JP5298692B2 - 有機エレクトロルミネッセンス光源装置 - Google Patents

Description

本発明は、有機エレクトロルミネッセンス（以下「有機ＥＬ」と略す場合がある。）光源装置に関する。

複数層の電極間に有機発光層を設け、電気的に発光を得る有機ＥＬ素子は、液晶セルに代わる表示素子としての利用の他に、その高発光効率、低電圧駆動、軽量、低コスト等の特徴を生かした、平面型照明、液晶表示装置用バックライト等の面光源としての利用も検討されている。

有機ＥＬ素子を面光源として利用する場合、その光取り出し効率を高めることが課題となる。すなわち、有機ＥＬ素子の発光層自体は発光効率が高いものの、それが素子を構成する積層構造を透過して出光するまでの間に、層中における干渉等により光量が低減してしまうので、そのような光の損失を可能な限り低減することが求められる。

光取り出し効率を高めるための方法として、例えば特許文献１には、素子の正面方向（０°）の輝度を抑制し、角度５０〜７０°の輝度を増加させることで、全体的な輝度を高めることが開示されている。

ところで、有機ＥＬ素子を面光源に用いる場合、光取り出し効率の向上に加えて、観察角度による色味の変化を低減することが、さらなる課題となる。即ち、面光源を正面方向から観察した場合と、斜め方向から観察する場合とで、その光スペクトルが変化すると、観察角度による色味の変化が発生し、光源として好ましくない。

特開２００４−２９６４２３号公報

本発明の目的は、観察角度による色味の変化が抑制された有機ＥＬ光源装置を提供することにある。

上記課題を解決するために本願発明者らは検討を行った結果、有機ＥＬ光源装置に、特定の光学的特性を有する選択反射層を設けることにより、上記課題を解決しうることを見出し、本願発明を解決するに至った。
したがって、本発明によれば、下記〔１〕〜〔７〕が提供される。

〔１〕 有機エレクトロルミネッセンス発光素子と、選択反射層とを備える有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、前記有機エレクトロルミネッセンス発光素子が２つ以上の発光強度ピークをもつ有機発光層を有し、前記選択反射層が、その正面方向の透過光の選択反射帯域に、前記発光強度ピークの少なくとも１つのピーク波長を含むことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔２〕 前記有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、さらに光散乱層を備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔３〕 前記有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、さらに凹凸構造層を備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔４〕 前記有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、前記選択反射層が、波長５７５ｎｍの正面方向の透過率Ｔ^Ｆ _Ｙ，Ｎ、波長５７５ｎｍの極角６０°方向の透過率の平均値Ｔ^Ｆ _Ｙ，６０、波長４８０ｎｍの正面方向の透過率Ｔ^Ｆ _Ｂ，Ｎ、及び波長４８０ｎｍの極角６０°方向の透過率の平均値Ｔ^Ｆ _Ｂ，６０が式〔１〕の関係を満たすことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
（Ｔ^Ｆ _Ｙ，６０／Ｔ^Ｆ _Ｙ，Ｎ）＞（Ｔ^Ｆ _Ｂ，６０／Ｔ^Ｆ _Ｂ，Ｎ） 式〔１〕
〔５〕 前記有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、前記選択反射層が、正面方向の透過光の選択反射帯域として、波長５００ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲内に１つ以上の選択反射帯域を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔６〕 前記有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、前記選択反射層が、極角６０°方向の透過光の選択反射帯域として、波長４００ｎｍ〜５５０ｎｍの範囲内に１つ以上の選択反射帯域を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
〔７〕 前記有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、前記有機エレクトロルミネッセンス発光素子が、波長５５０ｎｍ〜６００ｎｍの範囲に発光強度ピークを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。

本発明の光源装置は、観察角度による色味の変化が少ないため、液晶表示装置のバックライト、照明装置などの光源として有用である。

以下、本発明の好ましい実施形態を、図面を参照して説明する。

（第１実施形態）
図１は、本発明の有機ＥＬ光源装置の第１の実施形態の層構成を示す断面図である。図１において、装置１００は、基板１０１と、基板１０１の入光面（図中の下面）に設けられた発光素子１２０と、基板１０１の出光面（図中の上面）に設けられた積層体１３０とを備え、当該装置の上側の面１０９が出光面である。積層体１３０は、基板１０１側から順に選択反射層１３１及び基材フィルム１３２を備える。発光素子１２０は、基板１０１側から順に、透明電極１１１、発光層１２１及び反射電極１１２を備える。

基板１０１としては、ガラス基板、石英ガラス、プラスチック基板などの、有機ＥＬ発光素子の基板として通常用いうる基板を採用することができる。

発光素子１２０を構成する発光層１２１としては、特に限定されず既知のものを適宜選択することができるが、光源としての用途に適合すべく、一種の層単独又は複数種類の層の組み合わせにより、後述する所定のピーク波長を含む光を発光するものとすることができる。透明電極１１１及び反射電極１１２も、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。また、電極間に、発光層に加えてホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層及びガスバリア層等の他の層をさらに有することもできる。

発光素子の具体的な層構成としては、陽極／正孔輸送層／発光層／陰極の構成、陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極の構成、陽極／正孔注入層／発光層／陰極の構成、陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極の構成、陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／等電位面形成層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極の構成，陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／電荷発生層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極の構成などが挙げられる。本発明の有機ＥＬ光源装置における発光素子は、一層以上の発光層を陽極と陰極との間に有するものとすることができるが、発光層として、複数の発光色が異なる層の積層体、あるいはある色素の層に異なる色素がドーピングされた混合層を有していてもよい。各層の材料は特に限定されるものではない。例えば発光材料にはポリパラフェニレンビニレン系・ポリフルオレン系・ポリビニルカルバゾール系などがあげられる。また正孔注入層や正孔輸送層にはフタロシアニン系・アリールアミン系・ポリチオフェン系、電子注入層や電子輸送層にはアルミ錯体・フッ化リチウムなどがあげられる。また、透電位面形成層、あるいは電荷発生層としては、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＳｎＯ_２などの透明電極、あるいはＡｇ，Ａｌなどの金属薄膜があげられる。

透明電極１１１、発光層１２１、反射電極１１２及び発光素子を構成するその他の任意の層は、基板１０１上にこれらを順次積層することにより設けることができる。

本発明において、発光層１２１は、２つ以上の発光強度ピークをもつ。好ましくは、２つ以上の発光強度ピークのうち１つ以上が、波長５００ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲であるものとすることができる。
このような発光強度ピークを有する発光層のスペクトルの例を、図３に示す。図３に示すスペクトルでは、波長４８０ｎｍ及び５７５ｎｍに２つのピークを有する。
このような２つ以上の発光強度ピークは、発光層を、上に述べたように複数の発光色が異なる層の積層体、あるいはある色素の層に異なる色素がドーピングされた混合層とすることにより得ることができる。

次に、基板１０１上の、選択反射層１３１について説明する。本発明において選択反射層とは、ある範囲の波長帯域において、特定の偏光を透過させ、その他の偏光を反射もしくは吸収する性質を有する層であり、選択反射帯域とは、選択反射層がそのような性質を有する波長帯域をいう。

本発明において、選択反射層は、その正面方向の透過光の選択反射帯域に、前記発光強度ピークの少なくとも１つのピーク波長を含む。図３に示した発光素子のスペクトルとの関係において例を述べると、選択反射層は、その正面方向の透過光の選択反射帯域に、波長４８０ｎｍ又は５７５ｎｍのうち少なくとも一方の波長を含むものとすることができる。

ここで選択反射帯域とは、可視光域３８０〜７８０ｎｍ中における最大透過率をａ［％］、最小透過率をｂ［％］とするとき、透過率（λ）［％］について：
｛ａ−透過率（λ）｝／｛ａ−ｂ｝≧０．３
を満たす波長域とする。

好ましくは、選択反射層は、波長５７５ｎｍの正面方向の透過率Ｔ^Ｆ _Ｙ，Ｎ、波長５７５ｎｍの極角６０°方向の透過率の平均値Ｔ^Ｆ _Ｙ，６０、波長４８０ｎｍの正面方向の透過率Ｔ^Ｆ _Ｂ，Ｎ、及び波長４８０ｎｍの極角６０°方向の透過率の平均値Ｔ^Ｆ _Ｂ，６０が式〔１〕の関係を満たすものとすることができる。選択反射層がこのような選択反射帯域を有することにより、観察角度による色味の変化を低減することができる。
（Ｔ^Ｆ _Ｙ，６０／Ｔ^Ｆ _Ｙ，Ｎ）＞（Ｔ^Ｆ _Ｂ，６０／Ｔ^Ｆ _Ｂ，Ｎ） 式〔１〕

また好ましくは、選択反射層は、正面方向の透過光の選択反射帯域として、波長５００ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲内に１つ以上の選択反射帯域を有する。さらに、好ましくは、選択反射層は、極角６０°方向、すなわち正面方向と６０°の角度をなす方向の透過光の選択反射帯域として、波長４００ｎｍ〜６００ｎｍの範囲内に１つ以上の選択反射帯域を有する。

図３に示した発光素子のスペクトルとの関係において、上に述べた選択反射帯域を有する選択反射特性の例を図２に示す。図２において、角度０°すなわち正面方向の透過光の選択反射特性においては、波長５７５ｎｍにおいて最大の吸収を有し、正面方向の透過光の選択反射帯域は５２５ｎｍ以上かつ６３５ｎｍ以下である。そして透過光の角度が増加するにつれて最大吸収波長が短波長側にシフトし、それにより前記式〔１〕を満たし、さらに極角６０°方向において、最大吸収波長が４９０ｎｍとなり、選択反射帯域が５８０ｎｍ以下となっている。

図２に示す選択反射特性を有する選択反射層の例において、透過光の入射角度と反射率との関係を測定すると、例えば図６及び図７に示す関係が得られる。図６は波長４８０ｎｍの青色光について、図７は波長５７５ｎｍの黄色光についての測定結果である。青色光については図６に示す通り、反射率は入射角度が増加するにつれて上昇するが、黄色光については図７に示す通り、選択反射層の選択反射帯域のシフトにより、入射角度の増加につれて反射率が一旦低下してから増加するという特性が発現する。

かかる選択反射特性を有する選択反射層による、観察角度による色味の変化の抑制の例を、図４及び図５に示す。図５は、図１に示す本発明の有機ＥＬ光源装置であって、発光素子（電極１１１、電極１１２及び発光層１２１）として図３に示すスペクトラムを有する素子を用い、選択反射層１３１として、図２、図６及び図７に示す選択反射特性を有する選択反射層を用いた場合の、出光面１０９から出射する波長４８０ｎｍの青色光及び波長５７５ｎｍの黄色光の配光分布を示すグラフである。一方、図４は、基板１０１から出射する青色光及び黄色光の配光分布を、選択反射層１３１及び基材フィルム１３２を設けずに観察した際の配光分布を示すグラフである。これらのグラフに示される通り、基板１０１から出射する光は、青色光と黄色光で配光分布に乖離があるのに対し、選択反射層１３１を透過して出光面１０９から出射する光は、かかる乖離が縮小している。

本発明の有機ＥＬ光源装置において、発光層１２１は、透明電極１１１及び反射電極１１２に電圧が印加されることにより発光する。生じた光の一部は直接透明電極１１１を透過し、他の一部は反射電極１１２で反射してから透明電極１１１を透過する。透明電極１１１を透過した光は、基板１０１、選択反射層１３１及び基材フィルム１３２を透過して出光する。また、発光層１２１〜基板１０１までの間の界面において図中下向きに反射した光は、反射電極１１２又は他の界面で反射してから出光する。このようなさまざまな経路で出光する光が存在するため、光の干渉が発生する。干渉による光の増減は、波長に応じて異なり、その結果として、光の波長によって、観察角度と輝度との関係が異なり、観察角度による色味の変化をもたらす。このような光を、上に述べた特定の選択反射特性を有する選択反射層１３１をさらに透過させることにより、観察角度による色味の変化を低減させることができる。

本発明に用いる選択反射層は、上記選択反射帯域を有する限りにおいて、如何なる材質のものを用いてもよく、また如何なる原理の選択反射をするものであってもよいが、好ましい選択反射層の例として、円偏光分離シートを含むものが挙げられる。

選択反射層が円偏光分離シートを有する場合、かかる選択反射層は、選択反射帯域において、特定の円偏光のみを透過しその他の光（他の円偏光、直線偏光等）を反射するものとなる。

前記円偏光分離シートの例としては、コレステリック液晶相を呈しうる組成物（コレステリック液晶組成物）を透明樹脂基材に塗布して液晶層を得、次いで少なくとも１回の、光照射及び／又は加温処理により硬化してなる円偏光分離シートを挙げることができる。

前記コレステリック液晶組成物としては、棒状液晶性化合物であって、それ自体または他の物質と共に硬化しうるものを含む組成物を用いることができる。具体的には例えば、Δｎ値が０．１０以上であって、１分子中に少なくとも２つ以上の反応性基を有する棒状液晶化合物を挙げることができる。
より具体的には、前記棒状液晶性化合物としては、式（１Ａ）で表される化合物を挙げることができる。
Ｒ³−Ｃ³−Ｄ³−Ｃ⁵−Ｍ−Ｃ⁶−Ｄ⁴−Ｃ⁴−Ｒ⁴ 式（１Ａ）
（式中、Ｒ³及びＲ⁴は反応性基であり、それぞれ独立して（メタ）アクリル基、（チオ）エポキシ基、オキセタン基、チエタニル基、アジリジニル基、ピロール基、ビニル基、アリル基、フマレート基、シンナモイル基、オキサゾリン基、メルカプト基、イソ（チオ）シアネート基、アミノ基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、及びアルコキシシリル基からなる群より選択される基を表す。Ｄ³及びＤ⁴は単結合、炭素原子数１〜２０個の直鎖状又は分岐鎖状のアルキル基、及び炭素原子数１〜２０個の直鎖状又は分岐鎖状のアルキレンオキサイド基からなる群より選択される基を表す。Ｃ³〜Ｃ⁶は単結合、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ−Ｓ−、−ＣＯ−、−ＣＳ−、−ＯＣＯ−、−ＣＨ₂−、−ＯＣＨ₂−、−Ｃ＝Ｎ−Ｎ＝Ｃ−、−ＮＨＣＯ−、−ＯＣＯＯ−、−ＣＨ₂ＣＯＯ−、及び−ＣＨ₂ＯＣＯ−からなる群より選択される基を表す。Ｍはメソゲン基を表し、具体的には、非置換又は置換基を有していてもよい、アゾメチン類、アゾキシ類、フェニル類、ビフェニル類、ターフェニル類、ナフタレン類、アントラセン類、安息香酸エステル類、シクロヘキサンカルボン酸フェニルエステル類、シアノフェニルシクロヘキサン類、シアノ置換フェニルピリミジン類、アルコキシ置換フェニルピリミジン類、フェニルジオキサン類、トラン類、アルケニルシクロヘキシルベンゾニトリル類の群から選択された２〜４個の骨格を、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｓ−Ｓ−、−ＣＯ−、−ＣＳ−、−ＯＣＯ−、−ＣＨ₂−、−ＯＣＨ₂−、−Ｃ＝Ｎ−Ｎ＝Ｃ−、−ＮＨＣＯ−、−ＯＣＯＯ−、−ＣＨ₂ＣＯＯ−、及び−ＣＨ₂ＯＣＯ−等の結合基によって結合されて形成される。）
前記、メソゲン基Ｍが有しうる置換基としては、ハロゲン原子、置換基を有してもよい炭素数１〜１０のアルキル基、シアノ基、ニトロ基、−Ｏ−Ｒ⁵、−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ⁵、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｒ⁵、−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｒ⁵、−ＮＲ⁵−Ｃ（＝Ｏ）−Ｒ⁵、−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＲ⁵Ｒ^７、または−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＲ⁵Ｒ^７を表す。ここで、Ｒ⁵及びＲ^７は、水素原子又は炭素数１〜１０のアルキル基を表し、アルキル基である場合、当該アルキル基には、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−、−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−、−ＮＲ⁶−Ｃ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）−ＮＲ⁶−、−ＮＲ⁶−、または−Ｃ（＝Ｏ）−が介在していてもよい（ただし、−Ｏ−および−Ｓ−がそれぞれ２以上隣接して介在する場合を除く。）。ここで、Ｒ⁶は、水素原子または炭素数１〜６のアルキル基を表す。前記「置換基を有してもよい炭素数１〜１０個のアルキル基」における置換基としては、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、カルボキシル基、シアノ基、アミノ基、炭素原子数１〜６個のアルコキシ基、炭素原子数２〜８個のアルコキシアルコキシ基、炭素原子数３〜１５個のアルコキシアルコキシアルコキシ基、炭素原子数２〜７個のアルコキシカルボニル基、炭素原子数２〜７個のアルキルカルボニルオキシ基、炭素原子数２〜７個のアルコキシカルボニルオキシ基等が挙げられる。
本発明において、該棒状液晶性化合物は非対称構造であることが好ましい。ここで非対称構造とは、一般式（１Ａ）において、メソゲン基Ｍを中心としてＲ³−Ｃ³−Ｄ³−Ｃ⁵−と−Ｃ⁶−Ｄ⁴−Ｃ⁴−Ｒ⁴が異なる構造のことをいう。該棒状液晶性化合物として、非対称構造のものを用いることにより、配向均一性をより高めることができる。

本発明において、前記棒状液晶性化合物は、そのΔｎ値が０．１０以上であることが好ましい。Δｎ値が０．３０以上の化合物を用いると、紫外線吸収スペクトルの長波長側の吸収端が可視域に及ぶ場合があるが、該スペクトルの吸収端が可視域に及んでも所望する光学的性能に悪影響を及ぼさない限り、使用可能である。このような高いΔｎ値を有することにより、高い光学的性能（例えば、円偏光分離特性）を有する円偏光分離シートを与えることができる。

本発明において、前記棒状液晶性化合物は、１分子中に少なくとも２つ以上の反応性基を有することが好ましい。前記反応性基としては、具体的にはエポキシ基、チオエポキシ基、オキセタン基、チエタニル基、アジリジニル基、ピロール基、フマレート基、シンナモイル基、イソシアネート基、イソチオシアネート基、アミノ基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アルコキシシリル基、オキサゾリン基、メルカプト基、ビニル基、アリル基、メタクリル基、及びアクリル基が挙げられる。これらの反応性基を有することにより、コレステリック液晶組成物を硬化させた際に、安定した硬化物を得ることができる。

本発明において、コレステリック液晶組成物は、硬化後の膜強度向上や耐久性向上のために、任意に架橋剤を含有することができる。当該架橋剤としては、液晶組成物を塗布した液晶層の硬化時に同時に反応したり、硬化後に熱処理を行って反応を促進したり、又は湿気により自然に反応が進行して液晶層の架橋密度を高めることができ、かつ配向均一性を悪化させないものを適宜選択し用いることができ、紫外線、熱、湿気等で硬化するものが好適に使用できる。架橋剤の具体例としては、例えば、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、２−（２−ビニロキシエトキシ）エチルアクリレート等の多官能アクリレート化合物；グリシジル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールテトラグリシジルエーテル等のエポキシ化合物；２，２−ビスヒドロキシメチルブタノール−トリス[３−（１−アジリジニル）プロピオネート]、４，４−ビス（エチレンイミノカルボニルアミノ）ジフェニルメタン、トリメチロールプロパン−トリ−β−アジリジニルプロピオネート等のアジリジン化合物；ヘキサメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートから誘導されるイソシアヌレート型イソシアネート、ビウレット型イソシアネート、アダクト型イソシアネート等のイソシアネート化合物；オキサゾリン基を側鎖に有するポリオキサゾリン化合物；ビニルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（１，３−ジメチルブチリデン）−３−（トリエトキシシリル）−１−プロパンアミン等のアルコキシシラン化合物；が挙げられる。また、該架橋剤の反応性に応じて公知の触媒を用いることができ、膜強度や耐久性向上に加えて生産性を向上させることができる。
前記架橋剤の配合割合は、コレステリック液晶組成物を硬化して得られる硬化膜中に０．１〜１５重量％となるようにすることが好ましい。該架橋剤の配合割合が０．１重量％より少ないと架橋密度向上の効果が得られず、逆に１５重量％より多いと液晶層の安定性を低下させてしまうため好ましくない。

本発明において、コレステリック液晶組成物は、任意に光開始剤を含有することができる。当該光開始剤としては、紫外線又は可視光線によってラジカル又は酸を発生させる公知の化合物が使用できる。具体的には、ベンゾイン、ベンジルメチルケタール、ベンゾフェノン、ビアセチル、アセトフェノン、ミヒラーケトン、ベンジル、ベンジルイソブチルエーテル、テトラメチルチウラムモノ（ジ）スルフィド、２，２−アゾビスイソブチロニトリル、２，２−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル、ベンゾイルパーオキサイド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキサイド、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニル−プロパン−１−オン、１−（４−イソプロピルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン、チオキサントン、２−クロロチオキサントン、２−メチルチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、メチルベンゾイルフォーメート、２，２−ジエトキシアセトフェノン、β−アイオノン、β−ブロモスチレン、ジアゾアミノベンゼン、α−アミルシンナックアルデヒド、ｐ−ジメチルアミノアセトフェノン、ｐ−ジメチルアミノプロピオフェノン、２−クロロベンゾフェノン、ｐｐ’−ジクロロベンゾフェノン、ｐｐ’−ビスジエチルアミノベンゾフェノン、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインｎ−プロピルエーテル、ベンゾインｎ−ブチルエーテル、ジフェニルスルフィド、ビス（２，６−メトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニル−フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、２−メチル−１［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタン−１−オン、アントラセンベンゾフェノン、α−クロロアントラキノン、ジフェニルジスルフィド、ヘキサクロルブタジエン、ペンタクロルブタジエン、オクタクロロブテン、１−クロルメチルナフタリン、１，２−オクタンジオン，１−[４−（フェニルチオ）−２−（ｏ−ベンゾイルオキシム）]や１−[９−エチル−６−（２−メチルベンゾイル）−９Ｈ−カルバゾール−３−イル]エタノン１−（ｏ−アセチルオキシム）、（４−メチルフェニル）[４−（２−メチルプロピル）フェニル]ヨードニウムヘキサフルオロフォスフェート、３−メチル−２−ブチニルテトラメチルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、ジフェニル−（ｐ−フェニルチオフェニル）スルホニウムヘキサフルオロアンチモネート等が挙げられる。また、所望する物性に応じて２種以上の化合物を混合することができ、必要に応じて公知の光増感剤や重合促進剤としての三級アミン化合物を添加して硬化性をコントロールすることもできる。
該光開始剤の配合割合はコレステリック液晶組成物中０．０３〜７重量％であることが好ましい。該光開始剤の配合量が０．０３重量％より少ないと重合度が低くなってしまい膜強度が低下してしまう場合があるため好ましくない。逆に７重量％より多いと、液晶の配向を阻害してしまい液晶相が不安定になってしまう場合があるため好ましくない。

本発明において、コレステリック液晶組成物は、任意に界面活性剤を含有することができる。当該界面活性剤としては、配向を阻害しないものを適宜選択して使用することができる。当該界面活性剤としては、具体的には、疎水基部分にシロキサン、フッ化アルキル基を含有するノニオン系界面活性剤が好適に使用でき、１分子中に２個以上の疎水基部分を持つオリゴマーが特に好適である。これらの界面活性剤は、ＯＭＮＯＶＡ社ＰｏｌｙＦｏｘのＰＦ−１５１Ｎ、ＰＦ−６３６、ＰＦ−６３２０、ＰＦ−６５６、ＰＦ−６５２０、ＰＦ−３３２０、ＰＦ−６５１、ＰＦ−６５２、ネオス社フタージェントのＦＴＸ−２０９Ｆ、ＦＴＸ−２０８Ｇ、ＦＴＸ−２０４Ｄ、セイミケミカル社サーフロンのＫＨ−４０等を用いることができる。界面活性剤の配合割合はコレステリック液晶組成物を硬化して得られる硬化膜中０．０５重量％〜３重量％となるようにすることが好ましい。該界面活性剤の配合割合が０．０５重量％より少ないと空気界面における配向規制力が低下して配向欠陥が生じる場合があるため好ましくない。逆に３重量％より多い場合には、過剰の界面活性剤が液晶分子間に入り込み、配向均一性を低下させる場合があるため好ましくない。

本発明において、コレステリック液晶組成物は、必要に応じてさらに他の任意成分を含有することができる。当該他の任意成分としては、カイラル剤、溶媒、ポットライフ向上のための重合禁止剤、耐久性向上のための酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定化剤等を挙げることができる。これらの任意成分は、所望する光学的性能を低下させない範囲で添加できる。

コレステリック液晶組成物の製造方法は、特に限定されず、上記必須成分及び任意成分を混合することにより製造することができる。

本発明において、前記コレステリック液晶組成物を用いて選択反射層を形成する方法としては、前記コレステリック液晶組成物を基材フィルム１３２に塗布して液晶層を得、次いで少なくとも１回の、光照射及び／又は加温処理により硬化する方法が挙げられる。

基材フィルム１３２の材質は特に限定されず１ｍｍ厚で全光透過率８０％以上の基材を使用することができる。具体的には、脂環式オレフィンポリマー、ポリエチレンやポリプロピレンなどの鎖状オレフィンポリマー、トリアセチルセルロース、ポリビニルアルコール、ポリイミド、ポリアリレート、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、変性アクリルポリマー、エポキシ樹脂、ポリスチレン、アクリル樹脂などの合成樹脂からなる単層又は積層のフィルムが挙げられる。これらの中でも、脂環式オレフィンポリマー又は鎖状オレフィンポリマーが好ましく、透明性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、脂環式オレフィンポリマーが特に好ましい。

前記基材フィルムは、必要に応じて、配向膜を有することができる。配向膜を有することにより、その上に塗布されたコレステリック液晶組成物を所望の方向に配向させることができる。配向膜は、基材表面上に、必要に応じてコロナ放電処理等を施した後、セルロース、シランカップリング剤、ポリイミド、ポリアミド、ポリビニルアルコール、エポキシアクリレート、シラノールオリゴマー、ポリアクリロニトリル、フェノール樹脂、ポリオキサゾール、環化ポリイソプレンなどを水又は溶剤に溶解させた溶液等を、リバースグラビアコーティング、ダイレクトグラビアコーティング、ダイコーティング、バーコーティング等の公知の方法を用いて塗布し、乾燥させ、その後乾燥塗膜にラビング処理を施すことにより形成することができる。配向膜の厚さは、所望する液晶層の配向均一性が得られる膜厚であればよく、０．００１〜５μｍであることが好ましく、０．０１〜２μｍであることがさらに好ましい。

前記基材フィルムへの液晶組成物の塗布は、リバースグラビアコーティング、ダイレクトグラビアコーティング、ダイコーティング、バーコーティング等の公知の方法により行うことができる。液晶組成物の塗布層の厚さは、後述する所望の液晶層乾燥膜厚が得られるよう、適宜調整することができる。

前記塗布により得られた塗布層を硬化する前に、必要に応じて、配向処理を施すことができる。配向処理は、例えば塗布層を５０〜１５０℃で０．５〜１０分間加温することにより行うことができる。当該配向処理を施すことにより、コレステリック液晶層を良好に配向させることができる。

必要に応じて配向処理を施した後、コレステリック液晶組成物を硬化させることにより、コレステリック液晶組成物の硬化物である硬化液晶層を得ることができる。前記硬化の工程は、１回以上の光照射と加温処理との組み合わせにより行うことができる。加温条件は、具体的には例えば、温度４０〜２００℃、好ましくは５０〜２００℃、さらに好ましくは５０〜１４０℃、時間は１秒〜３分、好ましくは５〜１２０秒とすることができる。本発明において光照射に用いる光とは、可視光のみならず紫外線及びその他の電磁波をも含む。光照射は、具体的には例えば波長２００〜５００ｎｍの光を０．０１秒〜３分照射することにより行うことができる。また、例えば０．０１〜５０ｍＪ／ｃｍ²の微弱な紫外線照射と加温とを複数回交互に繰り返し、反射帯域の広い円偏光分離シートとすることもできる。上記の微弱な紫外線照射等による反射帯域の拡張を行った後に、５０〜１０，０００ｍＪ／ｃｍ²といった比較的強い紫外線を照射し、液晶性化合物を完全に重合させ、硬化液晶層とすることができる。上記の反射帯域の拡張及び強い紫外線の照射は、空気下で行ってもよく、又はその工程の一部又は全部を、酸素濃度を制御した雰囲気（例えば、窒素雰囲気下）中で行うこともできる。

本発明において、透明樹脂基材上へのコレステリック液晶組成物の塗布及び硬化の工程は、１回に限られず、塗布及び硬化を複数回繰り返し２層以上の硬化液晶層を形成することもできる。

前記選択反射層において、硬化液晶層の乾燥膜厚は好ましくは０．５μｍ〜１０．０μｍ、より好ましくは１．０μｍ〜５.０μｍとすることができる。前記硬化液晶層の乾燥膜厚が０．５μｍより薄いと反射率が低下してしまい、逆に１０．０μｍより厚いと、硬化液晶層に対して斜め方向から観察した時に着色してしまうため、それぞれ好ましくない。なお、前記乾燥膜厚は、硬化液晶層が２以上の層である場合は、各層の膜厚の合計を、硬化液晶層が１層である場合にはその膜厚をさす。

上記の工程によって、基材フィルム１３２及びその上に設けられた選択反射層１３１を有する積層構造が得られる。これを、基板１０１上に貼付することにより、図１に示す基板１０１、選択反射層１３１及び基材フィルム１３２の構造を得ることができる。好ましくは、基板１０１の一面に透明電極１１１、発光層１２１及び反射電極１１２等からなる発光素子１２０を設けた後、基板１０１の反対側の面に基材フィルム１３２及び選択反射層１３１を有する積層体を貼付することができる。

（第２実施形態）
図８は、本発明の有機ＥＬ光源装置の第２の実施形態の層構成を示す断面図である。図８において、装置８００は、基板１０１と選択反射層１３１との間に、拡散層８４１を有する点で、第１の実施形態と異なっている。

かかる拡散層８４１としては：
拡散層（イ）：バインダーとしての樹脂にフィラーとしての粒子を分散させたもの、及び
拡散層（ロ）：微細な凹凸を有するフィルム
等を用いることができる。

（拡散層（イ））
拡散層として、前記拡散層（イ）（バインダー及びフィラーからなる拡散層）を用いる場合において、バインダーの樹脂としては、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、ポリエチレン、プロピレン−エチレン共重合体、ポリスチレン、芳香族ビニル系単量体と低級アルキル基を有する（メタ）アクリル酸アルキルエステルとの共重合体、ポリエチレンテレフタレート、テレフタル酸−エチレングリコール−シクロヘキサンジメタノール共重合体、ポリカーボネート、脂環式構造を有する樹脂等を用いることができる。

前記フィラーの材料は特に限定されず、無機、および有機のフィラーを適宜選択して用いることができる。
無機フィラーとしては、ガラス、酸化ケイ素、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化亜鉛、硫酸バリウム、マグネシウムシリケート等からなるもの；有機フィラーとしては、フッ素樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、シリコーン樹脂、ポリエチレン樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アクリロニトリル、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ポリアクリロニトリル、ポリアミド、ポリシロキサン樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、またはこれらの架橋物等からなるものが挙げられる。

フィラーの形状としては、特に限定されず、球状、楕円体状、立方体状、針状、棒状、紡錘形状、板状、鱗片状、繊維状などが挙げられるが、中でも光の拡散方向を等方的にできる点で球状、もしくは球状に近い楕円体状が好ましい。

フィラーの大きさは、好ましくは直径０．２μｍ〜５０μｍ、より好ましくは０．５μｍ〜１０μｍである。尚、ここでいう直径は、完全な球状ではない場合は、同一体積の球の直径で代用される。針状のような一方向に著しく寸法の異なるフィラーの場合は、その方向に垂直な断面の断面積と同一面積の円の直径で代用する。

フィラーの屈折率は、バインダー樹脂の屈折率と異なることが好ましく、屈折率差が０．０５以上であることがより好ましい。

フィラーは、単独の素材、大きさ、屈折率等の性質ものを用いてもよく、また、２種類以上のフィラーを混合して用いても良い。また、フィラーとして２種類以上の素材からなるものを用いてもよい。

バインダー及びフィラーからなる拡散層におけるフィラーの含有量は、バインダー１００重量部に対して、好ましくは０．１〜２０重量部、より好ましくは１〜１０重量部である。

拡散層（イ）に含まれるフィラーの平均粒径ｄと、拡散層の厚みｌの比は、好ましくは０．０５≦ｄ／ｌ≦０．６、特に好ましくは、０．０７≦ｄ／ｌ≦０．３である。０．０５未満であると、フィラーの粒径が小さすぎるか、層の膜厚が厚すぎるため、前者であれば必要な散乱特性が得られないおそれが、後者では拡散層が不要な位相差を発生させるおそれがあり、０．６を超えると、拡散層と他の層との接着力が不足し拡散層が剥離するおそれがある。拡散層（イ）の厚さは ０．０２〜３．０ｍｍとすることができる。

（拡散層（ロ））
一方、拡散層として、前記拡散層（ロ）（微細な凹凸を有するフィルム）を用いる場合において、かかるフィルムは、拡散層フィルム基材の一方の表面に薄膜を成膜して積層体を得る工程と、前記積層体を面内の少なくとも一つの軸方向に収縮させて前記薄膜を褶曲させる工程とを含む製造方法を用いて製造することが出来る。

（拡散層（ロ）：拡散層フィルム基材）
拡散層の製造に用いる拡散層フィルム基材は、薄膜を積層させた後に、面内の少なくとも一つの軸方向に収縮させることができるものであれば特に限定されない。例えば、拡散層フィルム基材自身が加熱等の手段によって収縮するものであってもよいし、一軸延伸させたときに延伸方向に直交する方向に収縮するものであっても良い。

拡散層フィルム基材の収縮前の平均厚さは、ハンドリングの観点から通常５〜１０００μｍ、好ましくは２０〜２００μｍである。

拡散層フィルム基材は、通常、樹脂や、ゴムもしくはエラストマーで形成されている。樹脂としては、スチレン樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、有機酸ビニルエステル樹脂、ビニルエーテル樹脂、ハロゲン含有樹脂、オレフィン樹脂、脂環式構造を有する樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、熱可塑性ポリウレタン樹脂、ポリスルホン樹脂（例えば、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン等）、ポリフェニレンエーテル樹脂（例えば、２，６−キシレノールの重合体等）、セルロース誘導体（例えば、セルロースエステル類、セルロースカーバメートル類、セルロースエーテル類等）、シリコーン樹脂（例えば、ポリジメチルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサン等）などが挙げられる。

なお、脂環式構造を有する樹脂としては、前述したものと同様のものを挙げることができるが、例えば、特開平０５−３１０８４５号公報や米国特許第５１７９１７１号公報に記載されている環状オレフィンランダム共重合体、特開平０５−９７９７８号公報や米国特許第５２０２３８８号公報に記載されている水素添加重合体、特開平１１−１２４４２９号公報や国際公開９９／２０６７６号に記載されている熱可塑性ジシクロペンタジエン系開環重合体及びその水素添加物などが挙げられる。

またゴムもしくはエラストマーとしては、ポリブタジエン、ポリイソプレンなどのジエンゴム、スチレン−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリコーンゴムなどが挙げられる。拡散層フィルム基材の材料は、これらのうち、製造が容易な点から熱可塑性樹脂が好ましい。

拡散層フィルム基材を構成する熱可塑性樹脂は、特に限定されないが、加工の容易さの観点からガラス転移温度が６０〜２００℃であるものが好ましく、１００〜１８０℃であるものがより好ましい。なお、ガラス転移温度は示差走査熱量分析（ＤＳＣ）により測定することができる。

また、拡散層フィルム基材を構成する熱可塑性樹脂は、ポリスチレン換算の重量平均分子量が、好ましくは５，０００〜５００，０００、より好ましくは８，０００〜２００，０００、特に好ましくは１０，０００〜１００，０００である。重量平均分子量がこの範囲にあることにより成形加工性が良好となり、機械的強度を向上させることが出来る。この重量平均分子量は、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーにより測定することができる。

拡散層フィルム基材を構成する樹脂や、ゴムもしくはエラストマーは、顔料や染料の如き着色剤、蛍光増白剤、分散剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、酸化防止剤、塩素捕捉剤、難燃剤、結晶化核剤、ブロッキング防止剤、防曇剤、離型剤、有機又は無機の充填剤、中和剤、滑剤、分解剤、金属不活性化剤、汚染防止剤、抗菌剤、拡散粒子、熱可塑性エラストマーその他の配合剤が適宜配合されたものであっても良い。

拡散層フィルム基材は、その製法によって特に制限されない。拡散層フィルム基材の原反は、前述の樹脂等を公知のフィルム成形法で形成することなどによって得られる。拡散層フィルム成形法としては、キャスト成形法、押出成形法、インフレーション成形法などが挙げられる。

加熱等の手段によってそれ自身が収縮する拡散層フィルム基材は、通常、面内で分子配向していることが好ましい。本来、分子は原子間結合角に応じた低いエネルギー配置状態になろうとする。分子が面内で規則的に並んだ状態は分子の結合状態に歪を含んでおり、高エネルギーの配置状態といえる。この高エネルギーの配置状態になっている拡散層フィルム基材を加熱などしたときに、分子が低エネルギーの配置状態に戻ろうとし、拡散層フィルム基材全体が収縮するのである。分子配向の状態は、公知の方法で測定することが出来、例えば、自動複屈折計ＫＯＢＲＡ２１ＡＤＨを用いて測定することもできる。

加熱等の手段によってそれ自身が収縮する拡散層フィルム基材は、例えば、前述の樹脂等を公知の成形法で原反フィルムに形成し、該原反フィルムを延伸することによって得ることができる。また、延伸処理の代わりに、磁場や電場をかけて又はラビング処理して分子を配向させ収縮性を示すフィルム基材とすることができる。ゴム又はエラストマーを公知の成形法で弾性フィルムに形成し、該弾性フィルムを面内方向に引っ張った状態にすることで、弾性による復元力を利用した収縮性を示すフィルム基材とすることが出来る。さらに硬化性樹脂からなるフィルムをあらかじめ溶剤などで膨潤させ、該膨潤フィルムが乾燥するときに生じる収縮を利用してフィルム基材とすることができる。これらのうち、原反フィルムを延伸することによって得られる収縮性を示すフィルム基材が好ましい。

原反フィルムを延伸することによって得られる収縮性を示す拡散層フィルム基材は、その延伸方法によって特に制限されず、一軸延伸法、二軸延伸法のいずれで延伸したものであっても良い。二軸延伸の場合は、通常、フィルム面内の二つの方向に収縮することになる。延伸処理する方法としては、ロール側の周速の差を利用して縦方向に一軸延伸する方法；テンター延伸機を用いて横方向に一軸延伸する方法等の一軸延伸法；固定するクリップの間隔を開いての縦方向の延伸と同時に、ガイドレールの広がり角度により横方向に延伸する同時二軸延伸法や、ロール間の周速の差を利用して縦方向に延伸した後、その両端部をクリップ把持してテンター延伸機を用いて横方向に延伸する逐次二軸延伸法等の二軸延伸法；などが挙げられる。

主たる収縮方向の収縮率が大幅に高くなると、主たる収縮方向に直交する方向に伸びが生じることがあり、その伸びによって凹凸形状に亀裂が生じることがある。この収縮時の亀裂発生を抑制することができるという観点から、（ｉ）延伸時の縦方向の収縮を好ましくは２０％以下、より好ましくは１５％以下に抑えて横方向に一軸延伸する（横一軸延伸法）か、（ＩＩ）縦方向および横方向に二軸延伸する（二軸延伸法）ことが好ましい。

延伸に用いる装置として、例えば、縦一軸延伸機、テンター延伸機、バブル延伸機、ローラ延伸機などが挙げられる。

延伸時の温度は、拡散層フィルム基材を構成する材料のガラス転移温度をＴｇとしたときに、好ましくは（Ｔｇ−３０℃）と（Ｔｇ＋６０℃）の間、より好ましくは（Ｔｇ−１０℃）と（Ｔｇ＋５０℃）の間の温度から選択される。延伸倍率は、使用するフィルムの引っ張り特性に応じて、所望する凹凸の寸法になるように適宜選択すればよい。

高い凹凸を得たい場合には、薄膜の膜質や厚さにもよるが、概ね延伸倍率を高く設定する。低い凹凸を得たい場合には、延伸倍率を低く設定する。例えば、主たる延伸方向の延伸倍率は、通常１．０１〜３０倍であり、好ましくは１．０１〜１０倍、より好ましくは１．０５〜５倍である。前記延伸倍率が１．０１倍より小さい場合には、凹凸形状が発生しないおそれがあり、３０倍より大きい場合には、フィルム強度が低下するおそれがある。このため、延伸倍率は、前記好適な範囲とすることができる。

（拡散層（ロ）：薄膜）
前記薄膜の収縮前の平均厚さは、１ｎｍ〜５０μｍであることが好ましい。薄膜の厚さは、透過電子顕微鏡にて、薄膜の垂直断面を写真撮影し、該写真像から厚さの平均値を求める。

薄膜としては、無機薄膜及び有機薄膜がある。本発明に用いる無機薄膜は無機物質からなるものである。薄膜を構成する無機物質としては、金属；金属酸化物や金属窒化物などの金属化合物；非金属；非金属酸化物などの非金属化合物などが挙げられ、具体的には、アルミニウム、珪素、マグネシウム、パラジウム、白金、亜鉛、錫、ニッケル、銀、銅、金、アンチモン、イットリウム、インジウム、ステンレス鋼、クロム、チタン、タンタル、ジルコニウム、ニオブ、ランタン、セリウムなどの金属もしくは非金属；またはこれらの酸化物や窒化物；又はそれらの混合物が挙げられる。

無機薄膜の平均厚さは、１ｎｍ〜５μｍであることが好ましい。１ｎｍより薄すぎると凹凸形状が形成しづらくなり、５μｍより厚すぎると収縮時に無機薄膜層にクラックが発生しやすくなる。無機薄膜を用いると、凸部頂点間の平均距離が５０ｎｍ〜１０μｍの微細な凹凸形状が容易に得られる。

無機薄膜を形成する方法は、特に制限されず、真空蒸着、イオンプレーティング、スパッタリング、ＣＶＤ（化学蒸着）等の蒸着法；スピンコート法、デイツビング法、ロールコート法、スプレー法、ベーパー法、グラビアコータやブレードコータなどのコータ法、スクリーン印刷法、インクジェット法等の塗布法；無電解めっき法、電解めっき法などが挙げられる。

有機薄膜としては、収縮によって薄膜が褶曲構造をとるものであれば特に制限されない。有機薄膜は、拡散層フィルム基材を収縮させる温度条件下での収縮率が、拡散層フィルム基材の収縮率より小さいものであることが好ましい。有機薄膜の平均厚さは、１００ｎｍ〜５０μｍであることが好ましい。１００ｎｍより薄すぎると凹凸形状が形成しづらくなり、５０μｍより厚すぎると凹凸の制御が難しくなるため好ましくない。有機薄膜を用いると、凸部頂点間の平均距離が５００ｎｍ〜５０μｍの微細な凹凸形状が容易に得られる。

有機薄膜としては熱可塑性樹脂からなるものと、硬化性樹脂からなるものとが挙げられる。

熱可塑性樹脂としては、前記拡散層フィルム基材に用いることができるものとして例示したものと同様のものを挙げることができる。また、薄膜は、前記拡散層フィルム基材に用いる樹脂同様に配合剤を含んでいてもよい。

熱可塑性樹脂からなる有機薄膜の形成方法としては、（１）拡散層フィルム基材を構成する樹脂と、薄膜を構成する樹脂とを共押出する方法；（２）熱可塑性樹脂を薄膜に成形し、これを拡散層フィルム基材に貼り合わせる方法；（３）拡散層フィルム基材の表面に熱可塑性樹詣を含有する溶液を塗布し乾燥する方法等が挙げられる。

硬化性樹脂としては、熱硬化性のものと、エネルギー線硬化性のものとがある。なお、エネルギー線とは、可視光線、紫外線、電子線などのことをいう。

熱硬化性樹脂の具体例としては、フェノール樹脂、尿素樹脂、ジアリルフタレート樹脂、メラミン樹脂、グアナミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシ樹脂、アミノアルキッド樹脂、メラミン尿素共縮合樹脂、珪素樹脂、ポリシロキサン樹脂等が挙げられる。

エネルギー線硬化性樹脂としては特に限定されないが、例えば、ラジカル重合性不飽和基（例えば、アクリロイルオキシ基、メタクリロイルオキシ基、ビニルオキシ基、スチリル基、ビニル基等）および／またはカチオン重合性基（エポキシ基、チオエポキシ基、ビニルオキシ基、オキセタニル基等）の官能基を有する樹脂で、具体的には、比較的低分子量のポリエステル樹脂、ポリエーテル樹脂、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アルキッド樹脂、スピロアセタール樹脂、ポリプタジェン樹脂、ポリチオールポリエン樹脂等が挙げられる。

エネルギー線として紫外線や可視光線を用いる場合には、硬化性樹脂の中に光重合開始剤、光増感剤などを含ませる。光重合開始剤としては、アセトフェノン類、ベンゾフェノン類、ミヒラーベンゾイルベンゾエート、α−アミロキシムエステル、テトラメチルチウラムモノサルファイド、チオキサントン類等が挙げられる。光増感剤としてｎ−ブチルアミン、トリエチルアミン、トリ−ｎ−ブチルホスフィン等が挙げられる。

硬化性樹脂からなる薄膜には、架橋剤、重合開始剤等の硬化剤、重合促進剤、溶剤、粘度調整剤等の配合剤が含まれていてもよい。

硬化性樹脂からなる有機薄膜の形成方法は、特に限定されない。硬化性樹脂からなる有機薄膜は、例えば、拡散層フィルム基材面に硬化性樹脂の組成物を塗布し、硬化することによって得られる。硬化性樹脂薄膜を形成する際、拡散層フィルム基材のガラス転移温度Ｔ１より５℃以上低い温度で熱処理することが望ましい。薄膜形成の際に高い温度がかかると、拡散層フィルム基材がアニールされ、設計どおりに収縮しなくなるおそれがある。有機薄膜としては、微細な凹凸形状の制御が容易な場合があるため、硬化性樹脂薄膜を用いることが好ましい。

（拡散層（ロ）：褶曲誘起構造）
この製造方法においては、拡散層フィルム基材表面に薄膜を形成する前に、薄膜の褶曲を引き起こさせるための構造（褶曲誘起構造）を拡散層フィルム基材の表面に形成すること、または拡散層フィルム基材表面に薄膜を形成した後で且つ該基材を収縮させる前に、該薄膜の褶曲を引き起こさせるための構造（褶曲誘起構造）を薄膜に形成することを含むことが、凹凸形状（条列）の凸部（凸条または凹条）の頂点間の距離の均一性を向上させたい場合には、好ましい。該構造は、基材が収縮したときに薄膜の褶曲を引き起こさせる構造であれば特に限定されず、例えば、ラビング処理やその他の方法で表面に付けた傷、インクジェットプリンターや印刷機等で載せたインク印、エンボス加工やインプリントなどで付与した凹凸などが挙げられる。褶曲誘起構造は一定間隔の位置に形成されることが好ましい。褶曲誘起構造の間隔は、所望する凹凸形状の凸部頂点間の距離とは直接に関係無いので、所望の凹凸形状の凸部頂点間の距離よりも狭くても、広くても良いが、凹凸形状の凸部頂点間の所望距離の０．０５倍〜１００倍の褶曲誘起構造の間隔にすることが好ましい。

次に、前記薄膜を表面に形成した拡散層フィルム基材を収縮させ、薄膜を褶曲させる。拡散層フィルム基材を収縮させる方法は、拡散層フィルム基材の種類に応じて適宜選択すればよい。

拡散層フィルム基材の収縮率は、拡散層フィルム基材の収縮によって薄膜が褶曲したときに薄膜等に亀裂などが生じないようにするために、主たる収縮方向の収縮率ΔＬ、および主たる収縮方向に直交する方向の収縮率ΔＭが、式〔７〕および式〔８〕を満たすことが好ましい。
なお、ΔＬおよびΔＭは式〔５〕および式〔６〕でそれぞれ定義される。

式〔５〕：ΔＬ＝（Ｌ０−Ｌ１）／Ｌ０×１００（Ｌ０：主たる収縮方向の収縮前の長さ、Ｌ１：主たる収縮方向の収縮後の長さ）
式〔６〕：ΔＭ＝（Ｍ０−Ｍ１）／Ｍ０×１００（Ｍ０：主たる収縮方向に直交する方向の収縮前の長さ、Ｍ１：主たる収縮方向に直交する方向の収縮後の長さ）
式〔７〕：ΔＬ＞０
式〔８〕：−（ΔＬ×０．３）≦ΔＭ≦ΔＬ
微細凹凸形状の異方性を強くしたい場合、すなわち、凹凸形状を面内でストライプ状に細長く伸びた構造にしたい場合には、式〔７〕および式〔９〕を満たすことが好ましい。

式〔９〕：−（ΔＬ×０．２）≦ΔＭ≦（ΔＬ×０．２）
このように収縮条件を変更するだけで、凸部頂点間距離、凹凸の高さ等を任意に調整できるので条列を有する拡散層の製造に好適である。

なお、主たる収縮方向は、収縮する度合い（収縮率）が最も大きい方向である。例えば、熱可塑性樹脂からなるフィルムを延伸して得られた拡散層フィルム基材は加熱によって収縮する。フィルムの延伸を一軸方向にだけ行った場合には、通常、該延伸方向が主たる収縮方向になる。また二軸方向に延伸を行った場合には、通常、延伸した二つの方向のうち延伸倍率の大きい方向が主たる収縮方向になる。

熱可塑性樹脂からなるフィルムを一軸延伸すると、延伸時に延伸方向に直交する方向にフィルムが収縮する。この延伸時の収縮を利用した拡散層フィルム基材では、延伸方向に直交する方向が主たる収縮方向である。なお、主たる収縮方向に直交する方向の収縮率ΔＭの値がマイナスのときは、収縮処理においてフィルムが伸びたことを表す。主たる収縮方向にフィルムが収縮したときに、主たる収縮方向に直交する方向の伸びが大きくなりすぎると薄膜に亀裂が生じやすくなる。

主たる収縮方向に直交する方向の収縮率は、１％〜９０％であることが好ましく、１％〜５０％であることがより好ましい。

拡散層（ロ）の凹凸の高さは、０．３μｍ以上であることが、良好な拡散及び色味補正の効果が得られるため好ましい。

（第３実施形態及び第４実施形態）
図１０及び図１１は、本発明の有機ＥＬ光源装置の第３の実施形態である有機ＥＬ光源装置１１００及び第４の実施形態である有機ＥＬ光源装置１２００の層構成を示す断面図である。
上に述べた第２実施形態の光源装置８００では、基板１０１及び選択反射層１３１の間に拡散層８４１を設けたが、第３の実施形態のように、拡散層１１４１を、光源装置の出光面１０９上に位置するように構成することもできる。このような装置は、例えば、基板１０１上に、必要に応じて配向膜（不図示）を設けた後、選択反射層の材料となる前記コレステリック液晶組成物及び拡散層の材料となる前記バインダー及びフィラーの組成物を順次塗布し硬化することによって製造することができる。
また、第４の実施形態のように、基材フィルム１２５２上に拡散層１２４１及び選択反射層１３１を設けた積層物を、接着層１２５１を介して貼付することにより、これらが装置表面に設けられた有機ＥＬ光源装置１２００とすることもできる。

（第５実施形態）
また、図８を用いて説明すると、本発明の有機ＥＬ光源装置の第５の実施形態の層構成は、基板１０１と選択反射層１３１との間に、拡散層８４１に代えて凹凸構造物１３６１を有している構成であり、この点で図８に示す第２の実施形態と異なっている。

ここで、構造物１３６１の形状は、表面に傾斜角を有する面が２つ以上形成されていれば良く、ウェーブ状、プリズム形状、矩形状、円錐状などが挙げられる。また規則的に配列していても良いし、ランダムな配置であっても良い。

本発明の有機ＥＬ光源装置の用途は、特に限定されないが、観察角度による色味が少ない利点を生かした、液晶表示装置のバックライト、照明装置などの光源とすることができる。

以下、実施例に基づき、本発明についてさらに詳細に説明する。なお、本発明は下記実施例に限定されるものではない。
＜製造例１：円偏光分離シートの調製＞
（Ｐ１−１：透明樹脂基材フィルムの調製）
脂環式オレフィンポリマーからなるフィルム（株式会社オプテス製、商品名「ゼオノアフィルムＺＦ１４−１００」）の両面をコロナ放電処理した。５％のポリビニルアルコールの水溶液を当該フィルムの片面に♯２のワイヤーバーを使用して塗布し、塗膜を乾燥し、膜厚０．１μｍの配向膜を形成した。次いで当該配向膜をラビング処理し、配向膜を有する透明樹脂基材フィルムを調製した。

（Ｐ１−２：硬化液晶層の形成）
下記の組成で、硬化液晶層を構成するためのコレステリック液晶組成物を調製した。
固形分率４０重量％
液晶性化合物（Δｎ（ｎｅ−ｎｏ）＝０．１３を有する棒状液晶化合物 ９５．７０重量部
光重合開始剤（チバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製 商品名ＩＲＧ９０７）３．１重量部
界面活性剤（セイミケミカル株式会社製、商品名ＫＨ−４０）０．１１重量部
カイラル剤（ＢＡＳＦ社製、商品名ＬＣ７５６）４．３０重量部
溶媒 メチルエチルケトン １５４．８２重量部

このコレステリック液晶組成物を♯４のワイヤーバーを使用して、上記（Ｐ１−１）で調製した配向膜を有する透明樹脂基材フィルムの、配向膜を有する面に塗布した。塗膜を１００℃で５分間乾燥及び配向熟成した。塗膜にさらに紫外線を１．０ｍＪ／ｃｍ^２（ＵＶ−Ａ：３６５ｎｍ±５ｎｍ）を照射し、１００℃で１分間保持し、次いで紫外線を５００ｍＪ／ｃｍ²照射して塗膜を硬化させて、基材フィルム１３２上に、配向膜を介し乾燥膜厚２μｍの選択反射層１３１が設けられた円偏光分離シートを作製した。得られた円偏光分離シートの反射スペクトルを分光光度計（日本分光社製ＪＡＳＣＯ Ｖ−５５０）を用いて測定したところ、図２、図６及び図７に示す通りの選択反射測定を有していた。

＜実施例１＞
図１に示す、本発明の第１実施形態の構成を有する有機ＥＬ光源装置を製造した。

（１−１：発光素子の調製）
厚さ１．１ｍｍのガラス製の基板１０１の一方の面上に、透明電極１１１、有機発光層１２１及び反射電極１１２を含む有機ＥＬ発光素子を設けた。

この段階で、有機ＥＬ発光素子に電流を通電し、基板１０１から出光する波長４８０ｎｍの青色光及び波長５７５ｎｍの黄色光についての配光分布を測定したところ、図４に示す結果を得た。

（１−２：有機ＥＬ光源装置の製造）
さらに、基板１０１の他の面上に、製造例１で得た円偏光分離シートを、選択反射層１３１が基板１０１に面するよう貼付し、図１に示す構成を有する有機ＥＬ光源装置を製造した。得られた有機ＥＬ発光素子に電流を通電し、出光面１０９から出光する波長４８０ｎｍの青色光及び波長５７５ｎｍの黄色光についての配光分布を測定したところ、図５に示す結果を得た。

図４及び図５の結果の対比から明らかな通り、発光素子に加えて円偏光分離シートを備える本発明の有機ＥＬ光源装置は、円偏光分離シートを設けていない発光素子に比べて、青色光と黄色光の配光分布の差が小さく、観察角度による色味の変化が少ないことが分かる。

＜実施例２＞
図８に示す、本発明の第２実施形態の構成を有する有機ＥＬ光源装置を製造した。

（２−１：拡散剤が分散した樹脂基材の製造））
透明樹脂に脂環式構造を有する樹脂（日本ゼオン（株）、ゼオノア）９７重量部と、光拡散剤にポリシロキサン系重合体の架橋物からなる微粒子（ＧＥ東芝シリコーン（株）、トスパール１２０）３重量部とを混合し、２軸押出機で混練してストライド状に押し出し、ペレタイザーで切断して光拡散基材用ペレットを製造した。このペレットから、射出成形機を用いて、両面が平滑な、厚み０．７ｍｍの基材を成形した。

（２−２：有機ＥＬ光源装置の製造）
（製造例１）で得られた円偏光分離シートと上記（２−１）で得られた樹脂基材を、選択反射層１３１／拡散層８４１／基板１０１の順になるように貼付して積層体を調製した。この積層体と、実施例１の工程（１−１）で得たガラス製の基板１０１／透明電極１１１／有機発光層１２１／反射電極１１２の層構成を有する有機ＥＬ発光素子とを貼付し、図８に示す構成を有する有機ＥＬ光源装置を製造した。得られた有機ＥＬ発光素子に電流を通電し、出光面１０９から出光する波長４８０ｎｍの青色光及び波長５７５ｎｍの黄色光についての配光分布を測定したところ、図９に示す結果を得た。

図４及び図９の結果の対比から明らかな通り、発光素子及び円偏光分離シートに加えてさらに拡散層を備える本発明の有機ＥＬ光源装置は、円偏光分離シートを設けていない発光素子に比べて、青色光と黄色光の配光分布の差が小さく、観察角度による色味の変化が少ないことが分かる。また、図５及び図９の対比から明らかな通り、拡散層を備えることにより、青色光と黄色光の配光分布の差は、拡散層を備えない実施例１の有機ＥＬ光源装置よりさらに小さくなっている。

＜実施例３＞
（３−１：透明樹脂基材フィルムの調製）
脂環式オレフィン樹脂（日本ゼオン社製、ＺＥＯＮＯＲ１４２０、ガラス転移温度１３６℃）のペレットを、窒素を流通させた熱風乾燥機を用いて、１００℃で４時間乾燥した。次いでこのペレットを、５０ｍｍφのスクリューを備えたＴダイ式フィルム溶融押出成形機を使用して、溶融樹脂温度２６０℃で押出し成形することにより、幅６５０ｍｍ、厚さ１８８μｍのフィルムを製造し、両端２５ｍｍずつをトリミングして幅６００ｍｍの脂環式オレフィン樹脂からなる原反フィルムを得た。

幅６００ｍｍの原反フィルムの両端をクリップに把持させて、テンター延伸機内に導入し、温度１４０℃でフィルム幅方向に１．３倍、フィルム流れ方向に１倍の延伸倍率になるように横一軸延伸し、延伸機から出た延伸フィルムをクリップから外し、両端を連続的にトリミングして幅７００ｍｍの基材フィルムを得た。

前記フィルム基材の両面をコロナ放電処理し、５％のポリビニルアルコールの水溶液を当該フィルムの片面に♯２のワイヤーバーを使用して塗布し、塗膜を乾燥し、膜厚０．１μｍの配向膜を形成した。次いで当該配向膜をラビング処理し、配向膜を有する透明樹脂基材フィルムを調製した。

（３−２：凹凸構造をもった円偏光分離シートの調製）
製造例１の工程（Ｐ１−２）で調製したものと同一のコレステリック液晶組成物を、♯４のワイヤーバーを使用して、上記（３−１）で調製した配向膜を有する透明樹脂基材フィルムの、配向膜を有する面に塗布した。塗膜を１００℃で５分間乾燥及び配向熟成した。塗膜にさらに紫外線を１．０ｍＪ／ｃｍ^２（ＵＶ−Ａ：３６５ｎｍ±５ｎｍ）を照射し、１００℃で１分間保持し、次いで紫外線を５００ｍＪ／ｃｍ²照射して塗膜を硬化させて、基材フィルム１３２上に、配向膜を介し乾燥膜厚２μｍの選択反射層１３１が設けられた円偏光分離シートを作製した。

次いで薄膜の表面をフィルム流れ方向にラビング処理した。走査型電子顕微鏡で観察したところ、薄膜の表面にフィルム流れ方向に沿った線状の傷が一様に付いていた。次に該積層フィルムを温度１４０℃の温風を循環させた温風乾燥機を通過させて、主たる収縮方向の収縮率ΔＬ＝２０％で収縮させた。

前記収縮フィルムを、日立製作所製電界放出型走査電子顕微鏡Ｓ−４７００にて観察したところ、ストライプ状に細長く伸びた微細な凹凸形状が表面に均一に形成されていた。

（３−３：有機ＥＬ光源装置の製造）
上記（３−２）で得られた、凹凸構造をもった円偏光分離シートを、有機ＥＬ素子に貼付し、有機ＥＬ光源装置を製造した。

本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置を概略的に示す断面図である。 図１に示す有機ＥＬ光源装置における選択反射層の、様々な観察角における透過波長と透過率との関係を示すグラフである。 図１に示す有機ＥＬ光源装置における、発光素子の発光スペクトラムを示すグラフである。 図１に示す有機ＥＬ光源装置における、基板１０１から出射する青色光及び黄色光の配光分布を示すグラフである。 図１に示す有機ＥＬ光源装置における、出光面１０９から出射する青色光及び黄色光の配光分布を示すグラフである。 図１に示す有機ＥＬ光源装置における選択反射層の、青色光の入射角度と反射率との関係を示すグラフである。 図１に示す有機ＥＬ光源装置における選択反射層の、黄色光の入射角度と反射率との関係を示すグラフである。 本発明の別の一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置を概略的に示す断面図である。 図２に示す有機ＥＬ光源装置における、基板１０１から出射する青色光及び黄色光の配光分布を示すグラフである。 図２に示す有機ＥＬ光源装置における、基材フィルム１３２から出射する青色光及び黄色光の配光分布を示すグラフである。 本発明の別の一実施形態に係る有機ＥＬ光源装置を概略的に示す断面図である。

符号の説明

１０１ 基板
１１１ 透明電極
１１２ 反射電極
１２１ 発光層
１３１ 選択反射層
１３２ 基材フィルム
８４１、１１４１、１２４１ 拡散層
１２５１ 接着層
１２５２、１３５２ 基材フィルム
１３６１ 構造物

Claims (6)

1. 有機エレクトロルミネッセンス発光素子と、
   この有機エレクトロルミネッセンス発光素子の光出射側に配置される選択反射層と、を備え、
   前記有機エレクトロルミネッセンス発光素子が、２つ以上の発光強度ピークをもつ有機発光層を有し、
   前記選択反射層が、その正面方向の透過光の選択反射帯域に、前記発光強度ピークの少なくとも１つのピーク波長を含み、
   前記選択反射層が、波長５７５ｎｍの正面方向の透過率Ｔ ^Ｆ _Ｙ，Ｎ 、波長５７５ｎｍの極角６０°方向の透過率の平均値Ｔ ^Ｆ _Ｙ，６０ 、波長４８０ｎｍの正面方向の透過率Ｔ ^Ｆ _Ｂ，Ｎ 、及び波長４８０ｎｍの極角６０°方向の透過率の平均値Ｔ ^Ｆ _Ｂ，６０ が式〔１〕：
   （Ｔ ^Ｆ _Ｙ，６０ ／Ｔ ^Ｆ _Ｙ，Ｎ ）＞（Ｔ ^Ｆ _Ｂ，６０ ／Ｔ ^Ｆ _Ｂ，Ｎ ） 式〔１〕
   の関係を満たすことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
2. 請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、
   さらに光散乱層を備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
3. 請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、
   さらに凹凸構造層を備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
4. 請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、
   前記選択反射層が、正面方向の透過光の選択反射帯域として、波長５００ｎｍ〜６５０ｎｍの範囲内に１つ以上の選択反射帯域を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
5. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、
   前記選択反射層が、極角６０°方向の透過光の選択反射帯域として、波長４００ｎｍ〜５５０ｎｍの範囲内に１つ以上の選択反射帯域を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。
6. 請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス光源装置であって、
   前記有機エレクトロルミネッセンス発光素子が、波長５５０ｎｍ〜６００ｎｍの範囲に発光強度ピークを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス光源装置。

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