JP3784966B2 - 燃焼排ガスの処理方法及び装置 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃焼排ガス中の炭酸ガスをＬＮＧ冷熱を有効利用してドライアイスとして固化した後に分離・回収する燃焼排ガスの処理方法及び装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、液化天然ガス（以下「ＬＮＧ」と呼ぶ）を燃料とした発電所の建設が推進されている。
しかしながら、約−１６０℃の低温のＬＮＧをガス燃料として使用する際に、ＬＮＧより温度が高い空気あるいは海水を使用して必要な気化熱を得てＬＮＧを気化させる従来の方法では、ＬＮＧの保有する冷熱により冷却された空気あるいは海水をそのまま放出しており、回収された低温の液化エネルギーの損失となっている。
【０００３】
一方、最近大気中の炭酸ガス量が増加し、温室効果と呼ばれている大気温度の上昇との関係が問題視されている。この対策として、燃焼排ガス中の一部の炭酸ガスを濃縮し、ガス状、液状または固体状（ドライアイス化）で分離・回収することが検討されているが実用化されておらず、現状ではほとんど処理されずに大気放出されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
前述した従来技術には、各々次のような課題がある。
▲１▼ 一般に、天然ガスを液化する際に膨大なエネルギーが必要であるが、消費地では、ＬＮＧの気化熱は海水等に熱交換されて大気放出されている。
▲２▼ 大気中へ放出された炭酸ガスの１／２は海洋等に吸収され、残りは大気中に残存することや、近年の燃焼排ガスの量の増加とあいまって、海洋等の吸収では追いつかない状態にある。従って、大気中の炭酸ガス量が増加し、近年、温室効果と呼ばれている大気温度の上昇が問題視されることとなった。
▲３▼ 燃焼排ガス中の炭酸ガスをガス状で分離する方法として、膜分離法があるが、発電所等の大容量のガス処理には設備のスケールアップ、コスト等課題が大きい。
【０００５】
そこで、本発明は、ＬＮＧ冷熱を有効利用して、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化・分離した後に、さらに燃焼排ガス中の炭酸ガスをドライアイスとして固化又は液化して分離することにより前記課題を解決する方法を提案するものである。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
上述した課題を解決する［請求項１］の発明は、燃焼排ガス中の水分を５℃以上で冷却して水分として除去した後に、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却し、氷（アイス）として固化して分離し、その後燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理方法において、残存水分を−３０℃以下に冷却する際に、液化天然ガスと熱交換させたシリコンオイルからなる冷媒を循環させて、−４０℃〜−５０℃に冷却したことを特徴とする。
【０００８】
［請求項２］の発明は、請求項１において、液化天然ガス（ＬＮＧ）が保有する冷熱を利用して炭酸ガスを固化・分離すると共に、水分を氷として固化・分離することを特徴とする。
【００１０】
［請求項３］の発明は、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理装置において、燃焼排ガス中の水分を５℃前後で冷却して水分を凝集する水分凝集手段と、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却して氷（アイス）として固化する氷固化手段とを設け、上記氷固化手段は液化天然ガスと熱交換させたシリコンオイルからなる冷媒を循環させて、−４０℃〜−５０℃に冷却したことを特徴とする。
【００１１】
［請求項４］の発明は、請求項３において、上記氷固化手段が、−３０℃以下の冷媒中に排ガスを吹き込み、液中に氷を成長させることを特徴とする。
【００１２】
［請求項５］の発明は、請求項３又は４において、上記氷固化手段が、−３０℃以下の冷媒を循環させた管に排ガスを吹き付け、該管の表面に氷を成長させることを特徴とする。
【００１３】
［請求項６］の発明は、請求項３又は４において、上記氷固化手段が、予め製氷した氷を冷却した液に投入し、該氷に排ガス中の水分を付着させて氷を成長させることを特徴とする。
【００１４】
［請求項７］の発明は、請求項３乃至６の何れかに記載の燃焼排ガスの処理装置において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器とを有することを特徴とする。
【００１５】
［請求項８］の発明は、請求項３乃至６の何れかに記載の燃焼排ガスの処理装置において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器と、分離された炭酸ガス固化物（ドライアイス）を加圧して液化炭酸ガスとする加圧手段を有することを特徴とする。
【００１６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態を説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００１７】
ＬＮＧは、一般に約−１５０〜−１６５℃の低温で発電所に輸送されてくる。従来は、このＬＮＧを空気または海水を使用して常温付近まで昇温して気化した後に燃料として使用していた。この場合、ＬＮＧの保有する冷熱を熱交換して低温になった空気あるいは海水は、回収した冷熱を有効利用することなく放出していたが、本発明でこの冷熱を有効利用して燃焼排ガス中の炭酸ガスを固化又は液化して分離すると共に、この冷却の際に、極低温で冷却するので、予め燃焼排ガス中の水分を効率よく除去して炭酸ガス固化の際の冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００１８】
図１は本発明の燃焼排ガス処理装置の概略図である。本発明の燃焼排ガスの処理装置は、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する排ガスの処理装置であって、ボイラ１０からの燃焼排ガス１１中の水分を冷却して水分を凝集する水分凝集手段１２と、燃焼排ガス１１中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却して氷（Ｉ）として固化する氷（アイス）固化装置（アイスクリスタライザー）１３と、水分を完全に除去した燃焼排ガス１１中の炭酸ガスを固化する炭酸ガス固化装置（ドライアイスクリスタライザー）１４と、固化された固化炭酸ガス（ドライアイス）１５と低温の炭酸ガスを含まない排ガス１６とを分離する固気分離器１７と、分離されたドライアイス１５を加圧して液化する炭酸ガス液化装置１８と、液化炭酸ガス１９を貯蔵する液化炭酸貯槽２０と、ＬＮＧ２１を液化し冷熱を回収する熱交換器２２と、該冷熱を上記炭酸ガス固化装置１４に導くライン２３とを設けてなる。
【００１９】
上記水分凝集手段１２は、熱交換器１２ａと第１の気液分離器１２ｂと低温熱交換器１２ｃと第２の気液分離器１２ｄとから構成されており、熱交換器１２ａで冷却（３０℃前後）された燃焼排ガス中の水分（Ｗ）が先ず第１の気液分離器１２ｂで分離され、その後低温熱交換器１２ｃで更に冷却（５℃前後）され、排ガス中の水分（Ｗ）が第２の気液分離器１２ｄで分離されている。また、炭酸ガス固化装置１４からの冷熱は熱交換器２６で冷熱が回収され、固気分離器１７で分離された炭酸ガスを含まない排ガス１６を冷却している。また、該冷却された炭酸ガスを含まない排ガス１６は氷（アイス）固化手段である氷固化装置１３及び水分凝集手段１２の低温熱交換器１２ｃを各々冷却する冷熱として熱交換器２４及び熱交換器２５で熱交換され、その後外部に排気されている。
【００２０】
上記装置を用いて排ガスの処理について説明する。
ボイラ１０から排出される燃焼排ガス１１は、熱交換器１２ａで海水あるいは工業用水等により室温程度まで冷却され、ラインＬ1 を経由して第１の気液分離器１２ｂに送られる。この際に凝縮した排ガス中の水分（Ｗ）は、第１の気液分離器１２ｂにおいて分離された後、ラインＬ2 から排出される。
海水等により大部分の水分（Ｗ）を分離した排ガス１１は、ラインＬ3 を経て低温熱交換器８でさらに水分が凝結しないように約５℃程度に冷却された後、気液分離器１２ｄでラインＬ4 を経て凝縮水（Ｗ）を分離した後、ラインＬ5 を経てさらに低温の氷固化装置（アイスクリスタライザー）１３に供給される。
【００２１】
上記氷固化装置（アイスクリスタライザー）１３は、約−４０〜−５０℃程度まで冷却されており、ここで排ガス１１中の残留水分の大半が氷（ＩＣＥ）として固化・分離され、氷（ＩＣＥ）はラインＬ6 を経て排出される。水分を除去された排ガスは、ラインＬ7 を経て炭酸ガス固化装置１４に供給される。ここで、排ガスはＬＮＧ２１の気化熱による冷熱により約−１３５℃以下に冷却され、排ガス中の炭酸ガス（ＣＯ2 ）はドライアイス（ＤＲＹＩＣＥ）１５として固化する。
【００２２】
ドライアイス１５を混合した排ガスは、ラインＬ8 を経て固気分離器１７に導かれ、低温の炭酸ガスを含まない排ガス１６とドライアイス１５とに分離され、排ガス１６は熱交換器２６，２４，２５を経由した後排出される。排ガス１６から分離されたドライアイス１５は、炭酸ガス液化装置１８に導かれ、ここで圧縮・加圧されて液化炭酸ガス１９となり、液化炭酸ガス貯槽２０に供給され、ここで貯蔵される。
【００２３】
なお、ＬＮＧ２１はラインＬ9 から熱交換器２２で冷熱を回収されてガス化された後、ラインＬ10を経てボイラ１０に供給される。
【００２４】
以上の実施例で説明したように、ＬＮＧ２１はメタンガスが主成分であり、約−１６０℃以下の冷熱を保有する。
一方、純炭酸ガスの場合には、−７8.５℃（大気圧７６０mmHg）で固化してドライアイスとなる。しかしながら、排ガス中にはＮ2 ，Ｏ2 ，Ｈ2 Ｏ等の炭酸ガス以外の成分が含まれているので炭酸ガス分圧が低く、例えばＬＮＧコンバインドサイクルの燃焼排ガスの場合には約５％以下の低濃度である。
従って、排ガス１１を−１３５℃以下まで冷却しないと固化しないこととなる。ＬＮＧ２１は−１５０〜−１６０℃の低温状態にあり、これを気化する時に発生する潜熱を有効利用することにより、炭酸ガスが固化または液化する温度以下に冷却できる。
【００２５】
ところで、ボイラ１０からの排ガス１１中には、約３〜１０vol ％程度の水分が含まれている。この水分を含んだ排ガス１１を炭酸ガスが固化する低温まで冷却する過程において、この水分が氷（アイス）として固化し、配管・熱交換器などの壁面に凝結することにより、閉塞などのトラブルが発生することが想定される。そこで、本発明では上述したように、低温において水分を固化・分離するアイスクリスタライザー１３を設けている。この操作条件としては、微量のアイスの蓄積を防止するために、露点約−３０〜−４０℃以下となる性能が必要とされる。
【００２６】
上記アイスクリスタライザー１３の一例を図２〜図４に示す。
【００２７】
図２は、アイスクリスタライザーの例としてバブリング槽型アイスクリスタライザーを示す。
図２に示すように、縦型のバブリング槽３１の内部には、冷媒３２が循環されており、該バブリング槽３１の下方から５℃に冷却された排ガス１１が導入されている。上記冷媒３２は、約０〜−５０℃程度の低温において凝固しないものである。
その結果、バブリング槽３１内に排出される排ガス１１中の水分の露点は約−４０℃以下となる。ここで、冷媒としては、約−６０℃以上で凝固しないものとして、シリコンオイル等の高分子の炭化水素（油）、ハロゲン系炭化水素等が挙げられる。
該冷媒３２中に排ガス１１を吹込むことにより排ガス中に含まれる水分が液相中に氷（アイス）として固化される。冷媒３２内に氷（ＩＣＥ）が一定以上になった場合には、バブリング槽３１の下部から抜き出し、加熱手段３３により加熱して水と冷媒３２とを分離手段３４により分離し、分離された冷媒３２は再度冷却手段により冷却されてバブリング槽３１内に供給される。
水分が除去された排ガスは−４０℃程度に冷却され、次の炭酸ガス固化装置１４に導入される。
なお、冷媒３２の冷却は図１に示す熱交換器２４からの冷熱を用いている。
【００２８】
図３は、アイスクリスタライザーの他の例として氷溶解剤スプレー型アイスクリスタライザーを示す。
図３に示すように、縦型の除湿槽４１の内部には、複数の冷媒管４２が挿入されており、該冷媒管４２には冷媒（−６７℃）４３が導入されており、管４２の表面を冷却している。該槽４１の下方から５℃に冷却された排ガス１１が導入されており、冷媒により冷却された管の表面に氷（アイス）として固化付着し、水分が除去される。
冷媒管４２の表面に付着した氷（ＩＣＥ）が一定以上になった場合には、エチレングリコール等の融解剤４４を噴霧し、融解させ、その後、加熱手段４５により加熱して水とエチレングリコール４４とを分離手段４６により分離し、分離されたエチレングリコール４４は再度溶解のために槽４１内に供給される。
【００２９】
図４は、アイスクリスタライザーの他の例として氷移動槽型アイスクリスタライザーを示す。
図４に示すように、縦型の水槽５１の内部には、別途製氷機５２により製氷された氷５３が供給されている。該水槽５１の氷水５４内に下方から５℃に冷却された排ガス１１が導入されており、製氷された氷５３の表面に氷（アイス）として固化付着し、水分が除去される。
水分の付着により増大した氷５３は一定以上になった場合に、下方から抜き出し、その後、加熱手段５５により加熱して氷を融解させ、一部は製氷用に供給されている。
【００３０】
ドライアイス製造方法の例としては、排ガスに低温ガスを混合して排ガス中の炭酸ガスを冷却固化することでドライアイスを得る方法等がある。
【００３１】
さらに、炭酸ガスを加圧して液化・分離する方法がある。
この方法では、炭酸ガスを加圧すると液化する事を利用する。例えば、純粋な炭酸ガスの圧力を４０kg／cm2 にすると約−５５〜１０℃の範囲で液体となる。しかしながら、ボイラからの排ガス中の炭酸ガスを液化する場合では、排ガス中の炭酸ガスの分圧が低いために高圧にする必要があり、しかも加圧には余分の電力が必要である。また、加圧装置になると設備費も上昇する。従って、炭酸ガスを液体で回収するよりも、大気圧でＬＮＧの余剰冷熱を有効利用し、一度炭酸ガスをドライアイスとして固化分離した後、加圧して液化する本システムの方が工業上有効である。
【００３２】
炭酸ガスは、水素と以下の触媒反応によりメタンになる。
【化１】
ＣＯ2 ＋４Ｈ2 → ＣＨ4 ＋２Ｈ2 Ｏ
一方水素は、太陽熱利用水電解や石油のリフォーミング等で発生する。一般に、天然ガスの産地は油田に近く、水素の利用も容易である。
そこで、固化・分離した炭酸ガスの工業規模での際利用方法の例として、メタン合成用原料とすることも考えられる。
【００３３】
【実施例】
以下、本発明の好適な実施例を説明するが本発明はこれに限定されるものではない。
【００３４】
図２〜図４に示す各アイスクリスタライザーを用いて、水分除去性能を調べた。
［実施例１］
図２に示すバブリング槽型アイスクリスタライザーを用い、冷媒としてシリコンオイルを使用して冷媒３２内に排ガス１１を吹き込みバブリングさせて排ガス中の水分を氷として固化して除去した。
その結果を「表１」に示す。表１に示すように、本実施例によればいずれの場合も水分除去率が９３％以上であり、非常に良好であった。
【００３５】
【表１】
【００３６】
［実施例２］
図３に示す氷溶解剤スプレー型アイスクリスタライザーを用い、冷媒４３としてシリコンオイルを使用し、除湿槽４１内に排ガス１１を吹き込み排ガス中の水分を冷却管４２の表面に氷として固化して除去した。なお、冷却管４２に付着した氷はエチレングリコールで溶解させた。
その結果を「表２」に示す。表２に示すように、本実施例によれば水分除去率が５０％以上で良好であった。
【００３７】
【表２】
【００３８】
［実施例３］
図４に示す氷移動槽型アイスクリスタライザーを用い、氷水５４内に別途製氷した氷（粒径：２〜５ｍｍ）５３を投入し、水槽５１内に排ガス１１を吹き込み水槽中の氷５２の表面に氷として固化して除去した。
その結果を「表３」に示す。表３に示すように、本実施例によれば供給した氷の温度を低くすることで水分除去率が向上した。
【００３９】
【表３】
【００４０】
【発明の効果】
以上説明したように、［請求項１］の発明によれば、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理方法であって、燃焼排ガス中の水分を低温で冷却し、氷（アイス）として固化した後に、燃焼排ガスから分離し、その後燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離するので、排ガス中の水分が除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４１】
［請求項２］の発明によれば、［請求項１］の発明において、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理方法であって、燃焼排ガス中の水分を５℃以上で冷却して水分として除去した後に、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却し、氷（アイス）として固化して分離し、その後燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離するので、排ガス中の水分が効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４２】
［請求項３］の発明によれば、請求項１又は２において、液化天然ガス（ＬＮＧ）が保有する冷熱を利用して炭酸ガスを固化・分離すると共に、水分を氷として固化・分離するので、ＬＮＧの気化熱を有効利用することができる。
【００４３】
［請求項４］の発明によれば、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理装置であって、燃焼排ガス中の水分を低温で冷却して氷として固化する氷固化手段を設けてなり、燃焼排ガス中の水分を分離するので、排ガス中の水分が除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４４】
［請求項５］の発明によれば、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理装置であって、燃焼排ガス中の水分を５℃前後で冷却して水分を凝集する水分凝集手段と、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却して氷（アイス）として固化する手段とを設けたので、排ガス中の水分が効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４５】
［請求項６］の発明によれば、請求項４又は５において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化する手段が、−３０℃以下の冷媒中に排ガスを吹き込み、液中に氷を成長させるので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４６】
［請求項７］の発明によれば、請求項４又は５において、排ガス中の水分を氷（アイス）として固化する手段が、−３０℃以下の冷媒を循環させた管に排ガスを吹き付け、該管の表面に氷を成長させるので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４７】
［請求項８］の発明によれば、請求項４又は５において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化する手段が、予め製氷した氷を冷却した液に投入し、該氷に排ガス中の水分を付着させて氷を成長させるので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４８】
［請求項９］の発明によれば、請求項４乃至８において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器とを有するので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止でき、排ガス中からドライアイスを効率的に得ることができる。
【００４９】
［請求項１０］の発明によれば、請求項４乃至８において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器と、分離された炭酸ガス固化物（ドライアイス）を加圧して液化炭酸ガスとする加圧手段を有するので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止でき、排ガス中からドライアイスを経て液化炭酸ガスを効率的に得ることができる。
【００５０】
以上、説明したように本発明はＬＮＧの冷熱を有効利用して、排ガス中の炭酸ガスをドライアイスとして固化・分離することにより、地球環境を汚染することなく、エネルギー循環を行うことができ、工業上有益である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の排ガス処理装置の構成図である。
【図２】本発明の第１のアイスクリスタライザーの構成図である。
【図３】本発明の第２のアイスクリスタライザーの構成図である。
【図４】本発明の第３のアイスクリスタライザーの構成図である。
【符号の説明】
１０ ボイラ
１１ 燃焼排ガス
１２ 水分凝集手段
１３ 氷（アイス）固化装置（アイスクリスタライザー）
１４ 炭酸ガス固化装置（ドライアイスクリスタライザー）
１５ 固化炭酸ガス（ドライアイス）
１６ 炭酸ガスを含まない排ガス
１７ 固気分離器
１８ 炭酸ガス液化装置
１９ 液化炭酸ガス
２０ 液化炭酸貯槽
２１ ＬＮＧ
２２ 熱交換器
２３ ライン
２４，２５，２６ 熱交換器
Ｗ 水分
ＩＣＥ 氷
３１ 縦型のバブリング槽
３２ 冷媒
３３ 加熱手段
４１ 縦型の槽
４２ 冷媒管
４３ 冷媒（−６７℃）
４４ 融解剤
４５ 加熱手段
５１ 縦型の水槽
５２ 製氷機
５３ 氷
５４ 加熱手段
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃焼排ガス中の炭酸ガスをＬＮＧ冷熱を有効利用してドライアイスとして固化した後に分離・回収する燃焼排ガスの処理方法及び装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、液化天然ガス（以下「ＬＮＧ」と呼ぶ）を燃料とした発電所の建設が推進されている。
しかしながら、約−１６０℃の低温のＬＮＧをガス燃料として使用する際に、ＬＮＧより温度が高い空気あるいは海水を使用して必要な気化熱を得てＬＮＧを気化させる従来の方法では、ＬＮＧの保有する冷熱により冷却された空気あるいは海水をそのまま放出しており、回収された低温の液化エネルギーの損失となっている。
【０００３】
一方、最近大気中の炭酸ガス量が増加し、温室効果と呼ばれている大気温度の上昇との関係が問題視されている。この対策として、燃焼排ガス中の一部の炭酸ガスを濃縮し、ガス状、液状または固体状（ドライアイス化）で分離・回収することが検討されているが実用化されておらず、現状ではほとんど処理されずに大気放出されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
前述した従来技術には、各々次のような課題がある。
▲１▼ 一般に、天然ガスを液化する際に膨大なエネルギーが必要であるが、消費地では、ＬＮＧの気化熱は海水等に熱交換されて大気放出されている。
▲２▼ 大気中へ放出された炭酸ガスの１／２は海洋等に吸収され、残りは大気中に残存することや、近年の燃焼排ガスの量の増加とあいまって、海洋等の吸収では追いつかない状態にある。従って、大気中の炭酸ガス量が増加し、近年、温室効果と呼ばれている大気温度の上昇が問題視されることとなった。
▲３▼ 燃焼排ガス中の炭酸ガスをガス状で分離する方法として、膜分離法があるが、発電所等の大容量のガス処理には設備のスケールアップ、コスト等課題が大きい。
【０００５】
そこで、本発明は、ＬＮＧ冷熱を有効利用して、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化・分離した後に、さらに燃焼排ガス中の炭酸ガスをドライアイスとして固化又は液化して分離することにより前記課題を解決する方法を提案するものである。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
上述した課題を解決する［請求項１］の発明は、燃焼排ガス中の水分を５℃以上で冷却して水分として除去した後に、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却し、氷（アイス）として固化して分離し、その後燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理方法において、残存水分を−３０℃以下に冷却する際に、液化天然ガスと熱交換させたシリコンオイルからなる冷媒を循環させて、−４０℃〜−５０℃に冷却したことを特徴とする。
【０００８】
［請求項２］の発明は、請求項１において、液化天然ガス（ＬＮＧ）が保有する冷熱を利用して炭酸ガスを固化・分離すると共に、水分を氷として固化・分離することを特徴とする。
【００１０】
［請求項３］の発明は、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理装置において、燃焼排ガス中の水分を５℃前後で冷却して水分を凝集する水分凝集手段と、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却して氷（アイス）として固化する氷固化手段とを設け、上記氷固化手段は液化天然ガスと熱交換させたシリコンオイルからなる冷媒を循環させて、−４０℃〜−５０℃に冷却したことを特徴とする。
【００１１】
［請求項４］の発明は、請求項３において、上記氷固化手段が、−３０℃以下の冷媒中に排ガスを吹き込み、液中に氷を成長させることを特徴とする。
【００１２】
［請求項５］の発明は、請求項３又は４において、上記氷固化手段が、−３０℃以下の冷媒を循環させた管に排ガスを吹き付け、該管の表面に氷を成長させることを特徴とする。
【００１３】
［請求項６］の発明は、請求項３又は４において、上記氷固化手段が、予め製氷した氷を冷却した液に投入し、該氷に排ガス中の水分を付着させて氷を成長させることを特徴とする。
【００１４】
［請求項７］の発明は、請求項３乃至６の何れかに記載の燃焼排ガスの処理装置において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器とを有することを特徴とする。
【００１５】
［請求項８］の発明は、請求項３乃至６の何れかに記載の燃焼排ガスの処理装置において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器と、分離された炭酸ガス固化物（ドライアイス）を加圧して液化炭酸ガスとする加圧手段を有することを特徴とする。
【００１６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態を説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００１７】
ＬＮＧは、一般に約−１５０〜−１６５℃の低温で発電所に輸送されてくる。従来は、このＬＮＧを空気または海水を使用して常温付近まで昇温して気化した後に燃料として使用していた。この場合、ＬＮＧの保有する冷熱を熱交換して低温になった空気あるいは海水は、回収した冷熱を有効利用することなく放出していたが、本発明でこの冷熱を有効利用して燃焼排ガス中の炭酸ガスを固化又は液化して分離すると共に、この冷却の際に、極低温で冷却するので、予め燃焼排ガス中の水分を効率よく除去して炭酸ガス固化の際の冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００１８】
図１は本発明の燃焼排ガス処理装置の概略図である。本発明の燃焼排ガスの処理装置は、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する排ガスの処理装置であって、ボイラ１０からの燃焼排ガス１１中の水分を冷却して水分を凝集する水分凝集手段１２と、燃焼排ガス１１中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却して氷（Ｉ）として固化する氷（アイス）固化装置（アイスクリスタライザー）１３と、水分を完全に除去した燃焼排ガス１１中の炭酸ガスを固化する炭酸ガス固化装置（ドライアイスクリスタライザー）１４と、固化された固化炭酸ガス（ドライアイス）１５と低温の炭酸ガスを含まない排ガス１６とを分離する固気分離器１７と、分離されたドライアイス１５を加圧して液化する炭酸ガス液化装置１８と、液化炭酸ガス１９を貯蔵する液化炭酸貯槽２０と、ＬＮＧ２１を液化し冷熱を回収する熱交換器２２と、該冷熱を上記炭酸ガス固化装置１４に導くライン２３とを設けてなる。
【００１９】
上記水分凝集手段１２は、熱交換器１２ａと第１の気液分離器１２ｂと低温熱交換器１２ｃと第２の気液分離器１２ｄとから構成されており、熱交換器１２ａで冷却（３０℃前後）された燃焼排ガス中の水分（Ｗ）が先ず第１の気液分離器１２ｂで分離され、その後低温熱交換器１２ｃで更に冷却（５℃前後）され、排ガス中の水分（Ｗ）が第２の気液分離器１２ｄで分離されている。また、炭酸ガス固化装置１４からの冷熱は熱交換器２６で冷熱が回収され、固気分離器１７で分離された炭酸ガスを含まない排ガス１６を冷却している。また、該冷却された炭酸ガスを含まない排ガス１６は氷（アイス）固化手段である氷固化装置１３及び水分凝集手段１２の低温熱交換器１２ｃを各々冷却する冷熱として熱交換器２４及び熱交換器２５で熱交換され、その後外部に排気されている。
【００２０】
上記装置を用いて排ガスの処理について説明する。
ボイラ１０から排出される燃焼排ガス１１は、熱交換器１２ａで海水あるいは工業用水等により室温程度まで冷却され、ラインＬ1 を経由して第１の気液分離器１２ｂに送られる。この際に凝縮した排ガス中の水分（Ｗ）は、第１の気液分離器１２ｂにおいて分離された後、ラインＬ2 から排出される。
海水等により大部分の水分（Ｗ）を分離した排ガス１１は、ラインＬ3 を経て低温熱交換器８でさらに水分が凝結しないように約５℃程度に冷却された後、気液分離器１２ｄでラインＬ4 を経て凝縮水（Ｗ）を分離した後、ラインＬ5 を経てさらに低温の氷固化装置（アイスクリスタライザー）１３に供給される。
【００２１】
上記氷固化装置（アイスクリスタライザー）１３は、約−４０〜−５０℃程度まで冷却されており、ここで排ガス１１中の残留水分の大半が氷（ＩＣＥ）として固化・分離され、氷（ＩＣＥ）はラインＬ6 を経て排出される。水分を除去された排ガスは、ラインＬ7 を経て炭酸ガス固化装置１４に供給される。ここで、排ガスはＬＮＧ２１の気化熱による冷熱により約−１３５℃以下に冷却され、排ガス中の炭酸ガス（ＣＯ2 ）はドライアイス（ＤＲＹＩＣＥ）１５として固化する。
【００２２】
ドライアイス１５を混合した排ガスは、ラインＬ8 を経て固気分離器１７に導かれ、低温の炭酸ガスを含まない排ガス１６とドライアイス１５とに分離され、排ガス１６は熱交換器２６，２４，２５を経由した後排出される。排ガス１６から分離されたドライアイス１５は、炭酸ガス液化装置１８に導かれ、ここで圧縮・加圧されて液化炭酸ガス１９となり、液化炭酸ガス貯槽２０に供給され、ここで貯蔵される。
【００２３】
なお、ＬＮＧ２１はラインＬ9 から熱交換器２２で冷熱を回収されてガス化された後、ラインＬ10を経てボイラ１０に供給される。
【００２４】
以上の実施例で説明したように、ＬＮＧ２１はメタンガスが主成分であり、約−１６０℃以下の冷熱を保有する。
一方、純炭酸ガスの場合には、−７8.５℃（大気圧７６０mmHg）で固化してドライアイスとなる。しかしながら、排ガス中にはＮ2 ，Ｏ2 ，Ｈ2 Ｏ等の炭酸ガス以外の成分が含まれているので炭酸ガス分圧が低く、例えばＬＮＧコンバインドサイクルの燃焼排ガスの場合には約５％以下の低濃度である。
従って、排ガス１１を−１３５℃以下まで冷却しないと固化しないこととなる。ＬＮＧ２１は−１５０〜−１６０℃の低温状態にあり、これを気化する時に発生する潜熱を有効利用することにより、炭酸ガスが固化または液化する温度以下に冷却できる。
【００２５】
ところで、ボイラ１０からの排ガス１１中には、約３〜１０vol ％程度の水分が含まれている。この水分を含んだ排ガス１１を炭酸ガスが固化する低温まで冷却する過程において、この水分が氷（アイス）として固化し、配管・熱交換器などの壁面に凝結することにより、閉塞などのトラブルが発生することが想定される。そこで、本発明では上述したように、低温において水分を固化・分離するアイスクリスタライザー１３を設けている。この操作条件としては、微量のアイスの蓄積を防止するために、露点約−３０〜−４０℃以下となる性能が必要とされる。
【００２６】
上記アイスクリスタライザー１３の一例を図２〜図４に示す。
【００２７】
図２は、アイスクリスタライザーの例としてバブリング槽型アイスクリスタライザーを示す。
図２に示すように、縦型のバブリング槽３１の内部には、冷媒３２が循環されており、該バブリング槽３１の下方から５℃に冷却された排ガス１１が導入されている。上記冷媒３２は、約０〜−５０℃程度の低温において凝固しないものである。
その結果、バブリング槽３１内に排出される排ガス１１中の水分の露点は約−４０℃以下となる。ここで、冷媒としては、約−６０℃以上で凝固しないものとして、シリコンオイル等の高分子の炭化水素（油）、ハロゲン系炭化水素等が挙げられる。
該冷媒３２中に排ガス１１を吹込むことにより排ガス中に含まれる水分が液相中に氷（アイス）として固化される。冷媒３２内に氷（ＩＣＥ）が一定以上になった場合には、バブリング槽３１の下部から抜き出し、加熱手段３３により加熱して水と冷媒３２とを分離手段３４により分離し、分離された冷媒３２は再度冷却手段により冷却されてバブリング槽３１内に供給される。
水分が除去された排ガスは−４０℃程度に冷却され、次の炭酸ガス固化装置１４に導入される。
なお、冷媒３２の冷却は図１に示す熱交換器２４からの冷熱を用いている。
【００２８】
図３は、アイスクリスタライザーの他の例として氷溶解剤スプレー型アイスクリスタライザーを示す。
図３に示すように、縦型の除湿槽４１の内部には、複数の冷媒管４２が挿入されており、該冷媒管４２には冷媒（−６７℃）４３が導入されており、管４２の表面を冷却している。該槽４１の下方から５℃に冷却された排ガス１１が導入されており、冷媒により冷却された管の表面に氷（アイス）として固化付着し、水分が除去される。
冷媒管４２の表面に付着した氷（ＩＣＥ）が一定以上になった場合には、エチレングリコール等の融解剤４４を噴霧し、融解させ、その後、加熱手段４５により加熱して水とエチレングリコール４４とを分離手段４６により分離し、分離されたエチレングリコール４４は再度溶解のために槽４１内に供給される。
【００２９】
図４は、アイスクリスタライザーの他の例として氷移動槽型アイスクリスタライザーを示す。
図４に示すように、縦型の水槽５１の内部には、別途製氷機５２により製氷された氷５３が供給されている。該水槽５１の氷水５４内に下方から５℃に冷却された排ガス１１が導入されており、製氷された氷５３の表面に氷（アイス）として固化付着し、水分が除去される。
水分の付着により増大した氷５３は一定以上になった場合に、下方から抜き出し、その後、加熱手段５５により加熱して氷を融解させ、一部は製氷用に供給されている。
【００３０】
ドライアイス製造方法の例としては、排ガスに低温ガスを混合して排ガス中の炭酸ガスを冷却固化することでドライアイスを得る方法等がある。
【００３１】
さらに、炭酸ガスを加圧して液化・分離する方法がある。
この方法では、炭酸ガスを加圧すると液化する事を利用する。例えば、純粋な炭酸ガスの圧力を４０kg／cm2 にすると約−５５〜１０℃の範囲で液体となる。しかしながら、ボイラからの排ガス中の炭酸ガスを液化する場合では、排ガス中の炭酸ガスの分圧が低いために高圧にする必要があり、しかも加圧には余分の電力が必要である。また、加圧装置になると設備費も上昇する。従って、炭酸ガスを液体で回収するよりも、大気圧でＬＮＧの余剰冷熱を有効利用し、一度炭酸ガスをドライアイスとして固化分離した後、加圧して液化する本システムの方が工業上有効である。
【００３２】
炭酸ガスは、水素と以下の触媒反応によりメタンになる。
【化１】
ＣＯ2 ＋４Ｈ2 → ＣＨ4 ＋２Ｈ2 Ｏ
一方水素は、太陽熱利用水電解や石油のリフォーミング等で発生する。一般に、天然ガスの産地は油田に近く、水素の利用も容易である。
そこで、固化・分離した炭酸ガスの工業規模での際利用方法の例として、メタン合成用原料とすることも考えられる。
【００３３】
【実施例】
以下、本発明の好適な実施例を説明するが本発明はこれに限定されるものではない。
【００３４】
図２〜図４に示す各アイスクリスタライザーを用いて、水分除去性能を調べた。
［実施例１］
図２に示すバブリング槽型アイスクリスタライザーを用い、冷媒としてシリコンオイルを使用して冷媒３２内に排ガス１１を吹き込みバブリングさせて排ガス中の水分を氷として固化して除去した。
その結果を「表１」に示す。表１に示すように、本実施例によればいずれの場合も水分除去率が９３％以上であり、非常に良好であった。
【００３５】
【表１】
［実施例２］
図３に示す氷溶解剤スプレー型アイスクリスタライザーを用い、冷媒４３としてシリコンオイルを使用し、除湿槽４１内に排ガス１１を吹き込み排ガス中の水分を冷却管４２の表面に氷として固化して除去した。なお、冷却管４２に付着した氷はエチレングリコールで溶解させた。
その結果を「表２」に示す。表２に示すように、本実施例によれば水分除去率が５０％以上で良好であった。
【００３７】
【表２】
［実施例３］
図４に示す氷移動槽型アイスクリスタライザーを用い、氷水５４内に別途製氷した氷（粒径：２〜５ｍｍ）５３を投入し、水槽５１内に排ガス１１を吹き込み水槽中の氷５２の表面に氷として固化して除去した。
その結果を「表３」に示す。表３に示すように、本実施例によれば供給した氷の温度を低くすることで水分除去率が向上した。
【００３９】
【表３】
【発明の効果】
以上説明したように、［請求項１］の発明によれば、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理方法であって、燃焼排ガス中の水分を低温で冷却し、氷（アイス）として固化した後に、燃焼排ガスから分離し、その後燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離するので、排ガス中の水分が除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４１】
［請求項２］の発明によれば、［請求項１］の発明において、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理方法であって、燃焼排ガス中の水分を５℃以上で冷却して水分として除去した後に、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却し、氷（アイス）として固化して分離し、その後燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離するので、排ガス中の水分が効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４２】
［請求項３］の発明によれば、請求項１又は２において、液化天然ガス（ＬＮＧ）が保有する冷熱を利用して炭酸ガスを固化・分離すると共に、水分を氷として固化・分離するので、ＬＮＧの気化熱を有効利用することができる。
【００４３】
［請求項４］の発明によれば、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理装置であって、燃焼排ガス中の水分を低温で冷却して氷として固化する氷固化手段を設けてなり、燃焼排ガス中の水分を分離するので、排ガス中の水分が除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４４】
［請求項５］の発明によれば、燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理装置であって、燃焼排ガス中の水分を５℃前後で冷却して水分を凝集する水分凝集手段と、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却して氷（アイス）として固化する手段とを設けたので、排ガス中の水分が効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４５】
［請求項６］の発明によれば、請求項４又は５において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化する手段が、−３０℃以下の冷媒中に排ガスを吹き込み、液中に氷を成長させるので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４６】
［請求項７］の発明によれば、請求項４又は５において、排ガス中の水分を氷（アイス）として固化する手段が、−３０℃以下の冷媒を循環させた管に排ガスを吹き付け、該管の表面に氷を成長させるので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４７】
［請求項８］の発明によれば、請求項４又は５において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化する手段が、予め製氷した氷を冷却した液に投入し、該氷に排ガス中の水分を付着させて氷を成長させるので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止するようにしたものである。
【００４８】
［請求項９］の発明によれば、請求項４乃至８において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器とを有するので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止でき、排ガス中からドライアイスを効率的に得ることができる。
【００４９】
［請求項１０］の発明によれば、請求項４乃至８において、燃焼排ガス中の水分を氷（アイス）として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器と、分離された炭酸ガス固化物（ドライアイス）を加圧して液化炭酸ガスとする加圧手段を有するので、排ガス中の水分が氷として固化されて効率的に除去され、炭酸ガス固化の際の極低温での冷却において配管等の目詰まり等を防止でき、排ガス中からドライアイスを経て液化炭酸ガスを効率的に得ることができる。
【００５０】
以上、説明したように本発明はＬＮＧの冷熱を有効利用して、排ガス中の炭酸ガスをドライアイスとして固化・分離することにより、地球環境を汚染することなく、エネルギー循環を行うことができ、工業上有益である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の排ガス処理装置の構成図である。
【図２】本発明の第１のアイスクリスタライザーの構成図である。
【図３】本発明の第２のアイスクリスタライザーの構成図である。
【図４】本発明の第３のアイスクリスタライザーの構成図である。
【符号の説明】
１０ ボイラ
１１ 燃焼排ガス
１２ 水分凝集手段
１３ 氷（アイス）固化装置（アイスクリスタライザー）
１４ 炭酸ガス固化装置（ドライアイスクリスタライザー）
１５ 固化炭酸ガス（ドライアイス）
１６ 炭酸ガスを含まない排ガス
１７ 固気分離器
１８ 炭酸ガス液化装置
１９ 液化炭酸ガス
２０ 液化炭酸貯槽
２１ ＬＮＧ
２２ 熱交換器
２３ ライン
２４，２５，２６ 熱交換器
Ｗ 水分
ＩＣＥ 氷
３１ 縦型のバブリング槽
３２ 冷媒
３３ 加熱手段
４１ 縦型の槽
４２ 冷媒管
４３ 冷媒（−６７℃）
４４ 融解剤
４５ 加熱手段
５１ 縦型の水槽
５２ 製氷機
５３ 氷
５４ 加熱手段
Claims (8)
- 燃焼排ガス中の水分を５℃以上で冷却して水分として除去した後に、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却し、氷として固化して分離し、その後燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理方法において、残存水分を−３０℃以下に冷却する際に、液化天然ガスと熱交換させたシリコンオイルからなる冷媒を循環させて、−４０℃〜−５０℃に冷却したことを特徴とする燃焼排ガスの処理方法。
- 請求項１において、液化天然ガス（ＬＮＧ）が保有する冷熱を利用して炭酸ガスを固化・分離すると共に、水分を氷として固化・分離することを特徴とする燃焼排ガスの処理方法。
- 燃焼排ガス中の炭酸ガスを低温で固化又は液化して分離する燃焼排ガスの処理装置において、燃焼排ガス中の水分を５℃前後で冷却して水分を凝集する水分凝集手段と、燃焼排ガス中の残存水分を−３０℃以下の低温で冷却して氷として固化する氷固化手段とを設け、上記氷固化手段は液化天然ガスと熱交換させたシリコンオイルからなる冷媒を循環させて、−４０℃〜−５０℃に冷却したことを特徴とする燃焼排ガスの処理装置。
- 請求項３において、上記氷固化手段が、−３０℃以下の冷媒中に排ガスを吹き込み、液中に氷を成長させることを特徴とする燃焼排ガスの処理装置。
- 請求項３又は４において、上記氷固化手段が、−３０℃以下の冷媒を循環させた管に排ガスを吹き付け、該管の表面に氷を成長させることを特徴とする燃焼排ガスの処理装置。
- 請求項３又は４において、上記氷固化手段が、予め製氷した氷を冷却した液に投入し、該氷に排ガス中の水分を付着させて氷を成長させることを特徴とする燃焼排ガスの処理装置。
- 請求項３乃至６の何れかに記載の燃焼排ガスの処理装置において、燃焼排ガス中の水分を氷として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器とを有することを特徴とする燃焼排ガスの処理装置。
- 請求項３乃至６の何れかに記載の燃焼排ガスの処理装置において、燃焼排ガス中の水分を氷として固化した後の排ガス中の炭酸ガスに低温冷媒を接触させて炭酸ガス固化物（ドライアイス）とする混合槽と、炭酸ガス固化物（ドライアイス）を分離する分離器と、分離された炭酸ガス固化物（ドライアイス）を加圧して液化炭酸ガスとする加圧手段を有することを特徴とする燃焼排ガスの処理装置。
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