JP5372270B1 - 熱放射性フィルム及び熱放射性粘着テープ - Google Patents

Abstract

【課題】電気機器、電子機器等の電力の消費により発熱する部品から熱を逃がすことが望まれる用途で好適に使用しうる熱放射性フィルムを提供することを課題とする。
【解決手段】ウレタン系樹脂と熱伝導性フィラーとを含み、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率、０．８５以上の熱放射率、５Ｎ／２０ｍｍ以上の引張強度及び１０〜３０μｍの膜厚を有することを特徴とする熱放射性フィルムより上記課題を解決する。
【選択図】図５

Description

本発明は、熱放射性フィルム及び熱放射性粘着テープに関する。更に詳しくは、本発明は、電気機器、電子機器等の電力の消費により発熱する部品から熱を逃がすことが望まれる用途で好適に使用しうる熱放射性フィルム及び熱放射性粘着テープに関する。

電気機器、電子機器等を構成する部品は、その集積度の向上及び動作速度の向上により消費電力が増大し、その結果、発熱量が増大している。発熱量が増大すると、部品自体の温度が上昇することになる。部品の温度上昇は、部品の誤動作、故障による寿命低下、使用者へのやけどの発生等につながるため、温度の上昇を抑制することが望まれている。
温度上昇の抑制手段としては、放熱板を部品に接触させる技術が知られている。放熱板を部品に接触させることにより、部品に発生した熱が放熱板へと伝導し、その結果、部品の温度上昇を抑制できる。
放熱板には、金属のような熱伝導率の高い材料が使用されている。しかし、放熱板に溜まった熱は、放熱板温度と外気温度の差が小さければ、排出されず、放熱板に溜まったままとなる。そのため、温度上昇の抑制手段としての放熱板は、いまだ改善の余地がある。

上記放熱板の課題を解決する技術が、特許第２８０７１９８号（特許文献１）で提案されている。特許文献１では、熱放射率の大きい熱放射性材料からなるシートと、熱伝導率の大きい熱伝導性材料からなるシートとの積層体を放熱体として使用することが提案されている。特許文献１では、熱放射性材料として、コージライト、チタン酸アルミニウム、β−スポジューメン、セラミック、カーボンブラック、炭素繊維等が挙げられ、熱伝導性材料として、フェライトが挙げられている。なお、特許文献１では、上記２種のシートは、シリコーンの加硫体によりその形状が保持され、それぞれの厚さが１ｍｍとされている。

特許第２８０７１９８号

上記特許文献１の放熱体でも、部品の温度上昇の抑制には十分ではなく、更なる改善が求められていた。また、電気機器や電子機器は、より薄肉化が求められており、そのため放熱体にも薄膜化が求められている。この観点で、特許文献１の放熱体には、取り扱い可能な範囲での薄膜化に限界があった。

かくして本発明によれば、ウレタン系樹脂と熱伝導性フィラーとを含み、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率、０．８５以上の熱放射率、５Ｎ／２０ｍｍ以上の引張強度及び１０〜３０μｍの膜厚を有し、
前記熱伝導性フィラーが、
・アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素及びメラミンシアヌレートから選択されるフィラーと、カーボンブラック、黒鉛及び炭素繊維から選択されるフィラーとの組み合わせ、又は
・アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム及び窒化ホウ素から選択されるフィラーと、メラミンシアヌレートのフィラーとの組み合わせ
であり、
前記熱伝導性フィラーが、前記ウレタン系樹脂１００重量部に対して１００〜６００重量部含まれることを特徴とする熱放射性フィルムが提供される。
また、本発明によれば、熱放射性フィルムと、粘着剤層とを厚さ方向に備えた熱放射性粘着テープが提供される。

本発明によれば、電気機器、電子機器等を構成する部品の温度上昇をより抑制可能な薄膜の熱放射性フィルム及び熱放射性粘着テープを提供できる。

また、
（１）熱伝導性フィラーが、アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、カーボンブラック、黒鉛、炭素繊維及びメラミンシアヌレートから１つ以上選択される、
（２）熱伝導性フィラーが、アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素及びメラミンシアヌレートから選択されるフィラーと、カーボンブラック、黒鉛及び炭素繊維から選択されるフィラーとの組み合わせ、又はアルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム及び窒化ホウ素から選択されるフィラーと、メラミンシアヌレートのフィラーとの組み合わせである、
（３）熱伝導性フィラーが、ウレタン系樹脂１００重量部に対して１００〜６００重量部含まれる、
（４）ウレタン系樹脂が、厚さ２５μｍの際に、５Ｎ／２０ｍｍ以上の引張強度を有する
のいずれかを有する場合、更に部品の温度上昇を抑制可能な薄膜の熱放射性フィルム及び熱放射性粘着テープを提供できる。

本発明の熱放射性粘着テープの概略断面図である。 本発明の熱放射性粘着テープの概略断面図である。 本発明の熱放射性粘着テープの概略断面図である。 実施例の放熱効果試験の概略説明図である。 実施例１及び比較例１の熱放射性粘着テープの放熱効果試験における測定温度の経時変化を示すグラフである。

（熱放射性フィルム）
熱放射性フィルムは、ウレタン系樹脂及び熱伝導性フィラーとを含む１０〜３０μｍの膜厚のものを意味する。更に、熱放射性フィルムは、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率、０．８５以上の熱放射率及び５Ｎ／２０ｍｍ以上の引張強度をしている。
熱放射性フィルムが、上記範囲の熱伝導率、熱放射率、引張強度及び膜厚を有していることで、部品の温度上昇を抑制でき、かつ取り扱い可能な範囲で薄膜化を実現できる。ここで、取り扱い可能な範囲とは、部品への貼り付ける際に、作業の支障となるフィルムに切れが容易に生じない程度の取り扱い性を意味する。

熱伝導率は、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがより好ましく、１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが更に好ましい。熱放射率は、０．８５以上であることがより好ましく、０．８８以上であることが更に好ましい。これら好ましい熱伝導率及び熱放射率の範囲であれば、部品の温度上昇をより抑制可能なフィルムを提供できる。
引張強度は、５Ｎ／２０ｍｍ以上であることがより好ましく、１０Ｎ／２０ｍｍ以上であることが更に好ましい。膜厚は、１０〜３０μｍであることがより好ましく、１０〜２５μｍであることが更に好ましい。これら好ましい引張強度及び膜厚の範囲であれば、より取り扱い容易で、かつより薄膜のフィルムを提供できる。

（ａ）ウレタン系樹脂
ウレタン系樹脂としては、３０μｍの厚さでフィルムの形状を取ることができ、かつフィルムに５Ｎ／２０ｍｍ以上の引張強度を与えうる樹脂であれば、特に限定されない。これらウレタン系樹脂の内、厚さ２５μｍの際に、５Ｎ／２０ｍｍ以上の引張強度を有する樹脂がより好ましい。

ウレタン系樹脂としては、例えば、
（１）カプロラクトンを開環重合して得られるポリラクトンエステルポリオールと、ジイソシアネート（例えば、トリレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、ナフタレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート等）との重付加反応により合成したカプロラクトン型ポリウレタンエラストマー、
（２）ジカルボン酸（例えば、アジピン酸、フタル酸等）とグリコール（例えば、ポリプロピレングリコール）とのジカルボン酸エステルポリオールと、ジイソシアネートとの重付加反応により合成したジカルボン酸エステル型ポリウレタンエラストマー、
（３）ポリテトラメチレングリコール、ポリアルキレングリコール（例えば、ポリプロピレングリコール）等のポリエーテルポリオールと、ジイソシアネートとの重付加反応により合成したポリエーテル型ポリウレタンエラストマー、及び
（４）ポリカーボネートポリオール
が挙げられる。ウレタン系樹脂は、これら（１）〜（４）の混合物であってもよい。

ウレタン系樹脂は、カルボキシル基、アミノ基等の官能基を有していてもよい。特に、カルボキシル基を有することで、熱伝導性フィラーの分散性を向上できる。
ウレタンエラストマーは、１万〜２０万の重量平均分子量を有していることが好ましい。この範囲の分子量であれば、より取り扱い容易で、かつより薄膜のフィルムを得ることができる。

ウレタン系樹脂としては、市販品では、大日精化工業社のダイフェラミンＭＡＵシリーズ（型番５０２２、４３０８ＨＶ、９０２２等）やレザミンＭＥシリーズ（型番ＭＥ−４４ＥＬＰ、ＭＥ−８１０５ＬＰ等）等のポリウレタンエラストマー前駆体と、日本ポリウレタン社のコロネートＬ−５５Ｅ、三井化学社のタケネートＤ−１６０Ｎ等のイソシアネート系架橋剤との反応物に由来するエラストマー、クラレ社のクラミロンＵ１０００番シリーズ（型番１１８０、１１９０等）や９０００番シリーズ（型番９１８０、９１８５等）のエラストマー等が挙げられる。

（ｂ）熱伝導性フィラー
熱伝導性フィラーとしては、フィルムに０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率及び０．８５以上の熱放射率を与えうるフィラーであれば特に限定されない。具体的には、アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、カーボンブラック、黒鉛、炭素繊維及びメラミンシアヌレートから１つ以上選択される。

熱伝導性フィラーは、アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素及びメラミンシアヌレートから選択されるフィラーＡと、カーボンブラック、黒鉛及び炭素繊維から選択されるフィラーＢとの組み合わせ、又はアルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム及び窒化ホウ素から選択されるフィラーＣと、メラミンシアヌレートのフィラーＤとの組み合わせであることが、熱伝導及び熱放射の効率を向上させるために好ましい。

熱伝導性フィラーは、熱伝導の効率を向上するために、小さい粒径を有していることが好ましい。例えば、粒径は、２０μｍ以下であることが好ましく、１０μｍ以下であることがより好ましい。粒径の下限は、作業容易性及び入手容易性の観点から、０．１μｍであることが好ましい。
粒径は、レーザー回折・散乱法により測定できる。

（ｃ）ウレタン系樹脂及び熱伝導性フィラー
ウレタン系樹脂及び熱伝導性フィラーの含有割合は、フィルムに所定の熱伝導率、熱放射性、引張強度及び膜厚を与えることができさえすれば特に限定されない。例えば、熱伝導性フィラーは、ウレタン系樹脂１００重量部に対して、１００〜６００重量部の範囲内で含まれることが好ましく、２００〜５００重量部の範囲内で含まれることがより好ましい。
熱伝導性フィラーとして、上記フィラーＡとフィラーＢとの組み合わせを使用する場合、フィラーＢは、フィラーＡ１００重量部に対して、０．５〜３０重量部含まれることが好ましい。また、上記フィラーＣとフィラーＤとの組み合わせを使用する場合、フィラーＤは、フィラーＣ１００重量部に対して、１〜２００重量部含まれることが好ましい。

（ｄ）その他の成分
フィルムは、本発明の効果を妨げない範囲で他の成分を含んでいてもよい。他の成分としては、着色剤、帯電防止剤、酸化防止剤等が挙げられる。
（ｅ）熱放射性フィルムの平面形状
熱放射性フィルムは、特に限定されず、熱放射を望む機器の要求に応じた平面形状をとり得る。

（熱放射性粘着テープ）
（ａ）粘着剤層
熱放射性粘着テープは、例えば、図１の概略断面図に示すように、上記熱放射性フィルム１と、粘着剤層２とを厚さ方向に備えているものを意味する。粘着剤層の厚さは、例えば、３〜５０μｍの範囲とできる。粘着剤層は、熱放射性フィルム全面に形成されていてもよく、所定のパターンで部分的に形成されていてもよい。
粘着剤層には、特に限定されず、公知の粘着剤からなる層を使用できる。例えば、アクリル系粘着剤が挙げられる。
アクリル系粘着剤には、例えば、アクリル系モノマーを、任意に重合開始剤の存在下で重合させることで得た粘着剤や、市販の粘着剤を使用できる。

（ａ−１）アクリル系モノマー
アクリル系モノマーには、炭素数１〜１０のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートが主成分（５０重量％以上）として含まれていることが好ましい。なお、（メタ）アクリレートは、メタクリレート又はアクリレートを意味する。

炭素数１〜１４のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらアルキル（メタ）アクリレートは、１種のみ使用してもよく、２種以上組み合わせて使用してもよい。これらアルキル（メタ）アクリレートの内、炭素数１〜８のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートが好ましく、炭素数１〜４のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートがより好ましく、ｎ−ブチル（メタ）アクリレートが更に好ましく、ｎ−ブチルアクリレートが特に好ましい。

他のアクリル系モノマーとしては、アクリル酸、メタクリル酸、カルボキシエチルアクリレート等のカルボキシル基含有モノマー、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、（４−ヒドロキシメチルシクロヘキシル）−メチルアクリレート等のヒドロキシル基含有モノマーが挙げられる。これら他の（メタ）アクリレートは、１種のみ使用してもよく、２種以上組み合わせて使用してもよい。（メタ）アクリレートには、カルボキシル基含有モノマー及びヒドロキシル基含有モノマーが両方含まれていることが好ましい。

アクリル系モノマーには、炭素数１〜１０のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートが主成分として含有されている。従って、アクリル系モノマーは、他のアクリル系モノマーを使用せず、アルキル（メタ）アクリレートのみからなっていてもよい。また、所望の性能の粘着剤組成物を容易に入手する観点から、他のアクリル系モノマーが５０重量％未満及び１重量％以上含まれていることが好ましく、５〜３０重量％含まれていることがより好ましく、５〜１５重量％含まれていることが更に好ましい。

更に、（メタ）アクリレートには、必要に応じて、ビニル系モノマーを添加してもよい。ビニル系モノマーとしては、例えば、イタコン酸、マレイン酸、クロトン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、酢酸ビニル、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカルボン酸アミド類、スチレン、Ｎ−ビニルカプロラクタム等が挙げられる。これらビニル系モノマーは、１種のみ使用してもよく、２種以上組み合わせて使用してもよい。

（ａ−２）重合開始剤
任意に使用される重合開始剤としては、例えば、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオンアミジン）二硫化物、２，２’−アゾビス（４−メトキシ−２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）、２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）、１，１’−アゾビス（シクロヘキサン−１−カルボニトリル）、２，２’−アゾビス（２，４，４−トリメチルペンタン）、ジメチル−２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオネート）、２，２’−アゾビス［２−メチル−Ｎ−（フェニルメチル）−プロピオンアミジン］ジハイドロクロライド、２，２’−アゾビス［２−（３，４，５，６−テトラハイドロピリミジン−２−イル）プロパン］ジハイドロクロライド、２，２’−アゾビス［２−（２−イミダゾリン−２−イル）プロパン］等のアゾ系重合開始剤；過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム等の過硫酸塩系重合開始剤；ベンゾイルパーオキサイド、過酸化水素、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジクミルパーオキサイド、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、３，３，５−トリメチルシクロヘキサノイルパーオキサイド、ｔ−ブチルペルオキシピバレイト等の過酸化物系重合開始剤；過硫酸塩と亜硫酸水素ナトリウムとにより構成されたレドックス系重合開始剤等が挙げられる。これら重合開始剤は、１種のみ使用してもよく、２種以上組み合わせて使用してもよい。

重合開始剤は、アクリル系モノマー１００重量部に対して０．００５〜１重量部の範囲で使用することが好ましい。この範囲で重合開始剤を使用することで、粘着特性が改善されたアクリル系粘着剤を形成できる。更に、重合開始剤の使用量は、０．１〜０．５重量部の範囲であることがより好ましい。

（ａ−３）有機溶剤
粘着剤層の形成容易性の観点から、有機溶剤が含まれていてもよい。この有機溶剤としては、特に限定されず、粘着剤組成物に使用可能な公知の有機溶剤が挙げられる。例えば、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル等のエステル類、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族系炭化水素が挙げられる。これら有機溶剤は、１種のみ使用してもよく、２種以上組み合わせて使用してもよい。
なお、有機溶剤を使用する場合、アクリル系粘着剤からなる固形分含量が１０重量％以上となるように、その使用割合を調製することが好ましい。更に、使用割合は、固形分含量が２０〜５０重量％となるように調製されていることがより好ましい。

（ａ−４）他の成分
アクリル系粘着剤は、粘着剤層の形状安定性を向上するために、架橋構造を有していてもよい。架橋構造を付与するために、例えば、イソシアネート系架橋剤、アルミキレート系架橋剤を、アクリル系粘着剤１００重量部に対して０．０１〜１０重量部の範囲で使用できる。
また、アクリル系粘着剤は、粘着剤層の熱伝導性を向上するために、熱伝導性フィラーを含んでいてもよい。このフィラーには、上記熱放射性フィルムの説明で挙げた熱伝導性フィラーをいずれも使用できる。熱伝導性フィラーは、アクリル系粘着剤１００重量部に対して５０〜５００重量部の範囲で使用できる。

（ｂ）熱伝導性材料を含むシート
熱放射性粘着テープは、テープの熱伝導性を向上するために、熱放射性フィルムと粘着剤層との間に、銅、アルミニウム及びグラファイトから選択される熱伝導性材料を含むシートを更に備えていてもよい。具体的な構成としては、図２に示すように、熱放射性フィルム１に直接シート３を密着させる構成、図３に示すように、粘着剤層４を介して熱放射性フィルム１にシート３を密着させる構成が挙げられる。

このシートには、例えば、銅箔のような熱伝導性材料単独でシート状の形状を保持できる場合は、そのまま使用できる。また、粒子状の熱伝導性材料を使用する場合は、樹脂バインダーと混合することによりシート状とすることができる。
シートの厚さは、熱伝導性を阻害しない限り特に限定されず、例えば、１０〜５０００μｍとすることができる。

（熱放射性フィルム及び熱放射性粘着テープの用途）
熱放射性フィルム及び熱放射性粘着テープは、発生した熱を外部に逃がすことが望まれる用途であれば、どのような用途にも使用できる。例えば、モーター、照明等の電気機器、ＬＳＩ、ＩＣ、抵抗等の電子機器の放熱用途が挙げられる。特に、近年、薄膜化が顕著である携帯電話や、液晶及び有機ＥＬ等のディスプレイに使用することが、本発明のフィルム及びテープが薄膜であることを生かすことができるため、好適である。

以下、実施例を用いて本発明を更に説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。また、熱放射性フィルムの熱伝導率、熱放射率及び引張強度の測定法、熱放射性粘着テープの放熱効果試験法の実施手順を下記する。
（熱伝導率）
熱伝導率の測定は、アルバック理工社製の定常法熱伝導率測定装置ＧＨ−１を用いて行う。熱放射性フィルムを５０ｍｍ径のアルミ板で挟み、挟持物を測定装置にセットし、ＡＳＴＭ Ｅ１５３０に準拠して熱伝導率を測定する。

（熱放射率）
熱放射率の測定は、京都電子工業社製の熱放射率計Ｄ＆Ｓ ＡＥＲＤを用いて行う。熱放射性フィルムを幅及び長さ６０ｍｍの大きさにカットすることで、測定試料を得る。熱放射率計を標準試料で校正後、熱放射率計に測定試料をセットして熱放射率を測定する。
（引張強度）
熱放射性フィルムを幅２０ｍｍ、長さ１００ｍｍの大きさにカットすることで、測定試料を得る。島津製作所社製のオートグラフＡＧＳ−Ｈに測定試料の両辺を固定するようにセットし、引張速度３００ｍｍ／分で測定試料を引っ張る。測定試料が破断した際の力を測定し、得られた値を引張強度（Ｎ／２０ｍｍ）とする。

（放熱効果試験）
７０μｍ厚の銅箔（幅及び長さ１５０ｍｍ）の下面の中心にヒータ（出力１０Ｗ、幅２５ｍｍ、長さ５０ｍｍ）を厚さ１０μｍの粘着剤を用いて設置する。ヒータの中心に熱電対を設置し、熱電対を断熱材上に載置した後、ヒータを定出力（１０Ｗ)で加熱する。加熱１５分後の温度を測定する。得られた温度を基準温度とする。
次に、上記銅箔上に熱放射性粘着テープを貼り合せた後、基準温度の測定手順と同様にして、加熱１５分後の温度を測定する。図４（ａ）及び（ｂ）に、測定時の設置状況の概略図を示す。図４（ａ）は上面図、図４（ｂ）は側面図である。図中、ａは熱放射性粘着テープ、ｂは銅箔、ｃはヒーター、ｄは熱電対、ｅは断熱材を意味する。
測定温度から基準温度を減算して得られた値を用いて放熱効果を評価する。減算値が−１０℃以下である場合を放熱効果が大きいとして○と評価し、−１０℃より高い場合を放熱効果が不十分であるとして×と評価する。

実施例１
（熱放射性フィルム）
ウレタン樹脂前駆体（大日精化工業社製ダイフェラミンＭＡＵ−５０２２、固形分３５重量％、重量平均分子量６〜７万）２８６重量部に、イソシアネート系架橋剤（日本ポリウレタン社製コロネートＬ−５５Ｅ、固形分５５重量％）５７重量部、アルミナ（昭和電工社製ＡＬ−４７Ｈ、粒径２μｍ）４００重量部及びカーボンブラック（太平化学社製ＣＢ４８７３）１２重量部を添加し、攪拌した。撹拌後、脱泡することで熱放射性フィルム製造用組成物を得た。
得られた組成物をリリースライナー上に所定の厚みに塗布した。得られた塗膜を１００℃で２分間乾燥後、４０℃で３日間養生させることにより、厚さ２５μｍの熱放射性フィルムを得た。

（熱放射性粘着テープ）
ｎ−ブチルアクリレート９１重量部、アクリル酸８重量部、２−ヒドロキシエチルメタクリレート１重量部、アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ、重合開始剤）０．２重量部、溶剤（酢酸エチル：トルエン＝９：１（重量比））１５０重量部を、混合した。得られた混合物を、窒素気流中、８５℃で５時間反応させることにより、固形分４０重量％、粘度７０００ｍＰ・ｓのアクリル系粘着剤を得た。

上記アクリル系粘着剤１００重量部に、イソシアネート系架橋剤（日本ポリウレタン社製コロネートＬ−５５Ｅ）１重量部及びアルミナ（昭和電工社製ＡＬ−４７Ｈ）１２０重量部を添加し、攪拌した。撹拌後、脱泡することで粘着剤層製造用組成物を得た。
得られた組成物をリリースライナー上に所定の厚みに塗布した。得られた塗膜を１００℃で２分間乾燥することで厚さ２５μｍの粘着剤層を形成した。粘着剤層を熱放射性フィルムに転写後、４０℃で３日間養生させることにより、熱放射性粘着テープを得た。

実施例２
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナの添加量を２００重量部としたこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。
実施例３
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナの添加量を５００重量部としたこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。

実施例４
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナの添加量を１８０重量部とし、カーボンブラックに代えてメラミンシアヌレート（日産化学工業社製ＭＣ−６０００、粒径２μｍ）を８０重量部添加したこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。
実施例５
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナに代えてメラミンシアヌレート（日産化学工業社製ＭＣ−６０００、粒径２μｍ）を１７０重量部添加したこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。

実施例６
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナに代えて窒化アルミニウム（トクヤマ社製Ｈグレード、粒径１μｍ）を添加したこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。
実施例７
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナに代えて炭化ケイ素（信越電気精錬社製Ｈ３０００、粒径４μｍ）を添加したこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。

実施例８
ウレタン系熱可塑性樹脂（クラレ社製クラミロンＵ１１９０、固形分１００重量％）１３１重量部を、１３１重量部のＮ，Ｎ’−ジメチルホルムアミドに６０℃で溶解させた。得られた溶液に、アルミナ（昭和電工社製ＡＬ−４７Ｈ、粒径２μｍ）４００重量部及びカーボンブラック（太平化学社製ＣＢ４８７３）１２重量部を添加し、攪拌した。撹拌後、脱泡することで熱放射性フィルム製造用組成物を得た。

得られた組成物をリリースライナー上に所定の厚みに塗布した。得られた塗膜を１５０℃で３分間乾燥後、４０℃で３日間養生させることにより、厚さ２５μｍの熱放射性フィルムを得た。
上記フィルムを使用すること以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。

実施例９
ウレタン系熱可塑性樹脂として、クラレ社製クラミロンＵ９１８５（固形分１００重量％）を使用すること以外は実施例８と同様にして熱放射性粘着テープを得た。

比較例１
熱放射性フィルム製造用組成物にアルミナを添加しないこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。
比較例２
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナの添加量を７００重量部としたこと以外は実施例１と同様にして熱放射性フィルムを製造しようとしたがフィルムとして成膜できなかった。

比較例３
熱放射性フィルム製造用組成物にカーボンブラックを添加しないこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。
比較例４
熱放射性フィルム製造用組成物にアルミナ及びカーボンブラックを添加せず、メラミンシアヌレート（日産化学工業社製ＭＣ−６０００、粒径２μｍ）を１５０重量部添加したこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。

比較例５
熱放射性フィルム製造用組成物にアルミナ及びカーボンブラックを添加せず、アルミニウム（東洋アルミニウム社製１１−００１８）を２００重量部添加したこと以外は実施例１と同様にして熱放射性粘着テープを得た。
比較例６
エポキシ系樹脂（新日鐵住金化学社製ＹＰ−５０ＥＫ３５、固形分３５重量％、重量平均分子量約７万）２８６重量部に、アルミナ（昭和電工社製ＡＬ−４７Ｈ、粒径２μｍ）２００重量部及びカーボンブラック（太平化学社製ＣＢ４８７３）１２重量部を添加し、攪拌した。撹拌後、脱泡することで熱放射性フィルム製造用組成物を得た。
上記フィルム製造用組成物を使用すること以外は実施例１と同様にして熱放射性フィルムを得た。得られたフィルムは十分な引張強度を有していなかった。

比較例７
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナの添加量を４００重量部としたこと以外は比較例６と同様にして熱放射性フィルムを製造しようとしたがフィルムとして成膜できなかった。

比較例８
アクリル系樹脂（ＤＩＣ社製アクリディックＡ−８０４、固形分５０重量％）２００重量部に、イソシアネート系架橋剤（日本ポリウレタン社製コロネートＬ−５５Ｅ、固形分５５重量％）２重量部、アルミナ（昭和電工社製ＡＬ−４７Ｈ、粒径２μｍ）２００重量部及びカーボンブラック（太平化学社製ＣＢ４８７３）１２重量部を添加し、攪拌した。撹拌後、脱泡することで熱放射性フィルム製造用組成物を得た。
上記フィルム製造用組成物を使用すること以外は実施例１と同様にして熱放射性フィルムを得た。得られたフィルムは十分な引張強度を有していなかった。

比較例９
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナの添加量を４００重量部としたこと以外は比較例８と同様にして熱放射性フィルムを製造しようとしたがフィルムとして成膜できなかった。

比較例１０
ポリエステル系熱可塑性樹脂（三菱レイヨン社製ＥＲ−１０８２、固形分１００重量％、重量平均分子量約３万）１００重量部を、１００重量部の酢酸エチルに５０℃で溶解させた。得られた溶液に、アルミナ（昭和電工社製ＡＬ−４７Ｈ、粒径２μｍ）２００重量部及びカーボンブラック（太平化学社製ＣＢ４８７３）１２重量部を添加し、攪拌した。撹拌後、脱泡することで熱放射性フィルム製造用組成物を得た。
得られた組成物をリリースライナー上に所定の厚みに塗布した。得られた塗膜を１００℃で３分間乾燥後、４０℃で３日間養生させることにより、厚さ２５μｍの熱放射性フィルムを得た。得られたフィルムは十分な引張強度を有していなかった。

比較例１１
熱放射性フィルム製造用組成物に含まれるアルミナの添加量を４００重量部としたこと以外は比較例１０と同様にして熱放射性フィルムを製造しようとしたがフィルムとして成膜できなかった。
得られた熱放射性フィルム及び熱放射性粘着テープの各種試験結果を、使用した材料種及び使用量と共に、表１に示す。

図５に実施例１及び比較例１の熱放射性粘着テープの放熱効果試験における測定温度の経時変化を示すグラフを示す。図５には、熱放射性フィルムを備えない熱放射性粘着テープのグラフもあわせて示している。
表１及び図５から、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率、０．８５以上の熱放射率、５Ｎ／２０ｍｍ以上の引張強度及び１０〜３０μｍの膜厚を有する実施例の熱放射性フィルムは、放熱効果が高いことが確認されている。

１：熱放射性フィルム
２、４：粘着剤層
３：熱伝導性材料（シート）
ａ：熱放射性粘着テープ
ｂ：銅箔
ｃ：ヒーター
ｄ：熱電対
ｅ：断熱材

Claims (7)

1. ウレタン系樹脂と熱伝導性フィラーとを含み、０．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率、０．８５以上の熱放射率、５Ｎ／２０ｍｍ以上の引張強度及び１０〜３０μｍの膜厚を有し、
   前記熱伝導性フィラーが、
   ・アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素及びメラミンシアヌレートから選択されるフィラーと、カーボンブラック、黒鉛及び炭素繊維から選択されるフィラーとの組み合わせ、又は
   ・アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム及び窒化ホウ素から選択されるフィラーと、メラミンシアヌレートのフィラーとの組み合わせ
   であり、
   前記熱伝導性フィラーが、前記ウレタン系樹脂１００重量部に対して１００〜６００重量部含まれることを特徴とする熱放射性フィルム。
2. 前記アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素及びメラミンシアヌレートから選択されるフィラーをフィラーＡとし、
   前記カーボンブラック、黒鉛及び炭素繊維から選択されるフィラーをフィラーＢとし、
   前記アルミナ、チタニア、ジルコニア、フェライト、シリカ、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、炭化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化アルミニウム及び窒化ホウ素から選択されるフィラーをフィラーＣとし、
   メラミンシアヌレートのフィラーをフィラーＤとした場合、
   前記フィラーＢが、前記フィラーＡ１００重量部に対して、０．５〜３０重量部含まれ、前記フィラーＤが、前記フィラーＣ１００重量部に対して、１〜２００重量部含まれる請求項１に記載の熱放射性フィルム。
3. 前記熱伝導性フィラーが、
   ・アルミナ、炭化ケイ素、窒化アルミニウム及びメラミンシアヌレートから選択されるフィラーと、カーボンブラックのフィラーとの組み合わせ、又は
   ・アルミナのフィラーと、メラミンシアヌレートのフィラーとの組み合わせ
   である請求項１又は２に記載の熱放射性フィルム。
4. 前記ウレタン系樹脂が、厚さ２５μｍの際に、５Ｎ／２０ｍｍ以上の引張強度を有する請求項１〜３のいずれか１つに記載の熱放射性フィルム。
5. 請求項１〜４のいずれか１つに記載の熱放射性フィルムと、粘着剤層とを厚さ方向に備えた熱放射性粘着テープ。
6. 前記熱放射性フィルムと粘着剤層との間に、銅、アルミニウム及びグラファイトから選択される熱伝導性材料を含むシートを更に備えた請求項５に記載の熱放射性粘着テープ。
7. 前記熱放射性フィルムと熱伝導性材料を含むシートとの間に、粘着剤層を更に備えた請求項６に記載の熱放射性粘着テープ。