
まず、表面光学顕微鏡により凹凸パターンの上面を撮影し、その画像をグレースケールのファイル（例えば、ｔｉｆｆ形式等）に変換する。グレースケールのファイルの画像（図３参照）では、白度が低いところ程、凹部の底部が深い（白度が高いところ程、凸部の頂部が高い）ことを表している。次いで、グレースケールのファイルの画像をフーリエ変換する。図４にフーリエ変換後の画像を示す。図４の画像の中心から両側に広がる白色部分は凹凸パターン１２ａのピッチおよび向きの情報が含まれる。
次いで、図４の画像の中心から水平方向に補助線Ｌ２を引き、その補助線上の輝度をプロット（図５参照）する。図５のプロットの横軸はピッチを、縦軸は頻度を表し、頻度が最大となる値Ｘが凹凸パターン１２ａの最頻ピッチを表す。
次いで、図４において、補助線Ｌ２と値Ｘの部分にて直交する補助線Ｌ３を引き、その補助線Ｌ３上の輝度をプロット（図６参照）する。ただし、図６の横軸は、各種の凹凸構造との比較を可能にするため、Ｘの値で割った数値とする。図６の横軸は、凹凸の形成方向（図３における上下方向）に対する傾きの程度を示す指標（配向性）を、縦軸は頻度を表す。図６のプロットにおけるピークの半値幅Ｗ１（頻度が最大値の半分になる高さでのピークの幅）が凹凸パターンの配向度を表す。半値幅Ｗ１が大きい程、蛇行してピッチがばらついていることを表す。
上記配向度は０．３〜１．０であることが好ましい。配向度が０．３〜１．０であれば、凹凸パターン１２ａのピッチのばらつきが大きいため、該凹凸パターン形成シートを工程シート原版として用いて得た光拡散体の光拡散性がより高くなる。配向度が１．０を超えると、凹凸パターンの方向がある程度ランダムになるため、光拡散性は高くなるが、異方性が低くなる傾向にある。
配向度を０．３〜１．０にするためには、凹凸パターン形成シート製造の際に必要な圧縮応力の作用のさせ方を適宜選択すればよい。
配向度を０．３〜１．０にするためには、凹凸パターン形成シート製造の際に必要な圧縮応力の作用のさせ方を適宜選択すればよい。
なお、上記のようにフーリエ変換を利用して求めた凹凸パターンの最頻ピッチは平均ピッチと同等となる。
硬質層１２が金属層または金属化合物からなる本発明の凹凸パターン形成シート１０は、後述する凹凸パターン形成シートの製造方法により得られるため、簡便に製造できる。
また、本発明者が調べた結果、凹凸パターン１２ａの最頻ピッチＡが１μｍを超え２０μｍ以下、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢが前記最頻ピッチＡを１００％とした際の１０％以上である本発明の凹凸パターン形成シート１０は、光拡散体を製造するための工程シートとして利用できることが判明した。
また、本発明者が調べた結果、凹凸パターン１２ａの最頻ピッチＡが１μｍを超え２０μｍ以下、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢが前記最頻ピッチＡを１００％とした際の１０％以上である本発明の凹凸パターン形成シート１０は、光拡散体を製造するための工程シートとして利用できることが判明した。
なお、本発明の凹凸パターン形成シートは、上述した実施形態に限定されない。例えば、本発明の凹凸パターン形成シートの凹凸パターンの凸部の先端が尖っていても構わない。しかし、凹凸パターンの凸部の形状は拡散の異方性がより高くなる点から、先端が丸みを帯びていることが好ましい。
（凹凸パターン形成シートの製造方法）
本発明の凹凸パターン形成シートの製造方法の一実施形態について説明する。
本実施形態の凹凸パターン形成シートの製造方法は、図７に示すように、加熱収縮性フィルム１１ａの片面に、表面が平滑な樹脂製の硬質層１３（以下、表面平滑硬質層１３という。）を設けて積層シート１０ａを形成する工程（以下、第１の工程という。）と、加熱収縮性フィルム１１ａを加熱収縮させて積層シート１０ａの少なくとも表面平滑硬質層１３を折り畳むように変形させる工程（以下、第２の工程という。）とを有する方法である。
ここで、表面平滑硬質層１３とは、ＪＩＳ Ｂ０６０１に記載の中心線平均粗さ０．１μｍ以下の層である。
本発明の凹凸パターン形成シートの製造方法の一実施形態について説明する。
本実施形態の凹凸パターン形成シートの製造方法は、図７に示すように、加熱収縮性フィルム１１ａの片面に、表面が平滑な樹脂製の硬質層１３（以下、表面平滑硬質層１３という。）を設けて積層シート１０ａを形成する工程（以下、第１の工程という。）と、加熱収縮性フィルム１１ａを加熱収縮させて積層シート１０ａの少なくとも表面平滑硬質層１３を折り畳むように変形させる工程（以下、第２の工程という。）とを有する方法である。
ここで、表面平滑硬質層１３とは、ＪＩＳ Ｂ０６０１に記載の中心線平均粗さ０．１μｍ以下の層である。
［第１の工程］
第１の方法において、積層シート１０ａを形成する方法としては、例えば、加熱収縮性フィルム１１ａの片面に金属や金属化合物を蒸着させる方法、加熱収縮性フィルム１１ａの片面に、あらかじめ作製した表面平滑硬質層１３を積層する方法などが挙げられる。
第１の方法において、積層シート１０ａを形成する方法としては、例えば、加熱収縮性フィルム１１ａの片面に金属や金属化合物を蒸着させる方法、加熱収縮性フィルム１１ａの片面に、あらかじめ作製した表面平滑硬質層１３を積層する方法などが挙げられる。
加熱収縮性フィルム１１ａとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート系シュリンクフィルム、ポリスチレン系シュリンクフィルム、ポリオレフィン系シュリンクフィルム、ポリ塩化ビニル系シュリンクフィルムなどを用いることができる。
シュリンクフィルムの中でも、５０〜７０％収縮するものが好ましい。５０〜７０％収縮するシュリンクフィルムを用いれば、変形率を５０％以上にでき、凹凸パターン１２ａの最頻ピッチＡが１μｍを超え２０μｍ以下、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢが最頻ピッチＡを１００％とした際の１０％以上の凹凸パターン形成シート１０を容易に製造できる。さらには、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢが最頻ピッチＡを１００％とした際の１００％以上の凹凸パターン形成シート１０も容易に製造できる。
ここで、変形率とは、（変形前の長さ−変形後の長さ）／（変形前の長さ）×１００（％）のことである。あるいは、（変形した長さ）／（変形前の長さ）×１００（％）のことである。
また、以下の工程により凹凸パターン１２ａの平均深さＢを、最頻ピッチＡを１００％とした際の３００％にすることができる。
加熱収縮性フィルム１１ａに加熱収縮性フィルム１１ａよりガラス転移温度が低いプライマー樹脂層を塗工し、該プライマー樹脂層の上に表面硬質平滑層１３を設けた積層シートを形成する。該積層シートを加熱収縮させることにより凹凸パターン形成シートを形成する。
加熱収縮後の加熱収縮性フィルム１１ａを積層シートから剥離し、別の加熱収縮性フィルムを貼り合せ、積層シートを形成する。この積層シートを加熱収縮させることにより、加熱収縮性フィルム１枚分を加熱収縮させた場合より、平均深さＢを大きくすることが可能である。この工程を複数回繰り返すことで、凹凸パターン１２ａの平均深さＢを、最頻ピッチＡを１００％とした際の３００％にすることができる。
シュリンクフィルムの中でも、５０〜７０％収縮するものが好ましい。５０〜７０％収縮するシュリンクフィルムを用いれば、変形率を５０％以上にでき、凹凸パターン１２ａの最頻ピッチＡが１μｍを超え２０μｍ以下、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢが最頻ピッチＡを１００％とした際の１０％以上の凹凸パターン形成シート１０を容易に製造できる。さらには、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢが最頻ピッチＡを１００％とした際の１００％以上の凹凸パターン形成シート１０も容易に製造できる。
ここで、変形率とは、（変形前の長さ−変形後の長さ）／（変形前の長さ）×１００（％）のことである。あるいは、（変形した長さ）／（変形前の長さ）×１００（％）のことである。
また、以下の工程により凹凸パターン１２ａの平均深さＢを、最頻ピッチＡを１００％とした際の３００％にすることができる。
加熱収縮性フィルム１１ａに加熱収縮性フィルム１１ａよりガラス転移温度が低いプライマー樹脂層を塗工し、該プライマー樹脂層の上に表面硬質平滑層１３を設けた積層シートを形成する。該積層シートを加熱収縮させることにより凹凸パターン形成シートを形成する。
加熱収縮後の加熱収縮性フィルム１１ａを積層シートから剥離し、別の加熱収縮性フィルムを貼り合せ、積層シートを形成する。この積層シートを加熱収縮させることにより、加熱収縮性フィルム１枚分を加熱収縮させた場合より、平均深さＢを大きくすることが可能である。この工程を複数回繰り返すことで、凹凸パターン１２ａの平均深さＢを、最頻ピッチＡを１００％とした際の３００％にすることができる。
この製造方法において、より容易に凹凸パターン１２ａを形成できることから、表面平滑硬質層１３のヤング率を０．１〜５００ＧＰａにすることが好ましく、１〜１５０ＧＰａにすることがより好ましい。
表面平滑硬質層１３のヤング率を前記範囲にするためには、表面平滑硬質層１３を、金、アルミニウム、銀、炭素、銅、ゲルマニウム、インジウム、マグネシウム、ニオブ、パラジウム、鉛、白金、シリコン、スズ、チタン、バナジウム、亜鉛、ビスマスよりなる群から選ばれる少なくとも１種の金属で構成することが好ましい。または、表面平滑硬質層１３を、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化スズ、酸化銅、酸化インジウム、酸化カドミウム、酸化鉛、酸化ケイ素、フッ化バリウム、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、硫化亜鉛、ガリウムヒ素よりなる群から選ばれる少なくとも１種の金属化合物で構成することが好ましい。
ここで、ヤング率は、ＪＩＳ Ｚ ２２８０−１９９３の「金属材料の高温ヤング率試験方法」にて温度を２３℃に変更して測定した値である。硬質層が金属化合物からなる場合も同様である。
表面平滑硬質層１３のヤング率を前記範囲にするためには、表面平滑硬質層１３を、金、アルミニウム、銀、炭素、銅、ゲルマニウム、インジウム、マグネシウム、ニオブ、パラジウム、鉛、白金、シリコン、スズ、チタン、バナジウム、亜鉛、ビスマスよりなる群から選ばれる少なくとも１種の金属で構成することが好ましい。または、表面平滑硬質層１３を、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化スズ、酸化銅、酸化インジウム、酸化カドミウム、酸化鉛、酸化ケイ素、フッ化バリウム、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、硫化亜鉛、ガリウムヒ素よりなる群から選ばれる少なくとも１種の金属化合物で構成することが好ましい。
ここで、ヤング率は、ＪＩＳ Ｚ ２２８０−１９９３の「金属材料の高温ヤング率試験方法」にて温度を２３℃に変更して測定した値である。硬質層が金属化合物からなる場合も同様である。
表面平滑硬質層１３の厚さは０．０１μｍを超え０．２μｍ以下、好ましくは０．０５〜０．５μｍとする。表面平滑硬質層１３の厚さを前記範囲とすることにより、凹凸パターン１２ａの最頻ピッチＡを、確実に１μｍを超え２０μｍ以下にできる。しかし、表面平滑硬質層１３の厚さが０．０５μｍ未満であると最頻ピッチＡが１μｍ以下になることがあり、０．５μｍを超えると、最頻ピッチＡが２０μｍを超えることがある。
また、表面平滑硬質層１３の厚さは連続的に変化していても構わない。表面平滑硬質層１３の厚さが連続的に変化している場合には、圧縮後に形成される凹凸パターン１２ａのピッチおよび深さが連続的に変化するようになる。
また、表面平滑硬質層１３の厚さは連続的に変化していても構わない。表面平滑硬質層１３の厚さが連続的に変化している場合には、圧縮後に形成される凹凸パターン１２ａのピッチおよび深さが連続的に変化するようになる。
積層シート１０ａを変形させる際には、表面平滑硬質層１３を５％以上の変形率で変形させることが好ましい。表面平滑硬質層１３を５％以上の変形率で変形させれば、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢを、容易に最頻ピッチＡを１００％とした際の１０％以上にできる。
さらには、表面平滑硬質層１３を５０％以上の変形率で変形させることがより好ましい。表面平滑硬質層１３を５０％以上の変形率で変形させれば、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢを、容易に最頻ピッチＡを１００％とした際の１００％以上にできる。
さらには、表面平滑硬質層１３を５０％以上の変形率で変形させることがより好ましい。表面平滑硬質層１３を５０％以上の変形率で変形させれば、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢを、容易に最頻ピッチＡを１００％とした際の１００％以上にできる。
［第２の工程］
第２の工程にて、加熱収縮性フィルム１１ａが熱収縮することにより、表面平滑硬質層１３に、収縮方向に対して垂直方向に波状の凹凸パターン１２ａを形成して、硬質層１２になる。
加熱収縮性フィルム１１ａを加熱収縮させる際の加熱方法としては、熱風、蒸気または熱水中に通す方法等が挙げられ、中でも、均一に収縮させることができることから、熱水に通す方法が好ましい。
加熱収縮性フィルム１１ａを熱収縮させる際の加熱温度は、使用する加熱収縮性フィルムの種類および目的とする凹凸パターン１２ａのピッチならびに底部１２ｂの深さに応じて適宜選択することが好ましい。
第２の工程にて、加熱収縮性フィルム１１ａが熱収縮することにより、表面平滑硬質層１３に、収縮方向に対して垂直方向に波状の凹凸パターン１２ａを形成して、硬質層１２になる。
加熱収縮性フィルム１１ａを加熱収縮させる際の加熱方法としては、熱風、蒸気または熱水中に通す方法等が挙げられ、中でも、均一に収縮させることができることから、熱水に通す方法が好ましい。
加熱収縮性フィルム１１ａを熱収縮させる際の加熱温度は、使用する加熱収縮性フィルムの種類および目的とする凹凸パターン１２ａのピッチならびに底部１２ｂの深さに応じて適宜選択することが好ましい。
この製造方法では、表面平滑硬質層１３の厚さが薄いほど、表面平滑硬質層１３のヤング率が低いほど、凹凸パターン１２ａの最頻ピッチＡが小さくなり、基材の変形率が高いほど、平均深さＢが深くなる。したがって、凹凸パターン１２ａを所定の最頻ピッチＡ、平均深さＢにするためには、前記条件を適宜選択する必要がある。
以上説明した凹凸パターン形成シートの製造方法では、金属または金属化合物からなる表面平滑硬質層１３が、加熱収縮性フィルム１１ａよりヤング率が桁違いに大きいため、加熱収縮性フィルム１１ａより硬い表面平滑硬質層１３を熱圧縮した際に、厚みを増すよりも、折り畳まれるようになる。さらに、表面平滑硬質層１３は加熱収縮性フィルム１１ａに積層されているため、加熱収縮性フィルム１１ａの収縮による応力が全体に均一にかかる。したがって、本発明によれば、表面平滑硬質層１３を折り畳むように変形させて、光拡散体を製造するための工程シートとして性能に優れた凹凸パターン形成シート１０を簡便に、かつ、大面積で製造できる。
しかも、この製造方法によれば、容易に、凹凸パターン１２ａの最頻ピッチＡを、１μｍを超え２０μｍ以下、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢを、最頻ピッチＡを１００％とした際の１０％以上にできる。
しかも、この製造方法によれば、容易に、凹凸パターン１２ａの最頻ピッチＡを、１μｍを超え２０μｍ以下、凹凸パターン１２ａの底部１２ｂの平均深さＢを、最頻ピッチＡを１００％とした際の１０％以上にできる。
（光拡散体製造用工程シート原版および光拡散体の製造方法）
本発明の光拡散体製造用工程シート原版（以下、工程シート原版という。）は、上述した凹凸パターン形成シート１０を備えるものであり、凹凸パターンを、以下に示すような方法で他の素材に転写させることにより、該工程シート原版と同等の最頻ピッチおよび平均深さの凹凸パターンが表面に形成された光拡散体として使用可能な凹凸パターン形成シートを大面積で大量に製造するための型として用いられるものである。
工程シート原版には、凹凸パターン形成シート１０を支持するための樹脂製または金属製の支持体をさらに備えてもよい。
本発明の光拡散体製造用工程シート原版（以下、工程シート原版という。）は、上述した凹凸パターン形成シート１０を備えるものであり、凹凸パターンを、以下に示すような方法で他の素材に転写させることにより、該工程シート原版と同等の最頻ピッチおよび平均深さの凹凸パターンが表面に形成された光拡散体として使用可能な凹凸パターン形成シートを大面積で大量に製造するための型として用いられるものである。
工程シート原版には、凹凸パターン形成シート１０を支持するための樹脂製または金属製の支持体をさらに備えてもよい。
工程シート原版を用いて光拡散体を製造する具体的な方法としては、例えば、下記（ａ）〜（ｃ）の方法が挙げられる。
（ａ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、未硬化の電離放射線硬化性樹脂を塗工する工程と、電離放射線を照射して前記硬化性樹脂を硬化させた後、硬化した塗膜を工程シート原版から剥離する工程とを有する方法。ここで、電離放射線とは、通常、紫外線または電子線のことであるが、本発明では、可視光線、Ｘ線、イオン線等も含む。
（ｂ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、未硬化の液状熱硬化性樹脂を塗工する工程と、加熱して前記液状熱硬化性樹脂を硬化させた後、硬化した塗膜を工程シート原版から剥離する工程とを有する方法。
（ｃ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、シート状の熱可塑性樹脂を接触させる工程と、該シート状の熱可塑性樹脂を工程シート原版に押圧しながら加熱して軟化させた後、冷却する工程と、その冷却したシート状の熱可塑性樹脂を工程シート原版から剥離する工程とを有する方法。
（ａ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、未硬化の電離放射線硬化性樹脂を塗工する工程と、電離放射線を照射して前記硬化性樹脂を硬化させた後、硬化した塗膜を工程シート原版から剥離する工程とを有する方法。ここで、電離放射線とは、通常、紫外線または電子線のことであるが、本発明では、可視光線、Ｘ線、イオン線等も含む。
（ｂ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、未硬化の液状熱硬化性樹脂を塗工する工程と、加熱して前記液状熱硬化性樹脂を硬化させた後、硬化した塗膜を工程シート原版から剥離する工程とを有する方法。
（ｃ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、シート状の熱可塑性樹脂を接触させる工程と、該シート状の熱可塑性樹脂を工程シート原版に押圧しながら加熱して軟化させた後、冷却する工程と、その冷却したシート状の熱可塑性樹脂を工程シート原版から剥離する工程とを有する方法。
また、工程シート原版を用いて２次工程用成形物を作製し、その２次工程用成形物を用いて光拡散体を製造することもできる。２次工程用成形物としては、例えば、２次工程シートが挙げられる。また、２次工程用成形物としては、工程シート原版を丸めて円筒の内側に貼り付け、その円筒の内側にロールを挿入した状態でめっきし、円筒からロールを取り出して得ためっきロールが挙げられる。
２次工程用成形物を用いる具体的な方法としては、下記（ｄ）〜（ｆ）の方法が挙げられる。
２次工程用成形物を用いる具体的な方法としては、下記（ｄ）〜（ｆ）の方法が挙げられる。
（ｄ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、ニッケル等の金属めっきを行って、めっき層（凹凸パターン転写用材料）を積層する工程と、そのめっき層を工程シート原版から剥離して、金属製の２次工程用成形物を作製する工程と、次いで、２次工程用成形物の凹凸パターンと接していた側の面に、未硬化の電離放射線硬化性樹脂を塗工する工程と、電離放射線を照射して前記硬化性樹脂を硬化させた後、硬化した塗膜を２次工程用成形物から剥離する工程とを有する方法。
（ｅ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、めっき層（凹凸パターン転写用材料）を積層する工程と、そのめっき層を工程シート原版から剥離して、金属製の２次工程用成形物を作製する工程と、該２次工程用成形物の凹凸パターンと接していた側の面に、未硬化の液状熱硬化性樹脂を塗工する工程と、加熱により該樹脂を硬化させた後、硬化した塗膜を２次工程用成形物から剥離する工程とを有する方法。
（ｆ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、めっき層（凹凸パターン転写用材料）を積層する工程と、そのめっき層を工程シート原版から剥離して、金属製の２次工程用成形物を作製する工程と、該２次工程用成形物の凹凸パターンと接していた側の面に、シート状の熱可塑性樹脂を接触させる工程と、該シート状の熱可塑性樹脂を２次工程用成形物に押圧しながら加熱して軟化させた後、冷却する工程と、その冷却したシート状の熱可塑性樹脂を２次工程用成形物から剥離する工程とを有する方法。
（ｅ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、めっき層（凹凸パターン転写用材料）を積層する工程と、そのめっき層を工程シート原版から剥離して、金属製の２次工程用成形物を作製する工程と、該２次工程用成形物の凹凸パターンと接していた側の面に、未硬化の液状熱硬化性樹脂を塗工する工程と、加熱により該樹脂を硬化させた後、硬化した塗膜を２次工程用成形物から剥離する工程とを有する方法。
（ｆ）工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、めっき層（凹凸パターン転写用材料）を積層する工程と、そのめっき層を工程シート原版から剥離して、金属製の２次工程用成形物を作製する工程と、該２次工程用成形物の凹凸パターンと接していた側の面に、シート状の熱可塑性樹脂を接触させる工程と、該シート状の熱可塑性樹脂を２次工程用成形物に押圧しながら加熱して軟化させた後、冷却する工程と、その冷却したシート状の熱可塑性樹脂を２次工程用成形物から剥離する工程とを有する方法。
（ａ）の方法の具体例について説明する。図８に示すように、まず、ウェブ状の工程シート原版１１０の凹凸パターン１１２ａが形成された面に、コーター１２０により未硬化の液状電離放射線硬化性樹脂１１２ｃを塗工する。次いで、該硬化性樹脂を塗工した工程シート原版１１０を、ロール１３０を通すことにより押圧して、前記硬化性樹脂を工程シート原版１１０の凹凸パターン１１２ａ内部に充填する。その後、電離放射線照射装置１４０により電離放射線を照射して、硬化性樹脂を架橋・硬化させる。そして、硬化後の電離放射線硬化性樹脂を工程シート原版１１０から剥離させることにより、ウェブ状の光拡散体１５０を製造することができる。
（ａ）の方法において、工程シート原版の凹凸パターンが形成された面には、離型性を付与する目的で、未硬化の電離放射線硬化性樹脂塗工前に、シリコーン樹脂、フッ素樹脂等からなる層を１〜１０ｎｍ程度の厚さで設けてもよい。
工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、未硬化の電離放射線硬化性樹脂を塗工するコーターとしては、Ｔダイコーター、ロールコーター、バーコーター等が挙げられる。
未硬化の電離放射線硬化性樹脂としては、エポキシアクリレート、エポキシ化油アクリレート、ウレタンアクリレート、不飽和ポリエステル、ポリエステルアクリレート、ポリエーテルアクリレート、ビニル／アクリレート、ポリエン／アクリレート、シリコンアクリレート、ポリブタジエン、ポリスチリルメチルメタクリレート等のプレポリマー、脂肪族アクリレート、脂環式アクリレート、芳香族アクリレート、水酸基含有アクリレート、アリル基含有アクリレート、グリシジル基含有アクリレート、カルボキシ基含有アクリレート、ハロゲン含有アクリレート等のモノマーの中から選ばれる１種類以上の成分を含有するものが挙げられる。未硬化の電離放射線硬化性樹脂は溶媒等で希釈することが好ましい。
また、未硬化の電離放射線硬化性樹脂には、フッ素樹脂、シリコーン樹脂等を添加してもよい。
未硬化の電離放射線硬化性樹脂を紫外線により硬化する場合には、未硬化の電離放射線硬化性樹脂にアセトフェノン類、ベンゾフェノン類等の光重合開始剤を添加することが好ましい。
工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、未硬化の電離放射線硬化性樹脂を塗工するコーターとしては、Ｔダイコーター、ロールコーター、バーコーター等が挙げられる。
未硬化の電離放射線硬化性樹脂としては、エポキシアクリレート、エポキシ化油アクリレート、ウレタンアクリレート、不飽和ポリエステル、ポリエステルアクリレート、ポリエーテルアクリレート、ビニル／アクリレート、ポリエン／アクリレート、シリコンアクリレート、ポリブタジエン、ポリスチリルメチルメタクリレート等のプレポリマー、脂肪族アクリレート、脂環式アクリレート、芳香族アクリレート、水酸基含有アクリレート、アリル基含有アクリレート、グリシジル基含有アクリレート、カルボキシ基含有アクリレート、ハロゲン含有アクリレート等のモノマーの中から選ばれる１種類以上の成分を含有するものが挙げられる。未硬化の電離放射線硬化性樹脂は溶媒等で希釈することが好ましい。
また、未硬化の電離放射線硬化性樹脂には、フッ素樹脂、シリコーン樹脂等を添加してもよい。
未硬化の電離放射線硬化性樹脂を紫外線により硬化する場合には、未硬化の電離放射線硬化性樹脂にアセトフェノン類、ベンゾフェノン類等の光重合開始剤を添加することが好ましい。
未硬化の液状電離放射線硬化性樹脂を塗工した後には、樹脂、ガラス等からなる基材を貼り合わせてから電離放射線を照射してもよい。電離放射線の照射は、基材、工程シート原版の電離放射線透過性を有するいずれか一方から行えばよい。
硬化後の電離放射線硬化性樹脂のシートの厚みは０．１〜１００μｍ程度とすることが好ましい。硬化後の電離放射線硬化性樹脂のシートの厚みが０．１μｍ以上であれば、充分な強度を確保でき、１００μｍ以上であれば、充分な可撓性を確保できる。
上記図８に示す方法では、工程シート原版がウェブ状であったが、枚葉のシートであってもよい。枚葉のシートを用いる場合、枚葉のシートを平板状の型として使用するスタンプ法、枚葉のシートをロールに巻きつけて円筒状の型として使用するロールインプリント法等を適用できる。また、射出成形機の型の内側に枚葉の工程シート原版を配置させてもよい。
しかし、これら枚葉のシートを用いる方法において、光拡散体を大量生産するためには、凹凸パターンを形成する工程を多数回繰り返す必要がある。電離放射線硬化性樹脂と工程シート原版との離型性が低い場合には、多数回繰り返した際に凹凸パターンに目詰まりが生じ、凹凸パターンの転写が不完全になる傾向にある。
これに対し、図８に示す方法では、工程シート原版がウェブ状であるため、大面積で連続的に凹凸パターンを形成させることができるため、凹凸パターン形成シートの繰り返し使用回数が少なくても、必要な量の光拡散体を短時間に製造できる。
しかし、これら枚葉のシートを用いる方法において、光拡散体を大量生産するためには、凹凸パターンを形成する工程を多数回繰り返す必要がある。電離放射線硬化性樹脂と工程シート原版との離型性が低い場合には、多数回繰り返した際に凹凸パターンに目詰まりが生じ、凹凸パターンの転写が不完全になる傾向にある。
これに対し、図８に示す方法では、工程シート原版がウェブ状であるため、大面積で連続的に凹凸パターンを形成させることができるため、凹凸パターン形成シートの繰り返し使用回数が少なくても、必要な量の光拡散体を短時間に製造できる。
（ｂ），（ｅ）の方法において、液状熱硬化性樹脂としては、例えば、未硬化の、メラミン樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられる。
また、（ｂ）の方法における硬化温度は、工程シート原版を構成する基材のガラス転移温度より低いことが好ましい。硬化温度が工程シート原版を構成する基材のガラス転移温度以上であると、硬化時に工程シート原版の凹凸パターンが変形するおそれがあるからである。
また、（ｂ）の方法における硬化温度は、工程シート原版を構成する基材のガラス転移温度より低いことが好ましい。硬化温度が工程シート原版を構成する基材のガラス転移温度以上であると、硬化時に工程シート原版の凹凸パターンが変形するおそれがあるからである。
（ｃ），（ｆ）の方法において、熱可塑性樹脂としては、例えば、アクリル樹脂、ポリオレフィン、ポリエステル等が挙げられる。
シート状の熱可塑性樹脂を２次工程用成形物に押圧する際の圧力は１〜１００ＭＰａであることが好ましい。押圧時の圧力が１ＭＰａ以上であれば、凹凸パターンを高い精度で転写させることができ、１００ＭＰａ以下であれば、過剰な加圧を防ぐことができる。
また、（ｃ）の方法における熱可塑性樹脂の加熱温度は、工程シート原版を構成する基材のガラス転移温度より低いことが好ましい。加熱温度が工程シート原版を構成する基材のガラス転移温度以上であると、加熱時に工程シート原版の凹凸パターンが変形するおそれがあるからである。
加熱後の冷却温度としては、凹凸パターンを高い精度で転写させることができることから、熱可塑性樹脂のガラス転移温度未満であることが好ましい。
シート状の熱可塑性樹脂を２次工程用成形物に押圧する際の圧力は１〜１００ＭＰａであることが好ましい。押圧時の圧力が１ＭＰａ以上であれば、凹凸パターンを高い精度で転写させることができ、１００ＭＰａ以下であれば、過剰な加圧を防ぐことができる。
また、（ｃ）の方法における熱可塑性樹脂の加熱温度は、工程シート原版を構成する基材のガラス転移温度より低いことが好ましい。加熱温度が工程シート原版を構成する基材のガラス転移温度以上であると、加熱時に工程シート原版の凹凸パターンが変形するおそれがあるからである。
加熱後の冷却温度としては、凹凸パターンを高い精度で転写させることができることから、熱可塑性樹脂のガラス転移温度未満であることが好ましい。
（ａ）〜（ｃ）の方法の中でも、加熱を省略でき、工程シート原版の凹凸パターンの変形を防止できる点で、電離放射線硬化性樹脂を使用する（ａ）の方法が好ましい。
（ｄ）〜（ｆ）の方法においては、金属製の２次工程用成形物の厚さを５０〜５００μｍ程度とすることが好ましい。金属製の２次工程用成形物の厚さが５０μｍ以上であれば、２次工程用成形物が充分な強度を有し、５００μｍ以下であれば、充分な可撓性を確保できる。
（ｄ）〜（ｆ）の方法では、熱による変形が小さい金属製シートを工程シートとして用いるため、凹凸パターン形成シート用の材料として、電離放射線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂のいずれも使用できる。
（ａ）〜（ｆ）の方法で製造された凹凸パターン形成シートを光拡散体として使用する場合には、より光拡散効果を高める目的で、前記無機化合物からなる光拡散剤、有機化合物からなる有機光拡散剤あるいは微細気泡を含有させることができる。
（ｄ）〜（ｆ）の方法では、熱による変形が小さい金属製シートを工程シートとして用いるため、凹凸パターン形成シート用の材料として、電離放射線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂のいずれも使用できる。
（ａ）〜（ｆ）の方法で製造された凹凸パターン形成シートを光拡散体として使用する場合には、より光拡散効果を高める目的で、前記無機化合物からなる光拡散剤、有機化合物からなる有機光拡散剤あるいは微細気泡を含有させることができる。
なお、（ｄ）〜（ｆ）では工程シート原版の凹凸パターンを金属に転写させて２次工程用成形物を得たが、樹脂に転写させて２次工程用成形物を得てもよい。その場合に使用できる樹脂としては、例えば、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリスルホン、（ａ）の方法で使用する電離放射線硬化性樹脂などが挙げられる。電離放射線硬化性樹脂を用いる場合には、（ａ）の方法と同様に、電離放射線硬化性樹脂の塗工、硬化、剥離を順次行って、２次工程用成形物を得る。
上述のようにして得た光拡散体には、凹凸パターンの形成された面と反対の面に粘着剤層を設けても構わない。また、凹凸パターンの形成された面と反対側の面に、さらに凹凸パターンを形成してもよい。
また、工程シート原版として用いた凹凸パターン形成シートあるいは２次工程用成形物を剥離せずに保護層として用い、光拡散体の使用直前に保護層を剥離してもよい。
また、工程シート原版として用いた凹凸パターン形成シートあるいは２次工程用成形物を剥離せずに保護層として用い、光拡散体の使用直前に保護層を剥離してもよい。
上述した製造方法により製造した光拡散体は、上述した凹凸パターン形成シート１０と同じ凹凸パターンが形成されるから、凹凸の配向がばらついており、拡散の異方性に優れる。
光拡散体においては、凹凸パターン形成シートの片面または両面に他の層を備えてもよい。例えば、凹凸パターン形成シートの、凹凸パターンが形成されている側の面に、その面の汚れを防止するために、フッ素樹脂またはシリコーン樹脂を主成分として含有する厚さ１〜５ｎｍ程度の防汚層を備えてもよい。
また、光拡散体の凹凸パターンが形成されていない側の面には、透明樹脂製あるいはガラス製の支持体が備えられていてもよい。
光拡散体においては、凹凸パターン形成シートの片面または両面に他の層を備えてもよい。例えば、凹凸パターン形成シートの、凹凸パターンが形成されている側の面に、その面の汚れを防止するために、フッ素樹脂またはシリコーン樹脂を主成分として含有する厚さ１〜５ｎｍ程度の防汚層を備えてもよい。
また、光拡散体の凹凸パターンが形成されていない側の面には、透明樹脂製あるいはガラス製の支持体が備えられていてもよい。
以下の例におけるヤング率は、引っ張り試験機（オリエンテック株式会社製テンシロンＲＴＣ−１２１０）を用い、ＪＩＳ Ｚ ２２８０−１９９３の「金属材料の高温ヤング率試験方法」にて温度を２３℃に変更して測定した値である。硬質層が金属化合物からなる場合も同様である。
（実施例１）
一軸方向に熱収縮する厚さ５０μｍでヤング率３ＧＰａのポリエチレンテレフタレート製加熱収縮性フィルム（三菱樹脂株式会社製ヒシペットＬＸ−１０Ｓ）の片面に、ヤング率が７０ＧＰａのアルミニウムを厚さが０．０５μｍになるように真空蒸着させ、表面平滑硬質層を形成して積層シートを得た。
次いで、その積層シートを１００℃で１分間加熱することにより、加熱前の長さの４０％に熱収縮させ（すなわち、変形率６０％に変形させ）、硬質層が、収縮方向に対して直交方向に沿って周期を有する波状の凹凸パターンを有する凹凸パターン形成シートを得た。
次いで、凹凸パターン形成シートを工程シート原版として用いて、以下のようにして光拡散体を得た。
すなわち、工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、エポキシアクリレート系プレポリマー、２−エチルヘキシルアクリレートおよびベンゾフェノン系光重合開始剤を含む未硬化の紫外線硬化性樹脂組成物を塗工した。
次いで、未硬化の紫外線硬化性樹脂組成物の塗膜の工程シート原版と接していない面に、厚さ５０μｍのトリアセチルセルロースフィルムを重ね合わせ、押圧した。
次いで、トリアセチルセルロースフィルムの上から紫外線を照射し、未硬化の紫外線硬化性樹脂を硬化させ、その硬化物を工程シート原版から剥離することにより、光拡散体を得た。
一軸方向に熱収縮する厚さ５０μｍでヤング率３ＧＰａのポリエチレンテレフタレート製加熱収縮性フィルム（三菱樹脂株式会社製ヒシペットＬＸ−１０Ｓ）の片面に、ヤング率が７０ＧＰａのアルミニウムを厚さが０．０５μｍになるように真空蒸着させ、表面平滑硬質層を形成して積層シートを得た。
次いで、その積層シートを１００℃で１分間加熱することにより、加熱前の長さの４０％に熱収縮させ（すなわち、変形率６０％に変形させ）、硬質層が、収縮方向に対して直交方向に沿って周期を有する波状の凹凸パターンを有する凹凸パターン形成シートを得た。
次いで、凹凸パターン形成シートを工程シート原版として用いて、以下のようにして光拡散体を得た。
すなわち、工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、エポキシアクリレート系プレポリマー、２−エチルヘキシルアクリレートおよびベンゾフェノン系光重合開始剤を含む未硬化の紫外線硬化性樹脂組成物を塗工した。
次いで、未硬化の紫外線硬化性樹脂組成物の塗膜の工程シート原版と接していない面に、厚さ５０μｍのトリアセチルセルロースフィルムを重ね合わせ、押圧した。
次いで、トリアセチルセルロースフィルムの上から紫外線を照射し、未硬化の紫外線硬化性樹脂を硬化させ、その硬化物を工程シート原版から剥離することにより、光拡散体を得た。
（実施例２）
実施例１の方法により得た凹凸パターン形成シートを工程シート原版として用いて、以下のようにして光拡散体を得た。
すなわち、実施例１により得た工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、ニッケルめっきを施し、そのニッケルめっきを剥離することにより、厚さ２００μｍの２次工程シートを得た。この２次工程シートの凹凸パターンが形成された面に、エポキシアクリレート系プレポリマー、２−エチルヘキシルアクリレートおよびベンゾフェノン系光重合開始剤を含む未硬化の紫外線硬化性樹脂組成物を塗工した。
次いで、未硬化の紫外線硬化性樹脂組成物の塗膜の２次工程シートと接していない面に、厚さ５０μｍのトリアセチルセルロースフィルムを重ね合わせ、押圧した。
次いで、トリアセチルセルロースフィルムの上から紫外線を照射し、未硬化の硬化性樹脂を硬化させ、その硬化物を２次工程シートから剥離することにより、光拡散体を得た。
実施例１の方法により得た凹凸パターン形成シートを工程シート原版として用いて、以下のようにして光拡散体を得た。
すなわち、実施例１により得た工程シート原版の凹凸パターンが形成された面に、ニッケルめっきを施し、そのニッケルめっきを剥離することにより、厚さ２００μｍの２次工程シートを得た。この２次工程シートの凹凸パターンが形成された面に、エポキシアクリレート系プレポリマー、２−エチルヘキシルアクリレートおよびベンゾフェノン系光重合開始剤を含む未硬化の紫外線硬化性樹脂組成物を塗工した。
次いで、未硬化の紫外線硬化性樹脂組成物の塗膜の２次工程シートと接していない面に、厚さ５０μｍのトリアセチルセルロースフィルムを重ね合わせ、押圧した。
次いで、トリアセチルセルロースフィルムの上から紫外線を照射し、未硬化の硬化性樹脂を硬化させ、その硬化物を２次工程シートから剥離することにより、光拡散体を得た。
（実施例３）
紫外線硬化性樹脂組成物の代わりに熱硬化性エポキシ樹脂を使用し、紫外線を照射する代わりに加熱により該熱硬化性エポキシ樹脂を硬化させた以外は実施例２と同様にして光拡散体を得た。
紫外線硬化性樹脂組成物の代わりに熱硬化性エポキシ樹脂を使用し、紫外線を照射する代わりに加熱により該熱硬化性エポキシ樹脂を硬化させた以外は実施例２と同様にして光拡散体を得た。
（実施例４）
実施例２と同様にして、厚さ２００μｍの２次工程シートを得た。この２次工程シートの凹凸パターンが形成された面に、厚さ５０μｍのポリアクリルアミドフィルムを重ね、加熱した。加熱により軟化したポリアクリルアミドフィルムと２次工程シートとを、それらの両側から押圧した後、冷却・固化させ、固化したポリアクリルアミドフィルムを２次工程シートから剥離することにより、光拡散体を得た。
実施例２と同様にして、厚さ２００μｍの２次工程シートを得た。この２次工程シートの凹凸パターンが形成された面に、厚さ５０μｍのポリアクリルアミドフィルムを重ね、加熱した。加熱により軟化したポリアクリルアミドフィルムと２次工程シートとを、それらの両側から押圧した後、冷却・固化させ、固化したポリアクリルアミドフィルムを２次工程シートから剥離することにより、光拡散体を得た。
（比較例１）
アルミニウムを厚さが０．３μｍになるように真空蒸着したこと以外は実施例１と同様にして光拡散体を得た。
アルミニウムを厚さが０．３μｍになるように真空蒸着したこと以外は実施例１と同様にして光拡散体を得た。
（比較例２）
アルミニウムを厚さが０．０１μｍになるように真空蒸着したこと以外は実施例１と同様にして、光拡散体を得た。
アルミニウムを厚さが０．０１μｍになるように真空蒸着したこと以外は実施例１と同様にして、光拡散体を得た。
（比較例３）
一軸方向に熱収縮する厚さ５０μｍでヤング率３ＧＰａのポリエチレンテレフタレート製加熱収縮性フィルム（三菱樹脂株式会社製ヒシペットＬＸ−１０Ｓ）の片面に、ヤング率７０ＧＰａのアルミニウムを厚さが０．０５μｍになるように真空蒸着させ、表面平滑硬質層を形成して積層シートを得た。
次いで、その積層シートを７０℃で１分間加熱して、加熱前の長さの９７％に収縮させた（すなわち、変形率３％に変形させた）以外は実施例１と同様にして、光拡散体を得た。
一軸方向に熱収縮する厚さ５０μｍでヤング率３ＧＰａのポリエチレンテレフタレート製加熱収縮性フィルム（三菱樹脂株式会社製ヒシペットＬＸ−１０Ｓ）の片面に、ヤング率７０ＧＰａのアルミニウムを厚さが０．０５μｍになるように真空蒸着させ、表面平滑硬質層を形成して積層シートを得た。
次いで、その積層シートを７０℃で１分間加熱して、加熱前の長さの９７％に収縮させた（すなわち、変形率３％に変形させた）以外は実施例１と同様にして、光拡散体を得た。
（比較例４）
特許文献２に示される異方性拡散パターンの製造方法を用いて凹凸パターン形成シートを得た。
すなわち、レーザー光を拡散して透過する磨りガラスのような拡散板がはめ込まれた、幅１ｍｍ、長さ１０ｃｍのスリットを有する遮蔽板と、市販の感光性樹脂が１００μｍの厚さで塗布された感光性フィルム板を、互いの間隔が１ｍで、かつ板同士が平行になるように設置した。
次に、波長５１４ｎｍのアルゴンレーザーを前記遮蔽板側から照射し、前記スリットを通り抜けてすりガラスにより拡散したアルゴンレーザー光により、感光性フィルム板上の感光性樹脂を露光した。
前記に示すような露光を繰り返し、感光性フィルム板全面の感光性樹脂を露光した。そして、露光された感光性フィルムを現像して、光拡散板を得た。
なお、比較例４におけるグレースケールファイル変換画像を図９に、グレースケールファイル画像のフーリエ変換画像を図１０に示す。また、図１０の画像の中心から水平方向に補助線Ｌ４を引き、その補助線上の輝度をプロットした図を図１１に示す。さらに、図１０において、補助線Ｌ４と値Ｙの部分にて直交する補助線Ｌ５を引き、その補助線Ｌ５上の輝度をプロットした図を図１２に示す。
特許文献２に示される異方性拡散パターンの製造方法を用いて凹凸パターン形成シートを得た。
すなわち、レーザー光を拡散して透過する磨りガラスのような拡散板がはめ込まれた、幅１ｍｍ、長さ１０ｃｍのスリットを有する遮蔽板と、市販の感光性樹脂が１００μｍの厚さで塗布された感光性フィルム板を、互いの間隔が１ｍで、かつ板同士が平行になるように設置した。
次に、波長５１４ｎｍのアルゴンレーザーを前記遮蔽板側から照射し、前記スリットを通り抜けてすりガラスにより拡散したアルゴンレーザー光により、感光性フィルム板上の感光性樹脂を露光した。
前記に示すような露光を繰り返し、感光性フィルム板全面の感光性樹脂を露光した。そして、露光された感光性フィルムを現像して、光拡散板を得た。
なお、比較例４におけるグレースケールファイル変換画像を図９に、グレースケールファイル画像のフーリエ変換画像を図１０に示す。また、図１０の画像の中心から水平方向に補助線Ｌ４を引き、その補助線上の輝度をプロットした図を図１１に示す。さらに、図１０において、補助線Ｌ４と値Ｙの部分にて直交する補助線Ｌ５を引き、その補助線Ｌ５上の輝度をプロットした図を図１２に示す。
（比較例５）
シュリンクフィルムの代わりに厚さ５０μｍでヤング率５ＧＰａの２軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人株式会社製Ｇ２）を用いた以外は実施例１と同様にして、光拡散体を得ることを試みた。しかし、この方法では波状の凹凸パターンを形成させることができず、凹凸パターン形成シートが得られなかった。
シュリンクフィルムの代わりに厚さ５０μｍでヤング率５ＧＰａの２軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人株式会社製Ｇ２）を用いた以外は実施例１と同様にして、光拡散体を得ることを試みた。しかし、この方法では波状の凹凸パターンを形成させることができず、凹凸パターン形成シートが得られなかった。
実施例１〜４および比較例１〜５の凹凸パターン形成シートの光拡散体の上面を、原子間力顕微鏡（日本ビーコ社製ナノスコープIII）により撮影した。
実施例１〜４および比較例１〜４の凹凸パターン形成シートでは、原子間力顕微鏡の画像にて凹凸パターンの深さを１０箇所で測定し、それらを平均して平均深さを求めた。
また、凹凸パターンの配向度を以下のようにして求めた。
まず、表面光学顕微鏡により凹凸パターンの上面を撮影し、その画像をグレースケールのファイルに変換した（図３参照）。次いで、グレースケールのファイルの画像をフーリエ変換する。図４にフーリエ変換後の画像を示す。次いで、図４の画像の中心から水平方向に補助線Ｌ２を引き、その補助線上の輝度をプロット（図５参照）した。次いで、図５において、補助線Ｌ２と値Ｘ（最頻ピッチ）の部分にて直交する補助線Ｌ３を引き、その補助線Ｌ３上の輝度をプロット（図６参照）する。そして、図６のプロットにおけるピークの半値幅Ｗ１より凹凸パターンの配向度を求めた。・・・
それらの値を表１に示す。
実施例１〜４および比較例１〜４の凹凸パターン形成シートでは、原子間力顕微鏡の画像にて凹凸パターンの深さを１０箇所で測定し、それらを平均して平均深さを求めた。
また、凹凸パターンの配向度を以下のようにして求めた。
まず、表面光学顕微鏡により凹凸パターンの上面を撮影し、その画像をグレースケールのファイルに変換した（図３参照）。次いで、グレースケールのファイルの画像をフーリエ変換する。図４にフーリエ変換後の画像を示す。次いで、図４の画像の中心から水平方向に補助線Ｌ２を引き、その補助線上の輝度をプロット（図５参照）した。次いで、図５において、補助線Ｌ２と値Ｘ（最頻ピッチ）の部分にて直交する補助線Ｌ３を引き、その補助線Ｌ３上の輝度をプロット（図６参照）する。そして、図６のプロットにおけるピークの半値幅Ｗ１より凹凸パターンの配向度を求めた。・・・
それらの値を表１に示す。
また、凹凸パターンの最頻ピッチおよび底部の平均深さより、光拡散体としての適性を以下の基準で評価した。その評価結果を表１に示す。
○：凹凸パターンの最頻ピッチが１μｍを超え２０μｍ以下、平均深さが最頻ピッチを１００％とした際の１０％以上、配向度が０．３〜１．０であり、光拡散体として適している。
△：凹凸パターンの最頻ピッチが１μｍ以下あるいは２０μｍを超えており、あるいは、平均深さが最頻ピッチを１００％とした際の１０％未満であり、あるいは配向度が０．３未満で光拡散体として必ずしも適していない。
×：凹凸パターンが形成できない
○：凹凸パターンの最頻ピッチが１μｍを超え２０μｍ以下、平均深さが最頻ピッチを１００％とした際の１０％以上、配向度が０．３〜１．０であり、光拡散体として適している。
△：凹凸パターンの最頻ピッチが１μｍ以下あるいは２０μｍを超えており、あるいは、平均深さが最頻ピッチを１００％とした際の１０％未満であり、あるいは配向度が０．３未満で光拡散体として必ずしも適していない。
×：凹凸パターンが形成できない
積層シートの表面平滑硬質層を折り畳むように変形させて得た凹凸パターン形成シートを工程シート原版として用いた実施例１〜４では、凹凸パターンを有する光拡散体を容易に製造できた。特に、実施例１〜４で得た光拡散体は、凹凸パターンの最頻ピッチが１μｍを超え２０μｍ以下、底部の平均深さが前記最頻ピッチを１００％とした際の１０％以上になり、光拡散体として適したものであった。実施例１〜４にて、上記のような最頻ピッチおよび平均深さが得られたのは、表面平滑硬質層の厚みが０．０１μｍを超え０．２μｍ以下で、変形率を１０％以上としたためである。
これに対し、比較例１および２では、表面硬質平滑層厚さが０．０１μｍ以下あるいは０．２μｍを超えていたため、得られた光拡散体は、凹凸パターンの最頻ピッチが１μｍ以下あるいは２０μｍを超えていた。また、比較例３では、変形率を３％としたため、得られた光拡散体は、凹凸パターンの底部の平均深さが最頻ピッチを１００％とした際の１０％未満であった。また、比較例４では配向度が０．３未満であった。これらは、必ずしも光拡散体として適したものではない。
これに対し、樹脂製の基材として２軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムを用いた比較例５の製造方法では、表面平滑硬質層が折り畳むように変形しなかったため、凹凸パターンが形成しなかった。
これに対し、樹脂製の基材として２軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムを用いた比較例５の製造方法では、表面平滑硬質層が折り畳むように変形しなかったため、凹凸パターンが形成しなかった。
１０ 凹凸パターン形成シート
１０ａ 積層シート
１１ 基材
１１ａ 加熱収縮性フィルム
１２ 硬質層
１２ａ 凹凸パターン
１２ｂ 底部
１３ 表面が平滑な樹脂製の硬質層（表面平滑硬質層）
１０ａ 積層シート
１１ 基材
１１ａ 加熱収縮性フィルム
１２ 硬質層
１２ａ 凹凸パターン
１２ｂ 底部
１３ 表面が平滑な樹脂製の硬質層（表面平滑硬質層）
Claims (1)
- 下記に記載の凹凸パターン形成シートを製造する方法であって、
樹脂製の基材の片面に、表面が平滑な金属製又は金属化合物製の硬質層を設けて積層シートを形成する工程と、前記積層シートの少なくとも硬質層を折り畳むように変形させる工程とを有し、
硬質層の厚さが０．０１μｍを超え０．２μｍ以下であり、
樹脂製の基材として一軸方向加熱収縮性フィルムを用い、硬質層を折り畳むように変形させる工程では、積層シートを加熱して一軸方向加熱収縮性フィルムを収縮させることを特徴とする凹凸パターン形成シートの製造方法。
（凹凸パターン形成シート）
樹脂製の基材と、該基材の片面に設けられた硬質層とを備え、該硬質層の表面に、一方向に沿って凹凸が繰り返す波状の凹凸パターンが形成された凹凸パターン形成シートであって、
硬質層が、金属または金属化合物からなり、
凹凸パターンの最頻ピッチが１μｍを超え２０μｍ以下、凹凸パターンの底部の平均深さが前記最頻ピッチを１００％とした際の１０％以上であることを特徴とする凹凸パターン形成シート。
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