JP4216904B2 - 燃料電池セルと燃料電池および燃料電池セルの製造方法 - Google Patents

Description

固体高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）などに構成部品として使用されている燃料電池セルの、特に電解質膜−電極接合体に関するものである。

固体高分子電解質型燃料電池は、図７に示すように構成されている。
スタック３０は、燃料電池セルが複数個直列に接続された積層構造を有している。外部からこのスタック３０に、燃料ガスＡと酸素含有ガスＢとが供給されて、これを電気化学的に反応させることで電力、熱、及び水が同時に発生する。スタック３０にて発電された電気は、電気出力部４１を介して取り出されている。

スタック３０の各燃料電池セルは、図８に示すように、電解質膜−電極接合体４２を中央にして２枚のセパレータ４３ａ，４３ｂで挟んで構成されている。電解質膜−電極接合体４２は、図９（ｅ）にも示すように、高分子電解質膜４４の外周を枠体４５で保持した構造であって、高分子電解質膜４４の一方の面にアノード極（燃料極）４６ａ、高分子電解質膜４４の他方の面にはカソード極（酸化剤極）４６ｂが設けられている。セパレータ４３ａとアノード極（燃料極）４６ａとの間には燃料ガスＡの流路が形成され、セパレータ４３ｂとカソード極（酸化剤極）４６ｂとの間には酸素含有ガスＢの流路が形成されている。

この電解質膜−電極接合体４２は、特許文献１などに見られるように図９（ａ）〜図９（ｅ）の工程で製造されている。
図９（ａ）の枠体一次成形工程では、前記枠体４５の一部となる一方の枠４７ａが成形される。

図９（ｂ）では、高分子電解質膜４４にアノード極（燃料極）４６ａとカソード極（酸化剤極）４６ｂを設けて電極部が形成される。
図９（ｃ）（ｄ）では、電極部の外周に露出している高分子電解質膜４４の縁を、前記一方の枠４７ａの上面に載せ、樹脂材料を注入して前記枠体４５の一部となる他方の枠４７ｂを成形して、一方の枠４７ａと他方の枠４７ｂとで高分子電解質膜４４を挟持する。

図９（ｅ）では、前記枠４７ａ，４７ｂよりもヤング率が小さい樹脂材料を注入して一方の枠４７ａと他方の枠４７ｂの外側の面に、隣接する燃料電池セルに当接してシールする突部４８ａ，４８ｂが成形されている。

また、特許文献２，特許文献６には、高分子電解質膜の周縁部を覆う枠体の弾性率を、２０００ＭＰａ以上２００００００ＭＰａ以下とし、枠体とセパレータの間に設けた弾性体の弾性率を２００ＭＰａ以下にすることが開示されている。

また、特許文献３には、高分子電解質膜の周縁部で、その両面にガスケットを備えた電解質膜−電極接合体が示されている。ガスケットにはシール用の凸部が設けられている。
また、特許文献４には、弾性体からなるシール材が一体に成形された薄膜キャリアガスケットが開示されており、キャリアの表裏面には硬度または材質の異なるシール材が設けられている。

また、特許文献５には、高分子電解質膜の周縁部に形成されたシール部材を、弾性率の異なる材料を二層に重ねた構成が開示されており、高分子電解質膜の側のシール部材よりその上に形成したシール部材（セパレータ側）の弾性率を低くして、セパレータの粗さを吸収している。

また、特許文献７には、電解質膜−電極接合体が高分子電解質膜とそれを挟持する電極からなり、周縁部は弾性体からなるフレームで囲まれており、フレームの上にシーリング・リップが形成されている。

また、特許文献８，特許文献９には、シール部材を弾性率の異なる材料を二層に重ね、高分子電解質膜のシール部材の弾性率をセパレータ側のシール部材よりも高くすることが開示されている。
特開２００４−３１１２５４公報 特開２００４−３１９４６１公報 特開２００７− ９５６６９公報 特開２００１−３３６６４０公報 特開２０００−１８２６３９公報 ＵＳ２００４／０２３４８３１公報 ＵＳ２００７／００７２０４５公報 ＵＳ２００２／００６４７０３公報 ＵＳ２００２／０１５０８１０公報

図９（ａ）〜（ｅ）に示したように、成形の工程数が多くて作業性が悪いので、成形工程数の削減が要求されているのが現状である。
そこで、図１０（ａ）に示すように金型１００に電極部をセットして、ゲート１０１から樹脂材料１０２を注入して枠体４５を一度の成形で成形することが考えられるが、高分子電解質膜４４が薄くて可撓性材料であるため、高分子電解質膜４４の縁は、樹脂の注入によって図１０（ｂ）に示すように樹脂圧によって片寄りして変形してしまって、安定した支持状態を得られない問題がある。

本発明は、成形の工程数が少なくて生産性が良好な燃料電池セルとこれを使用した燃料電池および燃料電池セルの製造方法を提供することを目的とする。
また、成形の工程数が少なくて作業性が良好で、しかも、高分子電解質膜の安定した支持状態を得られる燃料電池セルの製造方法を提供することを目的とする。

本発明の請求項１記載の燃料電池セルは、高分子電解質膜の縁を枠体で支持した燃料電池セルであって、前記枠体を、高分子電解質膜の縁を間に挟んで接合された一方の枠と他方の枠とで構成し、前記他方の枠は、前記一方の枠よりもヤング率が小さい樹脂材料で形成されており、かつ前記一方の枠の前記他方の枠との接合面とは反対側の面に、前記他方の枠と同じ材質のシール部を形成したことを特徴とする。

本発明の請求項２記載の燃料電池セルは、請求項１において、記他方の枠には、前記高分子電解質膜が露出する開口が形成されていることを特徴とする。
本発明の請求項３記載の燃料電池は、請求項１または請求項２記載の燃料電池セルを複数個直列に接続された積層構造のスタック対して、各燃料電池セルのアノード極（燃料極）とカソード極（酸化剤極）に燃料ガスと酸化ガスを供給するよう構成したことを特徴とする。

本発明の請求項４記載の燃料電池セルの製造方法は、高分子電解質膜の縁を枠体で支持した燃料電池セルを製造するに際し、高分子電解質膜にアノード極（燃料極）とカソード極（酸化剤極）を設けて形成された電極部の外周に露出している高分子電解質膜の縁を、前記枠体を構成する一方の枠の上面に載せ、前記一方の枠の上面に、前記一方の枠よりもヤング率が小さい樹脂材料を注入して前記枠体を構成する他方の枠を成形すると共に、前記一方の枠の下面に、前記他方の枠と同じ材質のシール部を同時に成形することを特徴とする。

本発明の請求項５記載の燃料電池セルの製造方法は、高分子電解質膜の縁を枠体で支持した燃料電池セルを製造するに際し、高分子電解質膜にアノード極（燃料極）とカソード極（酸化剤極）を設けて形成された電極部の外周に露出している高分子電解質膜の縁を、前記枠体を構成する一方の枠の上面に載せ、押圧部材で高分子電解質膜の縁を前記一方の枠の上面に押し付けながら、前記一方の枠の上面に、前記一方の枠よりもヤング率が小さい樹脂材料を注入して前記枠体を構成する他方の枠を成形すると共に、前記一方の枠の下面に、前記他方の枠と同じ材質のシール部を同時に成形することを特徴とする。

本発明の請求項６記載の燃料電池セルの製造方法は、請求項４または請求項５において、オレフィン系樹脂材料を注入して前記一方の枠を形成し、ヤング率が前記一方の枠よりも小さいオレフィン系エラストマ樹脂材料を注入して前記他方の枠と前記一方の枠の下面にシール部を形成することを特徴とする。

本発明の請求項７記載の燃料電池セルは、請求項１において、前記一方の枠にこの一方の枠の両面を接続する貫通孔が形成されており、前記他方の枠と前記シール部が、前記貫通孔に充填された樹脂材料によって連結されていることを特徴とする。

本発明の請求項８記載の燃料電池セルの製造方法は、請求項４において、前記一方の枠の上面に樹脂材料を注入して前記他方の枠を成形する際に、前記一方の枠に形成された貫通孔を介して前記他方の枠とは反対側の面に樹脂材料を注入して前記シール部を成形することを特徴とする。

この構成によると、高分子電解質膜の安定した支持状態を得られる燃料電池セルを実現できる。また、一方の枠の上面に、前記一方の枠よりもヤング率が小さい樹脂材料を注入して他方の枠を成形すると共に、前記一方の枠の下面に、前記他方の枠と同じ材質のシール部を同時に成形するので、少ない工程数で燃料電池セルを作成できる。

以下、本発明の燃料電池セルの製造方法を具体的な各実施の形態に基づいて説明する。
（実施の形態１）
図１と図２は本発明の実施の形態１を示す。

なお、図７〜図１０と同様の作用をなすものには同一の符号を付けて説明する。
この燃料電池セルは、図２（ａ）〜（ｄ）の工程で製造される。
図２（ａ）の枠体一次成形工程では、前記枠体４５の一部となる一方の枠４７ａがオレフィン系の合成樹脂である例えばポリプロピレンによって成形される。

図２（ｂ）では、高分子電解質膜４４にアノード極（燃料極）４６ａとカソード極（酸化剤極）４６ｂを設けて電極部が形成される。
図２（ｃ）（ｄ）では、電極部の外周に露出している高分子電解質膜４４の縁を、前記一方の枠４７ａの上面に載せ、金型（図示せず）にセットして、この金型に前記一方の枠４７ａよりもヤング率が小さい樹脂材料として、オレフィン系エラストマを注入する。

この金型での成形を詳しく説明する。
ここでは前記一方の枠４７ａとして株式会社プライムポリマー製の商品名：プライムポリプロ，グレード：Ｒ−２５０Ｇ又はＲ−３５０Ｇを使用している。

金型には、前記一方の枠４７ａよりもヤング率が小さい樹脂材料として、オレフィン系エラストマである例えば三井化学株式会社製ミラストマー（登録商標）Ｍ３８００または三菱化学株式会社製ゼラス（登録商標）ＭＣ６１６を注入して、前記枠体４５の一部となる他方の枠４７ｃを成形して、一方の枠４７ａと他方の枠４７ｃとで高分子電解質膜４４を挟持する。また、他方の枠４７ｃを成形した樹脂が一方の枠４７ａの下面に供給されてシール部としての突起４９が同時に成形される。

このようにして作成した電解質膜−電極接合体４２を中央にして２枚のセパレータ４３ａ，４３ｂで挟んで、セパレータ４３ａとアノード極（燃料極）４６ａとの間には燃料ガスＡの流路を形成し、セパレータ４３ｂとカソード極（酸化剤極）４６ｂとの間には酸素含有ガスＢの流路を形成する。この燃料電池セルを複数個直列に接続された積層構造のスタック３０に対して、各燃料電池セルのアノード極４６ａとカソード極４６ｂに燃料ガスと酸化ガスを供給することによって燃料電池を構成できる。

この構成によると、図９に示した比較例と比べて少ない工程数で燃料電池セルを作成できる。
（実施の形態２）
図３と図４は本発明の実施の形態２を示す。

図３は実施の形態１の図１とは、高分子電解質膜４４が露出する開口５０が他方の枠４７ｃに形成されている点が異なり、その他は同じである。
この開口５０は燃料電池セルの製造工程において図４に示すように役立っている。

図４（ａ）の枠体一次成形工程では、前記枠体４５の一部となる一方の枠４７ａがオレフィン系の合成樹脂である例えばポリプロピレンによって成形される。
図４（ｂ）では、高分子電解質膜４４にアノード極（燃料極）４６ａとカソード極（酸化剤極）４６ｂを設けて電極部が形成される。

これを金型（図示せず）にセットした状態では、高分子電解質膜４４の縁が、図４（ｃ）に示すように、先端が基端よりも細くなった押圧部材５１によって前記一方の枠４７ａの上面に押し付けられる。

この状態になってから前記一方の枠４７ａよりもヤング率が小さい樹脂材料として、枠４７ａの樹脂材料として株式会社プライムポリマー製の商品名：プライムポリプロ，グレード：Ｒ−２５０Ｇ又はＲ−３５０Ｇを使用した場合、これよりもヤング率が小さい樹脂材料として、オレフィン系エラストマである例えば三井化学株式会社製ミラストマー（登録商標）Ｍ３８００または三菱化学株式会社製ゼラス（登録商標）ＭＣ６１６を注入して、前記枠体４５の一部となる他方の枠４７ｃを成形して、一方の枠４７ａと他方の枠４７ｃとで高分子電解質膜４４を挟持する。また、他方の枠４７ｃを成形した樹脂が一方の枠４７ａの下面に供給されてシール部としての突起４９が同時に成形される。

前記他方の枠４７ｃとシール部４９の樹脂が硬化して前記金型を開いて製品を取り出すと、図４（ｅ）に示すように前記開口５０を有する電解質膜−電極接合体４２が完成する。

このようにして作成した電解質膜−電極接合体４２を中央にして２枚のセパレータ４３ａ，４３ｂで挟んで、セパレータ４３ａとアノード極（燃料極）４６ａとの間には燃料ガスＡの流路を形成し、セパレータ４３ｂとカソード極（酸化剤極）４６ｂとの間には酸素含有ガスＢの流路を形成する。この燃料電池セルを複数個直列に接続された積層構造のスタック３０に対して、各燃料電池セルのアノード極４６ａとカソード極６４ｂに燃料ガスと酸化ガスを供給することによって燃料電池を構成できる。

この構成によると、図９に示した比較例と比べて少ない工程数で燃料電池セルを作成できるとともに、押圧部材５１によって高分子電解質膜４４の縁を前記一方の枠４７ａの上面に押し付けた状態で樹脂を注入しているため、高分子電解質膜４４の縁が樹脂圧によって片寄りすることもなく、安定した支持状態を得られる。

（実施の形態３）
図５は本発明の実施の形態３を示す。
図１と図２に示した実施の形態１では、一方の枠４７ａを境にして注入された樹脂によって他方の枠４７ｃと突起４９を成形したが、図５（ａ）に示すように一方の枠４７ａに、この一方の枠４７ａの両面を接続する貫通孔５２を形成しておくことによって、一方の枠４７ａの樹脂を注入する際に、一部の樹脂が貫通孔５２を介して反対側の面に注入されて図５（ｂ）に示すように突起４９を形成できる。その他は実施の形態１と同じである。

このように構成すると、実施の形態１の効果に加えて、他方の枠４７ｃと突起４９が一方の枠４７ａの貫通孔５２に充填された樹脂によって接続されているため、一方の枠４７ａへの突起４９の付着強さを実施の形態１の場合よりも向上させることができる。

（実施の形態４）
図６は本発明の実施の形態４を示す。
図３と図４に示した実施の形態２では、一方の枠４７ａを境にして注入された樹脂によって他方の枠４７ｃと突起４９を成形したが、図６（ａ）に示すように一方の枠４７ａに、この一方の枠４７ａの両面を接続する貫通孔５２を形成しておくことによって、一方の枠４７ａの樹脂を注入する際に、一部の樹脂が貫通孔５２を介して反対側の面に注入されて図６（ｂ）（ｃ）に示すように突起４９を形成できる。その他は実施の形態２と同じである。

このように構成すると、実施の形態２の効果に加えて、他方の枠４７ｃと突起４９が一方の枠４７ａの貫通孔５２に充填された樹脂によって接続されているため、一方の枠４７ａへの突起４９の付着強さを実施の形態２の場合よりも向上させることができる。

なお、上記の各実施の形態において、枠４７ｃに求められる条件（弾性変形を確実に行う条件）としては、“ＪＩＳ Ｋ ６２５３”で規定されるＡ５０〜Ａ９０又はＤ３７〜Ｄ６０の弾性を有することにある。

上記の何れかの実施の形態の燃料電池セルを複数個直列に接続された積層構造のスタック３０を作成し、このスタック３０に対して、各燃料電池セルのアノード極４６ａとカソード極４６ｂに燃料ガスと酸化ガスを供給するよう構成することによって、生産性が良好な燃料電池を実現できる。

本発明は、固体高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）などに構成部品として使用されている燃料電池セルを少ない成型工程で作成することができ、燃料電池の性能を落とすことなく燃料電池の低コスト化に寄与できる。

本発明の実施の形態１の燃料電池セルの要部の拡大断面図 同実施の形態の製造工程図 本発明の実施の形態２の燃料電池セルの要部の拡大断面図 同実施の形態の製造工程図 本発明の実施の形態３の燃料電池セル製造工程図 本発明の実施の形態４の燃料電池セル製造工程図 固体高分子電解質型燃料電池の構成図 一般的な燃料電池セルの断面図 一般的な燃料電池セルの製造工程図 比較例の燃料電池セルの製造工程図

符号の説明

３０ スタック
４１ 電気出力部
４２ 電解質膜−電極接合体
４３ａ セパレータ
４３ｂ セパレータ
４４ 高分子電解質膜
４５ 枠体
４６ａ アノード極（燃料極）
４６ｂ カソード極（酸化剤極）
４７ａ 一方の枠
４７ｃ 他方の枠
４９ 突起（シール部）
５０ 開口
５１ 押圧部材
５２ 貫通孔
６４ｂ カソード極

Claims (8)

1. 高分子電解質膜の縁を枠体で支持した燃料電池セルであって、
   前記枠体を、高分子電解質膜の縁を間に挟んで接合された一方の枠と他方の枠とで構成し、
   前記他方の枠は、前記一方の枠よりもヤング率が小さい樹脂材料で形成されており、かつ前記一方の枠の前記他方の枠との接合面とは反対側の面に、前記他方の枠と同じ材質のシール部を形成した
   燃料電池セル。
2. 前記他方の枠には、前記高分子電解質膜が露出する開口が形成されている
   請求項１記載の燃料電池セル。
3. 請求項１または請求項２記載の燃料電池セルを複数個直列に接続された積層構造のスタックに対して、各燃料電池セルのアノード極とカソード極に燃料ガスと酸化ガスを供給するよう構成した
   燃料電池。
4. 高分子電解質膜の縁を枠体で支持した燃料電池セルを製造するに際し、
   高分子電解質膜にアノード極とカソード極を設けて形成された電極部の外周に露出している高分子電解質膜の縁を、前記枠体を構成する一方の枠の上面に載せ、
   前記一方の枠の上面に、前記一方の枠よりもヤング率が小さい樹脂材料を注入して前記枠体を構成する他方の枠を成形すると共に、前記一方の枠の下面に、前記他方の枠と同じ材質のシール部を同時に成形する
   燃料電池セルの製造方法。
5. 高分子電解質膜の縁を枠体で支持した燃料電池セルを製造するに際し、
   高分子電解質膜にアノード極とカソード極を設けて形成された電極部の外周に露出している高分子電解質膜の縁を、前記枠体を構成する一方の枠の上面に載せ、
   押圧部材で高分子電解質膜の縁を前記一方の枠の上面に押し付けながら、前記一方の枠の上面に、前記一方の枠よりもヤング率が小さい樹脂材料を注入して前記枠体を構成する他方の枠を成形すると共に、前記一方の枠の下面に、前記他方の枠と同じ材質のシール部を同時に成形する
   燃料電池セルの製造方法。
6. オレフィン系樹脂材料を注入して前記一方の枠を形成し、
   ヤング率が前記一方の枠よりも小さいオレフィン系エラストマ樹脂材料を注入して前記他方の枠と前記一方の枠の下面にシール部を形成する
   請求項４または請求項５記載の燃料電池セルの製造方法。
7. 前記一方の枠にこの一方の枠の両面を接続する貫通孔が形成されており、前記他方の枠と前記シール部が、前記貫通孔に充填された樹脂材料によって連結されている
   請求項１記載の燃料電池セル。
8. 前記一方の枠の上面に樹脂材料を注入して前記他方の枠を成形する際に、前記一方の枠に形成された貫通孔を介して前記他方の枠とは反対側の面に樹脂材料を注入して前記シール部を成形する
   請求項４記載の燃料電池セルの製造方法。

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