JP4449341B2

JP4449341B2 - Sealing structure

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Publication number: JP4449341B2
Application number: JP2003139266A
Authority: JP
Inventors: 幸一田中; 友之白嵜
Original assignee: Casio Computer Co Ltd
Current assignee: Casio Computer Co Ltd
Priority date: 2003-05-16
Filing date: 2003-05-16
Publication date: 2010-04-14
Anticipated expiration: 2023-05-16
Also published as: JP2004342515A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ＥＬ素子を封止する封止構造に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、ＥＬ（Electro Luminescence）素子、液晶素子、半導体素子といった電気素子は、家庭用電化製品、パーソナルコンピュータ、携帯電話機、その他あらゆる電子機器に使用されている。特に、有機ＥＬ素子は有機化合物のＥＬ層がアノードとカソードとの間に配置された自発光素子であり、表示装置の画素、露光装置の光源、液晶ディスプレイのバックライト、その他の光源に用途が広がっている。有機ＥＬ素子は、主に、基板上にフォトリソグラフィー法、エッチング、化学メッキ、蒸着、液滴塗布といった種々の手法を用いてアノード、ＥＬ層、カソードを積層することで形成される。
【０００３】
このような有機ＥＬ素子は外気中の水分、酸素等によって劣化しやすいため、封止構造によって封止されている。例えば、特許文献１には、基板にアノード、ＥＬ層、カソードの順に基板上に積層されてなる有機ＥＬ素子全体に合成樹脂を塗布して、合成樹脂に対向ガラス基板を貼り付けてなる封止構造について記載されている。この封止構造においては、有機ＥＬ素子が対向ガラス基板と基板との間に挟まれ、対向ガラス基板と基板との間に合成樹脂が充填されている。更に、対向ガラス基板及び基板の周囲を覆うようにガスバリア性のカバー部材が設けられている。
【０００４】
【特許文献１】
特開２００２−１７５８７７号公報
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来の封止構造では、合成樹脂と基板との接合性が十分でないため、外気が基板と合成樹脂との間の界面を通じて有機ＥＬ素子まで侵入してしまうおそれがあり、外気中の酸素や水分により有機ＥＬ素子が劣化してしまうおそれがある。また、対向ガラス基板と基板との間に有機ＥＬ素子を挟まれている上、対向ガラス基板及び基板の周囲を覆うようにカバー部材が設けられているため、全体として厚みが増してしまう。
そこで、本発明の目的は、封止構造の密封性を向上し、有機ＥＬ素子が外気に曝されないようにするとともに、有機ＥＬ素子及び封止構造全体として厚みを薄くすることである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
以上の課題を解決するために、請求項１記載の発明は、例えば図１に示すように、
基板（例えば、透明基板２）上に形成された第一電極（例えば、アノード５）と、前記第一電極上に形成された少なくとも一層以上のＥＬ層（例えば、ＥＬ層６）と、前記ＥＬ層上に形成された第二電極（例えば、カソード７）と、からなるＥＬ素子を封止する封止構造（例えば、封止構造４）において、
前記第一電極と一体形成された第一端子（例えば、端子５ａ）及び前記第二電極と一体形成された第二端子（例えば、端子７ａ）を除く前記ＥＬ素子全体を被覆する絶縁保護膜（例えば、絶縁保護膜１１）と、
前記第一電極、前記ＥＬ層、前記第二電極が積層した積層部全体に重なるようにして前記絶縁保護膜上の一部に形成されるとともに、水分が透過することを遮断する水分遮断シート（例えば、水分遮断シート８）と、
前記水分遮断シートの周囲を囲繞するようにして前記水分遮断シート上に環状に形成されるとともに、前記絶縁保護膜側から、水又は酸素を吸着する吸着層（例えば、吸着層１２）、厚さ方向の水又は酸素の浸入を遮蔽する遮蔽層（例えば、遮蔽層１３）、ポリテレフタル酸エチレンからなる保護樹脂層（例えば、保護樹脂層１５）の順で積層されて構成され、前記水分遮断シートの縁から延出して前記水分遮断シートの周縁外の前記絶縁保護膜上にまで傾斜するように形成された樹脂シール（例えば、樹脂シール９）と、
前記樹脂シールを被覆するように環状に成膜され、ガスバリア性を有したガスバリア膜（例えば、ガスバリア薄膜１０）と、
によって前記第一端子及び前記第二端子を除く前記ＥＬ素子全体を封止することを特徴とする。
【０００７】
請求項１に記載の発明では、水分遮断シートがＥＬ素子上面を被覆しているため、ＥＬ素子が水分遮断シートによって封止される。水分遮断シートは十分な水分遮断性を持たせるためにある程度の厚さが必要となるため、その周囲に段差が生じてしまい、このままではガスバリア膜を蒸着等で成膜すると、段差によりガスバリア膜に裂け目が生じこの隙間から水や酸素が浸入してしまう恐れがあるが、樹脂シールが水分遮断シートの縁から延出するように形成されているため、樹脂シールが水分遮断シートとその下方の部材との隙間を埋設し、水や酸素が有機ＥＬ素子にまで侵入しにくくなる。
また、ガスバリア膜が樹脂シールその下方の部材との隙間を埋設し、水や酸素が有機ＥＬ素子にまで侵入しにくくなり、有機ＥＬ素子が更に劣化しにくくなる。
また、本発明の封止構造は、従来のように対向ガラス基板と基板との間にＥＬ素子を挟んだ構造となっているのではなく、ＥＬ素子を単に被覆するように水分遮断シートが設けられているだけであるから、全体としての厚みが従来と比較しても薄くすることができる。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下に、図面を用いて本発明の具体的な態様について説明する。ただし、発明の範囲を図示例に限定するものではない。
【０００９】
〔第一の実施の形態〕
図１には、本発明を適用した面発光デバイス１が示されている。
図１に示すように、面発光デバイス１は、光を透過する性質（以下、透光性という。）を有するとともに絶縁性を有する透明基板２と、透明基板２の表面上に形成された有機ＥＬ素子３と、有機ＥＬ素子３を封止する封止構造４と、を具備する。
【００１０】
透明基板２は、ホウケイ酸ガラス、石英ガラス、その他のガラス、アクリル（ＰＭＭＡ）、ポリカーボネート、その他の樹脂で形成されている。
有機ＥＬ素子３は、第一電極であるアノード５と、有機化合物を含有したＥＬ層６と、第二電極であるカソード７と、を具備し、透明基板２から順にアノード５、ＥＬ層６、カソード７が積層した積層構造となっている。
【００１１】
アノード５は、透光性を有するとともに導電性を有し、比較的仕事関数の高いものである。アノード５は、例えば、酸化インジウム、酸化亜鉛若しくは酸化スズ又はこれらのうちの少なくとも一つを含む混合物（例えば、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、亜鉛ドープ酸化インジウム）で形成されている。
【００１２】
アノード５には端子５ａが一体形成されており、この端子５ａが封止構造４の外側に延出している。
【００１３】
アノード５上には、ＥＬ層６が形成されている。ＥＬ層６は、アノード５から、導電性高分子であるＰＥＤＯＴ（ポリチオフェン）及びドーパントであるＰＳＳ（ポリスチレンスルホン酸）からなる正孔輸送層、ポリフルオレン系発光材料からなる狭義の発光層の順に積層した二層構造である。
なお、ＥＬ層６は、正孔輸送層及び狭義の発光層からなる二層構造の他に、例えば、アノード５から順に正孔輸送層、狭義の発光層、電子輸送層となる三層構造であっても良いし、狭義の発光層からなる一層構造であっても良いし、これらの層構造において適切な層間に電子又は正孔の注入層が介在した積層構造であっても良い。つまり、ＥＬ層６は、正孔及び電子を注入し、正孔及び電子を輸送し、正孔と電子の再結合により励起子を生成して発光するための広義の発光層である。ＥＬ層６は、電子的に中立な有機化合物であることが望ましく、これにより正孔と電子がＥＬ層６でバランス良く注入され、輸送される。ＥＬ層６に電子輸送性の物質が発光層に適宜混合されていても良いし、正孔輸送性の物質が発光層に適宜混合されても良いし、電子輸送性の物質及び正孔輸送性の物質が発光層に適宜混合されていても良い。
【００１４】
ＥＬ層６上にはカソード７が形成されている。カソード７は、少なくとも仕事関数の低い材料を含み、具体的にはマグネシウム、カルシウム、リチウム若しくはバリウムや希土類からなる単体又はこれらの単体を少なくとも一種を含む合金で形成されている。更に、カソード７が積層構造となっていても良く、例えば、上述のような低仕事関数材料で形成された膜上にアルミニウム、クロム等高仕事関数で且つ低抵抗率の材料で被膜した積層構造でも良い。また、カソード７は可視光に対して遮光性を有するのが望ましく、さらに、ＥＬ層６で発した可視光に対して高い反射性を有するのが望ましい。つまり、カソード７が可視光を反射する鏡面として作用することで、光の利用効率を向上することができる。
【００１５】
カソード７には端子７ａが接続されており、この端子７ａが封止構造４の外側に延出している。
【００１６】
以上のように積層構造となる有機ＥＬ素子３では、アノード５とカソード７との間に電界（電圧）が生じるとＥＬ層６内に電流が流れるが、このとき正孔がアノード５からＥＬ層６へ注入され、電子がカソード７からＥＬ層６に注入される。そして、ＥＬ層６にて正孔及び電子が再結合することによって励起子が生成され、励起子がＥＬ層６内の蛍光体を励起して発光する。透明基板２及びアノード５が透明であるため、光は透明基板２及びアノード５を透過し、透明基板２の裏面が表示面となり、カソード７が反射性を有しているため表示輝度も高くなる。
【００１７】
封止構造４は、アノード５、ＥＬ層６及びカソード７が積層した積層部全体つまり端子５ａ及び端子７ａを除く有機ＥＬ素子３全体を被覆する絶縁保護膜１１と、アノード５、ＥＬ層６及びカソード７が積層した積層部全体に重なるようにして絶縁保護膜１１上に形成されるとともに、水分が透過することを遮断する積層構造の水分遮断シート８と、水分遮断シート８の周囲を囲繞するようにして環状に形成された樹脂シール９と、端子５ａ及び端子７ａを露出するようにして水分遮断シート８及び樹脂シール９全体を被覆したガスバリア薄膜１０と、を具備する。
【００１８】
絶縁保護膜１１は、シリコン窒化物又はシリコン酸化物からなり、絶縁性を有する膜である。
【００１９】
水分遮断シート８は、下層から吸着層１２、遮蔽層１３、ナイロン層１４、保護樹脂層１５の順に積層した四層構造を成している。積層方向に見て、水分遮断シート８の面積は有機ＥＬ素子３の面積よりも大きく、水分遮断シート８の外周部分は有機ＥＬ素子３の外縁よりも外側に延出し、周縁が垂直に切り立つような構造になっている。吸着層１２は、水又は酸素と物理吸着する官能基を有するポリエチレン、ポリプロピレンからなり、絶縁保護膜１１等に容易に接着するものである。吸着層１２の膜厚は、十分な水分遮断の観点から２０μｍ以上が好ましくより望ましくは、５０μｍ〜１００μｍである。吸着層１２に酸化カルシウムや酸化バリウム等の吸湿剤を添加しても良い。更には、吸着層１２に鉄粉等の化学的に酸素を吸着する脱酸素剤を添加しても良い。遮蔽層１３は、アルミ又はアルミ合金からなり、厚さ方向の水又は酸素の浸入を遮蔽するものである。遮蔽層１３の膜厚は、１０〜４０μｍ厚である。ナイロン層１４はナイロンからなるものであり、このナイロン層１４に鉄粉等の化学的に酸素を吸着する脱酸素剤を添加しても良い。ナイロン層１４の膜厚は９μｍである。保護樹脂層１５はポリテレフタル酸エチレンからなり、この保護樹脂層１５に鉄粉等の化学的に酸素を吸着する脱酸素剤を添加しても良い。保護樹脂層１５の膜厚は１２μｍである。以上の水分遮断シート８は、水や酸素を吸着し、積層方向に水や酸素を侵入することを防止するものである。
【００２０】
樹脂シール９は、二液型エポキシ樹脂、熱硬化性エポキシ樹脂及び光硬化樹脂（紫外線硬化性樹脂）のいずれかを硬化したものである。樹脂シール９は、水分遮断シート８の外縁に沿って水分遮断シート８の外周部上に形成されている。更に、樹脂シール９は水分遮断シート８の外縁から延出して、絶縁保護膜１１や基板２上にも形成されている。絶縁保護膜１１や基板２の表面に対して樹脂シール９の表面の成す角度θ（接触角θ）は９０°未満であり、望ましくは６０°以下のテーパ状である。樹脂シール９なしに水分遮断シート８の周囲をガスバリア薄膜１０が成膜すると、水分遮断シート８の周縁が切り立っている構造のため生じる段差によって水分遮断シート８の周縁でガスバリア薄膜１０に裂け目が生じ、ここから水や酸素が浸入してしまう恐れがあるが、樹脂シール９がこのような段差を緩やかにするような構造で形成されるために、その上部を覆うガスバリア薄膜１０を薄くしても十分ステップカバレッジでき、また水分遮断シート８とその下の絶縁保護膜１１や基板２との界面に水や酸素の侵入することを抑制するものである。
【００２１】
ガスバリア薄膜１０は、酸化アルミニウムまたはアルミニウムからなるものである。ガスバリア薄膜１０は、水分遮断シート８及び樹脂シール９を覆い、絶縁保護膜１１の端部及び端子５ａ，７ａを露出するように成膜されている。このガスバリア薄膜１０の膜厚は、全体の薄型化の観点から０．０１ｍｍ以下が望ましい。「ガスバリア性」とは、酸素ガス及び水蒸気を通過させないで酸素ガス及び水蒸気を遮蔽する性質をいう。
【００２２】
次に、面発光デバイス１の製造方法、封止構造４の製造方法、有機ＥＬ素子３の封止方法について説明する。
まず、スパッタリング法、ＰＶＤ法又はＣＶＤ法によって透明基板２の表面上にＩＴＯ等の透明導電層を形成し、その透明導電層にマスクを施した状態でエッチングをすることによって、透明基板２上にアノード５、端子５ａ及び端子７ａを形成するが、端子５ａはアノード５と一体に形成し、端子７ａはアノード５及び端子５ａから離れるように形成する。次いで、液滴吐出法（インクジェット法）、スピンコート法、ダイコート法、ディップコート法、平版印刷法、凹版印刷法、凸版印刷法といった湿式塗布法によってＥＬ層６をアノード５上に形成する。次いで、スパッタリング法、ＰＶＤ法又はＣＶＤ法によって導電膜を成膜し、その導電膜にマスクを施した状態でエッチングすることによって、ＥＬ層６上にカソード７を形成してカソード７と端子７ａとを接続する（図２（ａ））。次いで、有機ＥＬ素子３を被覆するとともに端子５ａ及び端子７ａが露出するようにシリコン窒化物又はシリコン酸化物からなる絶縁保護膜１１を成膜する（図２（ｂ））。
【００２３】
次いで、図２（ｃ）に示すように、重合、架橋前の熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂又は光硬化性樹脂からなる接着剤層１２’、遮蔽層１３、ナイロン層１４、保護樹脂層１５の順に積層してなる水分遮断シート８を有機ＥＬ素子３に重ねるようにして絶縁保護膜１１に接着する。ここで、接着剤層１２’を絶縁保護膜１１側にして水分遮断シート８を接着し、更に有機ＥＬ素子３の端子５ａ，７ａ及び絶縁保護膜１１の端部が水分遮断シート８から露出するようにして水分遮断シート８を接着する。そして、接着剤層１２’が重合、架橋して硬化すると、ポリエチレン、ポリプロピレン等の吸着層１２に変質する（図３（ａ））。水分遮断シート８を接着する時に水や酸素が生じる場合、この後十分乾燥させることで水や酸素を除去する。なお、接着剤層１２’の組成にもよるが、水分遮断シート８を接着する際に水分遮断シート８を加熱して、更に水分遮断シート８を有機ＥＬ素子３側に押し付けるのが望ましい。
【００２４】
次いで、二液型エポキシ樹脂、熱硬化性エポキシ樹脂又は光硬化性樹脂を水分遮断シート８の外周部全体に塗布するが、この樹脂の絶縁保護膜１１や基板１２に対する接触角θが９０°未満望ましくは６０°以下にするのが望ましい。ここで、水分遮断シート８の外縁から樹脂を延出するようにして、且つ、端子５ａ，７ａの突端及び絶縁保護膜１１の端部に樹脂を浴びせないようにして、樹脂を塗布する。そして、塗布した樹脂が重合、架橋して硬化すると、その塗布した樹脂が樹脂シール９になる（図３（ｂ））。樹脂シール９によって水分遮断シート８とその下の部材との隙間を埋めて、隙間からの水や酸素の浸入を抑制することができる。樹脂シール９生成時に水や酸素が生じる場合、この後十分乾燥させることで水や酸素を除去する。
【００２５】
次いで、スパッタリング法、ＰＶＤ法又はＣＶＤ法によって透明基板２の表面側一面、つまり、水分遮断シート８、樹脂シール９、端部を除く絶縁保護膜１１及び透明基板２の露出した部分全体にガスバリア性の薄膜を成膜する。ここで、その薄膜がＡｌの場合には、蒸着法によって成膜し、その薄膜がＡｌ₂Ｏ₃の場合には、スパッタリング法によって成膜する。これにより、絶縁保護膜１１の端部及び端子５ａ，７ａが露出するようにガスバリア薄膜１０が形成される（図３（ｃ））。スパッタリング法によりガスバリア薄膜１０を形成する場合、樹脂シール９の表面にシワが発生しておりガスバリア薄膜１０の膜厚が厚くなるほどシワが細かくなっているので、ガスバリア薄膜１０の応力を抑えるためにガスバリア薄膜１０の膜厚が２０００Å以下となるように成膜するのが望ましい。先の工程で樹脂シール９の接触角θが９０°未満望ましくは６０°以下となるように樹脂シール９が形成されているので、樹脂シール９の全体を覆うようにガスバリア薄膜１０を成膜することができる。
【００２６】
以上のように本実施形態によれば、水分遮断シート８が有機ＥＬ素子３の外縁から延出するようにして有機ＥＬ素子３全体を被覆しているため、有機ＥＬ素子３が水分遮断シート８によって封止される。ここで有機ＥＬ素子３を被覆する窒化シリコン膜からなる絶縁保護膜１１では水、酸素を十分遮蔽できないが、水分遮断シート８によって有機ＥＬ素子３の上面からの水及び酸素を十分遮蔽することができる。更に、樹脂シール９が水分遮断シート８の外縁から延出するようにして水分遮断シート８の外周部に形成されているから、水分遮断シート８とその下方で接する部材との接合面に経時的に隙間が生じてしまい、水や酸素が浸入する経路が発生しても、その外側を樹脂シール９によって水や酸素の浸入を抑制することができる。
【００２７】
また、仮に樹脂シール９を形成せずにガスバリア薄膜１０を形成した場合には、樹脂シール９の外周部の段差によってガスバリア薄膜１０が樹脂シール９の外縁で途切れる恐れがあるが、樹脂シール９を形成することで樹脂シール９の表面が絶縁保護膜１１や基板２の表面に対して傾斜しているので、ガスバリア薄膜１０が途切れずにガスバリア薄膜１０を成膜することができる、
【００２８】
また、二液型エポキシ樹脂又は熱硬化性エポキシ樹脂を硬化して樹脂シール９を形成した場合には、重合生成後の経時的な樹脂シール９の縮小率が小さいので、その後に被覆するガスバリア薄膜１０が樹脂シール９の収縮により生ずる物理的応力のために皺を生じてしまうことがない。特に、ガスバリア薄膜１０がＡｌ₂Ｏ₃の場合には、樹脂シール９とガスバリア薄膜１０との密着性が良好であり、ガスバリア薄膜１０にピンホールが生成されることを抑えることができ、水や酸素に対して優れた遮蔽性をもたらした。一方、樹脂シール９として紫外線硬化樹脂を用いた場合には、その上面を被覆した酸化アルミからなるガスバリア薄膜１０に皺が形成されてしまい、樹脂シール９として二液型エポキシ樹脂又は熱硬化性エポキシ樹脂を硬化した樹脂シール９の場合ほど高い封止性がないことが確認された。
【００２９】
また、ガスバリア薄膜１０には厚さ方向にピンホールが生じることがあるが、有機ＥＬ素子３の上方には水分遮断シート８が形成されているので、水分遮断シート８直上のガスバリア薄膜１０にピンホールが発生した場合であっても、水分遮断シート８が水や酸素を吸着するので有機ＥＬ素子３に水や酸素が到達することを抑制できる。
【００３０】
また、この封止構造４は、従来のように対向ガラス基板と基板との間に有機ＥＬ素子３を挟んだ構造となっているのではなく、有機ＥＬ素子３を水分遮断シート８で被覆し、水分遮断シート８の外周部を樹脂シール９でシールし、全体をガスバリア薄膜１０で被覆しているだけである。従って、面発光デバイス１全体としての厚みは、ガラス板二枚で封止した従来の封止構造に比較しても薄くなっている。
【００３１】
〔変形例１〕
変形例について以下で説明するが、以下の変形例については上記面発光デバイス１と異なる点について説明し、面発光デバイス１の構成要素と同一の構成要素に同一の符号を付す。
図１に示された面発光デバイス１では水分遮断シート８がガスバリア薄膜１０によって被覆されているが、図４に示された面発光デバイス１０１では水分遮断シート８の中央部が露出している。つまり、この面発光デバイス１１では、ガスバリア薄膜１０が樹脂シール９を被覆するように環状に形成されている。また、ガスバリア薄膜１０が樹脂シール９の外縁及び内縁から延出して、ガスバリア薄膜１０の一部が透明基板２、端子５ａ，７ａ及び水分遮断シート８の一部を被覆している。
この面発光デバイス１０１の封止構造４でも、外気がガスバリア薄膜１０によって遮蔽されるから、透明基板２と樹脂シール９との界面まで侵入しにくくなり、有機ＥＬ素子３が劣化しにくくなる。
【００３２】
〔変形例２〕
図１に示された面発光デバイス１では樹脂シール９が水分遮断シート８の外周部を被覆するように環状に形成されているが、図５に示された面発光デバイス１１１では樹脂シール９が水分遮断シート８の全体を被覆して水分遮断シート８の外縁から延出するように形成されている。
この面発光デバイス１１１の封止構造４でも、外気がガスバリア薄膜１０によって遮蔽されるから、透明基板２と樹脂シール９との界面まで侵入しにくくなり、有機ＥＬ素子３が劣化しにくくなる。
【００３３】
〔変形例３〕
図１に示された面発光デバイス１では水分遮断シート８が吸着層１２、遮蔽層１３、ナイロン層１４、保護樹脂層１５からなる四層構造であったが、図６に示された面発光デバイス１２１では、水分遮蔽シート８が有機ＥＬ素子３側から順に吸着層１２、遮蔽層１３、保護樹脂層１５からなる三層構造である。
この面発光デバイス１２１の封止構造４でも、外気がガスバリア薄膜１０によって遮蔽されるから、透明基板２と樹脂シール９との界面まで侵入しにくくなり、有機ＥＬ素子３が劣化しにくくなる。
【００３４】
〔変形例４〕
図４に示された面発光デバイス１０１では水分遮断シート８が吸着層１２、遮蔽層１３、ナイロン層１４、保護樹脂層１５からなる四層構造であったが、図７に示された面発光デバイス１３１では、水分遮蔽シート８が有機ＥＬ素子３側から順に吸着層１２、遮蔽層１３、保護樹脂層１５からなる三層構造である。
この面発光デバイス１３１の封止構造４でも、外気がガスバリア薄膜１０によって遮蔽されるから、透明基板２と樹脂シール９との界面まで侵入しにくくなり、水分が有機ＥＬ素子３まで侵入することがなくなる。
【００３５】
〔変形例５〕
図５に示された面発光デバイス１１１では水分遮断シート８が吸着層１２、遮蔽層１３、ナイロン層１４、保護樹脂層１５からなる四層構造であったが、図８に示された面発光デバイス１４１では、水分遮蔽シート８が有機ＥＬ素子３側から順に吸着層１２、遮蔽層１３、保護樹脂層１５からなる三層構造である。
この面発光デバイス１４１の封止構造４でも、外気がガスバリア薄膜１０によって遮蔽されるから、透明基板２と樹脂シール９との界面まで侵入しにくくなり、水分が有機ＥＬ素子３まで侵入することがなくなる。
【００３６】
本発明は、上記各実施の形態に限定されることなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において、種々の改良並びに設計の変更を行っても良い。
【００３７】
例えば、一つの有機ＥＬ素子だけでなく、二つ以上の有機ＥＬ素子をまとめて封止構造４で封止しても良い。例えば、透明基板２の表面状にｍ行ｎ列（ｍ、ｎともに２以上の整数）のマトリクス状に複数の有機ＥＬ素子を配列し、その後、全ての有機ＥＬ素子を被覆するように絶縁保護膜１１を成膜する。その後、水分遮断シート８を全ての有機ＥＬ素子に重ねるようにして水分遮断シート８を絶縁保護膜１１に接着する。その後は、上記実施の形態と同様に、水分遮断シート８の外周部に樹脂シール９を形成し、樹脂シール９及び水分遮断シート８全体を被覆するようにガスバリア薄膜１０を成膜する。この場合各有機ＥＬ素子が画素となるが、単純マトリクス駆動であれば端子５ａ、端子７ａがともに複数となり、アクティブマトリクス駆動であれば、端子５ａ、端子７ａの少なくとも一つが複数となり、画素ごとに設けられた画素回路（一又は複数のＴＦＴから構成される）も封止構造４内に封止される。
【００３８】
【実施例】
以下に、実施例を挙げることにより、本発明をさらに具体的に説明する。
実施例１では、透明基板２の表面に有機ＥＬ素子３を形成し、その有機ＥＬ素子３を封止構造４で封止することによって、図１に示された面発光デバイス１を作成した。水分遮断シート８を接着する時に、水分遮断シート８を２００℃に加熱して且つ水分遮断シート８を有機ＥＬ素子３側に０．２５ＭＰａの圧力で押しつけた。また、樹脂シール９には、エポキシ系の２液混合タイプの熱硬化樹脂を用いたが、具体的にはＰＸ６８１Ｃ／ＮＣ（robnor resins社製）を用いた。樹脂シーツ９を形成する時には、ディスペンサで樹脂を塗布するが、走査速度を２０ｍｍ／ｓｅｃ、塗布圧力を０．８ｋｇ／ｃｍ²、クリアランスを０．３０ｍｍに設定した。ガスバリア薄膜１０は、Ａｌを蒸着することによって膜厚５０００Åの膜厚で成膜した。
【００３９】
実施例２では、透明基板２の表面に有機ＥＬ素子３を形成し、その有機ＥＬ素子３を封止構造４で封止することによって、図１に示された面発光デバイス１を作成した。水分遮断シート８を接着する時に、水分遮断シート８を２００℃に加熱して且つ水分遮断シート８を有機ＥＬ素子３側に０．２５ＭＰａの圧力で押しつけた。また、樹脂シール９には、アクリル系の紫外線硬化樹脂を用いたが、具体的には３０２７Ｂ（スリーボンド社製）を用いた。樹脂シーツ９を形成する時には、ディスペンサで樹脂を塗布するが、走査速度を２０ｍｍ／ｓｅｃ、塗布圧力を０．８ｋｇ／ｃｍ²、クリアランスを０．３０ｍｍに設定した。ガスバリア薄膜１０は、酸素雰囲気（真空度：５ｍＴｏｒｒ）においてＡｌをターゲットとして成膜速度３９．３Å／ｍｉｎでスパッタリングすることによって、膜厚２０００ÅのＡｌ₂Ｏ₃膜とした。
【００４０】
実施例１、実施例２の何れでも有機ＥＬ素子は同一工程・同一材料で形成した。
【００４１】
そして、実施例１のように製造した三つ面発光デバイス１を温度６０℃、湿度９０％の雰囲気下に５００時間曝露して、発光面中に成長したダークスポットの直径の増加量を測定した。同様に、実施例２のように製造した三つ面発光デバイス１を温度６０℃、湿度９０％の雰囲気下に５００時間曝露して、発光面中に成長したダークスポットの直径の増加量を測定した。その結果を図９に示す。
図９のグラフにおいて、横軸は曝露時間を表し、縦軸はダークスポットの直径の増加量を表す。図９に示すように、実施例１（試料Ｎｏ．１、Ｎｏ．２、Ｎｏ．３）では、ダークスポットの成長速度が試料によってばらついていることがわかり、試料Ｎｏ．１のダークスポットの成長速度が最も速く、試料Ｎｏ．２のダークスポットの成長速度が最も遅い。実施例２（試料Ｎｏ．４、Ｎｏ．５、Ｎｏ．６）では、ダークスポットの成長速度が試料によってばらついておらず何れの試料でも殆ど同じ成長速度であることがわかる。但し、試料Ｎｏ．４、Ｎｏ．５、Ｎｏ．６の成長速度は実施例１の試料Ｎｏ．２の成長速度よりも速い。
有機ＥＬ素子３中のダークスポットは発光しない部分であり、有機ＥＬ素子３が劣化することによって生じるものであるため、実施例１の試料Ｎｏ．２のようにダークスポットの成長速度が低いことが望ましいが、大量生産を考慮すると実施例２のようにダークスポットの成長速度が試料によってばらつかないのが望ましい。
【００４２】
また、実施例１、実施例２の面発光デバイス１を温度６０℃、湿度９０％の雰囲気下に５００時間曝露して、面発光デバイス１を強度１００ｃｄ／ｍ²で発光させた時の効率及び電流比視効率を測定した。その結果を図１０、図１１に示す。
図１０のグラフにおいて、横軸は曝露時間を表し、縦軸は効率を表す。図１１のグラフにおいて、横軸は曝露時間を表し、縦軸は電流比視効率を表す。図１０に示すように、実施例１であっても実施例２であっても、曝露時間が長くなっても効率が低下していかないことがわかる。また、図１１に示すように、実施例１であっても実施例２であっても、曝露時間が長くなっても電流比視効率が低下していかないことがわかる。
【００４３】
【発明の効果】
本発明によれば、水分遮断シートがＥＬ素子上面を被覆し、樹脂シールが水分遮断シートの縁から延出するように形成されているため、ＥＬ素子が水分遮断シート及び樹脂シールによって封止される。更に、樹脂シールが水分遮断シートの縁から延出するように形成されているため、樹脂シールが水分遮断シートとその下方の部材との隙間を埋設し、水や酸素が有機ＥＬ素子にまで侵入しにくくなる。また、ガスバリア膜が樹脂シールその下方の部材との隙間を埋設し、水や酸素が有機ＥＬ素子にまで侵入しにくくなり、有機ＥＬ素子が更に劣化しにくくなる。また、本発明の封止構造は、従来のように対向ガラス基板と基板との間にＥＬ素子を挟んだ構造となっているのではなく、ＥＬ素子を単に被覆するように水分遮断シートが設けられているだけであるから、全体としての厚みが従来と比較しても薄くすることができる。
【００４４】
また、ガスバリア膜がＡｌ又はＡｌ₂Ｏ₃の何れかで形成されているため、ガスバリア膜と基板との接合性は樹脂と基板との接合性に比較しても高い。そのため、外気がガスバリア膜と基板との界面に侵入しにくくなり、有機ＥＬ素子が更に劣化しにくくなる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明が適用された封止構造及びこの封止構造に封止される有機ＥＬ素子を示した断面図である。
【図２】図１の封止構造の製造過程を示した図面である。
【図３】図２の続きの製造過程を示した図面である。
【図４】図１の封止構造とは別の封止構造を示した断面図である。
【図５】図１、図４の封止構造とは別の封止構造を示した断面図である。
【図６】図１、図４、図５の封止構造とは別の封止構造を示した断面図である。
【図７】図１、図４、図５、図６の封止構造とは別の封止構造を示した断面図である。
【図８】図１、図４、図５、図６、図７の封止構造とは別の封止構造を示した断面図である。
【図９】実施例について曝露時間とダークスポットの直径の増加量との関係の結果を示したグラフである。
【図１０】実施例について曝露時間と効率との関係の結果を示したグラフである。
【図１１】実施例について曝露時間と電流比視効率との関係の結果を示したグラフである。
【符号の説明】
２透明基板（基板）
３有機ＥＬ素子（ＥＬ素子）
４封止構造
５アノード（第一電極）
６ＥＬ層
７カソード（第二電極）
８水分遮断シート
９樹脂シール
１０ガスバリア薄膜（ガスバリア膜）[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to a sealing structure for sealing an EL element.
[0002]
[Prior art]
In recent years, electrical elements such as EL (Electro Luminescence) elements, liquid crystal elements, and semiconductor elements have been used in household electrical appliances, personal computers, mobile phones, and all other electronic devices. In particular, an organic EL element is a self-luminous element in which an EL layer of an organic compound is disposed between an anode and a cathode, and is used for a pixel of a display device, a light source of an exposure device, a backlight of a liquid crystal display, and other light sources. It has spread. An organic EL element is mainly formed by laminating an anode, an EL layer, and a cathode on a substrate by using various methods such as photolithography, etching, chemical plating, vapor deposition, and droplet application.
[0003]
Since such an organic EL element is easily deteriorated by moisture, oxygen, etc. in the outside air, it is sealed by a sealing structure. For example, Patent Document 1 discloses a sealing method in which a synthetic resin is applied to the entire organic EL element that is laminated on a substrate in the order of an anode, an EL layer, and a cathode, and a counter glass substrate is attached to the synthetic resin. The structure is described. In this sealing structure, the organic EL element is sandwiched between the counter glass substrate and the substrate, and a synthetic resin is filled between the counter glass substrate and the substrate. Furthermore, a gas barrier cover member is provided so as to cover the counter glass substrate and the periphery of the substrate.
[0004]
[Patent Document 1]
JP 2002-175877 A
[0005]
[Problems to be solved by the invention]
However, in the conventional sealing structure, since the bonding property between the synthetic resin and the substrate is not sufficient, there is a possibility that the outside air may enter the organic EL element through the interface between the substrate and the synthetic resin. In addition, the organic EL element may be deteriorated by moisture or moisture. In addition, since the organic EL element is sandwiched between the counter glass substrate and the substrate, and the cover member is provided so as to cover the periphery of the counter glass substrate and the substrate, the thickness increases as a whole.
Therefore, an object of the present invention is to improve the sealing performance of the sealing structure, prevent the organic EL element from being exposed to the outside air, and reduce the thickness of the organic EL element and the entire sealing structure.
[0006]
[Means for Solving the Problems]
In order to solve the above problems, the invention described in claim 1 is, for example, as shown in FIG.
A first electrode (eg, anode 5) formed on a substrate (eg, transparent substrate 2), at least one or more EL layers (eg, EL layer 6) formed on said first electrode, and said EL In a sealing structure (for example, sealing structure 4) that seals an EL element composed of a second electrode (for example, cathode 7) formed on the layer,
An insulating protective film covering the entire EL element except for a first terminal (for example, the terminal 5a) integrally formed with the first electrode and a second terminal (for example, the terminal 7a) integrally formed with the second electrode. For example, the insulating protective film 11),
A moisture-blocking sheet that is formed on a part of the insulating protective film so as to overlap the entire laminated portion in which the first electrode, the EL layer, and the second electrode are stacked, and blocks moisture from passing therethrough ( For example, a moisture blocking sheet 8),
While being annularly formed on the moisture blocking sheet so as to surround the moisture blocking sheet, From the insulating protective film side, from an adsorption layer (for example, adsorption layer 12) that adsorbs water or oxygen, a shielding layer (for example, shielding layer 13) that shields intrusion of water or oxygen in the thickness direction, and from poly (ethylene terephthalate) The protective resin layer (for example, the protective resin layer 15) is laminated in the order, A resin seal (for example, resin seal 9) formed so as to extend from the edge of the moisture barrier sheet and to be inclined to the insulating protective film outside the periphery of the moisture barrier sheet;
A gas barrier film having a gas barrier property (for example, the gas barrier thin film 10) formed in an annular shape so as to cover the resin seal;
The whole EL element excluding the first terminal and the second terminal is sealed.
[0007]
In the invention according to claim 1, since the moisture blocking sheet covers the upper surface of the EL element, the EL element is sealed with the moisture blocking sheet. Since the moisture barrier sheet needs to have a certain thickness in order to have sufficient moisture barrier properties, a step is generated around the moisture barrier sheet. If the gas barrier film is formed by vapor deposition or the like as it is, the gas barrier film is formed by the step. There is a risk that water and oxygen may enter through this gap, but the resin seal is formed so as to extend from the edge of the moisture shielding sheet, so the resin seal is the moisture shielding sheet and the member below it The water and oxygen are less likely to enter the organic EL element.
In addition, the gas barrier film fills the gap between the resin seal and the member below it, so that water and oxygen are less likely to enter the organic EL element, and the organic EL element is further unlikely to deteriorate.
Further, the sealing structure of the present invention is not a structure in which an EL element is sandwiched between a counter glass substrate and a substrate as in the prior art, but a moisture blocking sheet is provided so as to simply cover the EL element. As a result, the overall thickness can be reduced as compared with the prior art.
[0008]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereinafter, specific embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. However, the scope of the invention is not limited to the illustrated examples.
[0009]
[First embodiment]
FIG. 1 shows a surface emitting device 1 to which the present invention is applied.
As shown in FIG. 1, a surface light emitting device 1 has a transparent substrate 2 having a property of transmitting light (hereinafter referred to as translucency) and having an insulating property, and an organic material formed on the surface of the transparent substrate 2. An EL element 3 and a sealing structure 4 for sealing the organic EL element 3 are provided.
[0010]
The transparent substrate 2 is made of borosilicate glass, quartz glass, other glass, acrylic (PMMA), polycarbonate, or other resin.
The organic EL element 3 includes an anode 5 serving as a first electrode, an EL layer 6 containing an organic compound, and a cathode 7 serving as a second electrode. The anode 5, the EL layer 6, It has a laminated structure in which the cathode 7 is laminated.
[0011]
The anode 5 has translucency and conductivity, and has a relatively high work function. The anode 5 is made of, for example, indium oxide, zinc oxide, tin oxide, or a mixture containing at least one of them (for example, tin-doped indium oxide (ITO), zinc-doped indium oxide).
[0012]
A terminal 5 a is integrally formed with the anode 5, and this terminal 5 a extends to the outside of the sealing structure 4.
[0013]
An EL layer 6 is formed on the anode 5. The EL layer 6 is laminated in the order of the anode 5, a hole transport layer made of PEDOT (polythiophene) which is a conductive polymer and PSS (polystyrene sulfonic acid) which is a dopant, and a light emitting layer in a narrow sense made of a polyfluorene-based light emitting material. This is a two-layer structure.
The EL layer 6 has, for example, a three-layer structure including a hole transport layer, a narrow light-emitting layer, and an electron transport layer in order from the anode 5 in addition to a two-layer structure including a hole transport layer and a narrow light-emitting layer. It may be a single layer structure composed of a light-emitting layer in a narrow sense, or may be a laminated structure in which an electron or hole injection layer is interposed between appropriate layers in these layer structures. That is, the EL layer 6 is a broad light emitting layer for injecting holes and electrons, transporting holes and electrons, generating excitons by recombination of holes and electrons, and emitting light. The EL layer 6 is desirably an electronically neutral organic compound, whereby holes and electrons are injected and transported in a balanced manner in the EL layer 6. In the EL layer 6, an electron transporting substance may be appropriately mixed in the light emitting layer, a hole transporting substance may be appropriately mixed in the light emitting layer, an electron transporting substance, and a hole transporting property. These substances may be appropriately mixed in the light emitting layer.
[0014]
A cathode 7 is formed on the EL layer 6. The cathode 7 includes at least a material having a low work function, and is specifically formed of a simple substance made of magnesium, calcium, lithium, barium, or a rare earth, or an alloy containing at least one of these simple substances. Furthermore, the cathode 7 may have a laminated structure, for example, a laminated structure in which a film formed of the above-described low work function material is coated with a high work function and low resistivity material such as aluminum or chromium. But it ’s okay. Further, the cathode 7 desirably has a light blocking property with respect to visible light, and further desirably has a high reflectivity with respect to visible light emitted from the EL layer 6. That is, the cathode 7 acts as a mirror surface that reflects visible light, so that the light use efficiency can be improved.
[0015]
A terminal 7 a is connected to the cathode 7, and this terminal 7 a extends to the outside of the sealing structure 4.
[0016]
In the organic EL element 3 having a laminated structure as described above, when an electric field (voltage) is generated between the anode 5 and the cathode 7, a current flows in the EL layer 6. At this time, holes are transferred from the anode 5 to the EL layer. 6 and electrons are injected from the cathode 7 into the EL layer 6. Excitons are generated by recombination of holes and electrons in the EL layer 6, and the excitons excite phosphors in the EL layer 6 to emit light. Since the transparent substrate 2 and the anode 5 are transparent, light is transmitted through the transparent substrate 2 and the anode 5, the back surface of the transparent substrate 2 becomes a display surface, and the cathode 7 has reflectivity, so that the display luminance is also increased. .
[0017]
The sealing structure 4 includes an insulating protective film 11 that covers the entire stacked portion in which the anode 5, the EL layer 6, and the cathode 7 are stacked, that is, the entire organic EL element 3 excluding the terminals 5 a and 7 a, the anode 5, the EL layer 6, and the like. The cathode 7 is formed on the insulating protective film 11 so as to overlap the entire laminated portion where the cathode 7 is laminated, and surrounds the moisture-blocking sheet 8 and a moisture-blocking sheet 8 having a laminated structure that blocks the permeation of moisture. Thus, the resin seal 9 formed in an annular shape and the gas barrier thin film 10 covering the entire moisture blocking sheet 8 and the resin seal 9 so as to expose the terminals 5a and 7a are provided.
[0018]
The insulating protective film 11 is a film made of silicon nitride or silicon oxide and having insulating properties.
[0019]
The moisture shielding sheet 8 has a four-layer structure in which an adsorption layer 12, a shielding layer 13, a nylon layer 14, and a protective resin layer 15 are laminated in this order from the lower layer. When viewed in the stacking direction, the area of the moisture blocking sheet 8 is larger than the area of the organic EL element 3, the outer peripheral portion of the moisture blocking sheet 8 extends outward from the outer edge of the organic EL element 3, and the peripheral edge stands vertically. It has a simple structure. The adsorption layer 12 is made of polyethylene or polypropylene having a functional group that physically adsorbs water or oxygen, and easily adheres to the insulating protective film 11 or the like. The film thickness of the adsorption layer 12 is preferably 20 μm or more, more preferably 50 μm to 100 μm, from the viewpoint of sufficient moisture blocking. A moisture absorbent such as calcium oxide or barium oxide may be added to the adsorption layer 12. Furthermore, an oxygen scavenger that chemically adsorbs oxygen such as iron powder may be added to the adsorption layer 12. The shielding layer 13 is made of aluminum or an aluminum alloy, and shields intrusion of water or oxygen in the thickness direction. The thickness of the shielding layer 13 is 10 to 40 μm. The nylon layer 14 is made of nylon, and an oxygen scavenger that chemically adsorbs oxygen such as iron powder may be added to the nylon layer 14. The film thickness of the nylon layer 14 is 9 μm. The protective resin layer 15 is made of poly (ethylene terephthalate), and an oxygen scavenger that chemically adsorbs oxygen such as iron powder may be added to the protective resin layer 15. The film thickness of the protective resin layer 15 is 12 μm. The above moisture barrier sheet 8 adsorbs water and oxygen and prevents water and oxygen from entering in the stacking direction.
[0020]
The resin seal 9 is obtained by curing any one of a two-pack type epoxy resin, a thermosetting epoxy resin, and a photocurable resin (ultraviolet curable resin). The resin seal 9 is formed on the outer periphery of the moisture blocking sheet 8 along the outer edge of the moisture blocking sheet 8. Further, the resin seal 9 extends from the outer edge of the moisture blocking sheet 8 and is also formed on the insulating protective film 11 and the substrate 2. The angle θ (contact angle θ) formed by the surface of the resin seal 9 with respect to the surfaces of the insulating protective film 11 and the substrate 2 is less than 90 °, and preferably has a taper shape of 60 ° or less. When the gas barrier thin film 10 is formed around the moisture barrier sheet 8 without the resin seal 9, a tear occurs in the gas barrier thin film 10 at the periphery of the moisture barrier sheet 8 due to the step formed due to the structure in which the periphery of the moisture barrier sheet 8 stands up. There is a risk that water or oxygen may enter from here, but since the resin seal 9 is formed in such a structure that makes such a step gentle, even if the gas barrier thin film 10 covering the upper part is made thin, Step coverage is sufficient, and water and oxygen are prevented from entering the interface between the moisture barrier sheet 8 and the underlying insulating protective film 11 and substrate 2.
[0021]
The gas barrier thin film 10 is made of aluminum oxide or aluminum. The gas barrier thin film 10 is formed so as to cover the moisture blocking sheet 8 and the resin seal 9 and to expose the end of the insulating protective film 11 and the terminals 5a and 7a. The thickness of the gas barrier thin film 10 is desirably 0.01 mm or less from the viewpoint of overall thinning. “Gas barrier property” refers to the property of shielding oxygen gas and water vapor without allowing oxygen gas and water vapor to pass through.
[0022]
Next, the manufacturing method of the surface emitting device 1, the manufacturing method of the sealing structure 4, and the sealing method of the organic EL element 3 will be described.
First, a transparent conductive layer such as ITO is formed on the surface of the transparent substrate 2 by a sputtering method, a PVD method or a CVD method, and etching is performed with the mask applied to the transparent conductive layer. The anode 5, the terminal 5a, and the terminal 7a are formed. The terminal 5a is formed integrally with the anode 5, and the terminal 7a is formed so as to be separated from the anode 5 and the terminal 5a. Next, the EL layer 6 is formed on the anode 5 by a wet coating method such as a droplet discharge method (inkjet method), spin coating method, die coating method, dip coating method, planographic printing method, intaglio printing method, or relief printing method. Next, a conductive film is formed by a sputtering method, a PVD method, or a CVD method, and etching is performed with the conductive film masked, whereby a cathode 7 is formed on the EL layer 6 to form the cathode 7 and the terminal 7a. Are connected (FIG. 2A). Next, an insulating protective film 11 made of silicon nitride or silicon oxide is formed so as to cover the organic EL element 3 and expose the terminals 5a and 7a (FIG. 2B).
[0023]
Next, as shown in FIG. 2 (c), an adhesive layer 12 ′ made of a thermosetting resin, a thermoplastic resin or a photocurable resin before polymerization and crosslinking, a shielding layer 13, a nylon layer 14, and a protective resin layer 15 The moisture barrier sheet 8 laminated in this order is adhered to the insulating protective film 11 so as to overlap the organic EL element 3. Here, the moisture blocking sheet 8 is bonded with the adhesive layer 12 ′ facing the insulating protection film 11, and the terminals 5 a and 7 a of the organic EL element 3 and the end of the insulating protection film 11 are exposed from the moisture blocking sheet 8. In this way, the moisture blocking sheet 8 is bonded. Then, when the adhesive layer 12 ′ is polymerized, cross-linked and cured, the adhesive layer 12 ′ is transformed into an adsorption layer 12 such as polyethylene or polypropylene (FIG. 3A). When water and oxygen are generated when the moisture blocking sheet 8 is bonded, the water and oxygen are removed by sufficiently drying. Although depending on the composition of the adhesive layer 12 ′, it is desirable to heat the moisture blocking sheet 8 when adhering the moisture blocking sheet 8 and further press the moisture blocking sheet 8 against the organic EL element 3 side.
[0024]
Next, a two-pack type epoxy resin, a thermosetting epoxy resin, or a photocurable resin is applied to the entire outer peripheral portion of the moisture blocking sheet 8, and the contact angle θ of the resin with respect to the insulating protective film 11 and the substrate 12 is less than 90 °. It is desirable that the angle is 60 ° or less. Here, the resin is applied so that the resin is extended from the outer edge of the moisture blocking sheet 8 and the protruding ends of the terminals 5 a and 7 a and the end portions of the insulating protective film 11 are not exposed to the resin. When the applied resin is polymerized, cross-linked and cured, the applied resin becomes the resin seal 9 (FIG. 3B). The resin seal 9 can fill the gap between the moisture blocking sheet 8 and the member therebelow, thereby suppressing the entry of water and oxygen from the gap. If water or oxygen is generated when the resin seal 9 is generated, the water and oxygen are removed by sufficiently drying.
[0025]
Next, gas barrier properties are applied to the entire surface of the transparent substrate 2 by sputtering, PVD, or CVD, that is, the moisture blocking sheet 8, the resin seal 9, the insulating protective film 11 excluding the end, and the entire exposed portion of the transparent substrate 2. A thin film is formed. Here, when the thin film is Al, it is formed by vapor deposition, and the thin film is made of Al. ₂ O _Three In this case, the film is formed by sputtering. Thereby, the gas barrier thin film 10 is formed so that the edge part of the insulating protective film 11 and the terminals 5a and 7a are exposed (FIG. 3C). When the gas barrier thin film 10 is formed by the sputtering method, wrinkles are generated on the surface of the resin seal 9 and the wrinkles become finer as the thickness of the gas barrier thin film 10 increases. It is desirable to form the thin film 10 so that the film thickness is 2000 mm or less. Since the resin seal 9 is formed in the previous step so that the contact angle θ of the resin seal 9 is less than 90 °, preferably 60 ° or less, the gas barrier thin film 10 is formed so as to cover the entire resin seal 9. be able to.
[0026]
As described above, according to the present embodiment, since the moisture blocking sheet 8 covers the entire organic EL element 3 so as to extend from the outer edge of the organic EL element 3, the organic EL element 3 is covered with the moisture blocking sheet 8. Is sealed. Here, the insulating protective film 11 made of a silicon nitride film covering the organic EL element 3 cannot sufficiently shield water and oxygen, but the moisture blocking sheet 8 may sufficiently shield water and oxygen from the upper surface of the organic EL element 3. it can. Further, since the resin seal 9 is formed on the outer peripheral portion of the moisture blocking sheet 8 so as to extend from the outer edge of the moisture blocking sheet 8, the resin seal 9 is formed over time on the joint surface between the moisture blocking sheet 8 and a member contacting the lower side. Even if a gap is formed in the substrate and a path through which water and oxygen enter is generated, the resin seal 9 can prevent water and oxygen from entering the outside.
[0027]
If the gas barrier thin film 10 is formed without forming the resin seal 9, the gas barrier thin film 10 may be interrupted at the outer edge of the resin seal 9 due to a step in the outer peripheral portion of the resin seal 9. Since the surface of the resin seal 9 is inclined with respect to the surfaces of the insulating protective film 11 and the substrate 2 by forming, the gas barrier thin film 10 can be formed without interruption.
[0028]
Further, when the resin seal 9 is formed by curing a two-pack type epoxy resin or a thermosetting epoxy resin, the reduction rate of the resin seal 9 with the passage of time after polymerization is small, so that the gas barrier thin film to be coated thereafter 10 does not cause wrinkles due to physical stress caused by contraction of the resin seal 9. In particular, the gas barrier thin film 10 is made of Al. ₂ O _Three In this case, the adhesiveness between the resin seal 9 and the gas barrier thin film 10 is good, and it is possible to suppress the generation of pinholes in the gas barrier thin film 10 and to provide excellent shielding against water and oxygen. It was. On the other hand, when an ultraviolet curable resin is used as the resin seal 9, wrinkles are formed in the gas barrier thin film 10 made of aluminum oxide covering the upper surface, and the two-part epoxy resin or thermosetting epoxy is used as the resin seal 9. It was confirmed that there was not as high sealing performance as the resin seal 9 which hardened | cured resin.
[0029]
In addition, pinholes may occur in the thickness direction in the gas barrier thin film 10, but since the moisture blocking sheet 8 is formed above the organic EL element 3, a pin is formed on the gas barrier thin film 10 immediately above the moisture blocking sheet 8. Even when holes are generated, the water blocking sheet 8 adsorbs water and oxygen, so that it is possible to prevent water and oxygen from reaching the organic EL element 3.
[0030]
Further, the sealing structure 4 is not a structure in which the organic EL element 3 is sandwiched between the counter glass substrate and the substrate as in the prior art, but the organic EL element 3 is covered with a moisture blocking sheet 8. The outer peripheral portion of the moisture blocking sheet 8 is sealed with the resin seal 9 and the whole is covered with the gas barrier thin film 10. Therefore, the thickness of the surface emitting device 1 as a whole is thinner than the conventional sealing structure sealed with two glass plates.
[0031]
[Modification 1]
Although a modification is demonstrated below, about a following modification, a different point from the said surface emitting device 1 is demonstrated, and the same code | symbol is attached | subjected to the component same as the component of the surface emitting device 1.
In the surface light emitting device 1 shown in FIG. 1, the moisture blocking sheet 8 is covered with the gas barrier thin film 10, but in the surface emitting device 101 shown in FIG. 4, the central portion of the moisture blocking sheet 8 is exposed. That is, in this surface emitting device 11, the gas barrier thin film 10 is formed in an annular shape so as to cover the resin seal 9. Further, the gas barrier thin film 10 extends from the outer edge and the inner edge of the resin seal 9, and a part of the gas barrier thin film 10 covers a part of the transparent substrate 2, the terminals 5 a and 7 a and the moisture blocking sheet 8.
Even in the sealing structure 4 of the surface emitting device 101, since the outside air is shielded by the gas barrier thin film 10, it is difficult to enter the interface between the transparent substrate 2 and the resin seal 9, and the organic EL element 3 is hardly deteriorated.
[0032]
[Modification 2]
In the surface light emitting device 1 shown in FIG. 1, the resin seal 9 is formed in an annular shape so as to cover the outer periphery of the moisture blocking sheet 8, but in the surface light emitting device 111 shown in FIG. The entire moisture barrier sheet 8 is formed so as to extend from the outer edge of the moisture shield sheet 8.
Even in the sealing structure 4 of the surface emitting device 111, since the outside air is shielded by the gas barrier thin film 10, it is difficult to enter the interface between the transparent substrate 2 and the resin seal 9, and the organic EL element 3 is hardly deteriorated.
[0033]
[Modification 3]
In the surface light emitting device 1 shown in FIG. 1, the moisture blocking sheet 8 has a four-layer structure including the adsorption layer 12, the shielding layer 13, the nylon layer 14, and the protective resin layer 15. In the device 121, the moisture shielding sheet 8 has a three-layer structure including an adsorption layer 12, a shielding layer 13, and a protective resin layer 15 in this order from the organic EL element 3 side.
Even in the sealing structure 4 of the surface emitting device 121, since the outside air is shielded by the gas barrier thin film 10, it is difficult to enter the interface between the transparent substrate 2 and the resin seal 9, and the organic EL element 3 is not easily deteriorated.
[0034]
[Modification 4]
In the surface light emitting device 101 shown in FIG. 4, the moisture blocking sheet 8 has a four-layer structure including the adsorption layer 12, the shielding layer 13, the nylon layer 14, and the protective resin layer 15. In the device 131, the moisture shielding sheet 8 has a three-layer structure including the adsorption layer 12, the shielding layer 13, and the protective resin layer 15 in this order from the organic EL element 3 side.
Even in the sealing structure 4 of the surface emitting device 131, since the outside air is shielded by the gas barrier thin film 10, it is difficult to enter the interface between the transparent substrate 2 and the resin seal 9, and moisture may enter the organic EL element 3. Disappear.
[0035]
[Modification 5]
In the surface light emitting device 111 shown in FIG. 5, the moisture blocking sheet 8 has a four-layer structure including the adsorption layer 12, the shielding layer 13, the nylon layer 14, and the protective resin layer 15, but the surface emitting device shown in FIG. 8. In the device 141, the moisture shielding sheet 8 has a three-layer structure including an adsorption layer 12, a shielding layer 13, and a protective resin layer 15 in this order from the organic EL element 3 side.
Even in the sealing structure 4 of the surface emitting device 141, since the outside air is shielded by the gas barrier thin film 10, it is difficult to enter the interface between the transparent substrate 2 and the resin seal 9, and moisture may enter the organic EL element 3. Disappear.
[0036]
The present invention is not limited to the above embodiments, and various improvements and design changes may be made without departing from the spirit of the present invention.
[0037]
For example, not only one organic EL element but also two or more organic EL elements may be collectively sealed with the sealing structure 4. For example, a plurality of organic EL elements are arranged in a matrix of m rows and n columns (both m and n are integers greater than or equal to 2) on the surface of the transparent substrate 2, and then insulation protection is performed so as to cover all the organic EL elements. A film 11 is formed. Thereafter, the moisture blocking sheet 8 is bonded to the insulating protective film 11 so as to overlap the moisture blocking sheet 8 on all the organic EL elements. After that, as in the above embodiment, the resin seal 9 is formed on the outer periphery of the moisture blocking sheet 8, and the gas barrier thin film 10 is formed so as to cover the resin seal 9 and the entire moisture blocking sheet 8. In this case, each organic EL element is a pixel, but in the case of simple matrix driving, both the terminals 5a and 7a are plural, and in the case of active matrix driving, at least one of the terminals 5a and 7a is plural, and for each pixel. The provided pixel circuit (consisting of one or a plurality of TFTs) is also sealed in the sealing structure 4.
[0038]
【Example】
Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples.
In Example 1, the surface emitting device 1 shown in FIG. 1 was produced by forming the organic EL element 3 on the surface of the transparent substrate 2 and sealing the organic EL element 3 with the sealing structure 4. When the moisture blocking sheet 8 was bonded, the moisture blocking sheet 8 was heated to 200 ° C. and the moisture blocking sheet 8 was pressed against the organic EL element 3 side with a pressure of 0.25 MPa. The resin seal 9 was an epoxy two-component mixed thermosetting resin, but specifically, PX681C / NC (Robnor resins) was used. When the resin sheet 9 is formed, the resin is applied with a dispenser, but the scanning speed is 20 mm / sec and the application pressure is 0.8 kg / cm. ² The clearance was set to 0.30 mm. The gas barrier thin film 10 was formed to a thickness of 5000 mm by depositing Al.
[0039]
In Example 2, the surface emitting device 1 shown in FIG. 1 was created by forming the organic EL element 3 on the surface of the transparent substrate 2 and sealing the organic EL element 3 with the sealing structure 4. When the moisture blocking sheet 8 was bonded, the moisture blocking sheet 8 was heated to 200 ° C. and the moisture blocking sheet 8 was pressed against the organic EL element 3 side with a pressure of 0.25 MPa. The resin seal 9 was made of acrylic ultraviolet curable resin, but specifically, 3027B (manufactured by Three Bond Co., Ltd.) was used. When the resin sheet 9 is formed, the resin is applied with a dispenser, but the scanning speed is 20 mm / sec and the application pressure is 0.8 kg / cm. ² The clearance was set to 0.30 mm. The gas barrier thin film 10 is formed by sputtering at a film formation rate of 39.3 Å / min using Al as a target in an oxygen atmosphere (vacuum degree: 5 mTorr). ₂ O _Three A membrane was obtained.
[0040]
In both Example 1 and Example 2, the organic EL element was formed by the same process and the same material.
[0041]
Then, the three-surface light-emitting device 1 manufactured as in Example 1 was exposed to an atmosphere at a temperature of 60 ° C. and a humidity of 90% for 500 hours, and the amount of increase in the diameter of dark spots grown on the light-emitting surface was measured. . Similarly, the three-surface light-emitting device 1 manufactured as in Example 2 was exposed to an atmosphere of 60 ° C. and 90% humidity for 500 hours, and the amount of increase in the diameter of dark spots grown on the light-emitting surface was measured. did. The result is shown in FIG.
In the graph of FIG. 9, the horizontal axis represents the exposure time, and the vertical axis represents the amount of increase in the diameter of the dark spot. As shown in FIG. 9, in Example 1 (Sample No. 1, No. 2, No. 3), it can be seen that the growth rate of the dark spot varies from sample to sample. No. 1 dark spot has the fastest growth rate. The growth speed of the dark spot 2 is the slowest. In Example 2 (samples No. 4, No. 5, and No. 6), it can be seen that the growth rate of the dark spot does not vary from sample to sample, and almost the same growth rate is obtained in any sample. However, sample No. 4, no. 5, no. The growth rate of Sample No. 6 in Example 1 was as follows. Faster than 2 growth rate.
The dark spot in the organic EL element 3 is a portion that does not emit light, and is generated when the organic EL element 3 deteriorates. Although it is desirable that the growth rate of the dark spot is low as in FIG. 2, it is desirable that the growth rate of the dark spot does not vary from sample to sample as in Example 2 in consideration of mass production.
[0042]
In addition, the surface light emitting device 1 of Example 1 and Example 2 was exposed to an atmosphere of a temperature of 60 ° C. and a humidity of 90% for 500 hours, and the surface light emitting device 1 had an intensity of 100 cd / m. ² The efficiency at the time of emitting light and the current ratio visual efficiency were measured. The results are shown in FIGS.
In the graph of FIG. 10, the horizontal axis represents the exposure time, and the vertical axis represents the efficiency. In the graph of FIG. 11, the horizontal axis represents the exposure time, and the vertical axis represents the current ratio visual efficiency. As shown in FIG. 10, it can be seen that even in Example 1 or Example 2, the efficiency does not decrease even if the exposure time is increased. Further, as shown in FIG. 11, it can be seen that, even in Example 1 or Example 2, the current ratio visual efficiency does not decrease even if the exposure time is increased.
[0043]
【The invention's effect】
According to the present invention, since the moisture blocking sheet covers the upper surface of the EL element and the resin seal is formed to extend from the edge of the moisture blocking sheet, the EL element is sealed by the moisture blocking sheet and the resin seal. The Furthermore, since the resin seal is formed so as to extend from the edge of the moisture blocking sheet, the resin seal embeds a gap between the moisture blocking sheet and the member below it, and water and oxygen enter the organic EL element. It becomes difficult to do. In addition, the gas barrier film fills the gap between the resin seal and the member below it, so that water and oxygen are less likely to enter the organic EL element, and the organic EL element is further unlikely to deteriorate. Further, the sealing structure of the present invention is not a structure in which an EL element is sandwiched between a counter glass substrate and a substrate as in the prior art, but a moisture blocking sheet is provided so as to simply cover the EL element. As a result, the overall thickness can be reduced as compared with the prior art.
[0044]
The gas barrier film is made of Al or Al ₂ O _Three Therefore, the bondability between the gas barrier film and the substrate is higher than the bondability between the resin and the substrate. For this reason, it is difficult for outside air to enter the interface between the gas barrier film and the substrate, and the organic EL element is further unlikely to deteriorate.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a cross-sectional view showing a sealing structure to which the present invention is applied and an organic EL element sealed in the sealing structure.
2 is a view showing a manufacturing process of the sealing structure of FIG. 1;
FIG. 3 is a drawing showing a manufacturing process continued from FIG. 2;
4 is a cross-sectional view showing a sealing structure different from the sealing structure of FIG. 1. FIG.
5 is a cross-sectional view showing a sealing structure different from the sealing structure of FIGS. 1 and 4. FIG.
6 is a cross-sectional view showing a sealing structure different from the sealing structure of FIGS. 1, 4, and 5. FIG.
7 is a cross-sectional view showing a sealing structure different from the sealing structure of FIGS. 1, 4, 5, and 6. FIG.
8 is a cross-sectional view showing a sealing structure different from the sealing structure of FIGS. 1, 4, 5, 6, and 7. FIG.
FIG. 9 is a graph showing the results of the relationship between the exposure time and the amount of increase in dark spot diameter for the examples.
FIG. 10 is a graph showing the results of the relationship between exposure time and efficiency for examples.
FIG. 11 is a graph showing the results of the relationship between exposure time and current ratio visual efficiency for an example.
[Explanation of symbols]
2 Transparent substrate (substrate)
3 Organic EL elements (EL elements)
4 Sealing structure
5 Anode (first electrode)
6 EL layer
7 Cathode (second electrode)
8 Moisture barrier sheet
9 Resin seal
10 Gas barrier thin film (gas barrier film)

Claims

A sealing device for sealing an EL device comprising: a first electrode formed on a substrate; at least one EL layer formed on the first electrode; and a second electrode formed on the EL layer. In the stop structure,
An insulating protective film covering the entire EL element excluding the first terminal integrally formed with the first electrode and the second terminal integrally formed with the second electrode;
The first electrode, the EL layer, and the second electrode are formed on a part of the insulating protective film so as to overlap the entire laminated portion , and adsorb water or oxygen from the insulating protective film side. A moisture blocking sheet configured to be laminated in the order of an adsorbing layer, a shielding layer that shields intrusion of water or oxygen in the thickness direction, and a protective resin layer made of poly (ethylene terephthalate) ,
An annular shape is formed on the moisture shielding sheet so as to surround the periphery of the moisture shielding sheet, and extends from the edge of the moisture shielding sheet to the insulating protective film outside the periphery of the moisture shielding sheet. A resin seal formed to be inclined;
A gas barrier film formed in an annular shape so as to cover the resin seal and having a gas barrier property;
The entire EL element excluding the first terminal and the second terminal is sealed by an EL element sealing structure.

  A sealing device for sealing an EL element comprising: a first electrode formed on a substrate; at least one EL layer formed on the first electrode; and a second electrode formed on the EL layer. In the stop structure,
  An insulating protective film covering the entire EL element excluding the first terminal integrally formed with the first electrode and the second terminal integrally formed with the second electrode;
  The first electrode, the EL layer, and the second electrode are formed on a part of the insulating protective film so as to overlap the entire laminated portion, and adsorb water or oxygen from the insulating protective film side. It consists of an adsorbing layer, a shielding layer that shields intrusion of water or oxygen in the thickness direction, a nylon layer made of nylon, and a protective resin layer made of poly (ethylene terephthalate). A moisture barrier sheet to
  An annular shape is formed on the moisture shielding sheet so as to surround the moisture shielding sheet, and extends from the edge of the moisture shielding sheet to the insulating protective film outside the periphery of the moisture shielding sheet. A resin seal formed to be inclined;
  A gas barrier film formed in an annular shape so as to cover the resin seal and having a gas barrier property;
  The entire EL element excluding the first terminal and the second terminal is sealed by an EL element sealing structure.

Sealing structure according to claim 1 or 2, characterized in that said gas barrier layer is formed by either Al or Al ₂ O _3.

The sealing structure according to any one of claims 1 to 3, wherein the adsorption layer includes polyethylene or polypropylene.

Before SL adsorption layer, the sealing structure according to any one of claims 1 to 4, characterized in that it has an oxygen scavenger which chemically adsorbs oxygen.

Before SL shielding layer, the sealing structure according to any one of claims 1 to 5, characterized in that it has a metal.

The resin seal is formed to extend from the outer edge of the moisture shielding sheet and to be inclined on the insulating protective film outside the periphery of the moisture shielding sheet, and the resin seal is a surface of the insulating protective film. sealing structure according to any one of claims 1 to 6, the inclination angle is characterized by being formed in a tapered shape such that less than 90 ° formed by the surface of the resin seal against.