JP4549606B2 - パシベーション層を備えるハウジングおよびこのようなハウジングを備える触媒支持構造の製造のための方法 - Google Patents

Description

【０００１】
この発明は、ハニカム構造のためのハウジング、具体的には外被チューブに関し、このようなハウジングを備えるハニカム構造の製造に関する。この種類のハニカム構造は、好ましくは内燃機関の排気装置内で、特に自動車両の排気装置内で、触媒支持構造として用いられる。
【０００２】
ＷＯ ９９／３７８９６は、外被チューブによって取り囲まれるハニカム構造の製造のための方法を記載している。それらの材料特性の違いと、動作中の温度の違いとのために、ハニカム構造と外被チューブとは異なる熱膨張挙動を有する。したがって、目的は、ハニカム構造の少なくとも１つの端の領域または少なくともある特定の部分的な区域でハニカム構造と外被チューブとの間の強固な(rigid)接続を防ぐことである。このために、ＷＯ ９９／３７８９６に記載されている外被付き(jacketed)ハニカム構造は、スリーブでもって実現され、これは、外被チューブとハニカム構造とにおける製造公差にもかかわらず、ハニカム構造と外被チューブとの間の直接的なはんだ継手をハニカム構造の少なくとも１つの端の領域で防ぐことを確実にするように意図されている。スリーブを用いることによって、外被チューブとハニカム構造との間の熱応力が大きく減じられるが、結果として製造に伴う出費がより大きくなる。
【０００３】
高温処理（たとえば、焼結またははんだ付）中の金属面の間の接続を防ぐ手段も知られている。これらは一般に、微細なセラミック粒子、結合剤、および希釈剤および溶媒の一部を含む。結合剤、希釈剤、および溶媒は、たとえ比較的低い温度でも揮発性である。触媒支持構造を製造するとき、外被チューブとハウジングとの間の接続は好ましくは真空中で形成され、これらの薬剤の揮発するという傾向は、真空を維持することを非常に困難にし、システムが揮発性成分によって汚染されるというリスクをもたらす。
【０００４】
この状況を考慮すると、この発明が基づく目的は、接合による選択的な接続にハニカム構造と外被チューブとの膨張挙動の差を補償させ、さらにはたとえば排気装置内でのハニカム構造の永久的な固定を確実にする、ハニカム構造のためのハウジングを特定すること、およびこのようなハウジングを備える触媒支持構造の製造のための方法を特定することである。
【０００５】
この発明によると、これらの目的は、請求項１の特徴を備えるハウジングと、請求項１６の特徴を備える触媒支持構造の製造のための方法とによって達成される。方法の有利な展開および改善点によって、それぞれの従属請求項の主題が形成される。
【０００６】
ハニカム構造のためのこの発明によるハウジングは、内壁を備える外被チューブを含み、外被チューブは、接合によるハニカム構造への接続を計画的に防ぐために、内壁の少なくとも１つのセクションでパシベーション層(passivation layer)を有する。
【０００７】
パシベーション層は、熱的に非常に安定しており、互いと接触する金属面の接合によるいかなる接続も防ぐ。パシベーション層が適用されるセクションは、熱応力を防ぐために触媒支持構造の後続の動作中におけるハニカム構造と外被チューブとの間の相対的な運動が望まれる、外被チューブ上のある点に位置付けられる。これは好ましくは、熱い排気ガスが触媒支持構造にあたる端の領域である。さらなる内側の(in)区域もこのようにして継手がない状態にされ得る。
【０００８】
その絶縁性のために、パシベーション層はさらに、ハニカム構造から外被チューブへの熱伝導を防ぐ。これは、たとえば以下のような場合に特に重要である。すなわち、効果的な排気ガス浄化が起こる触媒コンバータの着火温度に、自動車両のスタート(starting)の後できる限り短い時間で到達しなければならない場合に、特に重要である。
【０００９】
ハウジングの１つの実施例によると、パシベーション層は表面酸化物層として設計される。酸化物、特に金属酸化物は、高い熱安定度を有し、これは、接触している金属面どうしが結合(bond)することを妨げる。酸化物が外被チューブの材料成分(components of the material)を用いて簡潔な様態で生成され得ること、およびパシベーション層の製造のためにさらなる材料が必要とされないことが、同様に特に有利である。この種類の金属酸化物層は、たとえば単にこのセクションの外被チューブの内壁を粗くすることによっても生成され得る。
【００１０】
ハウジングの別の例示的な実施例に従うと、パシベーション層は、塗布(applied)セラミック層、特に酸化アルミニウムを含むものとして実現される。セラミック粒子は、互いに対する特に強い引力と非常に優れた熱力学安定度とによって特徴付けられる。酸化チタンまたは酸化マグネシウムからなるセラミック層も同様に可能である。
【００１１】
別の例示的な実施例によると、パシベーション層は全周ストリップ(all-round strip)として設計される。これによって、外被チューブとハニカム構造との間のはんだ継手が外被チューブの全周囲上のこのセクションで防がれることが確実となり、膨張挙動の差が補償され得る。
【００１２】
別の実施例に従うと、ハウジングが卵形または楕円形状ならば、より鋭く湾曲した外被チューブセクションにパシベーション層を配置することが有利である。卵形形状のハウジングは、たとえば以下のような場合に必要とされる。すなわち、ハウジングを備える触媒支持構造の設置が、排気装置内のある特定の空間的な制約を満たさなければならない場合に必要とされる。このような構造の平坦な側に継手を作り、したがって丸みをつけられた側での継手をパシベーション層によって防ぐことが有利であると、経験によって示された。これは、特に、一端または両端のすべてのパシベーション層のためのさらなる手段である。
【００１３】
さらなる別の例示的な実施例によると、パシベーション層の軸方向の長さは、５ｍｍから５０ｍｍである。これによって、ハウジングがそれぞれの応用に正確に適合させられ得る。たとえば、ハウジングが内燃機関に比較的近接して配置される場合、またはハニカム構造と外被チューブとの熱膨張挙動が非常に大きく異なる場合、パシベーション層は、より長い軸方向の長さで実現される。
【００１４】
パシベーション層の厚みが０．０３ｍｍから０．１２ｍｍならば、特に有利である。具体的には、これによって、ハニカム構造と外被チューブとの製造公差が組立てられた状態で補償され得る。
【００１５】
別の例示的な実施例によると、外被チューブとセラミック層との間に接着層が配置される。これは、セラミック層が高い動荷重にさらされる場合に特に有利である。接着層によって、セラミック層が外被チューブの金属面に永久的に結合され得る。
【００１６】
ハニカム構造との組立の前に、外被チューブのパシベーション層上にはんだ層を配置することが特に有利である。パシベーション層は一般的には確かに、ハニカム構造と外被チューブとの間のはんだ継手の形成を防ぐ。しかし、ハニカム構造が、たとえば、巻きおよび／または積重ねによって製造された多数のシート金属層から作られる場合、パシベーション層上に配置されるはんだを用いてシート金属層の隣接する端の間のはんだ継手を確実にすることができる。このようにして、シート金属層の端の領域のはためき（flapping）が防がれ、この種類のハニカム構造の寿命が延びる。パシベーション層上に全周はんだ層を形成することは、特に、すべての隣接するシート金属層が互いにはんだ付されるという効果を持つ。
【００１７】
別の発明の思想によると、触媒支持構造は、この発明によるハウジングと、ハウジング内に配置されるハニカム構造とよって実現される。ハニカム構造は、排気ガスが流れることのできるダクトをハニカム構造が有するように少なくとも部分的に構成されたシート金属層を含む。外被チューブは、少なくとも部分的にハニカム構造を取り囲み、少なくとも１つの軸方向の部分的な区域で接合によってハニカム構造に接続される。接合によるハニカム構造と外被チューブとの選択的な接続によって、触媒支持構造の耐用年数が長くなることが保証される。
【００１８】
ハニカム構造の端面(end face)付近にセラミック層を配置することが特に有利である。セラミック層を有するセクションが熱い排気ガスの方に（上流に）向けられた状態で、触媒支持構造が排気装置内で並べられる(align)ならば、触媒支持構造は、特に効果的な様態で高い熱応力を補償する。
【００１９】
別の例示的な実施例によると、ハニカム構造のシート金属層の径方向の外側の端の領域が、セラミック層によりかかる(rest against)。このようにして、これらの径方向の外側の端の領域のはためきを減じることが可能となる。接触している端の領域を接合によって互いに接続することが特に有利である。これによって、たとえ極度の動荷重の場合でさえも長い耐用年数が保証される。
【００２０】
別の例示的な実施例によると、ハニカム構造は、好ましくは高温真空はんだ付によって外被チューブにはんだ付される。
【００２１】
この発明のさらなる局面によると、ハニカム構造と外被チューブとを有する触媒支持構造の製造のための方法が提案される。ハニカム構造は、排気ガスが流れることのできるダクトをハニカム構造が有するように少なくとも部分的に構成されたシート金属層から作られる。外被チューブは、少なくとも部分的にハニカム構造を取囲み、さらには少なくとも１つの軸方向の部分的な区域でハニカム構造にはんだ付される内壁を有する。外被チューブは、内壁の少なくとも１つのセクションでパシベーション層を有し、ハニカム構造とのはんだ継手を計画的に防ぐ。製造方法は、以下のステップを含む。
【００２２】
外被チューブの製造から開始して、次に、パシベーション層が、少なくとも１つのセクションで外被チューブの内壁上に形成される。このセクションでは、後続のはんだ付プロセス中、外被チューブとハニカム構造との間のはんだ継手が防がれる。このセクションは好ましくは、挿入された状態ではハニカム構造の端面付近に配置される。次に、外被チューブの内壁にはんだが供給される。
【００２３】
ハニカム構造は、排気ガスが流れることのできるダクトをハニカム構造が有するように少なくとも部分的に構成されているシート金属層の積重ね、および／または巻きによって公知の様態で形成される。ハニカム構造が外被チューブへと導入される。はんだ継手が形成される。このようにして、以下のような触媒支持構造を製造することが可能になる。すなわち、一方ではハニカム構造と外被チューブとの永久的な接続によって特徴付けられ、他方ではハニカム構造と外被チューブとの膨張挙動の間の差の補償を可能にする触媒支持構造を製造することが可能となる。同時に、はんだ継手の形成を損なうような蒸気またはガスが、特に真空中で、はんだ付プロセス中に形成されることはない。
【００２４】
この発明の改善例(refinement)によると、パシベーション層は、少なくとも１つのセクションの選択的な、空間的に限定された加熱によって製造される。したがって、ハウジングのこのセクションは、ある特定の温度にまで加熱され、適切ならば、この温度で保持されて材料内およびハウジングの内壁の上での拡散過程(diffusion processes)を可能にする。アルミニウムおよびクロムを含むフェライト材料が特に、この点に関して好適であり、１１００℃を超える温度にまで加熱される。この過程の間、金属粒子、特にアルミニウムが、内側から外被チューブの内壁付近へと進み、環境(environment)中の酸素粒子と反応して所望のパシベーション層を与える。パシベーション層はしたがって、追加的な材料なしに製造され得る。
【００２５】
誘導によって少なくとも１つのセクションの加熱を引き起こすことが、ここで特に有利である。誘導加熱法は、空間的に限定された渦電流を生成し、これが、材料の電気抵抗のためにそのセクションの加熱につながる。誘導加熱によって、加熱されるべき区域の優れた規定が可能になるという事実に加えて、この方法は、間断ない大量生産に好適である。
【００２６】
方法のさらなる別の改善例によると、パシベーション層の製造中、少なくとも１つのセクションに酸素含有ガス流が供給される。このようにして、表面酸化物層の形成で必要とされる酸素粒子の十分な供給が、内壁において保証される。結果として、パシベーション層の形成が大きく促進される。
【００２７】
パシベーション層の製造中、少なくとも１つのセクションの外側において外被チューブに希ガス流、特にアルゴンを供給することがここでは特に有利である。ここでは、希ガスによって、酸化物層の形成が妨げられる。なぜならば、希ガスは外被チューブの金属粒子と反応せず、大気中の酸素を押しのけるためである。
【００２８】
方法の別の改善例によると、少なくとも１つのセクションの化学処理によってパシベーション層を生成することが提案される。この目的のために、そのセクションは、表面酸化物層の形成につながる化学物質を用いて処理される。この方法ステップは、収容されるべきハニカム構造に関して非常に近い製造公差で製造される外被チューブの場合に特に、好適である。ハニカム構造なしの熱処理と、したがって熱歪みとが防止され得る。
【００２９】
方法の別の改善例によると、パシベーション層は、塗布セラミック層、特に酸化アルミニウムを適用することによって生成される。
【００３０】
方法の別の有利な改善例によると、セラミック層の形成の前に、接着層が、外被チューブの内壁の関連セクションに適用される。これは、セラミック層と外被チューブとの間の非常に頑強な接続につながる。この接着層は好ましくは、はんだ付プロセスの信頼性を保証するために、揮発性成分を有さない。
【００３１】
溶射によって外被チューブ上にセラミック層を形成することが、特に有利である。溶射は、外被チューブの内壁上でのセラミック層の特に均一な分配(distribution)によって特徴付けられ、接触している金属層による外被チューブ内の圧力ピーク(pressure peaks)を防ぐ。
【００３２】
方法の別の改善例によると、外被チューブの内壁にはんだが供給される前に、特にセラミック層にも接着剤が適用されてはんだ層が生成される。接着剤の目的は、後続のはんだ付プロセス中にはんだ継手が形成されるべき外被チューブのポイントに粉末状のはんだを固定することである。ここで、セラミック層上の接着剤は、外被チューブへの接続が望まれないハニカム構造の区域内に粉末状のはんだが存在することを保証する。このはんだ層は、ハニカム構造の隣接するシート金属層どうしの後続のはんだ付のために働く。
【００３３】
方法の別の改善例によると、ハニカム構造を外被チューブに導入する前またはその後に、粉末状のはんだがハニカム構造の端部に適用される。このようにして、端部付近のシート金属層の端の領域がともにはんだ付され、このようにして製造される触媒支持構造の耐用年数が延びる。
【００３４】
方法のさらなる別の改善例によると、パシベーション層は、少なくとも１つのセクションで内壁を粗くすることによって生成される。粗くすること(roughening)がサンドブラストおよび／またはブラッシングの製造方法によって行なわれることが、ここでは特に有利である。意外にも、結果として得られる内壁の粗さによって、このセクションでのはんだによる濡れ性(wetting)が防がれ、接合によるハニカム構造と外被チューブとの間の接続が妨げられる。したがって、特定されるパシベーション層は、特に経済的な様態で製造され得る。
【００３５】
この発明による触媒支持構造と、その製造方法とのさらなる詳細は、図で例示される特に好ましい例示的な実施例を参照しながら説明される。
【００３６】
【詳細な説明】
図１は、端部１２を備えるハニカム構造４を示す。ハニカム構造は、巻きおよび／または積重ねによって製造される複数のシート金属層９を有する。ハニカム構造４は、外被チューブ１に挿入される。外被チューブ１は内壁２を有し、これは、パシベーション層３を備えるあるセクション１４を有する。セクション１４は、ある長さ５を有し、セクション１４は、触媒支持構造の組立てられた状態ではハニカム構造４の端面１２付近に配置される。はんだ層７がさらにセクション１４上に示される。
【００３７】
ハニカム構造４が外被チューブ１に一旦導入されると、はんだ継手が形成される。ハニカム構造４は、部分的な区域１１で接合によって外被チューブ１に接続される。パシベーション層３によって、ハニカム構造４がセクション１４で外被チューブ１に接続されることが妨げられ、このセクション１４で熱膨張挙動の差が補償され得る。はんだ層７は、シート金属層９が互いと接続されることを確実にする。
【００３８】
図２は、この発明による触媒支持構造の端面図を示す。外被チューブ１は多数のシート金属層９を取囲み、これらは、それらの端の領域１３によって外被チューブ１によりかかる(rest against)。シート金属層は、波形および平滑なシート１６を有し、これらは、排気ガスが流れることのできるダクト１０が形成されるように、配置される。
【００３９】
図３は、ハニカム構造のためのこの発明によるハウジングの構造を概略的に示し、外被チューブ１のセクション１４内の種々の層（３、６、７）の配置が例示される。外被チューブ１の内壁２の上には接着層６が配置され、これは、パシベーション層３が外被チューブ１に永久的に結合されることを保証する。パシベーション層３の厚み８は、触媒支持構造の要件に応じて異なり得る。パシベーション層３上に示されるものは、はんだ層７であり、これは、シート金属層９の隣接する端の領域１３が接続されることを保証する。
【００４０】
図４は、ハニカム構造４とパシベーション層３とを備える卵形の外被チューブ１の実施例の斜視および概略図を示す。ハニカム構造は、巻きおよび／または積重ねによって製造される複数のシート金属層９を有し、層は、排気ガスが流れて通るのを可能にするように少なくとも部分的に構成される。ハニカム構造４は、多数のダクト１０を有し、これらは平滑および／または波形のシート１６と境界を接し、外被チューブ１によって取囲まれる。外被チューブ１は内壁２を有し、これは、外被チューブセクション１７のパシベーション層３で実現される。外被セクション１７は、卵形または楕円形の外被チューブ１のより鋭く湾曲した区域であり、ここでは、はんだ継手は不利であると、経験によって示された。
【００４１】
この発明に従って製造される触媒支持構造によって、ハニカム構造と外被チューブとの膨張挙動の差を補償することが可能となり、この種類の触媒支持構造のこの製造は、特に高温真空はんだ付プロセスの場合での、信頼性のあるはんだ付プロセスを保証する。
【図面の簡単な説明】
【図１】 この発明による触媒支持構造の外被チューブとハニカム構造との斜視図である。
【図２】 この発明による触媒支持構造の組立てられた実施例の端面図である。
【図３】 この発明によるハウジングの層状構造の概略図である。
【図４】 ハニカム構造とパシベーション層とを備える卵形のハウジングの実施例の斜視図である。
【符号のリスト】
１ 外被チューブ、２ 内壁、３ パシベーション層、４ ハニカム構造、５ 長さ、６ 接着層、７ はんだ層、８ 厚み、９ シート金属層、１０ ダクト、１１ 部分的な区域、１２ 端面、１３ 端の領域、１４ セクション、１５ 接着剤、１６ シート、１７ 外被チューブのセクション。

Claims (28)

1. ハニカム構造（４）のためのハウジングであって、
   内壁（２）を備える外被チューブ（１）を含み、その内壁はハニカム構造（４）を少なくとも部分的に囲みかつハニカム構造（４）に対して少なくとも１つの軸方向部分的領域（１１）において部分的にはんだ付されており、
   外被チューブ（１）の接合によるハニカム構造（４）への接続を計画的に防ぐために、外被チューブ（１）は内壁（２）の少なくとも１つのセクション（１４）においてパシベーション層（３）を有することを特徴とする、ハウジング。
2. パシベーション層（３）は酸化物表面層の形であることを特徴とする、請求項１に記載のハウジング。
3. パシベーション層（３）は、特に酸化アルミニウムを含む塗布セラミック層として実現される(embodied)ことを特徴とする、請求項１に記載のハウジング。
4. パシベーション層（３）は外被チューブの内側の全円周に沿ったストリップとして設計されることを特徴とする、請求項１から３のいずれかに記載のハウジング。
5. 外被チューブ（１）は卵形または楕円形であり、
   パシベーション層（３）は外被チューブにおける他のセクションに比べてより鋭く湾曲したセクション（１７）に配置されることを特徴とする、請求項１から３のいずれかに記載のハウジング。
6. パシベーション層（３）の軸方向の長さ（５）は５ｍｍから５０ｍｍであることを特徴とする、請求項１から５のいずれかに記載のハウジング。
7. パシベーション層（３）の厚み（８）は３０μｍから１２０μｍであることを特徴とする、請求項１から６のいずれかに記載のハウジング。
8. パシベーション層（３）はセラミック層として実現され、
   接着層（６）が外被チューブ（１）と塗布セラミック層（３）との間に配置されることを特徴とする、請求項１から７のいずれかに記載のハウジング。
9. はんだ層（７）がパシベーション層（３）上に配置されることを特徴とする、請求項１から８のいずれかに記載のハウジング。
10. はんだ層（７）はパシベーション層（３）上の全周層として形成されることを特徴とする、請求項９に記載のハウジング。
11. 請求項１から１０のいずれかに記載のハウジングおよびハニカム構造（４）を備える触媒支持構造であって、前記ハニカム構造は、
    排気ガスが流れることのできるダクト（１０）をハニカム構造（４）が有するように少なくとも部分的に構成されたシート金属層（９）を含み、外被チューブ（１）は、ハニカム構造（４）を少なくとも部分的に取囲み、少なくとも１つの軸方向の部分的な区域（１１）で接合によってハニカム構造（４）に接続される、触媒支持構造。
12. パシベーション層（３）はハニカム構造（４）の端面（１２）付近に配置されることを特徴とする、請求項１１に記載の触媒支持構造。
13. ハニカム構造（４）のシート金属層（９）の径方向の外側の端の領域（１３）がパシベーション層（３）によりかかることを特徴とする、請求項１１または１２に記載の触媒支持構造。
14. パシベーション層（３）によりかかる端の領域（１３）は接合によって互いに接続されることを特徴とする、請求項１３に記載の触媒支持構造。
15. ハニカム構造（４）は、好ましくは高温真空はんだ付によって外被チューブ（１）に部分的領域ではんだ付されることを特徴とする、請求項１１から１４のいずれかに記載の触媒支持構造。
16. 触媒支持構造の製造のための方法であって、前記触媒支持構造は、排気ガスが流れて通ることのできるダクト（１０）をハニカム構造（４）が有するように少なくとも部分的に構成されたシート金属層（９）を含むハニカム構造（４）を有し、前記触媒支持構造はさらに、少なくとも部分的にハニカム構造（４）を取囲み、さらには少なくとも１つの軸方向部分的区域（１１）でハニカム構造（４）に部分的にはんだ付される内壁（２）を備える外被チューブ（１）を有し、外被チューブ（１）は、ハニカム構造（４）とのはんだ継手の計画的な防止のために、内壁（２）の少なくとも１つのセクション（１４）においてパシベーション層（３）で実現され、前記方法は、
    外被チューブ（１）を製造するステップと、
    少なくとも１つのセクション（１４）で外被チューブ（１）の内壁（２）上にパシベーション層（３）を形成するステップとを特徴とし、ここでは外被チューブ（１）とハニカム構造（４）との間のはんだ継手が妨げられ、前記方法はさらに、
    外被チューブ（１）の内壁（２）の少なくとも部分的な区域にはんだを供給するステップと、
    排気ガスが流れて通ることのできるダクト（１０）をハニカム構造（４）が有するように少なくとも部分的に構成されたシート金属層（９）の積重ね、および／または巻きによって公知の様態でハニカム構造（４）を形成するステップと、
    外被チューブ（１）にハニカム構造（４）を導入するステップと、
    はんだ継手を形成するステップとを特徴とする、方法。
17. パシベーション層（３）は、少なくとも１つのセクション（１４）の選択的な、空間的に限定された加熱によって生成される、請求項１６に記載の方法。
18. セクション（１４）は誘導加熱されることを特徴とする、請求項１７に記載の方法。
19. 少なくとも１つのセクション（１４）には、パシベーション層（３）の製造中に酸素含有ガス流が供給されることを特徴とする、請求項１６から１８のいずれかに記載の方法。
20. 外被チューブ（１）には、パシベーション層（３）の製造中に少なくとも１つのセクション（１４）の外側で希ガス流、特にアルゴンが供給されることを特徴とする、請求項１６から１９のいずれかに記載の方法。
21. パシベーション層（３）は少なくとも１つのセクション（１４）の化学処理によって生成されることを特徴とする、請求項１６に記載の方法。
22. パシベーション層（３）は、塗布セラミック層、特に酸化アルミニウムを内壁（２）の少なくとも１つのセクション（１４）に適用することによって生成されることを特徴とする、請求項１６に記載の方法。
23. 接着層（６）が、塗布セラミック層の形成の前に少なくとも１つのセクション（１４）に適用されることを特徴とする、請求項２２に記載の方法。
24. パシベーション層（３）は、溶射によって外被チューブ（１）上に形成される塗布セラミック層として実現される、請求項２３に記載の方法。
25. はんだ層（７）を生成するために、外被チューブ（１）の内壁（２）にはんだが供給される前に、接着剤（１５）が特にパシベーション層（３）に適用される、請求項１６から２４のいずれかに記載の方法。
26. 外被チューブ（１）にハニカム構造（４）を導入する前、またはその後に、粉末状のはんだがハニカム構造（４）の端部（１２）に適用される、請求項１６から２５のいずれかに記載の方法。
27. パシベーション層（３）は、少なくとも１つのセクション（１４）で内壁（２）を粗くすることによって生成される、請求項１６に記載の方法。
28. 粗くすることは、サンドブラストおよび／またはブラッシングの製造方法によって行なわれる、請求項２７に記載の方法。

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