JP4994727B2

JP4994727B2 - 有機トランジスタアクティブ基板とその製造方法および該有機トランジスタアクティブ基板を用いた電気泳動ディスプレイ

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Publication number: JP4994727B2
Application number: JP2006190067A
Authority: JP
Inventors: 善一秋山; 匠山賀; 隆徳田野; 英紀友野; 明繁村上; 均有田; 麻由佳荒海
Original assignee: Ricoh Co Ltd
Current assignee: Ricoh Co Ltd
Priority date: 2005-09-08
Filing date: 2006-07-11
Publication date: 2012-08-08
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Description

本発明は、有機トランジスタを用いたアクティブ基板技術に係り、特に簡単な方法で製造でき、かつ、低コスト化が可能な有機トランジスタアクティブ基板とその製造方法および該有機トランジスタアクティブ基板を用いた電気泳動ディスプレイに関する。

従来、マトリクス方式のディスプレイとして、互いに直交した走査電極とデータ電極を用いて駆動するパッシブ型のディスプレイと、トランジスタなどのスイッチング素子と記憶素子を用いて点灯画素を選択するアクティブ型のディスプレイが知られている。

アクティブ型のディスプレイとしては、例えば特開２００３−２５５８５７号公報「有機ＥＬディスプレイ」（特許文献１）、特開２００３−３１８１９６号公報「能動素子及びそれを有する表示装置」（特許文献２）、特開２００４−２４１５２７号公報「有機能動素子及びそれを有する表示素子」（特許文献３）、特開２００５−６４１２２号公報「有機半導体形成用インク、有機半導体パターン形成方法、電子素子および電子素子アレイ」（特許文献４）などに開示されたものがある。アクティブ型のディスプレイは、単純マトリックス駆動の構造に加えて、画素の一つ一つにアクティブ素子（スイッチング素子）を付けたものである。このような構成によって、目的の画素をオンオフすることができ、高い画質と速い応答速度が要求される動画の表示に用いられている。

特開２００３−２５５８５７号公報（特許文献１）に開示されたものは、基板上にマトリクス配列して形成された各画素が、１以上の有機ＥＬ（Electro Luminescence）素子とそれを駆動する２以上の有機薄膜トランジスタからなり、各有機薄膜トランジスタが、ゲート電極、ゲート絶縁膜、該ゲート絶縁膜上に形成した有機半導体層、ソース電極、ドレイン電極を備え、ゲート絶縁膜が、ゲート電極の表面を陽極酸化して形成された金属酸化膜を含むようにした有機ＥＬディスプレイ用アクティブ基板である。これにより、閾値電圧が低くまた動作電圧が低い有機ＴＦＴを低いプロセス温度で形成することを可能にしている。

また、特開２００３−３１８１９６号公報（特許文献２）、特開２００４−２４１５２７号公報（特許文献３）には、有機半導体能動素子（トランジスタ）や該能動素子を利用した電気泳動表示装置が開示されている。

さらに、特開２００５−６４１２２号公報（特許文献４）には、有機半導体形成用として有用なインク、該インクを用いてインクジェット印刷技法により電極を形成した電子素子や電子アレイが開示されている。

特開２００３−２５５８５７号公報特開２００３−３１８１９６号公報特開２００４−２４１５２７号公報特開２００５−６４１２２号公報

上述したように、従来から有機半導体材料を用いたトランジスタをアレイ上に配置してアクティブ基板を作製し、そのアクティブ基板上に表示素子を積層してなる表示パネルの試みがなされていた。図４はその構成例であり、同図において、アクティブ基板の電極と透明電極１０の間に電気泳動のマイクロカプセル９が設けられている。１１は支持基板である。
また、表示パネルの他の構成として、図７に示すように、アクティブ基板上に隔壁層を介して支持基板を接合してなる空間（同図中１３）に電気泳動分散液１３を設けたものでもよい。

アクティブ基板上に表示素子を積層するに当たり、図１に示す如き基板１、ゲート電極２、ゲート絶縁膜３、ソース・ドレイン電極４、活性層５から構成される有機薄膜トランジスタ（以下、有機ＴＦＴ（Thin Film Transistor）という）上に、図２に示すように、層間絶縁膜６を介し画素電極（個別電極８）を配置した構造を形成する必要があり、特に、層間絶縁膜６の形成やその後のスルーホール７の形成による有機ＴＦＴ特性劣化が問題になっていた。

層間絶縁膜６の形成に要求される条件としては、（１）低温成膜（基板にプラスチックを用いる場合、プロセス温度は２００℃以下）、（２）ダメージフリー（膜堆積によりトランジスタ性能が劣化しないこと）、（３）簡便プロセス（低コスト化実現：真空成膜は装置コストが高い、環境負荷が大きい（電力など））などがある。

次に、従来における層間絶縁膜６の形成方法とその問題点を示す。
ａ）無機系絶縁膜の真空成膜
ａ１）シランガスを用いたプラズマＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition；化学気相成長）法
簡便プロセスでない、プラズマダメージがある
ａ２）スパッタリング法
簡便プロセスでない、プラズマダメージがある
ａ３）ＳＯＧ（Spin On Glass；スピンオンガラス）による成膜
２００℃以上の熱処理が必要
ｂ）有機絶縁膜
ｂ１）各種絶縁性高分子のキャスト成膜
上記例よりｂ）の有機絶縁膜を用いることが望ましいと考えられる。

次に、層間絶縁膜の形成方法とその問題点についてさらに詳細に説明する。
まず、ａ）の無機系絶縁膜の形成方法とその問題点について検討する。
上記ａ１）の真空チャンバーに試料を配置させチャンバーを減圧にするＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition: 化学気相成長法）は、原料となるシランガスと酸化反応を促進させる反応ガスをチャンバー内に導入し、原料ガスの基板表面での吸着・熱分解反応から目的とする酸化シリコン膜を得るようにしたものである。この時、ＲＦ(Radio Frequency)放電により反応をアシストするプラズマＣＶＤは低温成膜に有利であり、一般に３００℃ほどの基板温度で実行される。

次に、プラズマＣＶＤ法と同様に真空成膜法の一種である上記ａ２）のスパッタリング法について説明する。

スパッタリング法は、先述のＲＦ放電によりアルゴンガスのプラズマを形成し、成膜すべき材料からなるターゲットを基板に対向させ、スパッタリング現象によりターゲット材を基板に堆積させるようにしたものである。このときの成膜温度は得られる膜質にも依存するが室温成膜が可能である。

ところで、これら成膜法での欠点としては、
（１）真空装置を用いることによる非簡便性
（２）プラス電荷、マイナス電荷が存在する雰囲気に試料が暴露され、その電気的な損傷（一般にプラズマダメージと呼ばれる）を受ける。特にトランジスタ上に層間絶縁膜を形成する場合、トランジスタの閾値電圧のドリフトや、ゲート絶縁膜の絶縁抵抗抵抗値の低下、などの不具合を発生させる、
などがあげられる。

次に、ａ３）のＳＯＧ法における問題点について説明する。
テトラエトキシシランを主成分とする溶液をスピンコート法などの手法により塗膜して、その後の熱処理により酸化シリコン膜を得るいわゆるＳＯＧ法の場合、スピンコーティング装置など真空を用いない簡素な装置で成膜できる。しかし、テトラエトキシシランの加水分解・重縮合・脱水反応を経て形成される本成膜法では２００℃以上の熱処理（赤外線分光分析から残留水酸基の離脱には４００℃の処理）が必要で、プラスチック基板など熱処理温度に制約を与える基板では採用することはできない。

このように、ａ）の無機系絶縁膜の場合は上述した如き様々な問題点を有しており、有機絶縁膜を用いることが望ましいが、有機絶縁膜を成膜した場合、次にトランジスタの対電極の一方と、画素電極との導通をとるためのスルーホール開孔が必要となる。

一般に、スルーホールはフォトリソグラフィー・エッチングにより開孔されるが、有機絶縁膜を用いた場合、フォトレジストに含まれる有機溶剤により、下地絶縁膜が溶出する不具合が生じ、また、エッチング終了後のフォトレジスト除去の際に用いられる有機溶剤により同様の不具合を生じる。

また、エッチングをドライプロセスで行った場合、プラズマダメージをＴＦＴに与える。その理由を説明すると、ＲＦプラズマ放電が可能な真空チャンバーのアース電極側に試料を配置し、フッ素化合物を含む反応ガスを導入し、プラズマを生成する。アース側では電子と正孔の移動度が異なるので、自己整合的にバイアス電界が生じる。ドライエッチングはこのバイアスで加速されたフッ素イオンを試料に照射し揮発性物質に化学反応させ、除去する方法である。バイアス電界により先述同様にトランジスタ性能のドリフトやゲート絶縁膜の絶縁破壊耐圧の劣化すなわちプラズマダメージを招く。従って、有機絶縁膜のキャスト成膜であっても、形成方法としては不十分である。

かかる不具合に対し、あらかじめスルーホール部以外の領域のみに有機絶縁膜を形成する技術があり、スクリーン印刷によるスルーホールを有する層間絶縁膜形成を採用する。

次に、スクリーン印刷の原理、性能、課題について説明する。
ａ）スクリーン印刷の原理
ステンレスメッシュに所望する開口部を持つ乳剤を配置し（スクリーン版）、スキージにより印刷インクを版開口部から被印刷体にインクを転写する。転写インクのレベリングにより均一な印刷物が形成される（図５参照）。

ｂ）印刷パターンとインク要求性能
印刷パターンＡでの説明
インクを遮蔽する乳剤はその逆パターンで配置される。乳剤開口部にもステンレスメッシュが存在し、これがインク通過を阻害するため、スキージ直後の被印刷体へのインクは島状に転写される。島状インクは時間の経過とともにレベリングし、平坦な連続膜へと形態変化することでパターンが得られる。このレベリングはパターンの寸法再現性において悪い効果を与える。元の乳剤開孔寸法に対しレベリング作用により大きな印刷パターンになる。

印刷パターンＢでの説明
同様な原理で、スルーホール寸法は小さくなる。

一般に、印刷パターンＡをポジ型、パターンＢをネガ型と区別し、従来のスクリーン印刷ではネガ型パターン印刷はあまり行われていない。

スクリーン印刷による構造物（厚膜パターン）形成はプラズマディスプレイのリブ材や多層セラミックス配線基板の電極印刷、積層セラミックコンデンサー部品の内部電極印刷などに用いられている。これらはいずれもポジ型パターンである。

実装回路基板の保護膜としてネガ型印刷を行う場合があり、このときの寸法はミリメートルオーダーの開口部が形成されている。ポジ型パターンは量産レベルで３０〜５０μｍ、研究段階では１０〜３０μｍである。一方、ネガ型パターンの加工限界値は２００〜３００μｍといわれている。

有機ＴＦＴアレイ基板に設計されるスルーホール寸法は、画素集積度にも依存するが、おおむね１５０〜５μｍ程で加工限界かそれ以下の寸法である。従って、スクリーン印刷による層間絶縁膜印刷は工程の簡便性があるにもかかわらず、従来は実施されてこなかった。

ｃ）有機ＴＦＴ応用時の問題
さらに、図２に示すように、有機半導体（図１の活性層５）層上に、層間絶縁膜６が直接積層されるため、層間膜インク（以下、単にペーストと記す）に含まれる有機溶剤が有機半導体層を溶解または膨潤させ、結果として半導体特性を劣化させることがある。このような問題を解決し、簡便な工程で素子の作製を実現させることが要望される。

次に、アモルファスSiアクティブ基板の製造例と有機半導体（ペンタセン）アクティブ基板の製造例について説明する。

Si系半導体材料を用いたフラットパネルディスプレイ用アクティブ基板と比較して、有機半導体材料を用いた場合は、簡便プロセスによる製造コストの低減、簡便な製造装置による作製、これによる製品コストの低減など、様々な利点があり、現在、有機半導体材料を用いたフラットパネルディスプレイ用アクティブ基板は開発に注力されている。

＜アモルファスSiアクティブ基板の製造例＞
１．基板
２．ゲート電極（第１の電極）形成
クロム真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチング
３．ゲート絶縁膜（第１の絶縁膜）形成
SiO₂真空成膜（スパッタリング成膜）
４．活性層形成
水素化アモルファスSiのプラズマCVD（化学気相堆積）法による成膜とフォトリソグラフィー・エッチング
５．ソース・ドレイン電極（第２の対電極）形成
アルミニウム真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチング
６．層間絶縁膜（第２の絶縁膜）形成
SiO₂真空成膜（スパッタリング成膜）
７．コンタクトホール開孔
フォトリソグラフィー・エッチング
８．個別電極（第３の電極）形成
アルミニウム真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチング

＜有機半導体（ペンタセン）アクティブ基板の製造例＞
１．基板
２．ゲート電極（第１の電極）形成
クロム真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチング
３．ゲート絶縁膜（第１の絶縁膜）形成
SiO₂真空成膜（スパッタリング成膜）
４．ソース・ドレイン電極（第２の対電極）形成
アルミニウム真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチング
５．活性層形成
ペンタセンの真空蒸着法による成膜とフォトリソグラフィー・エッチング
６．層間絶縁膜（第２の絶縁膜）形成
SiO₂真空成膜（スパッタリング成膜）
７．コンタクトホール開孔
フォトリソグラフィー・エッチング
８．個別電極（第３の電極）形成
アルミニウム真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチング

アモルファスSiアクティブ基板と有機半導体（ペンタセン）アクティブ基板の違いは「活性層」の形成方法にあり、水素化アモルファスSiはプラズマCVDにより形成され、この時、高品質な半導体を得ようとした場合、基板温度２５０〜３５０℃の高温が要求されるため、アクティブ基板としてはガラスなどが用いられる。

一方、ペンタセン半導体は室温成膜が可能であるため、プラスチック基板などの使用が可能になる。

製造装置的にはプラズマＣＶＤが真空蒸着装置に代わるので、装置コストの低減、ランニングコストの低減は言うまでもない。

また、最近、プリンティングエレクトロニクスという分野が急速に発展している。これは従来の金属配線を導電性高分子やナノメタルインクを用い、インクジェット法や、その他印刷法にて形成する技術や、ペンタセンとは異なる他の有機半導体材料、この場合、高分子材料を溶媒に溶かし、インク化したもので、真空成膜を行わずに機能性膜をパターン形成する技術である。

その例として、有機半導体材料ではポリチオフェンや、フルオレンチオフェン共重合体を用いた例がある。

前述の有機半導体（ペンタセン）アクティブ基板の製造例においてフルオレンチオフェン共重合体（F8T2）をインクジェット法にて形成した場合、工程５は真空蒸着法やその後のフォトリソグラフィー・エッチング工程がなくなり、さらに簡便プロセスが達成される。導電性高分子としてポリエチレンジオキシチオフェン(PEDOT)をインク化し、配線に用いること、ナノ銀インクをＩＪ塗工し２００℃の熱処理により配線化することも可能になっている。

このようなプリンティングエレクトロニクス技術の採用で、第１、第２、第３の電極材形成では真空成膜・フォトリソグラフィー・エッチングを代替でき、工程省略、製造装置の簡便さが大幅に加速される。

インクジェット法による配線材のパターン形成は、噴出インクの体積、着弾精度からパターン寸法が制約され、現状では１００ミクロンの配線可能ができているものの、更なる微細化には課題を有している。

我々はインクジェット塗工によるトランジスタの第２の電極層形成において、下地の表面エネルギーを変化させ、インクになじみやすい表面、なじみにくい表面を光処理することで簡便に形成し、塗布インクの自己排除機構により、５ミクロン間隔のパターン化に成功している（特許文献３参照）。トランジスタの第２の電極において、微小間隔の形成はトランジスタ性能向上の点で非常に重要である。また、特許文献４においてインクジェット法による配線化技術を出願している。

本発明に係る有機トランジスタアクティブ基板とは、図１に示す如き構造の有機トランジスタ上に、図２に示す如きスルーホール７、層間絶縁膜６、個別電極８を２次元配置した基板であり、スルーホール７を介して有機トランジスタのソース電極から個別電極（画素電極８）に画像信号を伝達させるための基板である。

図３は、有機トランジスタアクティブ基板の上面図であり、同図において、３０２はゲート電極、３０４はドレイン電極、３０５はソース電極、３０８は信号線、３０９は走査線、３１０は画素電極（図２の個別電極に相当）である。

また、本発明に係る電気泳動表示ディスプレイとは、図４に示したように、この個別電極８と支持基板１１に支持された透明電極１０との間に電気泳動マイクロカプセルを封入した構成を有し、有機トランジスタの個別電極８に加えられた画像信号により白・黒表示するものである。なお、図４は１画素分の構成を示している。

図１に示す如き有機トランジスタの従来技術による印刷技術を利用した作製工程は、以下のように記され、飛躍的な工程の簡素化が実現できる。

１．基板
２．ゲート電極（第１の電極）形成
クロム真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチング
→ナノ銀インク−ＩＪ（インクジェット）法による形成
（真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチングを使わない）
３．ゲート絶縁膜（第１の絶縁膜）形成
SiO₂真空成膜（スパッタリング成膜）
→ポリイミドのスピンコート法による形成
（真空成膜を使わない）
４．ソース・ドレイン電極（第２の対電極）形成
アルミニウム真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチング
→光照射によるポリイミドの部分的表面改質＋ナノ銀インク−ＩＪ法による形成（真空成膜、フォトリソグラフィー（による加工用レジストパターンの形成）・エッチングを使わない）
５．活性層形成
ペンタセンの真空蒸着法による成膜とフォトリソグラフィー・エッチング
→高分子有機半導体材料のＩＪ法による形成
（真空成膜、フォトリソグラフィー・エッチングを使わない）
により形成でき、飛躍的な低コスト化が実現できる。

しかし、次工程における図２に示す層間絶縁膜（第２の絶縁膜）６の形成、コンタクトホール７の開孔、個別電極８の形成に対しては従来法と代わることなく、真の低コストプロセスは達成できない。

有機ＴＦＴからなるアクティブ基板を製造するのに好適な印刷法について説明する。
第１の電極層（ゲート電極）は１００μｍ以下のパターンが印刷できる方法が選択され、これにはインクジェット、凹版、凸版印刷があげられる。この電極層形成に要求される第２の特徴として電極膜の薄膜化がある。

トランジスタは機能性膜を積層してなるため、積層されるパターンが下地段差により段切れする故障を防ぐために必要である。凹版印刷は線幅２０μｍほどの印刷が可能であり解像度の面では問題がない一方、薄膜化において不向きである（凹版印刷による膜厚は２ないし３μｍの厚さになってしまう）。

次の要求性能として、印刷インクに制約を与えない印刷法が要求される。電極を印刷で行う場合、ナノメタルインクを印刷し、その後の熱処理により導電性を付与する。ナノメタルインクの特性をそこなわない凹版材料の開発はまだ途上の段階である。一方、インクジェット法は粘度、表面張力のマッチングのみ行えばよく、この点からインク種に制約を与えない。後述のソース・ドレイン電極形成で同じ製造装置を用いることで、製造装置、工程管理の煩雑さ、高額設備投資などの不具合を解消できうるので好適である。

第２の電極層（ソース・ドレイン電極）形成として印刷法に要求される特性は２０μｍ以下のスペースを解像できる印刷法、ならびに下地パターンに対し３μｍ以下の位置ずれが要求される。先述の凹版印刷、凸版印刷は位置合わせの面で要求を満たさない。我々は、ポリイミド材料の光照射による濡れ性制御技術（特開２００６-０６００７９号公報）によりＩＪ印刷を提案している。
インク材料に影響しないＩＪ法は有機半導体材料の印刷においても好適である。また製造装置の共有化の面でも好ましい。

層間絶縁膜に要求される印刷は、その上部に画素電極を配置する構造上、電気的に十分な絶縁性を発現させるほかに、誘電的に十分孤立させなければならない。これは画素電極に電位が与えられた場合、層間絶縁膜が誘電膜として下地有機半導体層に誘電電界を与え、トランジスタの動作点をシフトさせてしまうからである。このような不具合を解消する為に、層間絶縁膜は数μｍ以上の厚膜として形成する必要がある。

また数μｍの層間絶縁膜に下地電極との電気的接続を行う為のスルーホール加工が必要となるが、あらかじめ電気的接続部を除く部位のみに層間絶縁膜を印刷することが要求される。凹版印刷では厚膜形成できるものの、下地パターンに対する印刷位置合わせの面で不十分であり、一方、スクリーン印刷ではこれらが可能になる。

画素電極形成ではスルーホール部での断線が生じないように、印刷下地の凹凸に相当する膜厚を印刷することで断線を回避する。従って、位置合わせ制度が高く、厚膜形成できる印刷法が要求され、スクリーン印刷が選ばれる。これは層間絶縁膜形成と同じ印刷法であるため、装置の共有化、工程管理の面において好適である。

本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、簡便な製法が可能で、かつ低コスト化が可能な有機TFTからなるアクディブ基板の製造方法と該方法で製造されたアクティブ基板および電気泳動型ディスプレイを提供することを目的としている。

本発明は、上記目的を達成するために、次の如き構成を有する。以下、請求項毎の構成を記す。

ａ）請求項１記載の発明は、基板上に、第１の電極を形成し、該第１の電極上に第１の絶縁膜を形成し、該第１の絶縁膜上に第２の対電極を形成し、該第２の対電極上に有機半導体材料からなる活性層を形成することにより有機トランジスタを構成させ、該有機トランジスタ上に第２の絶縁膜を堆積し、前記第２の対電極の一方と前記第２の絶縁膜に設けられたスルーホールを介して電気的導通がとられた第３の電極を積層するようにした有機トランジスタアクティブ基板の製造方法であって、前記第１の電極および前記第２の対電極層が、インクジェット法により形成され、前記第１の絶縁膜がコーティングにより形成され、前記活性層がインクジェット法により形成され、前記第２の絶縁膜がスクリーン印刷法により形成され、前記第３の電極がスクリーン印刷法により形成されてなることを特徴としている。

ｂ）請求項２記載の発明は、第１の絶縁膜がポリイミド膜であることを特徴としている。

ｃ）請求項３記載の発明は、活性層がトリアリールアミンを含むパイ共役高分子材料を主成分とすることを特徴とし、請求項４記載の発明は、第２の絶縁膜がポリビニルブチラール樹脂を主成分とし、少なくともエーテル結合を持つアルコール溶媒で溶解して得たペーストをスクリーン印刷法にて塗工し、形成されることを特徴とし、請求項５記載の発明は、第３の電極が銀を主成分とすることを特徴としている。

ｄ）請求項６記載の発明は、基板上に、第１の電極を形成し、該第１の電極上に第１の絶縁膜を形成し、該第１の絶縁膜上に第２の対電極を形成し、該第２の対電極上に有機半導体材料からなる活性層を形成することにより有機トランジスタを構成させ、該有機トランジスタ上に第２の絶縁膜を堆積し、前記第２の対電極の一方と前記第２の絶縁膜に設けられたスルーホールを介して電気的導通がとられた第３の電極を積層するようにした有機トランジスタアクティブ基板の製造方法であって、前記第２の絶縁膜は、樹脂を少なくともブトキシエタノールを含む溶剤で溶解しインク（ペースト）から生成されたものであることを特徴としている。

ｅ）請求項７記載の発明は、請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法により製造された有機トランジスタアクティブ基板上に、電気泳動表示素子を積層してなる電気泳動ディスプレイであって、前記電気泳動表示素子が、電界により白黒表示可能な媒体をカプセル化し、前記第３の電極上に配置されてなるものであることを特徴としている。

ｆ）請求項８記載の発明は、請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法により製造された有機トランジスタアクティブ基板上に、電気泳動表示素子を積層してなる電気泳動ディスプレイであって、前記電気泳動表示素子が、前記有機トランジスタアクティブ基板と、透明電極を持つ支持基板と隔壁層を介して形成される空間に、電界により白黒表示可能な媒体を、充填してなるものであることを特徴としている。

本発明によれば、全てが印刷工程で製造できる有機TFTからなるアクディブ基板の作製が可能となり、製造コスト、製造装置の低コスト化が達成できる。また、電気泳動型ディスプレイの製造が低コストで達成できる。

また本願発明によれば、印刷法を用いることで、真空成膜装置などの高額設備が不要になるこのとほかに、従来行われてきたエッチングによるパターン形成工程が不要になる（製造工程数の減少）、工程数の減少により歩留りの向上がある。更に、必要な部位のみに材料堆積を行うので材料の利用効率が上がり、結果として従来の製造コストの１/１０で素子作製が可能になる。

（発明の概要）
本発明は、ポリビニルブチラール樹脂などの樹脂を少なくとも、エーテル結合を持つアルコール溶媒で溶解したペーストを用い、スクリーン印刷法によって第２の絶縁膜を形成することを特徴とする。第３の電極（個別電極，画素電極）もスクリーン印刷法によって形成する。

エーテル結合を持つアルコール溶媒とはセロソルブ系溶剤であり、有機半導体からなる活性層上に形成されることより、活性層材料に対し溶解性の乏しい溶媒が選定される。

またペースト化に対しては有機溶剤の持つ蒸気圧特性も考慮し、本発明においては特にブトキシエタノールが好ましい。

本発明は、絶縁性ポリマーを少なくともブトキシエタノールを含む溶剤を用いてペースト化し、スクリーン印刷による膜形成を行うことで、コンタクトホール開孔処理なしに、第２の絶縁膜を形成することができる。引き続き、銀微粒子を含むペーストを用いスクリーン印刷することでトランジスタの第２の電極の片方と電気的導通を図る。

以下、本発明の実施例を説明する。
＜実施例１＞
（１）有機トランジスタの形成
ガラス基板に市販のナノ銀インクを用い、リコープリンティングシステムズ社製のインクジェット装置を用い、所望するパターンに印刷後、２００℃で熱処理し、第１の電極を形成した。

次に、第１の絶縁膜として熱重合型ポリイミドをスピンコートにより塗布し、２８０℃で熱処理したのち、フォトマスクを介して、所望する部位（後述、第２の電極形成部位）に紫外線照射を行い、表面改質を実施した。第１の電極パターンに対しフォトマスクの重ね合わせ精度を求めたところ、トータルピッチ２００ｍｍに対し±１０μｍのずれ範囲内で重ね合わせができた。

次に、第１の電極形成と同様にナノ銀インクを用いＩＪ法にて第２の電極を形成した。露光部位はCCD観察ではパターン認識ができない。従って、第１のパターンに対し、基板整合させ、印刷データに基づくIJ印刷を実施した。このようにして得られて積層パターンの重ね合わせ精度を求めたところ、トータルピッチ２００ｍｍに対し±１０μｍのずれ範囲内で重ね合わせができた。これは濡れ性制御面に対するインク再現性はほぼ１００％の割合でパターン再現ができ、±１０μｍのずれはフォトマスク露光時の重ね合わせずれに起因していた。

活性層として、以下に示す（化１）の構造を有するトリアリールアミン骨格を有する有機半導体材料をキシレンに溶解し、インク化した。インク濃度は１ｗｔ％、粘度約５ｍPa秒、表面張力：約３０ｍＮ/ｍであった。その後、ＩＪ法にて所望する部位に膜形成することで、有機トランジスタを得た。

（２）第２の絶縁膜形成
積水化学社製ポリビニルブチラール樹脂をテルピネオール、ブトキシエタノールに溶解し、印刷適正粘度（６万〜２０万ｍPas）に調整すべく、絶縁性フィラーを添加し、三本ロールミルにて混練してスクリーン印刷用ペーストを調整した。

絶縁性フィラーとして均一な粒が容易に得られやすい材料として、堺化学社製水熱合成チタン酸バリウム（平均粒径０.１ミクロン）を添加した。具体的な処方はポリビニルブチラール濃度：５ｗｔ%(テルピネオール＋ブトキシエタノール)バインダーに対し、７０ｗｔ％のチタン酸バリウムフィラーを添加した。

このように調整したペーストを用い、スクリーン印刷（カレンダーメッシュ：５００番、乳厚５ミクロンのスクリーン版）を行い、１２０℃で乾燥することで、第２の絶縁膜を形成した。この第２の絶縁膜の試料は、図６に示すように約１００μｍ×１００μｍのスルーホールが形成できていることが確認できた。

（３）第３の電極形成
大研化学社製銀ペーストを、同様な版条件でスクリーン印刷し、１２０℃で乾燥することで、第３の電極（個別電極，画素電極）を形成した。

上記実施例ではトランジスタチャネル長５ミクロン、チャネル幅１０００ミクロン、ゲート絶縁膜の比誘電率３.６、膜厚４００ナノメートルのトランジスタを作製し、トランジスタ性能を半導体パラメータアナライザにて評価した。

測定条件：VDS=−２０V、VG=−２０V下でのオン電流は６×１０^−７A、VDS=−２０V、VG=０V下でのオフ電流は３×１０^−９A、閾値電圧は−０.３Vとなり、ｐ型動作する有機半導体素子が得られた。この値は層間絶縁膜形成前のトランジスタと同等の値であり、本プロセスによる素子劣化は認められなかった。

さらに詳細に説明すると、層間絶縁膜形成用に用いる印刷ペースト（インク）は主ポリマー（ポリビニルブチラール樹脂）粘度調整用フィラー、有機溶剤からなる。有機溶剤の選定は下地に配置した有機半導体膜を溶解する能力があった場合、トランジスタ不良が生じてしまう。本発明の印刷ペーストがトランジスタ性能に影響を与えないかを確認するために、層間絶縁膜形成前後のトランジスタ性能評価を行った。有機半導体膜を形成して作製した有機TFTのオン電流は６×１０^−６A、オフ電流は３×１０^−９A、閾値電圧は−０.３Vであった。一方、層間絶縁膜形成後のトランジスタ性能は、オン電流：６×１０^−６A、オフ電流：３×１０^−９A 、閾値電圧は−０.３Vであり、特性変化は認められなかった。

＜実施例２＞
本発明に係る電気泳動ディスプレイは、図４に示すように、透明電極（ITO ；Indium Tin Oxide）１０を共通電極として配置した支持基板１１と、実施例１記載の製法で作成した有機トランジスタアクティブ基板の第３の電極（個別電極，画素電極）間に、白黒表示する電気泳動マイクロカプセルを挟み画素を形成した。走査線に−２０V、（画素）信号線に±２０Vを印加し、画素の白黒変化を確認することができた。電気泳動マイクロカプセルは、白黒表示可能な媒体で、白色粒子、黒色粒子、絶縁性溶媒をカプセル内に含有したものである。

以下、上記電気泳動ディスプレイの製法をさらに具体的に説明する。
酸化チタン：２０重量部、酸ポリマー：１重量部、シリコーンポリマーグラフトカーボンブラックMX3-GRX-001（日本触媒製）：２重量部、シリコーンオイルKF96L-1cs（信越化学製）：７７重量部（合計：１００重量部）
これらの各配合組成物を混合した分散液を作製し、超音波で１時間分散して白黒粒子分散液を作製。
分散液をゼラチン−アラビアゴムコンプレックスコアセルベーション法によりマイクロカプセル化した。平均カプセル径は約６０μｍであった。
このマイクロカプセルをウレタン樹脂溶媒に分散させ、ワイヤーブレード法にて透明電極膜付きフィルム基板上に展開し、均一なマイクロカプセルシートを形成した。これを有機ＴＦＴ基板に接合し、図４に示す電気泳動表示画素を形成した。

次に、隔壁層を介して前記分散液を封止した図７に示す電気泳動表示画素の製法を説明する。
東京応化社製厚膜フォトレジストTMMR S2000をガラス基板に膜厚40μmをスピンコート成膜して、隔壁幅20μm、開口部180μmのハニカムパターンを露光・現像により形成した後、ガラス基板からこのレジストパターンを剥離し、隔壁層を得た。
有機トランジスタアクティブ基板上にこの隔壁層を積層し、前記分散液を滴下後、透明電極膜付き支持基板をローラー加圧により接合し、図７に示す電気泳動表示画素を形成した。

本発明の基本となる基板上に形成した有機トランジスタの構成図である。本発明に係る、有機トランジスに層間絶縁膜、スルーホールを介しトランジスタの片方の電極（ソース）と電気的に導通した電極（個別電極）を有するタアクティブ基板の構成図である。本発明に係る、有機トランジスタアクティブ基板の上面図である。電気泳動表示画素の構成図である。印刷パターンを説明するための図である。本発明により作成したスルーホール（ＴＨ）を有する層間絶縁膜の印刷試料の写真である。本発明に係る電気泳動表示画素の別の構成図である。

符号の説明

１：基板
２：ゲート電極（第１の電極）
３：ゲート絶縁膜（第１の絶縁膜）
４：ソース・ドレイン電極（第２の対電極）
５：活性層（有機半導体材料）
６：層間絶縁膜
７：スルーホール
８：個別電極（第３の電極、画素電極）
９：電気泳動のマイクロカプセル
１０：透明電極
１１：支持基板
１２：隔壁
１３：電気泳動分散液
３０２：ゲート電極
３０４：ドレイン電極
３０５：ソース電極
３０８：信号線
３０９：走査線
３１０：画素電極（第３の電極、個別電極）

Claims

基板上に、第１の電極を形成し、該第１の電極上に第１の絶縁膜を形成し、該第１の絶縁膜状に第２の対電極を形成し、該第２の対電極上に有機半導体材料からなる活性層を形成することにより有機トランジスタを構成させ、該有機トランジスタ上に第２の絶縁膜を堆積し、前記第２の対電極の一方と前記第２の絶縁膜に設けられたスルーホールを介して電気的導通がとられた第３の電極を積層するようにした有機トランジスタアクティブ基板の製造方法であって、
前記第１の電極および前記第２の対電極層が、インクジェット法により形成され、
前記第１の絶縁膜がコーティングにより形成され、
前記活性層がインクジェット法により形成され、
前記第２の絶縁膜がスクリーン印刷法により形成され、
前記第３の電極がスクリーン印刷法により形成されてなることを特徴とする有機トランジスタアクティブ基板の製造方法。
前記第１の絶縁膜がポリイミド膜であることを特徴とする請求項１記載の有機トランジスタアクティブ基板の製造方法。
前記活性層がトリアリールアミンを含むパイ共役高分子材料を主成分とすることを特徴とする請求項１記載の有機トランジスタアクティブ基板の製造方法。
前記第２の絶縁膜がポリビニルブチラール樹脂を１成分とし、少なくともエーテル結合を持つアルコール溶媒で溶解して得たペーストをスクリーン印刷法にて塗工し、形成されることを特徴とする請求項１記載の有機トランジスタアクティブ基板の製造方法。
前記第３の電極が銀を主成分とすることを特徴とする請求項１記載の有機トランジスタアクティブ基板の製造方法。
基板上に、第１の電極を形成し、該第１の電極上に第１の絶縁膜を形成し、該第１の絶縁膜上に第２の対電極を形成し、該第２の対電極上に有機半導体材料からなる活性層を形成することにより有機トランジスタを構成させ、該有機トランジスタ上に第２の絶縁膜を堆積し、前記第２の対電極の一方と前記第２の絶縁膜に設けられたスルーホールを介して電気的導通がとられた第３の電極を積層するようにした有機トランジスタアクティブ基板の製造方法であって、
前記第２の絶縁膜は、樹脂を少なくともブトキシエタノールを含む溶剤で溶解しインク（ペースト）から生成されたものであることを特徴とする有機トランジスタアクティブ基板の製造方法。
請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法により製造された有機トランジスタアクティブ基板上に、電気泳動表示素子を積層してなる電気泳動ディスプレイであって、
前記電気泳動表示素子が、電界により白黒表示可能な媒体をカプセル化し、前記第３の電極上に配置されてなるものであることを特徴とする電気泳動ディスプレイ。
請求項１〜６のいずれか１項に記載の製造方法により製造された有機トランジスタアクティブ基板上に、電気泳動表示素子を積層してなる電気泳動ディスプレイであって、
前記電気泳動表示素子が、前記有機トランジスタアクティブ基板と、透明電極を持つ支持基板と隔壁層を介して形成される空間に、電界により白黒表示可能な媒体を、充填してなるものであることを特徴とする電気泳動ディスプレイ。